JPS5842178A - 電解質保持材 - Google Patents
電解質保持材Info
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- JPS5842178A JPS5842178A JP56141471A JP14147181A JPS5842178A JP S5842178 A JPS5842178 A JP S5842178A JP 56141471 A JP56141471 A JP 56141471A JP 14147181 A JP14147181 A JP 14147181A JP S5842178 A JPS5842178 A JP S5842178A
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-
- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
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- H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
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- H01M8/0295—Matrices for immobilising electrolyte melts
-
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- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
本発明性、溶融炭酸塩燃料電池の1重要な構成要素の一
つである電解質タイルの原料に関する・即ち、電解質タ
イルは、炭酸ブルカ!J(L1□CO,−KICOI
)及びこれt−溶融状態で保持する九めの電解質保持材
とからな)1本発明ゆ、特に従来から保持材として用い
られている°リチクムアル建ネー) (LiAAO,)
の欠点を解消した電解質保持材に関するものである。
つである電解質タイルの原料に関する・即ち、電解質タ
イルは、炭酸ブルカ!J(L1□CO,−KICOI
)及びこれt−溶融状態で保持する九めの電解質保持材
とからな)1本発明ゆ、特に従来から保持材として用い
られている°リチクムアル建ネー) (LiAAO,)
の欠点を解消した電解質保持材に関するものである。
電解質保持材には、一般に次のような特性が要求される
。
。
1)耐アルカリ性を有すること。
2)耐熱性を有すること。
3)黴細な粉末であり、多孔質板に成形後、溶融炭酸ア
ルカリを安定に保持できること。
ルカリを安定に保持できること。
4)安価で入手が容易なこと。
電解質保持材として、従来から検討されてきているLi
AjO,はα、β及びrMiの3種類の変態を有し、脣
にα、β鳳では、ll造法によって比表面積(単位重量
轟夛の表面積ンが、数十−7gという黴細な粉末が得ら
れている。こ−に比表面積が太きけれと大きい程、粉末
の平均軸径は小さくなるという関係がある。
AjO,はα、β及びrMiの3種類の変態を有し、脣
にα、β鳳では、ll造法によって比表面積(単位重量
轟夛の表面積ンが、数十−7gという黴細な粉末が得ら
れている。こ−に比表面積が太きけれと大きい程、粉末
の平均軸径は小さくなるという関係がある。
しかしながら、LiAAOl 粉末は、溶融炭酸塩燃料
電池の動作温度である656℃附近、またはそれ以上で
は、α→r、β→rの相転移とともに結晶粒が成長・増
大し、些表面積が10+//g以下と 。
電池の動作温度である656℃附近、またはそれ以上で
は、α→r、β→rの相転移とともに結晶粒が成長・増
大し、些表面積が10+//g以下と 。
1hこのため51人10■ 粉末を電解質タイルの原料
として使用する場合は、溶融炭酸塩の保持性能が問題と
なることがある。
として使用する場合は、溶融炭酸塩の保持性能が問題と
なることがある。
溶融炭酸塩燃料電池に用いられる電解質は1例えば炭酸
リチウム(Li、CO,362モル−1炭酸カリウム(
KICo、 ) 38モル−からなシ、溶融時には強い
アルカリ性を示す。このような強アルカリ積項下にある
電解質保持材に框、優れた耐アルカリ性が要求される。
リチウム(Li、CO,362モル−1炭酸カリウム(
KICo、 ) 38モル−からなシ、溶融時には強い
アルカリ性を示す。このような強アルカリ積項下にある
電解質保持材に框、優れた耐アルカリ性が要求される。
本発明者らは、種々の実験を行なった結果、この種の用
途に適した材料として、塩基度及び耐熱性の高いマグネ
シウム・アル電工クムスビネル化合物(融点的2130
℃)またはこれを原料として炭酸アルカリを作用させて
得られる粉末が優れ危性能を有することを見出した。
途に適した材料として、塩基度及び耐熱性の高いマグネ
シウム・アル電工クムスビネル化合物(融点的2130
℃)またはこれを原料として炭酸アルカリを作用させて
得られる粉末が優れ危性能を有することを見出した。
即ち、本発明の目的は前述のLiAAO,の欠点を除去
し、十分な耐アルカリ性と耐熱性を兼備した電解質保持
材の粉末を提供するととにある。
し、十分な耐アルカリ性と耐熱性を兼備した電解質保持
材の粉末を提供するととにある。
本発明によれば、マグネシウムのアルミニウムスピネル
粉末に炭酸リチウムを作用させることによp1耐アルカ
リ性、耐熱性に優れ、しかも微細な粉末管得ることがで
きる。この微粉末を用いれば、長時間にわたヤ、優れた
電解質保持性能を持続できる多孔質体が実現する。
粉末に炭酸リチウムを作用させることによp1耐アルカ
リ性、耐熱性に優れ、しかも微細な粉末管得ることがで
きる。この微粉末を用いれば、長時間にわたヤ、優れた
電解質保持性能を持続できる多孔質体が実現する。
以下実施例′について、本発明の詳細な説明する。
はじめにマグネシウム・アルミニウムスピネル粉末(M
fK+−xA404.) Kついて、それぞれx=0(
完全スピネル)、x=1/2 (欠陥スビネ7v)及び
x−2/3(欠陥スビネルンの計3種類の粉末と。
fK+−xA404.) Kついて、それぞれx=0(
完全スピネル)、x=1/2 (欠陥スビネ7v)及び
x−2/3(欠陥スビネルンの計3種類の粉末と。
炭酸リチウム(Li*COm )とを用意し、エタノ
ールを用いて湿式混合を行なった。混會後、乾燥を終え
た試料をアルミナボートに入れ、電気炉にて650℃で
大気中24時間加熱した。例えばスピネル粉末として”
A A404−%(k用いた場合の炭酸リチウムとの反
応は次のとおシである。
ールを用いて湿式混合を行なった。混會後、乾燥を終え
た試料をアルミナボートに入れ、電気炉にて650℃で
大気中24時間加熱した。例えばスピネル粉末として”
A A404−%(k用いた場合の炭酸リチウムとの反
応は次のとおシである。
Mg*、(A404 y + (y+ z ) L t
2 CO@→(Mg+/ Lity ) A404−
g 4−y 十Z L i*cOs+ycOs↑ 但し2/3\2y>O、z>0 加熱処現後は試料を室温まで冷却し、氷酢酸と無水酢酸
の混合溶液を用いて、残存している炭酸リチウムを除去
し友。次に酸溶液中の不f#1物を分離・採取するため
に濾過し、濾別した不溶物tさらに無水メタノールで洗
浄した。このようにして得られた不溶物t、最後に乾燥
器に入れ、 150℃で乾燥上行ない、該当試料を得た
。
2 CO@→(Mg+/ Lity ) A404−
g 4−y 十Z L i*cOs+ycOs↑ 但し2/3\2y>O、z>0 加熱処現後は試料を室温まで冷却し、氷酢酸と無水酢酸
の混合溶液を用いて、残存している炭酸リチウムを除去
し友。次に酸溶液中の不f#1物を分離・採取するため
に濾過し、濾別した不溶物tさらに無水メタノールで洗
浄した。このようにして得られた不溶物t、最後に乾燥
器に入れ、 150℃で乾燥上行ない、該当試料を得た
。
こ\で、各スピネル粉末(”gt−zA40番−z )
のX−00とtIを試料A 、 z ;l / 2のと
きt試料B。
のX−00とtIを試料A 、 z ;l / 2のと
きt試料B。
X−273のときを試料Cとし、これらに炭酸リチウム
を反応させた後の試料を、それぞれAI 、91及びC
Iとすれば、これら試料の比表面積の掬定結果は第1図
の如く示される。纂1図の一線1は既存の咎スピネル粉
末の比表面積を表わし、**2はこれらに炭酸リチウム
を反応させた後の比11m積を表わし次ものである。J
llllllの曲線2かられかるように、各スピネル粉
末に炭酸リチウムを反応させ、過剰量の炭酸リチウムを
酸溶液で除去した試料AI、Bl及びCIは、いづれ4
301#//g以上の高い比!11111を有している
。中でも、”x=2/;Iとし九欠陥スピネルCK炭酸
すチウム作用後の試料C1は、%に大暑い比表面積を示
し、約6M/gt−保持していゐ。
を反応させた後の試料を、それぞれAI 、91及びC
Iとすれば、これら試料の比表面積の掬定結果は第1図
の如く示される。纂1図の一線1は既存の咎スピネル粉
末の比表面積を表わし、**2はこれらに炭酸リチウム
を反応させた後の比11m積を表わし次ものである。J
llllllの曲線2かられかるように、各スピネル粉
末に炭酸リチウムを反応させ、過剰量の炭酸リチウムを
酸溶液で除去した試料AI、Bl及びCIは、いづれ4
301#//g以上の高い比!11111を有している
。中でも、”x=2/;Iとし九欠陥スピネルCK炭酸
すチウム作用後の試料C1は、%に大暑い比表面積を示
し、約6M/gt−保持していゐ。
tた、各スピネル粉末及びこれらにアルカリを作用させ
た後の試料について、XIIm回折を行なり次結果、そ
れらの回折パターンは、いづれもスピネル構造が保たれ
ていることを示しており、各試料は同一結晶構造である
ことが判明した。なお。
た後の試料について、XIIm回折を行なり次結果、そ
れらの回折パターンは、いづれもスピネル構造が保たれ
ていることを示しており、各試料は同一結晶構造である
ことが判明した。なお。
試料AI及びB’にはスピネル化合物のほかに、微量の
酸化マグネシウムの回折線がみられたが、微量の酸化マ
グネシウムは電解質保持材の性能を損うものではない。
酸化マグネシウムの回折線がみられたが、微量の酸化マ
グネシウムは電解質保持材の性能を損うものではない。
さらにスピネル粉末(M g 1/、 A AI 04
−□/、)にアルカリを作用させ次試料と2通常の方法
でつくらし友比表面積約15n//gのy L i
A L O!粉末(雑誌J、E1ectrochem、
Soc、m8 1660(1980)Kよる)とを比較
し危。その結果を第2図及び第3図に示す。なお、両図
とも倍率10,000倍にて撮影しt電子顕微鏡写真で
あシ、この両者を較べると第2図に示すスピネル系粉末
の方が%第3図に示すr−LiAzO,粉末よりはるか
に微細となっていることがわかる。
−□/、)にアルカリを作用させ次試料と2通常の方法
でつくらし友比表面積約15n//gのy L i
A L O!粉末(雑誌J、E1ectrochem、
Soc、m8 1660(1980)Kよる)とを比較
し危。その結果を第2図及び第3図に示す。なお、両図
とも倍率10,000倍にて撮影しt電子顕微鏡写真で
あシ、この両者を較べると第2図に示すスピネル系粉末
の方が%第3図に示すr−LiAzO,粉末よりはるか
に微細となっていることがわかる。
以上のように完全スピネル構造及び欠陥スビネル構造の
マグネシウム・アルミニウムスピネル化合物に9チクム
塩を反応させて得られる化合物粉末(1Mg1.cLi
my ) A4 Qa x+y ’ /Ii微細でしか
も優れた耐アルカリ性、耐熱性を兼備していることがわ
かる。
マグネシウム・アルミニウムスピネル化合物に9チクム
塩を反応させて得られる化合物粉末(1Mg1.cLi
my ) A4 Qa x+y ’ /Ii微細でしか
も優れた耐アルカリ性、耐熱性を兼備していることがわ
かる。
次にスピネル系保持材を用いた電解質タイルの電池特性
について述べる。
について述べる。
マグネシウム・アルン二つムスビネル(MgJA40a
−x、5 )と、炭酸アルカリ(重量比で目CO3二に
鵞Co、−548:45.2 3とを、重量比40:6
0の割合で混合し、これを加熱温度470〜480℃、
加圧力50〜60 MPa でホットプレスを行ない。
−x、5 )と、炭酸アルカリ(重量比で目CO3二に
鵞Co、−548:45.2 3とを、重量比40:6
0の割合で混合し、これを加熱温度470〜480℃、
加圧力50〜60 MPa でホットプレスを行ない。
厚−821,直径50曽の電解質タイルを作製したこの
電解質タイルの両面に多孔質NI電極を圧着し、アノー
ド儒ガス組成H,:100%1カソード傭ガス組成0*
:8G9G−Co、 :20%、トータル圧ID3m
tm 、温[:650℃の条件で電池出力! 6113
定し九一定結果を第4図に示す。第4図の曲#Ilは従
来のLt ht O,を保持材として用いた電解質タイ
ルの電池特性、蘭ls2は本発明による保持材を用いた
電解質タイルの電池特性t−表わしている。曲線1.2
を比較して、従来のLiAt0.の保持材を用いた場合
と1本発明による保持材を用いた場とで。
電解質タイルの両面に多孔質NI電極を圧着し、アノー
ド儒ガス組成H,:100%1カソード傭ガス組成0*
:8G9G−Co、 :20%、トータル圧ID3m
tm 、温[:650℃の条件で電池出力! 6113
定し九一定結果を第4図に示す。第4図の曲#Ilは従
来のLt ht O,を保持材として用いた電解質タイ
ルの電池特性、蘭ls2は本発明による保持材を用いた
電解質タイルの電池特性t−表わしている。曲線1.2
を比較して、従来のLiAt0.の保持材を用いた場合
と1本発明による保持材を用いた場とで。
両者ははソ同等の電池特性を有することがわかる。
第1図は各スピネル粉末及びこれにLiC0,を作用さ
せ友後の比表面積を表わす線図、第2図はスピネル粉末
fx=2/3)にL i COs k作用させ几ときの
顕微鏡写真(倍率: 10,000 )、第3図は通常
のLiAt0.粉末の顕微鏡写真(倍率:10,000
)第4図はL i A L Os 及び本発明による
保持材を用いた場合の電池特性を表わす線図である。 才 1 図 才 4 図 −!4−Z目
せ友後の比表面積を表わす線図、第2図はスピネル粉末
fx=2/3)にL i COs k作用させ几ときの
顕微鏡写真(倍率: 10,000 )、第3図は通常
のLiAt0.粉末の顕微鏡写真(倍率:10,000
)第4図はL i A L Os 及び本発明による
保持材を用いた場合の電池特性を表わす線図である。 才 1 図 才 4 図 −!4−Z目
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 1)マグネシウム・アルイニウムスビネル化合(Mg=
xA40.−x、但し2/34x40Jと、炭酸リチウ
ム(LjlCO,)の反応によ〕得られる耐アルカリ性
、耐熱性t−兼備し九黴細看末からなることを特徴とす
る電解質保持材。 2、特許請求の範囲第1項記載のマグネシウム・アルミ
ニウムスピネル化合物(Mgt−xA404−5H)
$h2/3為x 為1 / 3であることt−特徴とす
る前記電解質保持材・
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP56141471A JPS5842178A (ja) | 1981-09-08 | 1981-09-08 | 電解質保持材 |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP56141471A JPS5842178A (ja) | 1981-09-08 | 1981-09-08 | 電解質保持材 |
Publications (1)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPS5842178A true JPS5842178A (ja) | 1983-03-11 |
Family
ID=15292651
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP56141471A Pending JPS5842178A (ja) | 1981-09-08 | 1981-09-08 | 電解質保持材 |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JPS5842178A (ja) |
Cited By (3)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
EP0184539A2 (en) * | 1984-12-03 | 1986-06-11 | United Technologies Corporation | A binary electrolyte for molten carbonate fuel cells |
JPS61291452A (ja) * | 1985-06-19 | 1986-12-22 | 東芝セラミツクス株式会社 | γ−リチウムアルミネ−ト焼結体の製造方法 |
WO2009128269A1 (ja) * | 2008-04-18 | 2009-10-22 | 三井金属鉱業株式会社 | スピネル焼結体 |
-
1981
- 1981-09-08 JP JP56141471A patent/JPS5842178A/ja active Pending
Cited By (4)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
EP0184539A2 (en) * | 1984-12-03 | 1986-06-11 | United Technologies Corporation | A binary electrolyte for molten carbonate fuel cells |
JPS61291452A (ja) * | 1985-06-19 | 1986-12-22 | 東芝セラミツクス株式会社 | γ−リチウムアルミネ−ト焼結体の製造方法 |
JPH0553750B2 (ja) * | 1985-06-19 | 1993-08-10 | Toshiba Ceramics Co | |
WO2009128269A1 (ja) * | 2008-04-18 | 2009-10-22 | 三井金属鉱業株式会社 | スピネル焼結体 |
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