JPS5841502B2 - ホウシヤセンシヤシンヨウ ハロゲンカギンカラ−ニユウザイ オヨビ ガイニユウザイ オフクム ホウシヤセンシヤシンキロクヨウソ - Google Patents
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Classifications
-
- G—PHYSICS
- G03—PHOTOGRAPHY; CINEMATOGRAPHY; ANALOGOUS TECHNIQUES USING WAVES OTHER THAN OPTICAL WAVES; ELECTROGRAPHY; HOLOGRAPHY
- G03C—PHOTOSENSITIVE MATERIALS FOR PHOTOGRAPHIC PURPOSES; PHOTOGRAPHIC PROCESSES, e.g. CINE, X-RAY, COLOUR, STEREO-PHOTOGRAPHIC PROCESSES; AUXILIARY PROCESSES IN PHOTOGRAPHY
- G03C5/00—Photographic processes or agents therefor; Regeneration of such processing agents
- G03C5/16—X-ray, infrared, or ultraviolet ray processes
Description
【発明の詳細な説明】
本発明はその発光物質が緑スペクトル波長域で高い発光
をもつ増感スクリーンと接触させて放射線写真的露光を
行なうための緑増感放射線写真用ハロゲン化銀カラー乳
剤に関するものである。
をもつ増感スクリーンと接触させて放射線写真的露光を
行なうための緑増感放射線写真用ハロゲン化銀カラー乳
剤に関するものである。
医療用放射線写真においては記録情報を出来るだけ迅速
に処置することがしばしば極めて重要である。
に処置することがしばしば極めて重要である。
従って露光された放射線写真ハロゲン化銀材料は最小時
間内に処理されねばならない。
間内に処理されねばならない。
黒白放射線写真記録材料には自働的現像処理機を用い高
温で現像が行なわれ写真材料が一つの現像単位から別の
単位へと一定の速度で全体の処理時間が2分以内になる
ように自働的に導かれるものが知られている。
温で現像が行なわれ写真材料が一つの現像単位から別の
単位へと一定の速度で全体の処理時間が2分以内になる
ように自働的に導かれるものが知られている。
公開されたドイツ特許出願第1946652号に従えば
好ましくは無色の支持体と少なくとも一つのハロゲン化
銀乳剤層からなり、かかる層のおのおのに酸化された芳
香族第一級アミノ現像薬とのカップリングで赤および緑
スペクトル域に主な吸光を示す単色染料像を作る少なく
とも一種のカラーカップラーを含む放射線写真要素に単
色放射線写真像が任意的に銀像と共に作られる。
好ましくは無色の支持体と少なくとも一つのハロゲン化
銀乳剤層からなり、かかる層のおのおのに酸化された芳
香族第一級アミノ現像薬とのカップリングで赤および緑
スペクトル域に主な吸光を示す単色染料像を作る少なく
とも一種のカラーカップラーを含む放射線写真要素に単
色放射線写真像が任意的に銀像と共に作られる。
例えば情報の実視的検索を与え、ハロゲン化銀含量が少
ないといった黒白放射線写真よりも優れたある種の利点
をもつ放射線写真カラー像は高温での迅速カラー現像で
は通常満足すべき品質のものが得られない。
ないといった黒白放射線写真よりも優れたある種の利点
をもつ放射線写真カラー像は高温での迅速カラー現像で
は通常満足すべき品質のものが得られない。
というのは階調特に高濃度での階調が大気温度で得られ
るものより遥かに悪くそのため不満足な質のカラー像に
なるからである。
るものより遥かに悪くそのため不満足な質のカラー像に
なるからである。
ベルギー特許第777581号に従えば放射線写真像形
成性ハロゲン化銀乳剤の露光および現像条件下で可視像
が中に作られぬほど充分低感度の塩化銀含有乳剤を塗布
前に放射線写真像形成用ノ)ロゲン化銀乳剤に加えるこ
とによって、前述の種類の放射線写真カラー要素で露光
および高温での迅速発色現像により、大気温度での通常
の現像に比較して良好なスピード値と同程度あるいはむ
しろ良好な階調の値を得ることの出来ることが見出され
た。
成性ハロゲン化銀乳剤の露光および現像条件下で可視像
が中に作られぬほど充分低感度の塩化銀含有乳剤を塗布
前に放射線写真像形成用ノ)ロゲン化銀乳剤に加えるこ
とによって、前述の種類の放射線写真カラー要素で露光
および高温での迅速発色現像により、大気温度での通常
の現像に比較して良好なスピード値と同程度あるいはむ
しろ良好な階調の値を得ることの出来ることが見出され
た。
またスペクトルの紫外部あるいは青域で発光する発光物
質を含む増感スクリーンと接触させて放射線写真ハロゲ
ン化銀材料を露光することも知られている。
質を含む増感スクリーンと接触させて放射線写真ハロゲ
ン化銀材料を露光することも知られている。
医療目的には放射線写真用ハロゲン化銀材料と共に用い
られる増感螢光スクリーンは事実上貼んど独占的に螢光
体としてカルシウムクンゲステートまたは鉛/バリウム
サルフェートを含むものである。
られる増感螢光スクリーンは事実上貼んど独占的に螢光
体としてカルシウムクンゲステートまたは鉛/バリウム
サルフェートを含むものである。
というのは5業技術者はこういったスクリーンが他の種
類の紫外線あるいは青発光螢光体を含む非常に多くのス
クリーンより優れていることに疑問をもたなかったから
である。
類の紫外線あるいは青発光螢光体を含む非常に多くのス
クリーンより優れていることに疑問をもたなかったから
である。
また使用される放射線写真用ハロゲン化銀乳剤はスペク
トルの紫外部および青域に最適感度をもっている。
トルの紫外部および青域に最適感度をもっている。
スペクトルの紫外部−青域を越えて発光する増感性発光
スクリーンと接触させて写真材料をX線露光することは
実用的意義が全く認められていない。
スクリーンと接触させて写真材料をX線露光することは
実用的意義が全く認められていない。
本発明の目的の一つは医療目的に使用することが出来記
録情報の良好な感知性を与える放射線写真カラー像を作
りうる放射線写真材料を提供するにある。
録情報の良好な感知性を与える放射線写真カラー像を作
りうる放射線写真材料を提供するにある。
本発明の第二の目的は露光後高温度で2分以内に自働的
に現像処理しうる放射線写真カラー材料を提供するにあ
る。
に現像処理しうる放射線写真カラー材料を提供するにあ
る。
本発明の別の目的はスペクトルの線域で発光する発光物
質を含む増感スクリーンと接触させて露光するのに用い
られるようスペクトルの紫外部〜青域を越えてそのスペ
クトル感度が拡大された放射線写真材料を提供するにあ
る。
質を含む増感スクリーンと接触させて露光するのに用い
られるようスペクトルの紫外部〜青域を越えてそのスペ
クトル感度が拡大された放射線写真材料を提供するにあ
る。
他の諸目的は以下の記載から明らかとなろう。
これらならびに他の諸目的は後段に記載されている本発
明により達成された。
明により達成された。
本発明者等はベルギー特許第777581号記載の種類
の迅速現体可能放射線写真用カラー乳剤がスペクトルの
線域でスペクトル増感されるのに極めて適していること
を見出した。
の迅速現体可能放射線写真用カラー乳剤がスペクトルの
線域でスペクトル増感されるのに極めて適していること
を見出した。
本発明者等はまたこのようにスペクトル増感された放射
線写真カラー材料を緑色に発光する増感スクリーンと共
に用いるとスピードおよび像の質の間の最適な関係の得
られることも見出した。
線写真カラー材料を緑色に発光する増感スクリーンと共
に用いるとスピードおよび像の質の間の最適な関係の得
られることも見出した。
本発明に従えば410nmを越えて波長域の少なくとも
50%の光を放射しスペクトルの線域に主な螢光発光最
大のあるX−線増感スクリーンと接触させての放射線写
真露光を行なう乳剤で、該露光および発色現像で可視像
を作りうるノ10ゲン化銀乳剤と該露光および現像で可
視像を作るにはスピードが不充分な塩化銀含有乳剤の混
合物を含み、酸化された芳香族第一級アミノ現像薬との
カップリングで単色染料像を作る少なくとも一種のカラ
ーカップラーを含む、480〜600nmの間からなる
緑波長域にスペクトル増感されている放射線写真用カラ
ー乳剤が提供せられる。
50%の光を放射しスペクトルの線域に主な螢光発光最
大のあるX−線増感スクリーンと接触させての放射線写
真露光を行なう乳剤で、該露光および発色現像で可視像
を作りうるノ10ゲン化銀乳剤と該露光および現像で可
視像を作るにはスピードが不充分な塩化銀含有乳剤の混
合物を含み、酸化された芳香族第一級アミノ現像薬との
カップリングで単色染料像を作る少なくとも一種のカラ
ーカップラーを含む、480〜600nmの間からなる
緑波長域にスペクトル増感されている放射線写真用カラ
ー乳剤が提供せられる。
本発明はまた支持体と前述の如き緑増感放射線写真用カ
ラー乳剤をもつ放射線写真ハロゲン化銀材料と、前記乳
剤と放射線写真露光中に接触せしめられ410nmを越
えた波長域で少なくとも50%をスペクトル的に放射し
スペクトルの線域に主な螢光発光最大をもつ発光物質を
含む増感スクリーンを含む放射線写真記録用組み合わせ
を提供する。
ラー乳剤をもつ放射線写真ハロゲン化銀材料と、前記乳
剤と放射線写真露光中に接触せしめられ410nmを越
えた波長域で少なくとも50%をスペクトル的に放射し
スペクトルの線域に主な螢光発光最大をもつ発光物質を
含む増感スクリーンを含む放射線写真記録用組み合わせ
を提供する。
本発明の緑増感放射線写真カラー乳剤と共に用いられる
緑色光発光性増感スクリーンは好ましくは原子番号39
または57〜71の稀土類元素(イツトリウム、ガドリ
ニウム、ランタン、セリウム等を含む、の発光物質を含
む。
緑色光発光性増感スクリーンは好ましくは原子番号39
または57〜71の稀土類元素(イツトリウム、ガドリ
ニウム、ランタン、セリウム等を含む、の発光物質を含
む。
)特に適したものは他の選択稀土類で賦活された稀土類
オキシサルファイドおよびオキシハライド発光物質例え
ばテルビウムまたはジブロジウムで賦活されたランタン
およびガドリニウムオキシブロマイドおよびオキシクロ
ライド、テルビウムでまたはテリビウムとジブロジウム
で、またはユーロピウムまたはユーロピウムとサマリウ
ムで賦活されたランタンおよびガドリニウムオキシサル
ファイド、および前述の稀土類元素の一つで賦活された
イツトリウムおよびルテチウムオキシサルファイドであ
る。
オキシサルファイドおよびオキシハライド発光物質例え
ばテルビウムまたはジブロジウムで賦活されたランタン
およびガドリニウムオキシブロマイドおよびオキシクロ
ライド、テルビウムでまたはテリビウムとジブロジウム
で、またはユーロピウムまたはユーロピウムとサマリウ
ムで賦活されたランタンおよびガドリニウムオキシサル
ファイド、および前述の稀土類元素の一つで賦活された
イツトリウムおよびルテチウムオキシサルファイドであ
る。
稀土類発光物質はドイツ特許第1282819号、フラ
ンス特許第1504341号、同1580544号、同
201397号、フランス特許第1473531号の追
加特許第94579号、米国特許第3418246号、
同3418247号、同3546128号、および19
69年10月29〜31日、サンフランシスコ開催プロ
シーディンゲス オン ジ IEBEヌクレアー サイ
エンス シンポジウムでのケーエー ライツカ−シャイ
ム等によるレアー アース オキシサルファイド X−
レイ ホスホールズなる報告、および■EEE トラン
ズアクションズ オン ヌクレアー サイエンス MS
−17巻(1970年)49〜56頁のウアング等によ
るX−レイ イメージ インテンシファイア−チューブ
ユージング レアー アース オキシサルファイド
ホスホールズなる報告等最近の文献に広く記載されてい
る。
ンス特許第1504341号、同1580544号、同
201397号、フランス特許第1473531号の追
加特許第94579号、米国特許第3418246号、
同3418247号、同3546128号、および19
69年10月29〜31日、サンフランシスコ開催プロ
シーディンゲス オン ジ IEBEヌクレアー サイ
エンス シンポジウムでのケーエー ライツカ−シャイ
ム等によるレアー アース オキシサルファイド X−
レイ ホスホールズなる報告、および■EEE トラン
ズアクションズ オン ヌクレアー サイエンス MS
−17巻(1970年)49〜56頁のウアング等によ
るX−レイ イメージ インテンシファイア−チューブ
ユージング レアー アース オキシサルファイド
ホスホールズなる報告等最近の文献に広く記載されてい
る。
こういった新規の稀土類発光物質特に他の選択稀土類例
えばエルビウム、テルビウムおよびジブロジウムで賦活
されたガドリニウムおよびランタンオキシサルファイド
およびオキシハライドは高いX−線阻止能または平均吸
収性と発光密度をもち放射線学者が実質的に低いX−線
量を用いることを可能にする。
えばエルビウム、テルビウムおよびジブロジウムで賦活
されたガドリニウムおよびランタンオキシサルファイド
およびオキシハライドは高いX−線阻止能または平均吸
収性と発光密度をもち放射線学者が実質的に低いX−線
量を用いることを可能にする。
本発明のX−線増感スクリーンと緑増感放射線写真用カ
ラー材料の放射線写真的組み合わせにおいて、前記スク
リーンは放射線感受性ハロゲン化銀材料とは別個に設け
ることが出来あるいはハロゲン化銀乳剤とで一体配列に
し同じ一つの支持体上にハロゲン化銀乳剤とX−線増感
スクリーンを設けることも出来る。
ラー材料の放射線写真的組み合わせにおいて、前記スク
リーンは放射線感受性ハロゲン化銀材料とは別個に設け
ることが出来あるいはハロゲン化銀乳剤とで一体配列に
し同じ一つの支持体上にハロゲン化銀乳剤とX−線増感
スクリーンを設けることも出来る。
放射線感受性ハロゲン化銀乳剤を支持体の片側だけある
いは両側に設は単一または二重塗布放射線写真材料にす
ることが出来る。
いは両側に設は単一または二重塗布放射線写真材料にす
ることが出来る。
増感スクリーンは単一または二重塗布放射線写真材料の
両面に設けられる。
両面に設けられる。
増感スクリーンと放射線写真カラー材料の放射線写真的
組み合わせにはまた共通の中間および/または保護およ
び/または剥離層をもたせ、これを放射線感受性乳剤と
増感スクリーンの間または乳剤の上に配置することが出
来る。
組み合わせにはまた共通の中間および/または保護およ
び/または剥離層をもたせ、これを放射線感受性乳剤と
増感スクリーンの間または乳剤の上に配置することが出
来る。
前述せる如く露光された放射線写真ハロゲン化銀材料の
高温での迅速現像を可能にするためこの放射線写真ハロ
ゲン化銀乳剤は像形成性ハロゲン化銀乳剤に放射線写真
像形成性ハロゲン化銀乳剤の露光および現像条件下では
可視像が出来ないような充分低感度の塩化銀含有乳剤を
加えて作られる。
高温での迅速現像を可能にするためこの放射線写真ハロ
ゲン化銀乳剤は像形成性ハロゲン化銀乳剤に放射線写真
像形成性ハロゲン化銀乳剤の露光および現像条件下では
可視像が出来ないような充分低感度の塩化銀含有乳剤を
加えて作られる。
ベルギー特許第777581号かられかるように像形成
性ハロゲン化銀乳剤の青色光感度は好ましくは塩化銀含
有乳剤の青色光感度の少なくとも100倍である。
性ハロゲン化銀乳剤の青色光感度は好ましくは塩化銀含
有乳剤の青色光感度の少なくとも100倍である。
像形成性ハロゲン化銀乳剤に加えられるべき低感度塩化
銀含有乳剤の量は極めて広範囲に変更可能であるが低感
度塩化銀対像形成性ハロゲン化銀の比(ただし硝酸銀の
重量部で表わす)は好ましくは1:50〜1:1である
。
銀含有乳剤の量は極めて広範囲に変更可能であるが低感
度塩化銀対像形成性ハロゲン化銀の比(ただし硝酸銀の
重量部で表わす)は好ましくは1:50〜1:1である
。
低感度塩化銀含有乳剤は好ましくは粒子サイズが50〜
500nmO微粒子塩化銀含有乳剤である。
500nmO微粒子塩化銀含有乳剤である。
低感度乳剤として純粋な塩化銀乳剤を用いることが好ま
しいが塩化銀を含む混合ハロゲン化銀の乳剤例えば塩臭
化銀乳剤を用いることも可能である。
しいが塩化銀を含む混合ハロゲン化銀の乳剤例えば塩臭
化銀乳剤を用いることも可能である。
像形成性ハロゲン化銀と像を作らない塩化銀の混合物を
含む本発明に係る放射線写真用ハロゲン化銀乳剤は48
0nm〜600nmの波長域にスペクトル増感せられる
。
含む本発明に係る放射線写真用ハロゲン化銀乳剤は48
0nm〜600nmの波長域にスペクトル増感せられる
。
スペクトル増感最大は好ましくは520 nm=560
nm の間である。
nm の間である。
露光後乳剤を通常の暗室赤色安全燈の条件下に現像処理
する場合には本発明の放射線写真ハロゲン化銀乳剤のス
ペクトル増感は乳剤の暗室照明に対する感度を出来るだ
け低く保つようにすべきである。
する場合には本発明の放射線写真ハロゲン化銀乳剤のス
ペクトル増感は乳剤の暗室照明に対する感度を出来るだ
け低く保つようにすべきである。
必要あるいは希望に応じ暗室照明にたいする感度を低下
させるため選択的に作用する減感染料を乳剤中に加える
ことが出来る。
させるため選択的に作用する減感染料を乳剤中に加える
ことが出来る。
乳剤は任意の当業者に受は入れられている方法でスペク
トル増感される。
トル増感される。
それらはハロゲン化銀乳剤特にハロゲン化銀カラー乳剤
に用いられる通常のスペクトル増感染料の任意のもの、
例えばインターサイエンス パブリツシャーズ 196
4年刊行のザ シアニン ダイズ アンド リレーテッ
ド コンパウンダにエフ エム ハマーにより記載され
ているシアニン染料およびメロシアニン染料ならびに他
の染料によりスペクトル増感されうる。
に用いられる通常のスペクトル増感染料の任意のもの、
例えばインターサイエンス パブリツシャーズ 196
4年刊行のザ シアニン ダイズ アンド リレーテッ
ド コンパウンダにエフ エム ハマーにより記載され
ているシアニン染料およびメロシアニン染料ならびに他
の染料によりスペクトル増感されうる。
像形成性放射線写真用ハロゲン化銀乳剤はいろいろな種
類のハロゲン化銀例えば塩化銀、臭化銀、塩臭化銀およ
び塩臭沃化銀を含みうる。
類のハロゲン化銀例えば塩化銀、臭化銀、塩臭化銀およ
び塩臭沃化銀を含みうる。
像形成性ハロゲン化銀乳剤は好ましくはハロゲン化銀が
主として臭化銀である中感度または高感度像形成性ハロ
ゲン化銀乳剤例えば純粋な臭化銀乳剤および沃化銀含量
が10モル%以下の臭沃化銀乳剤である。
主として臭化銀である中感度または高感度像形成性ハロ
ゲン化銀乳剤例えば純粋な臭化銀乳剤および沃化銀含量
が10モル%以下の臭沃化銀乳剤である。
平均ハロゲン化銀粒子サイズは好ましくは500nm
〜1200nm である。
〜1200nm である。
混合ハロゲン化銀乳剤中の全ハロゲン化銀含量は一般に
適当な支持体上に塗布した後硝酸銀換算で支持体片測当
たり1平方メートル当たり3〜7g1好ましくは4〜6
gである。
適当な支持体上に塗布した後硝酸銀換算で支持体片測当
たり1平方メートル当たり3〜7g1好ましくは4〜6
gである。
単色放射線写真染料像は好ましくは可視スペクトルの赤
色域(600〜700nrn) にその主吸収性をも
ち可視スペクトルの縁域(500〜600nm)では赤
色域に対し少なくとも30%の光を吸収する。
色域(600〜700nrn) にその主吸収性をも
ち可視スペクトルの縁域(500〜600nm)では赤
色域に対し少なくとも30%の光を吸収する。
換言すれば緑色域にかなり大きな副吸収をもつシアン染
料像と青色染料像が好ましい。
料像と青色染料像が好ましい。
この目的のため芳香族第一級アミノ現像薬を用いてハロ
ゲン化銀を発色現像したとき赤および緑を主に吸収し5
50〜700のスペクトル波長域に吸収最大をもつキノ
ンイミン染料を作るフェノールまたはα−ナフトール型
カラーカップラーが特に適している。
ゲン化銀を発色現像したとき赤および緑を主に吸収し5
50〜700のスペクトル波長域に吸収最大をもつキノ
ンイミン染料を作るフェノールまたはα−ナフトール型
カラーカップラーが特に適している。
かかる特性をもつフェノールカップラーは例えば次の一
般式のものに相当する。
般式のものに相当する。
ここにR1およびR2はそれぞれ置換基を有しまたは有
せざるカルボン酸アシル基またはスルホン酸アシル基、
例えば脂肪族カルボン酸アシル基、芳香族カルボン酸ア
シル基、例えば2−フロイル基または2−チェノイル基
の如き複素環式カルボン酸アシル基、脂肪族スルホン酸
アシル基、芳香族スルホン酸アシル基、スルホニルチェ
ニル基、アリールオキシ置換脂肪族カルボン酸アシル基
、フェニルカルバミル脂肪族カルボン酸アシル基または
トリルカルボン酸アシル基を表イつす。
せざるカルボン酸アシル基またはスルホン酸アシル基、
例えば脂肪族カルボン酸アシル基、芳香族カルボン酸ア
シル基、例えば2−フロイル基または2−チェノイル基
の如き複素環式カルボン酸アシル基、脂肪族スルホン酸
アシル基、芳香族スルホン酸アシル基、スルホニルチェ
ニル基、アリールオキシ置換脂肪族カルボン酸アシル基
、フェニルカルバミル脂肪族カルボン酸アシル基または
トリルカルボン酸アシル基を表イつす。
かかる種類のフェノールカラーカップラーおよびその製
法については米国特許第2772162号、同3222
176号、英国特許第975773号を参照されたい。
法については米国特許第2772162号、同3222
176号、英国特許第975773号を参照されたい。
像形成性ハロゲン化銀乳剤は任意の当業者に受は入れら
れている方法で化学増感しうる。
れている方法で化学増感しうる。
乳剤は天然活性ゼラチンと共にあるいはアリルチオシア
ネート、アリルチオ尿素、ナトリウムチオサルフェート
等硫黄含有化合物の少量と共に熟成されうる。
ネート、アリルチオ尿素、ナトリウムチオサルフェート
等硫黄含有化合物の少量と共に熟成されうる。
像形成性乳剤は還元剤例えば英国特許第789823号
に記載されているような錫化合物、ジエチルトリアミン
の如きポリアミン類、および少量の貴金属化合物例えば
ツアイトシュリフトヴイツセンシャフト フォートグラ
フィー46巻、67〜72(1951)にアール コス
ロフスキーにより記載されているような金、白金、パラ
ジウム、イリジウム、ルテニウムおよびロジウム化合物
でも増感しうる。
に記載されているような錫化合物、ジエチルトリアミン
の如きポリアミン類、および少量の貴金属化合物例えば
ツアイトシュリフトヴイツセンシャフト フォートグラ
フィー46巻、67〜72(1951)にアール コス
ロフスキーにより記載されているような金、白金、パラ
ジウム、イリジウム、ルテニウムおよびロジウム化合物
でも増感しうる。
貴金属化合物の代表例はアンモニウムクロロパラデート
、カリウムクロロオーレ−ト、カリウムクロロオーレー
トおよびカリウムオーリチオシアネートである。
、カリウムクロロオーレ−ト、カリウムクロロオーレー
トおよびカリウムオーリチオシアネートである。
乳剤安定剤およびカブリ防止剤、例えば公知のスルフィ
ン酸およびセレン酸またはそれらの塩、脂肪族、芳香族
または複素環式メルカプト化合物またはジアルデヒド類
、例えば公開されたドイツ特許出願第2100622号
に記載され特許請求されているもの、好ましくはスルホ
基またはカルボキシル基を含むもの、水銀化合物例えば
ベルギー特許第524121号、同第677337号、
同第707386号、同第709195号に記載されて
いるもの、およびツアイトシュリフト ヴイツシエンシ
ャフト フォートグラフィー47巻、2〜58頁(19
52年)にビルにより記載されているテトラアザインデ
ン類、例えば下記一般式で表わされるヒドロキシテトラ
アザインデン類(ここにR1およびR2はそれぞれ水素
原子、アルキル、アルアルキル、またはアリール基を表
わし、R3は水素原子、アルキル、カルボキシまたはア
ルコキシカルボニル基を表わし、代表例は5−メチル−
7−ヒドロキシ−5−hリアゾ’o(1゜5−a〕ピリ
ミジン) を低感度乳剤混合前まだは後で該ハロゲン化銀乳剤に加
えることが出来る。
ン酸およびセレン酸またはそれらの塩、脂肪族、芳香族
または複素環式メルカプト化合物またはジアルデヒド類
、例えば公開されたドイツ特許出願第2100622号
に記載され特許請求されているもの、好ましくはスルホ
基またはカルボキシル基を含むもの、水銀化合物例えば
ベルギー特許第524121号、同第677337号、
同第707386号、同第709195号に記載されて
いるもの、およびツアイトシュリフト ヴイツシエンシ
ャフト フォートグラフィー47巻、2〜58頁(19
52年)にビルにより記載されているテトラアザインデ
ン類、例えば下記一般式で表わされるヒドロキシテトラ
アザインデン類(ここにR1およびR2はそれぞれ水素
原子、アルキル、アルアルキル、またはアリール基を表
わし、R3は水素原子、アルキル、カルボキシまたはア
ルコキシカルボニル基を表わし、代表例は5−メチル−
7−ヒドロキシ−5−hリアゾ’o(1゜5−a〕ピリ
ミジン) を低感度乳剤混合前まだは後で該ハロゲン化銀乳剤に加
えることが出来る。
他の添加剤例えばホルムアルデヒド、ジアルデヒド類、
ヒドロキシアルデヒド類、ムコクロール酸、ムコブロム
酸、アクロレインおよびグリオキザルの如き硬化剤、ア
ニオン系カラーカップラーまたはそれから作られる染料
のための媒染剤例えば英国特許出願第42381/71
に記載されているようなもの、可塑剤および被覆助剤例
えばサポニン、ナトリウムジイソオクチルスルホサクシ
ネートの如きジアルキルスルホコハク酸塩、ジアルキル
アリールポリエーテル硫酸、アルキルアリールポリエー
テルスルホン酸、カルボキシアルキル化ポリエチレンク
リコールエーテルまたはエスチル類例えばイソ−C8H
17−C6H4(OCH2CH2)sOcH2cOON
aの如くフランス特許第1537417号に記載の如き
もの、弗素化界面活性剤例えばベルギー特許第7426
80号、公開されたドイツ特許出願第1950121号
、同第1942665号に記載の如きもの、不活性粒子
例えばシリコンジオキサイド、ガラス、澱粉およびポリ
メチルメタアクリレート粒子を本発明の放射線感受性ハ
ロゲン化銀要素の親水コロイド層の一つまたはそれ以上
のものの中に存在せしめうる。
ヒドロキシアルデヒド類、ムコクロール酸、ムコブロム
酸、アクロレインおよびグリオキザルの如き硬化剤、ア
ニオン系カラーカップラーまたはそれから作られる染料
のための媒染剤例えば英国特許出願第42381/71
に記載されているようなもの、可塑剤および被覆助剤例
えばサポニン、ナトリウムジイソオクチルスルホサクシ
ネートの如きジアルキルスルホコハク酸塩、ジアルキル
アリールポリエーテル硫酸、アルキルアリールポリエー
テルスルホン酸、カルボキシアルキル化ポリエチレンク
リコールエーテルまたはエスチル類例えばイソ−C8H
17−C6H4(OCH2CH2)sOcH2cOON
aの如くフランス特許第1537417号に記載の如き
もの、弗素化界面活性剤例えばベルギー特許第7426
80号、公開されたドイツ特許出願第1950121号
、同第1942665号に記載の如きもの、不活性粒子
例えばシリコンジオキサイド、ガラス、澱粉およびポリ
メチルメタアクリレート粒子を本発明の放射線感受性ハ
ロゲン化銀要素の親水コロイド層の一つまたはそれ以上
のものの中に存在せしめうる。
本発明に係る緑増感放射線感受性乳剤は広範な種類の支
持体例えばセルローズナイトレート、セルローズエステ
ル類、ポリビニルアセクール、ポリスチレン、ポリエチ
レンテレフタレートおよび他のポリエステル材料のフィ
ルムならびにα−オレフィン塗布紙例えばポリエチレン
またはポリプロピレン塗布紙に塗布されうる。
持体例えばセルローズナイトレート、セルローズエステ
ル類、ポリビニルアセクール、ポリスチレン、ポリエチ
レンテレフタレートおよび他のポリエステル材料のフィ
ルムならびにα−オレフィン塗布紙例えばポリエチレン
またはポリプロピレン塗布紙に塗布されうる。
紫外線吸収化合物をこの放射線写真要素の支持体中また
は親水性コロイド中間層中に加えることが出来る。
は親水性コロイド中間層中に加えることが出来る。
本発明の放射線写真ハロゲン化銀カラー要素は放射線写
真的露光のあと好ましくは強力表面現像液中で現像され
る。
真的露光のあと好ましくは強力表面現像液中で現像され
る。
現像を迅速に行なうため極めて極力のものが必要である
。
。
高エネルギー現像物質または組み合イつせ現像物質を用
い現像液を適当にアルカリ性(pH9〜12)にして極
めて強力なものが得られる。
い現像液を適当にアルカリ性(pH9〜12)にして極
めて強力なものが得られる。
芳香族第一級アミノ発色現像薬例えばN、N−ジエチル
−p−フェニレンジアミン、N−ブチル−N−スルホブ
チル−p−フェニレンジアミン、2−アミノ−5−ジエ
チルアミノトルエン塩酸塩および4−アミノ−N−エチ
ルN(β−メタンスルホンアミドエチル)−m−トルイ
ジンセスキサルフェート1水和物、およびNヒドロキシ
エチル−N−エチル−p−フェニレンジアミンの如きN
、N−ジアルキル−p−フェニレンジアミン類およびそ
の誘導体、が発色現像に増強効果のあることが知られて
いる(エル エフニー メーソンのジャーナル オン
フォトグラフィック サイエンス11 (1963)、
136〜139参照)例えば1−フェニル−3−ピラゾ
リジノンおよびp−モノメチルアミノフェノール、およ
び他のp−アミノフェノール誘導体例えば3−メチル−
4−ヒドロキシ−N、N−ジエチルアニリン、3−メチ
ル−4−ヒドロキシ−N−エチル−N−β−ヒドロキシ
エチルアニリン、1−メチル−6−ヒドロキシ−1,2
,3,4−テトラヒドロキノリン、1−β−ヒドロキシ
エチル−6−ヒドロキシ−1,2,3,4−テトラヒド
ロキノリン、N(4’−ヒドロキシ−37−メチルフェ
ニル)−ヒロリジンの如きフランス特許第128342
0号に記載の如きものの如き黒白現像薬と共に用いられ
る。
−p−フェニレンジアミン、N−ブチル−N−スルホブ
チル−p−フェニレンジアミン、2−アミノ−5−ジエ
チルアミノトルエン塩酸塩および4−アミノ−N−エチ
ルN(β−メタンスルホンアミドエチル)−m−トルイ
ジンセスキサルフェート1水和物、およびNヒドロキシ
エチル−N−エチル−p−フェニレンジアミンの如きN
、N−ジアルキル−p−フェニレンジアミン類およびそ
の誘導体、が発色現像に増強効果のあることが知られて
いる(エル エフニー メーソンのジャーナル オン
フォトグラフィック サイエンス11 (1963)、
136〜139参照)例えば1−フェニル−3−ピラゾ
リジノンおよびp−モノメチルアミノフェノール、およ
び他のp−アミノフェノール誘導体例えば3−メチル−
4−ヒドロキシ−N、N−ジエチルアニリン、3−メチ
ル−4−ヒドロキシ−N−エチル−N−β−ヒドロキシ
エチルアニリン、1−メチル−6−ヒドロキシ−1,2
,3,4−テトラヒドロキノリン、1−β−ヒドロキシ
エチル−6−ヒドロキシ−1,2,3,4−テトラヒド
ロキノリン、N(4’−ヒドロキシ−37−メチルフェ
ニル)−ヒロリジンの如きフランス特許第128342
0号に記載の如きものの如き黒白現像薬と共に用いられ
る。
また発色現像速度を増大させるため組み合わせ芳香族第
一級アミン発色現像薬を用いる(例えばドイツ特許第9
54311号、フランス特許第1、299899号参照
)ことも出来例えばN−エチル−2−ヒドロキシエチル
−p−フェニレンジアミンをN−ブチル−N−スルホブ
チル−p−フェニレンジアミン、2−アミノ−5−ジエ
チルアミノ−トルエン塩酸塩またはN、N−ジエチルp
−フェニレンジアミン塩酸塩と共に用いて良好な結果が
得られる。
一級アミン発色現像薬を用いる(例えばドイツ特許第9
54311号、フランス特許第1、299899号参照
)ことも出来例えばN−エチル−2−ヒドロキシエチル
−p−フェニレンジアミンをN−ブチル−N−スルホブ
チル−p−フェニレンジアミン、2−アミノ−5−ジエ
チルアミノ−トルエン塩酸塩またはN、N−ジエチルp
−フェニレンジアミン塩酸塩と共に用いて良好な結果が
得られる。
テトラアルキルp−フェニレンジアミン誘導体を芳香族
第一級アミノ発色現像薬と共に用いても強力発色現像効
果が得られる。
第一級アミノ発色現像薬と共に用いても強力発色現像効
果が得られる。
現像を促進する目的で露光ずみ写真材料は好ましくは現
像促進剤の存在下に現像せられる。
像促進剤の存在下に現像せられる。
こういった現像促進剤はハロゲン化銀乳剤中あるいは現
像浴中いずれにも用いることが出来る。
像浴中いずれにも用いることが出来る。
それらには各種のアルキレンオキサイド化合物例えば米
国特許第1970578号、同第2240472号、同
第2423549号、同第2441389号、同第25
31.832号、同第2533990号、および英国特
許第920637号、同第940051号、同第945
340号、同第991608号、および同第10150
23号に記載の如きアルキレンオキサイド縮合生成物ま
たはポリマーが包含される。
国特許第1970578号、同第2240472号、同
第2423549号、同第2441389号、同第25
31.832号、同第2533990号、および英国特
許第920637号、同第940051号、同第945
340号、同第991608号、および同第10150
23号に記載の如きアルキレンオキサイド縮合生成物ま
たはポリマーが包含される。
他の現像促進性化合物は好ましくはアンモニウム、ホス
ホニウムおよびスルホニウム型のオニウムおよびポリオ
ニウム化合物、例えばジメチル−n−ノニルスルホニウ
ムp−トルエンスルホネートの如きトリアルキルスルホ
ニウム塩、ドデシルトリメチルアンモニウムp−トルエ
ンスルホネートの如きテトラアルキルアンモニウム塩、
l−m−ニトロベンジルキノリニウムクロライドおよび
1−ドデシルピリジニウムクロライドの如きアルキルピ
リジニウムおよびアルキルキノリニウム塩、N。
ホニウムおよびスルホニウム型のオニウムおよびポリオ
ニウム化合物、例えばジメチル−n−ノニルスルホニウ
ムp−トルエンスルホネートの如きトリアルキルスルホ
ニウム塩、ドデシルトリメチルアンモニウムp−トルエ
ンスルホネートの如きテトラアルキルアンモニウム塩、
l−m−ニトロベンジルキノリニウムクロライドおよび
1−ドデシルピリジニウムクロライドの如きアルキルピ
リジニウムおよびアルキルキノリニウム塩、N。
N′−テトラメチレンビスピリジニウムクロライドの如
きビス−アルキレンピリジニウム塩、第四級アンモニウ
ムおよびホスホニウムポリオキシアルキレン塩特にポリ
オキシアルキレンビスピリジニウム塩(その例は米国特
許第2944900号等にみられる)である。
きビス−アルキレンピリジニウム塩、第四級アンモニウ
ムおよびホスホニウムポリオキシアルキレン塩特にポリ
オキシアルキレンビスピリジニウム塩(その例は米国特
許第2944900号等にみられる)である。
現像液にはまた任意の通常の他の添加剤例えばナトリウ
ムサルファイドおよびヒドロキシルアミンまたはその誘
導体、硬化剤、カブリ防止剤例えばベンゾトリアゾール
、5−ニトロベンズイミダゾール、5−ニトロ−インダ
ゾール、臭化カリウムの如きハライド、ハロゲン化銀溶
剤、調色および増感化合物、現像液を作るさいに難溶性
あるいは放置すると沈澱する傾向のある化学成分のため
の溶剤例えばジメチルボルムアミド、ジメチルアセタミ
ドおよびN−メチル−ピロリドン等を含有せしめうる。
ムサルファイドおよびヒドロキシルアミンまたはその誘
導体、硬化剤、カブリ防止剤例えばベンゾトリアゾール
、5−ニトロベンズイミダゾール、5−ニトロ−インダ
ゾール、臭化カリウムの如きハライド、ハロゲン化銀溶
剤、調色および増感化合物、現像液を作るさいに難溶性
あるいは放置すると沈澱する傾向のある化学成分のため
の溶剤例えばジメチルボルムアミド、ジメチルアセタミ
ドおよびN−メチル−ピロリドン等を含有せしめうる。
銀像を除去する必要はないので現像工程のあと蕾骨漂白
工程を必要とせず従って黒白放射線写真を作るときと同
様簡単な現像処理が適用される。
工程を必要とせず従って黒白放射線写真を作るときと同
様簡単な現像処理が適用される。
本発明の露光ずみ放射線写真カラー要素はその中で写真
材料が自働的に一現像処理単位から他の単位へと一定速
度で導かれるX−線フイルム用自働的現像装置中で処理
されるのが好ましい。
材料が自働的に一現像処理単位から他の単位へと一定速
度で導かれるX−線フイルム用自働的現像装置中で処理
されるのが好ましい。
以下実施例により本発明の詳細な説明する。
実施例
次の如くにして放射線写真用カラー材料が作られた0
硝酸銀23−9.?に相当する量のハロゲン化銀と15
−5gのゼラチンを含みハロゲン化銀粒子の平均サイズ
が800nmの高感度臭沃化銀乳剤(9モル%の沃化銀
)155gに下記増感染料 の0.5%メタノール溶液22.5mlを加えた。
−5gのゼラチンを含みハロゲン化銀粒子の平均サイズ
が800nmの高感度臭沃化銀乳剤(9モル%の沃化銀
)155gに下記増感染料 の0.5%メタノール溶液22.5mlを加えた。
次に硝酸銀24.9に相当する量の塩化銀と16.8.
@のゼラチンを含む低感度塩化銀乳剤200gを前記の
光学増感臭沃化銀乳剤に加えた。
@のゼラチンを含む低感度塩化銀乳剤200gを前記の
光学増感臭沃化銀乳剤に加えた。
この低感度塩化銀乳剤は硝酸銀の水溶液をゼラチン/塩
化ナトリウム水溶液に加え、硫酸アンモニウムでゼラチ
ン乳剤を沈澱させ、水洗し解膠させ**て作つだ。
化ナトリウム水溶液に加え、硫酸アンモニウムでゼラチ
ン乳剤を沈澱させ、水洗し解膠させ**て作つだ。
次にゼラチンと5−メチル−7−ヒドロキシ−8−1リ
アゾロ(1,5−a)ピリミジンを化学的熟成が生じな
いように加えた。
アゾロ(1,5−a)ピリミジンを化学的熟成が生じな
いように加えた。
塩化銀乳剤の平均粒子サイズは220nmであった。
混合物を38℃で1時間加熱して溶融せしめ、(a)
水性アルカリ溶液から下記構造式のカラーカップラー
14.5g、 (b) 乳剤を中和(pH7)するに必要な量の酢酸
水溶液、 (C) 乳剤安定剤としての5−メチル−7−ヒドロ
キシ−8−トリアゾロ(1,5−a)ピリミジン、(d
) 被覆助剤としてのサポニン、および(e) 硬
化剤としてのムコクロル酸 をそれぞれ加えた。
水性アルカリ溶液から下記構造式のカラーカップラー
14.5g、 (b) 乳剤を中和(pH7)するに必要な量の酢酸
水溶液、 (C) 乳剤安定剤としての5−メチル−7−ヒドロ
キシ−8−トリアゾロ(1,5−a)ピリミジン、(d
) 被覆助剤としてのサポニン、および(e) 硬
化剤としてのムコクロル酸 をそれぞれ加えた。
この乳剤を稀釈して920rnlにし次に下引きポリエ
チレンテレフタレート支持体の両面(その全面積は5平
方メートルの2倍の10平方メートル)に塗布した。
チレンテレフタレート支持体の両面(その全面積は5平
方メートルの2倍の10平方メートル)に塗布した。
両面に0.0015mmのゼラチン耐摩擦層を設けこの
放射線写真カラー材料を乾燥させた。
放射線写真カラー材料を乾燥させた。
このスペクトル増感された材料は約540nmに増感最
大を有している。
大を有している。
上記と同様条件でただしスペクトル増感染料を加えずに
作られた非スペクトル増感材料とスペクトル増感材料と
をテルビウムで賦活されたガドリニウムオキシサルファ
イドを螢光物質として含む2枚の発光増感スクリーンの
間に配置しこうして得られた放射線写真要素をスピード
とMTF−値の関係を調べるため鉛バー試験被写体を通
じ60KV X−線に露光した。
作られた非スペクトル増感材料とスペクトル増感材料と
をテルビウムで賦活されたガドリニウムオキシサルファ
イドを螢光物質として含む2枚の発光増感スクリーンの
間に配置しこうして得られた放射線写真要素をスピード
とMTF−値の関係を調べるため鉛バー試験被写体を通
じ60KV X−線に露光した。
増感スクリーンを除いたあとこれら放射線写真カラー材
料を発色現像(41℃で24秒)、定着(41℃で20
秒)、水洗(41℃で25秒)および乾燥(55℃で2
0秒)を含む自働的カラー現像処理を行なった。
料を発色現像(41℃で24秒)、定着(41℃で20
秒)、水洗(41℃で25秒)および乾燥(55℃で2
0秒)を含む自働的カラー現像処理を行なった。
使用した現像浴はpH10,6で、11当たり8.!9
のN−ヒドロキシエチル−N−エチル−p−フェニレン
ジアミン、1.、Elのヒドロキシルアミン、4gの無
水亜硫酸すl−IJウム、1gの臭化カリウム、および
65gの無水炭酸カリウムを含むものであった。
のN−ヒドロキシエチル−N−エチル−p−フェニレン
ジアミン、1.、Elのヒドロキシルアミン、4gの無
水亜硫酸すl−IJウム、1gの臭化カリウム、および
65gの無水炭酸カリウムを含むものであった。
定着はナトリウムチオサルフェート定着液で行なつtも
MTF−値とスピードの関係の測定はマイクロデンシト
メーターで行なわれ同じMTF−値に対しスペクトル増
感材料は非スペクトル増感材料より著るしく犬なるスピ
ード即ち約320%犬なるスピードをもつことが判った
。
メーターで行なわれ同じMTF−値に対しスペクトル増
感材料は非スペクトル増感材料より著るしく犬なるスピ
ード即ち約320%犬なるスピードをもつことが判った
。
また前述の発光スクリーンを本発明のスペクトル増感放
射線写真用カラー材料と組み合わせて用いると非スペク
トル増感放射線写真カラー要素を従来のカルシウムタン
グステートスクリーンと組み合わせて用いる場合より遥
かに良好なMTF値とスピードの関係の得られることも
見出された。
射線写真用カラー材料と組み合わせて用いると非スペク
トル増感放射線写真カラー要素を従来のカルシウムタン
グステートスクリーンと組み合わせて用いる場合より遥
かに良好なMTF値とスピードの関係の得られることも
見出された。
Claims (1)
- 1 スペクトルの縁域で主発光最大を有し、410nm
を越える波長域の光の少なくとも50%を発光するX線
増感スクリーンと接触させて写真ハロゲン化銀材料を放
射線に露光し、露光した材料を芳香族−級アミノ発色現
像薬によって発色現像することからなり、上記現像が少
なくとも30℃の温度での迅速現像であり、使用する材
料が、フェノールまたはα−ナフトール系のカラー形成
性カップリング化合物、および480〜600 nmの
波長範囲での光に対しスペクトル増感した/’%ロゲン
化銀粒子を含有しかつ上記波長範囲での光に対して露光
し、続いて上記−級アミン発色現像薬で発色現像するこ
とによって可視像を主族しうる第一ハロゲン化銀乳剤、
および上記第一乳剤の青色光感度の100分の1より小
さい青色光感度を有し、塩化銀を含有する第二乳剤が存
在するハロゲン化銀乳剤層を支持体の一側または両側に
有することを特徴とする放射線写真カラー像を製造する
古島
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
GB5162871A GB1414455A (en) | 1971-11-05 | 1971-11-05 | Radiographic colour material |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPS4855730A JPS4855730A (ja) | 1973-08-04 |
JPS5841502B2 true JPS5841502B2 (ja) | 1983-09-12 |
Family
ID=10460776
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP47110603A Expired JPS5841502B2 (ja) | 1971-11-05 | 1972-11-04 | ホウシヤセンシヤシンヨウ ハロゲンカギンカラ−ニユウザイ オヨビ ガイニユウザイ オフクム ホウシヤセンシヤシンキロクヨウソ |
Country Status (8)
Country | Link |
---|---|
US (1) | US3809906A (ja) |
JP (1) | JPS5841502B2 (ja) |
BE (1) | BE790862A (ja) |
CA (1) | CA1000101A (ja) |
DE (1) | DE2254306C2 (ja) |
FR (1) | FR2158575B1 (ja) |
GB (1) | GB1414455A (ja) |
IT (1) | IT970200B (ja) |
Cited By (2)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JPS6041901A (ja) * | 1983-08-19 | 1985-03-05 | 山崎 長之助 | カフスボタン |
JPS61113307U (ja) * | 1984-12-11 | 1986-07-17 |
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Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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CA1271567A (en) * | 1985-05-29 | 1990-07-10 | Cancer Institute Board, (The) | Method and apparatus for high engery radiography |
DE3614476A1 (de) * | 1986-04-29 | 1987-11-12 | Du Pont Deutschland | Aufzeichnungssystem fuer die strahlentherapie |
DE4422181A1 (de) * | 1994-06-28 | 1996-01-04 | Du Pont Deutschland | Verfahren zur Herstellung von photographischen Aufzeichnungsmaterialien für die medizinische Radiographie |
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US20060057512A1 (en) | 2004-09-14 | 2006-03-16 | Fuji Photo Film Co., Ltd. | Photothermographic material |
Citations (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
US3152907A (en) * | 1959-11-12 | 1964-10-13 | Eastman Kodak Co | Method for controlling speed and contrast of photographic emulsions |
Family Cites Families (3)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
US2807725A (en) * | 1954-01-27 | 1957-09-24 | Gerard Lemeac Vigneau | Color radiography process |
US3734735A (en) * | 1969-08-22 | 1973-05-22 | Agfa Gevaert Nv | Colour radiography |
GB1378171A (en) * | 1971-01-05 | 1974-12-27 | Agfa Gevaert | Process for producing photogrpahic silver images |
-
0
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-
1971
- 1971-11-05 GB GB5162871A patent/GB1414455A/en not_active Expired
-
1972
- 1972-11-03 IT IT31270/72A patent/IT970200B/it active
- 1972-11-03 US US00303385A patent/US3809906A/en not_active Expired - Lifetime
- 1972-11-04 JP JP47110603A patent/JPS5841502B2/ja not_active Expired
- 1972-11-06 CA CA155,668A patent/CA1000101A/en not_active Expired
- 1972-11-06 FR FR7239269A patent/FR2158575B1/fr not_active Expired
- 1972-11-06 DE DE2254306A patent/DE2254306C2/de not_active Expired
Patent Citations (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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JPS6041901A (ja) * | 1983-08-19 | 1985-03-05 | 山崎 長之助 | カフスボタン |
JPS61113307U (ja) * | 1984-12-11 | 1986-07-17 |
Also Published As
Publication number | Publication date |
---|---|
FR2158575A1 (ja) | 1973-06-15 |
GB1414455A (en) | 1975-11-19 |
CA1000101A (en) | 1976-11-23 |
DE2254306C2 (de) | 1984-06-20 |
IT970200B (it) | 1974-04-10 |
FR2158575B1 (ja) | 1978-01-06 |
BE790862A (nl) | 1973-04-30 |
JPS4855730A (ja) | 1973-08-04 |
US3809906A (en) | 1974-05-07 |
DE2254306A1 (de) | 1973-05-10 |
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