JPS58197678A - 燃料電池用セパレ−タ− - Google Patents
燃料電池用セパレ−タ−Info
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- JPS58197678A JPS58197678A JP57079838A JP7983882A JPS58197678A JP S58197678 A JPS58197678 A JP S58197678A JP 57079838 A JP57079838 A JP 57079838A JP 7983882 A JP7983882 A JP 7983882A JP S58197678 A JPS58197678 A JP S58197678A
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- Japan
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- fuel cell
- substrate
- separator
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- H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
- H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
- H01M8/10—Fuel cells with solid electrolytes
- H01M8/1016—Fuel cells with solid electrolytes characterised by the electrolyte material
- H01M8/1018—Polymeric electrolyte materials
- H01M8/102—Polymeric electrolyte materials characterised by the chemical structure of the main chain of the ion-conducting polymer
- H01M8/1023—Polymeric electrolyte materials characterised by the chemical structure of the main chain of the ion-conducting polymer having only carbon, e.g. polyarylenes, polystyrenes or polybutadiene-styrenes
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- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
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- H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
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- H01M8/1018—Polymeric electrolyte materials
- H01M8/1039—Polymeric electrolyte materials halogenated, e.g. sulfonated polyvinylidene fluorides
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- H01M8/1069—Polymeric electrolyte materials characterised by the manufacturing processes
- H01M8/1086—After-treatment of the membrane other than by polymerisation
- H01M8/1088—Chemical modification, e.g. sulfonation
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- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
- Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
- Y02E60/30—Hydrogen technology
- Y02E60/50—Fuel cells
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02P—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
- Y02P70/00—Climate change mitigation technologies in the production process for final industrial or consumer products
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- Manufacturing & Machinery (AREA)
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- Sustainable Energy (AREA)
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- Electrochemistry (AREA)
- Crystallography & Structural Chemistry (AREA)
- Treatments Of Macromolecular Shaped Articles (AREA)
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
本発明は、？＃蜆な燃料電池用七ノ（レータ−に関する
。
。
近年におけるエネルギー価格の高騰おるいは積項汚染の
問題から低摩でクリーンなエネルギー源が費望されてお
り、特に、火力発電への依存度の高い我が国では電力コ
ストの低摩化は大きな課題となっている。
問題から低摩でクリーンなエネルギー源が費望されてお
り、特に、火力発電への依存度の高い我が国では電力コ
ストの低摩化は大きな課題となっている。
これらのｌＩ値に応えるものとして燃料電池が注目され
、例えば、宇宙船、ロケットなどの特殊電源として脚光
を浴びている。すなわち、燃料電池の熱効率は、火力発
電の熱効率の約２倍でＴｏシ、また、ガソリン等の排気
ガス源を使用しないため大気汚染による公害が生ずるこ
とがなく、さらに単位重量あた９の出力が他の電池に比
べて格段に大きく、移動用電源として非常に好ましい等
、燃料電池は種々の利点を有している。
、例えば、宇宙船、ロケットなどの特殊電源として脚光
を浴びている。すなわち、燃料電池の熱効率は、火力発
電の熱効率の約２倍でＴｏシ、また、ガソリン等の排気
ガス源を使用しないため大気汚染による公害が生ずるこ
とがなく、さらに単位重量あた９の出力が他の電池に比
べて格段に大きく、移動用電源として非常に好ましい等
、燃料電池は種々の利点を有している。
燃料電池の正極と負極とを区画する固体高分子電解質膜
としては、ポリスチレンスルフォン酸タイプ、フェノー
ル樹脂スルフォン酸タイプ、パーフルオロスルフォン酸
タイプ等があるが、＃２４は安価で経済的ではあるが、
耐久性が劣プ、実用的に間１［がある。一方、後者のパ
ーフル−オロスル７＃ン酸タイプは耐久性等性能面では
満足すべ自ものがあるが、極めて高価であり、特殊な場
合を除いて使用されない。
としては、ポリスチレンスルフォン酸タイプ、フェノー
ル樹脂スルフォン酸タイプ、パーフルオロスルフォン酸
タイプ等があるが、＃２４は安価で経済的ではあるが、
耐久性が劣プ、実用的に間１［がある。一方、後者のパ
ーフル−オロスル７＃ン酸タイプは耐久性等性能面では
満足すべ自ものがあるが、極めて高価であり、特殊な場
合を除いて使用されない。
本発明は、上記点に鑑み、膜の基体となるフィルム状高
分子体をフッ素を含有しないが、フッ素の含有量の低い
ポリマーとして膜のコストを低廉化するとともに、この
基体にグラフト重合させるピールスルフォンａｍ！モノ
マーをパーフルオ一体トすることにより、膜の耐久性を
向上させて、安価かつ耐久性に富むイオン交換膜を有す
る燃料電池用セパレーターを提供しようとするものであ
る。
分子体をフッ素を含有しないが、フッ素の含有量の低い
ポリマーとして膜のコストを低廉化するとともに、この
基体にグラフト重合させるピールスルフォンａｍ！モノ
マーをパーフルオ一体トすることにより、膜の耐久性を
向上させて、安価かつ耐久性に富むイオン交換膜を有す
る燃料電池用セパレーターを提供しようとするものであ
る。
すなわち本発明は、
ＣｔあるいはＦ）
で表わされるモノマーの１種又は２種を重合させてなる
フィルム状高分子基体［フルオロビニルスルフ隷ン酸系
モノマーをグラフト重合させてなるイオン交換膜の両面
に白金表金１１するいは縦素粉木を含有する白金族金属
を付着させた固体高分子電解質膜の酸化剤ガス供給側に
多孔性ポリテトラノルオロエチレン膜あるいは炭素粉末
を含有する多孔性ポリテトラフルオロエチレンｇｔ−付
着させ九燃料亀池用セパレーターに関するものである。
フィルム状高分子基体［フルオロビニルスルフ隷ン酸系
モノマーをグラフト重合させてなるイオン交換膜の両面
に白金表金１１するいは縦素粉木を含有する白金族金属
を付着させた固体高分子電解質膜の酸化剤ガス供給側に
多孔性ポリテトラノルオロエチレン膜あるいは炭素粉末
を含有する多孔性ポリテトラフルオロエチレンｇｔ−付
着させ九燃料亀池用セパレーターに関するものである。
本発明は、比較的安価に耐久性のある陽イオン交換膜を
含有する燃料電池用セパレーターを提供ｆｈものであり
、基材となるべきフィルム状高分子及び陽イオン交換基
含有上ツマ−について、耐久性部の陽イオン交換膜の性
能、経済性、及びグラフト重合の起こシやすさ等の各面
からその組み合わせを検討した。
含有する燃料電池用セパレーターを提供ｆｈものであり
、基材となるべきフィルム状高分子及び陽イオン交換基
含有上ツマ−について、耐久性部の陽イオン交換膜の性
能、経済性、及びグラフト重合の起こシやすさ等の各面
からその組み合わせを検討した。
その結果、基体となるフィルム状高分子を形成する重合
体のモノマーは、経済性の面から４つのビニル位に少な
くとも２個の水素原子が結合さＩＬ九オレフィンである
ことが必要であり、その１檀又は２ｓ１を重合して基体
を製造する。この際、より経済性を重視する場合には、
エチレン、プロピレン、塩化ビニル、塩化ビニリデン等
の７）票ヲ含有しない七ツマ−あるいはこれらを組み合
わせて使用し、よシ耐久性を重視する場合には、７ノ化
ヒニル、弗化ビニリデン等の含フツ素モノマーあるいは
これらを組み合わせて使用する。また、含フツ素モノマ
ーとフッ素を含有しない七ツマ−を組み合わせて使用し
、共重合体としてもよい。
体のモノマーは、経済性の面から４つのビニル位に少な
くとも２個の水素原子が結合さＩＬ九オレフィンである
ことが必要であり、その１檀又は２ｓ１を重合して基体
を製造する。この際、より経済性を重視する場合には、
エチレン、プロピレン、塩化ビニル、塩化ビニリデン等
の７）票ヲ含有しない七ツマ−あるいはこれらを組み合
わせて使用し、よシ耐久性を重視する場合には、７ノ化
ヒニル、弗化ビニリデン等の含フツ素モノマーあるいは
これらを組み合わせて使用する。また、含フツ素モノマ
ーとフッ素を含有しない七ツマ−を組み合わせて使用し
、共重合体としてもよい。
１＋、フィルム状高分子基体に共重合させるパーフルオ
ロビニルスルフォン酸としては、一般式（ｍ、ｎは、そ
れぞれΩま九は１） で表わされる七ツマ−を使用することがでキ、特に、 が好ましい。
ロビニルスルフォン酸としては、一般式（ｍ、ｎは、そ
れぞれΩま九は１） で表わされる七ツマ−を使用することがでキ、特に、 が好ましい。
これらのパーフルオロビニルスルフオン１１フイルム状
高分子基体にグラフト重合させるには触媒による１合方
法あるいは放射線による重合方法のいずれを採用しても
よいが、放射線照射特に電子−照射によりグラフト重合
を行なうと、フィルム状高分子基体が架橋して寸法安定
性が向上し、躾の性能が向上する。グラフト重合に使用
する電離性放射線としては、ａ線、β線、γ線のいずれ
を使用し、てもよいが、コバルト６０によるγ線か゛蝋
ｆｍが好ましく、同時照射法、前照射法のいずれかでグ
ラフト重合させる。なお、基体を構成すむＬツマ−中の
ビニル水素の数が多いほどグラフト重合に対する活性が
向上する。
高分子基体にグラフト重合させるには触媒による１合方
法あるいは放射線による重合方法のいずれを採用しても
よいが、放射線照射特に電子−照射によりグラフト重合
を行なうと、フィルム状高分子基体が架橋して寸法安定
性が向上し、躾の性能が向上する。グラフト重合に使用
する電離性放射線としては、ａ線、β線、γ線のいずれ
を使用し、てもよいが、コバルト６０によるγ線か゛蝋
ｆｍが好ましく、同時照射法、前照射法のいずれかでグ
ラフト重合させる。なお、基体を構成すむＬツマ−中の
ビニル水素の数が多いほどグラフト重合に対する活性が
向上する。
グラフト東金後は、溶媒により残存上ノｉ−の除去を行
ない、必要に応じて加水分解処理して目的とする陽イオ
ン交換膜とする。
ない、必要に応じて加水分解処理して目的とする陽イオ
ン交換膜とする。
次に、この陽イオン交換膜の両面に、化学メッキ法ある
いはホットプレスによる加圧法により、白金１．ルテニ
ウム勢の白金族金属あるいは白金族金属と炭素粉末をポ
リテトラフルオロエチレンを結合材とし九触媒層を付着
させる。
いはホットプレスによる加圧法により、白金１．ルテニ
ウム勢の白金族金属あるいは白金族金属と炭素粉末をポ
リテトラフルオロエチレンを結合材とし九触媒層を付着
させる。
次に、電極触媒層を付着させ皮膜電極結合体の一方の面
に多孔性のポリテトラフルオロエチレン膜あるいは炭素
粉末とポリテトラフルオロエチレンから成る多孔質膜を
付着させ、この向を酸化剤ガス供給側とする燃料電池用
セパレーターとする。
に多孔性のポリテトラフルオロエチレン膜あるいは炭素
粉末とポリテトラフルオロエチレンから成る多孔質膜を
付着させ、この向を酸化剤ガス供給側とする燃料電池用
セパレーターとする。
本発明は上述の通り、燃料電池用セパレーターのイオン
交換膜の基体を安価な七ツマ−からなる高分子体とし、
この基体に耐久性を有するパーフルオロビニルスルフォ
ン酸をグラフト重合させることにより、安価で耐久性に
冨むイオン交換膜とし、さらに酸化剤ガス供給側に付着
させたポリテトラフルオロエチレン等の多孔性膜により
□酸化剤ガス供給側に発生する水による触媒活性の低下
が生ずることがなく、燃料電池用セパレーターとし７て
長期に亘って使用することができる。
交換膜の基体を安価な七ツマ−からなる高分子体とし、
この基体に耐久性を有するパーフルオロビニルスルフォ
ン酸をグラフト重合させることにより、安価で耐久性に
冨むイオン交換膜とし、さらに酸化剤ガス供給側に付着
させたポリテトラフルオロエチレン等の多孔性膜により
□酸化剤ガス供給側に発生する水による触媒活性の低下
が生ずることがなく、燃料電池用セパレーターとし７て
長期に亘って使用することができる。
以下、実施例により本発明をより具体的に説明するが、
本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
低密度ポリエチレンフィルム（［４１２０μ）ｔ−窒素
雰囲気下で共振変圧器型電子線加速器を用いて、加速電
圧７５０ Ｋ＠Ｖ、ビーム電流２０ｍＡで、ＩＩＭｍ［
が１５ Ｍｒａｄになるように電子線照射した。次に、
この照射し九ポリエチレンフィルムを、アンプル中のＣ
Ｆｓ””ＣＦ ０ＣＦｓ ＯＦ ＯＣＦＩ ＣＲ８０禽
Ｆに浸臘 しで窒＊ｆｔバブリングした後、アンプルを封じた。
雰囲気下で共振変圧器型電子線加速器を用いて、加速電
圧７５０ Ｋ＠Ｖ、ビーム電流２０ｍＡで、ＩＩＭｍ［
が１５ Ｍｒａｄになるように電子線照射した。次に、
この照射し九ポリエチレンフィルムを、アンプル中のＣ
Ｆｓ””ＣＦ ０ＣＦｓ ＯＦ ＯＣＦＩ ＣＲ８０禽
Ｆに浸臘 しで窒＊ｆｔバブリングした後、アンプルを封じた。
室温で１０時間この状態に維持してグラフト率Ｈさせた
後、溶媒でこの膜を洗浄した。次に、この農をンメチル
スルフォキンド５０部、メタノール４０部、水酸化カリ
ウム１０部から成る溶液中Ｃ還流Ｆ加水分解し、引き続
き５チ塩酸で３０分間蕉沸してスルフォンｔｓｍとし、
さらに脱イオン水中で煮沸した。この膜のグラフト率は
５５チ、イオン交換容量はａ、８５ダ幽＊／１＊燥重量
であった。
後、溶媒でこの膜を洗浄した。次に、この農をンメチル
スルフォキンド５０部、メタノール４０部、水酸化カリ
ウム１０部から成る溶液中Ｃ還流Ｆ加水分解し、引き続
き５チ塩酸で３０分間蕉沸してスルフォンｔｓｍとし、
さらに脱イオン水中で煮沸した。この膜のグラフト率は
５５チ、イオン交換容量はａ、８５ダ幽＊／１＊燥重量
であった。
この陽イオン交換膜（８ｍＸ ８ｍ）を反応槽に績層］
７、反応槽がこの膜で２分され、膜の中央部５ ｏｎ
Ｘ ５ ｔｘが液に接触するようにした。膜の一方の側
に水和ヒドラジン１５饅水溶液を入れ、他方の側に塩化
白金酸３％水溶液を入れ、２０℃で５０分間処現したと
ころ、塩化白金域溶敵に面していえ膜の片面（５３Ｘ５
α）に白金の触媒層が形成された。分析の結果、白金含
有量は２・Ｑ／、Ｉｉ、層の厚さは３μであった。引き
続き反対面にも同様にして白金の触媒層を形成した。こ
の白金鳩の片側に３μの厚さの市販のポリテトラフルオ
ロエチレン膜を３５０℃、１２０ Ｋｇ、／ｃｄで圧着
し、この面を酸素極側とする燃料′電池とした。
７、反応槽がこの膜で２分され、膜の中央部５ ｏｎ
Ｘ ５ ｔｘが液に接触するようにした。膜の一方の側
に水和ヒドラジン１５饅水溶液を入れ、他方の側に塩化
白金酸３％水溶液を入れ、２０℃で５０分間処現したと
ころ、塩化白金域溶敵に面していえ膜の片面（５３Ｘ５
α）に白金の触媒層が形成された。分析の結果、白金含
有量は２・Ｑ／、Ｉｉ、層の厚さは３μであった。引き
続き反対面にも同様にして白金の触媒層を形成した。こ
の白金鳩の片側に３μの厚さの市販のポリテトラフルオ
ロエチレン膜を３５０℃、１２０ Ｋｇ、／ｃｄで圧着
し、この面を酸素極側とする燃料′電池とした。
実施例２
実施例１で使用した陽イオン交換膜の両面にルテニウム
赤と黒鉛粉末を重量比で１対１で混合［７、この混合粉
末をポリテトラフルオロエチレンｋｍ合材として、３５
０℃、１２６ｈ／ｃｒｉ、 ５０分間圧着した。次に、
別に黒鉛とポリテトラフルオロエチレンのエマルジョン
を菖菫比８対２で混会し、この混合物を６５０℃、１３
０ Ｑ／、：ｄ、５０分間ポットプレスして１００μの
厚さを有する多孔性膜とした。この多孔性膜を、触媒層
を有する前記陽イオン交換膜の片面に、５５０℃、１３
０Ｋｆ／ｄで５０分間加熱保持して付着させ、この多孔
性腺面をａｌｌ他極とする燃料電池とした。
赤と黒鉛粉末を重量比で１対１で混合［７、この混合粉
末をポリテトラフルオロエチレンｋｍ合材として、３５
０℃、１２６ｈ／ｃｒｉ、 ５０分間圧着した。次に、
別に黒鉛とポリテトラフルオロエチレンのエマルジョン
を菖菫比８対２で混会し、この混合物を６５０℃、１３
０ Ｑ／、：ｄ、５０分間ポットプレスして１００μの
厚さを有する多孔性膜とした。この多孔性膜を、触媒層
を有する前記陽イオン交換膜の片面に、５５０℃、１３
０Ｋｆ／ｄで５０分間加熱保持して付着させ、この多孔
性腺面をａｌｌ他極とする燃料電池とした。
実施例３
基体としてエチレンとプロピレンの重量比１対１の共重
合体を、グラフト重合用ポリマーとしてＣｆ”＊−ＣＦ
Ｓ缶Ｆを、電離性放射線としてコバルト６０のｒ線
を用いて実施例１と同様に陽イオン交換膜を製造したと
ころ、グラフト率は４５−、イオン交換容量は１．８ダ
当１／ｒ乾燥重敲であつ九。
合体を、グラフト重合用ポリマーとしてＣｆ”＊−ＣＦ
Ｓ缶Ｆを、電離性放射線としてコバルト６０のｒ線
を用いて実施例１と同様に陽イオン交換膜を製造したと
ころ、グラフト率は４５−、イオン交換容量は１．８ダ
当１／ｒ乾燥重敲であつ九。
この陽イオン交換膜に実施例１と同様に触媒層と多孔性
ポリテトラフルオロエチレン膜を付着させて燃料電池用
セパレーターとした。
ポリテトラフルオロエチレン膜を付着させて燃料電池用
セパレーターとした。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 Ｈ，Ｃ）ｈ、 ＣＬＸＴｏるいはＦ）で貴わされる化７
ノマーの１樵又は２１ｍを重合させてなるフィルム状＾
分子基体にフルオロピールスルフォン峨系七ツマ−をグ
ラフト重合させてなるイオン交ＪＡ膜の１ｌＩＩ面に白
金表金ｌ１４あるいは炭素粉末上含有する白金族金属を
付着させ友固体高分子＊Ｓ質換の峡化剤ガス供給側に多
孔性ボリデトシノルオロエチレン躾あるいは炭素粉末を
含・有する多孔性ポリナト＞フルオロエチレン膜を付着
させたことを特徴とする燃料電池用セパレーター。・ （２） フルオロビエルスルンオン峨が、一般式％式
％） で表わされるモノマーである特許請求の範囲第（１）磯
に記載の燃料電池用セパレーター。 （５） フィルム状＾分子基体ＫＰＭ性放射線を用い
てパーフルオロビニルスルフォン酸系モノマーをグラフ
ト重合させてなる特許請求の範囲第（１）項に記載の燃
料電池用セパレーター。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP57079838A JPS58197678A (ja) | 1982-05-14 | 1982-05-14 | 燃料電池用セパレ−タ− |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP57079838A JPS58197678A (ja) | 1982-05-14 | 1982-05-14 | 燃料電池用セパレ−タ− |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS58197678A true JPS58197678A (ja) | 1983-11-17 |
Family
ID=13701346
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP57079838A Pending JPS58197678A (ja) | 1982-05-14 | 1982-05-14 | 燃料電池用セパレ−タ− |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS58197678A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS62195855A (ja) * | 1986-02-22 | 1987-08-28 | Hitachi Ltd | イオン交換膜を電解質とする燃料電池の製造方法 |
-
1982
- 1982-05-14 JP JP57079838A patent/JPS58197678A/ja active Pending
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS62195855A (ja) * | 1986-02-22 | 1987-08-28 | Hitachi Ltd | イオン交換膜を電解質とする燃料電池の製造方法 |
| JPH0799696B2 (ja) * | 1986-02-22 | 1995-10-25 | 株式会社日立製作所 | イオン交換膜を電解質とする燃料電池の製造方法 |
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