JPS58186976A - 発光ダイオ−ド - Google Patents
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- JPS58186976A JPS58186976A JP57068612A JP6861282A JPS58186976A JP S58186976 A JPS58186976 A JP S58186976A JP 57068612 A JP57068612 A JP 57068612A JP 6861282 A JP6861282 A JP 6861282A JP S58186976 A JPS58186976 A JP S58186976A
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Classifications
-
- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01L—SEMICONDUCTOR DEVICES NOT COVERED BY CLASS H10
- H01L33/00—Semiconductor devices having potential barriers specially adapted for light emission; Processes or apparatus specially adapted for the manufacture or treatment thereof or of parts thereof; Details thereof
- H01L33/48—Semiconductor devices having potential barriers specially adapted for light emission; Processes or apparatus specially adapted for the manufacture or treatment thereof or of parts thereof; Details thereof characterised by the semiconductor body packages
- H01L33/52—Encapsulations
- H01L33/56—Materials, e.g. epoxy or silicone resin
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- Led Devices (AREA)
- Addition Polymer Or Copolymer, Post-Treatments, Or Chemical Modifications (AREA)
- Structures Or Materials For Encapsulating Or Coating Semiconductor Devices Or Solid State Devices (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
本発明は、発光効率の優れた可視発光ダイオード圧関す
る。
る。
可視発光ダイオードを用いた表示素子は、消費電力の少
ないこと、可視発光ダイオードの多色性及び樹脂反射板
9組立基板の大きさ。
ないこと、可視発光ダイオードの多色性及び樹脂反射板
9組立基板の大きさ。
形を変えることKよって任意の形状の発光が簡単にでき
るとい5使い易さ、更に可視発光ダイオード素子の高度
の生産技術の開発に基づく低価格化勢によって、パイロ
ットランプをはじめ、ウォッチ、トランシーバ−、ラジ
オ、りpツク、玩具の数字表示素子として急速に用途を
伸ばしている。
るとい5使い易さ、更に可視発光ダイオード素子の高度
の生産技術の開発に基づく低価格化勢によって、パイロ
ットランプをはじめ、ウォッチ、トランシーバ−、ラジ
オ、りpツク、玩具の数字表示素子として急速に用途を
伸ばしている。
しかしながら、従来のパイロットランプに比べて、明る
さが少ないことが可視発光ダイオードの欠点であった。
さが少ないことが可視発光ダイオードの欠点であった。
特に可視発光ダイオードが、従来の単lii表示用から
進んで、グラフィック表示、映像表示へと用途を広げて
いく場合、この可視発光ダイオードの明るさが大きな問
題となる。
進んで、グラフィック表示、映像表示へと用途を広げて
いく場合、この可視発光ダイオードの明るさが大きな問
題となる。
可視発光ダイオードの性能(明るさ)は、発光ダイオー
ド素子の発光効率と発光ダイオードの発光に対する視感
度の積で示される。
ド素子の発光効率と発光ダイオードの発光に対する視感
度の積で示される。
本発明者らは、この可視発光ダイオードの性能(明るさ
)の改善について研究を続けてきた結果、同一の発光ダ
イオード素子を使用しても、それを封止している樹脂の
性状によって、可視発光ダイオードの性能が向上するこ
とを見出し1本発明を完成させるに至った。
)の改善について研究を続けてきた結果、同一の発光ダ
イオード素子を使用しても、それを封止している樹脂の
性状によって、可視発光ダイオードの性能が向上するこ
とを見出し1本発明を完成させるに至った。
すなわち、本発明は、特定の樹脂で封止するととくより
、可視発光ダイオードの性能を向上させるものである。
、可視発光ダイオードの性能を向上させるものである。
本発明における特定の樹脂とは、−分子中に芳香核を2
ヶ有し、かつ各芳香核は夫々エチレン性の不飽和基な有
する七ツマ−を一成分とする、屈折率1.59以上の重
合体よりなる透明樹脂である。
ヶ有し、かつ各芳香核は夫々エチレン性の不飽和基な有
する七ツマ−を一成分とする、屈折率1.59以上の重
合体よりなる透明樹脂である。
本発明におけるエチレン性の不飽和基とはラジカル重合
可能な2重結合を意味し、中でもビニル基、置換ビニル
基、アリル基などが好ましく、特にジビニル化合物、ジ
メタクリレート化合−、ジアクリレート化合−及びジア
リル化合物より選ばれた少なくともimlのモノマーが
好適である。
可能な2重結合を意味し、中でもビニル基、置換ビニル
基、アリル基などが好ましく、特にジビニル化合物、ジ
メタクリレート化合−、ジアクリレート化合−及びジア
リル化合物より選ばれた少なくともimlのモノマーが
好適である。
更K、本発明において、封止材の性能向上のためには前
記モノマーの芳香核に/% pゲンなどの置換基な有す
るものを用いるのが好ましく、’lK臭素、塩素の置換
基な有するものは、難燃性をも兼ねそなえるため好まし
い。
記モノマーの芳香核に/% pゲンなどの置換基な有す
るものを用いるのが好ましく、’lK臭素、塩素の置換
基な有するものは、難燃性をも兼ねそなえるため好まし
い。
本発明にあっては、上記七ツマ−を一成分とする屈折率
1.59以上の重合体よりなる透明樹脂を用いることを
必**件とする。
1.59以上の重合体よりなる透明樹脂を用いることを
必**件とする。
本発明における上記モノマーの^体的例はジメタクリロ
キシージフェニルメタン、ジメタクリロキシージ(4−
クールフェニル)メタン、フタール酸−ジ(2−アクリ
ルキシエチル”) −2,2ビス(4−メタクリルキシ
−3−クロルフェニル)プロパン、2,2ビス(4−ア
クリ−キシ−3−クールフェニル)プロパン、2.2ビ
ス(4−メタクリ−キシフェニル)プロパン、2.2ビ
ス(4−アクリルキシ−315−ジクロルフエニル)フ
ロパン、2.2ビス(4−メタクリロキシ−3−ブロム
フェニル)プロパン、2.2ビス(4−アクリルキシ−
3,s−ジブρムフエニル)プロパン、2゜2ビス(4
−メタクリ−キシエトキシフェニル)プロパン、2.2
ビス(4−メタクリルキシエトキシ−3,5−ジブロム
フエニル)フロパン、2,2ビス(4−7クリpキシエ
トキシフエニル)プロパン、2.2ビス(4−7クリロ
キシエトキシー3.5−ジブρムフェニル)プロパン、
1.5−ジメタクリルキシ−2,4,6゜8−テトラク
ρルナフタレン、1,2ビス(4−ビニルフェニル)エ
タン、ジビニルフェニルエーテルなどがあり、41に核
にハpゲンを有するものを用いることにより、1lIl
ijI折で、かつ難燃性のものを得ることができるので
好ましい。
キシージフェニルメタン、ジメタクリロキシージ(4−
クールフェニル)メタン、フタール酸−ジ(2−アクリ
ルキシエチル”) −2,2ビス(4−メタクリルキシ
−3−クロルフェニル)プロパン、2,2ビス(4−ア
クリ−キシ−3−クールフェニル)プロパン、2.2ビ
ス(4−メタクリ−キシフェニル)プロパン、2.2ビ
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ロパン、2.2ビス(4−メタクリロキシ−3−ブロム
フェニル)プロパン、2.2ビス(4−アクリルキシ−
3,s−ジブρムフエニル)プロパン、2゜2ビス(4
−メタクリ−キシエトキシフェニル)プロパン、2.2
ビス(4−メタクリルキシエトキシ−3,5−ジブロム
フエニル)フロパン、2,2ビス(4−7クリpキシエ
トキシフエニル)プロパン、2.2ビス(4−7クリロ
キシエトキシー3.5−ジブρムフェニル)プロパン、
1.5−ジメタクリルキシ−2,4,6゜8−テトラク
ρルナフタレン、1,2ビス(4−ビニルフェニル)エ
タン、ジビニルフェニルエーテルなどがあり、41に核
にハpゲンを有するものを用いることにより、1lIl
ijI折で、かつ難燃性のものを得ることができるので
好ましい。
本発明にあっては、上記のモノマーのみよりなる重合体
は、勿論、上記モノマーに第2七ツマ−として、他の共
重合可能な七ツマ−例えばスチレン、りμルスチレン、
ビニルトルエン、ビニルナフタレンなどの芳香族ビニル
化合物、アクリルニトリル、アクリルアマイド、アクリ
ル酸メチル、メタアクリル酸メチル等のアクリル化合物
、アクリル酸7エ二−ル、メタアクリル酸フェニール、
αナフチルメタアクリレートなどの芳香族7クリレート
類、塩化ビニル、酢酸ビニルなどのビニル化合物などエ
チレン性の不飽和基を1つ有する化合物が一般に用いら
れる。更に1着色性や強度の向上を図るために、第2七
ツマ−または第3モノマーとして、ジエチレングリコー
ルビス7リルカーボネート、ジアリルタータレートなど
の芳香核を持たない架橋性のモノマーを用いることも場
合によって好ましい。
は、勿論、上記モノマーに第2七ツマ−として、他の共
重合可能な七ツマ−例えばスチレン、りμルスチレン、
ビニルトルエン、ビニルナフタレンなどの芳香族ビニル
化合物、アクリルニトリル、アクリルアマイド、アクリ
ル酸メチル、メタアクリル酸メチル等のアクリル化合物
、アクリル酸7エ二−ル、メタアクリル酸フェニール、
αナフチルメタアクリレートなどの芳香族7クリレート
類、塩化ビニル、酢酸ビニルなどのビニル化合物などエ
チレン性の不飽和基を1つ有する化合物が一般に用いら
れる。更に1着色性や強度の向上を図るために、第2七
ツマ−または第3モノマーとして、ジエチレングリコー
ルビス7リルカーボネート、ジアリルタータレートなど
の芳香核を持たない架橋性のモノマーを用いることも場
合によって好ましい。
本発明の別の特徴は、得られた重合体が屈折率が1.5
9以上あることである。かかる屈折率を選定することに
より、約60%またはそれ以上の光を有効に前方に集め
ることができる。これに対して、従来用いられていた封
止材は、ポリエステルまたはエポキシ樹脂が一般的であ
り、その屈折率はたかだか1.55程度である。このた
め1本発明の樹脂に比べ光の有効利用率は数%乃至数拾
%は低く、視覚にあたえる明るさに和尚の差がある。
9以上あることである。かかる屈折率を選定することに
より、約60%またはそれ以上の光を有効に前方に集め
ることができる。これに対して、従来用いられていた封
止材は、ポリエステルまたはエポキシ樹脂が一般的であ
り、その屈折率はたかだか1.55程度である。このた
め1本発明の樹脂に比べ光の有効利用率は数%乃至数拾
%は低く、視覚にあたえる明るさに和尚の差がある。
更に、本発明の重要な点は、上記特定のモノマーな使用
するため、その重合速度が極めて速く、封止工程、すな
わち重合時間は従来の場合の%乃至%程度に短縮される
。これは工業的に極めて有意義な点である。今一つの本
発明の特徴は、重合時に高熱を要しない点にある。すな
わち、本発明においては、90℃程度、好ましくは常温
乃至60℃で重合を行うことが可能となる。
するため、その重合速度が極めて速く、封止工程、すな
わち重合時間は従来の場合の%乃至%程度に短縮される
。これは工業的に極めて有意義な点である。今一つの本
発明の特徴は、重合時に高熱を要しない点にある。すな
わち、本発明においては、90℃程度、好ましくは常温
乃至60℃で重合を行うことが可能となる。
従って、単にエネルギー的に有利となるだけでなく、熱
に対して比較的影響を受けやすいダイオード素子につい
ても、安定して封止することができる。
に対して比較的影響を受けやすいダイオード素子につい
ても、安定して封止することができる。
封止手段は、従来ポリエステル、エポキシ樹脂について
行われていた方法が、はばそのまま使用できる。すなわ
ち、ダイオード素子の発光部分を金製の中に挿入し、そ
の空間部分に封止樹脂を形成するためのモノマーを注入
し、重合な行わせる。所細注型重合方式が一般的である
。
行われていた方法が、はばそのまま使用できる。すなわ
ち、ダイオード素子の発光部分を金製の中に挿入し、そ
の空間部分に封止樹脂を形成するためのモノマーを注入
し、重合な行わせる。所細注型重合方式が一般的である
。
次に本発明の葺合条件の例を示す。一般にラジカル重合
開始手段例えばパーオキサイド等の薬剤または紫外線、
可視光線、α線、ρ線、γ線あるいはレントゲン線環の
放りt綜などが用いられる。これらの具体的例は、ベン
ゾイルバーオキサイド、ラウーイルパーオキサイド、シ
イツブpビルバーオキシジカーボオート、ターシャリ−
ブチルパーオキシピバレートなどの過酸化物、特にその
分解開始温度が80℃以下であるものが好ましい。また
ベンゾフェノンの如き公知の増感剤と共に紫外線または
可視光線を照射するのも好ましい態様である。本発明に
あっては、極めて短時間で重合が遂行するため、一般の
発光ダイオードにあっては1時間もあれば十分に封止す
ることかできる。
開始手段例えばパーオキサイド等の薬剤または紫外線、
可視光線、α線、ρ線、γ線あるいはレントゲン線環の
放りt綜などが用いられる。これらの具体的例は、ベン
ゾイルバーオキサイド、ラウーイルパーオキサイド、シ
イツブpビルバーオキシジカーボオート、ターシャリ−
ブチルパーオキシピバレートなどの過酸化物、特にその
分解開始温度が80℃以下であるものが好ましい。また
ベンゾフェノンの如き公知の増感剤と共に紫外線または
可視光線を照射するのも好ましい態様である。本発明に
あっては、極めて短時間で重合が遂行するため、一般の
発光ダイオードにあっては1時間もあれば十分に封止す
ることかできる。
本発明の特定上ツマ−は、それ自体の重合体は屈折率が
1.59を越えるものであり、これに第2七ノ1−を混
合共重合する場合は、第2モノマーの種類によって得ら
れる共重合体の屈折率は変化する。従って、あらかじめ
予備的に共重合を行ない、得られる共重合物の屈折率を
確認することKより、蟲業者が適宜第2七ツマ−を選択
することができる。
1.59を越えるものであり、これに第2七ノ1−を混
合共重合する場合は、第2モノマーの種類によって得ら
れる共重合体の屈折率は変化する。従って、あらかじめ
予備的に共重合を行ない、得られる共重合物の屈折率を
確認することKより、蟲業者が適宜第2七ツマ−を選択
することができる。
以下に実施例を示すが、いかなる意味においても、本発
明がこれらの例に限定されるものではない。
明がこれらの例に限定されるものではない。
以下の実施例において、表示される略号は次の意味を有
する。
する。
St :スチレン
czst:りpルスチレン
TB : 2,2ビス(4−メタクリロキシエトキシ
−3,5−ジグρムフェニル)フ 一 ノく ン BMEPP : 2,2ビス(4−メタクリルキシエト
キシフェニル)プロパン DAT :酒石酸ジアリル BACニジエチレングリコールビス7リルカーボネート MMA :メチルメタクリレート DMEBZ : 114ジメタクリロキシベンゼンBr
phMA ニブロムフェニルメタクリレート 実施例 1〜6 スチレン50重量部に、2,2ビス(4−メタクリルキ
シエトキシ−3,5−ジブρムフエニル)プロパン50
重量部を溶解させ、ラジカル重合開始剤としてベンゾイ
ルパーオキサイド1重量部添加し、よく混合した。この
混合液を内径3. Q m 、 fkさ4.5閣のガラ
ス管からなる鋳蓋に注入した。次にこの鋳mに第1表に
示す発光ダイオード素子を浸漬し、90℃で1時間重合
し発光ダイオード封止剤を硬化させた。− 鋳型より発光ダイオードを取り出したととろ、丸臘状の
発光ダイオードが得られた。得られた発光ダイオードの
電気的光学特性の結果を第1*に示した。
−3,5−ジグρムフェニル)フ 一 ノく ン BMEPP : 2,2ビス(4−メタクリルキシエト
キシフェニル)プロパン DAT :酒石酸ジアリル BACニジエチレングリコールビス7リルカーボネート MMA :メチルメタクリレート DMEBZ : 114ジメタクリロキシベンゼンBr
phMA ニブロムフェニルメタクリレート 実施例 1〜6 スチレン50重量部に、2,2ビス(4−メタクリルキ
シエトキシ−3,5−ジブρムフエニル)プロパン50
重量部を溶解させ、ラジカル重合開始剤としてベンゾイ
ルパーオキサイド1重量部添加し、よく混合した。この
混合液を内径3. Q m 、 fkさ4.5閣のガラ
ス管からなる鋳蓋に注入した。次にこの鋳mに第1表に
示す発光ダイオード素子を浸漬し、90℃で1時間重合
し発光ダイオード封止剤を硬化させた。− 鋳型より発光ダイオードを取り出したととろ、丸臘状の
発光ダイオードが得られた。得られた発光ダイオードの
電気的光学特性の結果を第1*に示した。
比較例 l〜10
実施例1〜6において、スチレンと2,2ビス(4−メ
タクリルキシエトキシ−3,5−ジブpムフエニル)プ
ラノ(ンにかわり、発光ダイオード封止剤として、エポ
キシ樹脂及びポリエステル樹脂を用いた。重合条件は1
20℃で3時間とした。得られた発光ダイオードの形状
は実施例1〜6と全く同様にした。結果をxi表に示し
た。
タクリルキシエトキシ−3,5−ジブpムフエニル)プ
ラノ(ンにかわり、発光ダイオード封止剤として、エポ
キシ樹脂及びポリエステル樹脂を用いた。重合条件は1
20℃で3時間とした。得られた発光ダイオードの形状
は実施例1〜6と全く同様にした。結果をxi表に示し
た。
第1表の結果より、本発18IIKおける屈折率の高い
樹脂で発光ダイオード素子を封止することKより、同一
の発光ダイオード素子を用いていても屈折率の低い樹脂
で封止した場合よりも、発光光度の優れた発光ダイオー
ドが得られることが明白である。
樹脂で発光ダイオード素子を封止することKより、同一
の発光ダイオード素子を用いていても屈折率の低い樹脂
で封止した場合よりも、発光光度の優れた発光ダイオー
ドが得られることが明白である。
なお、第1表に示した封止樹脂の屈折率はat/TB=
50150の場合 nD” L 598不飽和ポリエ
ステルの場合 n♂’ 1.562 エポキシ樹脂の場合 np 1.547である。
50150の場合 nD” L 598不飽和ポリエ
ステルの場合 n♂’ 1.562 エポキシ樹脂の場合 np 1.547である。
実施例 7〜14
第2表に示す各種の単量体の組合せで、可視発光ダイオ
ードを封止した。他は実施例1〜6と同様に実施した。
ードを封止した。他は実施例1〜6と同様に実施した。
順電圧1.7Vt順電流2011AでのGaAjAs
ダイオードチップを封止したものの発光光度の結果を
第2表に示した。
ダイオードチップを封止したものの発光光度の結果を
第2表に示した。
第 21!
比較例 11.12
実施例7〜14において、封止樹脂としてメチルメタク
リレート(HMA)とジエチレングリコールビス(アリ
ルカーボネート)(BAC)を用いて可視発光ダイオー
ドを封止した。他は実施例7〜14と同mに実施し、重
合温度90℃、1時間行った。結果を第2表に示した。
リレート(HMA)とジエチレングリコールビス(アリ
ルカーボネート)(BAC)を用いて可視発光ダイオー
ドを封止した。他は実施例7〜14と同mに実施し、重
合温度90℃、1時間行った。結果を第2表に示した。
第2表の結果より、本発明における高屈折率の封止樹脂
を用いると、低屈折率の封止樹脂を用いる場合より、同
一の発光ダイオード素子を用いても、発光光度の値が高
く、本発明の効果が明白である。
を用いると、低屈折率の封止樹脂を用いる場合より、同
一の発光ダイオード素子を用いても、発光光度の値が高
く、本発明の効果が明白である。
実施例 15〜16及び比較例13〜16実施例1にお
いて、外径をり5.0■、ρS、O謁に変更した以外は
、全て実施例1と同様に実施した。結果を第3表に示し
た。
いて、外径をり5.0■、ρS、O謁に変更した以外は
、全て実施例1と同様に実施した。結果を第3表に示し
た。
第3表の結果より、高屈折率の樹脂を発光ダイオードの
封止剤に用いた場合、特にその効果が大きいことが明白
である。
封止剤に用いた場合、特にその効果が大きいことが明白
である。
313表
発光素子は、Gap チップ(黄色)を用いJam圧
2.IV、ll[11流20mAで発光光度を測定した
。
2.IV、ll[11流20mAで発光光度を測定した
。
特許出願人
徳山W*株式会社
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 (l)1分子中に芳瞥核t’2ヶ有し、かつ各芳香核は
夫々一つのエチレン性の不飽和基な有するモノマーを一
成分とする、屈折率1,59以上の重合体よりなる透W
AI11脂で封止された可視発光ダイオード (2) 1分子中に芳香核t3ケ有し、かつ各芳香核は
夫々一つのエチレン性の不飽和基な有する七ツマ−がジ
ビニル化合物、ジメタクリレート化合物、ジアクリレー
ト化合物及びジアリル化合物より選ばれた少なくともI
IIのモノマーである特許請求の範S第1項記載のダイ
オード (3) 芳香核に置換基を有する七ツマ−を用いる特
許請求の範1!1j11項記龜のダイオード
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP57068612A JPS58186976A (ja) | 1982-04-26 | 1982-04-26 | 発光ダイオ−ド |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP57068612A JPS58186976A (ja) | 1982-04-26 | 1982-04-26 | 発光ダイオ−ド |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPS58186976A true JPS58186976A (ja) | 1983-11-01 |
JPS6322617B2 JPS6322617B2 (ja) | 1988-05-12 |
Family
ID=13378756
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP57068612A Granted JPS58186976A (ja) | 1982-04-26 | 1982-04-26 | 発光ダイオ−ド |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JPS58186976A (ja) |
Cited By (4)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
EP0335688A2 (en) * | 1988-03-31 | 1989-10-04 | Mitsui Petrochemical Industries, Ltd. | Light-emitting or receiving device, encapsulant for light-emitting or receiving element and the method for encapsulating thereof |
JPH0371680A (ja) * | 1989-08-11 | 1991-03-27 | Tokuyama Soda Co Ltd | 発光ダイオード |
US5213915A (en) * | 1989-05-19 | 1993-05-25 | Agency Of Industrial Science & Technology, Ministry Of International Trade & Industry | Holographic recording material and method for holographic recording |
WO2007116625A1 (ja) * | 2006-04-10 | 2007-10-18 | Sony Chemical & Information Device Corporation | 硬化性樹脂組成物 |
-
1982
- 1982-04-26 JP JP57068612A patent/JPS58186976A/ja active Granted
Cited By (7)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
EP0335688A2 (en) * | 1988-03-31 | 1989-10-04 | Mitsui Petrochemical Industries, Ltd. | Light-emitting or receiving device, encapsulant for light-emitting or receiving element and the method for encapsulating thereof |
US5101264A (en) * | 1988-03-31 | 1992-03-31 | Mitsui Petrochemical Ind. | Light-emitting or receiving device with smooth and hard encapsulant resin |
US5213915A (en) * | 1989-05-19 | 1993-05-25 | Agency Of Industrial Science & Technology, Ministry Of International Trade & Industry | Holographic recording material and method for holographic recording |
JPH0371680A (ja) * | 1989-08-11 | 1991-03-27 | Tokuyama Soda Co Ltd | 発光ダイオード |
WO2007116625A1 (ja) * | 2006-04-10 | 2007-10-18 | Sony Chemical & Information Device Corporation | 硬化性樹脂組成物 |
JP2007277467A (ja) * | 2006-04-10 | 2007-10-25 | Sony Chemical & Information Device Corp | 硬化性樹脂組成物 |
US7868109B2 (en) | 2006-04-10 | 2011-01-11 | Sony Corporation | Curable resin composition |
Also Published As
Publication number | Publication date |
---|---|
JPS6322617B2 (ja) | 1988-05-12 |
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