JPS58186976A - 発光ダイオ−ド - Google Patents
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- JPS58186976A JPS58186976A JP57068612A JP6861282A JPS58186976A JP S58186976 A JPS58186976 A JP S58186976A JP 57068612 A JP57068612 A JP 57068612A JP 6861282 A JP6861282 A JP 6861282A JP S58186976 A JPS58186976 A JP S58186976A
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Classifications
-
- H—ELECTRICITY
- H01—ELECTRIC ELEMENTS
- H01L—SEMICONDUCTOR DEVICES NOT COVERED BY CLASS H10
- H01L33/00—Semiconductor devices having potential barriers specially adapted for light emission; Processes or apparatus specially adapted for the manufacture or treatment thereof or of parts thereof; Details thereof
- H01L33/48—Semiconductor devices having potential barriers specially adapted for light emission; Processes or apparatus specially adapted for the manufacture or treatment thereof or of parts thereof; Details thereof characterised by the semiconductor body packages
- H01L33/52—Encapsulations
- H01L33/56—Materials, e.g. epoxy or silicone resin
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- Led Device Packages (AREA)
- Led Devices (AREA)
- Addition Polymer Or Copolymer, Post-Treatments, Or Chemical Modifications (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
本発明は、発光効率の優れた可視発光ダイオード圧関す
る。
る。
可視発光ダイオードを用いた表示素子は、消費電力の少
ないこと、可視発光ダイオードの多色性及び樹脂反射板
9組立基板の大きさ。
ないこと、可視発光ダイオードの多色性及び樹脂反射板
9組立基板の大きさ。
形を変えることKよって任意の形状の発光が簡単にでき
るとい5使い易さ、更に可視発光ダイオード素子の高度
の生産技術の開発に基づく低価格化勢によって、パイロ
ットランプをはじめ、ウォッチ、トランシーバ−、ラジ
オ、りpツク、玩具の数字表示素子として急速に用途を
伸ばしている。
るとい5使い易さ、更に可視発光ダイオード素子の高度
の生産技術の開発に基づく低価格化勢によって、パイロ
ットランプをはじめ、ウォッチ、トランシーバ−、ラジ
オ、りpツク、玩具の数字表示素子として急速に用途を
伸ばしている。
しかしながら、従来のパイロットランプに比べて、明る
さが少ないことが可視発光ダイオードの欠点であった。
さが少ないことが可視発光ダイオードの欠点であった。
特に可視発光ダイオードが、従来の単lii表示用から
進んで、グラフィック表示、映像表示へと用途を広げて
いく場合、この可視発光ダイオードの明るさが大きな問
題となる。
進んで、グラフィック表示、映像表示へと用途を広げて
いく場合、この可視発光ダイオードの明るさが大きな問
題となる。
可視発光ダイオードの性能(明るさ)は、発光ダイオー
ド素子の発光効率と発光ダイオードの発光に対する視感
度の積で示される。
ド素子の発光効率と発光ダイオードの発光に対する視感
度の積で示される。
本発明者らは、この可視発光ダイオードの性能(明るさ
)の改善について研究を続けてきた結果、同一の発光ダ
イオード素子を使用しても、それを封止している樹脂の
性状によって、可視発光ダイオードの性能が向上するこ
とを見出し1本発明を完成させるに至った。
)の改善について研究を続けてきた結果、同一の発光ダ
イオード素子を使用しても、それを封止している樹脂の
性状によって、可視発光ダイオードの性能が向上するこ
とを見出し1本発明を完成させるに至った。
すなわち、本発明は、特定の樹脂で封止するととくより
、可視発光ダイオードの性能を向上させるものである。
、可視発光ダイオードの性能を向上させるものである。
本発明における特定の樹脂とは、−分子中に芳香核を2
ヶ有し、かつ各芳香核は夫々エチレン性の不飽和基な有
する七ツマ−を一成分とする、屈折率1.59以上の重
合体よりなる透明樹脂である。
ヶ有し、かつ各芳香核は夫々エチレン性の不飽和基な有
する七ツマ−を一成分とする、屈折率1.59以上の重
合体よりなる透明樹脂である。
本発明におけるエチレン性の不飽和基とはラジカル重合
可能な2重結合を意味し、中でもビニル基、置換ビニル
基、アリル基などが好ましく、特にジビニル化合物、ジ
メタクリレート化合−、ジアクリレート化合−及びジア
リル化合物より選ばれた少なくともimlのモノマーが
好適である。
可能な2重結合を意味し、中でもビニル基、置換ビニル
基、アリル基などが好ましく、特にジビニル化合物、ジ
メタクリレート化合−、ジアクリレート化合−及びジア
リル化合物より選ばれた少なくともimlのモノマーが
好適である。
更K、本発明において、封止材の性能向上のためには前
記モノマーの芳香核に/% pゲンなどの置換基な有す
るものを用いるのが好ましく、’lK臭素、塩素の置換
基な有するものは、難燃性をも兼ねそなえるため好まし
い。
記モノマーの芳香核に/% pゲンなどの置換基な有す
るものを用いるのが好ましく、’lK臭素、塩素の置換
基な有するものは、難燃性をも兼ねそなえるため好まし
い。
本発明にあっては、上記七ツマ−を一成分とする屈折率
1.59以上の重合体よりなる透明樹脂を用いることを
必**件とする。
1.59以上の重合体よりなる透明樹脂を用いることを
必**件とする。
本発明における上記モノマーの^体的例はジメタクリロ
キシージフェニルメタン、ジメタクリロキシージ(4−
クールフェニル)メタン、フタール酸−ジ(2−アクリ
ルキシエチル”) −2,2ビス(4−メタクリルキシ
−3−クロルフェニル)プロパン、2,2ビス(4−ア
クリ−キシ−3−クールフェニル)プロパン、2.2ビ
ス(4−メタクリ−キシフェニル)プロパン、2.2ビ
ス(4−アクリルキシ−315−ジクロルフエニル)フ
ロパン、2.2ビス(4−メタクリロキシ−3−ブロム
フェニル)プロパン、2.2ビス(4−アクリルキシ−
3,s−ジブρムフエニル)プロパン、2゜2ビス(4
−メタクリ−キシエトキシフェニル)プロパン、2.2
ビス(4−メタクリルキシエトキシ−3,5−ジブロム
フエニル)フロパン、2,2ビス(4−7クリpキシエ
トキシフエニル)プロパン、2.2ビス(4−7クリロ
キシエトキシー3.5−ジブρムフェニル)プロパン、
1.5−ジメタクリルキシ−2,4,6゜8−テトラク
ρルナフタレン、1,2ビス(4−ビニルフェニル)エ
タン、ジビニルフェニルエーテルなどがあり、41に核
にハpゲンを有するものを用いることにより、1lIl
ijI折で、かつ難燃性のものを得ることができるので
好ましい。
キシージフェニルメタン、ジメタクリロキシージ(4−
クールフェニル)メタン、フタール酸−ジ(2−アクリ
ルキシエチル”) −2,2ビス(4−メタクリルキシ
−3−クロルフェニル)プロパン、2,2ビス(4−ア
クリ−キシ−3−クールフェニル)プロパン、2.2ビ
ス(4−メタクリ−キシフェニル)プロパン、2.2ビ
ス(4−アクリルキシ−315−ジクロルフエニル)フ
ロパン、2.2ビス(4−メタクリロキシ−3−ブロム
フェニル)プロパン、2.2ビス(4−アクリルキシ−
3,s−ジブρムフエニル)プロパン、2゜2ビス(4
−メタクリ−キシエトキシフェニル)プロパン、2.2
ビス(4−メタクリルキシエトキシ−3,5−ジブロム
フエニル)フロパン、2,2ビス(4−7クリpキシエ
トキシフエニル)プロパン、2.2ビス(4−7クリロ
キシエトキシー3.5−ジブρムフェニル)プロパン、
1.5−ジメタクリルキシ−2,4,6゜8−テトラク
ρルナフタレン、1,2ビス(4−ビニルフェニル)エ
タン、ジビニルフェニルエーテルなどがあり、41に核
にハpゲンを有するものを用いることにより、1lIl
ijI折で、かつ難燃性のものを得ることができるので
好ましい。
本発明にあっては、上記のモノマーのみよりなる重合体
は、勿論、上記モノマーに第2七ツマ−として、他の共
重合可能な七ツマ−例えばスチレン、りμルスチレン、
ビニルトルエン、ビニルナフタレンなどの芳香族ビニル
化合物、アクリルニトリル、アクリルアマイド、アクリ
ル酸メチル、メタアクリル酸メチル等のアクリル化合物
、アクリル酸7エ二−ル、メタアクリル酸フェニール、
αナフチルメタアクリレートなどの芳香族7クリレート
類、塩化ビニル、酢酸ビニルなどのビニル化合物などエ
チレン性の不飽和基を1つ有する化合物が一般に用いら
れる。更に1着色性や強度の向上を図るために、第2七
ツマ−または第3モノマーとして、ジエチレングリコー
ルビス7リルカーボネート、ジアリルタータレートなど
の芳香核を持たない架橋性のモノマーを用いることも場
合によって好ましい。
は、勿論、上記モノマーに第2七ツマ−として、他の共
重合可能な七ツマ−例えばスチレン、りμルスチレン、
ビニルトルエン、ビニルナフタレンなどの芳香族ビニル
化合物、アクリルニトリル、アクリルアマイド、アクリ
ル酸メチル、メタアクリル酸メチル等のアクリル化合物
、アクリル酸7エ二−ル、メタアクリル酸フェニール、
αナフチルメタアクリレートなどの芳香族7クリレート
類、塩化ビニル、酢酸ビニルなどのビニル化合物などエ
チレン性の不飽和基を1つ有する化合物が一般に用いら
れる。更に1着色性や強度の向上を図るために、第2七
ツマ−または第3モノマーとして、ジエチレングリコー
ルビス7リルカーボネート、ジアリルタータレートなど
の芳香核を持たない架橋性のモノマーを用いることも場
合によって好ましい。
本発明の別の特徴は、得られた重合体が屈折率が1.5
9以上あることである。かかる屈折率を選定することに
より、約60%またはそれ以上の光を有効に前方に集め
ることができる。これに対して、従来用いられていた封
止材は、ポリエステルまたはエポキシ樹脂が一般的であ
り、その屈折率はたかだか1.55程度である。このた
め1本発明の樹脂に比べ光の有効利用率は数%乃至数拾
%は低く、視覚にあたえる明るさに和尚の差がある。
9以上あることである。かかる屈折率を選定することに
より、約60%またはそれ以上の光を有効に前方に集め
ることができる。これに対して、従来用いられていた封
止材は、ポリエステルまたはエポキシ樹脂が一般的であ
り、その屈折率はたかだか1.55程度である。このた
め1本発明の樹脂に比べ光の有効利用率は数%乃至数拾
%は低く、視覚にあたえる明るさに和尚の差がある。
更に、本発明の重要な点は、上記特定のモノマーな使用
するため、その重合速度が極めて速く、封止工程、すな
わち重合時間は従来の場合の%乃至%程度に短縮される
。これは工業的に極めて有意義な点である。今一つの本
発明の特徴は、重合時に高熱を要しない点にある。すな
わち、本発明においては、90℃程度、好ましくは常温
乃至60℃で重合を行うことが可能となる。
するため、その重合速度が極めて速く、封止工程、すな
わち重合時間は従来の場合の%乃至%程度に短縮される
。これは工業的に極めて有意義な点である。今一つの本
発明の特徴は、重合時に高熱を要しない点にある。すな
わち、本発明においては、90℃程度、好ましくは常温
乃至60℃で重合を行うことが可能となる。
従って、単にエネルギー的に有利となるだけでなく、熱
に対して比較的影響を受けやすいダイオード素子につい
ても、安定して封止することができる。
に対して比較的影響を受けやすいダイオード素子につい
ても、安定して封止することができる。
封止手段は、従来ポリエステル、エポキシ樹脂について
行われていた方法が、はばそのまま使用できる。すなわ
ち、ダイオード素子の発光部分を金製の中に挿入し、そ
の空間部分に封止樹脂を形成するためのモノマーを注入
し、重合な行わせる。所細注型重合方式が一般的である
。
行われていた方法が、はばそのまま使用できる。すなわ
ち、ダイオード素子の発光部分を金製の中に挿入し、そ
の空間部分に封止樹脂を形成するためのモノマーを注入
し、重合な行わせる。所細注型重合方式が一般的である
。
次に本発明の葺合条件の例を示す。一般にラジカル重合
開始手段例えばパーオキサイド等の薬剤または紫外線、
可視光線、α線、ρ線、γ線あるいはレントゲン線環の
放りt綜などが用いられる。これらの具体的例は、ベン
ゾイルバーオキサイド、ラウーイルパーオキサイド、シ
イツブpビルバーオキシジカーボオート、ターシャリ−
ブチルパーオキシピバレートなどの過酸化物、特にその
分解開始温度が80℃以下であるものが好ましい。また
ベンゾフェノンの如き公知の増感剤と共に紫外線または
可視光線を照射するのも好ましい態様である。本発明に
あっては、極めて短時間で重合が遂行するため、一般の
発光ダイオードにあっては1時間もあれば十分に封止す
ることかできる。
開始手段例えばパーオキサイド等の薬剤または紫外線、
可視光線、α線、ρ線、γ線あるいはレントゲン線環の
放りt綜などが用いられる。これらの具体的例は、ベン
ゾイルバーオキサイド、ラウーイルパーオキサイド、シ
イツブpビルバーオキシジカーボオート、ターシャリ−
ブチルパーオキシピバレートなどの過酸化物、特にその
分解開始温度が80℃以下であるものが好ましい。また
ベンゾフェノンの如き公知の増感剤と共に紫外線または
可視光線を照射するのも好ましい態様である。本発明に
あっては、極めて短時間で重合が遂行するため、一般の
発光ダイオードにあっては1時間もあれば十分に封止す
ることかできる。
本発明の特定上ツマ−は、それ自体の重合体は屈折率が
1.59を越えるものであり、これに第2七ノ1−を混
合共重合する場合は、第2モノマーの種類によって得ら
れる共重合体の屈折率は変化する。従って、あらかじめ
予備的に共重合を行ない、得られる共重合物の屈折率を
確認することKより、蟲業者が適宜第2七ツマ−を選択
することができる。
1.59を越えるものであり、これに第2七ノ1−を混
合共重合する場合は、第2モノマーの種類によって得ら
れる共重合体の屈折率は変化する。従って、あらかじめ
予備的に共重合を行ない、得られる共重合物の屈折率を
確認することKより、蟲業者が適宜第2七ツマ−を選択
することができる。
以下に実施例を示すが、いかなる意味においても、本発
明がこれらの例に限定されるものではない。
明がこれらの例に限定されるものではない。
以下の実施例において、表示される略号は次の意味を有
する。
する。
St :スチレン
czst:りpルスチレン
TB : 2,2ビス(4−メタクリロキシエトキシ
−3,5−ジグρムフェニル)フ 一 ノく ン BMEPP : 2,2ビス(4−メタクリルキシエト
キシフェニル)プロパン DAT :酒石酸ジアリル BACニジエチレングリコールビス7リルカーボネート MMA :メチルメタクリレート DMEBZ : 114ジメタクリロキシベンゼンBr
phMA ニブロムフェニルメタクリレート 実施例 1〜6 スチレン50重量部に、2,2ビス(4−メタクリルキ
シエトキシ−3,5−ジブρムフエニル)プロパン50
重量部を溶解させ、ラジカル重合開始剤としてベンゾイ
ルパーオキサイド1重量部添加し、よく混合した。この
混合液を内径3. Q m 、 fkさ4.5閣のガラ
ス管からなる鋳蓋に注入した。次にこの鋳mに第1表に
示す発光ダイオード素子を浸漬し、90℃で1時間重合
し発光ダイオード封止剤を硬化させた。− 鋳型より発光ダイオードを取り出したととろ、丸臘状の
発光ダイオードが得られた。得られた発光ダイオードの
電気的光学特性の結果を第1*に示した。
−3,5−ジグρムフェニル)フ 一 ノく ン BMEPP : 2,2ビス(4−メタクリルキシエト
キシフェニル)プロパン DAT :酒石酸ジアリル BACニジエチレングリコールビス7リルカーボネート MMA :メチルメタクリレート DMEBZ : 114ジメタクリロキシベンゼンBr
phMA ニブロムフェニルメタクリレート 実施例 1〜6 スチレン50重量部に、2,2ビス(4−メタクリルキ
シエトキシ−3,5−ジブρムフエニル)プロパン50
重量部を溶解させ、ラジカル重合開始剤としてベンゾイ
ルパーオキサイド1重量部添加し、よく混合した。この
混合液を内径3. Q m 、 fkさ4.5閣のガラ
ス管からなる鋳蓋に注入した。次にこの鋳mに第1表に
示す発光ダイオード素子を浸漬し、90℃で1時間重合
し発光ダイオード封止剤を硬化させた。− 鋳型より発光ダイオードを取り出したととろ、丸臘状の
発光ダイオードが得られた。得られた発光ダイオードの
電気的光学特性の結果を第1*に示した。
比較例 l〜10
実施例1〜6において、スチレンと2,2ビス(4−メ
タクリルキシエトキシ−3,5−ジブpムフエニル)プ
ラノ(ンにかわり、発光ダイオード封止剤として、エポ
キシ樹脂及びポリエステル樹脂を用いた。重合条件は1
20℃で3時間とした。得られた発光ダイオードの形状
は実施例1〜6と全く同様にした。結果をxi表に示し
た。
タクリルキシエトキシ−3,5−ジブpムフエニル)プ
ラノ(ンにかわり、発光ダイオード封止剤として、エポ
キシ樹脂及びポリエステル樹脂を用いた。重合条件は1
20℃で3時間とした。得られた発光ダイオードの形状
は実施例1〜6と全く同様にした。結果をxi表に示し
た。
第1表の結果より、本発18IIKおける屈折率の高い
樹脂で発光ダイオード素子を封止することKより、同一
の発光ダイオード素子を用いていても屈折率の低い樹脂
で封止した場合よりも、発光光度の優れた発光ダイオー
ドが得られることが明白である。
樹脂で発光ダイオード素子を封止することKより、同一
の発光ダイオード素子を用いていても屈折率の低い樹脂
で封止した場合よりも、発光光度の優れた発光ダイオー
ドが得られることが明白である。
なお、第1表に示した封止樹脂の屈折率はat/TB=
50150の場合 nD” L 598不飽和ポリエ
ステルの場合 n♂’ 1.562 エポキシ樹脂の場合 np 1.547である。
50150の場合 nD” L 598不飽和ポリエ
ステルの場合 n♂’ 1.562 エポキシ樹脂の場合 np 1.547である。
実施例 7〜14
第2表に示す各種の単量体の組合せで、可視発光ダイオ
ードを封止した。他は実施例1〜6と同様に実施した。
ードを封止した。他は実施例1〜6と同様に実施した。
順電圧1.7Vt順電流2011AでのGaAjAs
ダイオードチップを封止したものの発光光度の結果を
第2表に示した。
ダイオードチップを封止したものの発光光度の結果を
第2表に示した。
第 21!
比較例 11.12
実施例7〜14において、封止樹脂としてメチルメタク
リレート(HMA)とジエチレングリコールビス(アリ
ルカーボネート)(BAC)を用いて可視発光ダイオー
ドを封止した。他は実施例7〜14と同mに実施し、重
合温度90℃、1時間行った。結果を第2表に示した。
リレート(HMA)とジエチレングリコールビス(アリ
ルカーボネート)(BAC)を用いて可視発光ダイオー
ドを封止した。他は実施例7〜14と同mに実施し、重
合温度90℃、1時間行った。結果を第2表に示した。
第2表の結果より、本発明における高屈折率の封止樹脂
を用いると、低屈折率の封止樹脂を用いる場合より、同
一の発光ダイオード素子を用いても、発光光度の値が高
く、本発明の効果が明白である。
を用いると、低屈折率の封止樹脂を用いる場合より、同
一の発光ダイオード素子を用いても、発光光度の値が高
く、本発明の効果が明白である。
実施例 15〜16及び比較例13〜16実施例1にお
いて、外径をり5.0■、ρS、O謁に変更した以外は
、全て実施例1と同様に実施した。結果を第3表に示し
た。
いて、外径をり5.0■、ρS、O謁に変更した以外は
、全て実施例1と同様に実施した。結果を第3表に示し
た。
第3表の結果より、高屈折率の樹脂を発光ダイオードの
封止剤に用いた場合、特にその効果が大きいことが明白
である。
封止剤に用いた場合、特にその効果が大きいことが明白
である。
313表
発光素子は、Gap チップ(黄色)を用いJam圧
2.IV、ll[11流20mAで発光光度を測定した
。
2.IV、ll[11流20mAで発光光度を測定した
。
特許出願人
徳山W*株式会社
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 (l)1分子中に芳瞥核t’2ヶ有し、かつ各芳香核は
夫々一つのエチレン性の不飽和基な有するモノマーを一
成分とする、屈折率1,59以上の重合体よりなる透W
AI11脂で封止された可視発光ダイオード (2) 1分子中に芳香核t3ケ有し、かつ各芳香核は
夫々一つのエチレン性の不飽和基な有する七ツマ−がジ
ビニル化合物、ジメタクリレート化合物、ジアクリレー
ト化合物及びジアリル化合物より選ばれた少なくともI
IIのモノマーである特許請求の範S第1項記載のダイ
オード (3) 芳香核に置換基を有する七ツマ−を用いる特
許請求の範1!1j11項記龜のダイオード
Priority Applications (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP57068612A JPS58186976A (ja) | 1982-04-26 | 1982-04-26 | 発光ダイオ−ド |
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP57068612A JPS58186976A (ja) | 1982-04-26 | 1982-04-26 | 発光ダイオ−ド |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPS58186976A true JPS58186976A (ja) | 1983-11-01 |
JPS6322617B2 JPS6322617B2 (ja) | 1988-05-12 |
Family
ID=13378756
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP57068612A Granted JPS58186976A (ja) | 1982-04-26 | 1982-04-26 | 発光ダイオ−ド |
Country Status (1)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JPS58186976A (ja) |
Cited By (4)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
EP0335688A2 (en) * | 1988-03-31 | 1989-10-04 | Mitsui Petrochemical Industries, Ltd. | Light-emitting or receiving device, encapsulant for light-emitting or receiving element and the method for encapsulating thereof |
JPH0371680A (ja) * | 1989-08-11 | 1991-03-27 | Tokuyama Soda Co Ltd | 発光ダイオード |
US5213915A (en) * | 1989-05-19 | 1993-05-25 | Agency Of Industrial Science & Technology, Ministry Of International Trade & Industry | Holographic recording material and method for holographic recording |
WO2007116625A1 (ja) * | 2006-04-10 | 2007-10-18 | Sony Chemical & Information Device Corporation | 硬化性樹脂組成物 |
-
1982
- 1982-04-26 JP JP57068612A patent/JPS58186976A/ja active Granted
Cited By (7)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
EP0335688A2 (en) * | 1988-03-31 | 1989-10-04 | Mitsui Petrochemical Industries, Ltd. | Light-emitting or receiving device, encapsulant for light-emitting or receiving element and the method for encapsulating thereof |
US5101264A (en) * | 1988-03-31 | 1992-03-31 | Mitsui Petrochemical Ind. | Light-emitting or receiving device with smooth and hard encapsulant resin |
US5213915A (en) * | 1989-05-19 | 1993-05-25 | Agency Of Industrial Science & Technology, Ministry Of International Trade & Industry | Holographic recording material and method for holographic recording |
JPH0371680A (ja) * | 1989-08-11 | 1991-03-27 | Tokuyama Soda Co Ltd | 発光ダイオード |
WO2007116625A1 (ja) * | 2006-04-10 | 2007-10-18 | Sony Chemical & Information Device Corporation | 硬化性樹脂組成物 |
JP2007277467A (ja) * | 2006-04-10 | 2007-10-25 | Sony Chemical & Information Device Corp | 硬化性樹脂組成物 |
US7868109B2 (en) | 2006-04-10 | 2011-01-11 | Sony Corporation | Curable resin composition |
Also Published As
Publication number | Publication date |
---|---|
JPS6322617B2 (ja) | 1988-05-12 |
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