JPS5817435B2 - クウキチユウ ノ トリチウム オヨビ タンソ １４ ノ ホウシヤノウ ノ ソクテイホウホウ オヨビ ソウチ - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は空気中に含まれるトリチウムおよび炭素−１４
の放射能を連続的且つ同時的に測定する装置に関する。

３Ｈ２１４Ｃの空気中のモニターとしては、従来最も一
般的に使用されてきているのは、電離箱による測定であ
る。

電離箱弐の放射能検出器は他の方式の検出器にくらべ、
容量の大きなものの製作が可能であるため、このような
場合のモニターとして利用されてきた。

すなわち比放射能の低い試料が大量に存在する場合−例
えば放射能汚染空気がある場合、これを測定するために
は容量の大きな検出器に試料を大量に詰め込み、測定す
ることが必要となってくる。

このため通常の環境モニターとしては、５〜１５１程の
容積をもつ電離箱が使用されてきた。

しかしながら電離箱弐の放射能測定においては、水分を
はじめとして、電気絶縁性を劣化させるような物質が混
在する場合、測定が著しく困難となり、正確な放射能測
定は期し難い。

そこで、通常はシリカゲル等の乾燥剤を用いて試料を充
分に乾燥し、これを電離箱に導くように設計される。

あるいは空中のイオンと中和すべく適当なフィルターを
使用する。

従って試料に含まれる放射性物質が前段に用いられたシ
リカゲル等に捕集されないような化学形のものであれば
問題ないが、捕集されてしまうようなものである場合は
放射能の測定値は不当に低いものになる。

すなわち負の誤差を生ずる。

特に環境中に存在するトリチウムの大部分が水の形で存
在すること：あるいは放射性物質使用施設からの排気と
して、揮撥性標識化合物が放出された場合、これがシリ
カゲル等に不可逆に吸着されやすいことを考えると通常
の電離相方式のモニターは決定的な欠点を有していると
いえる。

又、電離組成モニターでは煙等により見かけの放射能検
出を行い正の誤差を生ずる。

空気中のトリチウム水のモニターとして最近、空中の水
分をシリカゲル等に吸収させこれを液体シンチレーショ
ン計数法によって測定する方法が開発されているが、こ
の場合は電離組成の持つ欠点を部分的に補うことに成功
している。

しかじな。がらシリカゲル等の乾燥剤によって空中の水
分を補集してその放射能を測定する方法−以下濃縮法と
いう。

−は測定の対象がほとんど全て水分であるとしているが
、水分以外の例えば有機物の大部分をも常温では吸着す
るので、濃縮法が水の放射能であるとした場合には正の
誤差を生じ、空中の全トリチウムを測定できているわけ
でもない。

なぜなら、シリカゲルを通過してしまうようなものに対
してのモニターは原理的に不能だからである。

また、電離法と濃縮法を単に組み合せた場合には空中の
３Ｈ，”Ｃの全放射能については、二つの方法を単独で
用いた場合よりはすぐれた結果を得ることができる。

しかしながら、両者の組み合せによって得られる情報は
あくまで和であって、３Ｈ，１４Ｃの核種毎の放射能量
に対しては全く情報を提供し得ない。

というのは、電離相方式では、３Ｈと１４Ｃの区別は不
能だからである。

さらに従来法の組み合せによる場合は３Ｈ２１４Ｃ以外
の放射性物質が試料中に含まれる場合これも加算された
結果となり ３Ｊ（，１４ｃの測定としては正の誤差を
生ずる。

本発明の目的は互いに妨害となるこれら放射性物質を化
学的に分離捕集し、空気中に含まれる微量の３Ｈおよび
１４Ｃを誤差なく測定しうるようにした放射能測定装置
を提供することである。

本発明を図示実施例に従って以下に説明する。

第１図は、本発明の一実施例の全体図である。

気体の流れに沿ってこの装置を説明すると、試料酸化部
１．Ｈ２０吸収部２．ＣＯ２吸収部３、安全装置４、試
料気体吸引用ポンプ５および通過試料体の総量を測定す
るための流量計６さらにＨ２Ｏ２０吸収で吸収されたト
リチウム水を回収する装置２０１．ＣＯ２吸収部３で捕
集された炭酸ガスの回収装置３０１および夫々の回収さ
れた水と炭酸ガスについての放射能を検出する装置２０
２と３０２からなる。

すなわち、吸引ポンプ５により試料酸化部１に試料気体
を吸入し、そこで試料を酸化して含水素物すなわち水素
を含む成分を水にそして含炭素物すなわち炭素を含む成
分を炭酸ガスに変換する。

次にこのように変換された水、炭酸ガスおよび窒素のよ
うな他の成分を［Ｉ２０吸収部２に通し、そこで水を捕
獲する。

） 残りの炭酸ガスおよび他の成分はＣＯ２吸収部３に
通され、その後炭酸ガスのみをそこに捕獲する。

残余の成分は次に安全装置４に入り、そこに含まれてい
る可能性のある目的外の放射能が外部に放出されるのを
防止するためそこで吸着される。

１ この系を通過する気体の総量を測定するための流量
計６は吸引ポンプに接続されている。

第１図の装置の空気試料の通過系の具体例を第２図に示
す。

試料酸化部１は内部に酸化銅、あるいはアスベスト、シ
リカゲル等の適当な担体に担２持された白金あるいはパ
ラジウムからなる触媒１１を有する石英、磁器あるいは
耐熱金属よりなる燃焼管１０と、この燃焼管１０を囲む
電気炉１２からなる。

燃焼管１０の太さと長さは試料空気の吸引ポンプ５によ
る吸引速度によってきまる。

５例えば吸引速度が１１／分程度として操作する場合に
は太さすなわち直径１．５ＣＩＩ′Ｌ、長さ２０ｃ１′
ｒＬ程度が適当であることが判った。

電気炉１２の温度は６００℃以上であって通常の８００
〜８５０°Ｃとしてもよい。

） Ｉ−（２０吸収部２はＵ字型のトリチウム剤捕集
管２０からなり、この捕集管２０は燃焼管１０に接続し
て試料中の水分および燃焼管１０による酸化によって生
成した水を捕集するためのものである。

捕集管２０内には例えばシリカゲル、アンヒドロ５ン等
のような吸湿剤２２が充填されており、これは石英綿２
１によりその位置に保持されている。

このＨ２Ｏ２０吸収はコールドトラップを利用すること
も出来る。

コールドトラップを用いる場合には氷水またはドライア
イスを冷却材として使用す０ることか出来る。

いずれの場合にも捕集管２０は直線型のものとしてもよ
い。

シリカゲル等の吸収剤は簡易に利用できるが、■■２０
の吸着、脱着が必ずしも容易に定量的に進行せず、正確
な測定にはコールドトラップの使用が好ましい。

ＣＯ２吸収部３はＨ２０吸収部２を通過したＣＯ２およ
び他の成分からＣＯ２のみを吸収捕獲するためノモので
あり、固定剤３１としてエタノールアミン、ハイアミン
等の有機アミン類または苛性アルカリもしくは塩基性条
件下での塩化バリウム等を使用出来る。

液体シンチレーション計数法により放射能測定を行う場
合にはエタノールアミンが最も便利であろう。

エタノールアミンは粘稠な液体であるのでこれを石英綿
の細いものあるいは脱脂綿等にしみ込ませて管３０に充
填しである。

管３０の形状は直線型であってその寸法は通気量により
きまる。

例えば通気量が１１／分程度である場合には管３０の内
径を１ｃ′ｆｒＬ１長さを１２ｃＩｒＬとすると良い結
果が得られている。

このような試料酸化部から出る気体の内、Ｈ２Ｏおよび
ＣＯ２を除く残部が安全装置４に導かれる。

この安全装置４はＵ字管４０からなり、このＵ字管内に
は、活性炭４１が充填されている。

４２は活性炭のもれを防止するためのものであり、４３
は栓である。

この安全装置４の目的は空気中に含まれている可能性の
ある３Ｈおよび１４Ｃ以外の例えば８５Ｋｒのような放
射性核種を吸着してそれがそのまま空気中に排出される
のを防止するためのものである。

吸引ポンプ５により系に導入される空気の量はポンプ５
に接続するガスメータ６により測定される。

ガスメータ６は積算型のものとすると便利であり、且つ
測定も正確となろう。

すなわち、系内の各吸収部分２，３．４は常に一定の抵
抗を示すとは限らないので通常の流量計を用いて総量を
測。

定する場合には誤差が大きくなる。

従って積算型のガスメータを使用すればこのような抵抗
変化による誤差は生じない。

次に上述した装置を用いた測定の方法を述べる。

吸引ポンプ５により試料空気が試料酸化部１に引。

込まれる。

試料はまず電気炉１２により加熱されている石英管１０
中の触媒１１を通過して酸化される。

試料中のＨ２Ｏ２３Ｈ２０およびＣＯ２，１４ＣＯ２は
直接にそして他の有機物はこの酸化により）−Ｉ２０゜
３Ｈ２０、ＣＯ２、１４ＣＯ２に変換される。

これら変換されたものを含む試料は直ちに行、Ｏ吸収部
分２に導かれて管２０内の例えばコールドトラップやシ
リカゲルのような捕集剤２２を通り、試料中のＨ２Ｏお
よび３Ｈ２０がそこに捕集される。

水分を除かれた試料は続いてＣＯ２吸収部３に導かれ、
そこでＣ０２および１４ＣＯ２が例えばエタノールアミ
ン３１により捕集される。

水および炭酸ガスを除いた試料部分は安全装置４内の活
性炭４１により吸着されて放射性気体による障害の危険
性を除去される。

この間に吸引ポンプ５により本装置に導入される試料空
気の量がメータ６により積算される。

Ｈ２０吸収部２でシリカゲルのような吸水剤に吸収され
た水は水回収装置２０１で回収される。

第３図、および第４図はこの回収装置の例であり、第３
図では油浴２０５に管２０を入れ第４図では電気ヒータ
２０５′を用いて管２０′を１５０〜１８０°Ｃに保持
すると共に加圧空気を乾燥剤２１０．２１０’を直に供
給することによって吸収されている水はすみやかに定量
的に管２０，２０’から水蒸気として放出される。

この放出された水蒸気は冷却トラップまたはリーヒツヒ
冷却器２２０゜２２０′等により液化される。

液化された水は液体シンチレーション計数装置２０２用
の測定バイアル２３０に回収されそしてこれに適量のシ
ンチレータを加えてシンチレーション計数を行いその放
射能を測定する。

一方コールドトラップによりトリチウム水を捕集した場
合には同様に加熱装置の脱着操作あるいはコールドトラ
ップからの洗出しによって集められて同様にしてシンチ
レーション計数法あるいは他の測定法により測定される
。

ここに用いられるＨ２０吸収部２の代表例として捕集剤
にシリカゲルを用いた場合、長さ１２ｃｍ直径１．５Ｃ
ｒＩＬのガラス管を管２０として用い、管内に４０〜８
０メツシユの乾燥用シリカゲルを充填すると常温で約５
ｇの水が気体流速〜１１／分の範囲では１００％の効率
で捕集が行われる。

また管２０の形状は前述のように浴を用いて水をとり出
す場合には図示のごときＵ字型のものがよく電気加熱装
置を用いた場合には直線型とした方がよい。

炭酸ガス吸収部３における炭酸ガスの捕集は吸収管３０
内部の捕集用の固定剤３１の充填条件、通気条件の変酸
により必ずしも捕集効率１００％とはならないことがあ
る。

この場合には吸収管３０と同一の管をさらに一本付加し
てこれにアスカライトを充填してこの重量増加分との比
較によって炭酸ガスの捕集効率を正確に算出することも
出来る。

炭酸ガス捕集剤に集められた炭酸ガス１４ＣＯ２は捕集
剤と共に液体シンチレーション計数法あるいは他の方法
によりその放射能を測定される。

本発明において吸水部２の吸水剤としては前述のように
シリカゲル・アンヒドロン、塩化カルシウム、硫酸ナト
リウム等を用いることが出来るが、塩化カルシウム、硫
酸ナトリウム等の脱水剤は吸水速度が比較的低いために
適当でないことがわかった。

また炭酸ガス吸収部の捕集剤としては前述したものの池
水酸化ナトリウム、水酸カリウム等が考えられるが、後
の放射能測定が面倒になるため適当でない。

第５図は本発明による空気中のＨ２ＯおよびＣＯ２の捕
集効率を重量法により測定した例を示す。

測定時の温度は２５℃であり流通速度は４０１／時であ
った。

吸水管２０としては直径１５ｗ１１１長さ１２ｃｍのガ
ラス管を用いそれに４０〜８０メツシユの乾燥用シリカ
ゲルを充填して用いた。

また炭酸ガス捕集管としては直径１０Ｒ１長さ１２ｃｒ
ｒＬのガラス管にｌｃｃのエタノールアミンを脱脂綿に
浸して充填した。

第５図の」一例のプロットが水の捕集効率を表わし下側
のプロットが炭酸ガスの捕集効率を表わす。

水の捕集効率は平均９９．８％でありほぼ１００％であ
る。

また炭酸ガスの効率は９２４％であり、実用上充分な高
さとなっている。

なお本発明による１４ＣＯ２と３Ｆ■２０の検出限界に
ついては例えばトリチウムについては電離箱では１×１
０−５〜１０−６μＣ１／ＬｃｒｉＬが確認限界であり
、放射線取扱施設から外部へ放出の許される最大濃度２
Ｘ１０−７μＣｉΔを直接測定することは不可能である
。

しかし、本発明は０．９ Ｘ １０−１０μＣｉ／＝が
モニタ可能となり、実用上電離箱に比べ４〜５桁の感度
向上が与えられ、法律遵守の為に欠くことができない装
置を提供するものである。

また１４ｃについては例えば３．６ Ｘ １０−１０μ
ｃｉ ／ｃｒｔがモニタ可能となる。

本発明によれば、３Ｈ２１４Ｃをモニターしようとする
場合妨害となるこれらの放射性物質を化学的に容易に除
去することが可能であり、このような障害を問題にしな
い。

たきえは、８５Ｋｒのような放射性核種が試料中に含ま
れる場合、従来法では３Ｈ・１４Ｃのモニターとしては
正の誤差を生ずる。

本発明によれはいずれの吸収管にも不感であるので問題
とならない。

また、ハロゲン等の放射性核種か試料中に存在する場合
、従来の三方法によればいずれも３Ｈ・１４Ｃの測定と
しては止の誤差を生ずるが、本発明によれば、酸化触媒
にＣｕＯを使用することによりあるいは銀を一部使用す
ることにより、確実にその誤差を消去することが可能で
ある。

従って、本発明は試料気体中の３Ｈ，１４Ｃの各々の量
を正確に求めるためには最も適切な装置である。

放射性物質のモニターに要求される性能として、その一
つは、そこに存在する全ての放射能を検出すること、す
なわち総量を求めること、があげられる。

しかしながらそれだけでは充分でなく、そこに存在する
放射性核種が何であってそれがどれだけの量かを知るこ
とが必要である。

なぜなら、核種によって生物に対する毒性は著しく差が
ある、からである。

このような観点から本発明は核種毎すなわち、３Ｈと１
４Ｃを区別し、各々の量を正確に求めることが出来ると
いう点でその有用性は自明である。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明の一実施例を示すブロック図、第２図は
その主要部の詳細図、第３，４図は第１図の一部の詳細
図、第５図は本発明により得られたトリチウムおよび炭
素−１４の捕集効率を示すグラフである。 １・・・・・・燃焼部、２・・・・・・水吸収部、３・
・・・・・炭酸ガス吸収部、４・・・・・・安全装置、
５・・・・・・吸入ポンプ、６・・・・・・積算流量計
、２０１・・・・・・水回収装置、３０１・・・・・・
炭酸ガス回収装置、２０２，３０２・・・・・・放射能
測定装置。

Claims (1)

【特許請求の範囲】
1. １ 空気中のトリチウムおよび炭素１４の放射能の測定
   装置に於いて、試料空気の吸入口と触媒を含む燃焼管と
   を有する酸化装置と、吸水剤又はコールドトラップを用
   いる吸水装置と、有機アミン類の固定剤を用いる炭酸ガ
   ス捕集装置と、前記トリチウムおよび前記炭素１４以外
   の放射性成分を除去する安全装置と、前記試料空気を前
   記吸入口に連続的に導入するための吸引ポンプと、を順
   次直列に接続し、更に前記吸水装置に該装置から水を回
   収する装置と第１のシンチレーション計数装置とを接続
   し、前記炭酸ガス捕集装置に該装置から炭酸ガスを回収
   する装置と第２のシンチレーション計数装置とを接続し
   、前記吸引ポンプに前記吸入口に導入された前記試料空
   気の流量を測定する積算型ガスメークを接続し、それに
   より、前記トリチウムおよび前記炭素１４の放射能を前
   記試料空気の任意の流量に対して連続的且つ同時的に測
   定することを特徴とする前記測定装置。