CN108801713A - 一种实现大气放射性氚碳被动联合采集的装置 - Google Patents

一种实现大气放射性氚碳被动联合采集的装置 Download PDF

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Abstract

本发明属放射性气体采样技术领域，涉及一种实现大气放射性氚碳被动联合采集的新装置由顶盖组件，14CO2吸附腔组件，指示剂腔，HTO吸附腔，扩散腔；底盖，密封组件和滤膜组件组成。本发明基于大气扩散理论与菲克第一扩散原理，在采样器内放置分别对环境水蒸气、二氧化碳富集效果良好的吸附剂材料实现对目标气体的高效富集；通过计算流体力学(CFD)仿真技术，确定合适的采样扩散长度，保证采样效率的稳定性。现场试验表明，该装置可满足在一般环境条件下的稳定采样。该装置对环境水蒸气与二氧化碳的采集无需电力支持、经济、便捷，所采集的样品经测量与现有主动设备所监测的结果最大相对偏差为16％，能够满足大范围环境级别放射性氚碳的调查需求。

Description

一种实现大气放射性氚碳被动联合采集的装置
技术领域
本发明属放射性气体采样技术领域，具体涉及一种能够实现大气放射性氚碳被动联合采样的装置。
背景技术
现有技术公开了3H、14C作为其中最为关键的两种放射性核素，是核设施周边放射性污染物监测的重点目标。虽然其自发衰变所产生的β射线由于能量较低不会直接给人类到来额外的外照射危害，但这两类核素同位素交换能力强，能够替代物质中氢和碳的稳定同位素，通过食物链转移、空气吸入等方式被摄入到人体体内，造成内照射危害。大气作为3H、14C化合物的重要储存介质和传输通道，大气中的3H、14C化合物浓度对反映地区3H、14C浓度水平分布情况与评价3H、14C所致公众辐射危害具有重要的参考意义。实践显示，对于需要开展多地点的长期连续监测而言，主动式采样设备虽然可在短时间内采集到测量所需的样品，但采样装置价格不菲且也需要电力的支持，且还受人力和现场等条件的限制，因此主动式采样很难满足多地点且可长期开展连续采样的需要。为此，亟需深入研究并开发具有价格便宜、使用方便、不需电力等优点的被动累积式3H、14C水平监测和大气采样装置或器具，以满足大气环境辐射监测的多地点、长期连续测量的需求。尽管目前国内外已经存在几款被动累计式3H采样器，但上述研究尚欠全面与系统，其中主要不足体现在：①采样器的几何结构设计缺乏可靠的科学依据、②采样器的吸附剂材料选择与定量缺乏系统依据、③缺乏系统的讨论气象学因素对采集性能的影响、④缺乏系统考虑吸附材料的饱和特性在采集过程中对结果的影响、⑤缺乏考虑气溶胶沉积与采样口朝向的关系等，以至于尚无法准确定量评价在环境应用过程中吸附终点的控制等关键技术参数，更无从判断其优劣以及环境适用性。研究显示，3H、14C的样品采集在原理学与方法学上存在相似性，但目前国内外尚无一款被动式采样器能够同时实现环境放射性氚碳的同时采集，实际应用时，在同一采样点布置两款被动式采样器也将造成资源的浪费，因此，基于现有技术的现状，本申请的发明人拟提供一种使用方便、精确度高，同时能对环境中放射性氚碳同时被动采集的新装置，该装置能实现对核设施周边大气中3H、14C的常规监测与应急监测。
发明内容
本发明的目的是为克服现有技术存在的缺陷，提供一种使用方便、精确度高，能同时被动采集环境中放射性氚碳的新装置。具体涉及一种实现大气放射性氚碳被动联合采集的装置。
本发明基于大气扩散理论与菲克第一扩散原理，在所述装置的采样器内放置分别对环境水蒸气、二氧化碳富集效果良好的吸附剂材料实现对目标气体的高效富集；通过计算流体力学(CFD，Computational fluid dynamics)仿真技术，确定了合适的采样扩散长度，保证了采样效率的稳定性。现场试验表明，该装置可满足在一般环境条件下的稳定采样。该装置对环境水蒸气与二氧化碳的采集无需电力支持、经济、便捷，所采集的样品经测量与现有主动设备所监测的结果最大相对偏差为16％，能够满足大范围环境级别放射性氚碳的调查需求。
更具体的，本发明的大气放射性氚碳联合采样的装置，其由：顶盖组件1，14CO2吸附腔组件2，指示剂腔组件3，HTO吸附腔组件4，扩散腔组件5；底盖组件6，密封组件7和滤膜组件8组成。
本发明顶盖组件中，顶盖上粘接一个吊环，在采样期间悬挂于支撑物上，可称受采样期间采样器的重量，组装结构如图1所示；
本发明的14CO2吸附腔组件如图1所示，其结构为有机玻璃空心筒，在该空心筒的上端粘接一层席丝网，丝网可承重吸附剂材料；采样期间在筒内内布置定量的二氧化碳吸附材料(13X分子筛)；
本发明的吸附指示腔组件如图1所示，其结构为有机玻璃空心筒，在该空心筒的上端粘接一层席丝网，丝网可承重吸附剂材料；采样期间在筒内内布置定量的指示剂材料(无水变色硅胶)，当采样器HTO吸附腔组件中的3A分子筛因为吸附饱和而吸附效率降低时，该无水变色硅胶便会继续吸水，变色硅胶的颜色变化反映采样器14CO2吸附腔组件内的湿度情况，所述的13X分子筛可同时吸附大气中的水蒸气和二氧化碳，吸附过程中两种吸附质存在竞争关系，因此需要尽可能的保证二氧化碳吸附层干燥，降低13X对水蒸气的吸附影响；
本发明的HTO吸附腔组件结构如图1所示，其结构为一个有机玻璃空心筒，在该空心筒的上端粘接一层席丝网，采样期间在筒内内布置定量的吸附剂材料(3A分子筛)，丝网可承重吸附剂材料；
本发明的扩散筒组件能同时采集环境中的HTO和14CO2，通过CFD(computationalfluid dynamics，算流体力学)仿真技术，合理优化采样器扩散长度，确定采样器的扩散区的几何尺寸为：其特定的内、外径及长度,基本可以消除风场湍流对采样器吸附效率的影响；
本发明的底盖组件与顶盖组件基本相同，对于不同的采样需求，本发明设计了三款底盖，分别为小孔底盖，适用于在采样期间环境湿度较高的情况下使用；大孔底盖，适用于在采样期间环境湿度较低的情况下使用；和不开孔的底盖，适用于在采样结束后将采样器转移回实验室或者采样器需要保存的情况下使用；
本发明的密封组件：在各螺旋连接处均采用了密封圈设计，密封圈的尺寸为内径80mm，外径87mm，厚1mm，材料为丁腈，使连接口处尽可能的密封；
本发明的滤膜组件选用聚四氟乙烯(PTFE)疏水膜，可在采样期间隔离环境中的气溶胶与水滴，确保采样过程中水只能以气态水分子的形式通过。
本发明的实施例中，考虑到采样开口朝上布置方案，在采样期间环境中的气溶胶和水滴会沉积在采样滤膜上，这将影响采样效率的稳定性，因此设计了一种悬挂式的采样器结构，通过CFD(computational fluid dynamics，计算流体力学)仿真技术，合理优化了采样器的几何尺寸，并确定了合适的扩散长度，可满足在一般环境条件下(温度条件：5～40℃，湿度条件：15％～90％RH，风速条件：0.1～4.5m/s)的水蒸气和二氧化碳的稳定采集。
本发明的装置进行了现场采样试验，其包括，基于大气扩散原理，在所述装置的采样器内设置对环境水蒸气、二氧化碳有较好富集效果的吸附材料，促使采样器内外的水蒸气、二氧化碳存在浓度差；根据菲克第一扩散定律，环境中浓度较高的水蒸气分子和二氧化碳分子将沿浓度梯度向采样器内的吸附材料表面(水蒸气吸附材料为3A分子筛，二氧化碳吸附材料为13X分子筛)扩散，在外界空气与材料表面形成一个空气流动相对稳定、仅发生分子扩散的区域，确保了通过采样孔的水蒸气分子以扩散的方式通过稳定区域，在富集表面被吸附。
上述过程中的扩散通量与物质的浓度梯度、分子扩散系数成正比，与扩散层的长度成反比，可描述为：
J＝-D×dC/dx (1)
式中：J为扩散通量，g·s-1·m-2；D为扩散系数，m2·s-1；dC/dx，g·m-4为浓度梯度；负号表示扩散方向为逆浓度梯度方向，即扩散物质从高浓度区向低浓度去扩散；
经一段时间的被动采集，采样器内收集得到的样品质量为：
△W＝J×S×T×86400 (2)
式中：△W为被吸附剂所采集到的水蒸气质量(二氧化碳质量)，g；S为采集表面积，m2；T为采样天数，d；86400为时间量纲转换系数。
假设采样器内的吸附材料为理想吸收体，即进入采样器内的水蒸气、二氧化碳均被完全吸收，且采样器的有效扩散长度不会随吸附材料的膨胀而变化，即式(2)可变化为：
△W＝D×Hair×S×T/δ (3)
式中：Hair为采样器周围空气的样品浓度(水蒸气浓度，g·m-3；二氧化碳浓度，ppm)，δ为有效扩散长度，m
令η＝D*S/δ，通过量纲分析可知η是一个与采样效率单位相同的参数，对于一个特定的采样器，其形状S/δ为定值，因此理论上采样速率只是一个与样品扩散系数D相关的常数。
由于环境中的HTO、14CO2与水蒸气、二氧化碳混合存在，因此通过测量采集得到的水蒸气中氚的浓度便可得到空气中氚的平均浓度水平，同理，通过测量采集得到的二氧化碳中的14C浓度便可得到空气中14C的平均浓度：
Ca＝A/(η×T) (4)
式中：Ca为空气中3H/14C的平均浓度水平，Bq·m-3；A为收集样品的放射性活度，Bq；η为等效采样效率，m3·d-1。
现场采样试验结果表明，该装置可满足在一般环境条件下(温度条件：5～40℃，湿度条件:15％～90％，风速条件：0.1～4.5m/s)的稳定采样。该装置对环境水蒸气与二氧化碳的采集无需电力支持、经济、便捷，所采集的样品经测量与现有主动设备所监测的结果最大相对偏差为16％，能够满足大范围环境级别放射性氚碳的调查需求。本发明的优点有：
本装置是迄今为止本领域可使用的能够同时采集大气中放射性氚碳的被动式采样器，该采样器制作成本低廉、容易布置、无需外接电力支持，不仅可满足长时间大范围的环境氚碳水平调查需求，更可用于研究核设施对周边环境的长期影响。
附图说明
图1是本发明大气放射性氚碳联合采样的装置实物示意图，
其中：1，顶盖组件；2，14CO2吸附腔组件；3指示剂腔组件；4HTO吸附腔组件；5扩散腔组件；6底盖腔组件；7密封组件组件；8滤膜组件。
具体实施方式
实施例1制备大气放射性氚碳被动联合采集的装置
按图1所示，制备本发明的大气放射性氚碳联合采样的装置，其由：顶盖组件1，14CO2吸附腔组件2，指示剂腔组件3，HTO吸附腔组件4，扩散腔组件5；底盖组件6，密封组件7和滤膜组件8组成。其中，
顶盖组件：顶盖上粘接一个吊环，在采样期间悬挂于支撑物上，可称受采样期间采样器的重量(3～4kg)；
14CO2吸附腔组件：其结构为一个内径80mm，外径100mm，长90mm的有机玻璃空心筒，在该空心筒的上端粘接一层直径为82mm的200目的席丝网，丝网可承重吸附剂材料，采样期间在筒内内布置定量的二氧化碳吸附材料(13X分子筛)；
吸附指示腔组件：其结构为一个内径80mm，外径100mm，长90mm的有机玻璃空心筒，在该空心筒的上端粘接一层直径为82mm的200目的席丝网，丝网可承重吸附剂材料。采样期间在筒内内布置定量的指示剂材料(无水变色硅胶)，当采样器HTO吸附腔组件中的3A分子筛因为吸附饱和而吸附效率降低时，该无水变色硅胶便会继续吸水，变色硅胶的颜色变化反映了采样器14CO2吸附腔组件内的湿度情况，13X分子筛可同时吸附大气中的水蒸气和二氧化碳，吸附过程中两种吸附质存在竞争关系，因此要尽可能的保证二氧化碳吸附层干燥，降低13X对水蒸气的吸附影响；
HTO吸附腔组件：其结构为一个内径80mm，外径100mm，长130mm的有机玻璃空心筒，在该空心筒的上端粘接一层直径为82mm的200目的席丝网，采样期间在筒内内布置定量的吸附剂材料(3A分子筛)，丝网可承重吸附剂材料；
扩散筒组件：制成能同时采集环境中的HTO和14CO2的一款被动式采样器，通过CFD(computational fluid dynamics，算流体力学)仿真技术，合理优化采样器扩散长度，确定采样器的扩散区的几何尺寸为：内径80mm，外径100mm，长200mm,基本可以消除风场湍流对采样器吸附效率的影响；
底盖组件与顶盖组件基本相同，对于不同的采样需求，设计三款底盖，第一种为开孔的小孔底盖，适用于在采样期间环境湿度较高的情况下使用，第二种为开孔的大孔底盖，适用于在采样期间环境湿度较低的情况下使用，第三种为不开孔的底盖，适用于在采样结束后将采样器转移回实验室或者采样器需要保存的情况下使用；
密封组件：考虑到采样器的连接口处应尽可能的密封，因此在各螺旋连接处均采用了密封圈设计，密封圈的尺寸为内径80mm，外径87mm，厚1mm，材料为丁腈；
滤膜组件：选用聚四氟乙烯(PTFE)疏水膜，可在采样期间隔离环境中的气溶胶与水滴，确保采样过程中水只能以气态水分子的形式通过。
实施例2现场采样试验
本发明的实施例中，考虑到采样开口朝上布置方案，在采样期间环境中的气溶胶和水滴会沉积在采样滤膜上，这将影响采样效率的稳定性，因此设计了一种悬挂式的采样器结构，通过CFD(computational fluid dynamics，计算流体力学)仿真技术，合理优化了采样器的几何尺寸，并确定了合适的扩散长度，以满足在一般环境条件下(温度条件：5～40℃，湿度条件：15％～90％RH，风速条件：0.1～4.5m/s)的水蒸气和二氧化碳的稳定采集。
现场采样试验：在所述装置的采样器内设置对环境水蒸气、二氧化碳有较好富集效果的吸附材料，促使采样器内外的水蒸气、二氧化碳存在浓度差；根据菲克第一扩散定律，环境中浓度较高的水蒸气分子和二氧化碳分子将沿浓度梯度向采样器内的吸附材料表面(水蒸气吸附材料为3A分子筛，二氧化碳吸附材料为13X分子筛)扩散，在外界空气与材料表面形成一个空气流动相对稳定、仅发生分子扩散的区域，确保通过采样孔的水蒸气分子以扩散的方式通过稳定区域，在富集表面被吸附；
上述过程中的扩散通量与物质的浓度梯度、分子扩散系数成正比，与扩散层的长度成反比，可描述为：
J＝-D×dC/dx (1)
式中：J为扩散通量，g·s-1·m-2；D为扩散系数，m2·s-1；dC/dx，g·m-4为浓度梯度；负号表示扩散方向为逆浓度梯度方向，即扩散物质从高浓度区向低浓度去扩散；
经一段时间的被动采集，采样器内收集得到的样品质量为：
△W＝J×S×T×86400 (2)
式中：△W为被吸附剂所采集到的水蒸气质量(二氧化碳质量)，g；S为采集表面积，m2；T为采样天数，d；86400为时间量纲转换系数。
假设采样器内的吸附材料为理想吸收体，即进入采样器内的水蒸气、二氧化碳均被完全吸收，且采样器的有效扩散长度不会随吸附材料的膨胀而变化，即式(2)可变化为：
△W＝D×Hair×S×T/δ (3)
式中：Hair为采样器周围空气的样品浓度(水蒸气浓度，g·m-3；二氧化碳浓度，ppm)，δ为有效扩散长度，m
令η＝D*S/δ，通过量纲分析可知η是一个与采样效率单位相同的参数，对于一个特定的采样器，其形状S/δ为定值，因此理论上采样速率只是一个与样品扩散系数D相关的常数。
由于环境中的HTO、14CO2与水蒸气、二氧化碳混合存在，因此通过测量采集得到的水蒸气中氚的浓度便可得到空气中氚的平均浓度水平，同理，通过测量采集得到的二氧化碳中的14C浓度便可得到空气中14C的平均浓度：
Ca＝A/(η×T) (4)
式中：Ca为空气中3H/14C的平均浓度水平，Bq·m-3；A为收集样品的放射性活度，Bq；η为等效采样效率，m3·d-1。
现场采样试验结果表明，本发明的装置可满足在一般环境条件下(温度条件：5～40℃，湿度条件:15％～90％，风速条件：0.1～4.5m/s)的稳定采样。该装置对环境水蒸气与二氧化碳的采集无需电力支持、经济、便捷，所采集的样品经测量与现有主动设备所监测的结果最大相对偏差为16％，能够满足大范围环境级别放射性氚碳的调查需求。

Claims (10)

1.一种实现大气放射性氚碳被动联合采集的装置，其特征在于，其由顶盖组件(1)，14CO2吸附腔组件(2)，指示剂腔组件(3)，HTO吸附腔组件(4)，扩散腔组件(5)；底盖组件(6)，密封组件(7)和滤膜组件(8)组成；
所述的顶盖组件中，顶盖上粘接一个吊环；所述的14CO2吸附腔组件其结构为有机玻璃空心筒，在该空心筒的上端粘接一层席丝网，可承重吸附剂材料；所述的吸附指示腔组件其结构为有机玻璃空心筒，在该空心筒的上端粘接一层席丝网；所述的HTO吸附腔组件其结构为一个有机玻璃空心筒，在该空心筒的上端粘接一层席丝网；所述的扩散筒组件同时采集环境中的HTO和14CO2，通过计算流体力学(CFD)仿真技术，合理优化所述装置的采样器扩散长度，确定所述装置的采样器的扩散区的几何尺寸：所述的底盖组件设制为小孔底盖，大孔底盖，和不开孔的底盖；所述的密封组件中，在各螺旋连接处采用密封圈设计，材料为丁腈；所述的滤膜组件选用聚四氟乙烯(PTFE)疏水膜。
2.按权利要求1所述的实现大气放射性氚碳被动联合采集的装置，其特征在于，
所述的顶盖组件(1)中顶盖上粘接得吊环，在采样期间悬挂于支撑物上，称受采样期间采样器的重量。
3.按权利要求1所述的实现大气放射性氚碳被动联合采集的装置，其特征在于，
所述的14CO2吸附腔组件(2)中，采样期间在有机玻璃空心筒内布置定量的二氧化碳吸附材料13X分子筛；
所述的指示剂腔组件(3)，采样期间在有机玻璃空心筒内布置定量的指示剂材料无水变色硅胶；
所述的变色硅胶的颜色变化反映采样器14CO2吸附腔组件内的湿度情况，所述的13X分子筛同时吸附大气中的水蒸气和二氧化碳。
4.按权利要求1所述的实现大气放射性氚碳被动联合采集的装置，其特征在于，
所述的HTO吸附腔组件(4)，采样期间在所述的有机玻璃空心筒内布置定量的吸附剂材料3A分子筛。
5.按权利要求1所述的实现大气放射性氚碳被动联合采集的装置，其特征在于，
所述的扩散腔组件(5)其内径为80mm，外径为100mm，长为200mm。
6.按权利要求1所述的实现大气放射性氚碳被动联合采集的装置，其特征在于，
所述的底盖组件(6)中，小孔底盖开孔大孔底盖开孔
7.按权利要求1所述的实现大气放射性氚碳被动联合采集的装置，其特征在于，
所述的密封组件(7)中密封圈的尺寸为内径80mm，外径87mm，厚1mm。
8.按权利要求1所述的实现大气放射性氚碳被动联合采集的装置，其特征在于，
所述的滤膜组件(8)中的聚四氟乙烯(PTFE)疏水膜，在采样期间隔离环境中的气溶胶与水滴，使采样过程中水只以气态水分子的形式通过。
9.一种基于权利要求1所述的实现大气放射性氚碳被动联合采集的装置的采样方法，其特征在于，其包括，基于大气扩散原理，在所述装置的采样器内设置对环境水蒸气、二氧化碳有较好富集效果的吸附材料，促使采样器内外的水蒸气、二氧化碳存在浓度差；根据菲克第一扩散定律，环境中浓度较高的水蒸气分子和二氧化碳分子沿浓度梯度向采样器内的吸附材料表面(水蒸气吸附材料为3A分子筛，二氧化碳吸附材料为13X分子筛)扩散，在外界空气与材料表面形成一个空气流动相对稳定、仅发生分子扩散的区域，通过采样孔的水蒸气分子以扩散的方式通过稳定区域，在富集表面被吸附；
上述过程中的扩散通量与物质的浓度梯度、分子扩散系数成正比，与扩散层的长度成反比，描述为：
J＝-D×dC/dx (1)
式中：J为扩散通量，g·s-1·m-2；D为扩散系数，m2·s-1；dC/dx，g·m-4为浓度梯度；负号表示扩散方向为逆浓度梯度方向，即扩散物质从高浓度区向低浓度去扩散；
经一段时间的被动采集，采样器内收集得到的样品质量为：
△W＝J×S×T×86400 (2)
式中：△W为被吸附剂所采集到的水蒸气质量(二氧化碳质量)，g；S为采集表面积，m2；T为采样天数，d；86400为时间量纲转换系数；
假设采样器内的吸附材料为理想吸收体，即进入采样器内的水蒸气、二氧化碳均被完全吸收，且采样器的有效扩散长度不会随吸附材料的膨胀而变化，即式(2)可变化为：
△W＝D×Hair×S×T/δ (3)
式中：Hair为采样器周围空气的样品浓度(水蒸气浓度，g·m-3；二氧化碳浓度，ppm)，δ为有效扩散长度，m，
令η＝D*S/δ，通过量纲分析可知η是一个与采样效率单位相同的参数，对于特定的采样器，其形状S/δ为定值，理论上采样速率只是一个与样品扩散系数D相关的常数；
基于环境中的HTO、14CO2与水蒸气、二氧化碳混合存在，通过测量采集得到的水蒸气中氚的浓度可得到空气中氚的平均浓度水平，同理，通过测量采集得到的二氧化碳中的14C浓度可得到空气中14C的平均浓度：
Ca＝A/(η×T) (4)
式中：Ca为空气中3H/14C的平均浓度水平，Bq·m-3；A为收集样品的放射性活度，Bq；η为等效采样效率，m3·d-1。
10.按权利要求9所述的采样方法，其特征在于，所述的采样器内的吸附材料中，水蒸气吸附材料为3A分子筛，二氧化碳吸附材料为13X分子筛。
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