JPS58153154A - 修飾電極 - Google Patents
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
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Description
【発明の詳細な説明】
本発明は、導電性固体電極の表面を修飾した新規な電極
及びその用途に関する。
及びその用途に関する。
従来、導電性固体電極の表面を、重合体状の電子伝達体
で修飾した電極は公知であるが、そのような電極は、重
合度によるバラツキが生じや丁く、しかも使用に際して
強酸性溶液を必要とする欠点がめった。
で修飾した電極は公知であるが、そのような電極は、重
合度によるバラツキが生じや丁く、しかも使用に際して
強酸性溶液を必要とする欠点がめった。
また、メチルビオロゲンのような電子伝達体を、溶液又
は懸濁液の形で、化学修飾を施し、又は施していない電
極と一緒に使用する方法も知られてφる。しかし、その
場合には、多量の電子伝達体を必要とし、電極反応に関
与しない物もめるので効率上不利である。
は懸濁液の形で、化学修飾を施し、又は施していない電
極と一緒に使用する方法も知られてφる。しかし、その
場合には、多量の電子伝達体を必要とし、電極反応に関
与しない物もめるので効率上不利である。
本発明の目的は、これら従来技術の難点を解消し、製造
、取扱いが容易で、広範な応用面を持つ、新規な修飾電
極を提供するにある。
、取扱いが容易で、広範な応用面を持つ、新規な修飾電
極を提供するにある。
すなわち本発明を概説すれば、本発明の基本を固定化し
たこと全特徴とする電極に関する。
たこと全特徴とする電極に関する。
本発明は、芳香族基含有強酸性陽イオン交換樹脂を介在
させれば、含窒素電子伝達体が安定に固定化された修飾
電極が得られるという発見に基づくものである。
させれば、含窒素電子伝達体が安定に固定化された修飾
電極が得られるという発見に基づくものである。
使用する導電性固体電極は、従来公知のものでよく、白
金、ニッケル等の金属電極、グラツシーカーボン、パイ
ロリテツクグラファイト等の炭素電極、酸化スズ、酸化
チタン等の金属酸化物半導体電極が例として挙げられる
。
金、ニッケル等の金属電極、グラツシーカーボン、パイ
ロリテツクグラファイト等の炭素電極、酸化スズ、酸化
チタン等の金属酸化物半導体電極が例として挙げられる
。
また、芳香族基含有強酸性陽イオン交換樹脂の代表例に
はポリスチレンスルホン酸(以下、PSBと略記する。
はポリスチレンスルホン酸(以下、PSBと略記する。
)がある。
含窒素電子伝達体の例には、ビオロゲン色素、チトクロ
ムOs、MADにコチンアミドアデニンジヌクレオチド
)、7エレドキシン類、又はメチル置換フェニレンジア
ミンでるるか、るルいは2.21−ビピリジン若しくは
1−0−フェナントロリンとルテニウム、鉄若しくはオ
スミクムとの金属錯体がめるが、中でもビオロゲン色素
、特にメチルビオロゲン(1、1’−ジメチル−4゜4
′−ビピリジニウムジクロライド−以下、MVと略記す
る。)が好適である。
ムOs、MADにコチンアミドアデニンジヌクレオチド
)、7エレドキシン類、又はメチル置換フェニレンジア
ミンでるるか、るルいは2.21−ビピリジン若しくは
1−0−フェナントロリンとルテニウム、鉄若しくはオ
スミクムとの金属錯体がめるが、中でもビオロゲン色素
、特にメチルビオロゲン(1、1’−ジメチル−4゜4
′−ビピリジニウムジクロライド−以下、MVと略記す
る。)が好適である。
本発明の電極において、含窒素電子伝達体は、該陽イオ
ン交換樹脂中の酸基の飽和交換量まで固定化させること
ができる。その量は、例えばメチルビオロゲンの場合、
MV1個に対し、pssのスルホン酸基4個に相当する
。この量を越えるMVは固定化されず、溶出する。
ン交換樹脂中の酸基の飽和交換量まで固定化させること
ができる。その量は、例えばメチルビオロゲンの場合、
MV1個に対し、pssのスルホン酸基4個に相当する
。この量を越えるMVは固定化されず、溶出する。
しかして、この電子伝達体の量は、飽和交換ji′tで
存在しなくてもよく、そのV10程度までの量で実用に
供しうる。
存在しなくてもよく、そのV10程度までの量で実用に
供しうる。
本発明の電極の従来の電極に勝る利点としては、下記の
ものが挙げられる。
ものが挙げられる。
(1) を極反応に使用する溶液は中性付近、すなわ
ちpH4〜10でよい。すなわち、従来の問題となる強
酸性溶液は不要である。
ちpH4〜10でよい。すなわち、従来の問題となる強
酸性溶液は不要である。
(21を子伝達体は単量体でよく、シかも定量的に固定
化される。すなわち、重合体の調整、重合度の均質化を
必要としない。
化される。すなわち、重合体の調整、重合度の均質化を
必要としない。
(3)電子伝達体はμ膜で固定化され安定であるので、
溶液又は懸濁液の形で使用する場合工9も量が少なくて
済み、かつ効率が良い。
溶液又は懸濁液の形で使用する場合工9も量が少なくて
済み、かつ効率が良い。
(4)適度に親水性で、かつ溶出しないので、使用上便
利である。
利である。
それ故、本発明の電極は、そのまま、又は他の化学種、
光エネルギーとの組合せで各種の用途を持つ。
光エネルギーとの組合せで各種の用途を持つ。
したがって、本発明の第2の発明は、導電性固体電極の
表面に、芳香族基含有強酸性陽イオン交換樹脂及び含窒
素電子伝達体を固定化した電極と、該電子伝達体と反応
性の共役するレドックス系化学種とから構成されること
を特徴とする水素電極に関する。
表面に、芳香族基含有強酸性陽イオン交換樹脂及び含窒
素電子伝達体を固定化した電極と、該電子伝達体と反応
性の共役するレドックス系化学種とから構成されること
を特徴とする水素電極に関する。
該化学種の例には、ヒドロゲナーゼ、ニトロゲナーゼ、
クロロプラスト、菌体、フエレドキ′//類、及び還元
性MADよシなる群から選択したものがある。
クロロプラスト、菌体、フエレドキ′//類、及び還元
性MADよシなる群から選択したものがある。
これは、該化学種全含有する+)/rIR塩緩衝水M液
又はトリス塩酸緩衝水溶1(いずれもpH7ン中の一方
に本発明の電極を、他方に、白金若しくは炭素のような
普通の電極又は本発明の電極を設置し、クロロプラスト
のような場合には光照射(例えばキセノン光)しながら
電流を通じれば、いずれかの電極から水素を定量的にう
ろことができる。なお、pHは4〜10が使用可能でめ
る。
又はトリス塩酸緩衝水溶1(いずれもpH7ン中の一方
に本発明の電極を、他方に、白金若しくは炭素のような
普通の電極又は本発明の電極を設置し、クロロプラスト
のような場合には光照射(例えばキセノン光)しながら
電流を通じれば、いずれかの電極から水素を定量的にう
ろことができる。なお、pHは4〜10が使用可能でめ
る。
なお、該化学種は、本発明の電極に固定化しておくと、
効率上及び使用量が少なくて済む点で好ましい。
効率上及び使用量が少なくて済む点で好ましい。
また、本発明の第3の発明は、導電性固体電極の表面に
、芳香族基含有強酸性陽イオン交換樹脂及びビオロゲン
色素、更にクロロプラストを固定化したことを特徴とす
る酸素電極に関する。
、芳香族基含有強酸性陽イオン交換樹脂及びビオロゲン
色素、更にクロロプラストを固定化したことを特徴とす
る酸素電極に関する。
前記酸素電極を、水素電極について述べた緩衝水溶液中
に設置し、他方の電極と回路を構成し、りpロブラスト
膜に光を照射(例えばキセ素電極側に酸素、他方の電極
側に水素が発生し、電流が流れる。この場合、電極面が
生成した酸素で妨害されると、電流量が低下する。それ
故、細菌性クロロプラストは酸素を吸収するので、電流
量を増大させる場合には好適である。
に設置し、他方の電極と回路を構成し、りpロブラスト
膜に光を照射(例えばキセ素電極側に酸素、他方の電極
側に水素が発生し、電流が流れる。この場合、電極面が
生成した酸素で妨害されると、電流量が低下する。それ
故、細菌性クロロプラストは酸素を吸収するので、電流
量を増大させる場合には好適である。
次に本発明の第4の発明は、導電性固体電極の表面に、
芳香族基含有強酸性陽イオン交換樹脂及び含窒素電子伝
達体を固定化しfc電極を使用することを特徴とする電
流検出型の生体活性物質センサーに関する。
芳香族基含有強酸性陽イオン交換樹脂及び含窒素電子伝
達体を固定化しfc電極を使用することを特徴とする電
流検出型の生体活性物質センサーに関する。
本発明による電極は、該含窒素電子伝達体と共役する生
体活性物質を、その濃度と電流量とが直線的比例関係に
あるので定量することができ、したがってセンサーとし
て有用である。
体活性物質を、その濃度と電流量とが直線的比例関係に
あるので定量することができ、したがってセンサーとし
て有用である。
測定しようとする生体活性物質をクロマトグラフなどで
分別した後、電解質を含有し、pH4〜10とした水溶
液中に加え、一方に本発明による電極、他方に適当な電
極を設置して通電し、電流量を測定すると、濃度が定量
的に判明する。
分別した後、電解質を含有し、pH4〜10とした水溶
液中に加え、一方に本発明による電極、他方に適当な電
極を設置して通電し、電流量を測定すると、濃度が定量
的に判明する。
含窒Xt子伝達体と検出しつる生体活性物質との組合せ
を例示すると、Mvrcよって、チトクロムC1ヘモグ
ロビン、ミオグロビン、NAD。
を例示すると、Mvrcよって、チトクロムC1ヘモグ
ロビン、ミオグロビン、NAD。
ヒドロゲナーゼ、及び大腸菌等が、フェレドキシン類に
よって、ヒドロゲナーゼ、ニド−ゲナーゼ、チトクロム
O,MAD及びNADP 等が、チトクロムO,によっ
て、硫酸還元菌ヒドロゲナーゼが、セしてNADによっ
てグルコースがそれぞれ検出される。
よって、ヒドロゲナーゼ、ニド−ゲナーゼ、チトクロム
O,MAD及びNADP 等が、チトクロムO,によっ
て、硫酸還元菌ヒドロゲナーゼが、セしてNADによっ
てグルコースがそれぞれ検出される。
最後に、本発明の第5の発明は、導電性固体電極の表面
に、芳香族基含有強酸性陽イオン交換樹脂及び含窒素電
子伝達体を含む組成物を固定化した電極を使用すること
を特徴とするディスプレー用素子に関する。
に、芳香族基含有強酸性陽イオン交換樹脂及び含窒素電
子伝達体を含む組成物を固定化した電極を使用すること
を特徴とするディスプレー用素子に関する。
これは、本発明による電極、例えばガラスに酸化スズ(
8n02 )を被覆した電極(NESAガラス゛遡極)
にMYとpss を塗布した電極、又はこれに例えば更
にクロロプラストを塗布した電極は、8元にさらすと着
色し、日光を遮断すれば元に戻り、被覆の安定性に問題
のないことから、重合体の場合と同様に、ディスプレー
用素子として利用しうるものでるる。
8n02 )を被覆した電極(NESAガラス゛遡極)
にMYとpss を塗布した電極、又はこれに例えば更
にクロロプラストを塗布した電極は、8元にさらすと着
色し、日光を遮断すれば元に戻り、被覆の安定性に問題
のないことから、重合体の場合と同様に、ディスプレー
用素子として利用しうるものでるる。
次に本発明の電極の調整方法について概説する。
芳香族基含有強酸性陽イオン交換樹脂は、プラズマ法又
はPVA (ポリビニルアルコール)れしくはコロジオ
ン中の溶液として塗布する。含窒素電子伝達体は、該イ
オン交換樹脂と一緒に、PVA 、コロジオン又はアセ
チルセルロースの溶液として塗布することが多い。PV
A ’i使用する場合、牛血清アルブミンを併用すると
、架橋剤として、被膜の耐水性を向上させる。
はPVA (ポリビニルアルコール)れしくはコロジオ
ン中の溶液として塗布する。含窒素電子伝達体は、該イ
オン交換樹脂と一緒に、PVA 、コロジオン又はアセ
チルセルロースの溶液として塗布することが多い。PV
A ’i使用する場合、牛血清アルブミンを併用すると
、架橋剤として、被膜の耐水性を向上させる。
本発明の酸素電極のように゛クロロプラストを固定化さ
せる場合には、りI:IロブラストをPVA又はコロジ
オン中の溶液として、最後に、又は同時に塗布する。P
VAの場合における牛血清アルブミンの併用の効果も同
様である。
せる場合には、りI:IロブラストをPVA又はコロジ
オン中の溶液として、最後に、又は同時に塗布する。P
VAの場合における牛血清アルブミンの併用の効果も同
様である。
また、本発明の水素電極において、ヒドロゲナーゼを固
定化する場合には、公知の方法によ9、例えばポリアク
リルアミドゲル中の溶液として塗布すればよい。
定化する場合には、公知の方法によ9、例えばポリアク
リルアミドゲル中の溶液として塗布すればよい。
以下、本発明を実施例により具体的に説明するが、本発
明はこれらに限定嘔れるものではない。
明はこれらに限定嘔れるものではない。
製造例I MESkガラス電極の作製光学研磨したガ
ラス上に酸化スズ(5n02 ) fjllll” 抗を持つ)を10×15 に切断し、アセトン、蒸留水
で洗浄した。この角形ガラスの一辺に銀ペーストを塗布
し、それに銅線を接着して接点を取った。この接点をエ
ポキシ接着剤で被覆して絶縁した。これをメタノール、
アセトン、蒸留水で順次洗浄した後、濃硫酸に5〜30
秒浸漬し、更に蒸留水、メタノール、アセトン、蒸留水
で順次洗浄した。
ラス上に酸化スズ(5n02 ) fjllll” 抗を持つ)を10×15 に切断し、アセトン、蒸留水
で洗浄した。この角形ガラスの一辺に銀ペーストを塗布
し、それに銅線を接着して接点を取った。この接点をエ
ポキシ接着剤で被覆して絶縁した。これをメタノール、
アセトン、蒸留水で順次洗浄した後、濃硫酸に5〜30
秒浸漬し、更に蒸留水、メタノール、アセトン、蒸留水
で順次洗浄した。
実施例1 (MY −P S B被膜をした電極〕1
)使用した試料 イ)PBB PSSNa (平均分子量7.500 スルホン化度7
34%)PSSNH4(平均分子量25.DOΩ スル
ホン化度51.6%)PSS (JF 1,0
00,000 n 5tO)口)MVIB
DH社製及び和光紬薬社製〕ノリPvA〔クラレ社製
クラレ117(重合度1700月二)牛血清アルブミン
〔シグマ(Sigma)社製〕2) MV−PSSN
a−PVA水溶液の造り方蒸留水20−にPVA3f’
i加え、常温でよく分散させた。ゆつくシ加熱しなから
MVo、2f、PSSNao、7 fを加え、沸騰させ
ない状態で完全に溶解させた後、ゆつくシ冷やし常温に
戻した。
)使用した試料 イ)PBB PSSNa (平均分子量7.500 スルホン化度7
34%)PSSNH4(平均分子量25.DOΩ スル
ホン化度51.6%)PSS (JF 1,0
00,000 n 5tO)口)MVIB
DH社製及び和光紬薬社製〕ノリPvA〔クラレ社製
クラレ117(重合度1700月二)牛血清アルブミン
〔シグマ(Sigma)社製〕2) MV−PSSN
a−PVA水溶液の造り方蒸留水20−にPVA3f’
i加え、常温でよく分散させた。ゆつくシ加熱しなから
MVo、2f、PSSNao、7 fを加え、沸騰させ
ない状態で完全に溶解させた後、ゆつくシ冷やし常温に
戻した。
その後、必要に応じて牛血清アルブミン’ii PVA
重量当り1チ加えて溶解させた。
重量当り1チ加えて溶解させた。
3)塗布方法
NKSAガラス電極上にMV−PSSNa−PVA浴液
を均一に薄く塗布し、シリカゲルを入れたデシケーター
中で日光を遮断し1日以上乾燥した。
を均一に薄く塗布し、シリカゲルを入れたデシケーター
中で日光を遮断し1日以上乾燥した。
次に190°Cのエアバス中で15分間乾燥した。
乾燥重量は1.5119であった。
実施例 2 (クロロプラスト−MV−PSS被膜をし
た電極)1)クロロプラス) −PVA含有溶液の造り
方蒸留水20−にPVA 3 fを加え常温でよく分散
させた。ゆつくり加熱しながら沸騰させない状態で完全
に溶解させた後ゆっくり冷やし常温に戻した。その後必
要に応じて、牛血清アルブミンをPVA重量当り111
b加えて溶解嘔せた。この溶液にアナベナシリンドリカ
(anabaθna cy−11ndrica)懸濁液
(クロロフィル含量約3重量%) t−0,28?混合
した。
た電極)1)クロロプラス) −PVA含有溶液の造り
方蒸留水20−にPVA 3 fを加え常温でよく分散
させた。ゆつくり加熱しながら沸騰させない状態で完全
に溶解させた後ゆっくり冷やし常温に戻した。その後必
要に応じて、牛血清アルブミンをPVA重量当り111
b加えて溶解嘔せた。この溶液にアナベナシリンドリカ
(anabaθna cy−11ndrica)懸濁液
(クロロフィル含量約3重量%) t−0,28?混合
した。
2)塗布の方法
実施例1で得たMV−PSB被膜をした電極上に上記1
)で得たクロロプラスト−PVA含有溶液を均一に薄く
塗布し、直ちに0〜5°Cの暗所のデシケーターに入れ
て乾燥した。乾燥重量は2wIgでめった。
)で得たクロロプラスト−PVA含有溶液を均一に薄く
塗布し、直ちに0〜5°Cの暗所のデシケーターに入れ
て乾燥した。乾燥重量は2wIgでめった。
また、上記の代りに、クロロプラスト−PVA含有溶液
0.42と、MV−PSS−PVA含有溶液0.4fと
を混合し、Nl!isAガラス電極上に塗布して、同様
な電極を得た。
0.42と、MV−PSS−PVA含有溶液0.4fと
を混合し、Nl!isAガラス電極上に塗布して、同様
な電極を得た。
前記アナペナに代えて、オオハネモ(Br70p−si
s maxima )、ハネモ(Bryopsis p
lumosa )等海藻類の細胞質、光合成細菌クロマ
チウム(ch−romatium vinosum)及
び同細菌のクロマトフォアを使用して、同様の結果を得
た。
s maxima )、ハネモ(Bryopsis p
lumosa )等海藻類の細胞質、光合成細菌クロマ
チウム(ch−romatium vinosum)及
び同細菌のクロマトフォアを使用して、同様の結果を得
た。
実施例 3 (クロロプラスト−MV−PS8被膜をし
た電極)1)クロロプラスト−コロジオン含有溶液の造
り方 コロオシオン約0.9fと実施例2と同じアナベナ懸濁
液0.059’を試験管中で混合した後気密を保ちつつ
常温で約10分間放置したところ、三層に分離した。
た電極)1)クロロプラスト−コロジオン含有溶液の造
り方 コロオシオン約0.9fと実施例2と同じアナベナ懸濁
液0.059’を試験管中で混合した後気密を保ちつつ
常温で約10分間放置したところ、三層に分離した。
2)塗布の方法
実施例1で得たMV−P8S被膜をした電極Eに、上記
1)で得たクロロプラスト−コロジオン含有溶液の上方
の二層を均一に薄く塗布し、直ちに冷暗所のデシ1ケー
タ−中で乾燥した。乾燥重着は1.5 mgであった。
1)で得たクロロプラスト−コロジオン含有溶液の上方
の二層を均一に薄く塗布し、直ちに冷暗所のデシ1ケー
タ−中で乾燥した。乾燥重着は1.5 mgであった。
また、実施例2と同様アナベナに代え他のクロロゲラス
トを用いても同様の結果を得た。
トを用いても同様の結果を得た。
実施例4 (MV−PSSNa被膜をした電極)蒸留
水10−に0.8811%lのPSSNa (約5ミリ
モル)と0.095tのMV(約50ミリモル〕ヲ溶解
した。この溶液0.5−にアセチルセルローズ飽和アセ
トン溶液0.5−を加えると白色沈澱が生じた。更にア
セトンを加えて懸濁液を調製した。M径0.5 ms
(0,1000m2 )のパイロリテツクグラファイト
電極上に、前記懸濁液をマイクロシリンジで塗布し、冷
暗所で乾燥して、目的とする電極を得た。
水10−に0.8811%lのPSSNa (約5ミリ
モル)と0.095tのMV(約50ミリモル〕ヲ溶解
した。この溶液0.5−にアセチルセルローズ飽和アセ
トン溶液0.5−を加えると白色沈澱が生じた。更にア
セトンを加えて懸濁液を調製した。M径0.5 ms
(0,1000m2 )のパイロリテツクグラファイト
電極上に、前記懸濁液をマイクロシリンジで塗布し、冷
暗所で乾燥して、目的とする電極を得た。
実施例5(酸素電極〕
クロロプラストとしてアナベナシリンドリ力(Anab
aena cylindrica)を使用した。
aena cylindrica)を使用した。
NPSAガラス電極上にクロロプラストのみを固定した
もの、P8S−MVi固定したもの、及びPEIS−M
V−クロロプラスト(本発明)を固定したも゛のを作製
した。リン酸緩衝水溶液(pH7)中に、前記電極と、
他方に白金電極を設置した。
もの、P8S−MVi固定したもの、及びPEIS−M
V−クロロプラスト(本発明)を固定したも゛のを作製
した。リン酸緩衝水溶液(pH7)中に、前記電極と、
他方に白金電極を設置した。
そして明所(キセノンランプ使用)−暗所の電流値を測
定した所、その各数値は以下の表に示すとおりであった
。
定した所、その各数値は以下の表に示すとおりであった
。
り相対値
この表から、光収率が大幅に増大することがわかる。な
お、この不発明の膜は安定で、100〜1000回の使
用で、5チ程度の損失であった。
お、この不発明の膜は安定で、100〜1000回の使
用で、5チ程度の損失であった。
実施例6(生体活性物質センサー〕
3X10″″20m2の大きさのNFiSAガラス電極
上に、MV−PSSを固定化した電極を用い、生体活性
物質を定量し、横軸に濃度、縦軸に′a流量のグラフを
作成したところ、直線的比例関係を示すグラフを得た。
上に、MV−PSSを固定化した電極を用い、生体活性
物質を定量し、横軸に濃度、縦軸に′a流量のグラフを
作成したところ、直線的比例関係を示すグラフを得た。
例えば、チトクロムCの0.1ミリモルllfM度で1
.25μAの数値を得、七の他零点を通る直線を得た。
.25μAの数値を得、七の他零点を通る直線を得た。
また、チトクロムCの代vVcヘモグロビンを使用した
ところ、0.1ミリモル/1(11度で5μAであった
。
ところ、0.1ミリモル/1(11度で5μAであった
。
実施例7 (ディスプレー用素子〕
実施例1で得られた電極(MV−PSB )を日光にさ
らしたところ青色に変化し、日光を遮断すると元に戻っ
た。
らしたところ青色に変化し、日光を遮断すると元に戻っ
た。
また実施例に記載の電極(クロロプラスト−MV−PS
a)も、同じく光応答性を示した。
a)も、同じく光応答性を示した。
以上、詳細に説明したように、本発明の電極は、製造、
取扱いが容易で広範な応用面を持つ、有用な電極で、そ
の用途も従来公知のもの上り、はるかに高い効率、感度
を持っている。
取扱いが容易で広範な応用面を持つ、有用な電極で、そ
の用途も従来公知のもの上り、はるかに高い効率、感度
を持っている。
特許出願人 味の累株式会社
代理人中本 宏
同 弁上 昭
手 続 補 正 書(自発補正)
昭和57年4月7日
特許庁長官 島 1)春 樹 殿
1、事件の表示 昭和57年特許願第56870号2
、発明の名称 修 飾 電 極 五補正をする者 事件との関係 特許出願人 住 所 東京都中央区京橋−丁目5番8号名 称 (
oo6)味の累株式会社 代表者 歌 1)勝 弘 手続補正書(自発補正) 昭和58都S月14日 特許庁長官 若杉和夫 殿 を事件の表示 昭和57年轡許sI第34870号り
発明の1焼 修飾電極 &補正音する看 事件とのll14Ik4I許出願人 住 ^ 東京都中央区京橋−丁目5番8号名称 (0
04)味の素株式会社 代Ill 歌田勝弘 N1flIIp*α50埼謳(437)−5467氏
名 弁鳳士(71150) 中 本 宏←
ほか1名) 翫補正命令の日付 自発補正 瓜補正の震象 (す明細書0411許請求のm囲の―
(2)明細書の発明の詳mtes!+o*(1) 昭
和5744月7日付全文補正明細書(浄I)の特許請求
の範囲の―の記載【別紙のとおpm正する。
、発明の名称 修 飾 電 極 五補正をする者 事件との関係 特許出願人 住 所 東京都中央区京橋−丁目5番8号名 称 (
oo6)味の累株式会社 代表者 歌 1)勝 弘 手続補正書(自発補正) 昭和58都S月14日 特許庁長官 若杉和夫 殿 を事件の表示 昭和57年轡許sI第34870号り
発明の1焼 修飾電極 &補正音する看 事件とのll14Ik4I許出願人 住 ^ 東京都中央区京橋−丁目5番8号名称 (0
04)味の素株式会社 代Ill 歌田勝弘 N1flIIp*α50埼謳(437)−5467氏
名 弁鳳士(71150) 中 本 宏←
ほか1名) 翫補正命令の日付 自発補正 瓜補正の震象 (す明細書0411許請求のm囲の―
(2)明細書の発明の詳mtes!+o*(1) 昭
和5744月7日付全文補正明細書(浄I)の特許請求
の範囲の―の記載【別紙のとおpm正する。
(2) 同上明細書の発明の詳細な説明の−の1教を
下記のとおシ補正する。
下記のとおシ補正する。
←) 明細書第6頁下から5行の「クロロクラスト、」
會削除する・ (→ 同第7頁5〜6行の「りaロフラスト・・・・し
1kがら」【陶除し、同負7行の「いずnかのJYtr
轟該」に補正する・ f→ 同第8頁2行の「の電*@に」倉[に本発割の水
素電it用いnば」に補正する。
會削除する・ (→ 同第7頁5〜6行の「りaロフラスト・・・・し
1kがら」【陶除し、同負7行の「いずnかのJYtr
轟該」に補正する・ f→ 同第8頁2行の「の電*@に」倉[に本発割の水
素電it用いnば」に補正する。
に)同第15頁2行の「ズJtrス」に、同Jk5行の
rilJ t rlilJ Kいずnも補正−rh。
rilJ t rlilJ Kいずnも補正−rh。
−同第16X1行の「表」【下記のとおp補正する。
1%許−求の範−
1、導電性1体電極の表向に、芳香族基含有強酸性陽イ
オン交換Ik11及び含窒素電子伝達体音一定化したこ
とvt41I黴とする電1・2、諒電極における陽イオ
ンと陰イオンとが飽和交換量以下で参って、中性である
特許請求のms第1項に記載O電極・ 五 皺芳香族基含***性陽イオン交換樹脂がポリスチ
レンスルホン酸である特許請求の範@$11項記戦の電
極。
オン交換Ik11及び含窒素電子伝達体音一定化したこ
とvt41I黴とする電1・2、諒電極における陽イオ
ンと陰イオンとが飽和交換量以下で参って、中性である
特許請求のms第1項に記載O電極・ 五 皺芳香族基含***性陽イオン交換樹脂がポリスチ
レンスルホン酸である特許請求の範@$11項記戦の電
極。
4、 鋏含窒累電子伝達体が、ビオロゲン色票、チトク
ローム〇、、MADS フェレドキシン類、又轄メチ
ル置換フェニレンシア建ンであるか、あるいFi2.2
’−ビピリジン若しくは1,1〇−フェナントロリンと
ルテニウム、鉄基L<はオスイウムとO金属鋤体である
特許請求の範■纂1項記載の電極。
ローム〇、、MADS フェレドキシン類、又轄メチ
ル置換フェニレンシア建ンであるか、あるいFi2.2
’−ビピリジン若しくは1,1〇−フェナントロリンと
ルテニウム、鉄基L<はオスイウムとO金属鋤体である
特許請求の範■纂1項記載の電極。
翫 導電性一体重mow−に、芳香族基含有強酸性陽イ
オン交換*ai及び含窒素電子伝達体tlid定化した
電1と、骸電子伝達体と反応性の共役するレドックス系
化学種とから徊成さnること1*像とする水素電極。
オン交換*ai及び含窒素電子伝達体tlid定化した
電1と、骸電子伝達体と反応性の共役するレドックス系
化学種とから徊成さnること1*像とする水素電極。
瓜 骸化学穏が、ヒドロゲナーゼ、ニトロゲナー(、菌
体、フェレドキシン類及び還元ff1iムDよ〕なる群
から選択したものである特許請求の範−第5項に記載の
水素電a。
体、フェレドキシン類及び還元ff1iムDよ〕なる群
から選択したものである特許請求の範−第5項に記載の
水素電a。
l 導電性固体電1101!−に、芳香族基含壱強酸性
陽イオン交換樹脂及びビオロゲン色嵩、更にクロロゲラ
スト管固定化したことに%黴とする酸素電極・ a 導電性固体電1ios向に、芳香族基含有強酸性陽
イオン交換樹脂及び含窒素1子伝達体を一定化した電1
Vr使用することに物像とする電流検出層の生体活性−
負センサー。
陽イオン交換樹脂及びビオロゲン色嵩、更にクロロゲラ
スト管固定化したことに%黴とする酸素電極・ a 導電性固体電1ios向に、芳香族基含有強酸性陽
イオン交換樹脂及び含窒素1子伝達体を一定化した電1
Vr使用することに物像とする電流検出層の生体活性−
負センサー。
覧 導電性固体電極の表−に、芳香族基含有強酸性陽イ
オン交換樹脂及び含i1隼電子伝達体【含む組成物t#
U定化した電at使用することt4I像とするディスプ
レー用票子。
オン交換樹脂及び含i1隼電子伝達体【含む組成物t#
U定化した電at使用することt4I像とするディスプ
レー用票子。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 1、 導電性固体電極の表面に、芳香族基含有強酸性陽
イオン交換樹脂及び含窒素電子伝達体を固定化したこと
を特徴とする電極。 2、 該′成極における陽イオンと陰イオンとが飽和交
換量以下であって、中性である特許請求の範囲第1項に
記載の電極。 五 該芳香族基含有強酸性陽イオン交換樹脂がポリスチ
レンスルホ/酸である特許請求の範囲第1項記載の電極
。 4、 該含窒素電子伝達体が、ビオロゲン色素、チトク
ローム(!3、NAD、フェレドキシン類、又はメチル
置饗フェニレンジアミンであルカ、あるいは2,27−
ビピリジン若しくは1,1〇−7エナントロリンとルテ
ニウム、鉄若しくはオスミウムとの金属錯体である特許
請求の範囲第1項記載の電極。 5、 導電性固体電極の表面に、芳香族基含有強酸性陽
イオン交換樹脂及び含窒素電子伝達体を固定化した電極
と、該電子伝達体と反応性の共役するレドックス系化学
種とから構成されることを特徴とする水素電極。 6、 該化学種が、ヒドロゲナーゼ、ニトロゲナーゼ、
クロロクラスト、菌体、フェレドキシン類及び還元型N
ADよりなる群から選択したものである特許請求の範囲
第5項に記載の水素電極。 l 導電性固体電極の表面に、芳香族基含有強酸性陽イ
オン交換樹脂及びビオロゲン色素、更にクロロプラスト
を固定化したことを特徴とする酸素電極。 a 導電性固体電極の表面に、芳香族基含何強酸性陽イ
オン交換樹脂及び含窒素電子伝達1本を固定化した電極
を使用することを特徴とする電流検出型の生体活性物質
センサー。 9、 導電性固体電極の表面に、芳香族基含有強酸性陽
イオン交換樹脂及び含窒素電子伝達体を會む組成物を固
定化した電極を使用すること’(+−特徴とするディス
プレー用素子。
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