JPS58127772A - 接着剤ブレンド及び複合構造体 - Google Patents
接着剤ブレンド及び複合構造体Info
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- JPS58127772A JPS58127772A JP58005392A JP539283A JPS58127772A JP S58127772 A JPS58127772 A JP S58127772A JP 58005392 A JP58005392 A JP 58005392A JP 539283 A JP539283 A JP 539283A JP S58127772 A JPS58127772 A JP S58127772A
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- C09J123/02—Adhesives based on homopolymers or copolymers of unsaturated aliphatic hydrocarbons having only one carbon-to-carbon double bond; Adhesives based on derivatives of such polymers not modified by chemical after-treatment
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- C09J151/06—Adhesives based on graft polymers in which the grafted component is obtained by reactions only involving carbon-to-carbon unsaturated bonds; Adhesives based on derivatives of such polymers grafted on to homopolymers or copolymers of aliphatic hydrocarbons containing only one carbon-to-carbon double bond
-
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- C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
- C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
- C08L2666/00—Composition of polymers characterized by a further compound in the blend, being organic macromolecular compounds, natural resins, waxes or and bituminous materials, non-macromolecular organic substances, inorganic substances or characterized by their function in the composition
- C08L2666/02—Organic macromolecular compounds, natural resins, waxes or and bituminous materials
-
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- C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
- C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
- C08L2666/00—Composition of polymers characterized by a further compound in the blend, being organic macromolecular compounds, natural resins, waxes or and bituminous materials, non-macromolecular organic substances, inorganic substances or characterized by their function in the composition
- C08L2666/02—Organic macromolecular compounds, natural resins, waxes or and bituminous materials
- C08L2666/04—Macromolecular compounds according to groups C08L7/00 - C08L49/00, or C08L55/00 - C08L57/00; Derivatives thereof
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
本発明は、種々の基材特に極性基材に対する強力な接着
剤である樹脂ブレンドに関する。これらのブレンドは、
（ａ）ポリエチレン基幹に１種以上の重合性エチレン式
不飽和カルボン酸又は酸誘導体からなる少なくとも１種
のグラフト用単量体例えば酸無水物、酸エステル、塩、
アミド、イミド等をグラフトさせてなるグラフト共重合
体、（ｂ） Ｌ ＤＰＥ、線状低密度ポリエチレン又は
エチレンー不飽和エステル共重合体及び（ｃ）ポリ（α
−オレフィン）を含む。
剤である樹脂ブレンドに関する。これらのブレンドは、
（ａ）ポリエチレン基幹に１種以上の重合性エチレン式
不飽和カルボン酸又は酸誘導体からなる少なくとも１種
のグラフト用単量体例えば酸無水物、酸エステル、塩、
アミド、イミド等をグラフトさせてなるグラフト共重合
体、（ｂ） Ｌ ＤＰＥ、線状低密度ポリエチレン又は
エチレンー不飽和エステル共重合体及び（ｃ）ポリ（α
−オレフィン）を含む。
極性基材用の接着剤ブレンド及びそれにより得られる複
合構造体は、現在、産業上多くの用途を有している。高
密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）又は低密度ポリエチレン
（ＬＤＰＥ）或いはエチレン−酢酸ビニル共重合体（Ｅ
ＶＡ）と、適当な不飽和カルボン酸又はカルボン酸無水
物或いは他の酸誘導体をグラフトさせた高密度ポリエチ
レンとのブレンドは、ポリアミドの如きある種の極性重
合体に対して蜜漬することが周知である。他方、ポリエ
ステル及びエチレン−酢酸ビニル共重合体けん化物（エ
チレン−ビニルアルコール共重合体１：ＥＶＯＨ：ｌ）
の如きある種の他の極性重合体に対する接着力は、多く
の場合に十分なだけ大きくはない。
合構造体は、現在、産業上多くの用途を有している。高
密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）又は低密度ポリエチレン
（ＬＤＰＥ）或いはエチレン−酢酸ビニル共重合体（Ｅ
ＶＡ）と、適当な不飽和カルボン酸又はカルボン酸無水
物或いは他の酸誘導体をグラフトさせた高密度ポリエチ
レンとのブレンドは、ポリアミドの如きある種の極性重
合体に対して蜜漬することが周知である。他方、ポリエ
ステル及びエチレン−酢酸ビニル共重合体けん化物（エ
チレン−ビニルアルコール共重合体１：ＥＶＯＨ：ｌ）
の如きある種の他の極性重合体に対する接着力は、多く
の場合に十分なだけ大きくはない。
本発明のブレンドは、ポリエステル及びエチレン−ビニ
ルアルコール共重合体に対して高い接着強度を提供する
。接着力は、これまで作られているブレンドのそれと比
較してずつと向上されている。また、ポリオレフィン及
び他の極性基材に対して優秀な接合強度が保持される。
ルアルコール共重合体に対して高い接着強度を提供する
。接着力は、これまで作られているブレンドのそれと比
較してずつと向上されている。また、ポリオレフィン及
び他の極性基材に対して優秀な接合強度が保持される。
これらの極性基材としては、ポリビニルアルコール重合
体、金属、ボリアミゾ、ガラス、紙、木材等が挙げられ
る。
体、金属、ボリアミゾ、ガラス、紙、木材等が挙げられ
る。
こ＼に本発明において、Ｑ、９１０〜α９７０１／ Ｃ
Ｃの密度を有するポリエチレンの如きポリオレフィンに
対して適当な不飽和カルボン酸又は酸誘導体例えば酸無
水物、酸塩化物、酸エステル、塩、アミド、イミド等を
グラフトしそして（ａ）得られた重合体に（ｂ）約０．
９、．１０〜０．９４５ｆ／ＣＣの密度を有する低密度
若しくは線状低密度ポリエチレン又はエチレンー不飽和
エステル共重合体樹脂及び（ｃ）４〜１５個の炭素原子
を有するオレフィン単量体のホモ重合体及び共重合体か
ら選定されるポリ（α−オレフィン）例えばポリ（ブテ
ン−１）〔ポリブチレンとしても知られる〕、ポリ（ヘ
キセン−１）、ポリ（４−メチルペンテン−１）等を混
合することによって、ポリオレフィン及び種々の基材の
両方に対する優秀な接着強度を持つ接着剤樹脂が提供さ
れた。
Ｃの密度を有するポリエチレンの如きポリオレフィンに
対して適当な不飽和カルボン酸又は酸誘導体例えば酸無
水物、酸塩化物、酸エステル、塩、アミド、イミド等を
グラフトしそして（ａ）得られた重合体に（ｂ）約０．
９、．１０〜０．９４５ｆ／ＣＣの密度を有する低密度
若しくは線状低密度ポリエチレン又はエチレンー不飽和
エステル共重合体樹脂及び（ｃ）４〜１５個の炭素原子
を有するオレフィン単量体のホモ重合体及び共重合体か
ら選定されるポリ（α−オレフィン）例えばポリ（ブテ
ン−１）〔ポリブチレンとしても知られる〕、ポリ（ヘ
キセン−１）、ポリ（４−メチルペンテン−１）等を混
合することによって、ポリオレフィン及び種々の基材の
両方に対する優秀な接着強度を持つ接着剤樹脂が提供さ
れた。
これらの基材としては、極性重合体例えばナイロン及び
他のポリアミド、エチレン−ビニルアルコール共重合体
、ポリビニルアルコール及びその共重合体、ポリエステ
ル重合体、ポリウレタン及び他のカルボニル含有重合体
、金属、ガラス、紙、木材等が挙げられる。
他のポリアミド、エチレン−ビニルアルコール共重合体
、ポリビニルアルコール及びその共重合体、ポリエステ
ル重合体、ポリウレタン及び他のカルボニル含有重合体
、金属、ガラス、紙、木材等が挙げられる。
得られる複合構造体は、フィルム、容器、びん、管、シ
ート等の形態をとることができる。これらは、当業者に
知られた任意の方法によって作ることができる。か＼る
方法の例は、共押出、成形、積層化、被覆又はこれらの
方法の組合わせ或いは当業者に知られた異種材料の他の
接合法である。
ート等の形態をとることができる。これらは、当業者に
知られた任意の方法によって作ることができる。か＼る
方法の例は、共押出、成形、積層化、被覆又はこれらの
方法の組合わせ或いは当業者に知られた異種材料の他の
接合法である。
ポリ（α−オレフィン）は、極性基材に対する接着力を
助成する。と云うのは、それが存在しないと、極性重合
体を含めた極性基材特にエチレン−ビニルアルコール共
重合体及びポリエステルに対して貧弱な接着力が得られ
るからである。
助成する。と云うのは、それが存在しないと、極性重合
体を含めた極性基材特にエチレン−ビニルアルコール共
重合体及びポリエステルに対して貧弱な接着力が得られ
るからである。
好ましい具体例の説明
グラフト基幹に対して用いられるポリエチレンは、エチ
レンの重合体並びにエチレンとプロピレン、ブテン−１
、ヘキセン−１，４−メチルペンテン−１、オクテン−
１及びか−る他の不飽和脂肪族炭化水素の如き１種以上
のアルケンとの共重合体及び三元重合体を包含する。高
密度、中密度又は低密度ポリエチレンである線状ポリエ
チレンが好ましい。
レンの重合体並びにエチレンとプロピレン、ブテン−１
、ヘキセン−１，４−メチルペンテン−１、オクテン−
１及びか−る他の不飽和脂肪族炭化水素の如き１種以上
のアルケンとの共重合体及び三元重合体を包含する。高
密度、中密度又は低密度ポリエチレンである線状ポリエ
チレンが好ましい。
また、上記ホモ重合体及び共重合体のうちの２種以上の
混合物をグラフト化するのも場合によっては好ましい。
混合物をグラフト化するのも場合によっては好ましい。
混合成分（ｂ）に関して用いる用語「低密度又は直線低
密度ポリエチレン又はエチレンー不飽和エステル共重合
体」は、チタン、バナジウム、アルミニウム、クロム等
の化合物の如き遷移金属触媒によって一般に製造される
線状低密度ポリエチレン。
密度ポリエチレン又はエチレンー不飽和エステル共重合
体」は、チタン、バナジウム、アルミニウム、クロム等
の化合物の如き遷移金属触媒によって一般に製造される
線状低密度ポリエチレン。
又は高圧法によって製造される分枝低密度ポリエチレン
、或いはエチレンと酢酸ビニル、アクリル酸エチル、ア
クリル酸メチル、メタクリル酸エチル等の如き不飽和エ
ステルとの共重合体を包含する。密度範囲は約Ｑ、９１
〜０．９７ ｆ ／ｃｃであってよく、そしてＭＩはα
１〜１ｏｏｆ／１ｏ分であってよい。０．９１〜α９３
ｆ／ｃｃの密度及びＯ，Ｓ〜２０ｆ／１０分のメルトイ
ンデックスを有するポリエチレンを使用するのが好まし
い。
、或いはエチレンと酢酸ビニル、アクリル酸エチル、ア
クリル酸メチル、メタクリル酸エチル等の如き不飽和エ
ステルとの共重合体を包含する。密度範囲は約Ｑ、９１
〜０．９７ ｆ ／ｃｃであってよく、そしてＭＩはα
１〜１ｏｏｆ／１ｏ分であってよい。０．９１〜α９３
ｆ／ｃｃの密度及びＯ，Ｓ〜２０ｆ／１０分のメルトイ
ンデックスを有するポリエチレンを使用するのが好まし
い。
混合成分（Ｃ）に関して用いる用語「ポリ（α−オレフ
ィン）」は、ポリ（ブテン−１）、ポリ（ヘキセン−１
）、ポリ（オクテン−１）及び他のホモ重合体並びに５
０重量％よりも多くのα−オレフィン（Ｃ数４〜１５）
を含有する共重合体を包含する。本発明に対しては、Ａ
ＳＴＭ試験法Ｄ１２３８によって測定したときの０．５
〜５０ｆ７１０分のメルトインデックス及びＱ、８８〜
０．９３ｔ／ｃｃの密度範囲を持つポリ（ブテン−１）
を使用するのが好ましい。
ィン）」は、ポリ（ブテン−１）、ポリ（ヘキセン−１
）、ポリ（オクテン−１）及び他のホモ重合体並びに５
０重量％よりも多くのα−オレフィン（Ｃ数４〜１５）
を含有する共重合体を包含する。本発明に対しては、Ａ
ＳＴＭ試験法Ｄ１２３８によって測定したときの０．５
〜５０ｆ７１０分のメルトインデックス及びＱ、８８〜
０．９３ｔ／ｃｃの密度範囲を持つポリ（ブテン−１）
を使用するのが好ましい。
グラフト共重合体の基幹は、エチレンのホモ重合体並び
にエチレンと４０重量％までのプロピレン、１−ブテン
及び１−ヘキセンの如き高級オレフィンとの共重合体を
包含し、そしてエチリデン−フルボルネン、メチレンノ
ルボルネン、１．４−ヘキサジエン及びビニルノルボル
ネンの如きエチレン−プロピレン三元重合体において工
業的に用いられるようなジー又はトリオレフインを含有
することができる。また、上記ホモ重合体、共重合体及
び三元重合体のうちの２種以上の混合物をグラフト化す
るのが場合によっては好ましい。上記の重合体は本発明
の好ましい具体例に相当するけれども、これらはいかな
る点でも本発明を限定するものと解決すべきでない。
にエチレンと４０重量％までのプロピレン、１−ブテン
及び１−ヘキセンの如き高級オレフィンとの共重合体を
包含し、そしてエチリデン−フルボルネン、メチレンノ
ルボルネン、１．４−ヘキサジエン及びビニルノルボル
ネンの如きエチレン−プロピレン三元重合体において工
業的に用いられるようなジー又はトリオレフインを含有
することができる。また、上記ホモ重合体、共重合体及
び三元重合体のうちの２種以上の混合物をグラフト化す
るのが場合によっては好ましい。上記の重合体は本発明
の好ましい具体例に相当するけれども、これらはいかな
る点でも本発明を限定するものと解決すべきでない。
グラフト用単量体として用いられる不飽和カルボン酸又
は酸無水物は、アクリル酸、メタクリル酸、フマル酸、
マレイン酸、無水マレイン酸、４−メチルシクロヘキサ
−４−エン−１，２−ジカルボン酸無水物、ビシクロ（
２，２，２）オクタ−５−エン−２６−ジカルボン酸無
水物、１．２．３．４．５．８゜９１０−オクタヒドロ
ナフタリン−２，！Ｌ−ジカルボン酸無水物、２−オキ
サ−１，３−ジケトスピロ（４，４）ノナ−７−エン、
ビシクロ（２，２，１）ヘプタ−５−工ン−２，３−ジ
カルボン酸無水物、マレオビマル酸、テトラヒト四フタ
ル酸無水物、Ｘ−メチルビシク田（２，２，１）へブタ
−５−エン−２，３−ジカルボン酸無水物、Ｘ−メチル
ノルボルナ−５−エン−２，３−ジカルざン酸無水物、
ノルボルナ−５−エン−２，３−ジカルボン酸無水物、
ナト酸無水物、メチルナト酸無水物、ヒモ酸（Ｈｉｍｌ
ｃ ）無水物、メチルヒモ酸無水物並びに米国特許第３
．８７３．６４３号及び同第３，８８２．１９４号に記
載される他の融合環式単量体を包含する。
は酸無水物は、アクリル酸、メタクリル酸、フマル酸、
マレイン酸、無水マレイン酸、４−メチルシクロヘキサ
−４−エン−１，２−ジカルボン酸無水物、ビシクロ（
２，２，２）オクタ−５−エン−２６−ジカルボン酸無
水物、１．２．３．４．５．８゜９１０−オクタヒドロ
ナフタリン−２，！Ｌ−ジカルボン酸無水物、２−オキ
サ−１，３−ジケトスピロ（４，４）ノナ−７−エン、
ビシクロ（２，２，１）ヘプタ−５−工ン−２，３−ジ
カルボン酸無水物、マレオビマル酸、テトラヒト四フタ
ル酸無水物、Ｘ−メチルビシク田（２，２，１）へブタ
−５−エン−２，３−ジカルボン酸無水物、Ｘ−メチル
ノルボルナ−５−エン−２，３−ジカルざン酸無水物、
ノルボルナ−５−エン−２，３−ジカルボン酸無水物、
ナト酸無水物、メチルナト酸無水物、ヒモ酸（Ｈｉｍｌ
ｃ ）無水物、メチルヒモ酸無水物並びに米国特許第３
．８７３．６４３号及び同第３，８８２．１９４号に記
載される他の融合環式単量体を包含する。
また、本発明のグラフト共重合体を製造するには、米国
特許第３．８８２． ｊ ９４号に記載される如き共グ
ラフト用単量体も有用である。
特許第３．８８２． ｊ ９４号に記載される如き共グ
ラフト用単量体も有用である。
共グラフトに好適な共役不飽和エステルとしては、マレ
イン酸ジアルキル、フマル酸ジアルキル、イタコン酸ジ
アルキル、メサコン酸ジアルキル、シトラフン酸ジアル
キル、アクリル酸アルキル、りｐトン酸アルキル、チグ
リン酸アルキル及びメタクリル酸アルキル（こ＼で、ア
ルキルは、１〜１２個の炭素原子を含有する脂肪族、ア
リール脂肪族及びシクロ脂肪族基を表わす）が挙げられ
る。
イン酸ジアルキル、フマル酸ジアルキル、イタコン酸ジ
アルキル、メサコン酸ジアルキル、シトラフン酸ジアル
キル、アクリル酸アルキル、りｐトン酸アルキル、チグ
リン酸アルキル及びメタクリル酸アルキル（こ＼で、ア
ルキルは、１〜１２個の炭素原子を含有する脂肪族、ア
リール脂肪族及びシクロ脂肪族基を表わす）が挙げられ
る。
本発明のフグラフト化共重合体に特に有用なゴスチルは
、マレイン酸ジブチル、フマル酸ジエチル及びイタコン
酸ジメチルである。本発明のコグラフト化共重合体に特
に有用な酸及び酸無水物としては、無水マレイン酸、フ
マル酸、Ｘ−メチルビシクロ（２，２，１）へブタ−５
−エン−２，６−ジカルボン酸無水物及びジシクロ（２
，２，１）へブタ−５−エン−２，３−ジカルボン酸無
水物が挙げられる。
、マレイン酸ジブチル、フマル酸ジエチル及びイタコン
酸ジメチルである。本発明のコグラフト化共重合体に特
に有用な酸及び酸無水物としては、無水マレイン酸、フ
マル酸、Ｘ−メチルビシクロ（２，２，１）へブタ−５
−エン−２，６−ジカルボン酸無水物及びジシクロ（２
，２，１）へブタ−５−エン−２，３−ジカルボン酸無
水物が挙げられる。
最終生成物の物理的特性を制御するために１種よりも多
くの単量体を使用するのが場合によっては望ましい。こ
の方法は、一般には、溶剤と共に又はそれを用いずに重
合体と単量体との混合物を加熱することよりなる。混合
物は、触媒と共に又はそれを用いずにポリオレフィンの
融点よりも高く加熱することができる。かくして、グラ
フト化は、空気、ヒドロペルオキシド若しくは他の遊離
基触媒の存在下に、又は好ましくは混合物が高められた
温度において且つ（溶剤を全く用いないならば）好まし
くは高ぜん断下に維持されるような物質の本質的な不在
下に行われる。
くの単量体を使用するのが場合によっては望ましい。こ
の方法は、一般には、溶剤と共に又はそれを用いずに重
合体と単量体との混合物を加熱することよりなる。混合
物は、触媒と共に又はそれを用いずにポリオレフィンの
融点よりも高く加熱することができる。かくして、グラ
フト化は、空気、ヒドロペルオキシド若しくは他の遊離
基触媒の存在下に、又は好ましくは混合物が高められた
温度において且つ（溶剤を全く用いないならば）好まし
くは高ぜん断下に維持されるような物質の本質的な不在
下に行われる。
反応を行なう好都合な方法は、各成分を予備混合し次い
でその組成物を加熱した押出機によって押出すことであ
る。この方法に対しては、プラベンダーミキサー、バン
バリーミキサ−、ロールミル等の如き他の混合手段を用
いることもできる。
でその組成物を加熱した押出機によって押出すことであ
る。この方法に対しては、プラベンダーミキサー、バン
バリーミキサ−、ロールミル等の如き他の混合手段を用
いることもできる。
高められた温度で起り得るいくらかの交さ結合によって
分子量が不当に増加するのを防止するために、反応を密
閉容器で実施するのが望ましい。通常の単文は多軸押出
機は補助装置を使用しなくてもこの結果を達成し、この
理由のためにこれは特に望ましい反応容器である。
分子量が不当に増加するのを防止するために、反応を密
閉容器で実施するのが望ましい。通常の単文は多軸押出
機は補助装置を使用しなくてもこの結果を達成し、この
理由のためにこれは特に望ましい反応容器である。
グラフト及びフグラフト共重合体は、生成されたグラフ
ト共重合体を分離又は使用する任意の方法又は装置系に
よって回収される。かくして、この用語は、沈降フラン
（ｆｌｕｆｆ ）、ペレット、粉末等並びに更に化学的
に反応若しくは混合したペレット、粉末等の形態で又は
得られた共重合体から直接形成された造形品の形態で共
重合体を回収することを包含する。
ト共重合体を分離又は使用する任意の方法又は装置系に
よって回収される。かくして、この用語は、沈降フラン
（ｆｌｕｆｆ ）、ペレット、粉末等並びに更に化学的
に反応若しくは混合したペレット、粉末等の形態で又は
得られた共重合体から直接形成された造形品の形態で共
重合体を回収することを包含する。
得られた共重合体は、約７０〜９９９５重量％のポリエ
チレン及び約［１０５〜３０重量％の不飽和酸又は酸無
水物或いはこれらの混合物よりなることが分った。
チレン及び約［１０５〜３０重量％の不飽和酸又は酸無
水物或いはこれらの混合物よりなることが分った。
コグラフト共重合体は、約５０〜９９９重量％のポリオ
レフィン、約０．０５〜２５重量％の不飽和酸又は酸無
水物或いはこれらの混合物及び約α０５〜２５重Ｍ％の
不飽和エステル及びこれらの混合物よりなる。これらの
得られたグラフト共重合体は、この共重合体を更に変性
するために様々な他の物質と混合又は反応させることが
できる。
レフィン、約０．０５〜２５重量％の不飽和酸又は酸無
水物或いはこれらの混合物及び約α０５〜２５重Ｍ％の
不飽和エステル及びこれらの混合物よりなる。これらの
得られたグラフト共重合体は、この共重合体を更に変性
するために様々な他の物質と混合又は反応させることが
できる。
本発明の接着剤ブレンドは、ナイロン、エチレンビニル
アルコール共重合体（Ｅ Ｖ ＯＨ） 、ポリビニルア
ルコール（ＰＶＡ ）、ポリエステル、ポリウレタン、
金属等の如き極性基材を含む複合体に用いることができ
る。これらの複合体は２層だけであってよく、又はこれ
らは構造体に加えようとするどちらかの層に付着する物
質を介在した３つ以上の層であってもよい。例えば、こ
れらの層には、ポリエチレン（ＰＥ）のようなポリオレ
フィン、エチレン／酢酸ビニル共重合体（ＥＶＡ ）又
は他の単量体とのエチレン共重合体及びボリプ四ピレン
（ｐｐ）を用いることができる。当業者には多くの組合
わせをなし得ることが明らかである。
アルコール共重合体（Ｅ Ｖ ＯＨ） 、ポリビニルア
ルコール（ＰＶＡ ）、ポリエステル、ポリウレタン、
金属等の如き極性基材を含む複合体に用いることができ
る。これらの複合体は２層だけであってよく、又はこれ
らは構造体に加えようとするどちらかの層に付着する物
質を介在した３つ以上の層であってもよい。例えば、こ
れらの層には、ポリエチレン（ＰＥ）のようなポリオレ
フィン、エチレン／酢酸ビニル共重合体（ＥＶＡ ）又
は他の単量体とのエチレン共重合体及びボリプ四ピレン
（ｐｐ）を用いることができる。当業者には多くの組合
わせをなし得ることが明らかである。
この接合法は、積層化、共押出、押出積層化、共押出被
覆、又は複合構造体を形成するために異種材料を接合す
るための当業者に周知の他の方法であってよい。
覆、又は複合構造体を形成するために異種材料を接合す
るための当業者に周知の他の方法であってよい。
これらの複合体のいくらかの例は、本発明の接着剤／ナ
イロン、接着剤／ポリエチレン、接着剤／ポリエステル
、接着剤／エチレン−酢酸ビニル共重合体、ｌｆ剤／エ
チレン−ビニルアルコール共重合体、接着剤／アルミニ
ウム、接着剤／鋼、接着剤／ガラス、接着剤／木材、接
着剤／レザー、ポリオレフィン／接着剤／ナイロン、ポ
リオレフィン／接着剤／ＥＶＯＨ，接着剤／ナイロン／
接着剤／ポリオレフィン、ポリオレフィン／接着剤／Ｅ
Ｖ ＯＨ／接着剤／ポリオレフィン、ポリオレフィン
／接着剤／ポリエステル、ＥｖＡ／接着剤／ＥＶＯＨ，
ＥＶＡ／接着剤／ ｔ： ＋） ｘ ステＡ／、ポリオ
レフィン／接着剤／ポリエステル／接着剤及びポリオレ
フィン／接着剤／ポリエステル／接着剤／ポリオレフィ
ンである。
イロン、接着剤／ポリエチレン、接着剤／ポリエステル
、接着剤／エチレン−酢酸ビニル共重合体、ｌｆ剤／エ
チレン−ビニルアルコール共重合体、接着剤／アルミニ
ウム、接着剤／鋼、接着剤／ガラス、接着剤／木材、接
着剤／レザー、ポリオレフィン／接着剤／ナイロン、ポ
リオレフィン／接着剤／ＥＶＯＨ，接着剤／ナイロン／
接着剤／ポリオレフィン、ポリオレフィン／接着剤／Ｅ
Ｖ ＯＨ／接着剤／ポリオレフィン、ポリオレフィン
／接着剤／ポリエステル、ＥｖＡ／接着剤／ＥＶＯＨ，
ＥＶＡ／接着剤／ ｔ： ＋） ｘ ステＡ／、ポリオ
レフィン／接着剤／ポリエステル／接着剤及びポリオレ
フィン／接着剤／ポリエステル／接着剤／ポリオレフィ
ンである。
他の組合わせの例は、アルミニウム／接着剤／アルミニ
ウム、接着剤／アルミニウム／接着剤又はポリオレフィ
ン／接着剤／アルミニウム／接着剤／ポリオレフィンで
ある。また、銅、鋼、黄銅等の如き他の金属を用いるこ
ともできる。異種金属の例は、アルミニウム／接着剤／
鋼、アルミニウム／接着剤／ｗ４、アルミニウム／接着
剤／黄銅等である。また、金属／接着剤／極性重合体と
いう組合わせも用いることができる。これらの例はアル
ミニウム／接着剤／ナイロン、アルミニウム／接着剤／
Ｅ Ｖ ＯＨ又は鋼／接着剤／ナイロン／接着剤／鋼で
ある。再び、当業者は、こ＼に開示した原理から多数の
明白な組合わせを見い出すことができる。
ウム、接着剤／アルミニウム／接着剤又はポリオレフィ
ン／接着剤／アルミニウム／接着剤／ポリオレフィンで
ある。また、銅、鋼、黄銅等の如き他の金属を用いるこ
ともできる。異種金属の例は、アルミニウム／接着剤／
鋼、アルミニウム／接着剤／ｗ４、アルミニウム／接着
剤／黄銅等である。また、金属／接着剤／極性重合体と
いう組合わせも用いることができる。これらの例はアル
ミニウム／接着剤／ナイロン、アルミニウム／接着剤／
Ｅ Ｖ ＯＨ又は鋼／接着剤／ナイロン／接着剤／鋼で
ある。再び、当業者は、こ＼に開示した原理から多数の
明白な組合わせを見い出すことができる。
これらの複合体において基材に関して用いられる用語「
ポリエステル」は、ホモ重合体（ジカルボン酸又はその
誘導体とジオール又はその誘導体との反応生成物から本
質上なるもの）及び共重合体（１種以上のジカルボン酸
又はその誘導体と１種以上のジオール又はその誘導体と
の反応生成物より本質上なるもの）を包含する。上に記
載したジカルボン酸及びジオールは、脂肪族、芳香族又
は脂環式であってよい。か＼るカルボン酸の例は、テレ
フタル酸、イソフタル酸、シクロヘキサンジカルボン酸
等である。
ポリエステル」は、ホモ重合体（ジカルボン酸又はその
誘導体とジオール又はその誘導体との反応生成物から本
質上なるもの）及び共重合体（１種以上のジカルボン酸
又はその誘導体と１種以上のジオール又はその誘導体と
の反応生成物より本質上なるもの）を包含する。上に記
載したジカルボン酸及びジオールは、脂肪族、芳香族又
は脂環式であってよい。か＼るカルボン酸の例は、テレ
フタル酸、イソフタル酸、シクロヘキサンジカルボン酸
等である。
か＼るジオールの例は、エチレングリコール、ジヒドロ
キシプロペン（プロピレングリコール）、ジヒドロキシ
ブテン（ブチレングリコール）、ジヒドロメチルベンゼ
ン、ジヒドロメチルシフ四ヘキサン等である。
キシプロペン（プロピレングリコール）、ジヒドロキシ
ブテン（ブチレングリコール）、ジヒドロメチルベンゼ
ン、ジヒドロメチルシフ四ヘキサン等である。
本発明の複合体は、多くの異なる有用な製品を製造する
のに用いることができる。これらは、包装フィルム、吹
込成形ボトル、熱成形して容器にすることができる共押
出シート、ガラスびん若しくは木材若しくは金属上の被
覆、又は２種の同種若しくは異種の金属を接合して積層
にする接着剤として用いることができる。
のに用いることができる。これらは、包装フィルム、吹
込成形ボトル、熱成形して容器にすることができる共押
出シート、ガラスびん若しくは木材若しくは金属上の被
覆、又は２種の同種若しくは異種の金属を接合して積層
にする接着剤として用いることができる。
上記のグラフト共重合体、エチレンホモ重合体及び共重
合体並びにポリ（α−オレフィン）がら以下の実施例の
ブレンドを調製する際には、任意の混合装置又は技術を
用いることができる。−例トシて、ブレンドは、温度＝
３２５’Ｆ、四−ター速度＝１２Ｏｒｐｍ及び混合時間
＝溶融後１０分の条件下にスクロール型ミキサーを用い
る電熱式プラベンダープラスチコーダー混合ヘッドで調
製することができる。
合体並びにポリ（α−オレフィン）がら以下の実施例の
ブレンドを調製する際には、任意の混合装置又は技術を
用いることができる。−例トシて、ブレンドは、温度＝
３２５’Ｆ、四−ター速度＝１２Ｏｒｐｍ及び混合時間
＝溶融後１０分の条件下にスクロール型ミキサーを用い
る電熱式プラベンダープラスチコーダー混合ヘッドで調
製することができる。
すべてのブレンドは、好ましくは、酸化防止剤パッケー
ジを含有する。
ジを含有する。
特定の実施例のほとんどにおいて、得られたブレンドは
、厚さ約α００５〜０．００７ｉｎのフィルムに圧縮成
形された。次いで、フィルムは、評価しようとする基材
に対して適当な温度及び時間においてヒートシールされ
た。
、厚さ約α００５〜０．００７ｉｎのフィルムに圧縮成
形された。次いで、フィルムは、評価しようとする基材
に対して適当な温度及び時間においてヒートシールされ
た。
例１
電熱式ＣＷブラベンダー混合装置を用いて、４５重散％
の線状低密度ポリエチレン樹脂（メルトインデックス＝
３．１ｆ／１０分及び密度＝０．９２１？ ／ ｃｃ
）、４５重量％のポリ（ブテン−１）（メルトインデッ
クス＝ｔＯｆ／１０分及び密度＝０．９１０ｆ！／ＣＣ
）及び１ｏ重ｉｔ％の高密度ポリエチレン（密度＝０．
９６４／ＣＣ）を混合した。前記の高密度ぎリエチレン
は、グラフト化した高密度ポリエチレンが１．！Ｍ’／
１０分のメルトインデックス及び１．５重量％のグラフ
トレベルをｆするようにＸ−メチルビジタロ（２，２，
１）へブタ−５−エン−２，３−ジカルボン酸無水物（
ＸＭＮＡ ） でグラフト化されたものであった。４３
０下で１秒間に設定したヒートシーラーで、ブレンドを
エヂレンービニルアルコール共重合体に対して接着させ
た接着力について試験した。分離不可能な接合が得られ
たが、この接着力は６．６１ｂ／ｉｎよりも大きかった
。
の線状低密度ポリエチレン樹脂（メルトインデックス＝
３．１ｆ／１０分及び密度＝０．９２１？ ／ ｃｃ
）、４５重量％のポリ（ブテン−１）（メルトインデッ
クス＝ｔＯｆ／１０分及び密度＝０．９１０ｆ！／ＣＣ
）及び１ｏ重ｉｔ％の高密度ポリエチレン（密度＝０．
９６４／ＣＣ）を混合した。前記の高密度ぎリエチレン
は、グラフト化した高密度ポリエチレンが１．！Ｍ’／
１０分のメルトインデックス及び１．５重量％のグラフ
トレベルをｆするようにＸ−メチルビジタロ（２，２，
１）へブタ−５−エン−２，３−ジカルボン酸無水物（
ＸＭＮＡ ） でグラフト化されたものであった。４３
０下で１秒間に設定したヒートシーラーで、ブレンドを
エヂレンービニルアルコール共重合体に対して接着させ
た接着力について試験した。分離不可能な接合が得られ
たが、この接着力は６．６１ｂ／ｉｎよりも大きかった
。
例２
例１のポリ（ブテン−１）を、１．８ｒ／１０分のメル
トインデックス及び０．９１５ｆ／ｃｃの密度を有する
ものに変更した。かくして調製したブレンドは、エチレ
ン−ビニルアルコール共重合体フィルムに対して４３０
’Ｆで１秒間ヒートシールしたときに６．９１ｂ／ｉｎ
よりも大きい接着力を有する分離不可能な接合をもたら
した。
トインデックス及び０．９１５ｆ／ｃｃの密度を有する
ものに変更した。かくして調製したブレンドは、エチレ
ン−ビニルアルコール共重合体フィルムに対して４３０
’Ｆで１秒間ヒートシールしたときに６．９１ｂ／ｉｎ
よりも大きい接着力を有する分離不可能な接合をもたら
した。
例３
例１ （７）ｔ’ｌＪ （）ｆ：／−１’） ヲ、２．
０９７１０分のメルトインデックス及びｌ ９０８ ｆ
／ ＣＣの密度を有するものに変更した。かくして調
製したブレンドは、以下の基材に対して４３０’Ｆで１
秒間ヒートシールするき、次の如き結果をもたらした。
０９７１０分のメルトインデックス及びｌ ９０８ ｆ
／ ＣＣの密度を有するものに変更した。かくして調
製したブレンドは、以下の基材に対して４３０’Ｆで１
秒間ヒートシールするき、次の如き結果をもたらした。
基材 接着力 接合ルフール共重
合体 ＞ ７．５１ｂ／ｉｎ 分離不可能ナイ＊ ：
ｙ ６ ３．９１ｂ／ｉｎ 伸長例４ 電熱式ＣＷブラベンダー混合装置を用いて、４５重量％
の中密度ポリエチレン（メルトインデックス＝３ｆ／１
０分及び密度＝ｏ、 ｑ ３２ Ｐ／ｃｃ）４５重量％
のポリ（ブテン−１）（メルトインデックス＝ｚｏ ｔ
／１ｏ分及び密度−０，９０８ｆ／ＣＣ）及び１０重量
％の高密度ポリエチレンを混合した。前記の高密度ポリ
エチレンは、例１で用いたと同様のＸ−メチルビシフｏ
（２，２，１）へブタ−５−エン−２，５−ジカルボン
酸無水物でグラフト化されたものであった。次いで、こ
のブレンドを４３０″Ｆ及び１秒でナイロン６及びエチ
レン−ビニルアルコール共重合体に対してヒートシール
した。ナイロン−６に対する接着力は２．６１ｂ／ｉｎ
で、エチレン−ビニルアルコール共重合体に対しては五
〇ｌｂ／ｉｎであった。
合体 ＞ ７．５１ｂ／ｉｎ 分離不可能ナイ＊ ：
ｙ ６ ３．９１ｂ／ｉｎ 伸長例４ 電熱式ＣＷブラベンダー混合装置を用いて、４５重量％
の中密度ポリエチレン（メルトインデックス＝３ｆ／１
０分及び密度＝ｏ、 ｑ ３２ Ｐ／ｃｃ）４５重量％
のポリ（ブテン−１）（メルトインデックス＝ｚｏ ｔ
／１ｏ分及び密度−０，９０８ｆ／ＣＣ）及び１０重量
％の高密度ポリエチレンを混合した。前記の高密度ポリ
エチレンは、例１で用いたと同様のＸ−メチルビシフｏ
（２，２，１）へブタ−５−エン−２，５−ジカルボン
酸無水物でグラフト化されたものであった。次いで、こ
のブレンドを４３０″Ｆ及び１秒でナイロン６及びエチ
レン−ビニルアルコール共重合体に対してヒートシール
した。ナイロン−６に対する接着力は２．６１ｂ／ｉｎ
で、エチレン−ビニルアルコール共重合体に対しては五
〇ｌｂ／ｉｎであった。
例５
例３の線状低密度樹脂を、２．５ｆ／１０分のメルトイ
ンデックス及び０．９１８ｆ／ｃｃの密度を有するもの
によって置きかえた。かくして調製したブレンドをナイ
ロン６及びエチレン−ビニルアルコール共重合体のフィ
ルムに対して４３０Ｔ及び１秒でヒートシールした。接
着力は、それぞれ５、４１ｂ／ｉｎ及び７．１１ｂ／ｉ
ｎよりも大きかった。
ンデックス及び０．９１８ｆ／ｃｃの密度を有するもの
によって置きかえた。かくして調製したブレンドをナイ
ロン６及びエチレン−ビニルアルコール共重合体のフィ
ルムに対して４３０Ｔ及び１秒でヒートシールした。接
着力は、それぞれ５、４１ｂ／ｉｎ及び７．１１ｂ／ｉ
ｎよりも大きかった。
分離不可能な接合が得られた。
例６〜２２
電熱式〇Ｗブラベンダー混合装置を用いて、２．０ｒ／
１０分のメルトインデックス及び０．９２０ｔ ／ ｃ
ｃの密度を有する線状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ
）樹脂、２．０ｆ７１０分のメルトインデックス及び
０．９０８ ｆ ／ ＣＣの密度を有するポリ（ブテン
−１）及び高密度ポリエチレンを混合した。前記の高密
度ポリエチレンは、ブレンドの調製に対して以下に記載
の重量％の組成比が用いられるように例１に用いたと同
様のＸ−メチルビシフ０（２，２１）へブタ−５−エン
−２，３−ジカルボン酸無水物（ＸＭＮＡ）でグラフト
化されたものであった。次いで、これらのブレンドをエ
チレン−ビニルアルコール共重合体に対して４３０下で
１秒間ヒートシールした。得られた接着力は、最後の欄
に記載されている。
１０分のメルトインデックス及び０．９２０ｔ ／ ｃ
ｃの密度を有する線状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ
）樹脂、２．０ｆ７１０分のメルトインデックス及び
０．９０８ ｆ ／ ＣＣの密度を有するポリ（ブテン
−１）及び高密度ポリエチレンを混合した。前記の高密
度ポリエチレンは、ブレンドの調製に対して以下に記載
の重量％の組成比が用いられるように例１に用いたと同
様のＸ−メチルビシフ０（２，２１）へブタ−５−エン
−２，３−ジカルボン酸無水物（ＸＭＮＡ）でグラフト
化されたものであった。次いで、これらのブレンドをエ
チレン−ビニルアルコール共重合体に対して４３０下で
１秒間ヒートシールした。得られた接着力は、最後の欄
に記載されている。
６ ９０ ０ １０
２．３７・ ８０ １０ １０
＞８．８米８ ７０ ２０ １
０ ＞８．５＊９ ６０ ５０
ｔｏ ＞９９米１０ ５０ ４
０ １０ ＞７１１１ ４
５ ４５ １０ ＞７
．６１２ ５０ ６０ １０
６．６１３ ８０
０ ２０ ６．０１４ ７
０ １０ ２０ ＞１０．０’１５
６０ ２０ ２０ ＞１０．０米１
６ ２０ ６０、 ２０
１８１７ ８５ ５ １０
＞５．４１８ ７５ ５
２０ ＞５．１１９ ８８
２ １０ ２．９
２０ ８９ １ １０
五９２１ Ｂ６．５ ′
５５ １０ ４９２２ ８？、５
０．５ １０ ｉ
７米剥離できなかったことを示す。
２．３７・ ８０ １０ １０
＞８．８米８ ７０ ２０ １
０ ＞８．５＊９ ６０ ５０
ｔｏ ＞９９米１０ ５０ ４
０ １０ ＞７１１１ ４
５ ４５ １０ ＞７
．６１２ ５０ ６０ １０
６．６１３ ８０
０ ２０ ６．０１４ ７
０ １０ ２０ ＞１０．０’１５
６０ ２０ ２０ ＞１０．０米１
６ ２０ ６０、 ２０
１８１７ ８５ ５ １０
＞５．４１８ ７５ ５
２０ ＞５．１１９ ８８
２ １０ ２．９
２０ ８９ １ １０
五９２１ Ｂ６．５ ′
５５ １０ ４９２２ ８？、５
０．５ １０ ｉ
７米剥離できなかったことを示す。
例２３〜２５
電熱式ＣＷブラベンダー混合装置を用いて、１ｒ／１０
分のメルトインデックス及び０．９２４ ｆ／ ＣＣの
密度を有する線状低密度ポリエチレン樹脂（ＬＬＤＰＥ
）、２．Ｏ２／１０分のメルトインデックス及び０．９
０８ｆ／ｃｃの密度を有するポリ（ブテン−１）樹脂（
ＰＢ）並びにＸ−メチルビシクロ（２，２，１）へブタ
−５−エン−２，３−ジカルボン酸無水物（ＸＭＮＡ）
でグラフト化した高密度ポリエチレンを次の百分率比で
混合した。接着は、ヒートシーラーにおいて４３０Ｔで
１秒間実施された。アルミニウムフィルム（Ａｌ）、エ
チレン−ビニルアルコール共重合体フィルム（ＥＶＯＨ
）及びナイロン６ （Ｎ−６）に対して得られた１ ｂ
／ｉ ｎ単位の接着力を以下に示す。
分のメルトインデックス及び０．９２４ ｆ／ ＣＣの
密度を有する線状低密度ポリエチレン樹脂（ＬＬＤＰＥ
）、２．Ｏ２／１０分のメルトインデックス及び０．９
０８ｆ／ｃｃの密度を有するポリ（ブテン−１）樹脂（
ＰＢ）並びにＸ−メチルビシクロ（２，２，１）へブタ
−５−エン−２，３−ジカルボン酸無水物（ＸＭＮＡ）
でグラフト化した高密度ポリエチレンを次の百分率比で
混合した。接着は、ヒートシーラーにおいて４３０Ｔで
１秒間実施された。アルミニウムフィルム（Ａｌ）、エ
チレン−ビニルアルコール共重合体フィルム（ＥＶＯＨ
）及びナイロン６ （Ｎ−６）に対して得られた１ ｂ
／ｉ ｎ単位の接着力を以下に示す。
２４ ９０ ０ １０ 五７ ０．８
３．６２５ ７０ ２０ １０ ＞１（１０米
）６．８ ＞４．３来米試料を剥離できなかった
ことを示す。
３．６２５ ７０ ２０ １０ ＞１（１０米
）６．８ ＞４．３来米試料を剥離できなかった
ことを示す。
例２６〜２７
例２３及び２５で用いた線状低密度ポリエチレンの代わ
りに、ｔ８ｆ／１０分のメルトインデックス及び０．９
２２ｔ／ＣＣの密度を有する低密度ポリエチレン樹脂（
ＬＤＰＥ）を用いてブレンド扁２６及び２７をそれぞれ
調製した。ＥＶＯＩ（及びナイロン６（二対してヒート
シール後に得られた接着力を以下に記載する。
りに、ｔ８ｆ／１０分のメルトインデックス及び０．９
２２ｔ／ＣＣの密度を有する低密度ポリエチレン樹脂（
ＬＤＰＥ）を用いてブレンド扁２６及び２７をそれぞれ
調製した。ＥＶＯＩ（及びナイロン６（二対してヒート
シール後に得られた接着力を以下に記載する。
２６ ８０１０ １０ ＞６．５ ３．８２
７ ７０ ２０ １０ ＞５．７ ＞４．２
例２３及び２４で用いた線状低密度ポリエチレンの代わ
りに、２．！Ｍ’／１０分のメルトインデックス及び０
．９１９ｆ／ｃｃの密度を有する低密度ポリエチレン（
ＬＤＰＥ）を用いてブレンド＆２Ｂ及び２９をそれぞれ
調製した。グラフト化Ｉ（ＤＰＩの代わりに、Ｘ−メチ
ルビシクロ（２，２，１）へブタ−５−エンーλ３−ジ
カルボン酸無水物でグラフト化したメルトインデックス
が５．１の線状低密度ポリエチレンを用いた。エチレン
−ビニルアルコール共重合体フィルム（ＥＶＯＨ）及び
ナイロン６フイルムに対して得られた接着力（ｌｂ／ｉ
ｎ）を以下に示す。
７ ７０ ２０ １０ ＞５．７ ＞４．２
例２３及び２４で用いた線状低密度ポリエチレンの代わ
りに、２．！Ｍ’／１０分のメルトインデックス及び０
．９１９ｆ／ｃｃの密度を有する低密度ポリエチレン（
ＬＤＰＥ）を用いてブレンド＆２Ｂ及び２９をそれぞれ
調製した。グラフト化Ｉ（ＤＰＩの代わりに、Ｘ−メチ
ルビシクロ（２，２，１）へブタ−５−エンーλ３−ジ
カルボン酸無水物でグラフト化したメルトインデックス
が５．１の線状低密度ポリエチレンを用いた。エチレン
−ビニルアルコール共重合体フィルム（ＥＶＯＨ）及び
ナイロン６フイルムに対して得られた接着力（ｌｂ／ｉ
ｎ）を以下に示す。
２８ ９０ ０ １０ ２．２ 五
１２９ ８０ １０ １０ ＞７９米 〉
４．０米分離できなかったことを示す。
１２９ ８０ １０ １０ ＞７９米 〉
４．０米分離できなかったことを示す。
例３０〜３１
例２Ｂ及び２９に用いた低密度ポリエチレンを、ｓ、’
ｓｒ／１ｏ分のメルトインデックス及びα９２３ｔ／ｃ
ｃの密度と共に広い分子量分布を持つ他の低密度ポリエ
チレンによって置きかえた。これらの場合に用いたグラ
フト共重合体は、例１に用いたものであった。エチレン
−ビニルアルコール共重合体フィルム（ＥＶＯＨ）及び
コポリエステルフィルムに対して得られた接着力（ｌｂ
／ｉｎ）を以下に示す。
ｓｒ／１ｏ分のメルトインデックス及びα９２３ｔ／ｃ
ｃの密度と共に広い分子量分布を持つ他の低密度ポリエ
チレンによって置きかえた。これらの場合に用いたグラ
フト共重合体は、例１に用いたものであった。エチレン
−ビニルアルコール共重合体フィルム（ＥＶＯＨ）及び
コポリエステルフィルムに対して得られた接着力（ｌｂ
／ｉｎ）を以下に示す。
例煮 ブレンド中の百分率 基材に対する接着力
３０ ９０ ０ １０
３．９ ３．２３１ ８０ １０
１０ ＞５．７ ＞５．１米用いたヒ
ートシーラーは、５００Ｔ及び３秒に設定された。
３０ ９０ ０ １０
３．９ ３．２３１ ８０ １０
１０ ＞５．７ ＞５．１米用いたヒ
ートシーラーは、５００Ｔ及び３秒に設定された。
コポリエステルはグリコールで変性されたポリエチレン
テレフタレート（ＰＥＴＧ）であった。
テレフタレート（ＰＥＴＧ）であった。
例５２
例２９で用いたブレンドを、例３０及び３１で試験した
と同じコポリエステルに対して接着した接着力について
試験した。得られた接着力は、７９１ｂ／ｉｎよりも大
きかった。
と同じコポリエステルに対して接着した接着力について
試験した。得られた接着力は、７９１ｂ／ｉｎよりも大
きかった。
例３３
例７で用いたブレンドを、３５０″Ｆで１秒間に設定し
たヒートシーラーで市販ゴム変性アクリロニトリル−メ
タクリレート共重合体フィルムに対して接着した接着力
（二ついて試験した。得られた接着力は、８．１ｔｂ／
ｉｎよりも大きかった。
たヒートシーラーで市販ゴム変性アクリロニトリル−メ
タクリレート共重合体フィルムに対して接着した接着力
（二ついて試験した。得られた接着力は、８．１ｔｂ／
ｉｎよりも大きかった。
例３４
例２８で用いた低密度ポリエチレン８０％と、例３で用
いたポリ（ブテン−１）共重合体１０％と、例１で用い
た高密度ポリエチレングラフト共重合体１０％とのブレ
ンドは、５００”Ｆ及び５秒に設定したヒートシーラー
でポリエチレンテレフタレートフィルム（ＰＥＴ）に対
してヒートシールすると、４１０１ｂ／ｉｎよりも大き
い接着力を示した。
いたポリ（ブテン−１）共重合体１０％と、例１で用い
た高密度ポリエチレングラフト共重合体１０％とのブレ
ンドは、５００”Ｆ及び５秒に設定したヒートシーラー
でポリエチレンテレフタレートフィルム（ＰＥＴ）に対
してヒートシールすると、４１０１ｂ／ｉｎよりも大き
い接着力を示した。
例３５
１２．０ｆ／１０分のメルトインデックス及び１２％の
酢酸ビニル含量を有するエチレン−酢酸ビニル共重合体
８０％と、例３で用いたポリ（ブテン−１）１０％と、
例２８で用いた線状低密度ポリエチレングラフト共重合
体１０％とのブレンドは、アルミニウム箔に対して３５
０？及び１秒でヒートシールすると、４．／＋１ｂ／ｉ
ｎよりも大きい接着力を示した。
酢酸ビニル含量を有するエチレン−酢酸ビニル共重合体
８０％と、例３で用いたポリ（ブテン−１）１０％と、
例２８で用いた線状低密度ポリエチレングラフト共重合
体１０％とのブレンドは、アルミニウム箔に対して３５
０？及び１秒でヒートシールすると、４．／＋１ｂ／ｉ
ｎよりも大きい接着力を示した。
ｘｏｒ／ｌｏ分のメルトインデックス及び９％の酢酸ビ
ニル含量を有するエチレン−酢酸ビニル共重合体（ＥＶ
Ａ）と、例５で用いたポリ（ブテン−１）と、例２日で
用いた線状低密度ポリエチレングラフト共重合体１０％
とのブレンドを次の組製で調製した。これらのブレンド
を、２５０’Ｆ及び１秒に設定した“センチネル（５ｅ
ｎｔｉｎｅｌ ）″ヒートシーラーでアルミニウム（Ａ
Ｉ）箔に接着させた接着力について試験した。得られた
接着力（ｌｂ／ｉｎ）を次に示す。
ニル含量を有するエチレン−酢酸ビニル共重合体（ＥＶ
Ａ）と、例５で用いたポリ（ブテン−１）と、例２日で
用いた線状低密度ポリエチレングラフト共重合体１０％
とのブレンドを次の組製で調製した。これらのブレンド
を、２５０’Ｆ及び１秒に設定した“センチネル（５ｅ
ｎｔｉｎｅｌ ）″ヒートシーラーでアルミニウム（Ａ
Ｉ）箔に接着させた接着力について試験した。得られた
接着力（ｌｂ／ｉｎ）を次に示す。
個人 ブレンド中の百分率 基材に対する接着力ＥＶＡ
グラフト ＰＢ Ａ１３６９０
１０ ０ ０．８３７ ８０
１０ １０ ３．０エチレン−酢
酸ビニル共重合体（ＥＶＡ ）を例３５に用いたものに
変更したことを除いて、例′５６及び３７のブレンドと
それぞれ同様のブレンド３８及び３９を調製した。次い
で、これらのブレンドを４３０下及び１秒に設定した１
センチネルゝヒートシーラーでエチレン−ビニルアルコ
ール共重合体フィルムに接着させた接着力について試験
した。接着力（ｌｂ／ｉｎ）の結果を以下に示す。
グラフト ＰＢ Ａ１３６９０
１０ ０ ０．８３７ ８０
１０ １０ ３．０エチレン−酢
酸ビニル共重合体（ＥＶＡ ）を例３５に用いたものに
変更したことを除いて、例′５６及び３７のブレンドと
それぞれ同様のブレンド３８及び３９を調製した。次い
で、これらのブレンドを４３０下及び１秒に設定した１
センチネルゝヒートシーラーでエチレン−ビニルアルコ
ール共重合体フィルムに接着させた接着力について試験
した。接着力（ｌｂ／ｉｎ）の結果を以下に示す。
３８ ９０ ０ １０ ３．９３
９ ８０ １０ １０ ＞５．１例
６で用いる線状低密度ポリエチレン、例３で用いたポリ
（ブテン−１）及び無水マレイン酸でグラフト化した高
密度ポリエチレングラフト共重合体を次の組成で含有す
るブレンドを調製した。
９ ８０ １０ １０ ＞５．１例
６で用いる線状低密度ポリエチレン、例３で用いたポリ
（ブテン−１）及び無水マレイン酸でグラフト化した高
密度ポリエチレングラフト共重合体を次の組成で含有す
るブレンドを調製した。
エチレン−ビニルアルコール共重合体（ＥｖＯＨ）Ｉ”
−対して４３０７で１秒間ヒートシールしたとき（二得
られた接着力を次に示す。
−対して４３０７で１秒間ヒートシールしたとき（二得
られた接着力を次に示す。
４０９０ １０ ［１３，１４１８０１０
ｉｎ ＞７．５ 例６で用いた線状低密度ポリエチレン、例１で用いた高
密度グラフト共重合体及びポリ（４−メチルペンテン−
１）（Ｐ４ＭＰ）を次の組成で含有するブレンドを調製
した。これらのブレンドを、４３０Ｔ及び１秒に設定し
たヒートシールでアルミニウム箔、ナイロン６フィルム
及びエチレン−ビニルアルコール共重合体（ＥＶＯＨ）
フィルムに対してそれぞれ接着させたときの接着力につ
いて試験した。得られた接着力（ｌｂ／ｉｎ）を以下に
示す。
ｉｎ ＞７．５ 例６で用いた線状低密度ポリエチレン、例１で用いた高
密度グラフト共重合体及びポリ（４−メチルペンテン−
１）（Ｐ４ＭＰ）を次の組成で含有するブレンドを調製
した。これらのブレンドを、４３０Ｔ及び１秒に設定し
たヒートシールでアルミニウム箔、ナイロン６フィルム
及びエチレン−ビニルアルコール共重合体（ＥＶＯＨ）
フィルムに対してそれぞれ接着させたときの接着力につ
いて試験した。得られた接着力（ｌｂ／ｉｎ）を以下に
示す。
６ ９０ １０ ０ ２．９ 五〇２．３
４２ ８０ １０ ｉｏ ２．３＞３．０
２．３４３ ６５ １０ ２５ ＞５．４
＞７．４ ＞４．０例３１及び２９で用いたブレン
ドをエチレン−ビニルアルコール共重合体（ＥｖｏＨ）
と−ｍ＋”−流延共押出した。得られた共押出流延フィ
ルムは、約３ミルの全厚を有していた。本発明の接着剤
層は、１．５ミルの厚さを有する。得られた接着力は、
ブレンドＡ３１では１．８１ｂ／ｉｎよりも大きく、そ
してブレンドＡ２９では２．ｏｔｂ／ｉｎよりも大きか
った。各場合に、フィルムはＴ−剥離試験中に伸びた。
４２ ８０ １０ ｉｏ ２．３＞３．０
２．３４３ ６５ １０ ２５ ＞５．４
＞７．４ ＞４．０例３１及び２９で用いたブレン
ドをエチレン−ビニルアルコール共重合体（ＥｖｏＨ）
と−ｍ＋”−流延共押出した。得られた共押出流延フィ
ルムは、約３ミルの全厚を有していた。本発明の接着剤
層は、１．５ミルの厚さを有する。得られた接着力は、
ブレンドＡ３１では１．８１ｂ／ｉｎよりも大きく、そ
してブレンドＡ２９では２．ｏｔｂ／ｉｎよりも大きか
った。各場合に、フィルムはＴ−剥離試験中に伸びた。
用語の説明
ＡＩ ・・・アルミニウム箔
ＥＶＡ・・・エチレン−酢酸ビニル共重合体ＥＶＯＨ・
・・エチレン−ビニルアルコール共重合体ＨＤＰＥ・・
・高密度ポリエチレン ＬＤＰＥ・・・低密度ポリエチレン Ｎ−６・・・ナイロン−６フイルム ＬＬＤＰＥ・・・線状低密度ポリエチレンＰＥ・・・ポ
リエチレン ＰＢ・・・ポリ（ブテン−１） ＰＥＴＧ・・・グリコール変性ポリエチレンテレフタレ
ート ＰＰ・・・ポリプルピレン ＰＶＡ・・・ポリビニルアルコール Ｐ４ＭＰ・・・ポリ（４−メチルペンテン−１）ＰＥＴ
・・・ポリエチレンテレフタレートＸＭＮＡ・・・Ｘ−
メチルビシクロ（２，２，１）へブタ−５−エン−２，
３−ジカルボン酸無水物本発明を本明細書に示した具体
例（＝関して説明したけれども、本発明はこれらの具体
例に限定されずに特許請求の範囲内で広く解決されるべ
きであることを付記する。
・・エチレン−ビニルアルコール共重合体ＨＤＰＥ・・
・高密度ポリエチレン ＬＤＰＥ・・・低密度ポリエチレン Ｎ−６・・・ナイロン−６フイルム ＬＬＤＰＥ・・・線状低密度ポリエチレンＰＥ・・・ポ
リエチレン ＰＢ・・・ポリ（ブテン−１） ＰＥＴＧ・・・グリコール変性ポリエチレンテレフタレ
ート ＰＰ・・・ポリプルピレン ＰＶＡ・・・ポリビニルアルコール Ｐ４ＭＰ・・・ポリ（４−メチルペンテン−１）ＰＥＴ
・・・ポリエチレンテレフタレートＸＭＮＡ・・・Ｘ−
メチルビシクロ（２，２，１）へブタ−５−エン−２，
３−ジカルボン酸無水物本発明を本明細書に示した具体
例（＝関して説明したけれども、本発明はこれらの具体
例に限定されずに特許請求の範囲内で広く解決されるべ
きであることを付記する。
、″
〆 ゝ＼
同 倉橋 暎・ １
１、、−、。
４８９
Claims (6)
- （１）（ａ） 合計１００％として約７０〜９９．９
９９重量％のポリエチレン基幹に少なくとも１種の重合
性エチレン式不飽和カルボン酸又はカルボン酸誇導体か
らなる約３０〜α００１重量％の少なくとも１種のグラ
フト用単量体をグラフトさせてなるグラフト共重合体的
ｎ、１〜４０重量部、（ｂ） Ｌ Ｄ Ｐ Ｅ 、エ
チレンー不飽和エステル共重合体、ＬＬＤＰＩ又はこれ
らの混合物約α１〜９９重量部、及び （Ｃ）４〜１５個の炭素原子を有するα−オレフィンの
ホモ重合体、共重合体又はこれらの混合物的０．１〜９
９重量部、 を含む接着剤ブレンド。 - （２） （ｂ）のエチレンー不飽和エステル共重合体
がエチレンと酢酸ビニル、メタクリル酸エチル、アクリ
ル酸エチル、アクリル酸メチル又はメタクリル酸メチル
との共重合体からなる特許請求の範囲第１項記載のブレ
ンド。 - （３） （ｂ）のＬＬＤＰＥがエチレンと不飽和炭化
水素との共重合体からなる特許請求の範囲第１項記載の
ブレンド。 - （４）炭化水素がプ四ピレン、ブテン−１，４−メチル
ペンテン−１、ヘキセン−１又はオクテン−１からなる
特許請求の範囲第３項記載のブレンド。 - （５） ＃１分（ｅ）のα−オレフィンがブテン−１
，４−メチルペンテン−１、ヘキセン−１、オクテン−
１、ペンテン−１又はこれらの混合物からなる特許請求
の範囲第１項記載のブレンド。 - （６） グラフト用単量体が、アクリル酸、メタクリ
ル酸、マレイン酸、フマル酸、イタフン酸、シトラコン
酸、メサフン酸、無水マレインｔｍ、４−メチルシタロ
ヘキサー４−エン−１，２−ジカルボン酸無水物、ビシ
クロ（２，２，２）オクタ−５−エン−２，３−ジカル
ボン酸無水物、１．２，３，４，５，８，９゜１０−オ
クタヒドロナフタリン−２，３−ジカルボン酸無水物、
２−オキサ−１，３−ジケトスピロ（４，４）ノナ−７
−エン、ビシクロ（２，２，１）へ、ブタ−５−エン−
２，３−ジカルボン酸無水物、マレオビマル酸、テトラ
ヒドロフタル酸無水物、ノルボルナ−５−エン−２，３
−ジカルボン酸無水物、ナト酸無水物、メチルナト酸無
水物、ヒモ酸無水物、メチルヒモ酸無水物及びＸ−メチ
ルビシクロ（２，２，１）へブタ−５−エン−２，３−
ジカルボン酸無水物のうちの少なくとも１種からなる特
許請求の範囲第１項記載のブレンド。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| US33998482A | 1982-01-18 | 1982-01-18 | |
| US339984 | 1982-01-18 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS58127772A true JPS58127772A (ja) | 1983-07-29 |
| JPS628463B2 JPS628463B2 (ja) | 1987-02-23 |
Family
ID=23331403
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP58005392A Granted JPS58127772A (ja) | 1982-01-18 | 1983-01-18 | 接着剤ブレンド及び複合構造体 |
Country Status (7)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS58127772A (ja) |
| BE (1) | BE897624A (ja) |
| CA (1) | CA1200041A (ja) |
| DE (1) | DE3301445A1 (ja) |
| FR (1) | FR2519997B1 (ja) |
| GB (1) | GB2113696B (ja) |
| NL (1) | NL185219C (ja) |
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS59159843A (ja) * | 1983-02-28 | 1984-09-10 | Sumitomo Chem Co Ltd | 接着性ポリオレフイン系樹脂組成物 |
| JPS6470577A (en) * | 1987-08-31 | 1989-03-16 | Mitsui Petrochemical Ind | Modified polybutene-based hot-melt composition |
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| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US4452942A (en) * | 1982-02-19 | 1984-06-05 | Chemplex Company | Adhesive blends containing anacid or anhydride grafted LLDPE |
| US4557780A (en) * | 1983-10-14 | 1985-12-10 | American Can Company | Method of making an oriented polymeric film |
| US4950541A (en) * | 1984-08-15 | 1990-08-21 | The Dow Chemical Company | Maleic anhydride grafts of olefin polymers |
| US5066542A (en) * | 1984-08-15 | 1991-11-19 | The Dow Chemical Company | Resin blends of maleic anhydride grafts of olefin polymers for extrusion coating onto metal foil substrates |
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| DE3723980A1 (de) * | 1987-07-20 | 1989-02-02 | Rxs Schrumpftech Garnituren | Kunststoffmaterial fuer kleberbeschichtungen auf vorzugsweise schrumpfbaren produkten und verfahren zur herstellung eines solchen beschichteten produkts |
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| KR101915764B1 (ko) | 2011-09-23 | 2018-11-07 | 다우 글로벌 테크놀로지스 엘엘씨 | 올레핀-계 중합체 조성물 및 그로부터 제조된 제품 |
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-
1982
- 1982-11-09 CA CA000415153A patent/CA1200041A/en not_active Expired
- 1982-11-16 NL NLAANVRAGE8204436,A patent/NL185219C/xx not_active IP Right Cessation
- 1982-11-23 GB GB08233331A patent/GB2113696B/en not_active Expired
- 1982-12-29 FR FR8222000A patent/FR2519997B1/fr not_active Expired
-
1983
- 1983-01-18 DE DE19833301445 patent/DE3301445A1/de active Granted
- 1983-01-18 JP JP58005392A patent/JPS58127772A/ja active Granted
- 1983-08-30 BE BE0/211424A patent/BE897624A/fr not_active IP Right Cessation
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| GB2113696B (en) | 1985-07-10 |
| DE3301445A1 (de) | 1983-12-22 |
| JPS628463B2 (ja) | 1987-02-23 |
| FR2519997A1 (fr) | 1983-07-22 |
| BE897624A (fr) | 1983-12-16 |
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