JPH11269381A - 延性の改良されたポリエ―テルイミド樹脂組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 （修正有） 【解決手段】ポリエーテルイミド樹脂５０〜８０重量
部、シロキサン−ポリエーテルイミド共重合体０．５〜
１２重量部、ポリカーボネート樹脂及びコポリエステル
−カーボネート樹脂からなる群から選択される１種類以
上の樹脂１５〜３５重量部、並びにグリシジルエステル
系耐衝撃性改良剤及びシロキサン−ポリカーボネート共
重合体から選択される１種類以上の成分０．５〜１２重
量部を含んでなる熱可塑性樹脂組成物。 【効果】高い加熱撓み温度、良好な室温衝撃性能並びに
改善された低温での衝撃強さ及び延性を示す。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、改善された延性を
示すポリエーテルイミド樹脂組成物に関する。

【０００２】

【従来の技術】ポリエーテルイミド樹脂とシロキサン−
ポリエーテルイミド共重合体と少量のポリカーボネート
を含み、高い加熱撓み温度、高い衝撃強さ、良好な耐溶
剤性及び良好な加工性を示す熱可塑性樹脂ブレンドが米
国特許第５０５１４８３号に開示されている。

【０００３】こうした熱可塑性樹脂ブレンドの低温での
衝撃強さと延性を改良することができればその用途はさ
らに広がるものと思われる。

【０００４】

【発明の概要】本発明は、下記成分： （ａ）ポリエーテルイミド樹脂、（ｂ）シロキサン−ポ
リエーテルイミド共重合体、及び（ｃ）ポリカーボネー
ト樹脂及びコポリエステル−カーボネート樹脂からなる
群から選択される１種類以上の樹脂、並びに（ｄ）当該
熱可塑性組成物に改善された低温衝撃特性を付与するの
に有効な量のグリシジルエステル系耐衝撃性改良剤及び
シロキサン−ポリカーボネート共重合体から選択される
１種類以上の成分を含んでなる熱可塑性樹脂組成物に関
する。

【０００５】本発明の熱可塑性樹脂組成物は高い加熱撓
み温度、良好な室温衝撃性能並びに改善された低温での
衝撃強さ及び延性を示す。

【０００６】

【発明の実施の形態】第一の好ましい実施形態では、本
発明の熱可塑性樹脂組成物は、当該熱可塑性樹脂組成物
１００重量部当たり、ポリエーテルイミド樹脂５０〜８
０重量部、好ましくは５５〜７５重量部、さらに好まし
くは６５〜７５重量部、シロキサン−ポリエーテルイミ
ド共重合体０．５〜１２重量部、好ましくは２〜１０重
量部、さらに好ましくは２〜８重量部、ポリカーボネー
ト樹脂及びコポリエステル−カーボネート樹脂からなる
群から選択される１種類以上の樹脂１５〜３５重量部、
好ましくは２０〜３０重量部、さらに好ましくは２５〜
３０重量部、並びにグリシジルエステル系耐衝撃性改良
剤及びシロキサン−ポリカーボネート共重合体から選択
される１種類以上の成分０．５〜１２重量部、好ましく
は２〜１０重量部、さらに好ましくは２〜８重量部を含
んでなる。

【０００７】好ましい実施形態では、本発明の組成物の
成分（ｃ）はポリカーボネート樹脂である。第一の非常
に好ましい実施形態では、成分（ｃ）はポリカーボネー
ト樹脂であり、かつ成分（ｄ）はグリシジルエステル系
耐衝撃性改良剤である。第二の非常に好ましい実施形態
では、成分（ｃ）はポリカーボネート樹脂であり、かつ
成分（ｄ）はグリシジルエステル系耐衝撃性改良剤であ
る。第三の非常に好ましい実施形態では成分（ｃ）はポ
リカーボネート樹脂であり、かつ成分（ｄ）はグリシジ
ルエステル系耐衝撃性改良剤及びシロキサン−ポリカー
ボネート共重合体である。

【０００８】別の好ましい実施形態では、本発明の組成
物の成分（ｃ）はコポリエステル−カーボネート樹脂で
ある。第一の非常に好ましい実施形態では成分（ｃ）は
コポリエステル−カーボネート樹脂であり、かつ成分
（ｄ）はグリシジルエステル系耐衝撃性改良剤である。
第二の非常に好ましい実施形態では成分（ｃ）はコポリ
エステル−カーボネート樹脂であり、成分（ｄ）はシロ
キサン−ポリカーボネート共重合体である。

【０００９】本発明の熱可塑性樹脂組成物のポリエーテ
ルイミド樹脂成分として使用するのに好適なポリエーテ
ルイミド樹脂は公知の化合物であり、その製造及び性質
は例えば米国特許第３８０３０８５号及び同第３９０５
９４２号などに記載されている。なお、これらの米国特
許の開示内容は文献の援用によって本明細書に取り込ま
れる。

【００１０】好ましい実施形態において、本発明のポリ
エーテルイミド樹脂成分は次の式（Ｉ）の構造単位を複
数乃至１０００もしくはそれ以上、好ましくは１０〜１
０００含んでいる。

【００１１】

【化１０】

【００１２】式中、二価基Ｔは式（Ｉ）の各アリールイ
ミド部分のアリール環の３，３′位、３，４′位、４，
３′位又は４，４′位を橋かけするもので、Ｔは−Ｏ−
又は式−Ｏ−Ｚ−Ｏ−の基であり、Ｚは以下の式（II）

【００１３】

【化１１】

【００１４】からなる群から選択される二価基であり、
Ｘは以下の式（III）

【００１５】

【化１２】

【００１６】の二価基からなる群から選択されるもので
あり、ｙは１〜約５の整数であり、ｑは０又は１であ
り、Ｒは（ａ）炭素原子数６〜約２０の芳香族炭化水素
基及びそのハロゲン化誘導体、（ｂ）炭素原子数２〜約
２０のアルキレン基、（ｃ）炭素原子数３〜約２０のシ
クロアルキレン基、及び（ｄ）次の一般式（IV）

【００１７】

【化１３】

【００１８】の二価基からなる群から選択される二価有
機基であって、Ｑは式（Ｖ）

【００１９】

【化１４】

【００２０】からなる群から選択されるものであり、
ｙ′は約１〜約５の整数である。ある実施形態では、ポ
リエーテルイミド樹脂は上記のエーテルイミド単位に加
えて次の式（VI）のポリイミド繰返し単位もさらに含ん
だ共重合体であってもよい。

【００２１】

【化１５】

【００２２】式中、Ｒは上記の式（Ｉ）で定義した通り
であり、Ｍは以下に示す式（VII）、式（VIII）及び式
（IX）からなる群から選択される。

【００２３】

【化１６】

【００２４】

【化１７】

【００２５】

【化１８】

【００２６】ポリエーテルイミド樹脂は、例えば米国特
許第３８４７８６７号、同第３８１４８６９号、同第３
８５０８８５号、同第３８５２２４２号、同第３８５５
１７８号及び同第３９８３０９３号に開示されているよ
うな公知の方法で製造される。これらの米国特許の開示
内容は文献の援用によって本明細書に取り込まれる。好
ましい実施形態では、ポリエーテルイミド樹脂は、下記
の式（Ｘ）の芳香族ビス（エーテル無水物）を下記の式
（XI）の有機ジアミンと反応させる。

【００２７】

【化１９】

【００２８】（XI） Ｈ₂Ｎ−Ｒ−ＮＨ₂ 式中、Ｔ及びＲは上記の式（Ｉ）で定義した通りであ
る。一般に、反応は約１００℃〜約２５０℃の温度にお
いて式（Ｘ）の無水物と式（XI）のジアミンが相互作用
を起こすようにｏ−ジクロロベンゼン、ｍ−クレゾール
／トルエンなどの周知の溶剤を用いて実施することがで
きる。別法として、ポリエーテルイミド樹脂は芳香族ビ
ス（エーテル無水物）とジアミンとの溶融重合によって
も製造でき、成分混合物を撹拌しながら高温で加熱する
ことによってなされる。一般に溶融重合では約２００℃
〜４００℃の温度を用いる。反応に連鎖停止剤及び枝分
れ剤を使用してもよい。

【００２９】具体的な芳香族ビス（エーテル無水物）と
有機ジアミンは例えば米国特許第３９７２９０２号及び
同第４４５５４１０号に開示されており、その開示内容
は文献の援用によって本明細書に取り込まれる。式
（Ｘ）の芳香族ビス（エーテル無水物）の具体例には、
２，２−ビス（４−（３，４−ジカルボキシフェノキ
シ）フェニル）プロパン二無水物、４，４′−ビス
（３，４−ジカルボキシフェノキシ）ジフェニルエーテ
ル二無水物、４，４′−ビス（３，４−ジカルボキシフ
ェノキシ）ジフェニルスルフィド二無水物、４，４′−
ビス（３，４−ジカルボキシフェノキシ）ベンゾフェノ
ン二無水物、４，４′−ビス（３，４−ジカルボキシフ
ェノキシ）ジフェニルスルホン二無水物、２，２−ビス
［４−（２，３−ジカルボキシフェノキシ）フェニル］
プロパン二無水物、４，４′−ビス（２，３−ジカルボ
キシフェノキシ）ジフェニルエーテル二無水物、４，
４′−ビス（２，３−ジカルボキシフェノキシ）ジフェ
ニルスルフィド二無水物、４，４′−ビス（２，３−ジ
カルボキシフェノキシ）ベンゾフェノン二無水物、４，
４′−ビス（２，３−ジカルボキシフェノキシ）ジフェ
ニルスルホン二無水物、４−（２，３−ジカルボキシフ
ェノキシ）−４′−（３，４−ジカルボキシフェノキ
シ）ジフェニル−２，２−プロパン二無水物、４−
（２，３−ジカルボキシフェノキシ）−４′−（３，４
−ジカルボキシフェノキシ）ジフェニルエーテル二無水
物、４−（２，３−ジカルボキシフェノキシ）−４′−
（３，４−ジカルボキシフェノキシ）ジフェニルスルフ
ィド二無水物、４−（２，３−ジカルボキシフェノキ
シ）−４′−（３，４−ジカルボキシフェノキシ）ベン
ゾフェノン二無水物、及び４−（２，３−ジカルボキシ
フェノキシ）−４′−（３，４−ジカルボキシフェノキ
シ）ジフェニルスルホン二無水物、並びにこれらの各種
混合物がある。

【００３０】上記の式（Ｘ）に包含される芳香族ビス
（エーテル無水物）の好ましいクラスには、Ｔが次の式
（XII）のものがある。

【００３１】

【化２０】

【００３２】式中、各々のＹは以下の式（XIII）からな
る群から独立に選択される。

【００３３】

【化２１】

【００３４】ポリエーテルイミド／ポリイミド共重合体
を用いる場合、ピロメリト酸無水物のような二無水物を
ビス（エーテル無水物）と組合せて使用する。ビス（エ
ーテル無水物）は、双極性非プロトン溶媒存在下でのニ
トロ置換フェニルジニトリルと二価フェノール化合物の
金属塩との反応生成物の加水分解及びその後での脱水反
応によって製造することができる。

【００３５】式（XI）の好適な有機ジアミンには、例え
ば、ｍ−フェニレンジアミン、ｐ−フェニレンジアミ
ン、４，４′−ジアミノジフェニルプロパン、４，４′
−ジアミノジフェニルメタン（慣用名「４，４′−メチ
レンジアニリン」）、４，４′−ジアミノジフェニルス
ルフィド、４，４′−ジアミノジフェニルスルホン、
４，４′−ジアミノジフェニルエーテル（慣用名「４，
４′−オキシジアニリン」）、１，５−ジアミノナフタ
レン、３，３−ジメチルベンジジン、３，３−ジメトキ
シベンジジン、２，４−ビス（β−アミノ−ｔ−ブチ
ル）トルエン、ビス（ｐ−β−アミノ−ｔ−ブチルフェ
ニル）エーテル、ビス（ｐ−β−メチル−ｏ−アミノフ
ェニル）ベンゼン、１，３−ジアミノ−４−イソプロピ
ルベンゼン、１，２−ビス（３−アミノプロポキシ）エ
タン、ベンジジン、ｍ−キシリレンジアミン、２，４−
ジアミノトルエン、２，６−ジアミノトルエン、ビス
（４−アミノシクロヘキシル）メタン、３−メチルヘプ
タメチレンジアミン、４，４−ジメチルヘプタメチレン
ジアミン、２，１１−ドデカンジアミン、２，２−ジメ
チルプロピレンジアミン、１，１８−オクタメチレンジ
アミン、３−メトキシヘキサメチレンジアミン、２，５
−ジメチルヘキサメチレンジアミン、２，５−ジメチル
ヘプタメチレンジアミン、３−メチルヘプタメチレンジ
アミン、５−メチルノナメチレンジアミン、１，４−シ
クロヘキサンジアミン、１，１８−オクタデカンジアミ
ン、ビス（３−アミノプロピル）スルフィド、Ｎ−メチ
ル−ビス（３−アミノプロピル）アミン、ヘキサメチレ
ンジアミン、ヘプタメチレンジアミン、ノナメチレンジ
アミン、デカメチレンジアミン及びこれらのジアミンの
混合物がある。

【００３６】式（Ｉ）の範疇に含まれる特に好ましいポ
リエーテルイミド樹脂の具体例は、Ｒがパラフェニレ
ン、メタフェニレン又はパラフェニレンとメタフェニレ
ンの混合物であって、Ｔが−Ｏ−Ｚ−Ｏ−でＺが次の式
（XIV）であり、式（XIV）の二価基が式（Ｉ）の各アリ
ールイミド部分のアリール環の３，３′位を橋かけして
いる繰返し単位を含んでなるものである。

【００３７】

【化２２】

【００３８】一般に、有用なポリエーテルイミド樹脂
は、２５℃のｍ−クレゾール中で測定して、約０．２ｄ
ｌ／ｇを超える固有粘度［η］、好ましくは約０．３５
〜約０．７ｄｌ／ｇの固有粘度［η］を有する。好まし
い実施形態では、本発明の樹脂のポリエーテルイミド樹
脂は、ポリスチレン標準を用いたゲルパーミエーション
クロマトグラフィーで測定して、１００００〜１５００
００ｇ／モルの重量平均分子量を有する。

【００３９】本発明の熱可塑性樹脂組成物の成分（ｂ）
として使用するのに好適なシロキサン−ポリエーテルイ
ミド共重合体は公知の化合物であり、その製造及び性質
は例えば米国特許第５０５１４８３号などに記載されて
おり、その開示内容は文献の援用によって本明細書に取
り込まれる。好ましい実施形態では、本発明の組成物の
シロキサン−ポリエーテルイミド共重合体成分は、式
（Ｉ）及び（VI）の１又はそれ以上の第一構造単位と、
以下の式（XV）及び（XVI）の１又はそれ以上の第二構
造単位を有する。

【００４０】

【化２３】

【００４１】

【化２４】

【００４２】式中、Ｔ及びＭは各々上記で定義した通り
であり、Ｒ′及びＲ″は各々独立に下記構造式（XVII）
の二価基である。

【００４３】

【化２５】

【００４４】式中、Ｒ₁、Ｒ₂、Ｒ₃、Ｒ₄は各々独立に
（Ｃ₁〜Ｃ₆）アルキルであり、ａ及びｃは各々独立に１
〜１０、好ましくは１〜５の整数であり、ｂは１〜約４
０、好ましくは５〜２５の整数である。本明細書で用い
る「（Ｃ₁〜Ｃ₆）アルキル」という用語は、１基当たり
の炭素原子数が１〜６の直鎖又は枝分れアルキル基、例
えばメチル、エチル、ｎ−ブチル、イソブチル、ｔ−ブ
チル、ペンチル、ヘキシルなどを意味する。

【００４５】好ましい実施形態では、シロキサン−ポリ
エーテルイミド共重合体は、ポリエーテルイミド樹脂に
ついて上記で述べたのと同様にして製造されるが、ただ
し、ジアミン反応体の全部又は一部をアミノアルキル末
端オルガノシロキサン化合物、好ましくは下記構造式
（XVIII）のアミノアルキル末端オルガノシロキサン化
合物と置き換える。

【００４６】

【化２６】

【００４７】式中、Ｒ₁、Ｒ₂、Ｒ₃、Ｒ₄、ａ、ｂ、ｃは
各々上記で定義した通りである。好ましい実施形態で
は、Ｒ₁、Ｒ₂、Ｒ₃、Ｒ₄は各々メチルであり、ａ及びｃ
は各々３であり、ｂは９〜２０の平均値を有する。好ま
しい実施形態では、シロキサン−ポリエーテルイミド共
重合体は、式（Ｘ）の芳香族ビス（エーテル無水物）を
式（XI）の有機ジアミン及び式（XVIII）のアミン末端
オルガノシロキサン化合物と反応させることによって製
造される。芳香族ビス（エーテル無水物）との反応に先
立ってジアミンとアミン末端オルガノシキロサンを物理
的に混合してランダムシロキサン−ポリエーテルイミド
共重合体を形成してもよいし、或いはジアミン及びアミ
ン末端オルガノシキロサンを順次芳香族ビス（エーテル
無水物）と反応させて交互共重合体又はブロック共重合
体を形成してもよい。

【００４８】好ましい実施形態では、該共重合体は、ジ
アミンとアミン末端オルガノシロキサンの合計量を基準
として、５０〜８０モル％のアミン及び２０〜５０モル
％のアミン末端オルガノシロキサンを含んでなる。好ま
しい実施形態では、シロキサン−ポリエーテルイミド共
重合体は、ポリスチレン標準を用いたゲルパーミエーシ
ョンクロマトグラフィーで測定して、１００００〜１５
００００ｇ／モルの重量平均分子量を有する。

【００４９】本発明の熱可塑性樹脂組成物の成分（ｃ）
として使用するのに好適な芳香族ポリカーボネート樹脂
は公知の化合物であり、その製造及び性質は例えば米国
特許第３１６９１２１号、同第４４８７８９６号及び同
第５４１１９９９号に記載されており、その開示内容は
文献の援用によって本明細書に取り込まれる。好ましい
実施形態では、本発明の芳香族ポリカーボネート樹脂成
分は、次の構造式（XIX） ＨＯ−Ａ−ＯＨ （XIX） （式中、Ａは二価芳香族基である）の二価フェノールと
カーボネート前駆体との反応生成物であり、次の式（X
X）の構造単位を含む。

【００５０】

【化２７】

【００５１】式中、Ａは上記で定義した通りである。本
明細書で用いる「二価芳香族基」という用語には、フェ
ニレンのように芳香環を１つしか含まない二価基、例え
ばナフタレンなどのように縮合芳香環系を含む二価基、
並びに例えばアルキレン基、アルキリデン基もしくはス
ルホニル基などの非芳香族結合で結合した２以上の芳香
環を含む二価基が包含され、そのいずれも芳香環上の１
以上の部位が例えばハロゲン原子や（Ｃ₁〜Ｃ₆）アルキ
ル基などで置換されていてもよい。

【００５２】好ましい実施形態では、Ａは次の式（XX
I）の二価芳香族基である。

【００５３】

【化２８】

【００５４】好適な二価フェノールには、例えば、２，
２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン（「ビス
フェノールＡ」）、２，２−ビス（３，５−ジメチル−
４−ヒドロキシフェニル）プロパン、ビス（４−ヒドロ
キシフェニル）メタン、４，４−ビス（４−ヒドロキシ
フェニル）ヘプタン、３，５，３′，５′−テトラクロ
ロ−４，４′−ジヒドロキシフェニルプロパン、２，６
−ジヒドロキシナフタレン、ヒドロキノン、２，４′−
ジヒドロキシフェニルスルホンの１又はそれ以上があ
る。非常に好ましい実施形態では、二価フェノールはビ
スフェノールＡである。

【００５５】カーボネート前駆体はハロゲン化カルボニ
ル、炭酸エステル又はハロホルメートの１又はそれ以上
である。好適なハロゲン化カルボニルには例えば臭化カ
ルボニル及び塩化カルボニルがある。好適な炭酸エステ
ルには、例えば炭酸ジフェニル、炭酸ジクロロフェニ
ル、炭酸ジナフチル、炭酸フェニルトリル及び炭酸ジト
リルなどがある。好適なハロホルメートには、二価フェ
ノール類（例えばヒドロキノンなど）又はグリコール類
（例えばエチレングリコールやネオペンチルグリコール
など）のビスハロホルメートがある。非常に好ましい実
施形態では、カーボネート前駆体は塩化カルボニルであ
る。

【００５６】好適な芳香族ポリカーボネート樹脂には、
線状芳香族ポリカーボネート樹脂、枝分れ芳香族ポリカ
ーボネート樹脂がある。好適な線状芳香族ポリカーボネ
ート樹脂には、例えばビスフェノールＡポリカーボネー
ト樹脂がある。好適な枝分れ芳香族ポリカーボネートは
公知であり、多官能性芳香族化合物を二価フェノール及
びカーボネート前駆体と反応させて枝分れポリマーを形
成することによって作られる。例えば米国特許第３５４
４５１４号、同第３６３５８９５号及び同第４００１１
８４号を参照されたい。これらの米国特許の開示内容は
文献の援用によって本明細書に取り込まれる。多官能性
化合物は概して芳香族であって３以上の官能基を含んで
いて、その官能基はカルボキシル、無水カルボン酸、フ
ェノール、ハロホルメート又はそれらの混合物であり、
例えば、１，１，１−トリ（４−ヒドロキシフェニル）
エタン、１，３，５−トリヒドロキシベンゼン、トリメ
リト酸無水物、トリメリト酸、トリメリチルトリクロラ
イド、４−クロロホルミルフタル酸無水物、ピロメリト
酸、ピロメリト酸二無水物、メリト酸、メリト酸無水
物、トリメシン酸、ベンゾフェノンテトラカルボン酸、
ベンゾフェノンテトラカルボン酸二無水物などがある。
好ましい多官能性芳香族化合物は１，１，１−トリ（４
−ヒドロキシフェニル）エタン、トリメリト酸無水物又
はトリメリト酸、或いはこれらのハロホルメート誘導体
である。

【００５７】好ましい実施形態では、本発明のポリカー
ボネート樹脂成分はビスフェノールＡとホスゲンから誘
導される線状ポリカーボネート樹脂である。好ましい実
施形態では、ポリカーボネート樹脂の重量平均分子量は
ポリスチレンを標準とするゲルパーミエーションクロマ
トグラフィーで測定して約１００００〜約２０００００
ｇ／モルである。かかる樹脂は、通例、２５℃の塩化メ
チレン中で約０．３〜約１．５ｄｌ／ｇの固有粘度を呈
する。

【００５８】ポリカーボネート樹脂は、例えば界面重
合、エステル交換、溶液重合又は溶融重合などの公知の
方法で作成される。本発明の熱可塑性樹脂組成物の成分
（ｃ）として使用するのに好適なコポリエステル−カー
ボネート樹脂は公知の化合物であり、その製造及び性質
は、例えば米国特許第３１６９１２１号、同第４４３０
４８４号及び同第４４８７８９６号に記載されており、
その開示内容は文献の援用によって本明細書に取り込ま
れる。

【００５９】コポリエステル−カーボネート樹脂には、
ポリマー鎖中に繰返し単位としてカーボネート基、カル
ボキシレート基及び芳香族炭素環式基を含んでいて、カ
ーボネート基の少なくとも幾つかが芳香族炭素環式基の
環炭素原子に直接結合している線状又はランダム枝分れ
重合体が包含される。好ましい実施形態では、本発明の
コポリエステル−カーボネート樹脂成分はカーボネート
前駆体、１種類以上の二価フェノール及び１種類以上の
ジカルボン酸又はジカルボン酸等価物から誘導される。
好ましい実施形態では、ジカルボン酸は次の式（XXII）
のものである。

【００６０】

【化２９】

【００６１】式中、Ａ′はアルキレン、アルキリデン、
環式脂肪族又は芳香族であり、好ましくは非置換フェニ
レン基又は芳香環上の１以上の部位が各々独立に（Ｃ₁
〜Ｃ₆）アルキルで置換されている置換フェニレン基で
ある。コポリエステル−カーボネート樹脂は上記の式
（XX）の第一構造単位と次の式（XXIII）の第二構造単
位を含んでなる。

【００６２】

【化３０】

【００６３】式中、Ａ′は上記で定義した通りである。
好適なカーボネート前駆体及び二価フェノールは上記に
示したものである。好適なジカルボン酸には、例えば、
フタル酸、イソフタル酸、テレフタル酸、ジメチルテレ
フタル酸、シュウ酸、マロン酸、コハク酸、グルタル
酸、アジピン酸、ピメリン酸、スベリン酸、アゼライン
酸、セバシン酸、ジメチルマロン酸、１，１２−ドデカ
ン酸、ｃｉｓ−１，４−シクロヘキサンジカルボン酸、
ｔｒａｎｓ−１，４−シクロヘキサンジカルボン酸、
４，４′−ビス安息香酸、ナフタレン−２，６−ジカル
ボン酸がある。好適なジカルボン酸等価物には、例えば
上記ジカルボン酸の無水物、エステル又はハロゲン化物
誘導体があり、例えばフタル酸無水物、テレフタル酸ジ
メチル、塩化スクシニルなどである。

【００６４】好ましい実施形態では、ジカルボン酸は芳
香族ジカルボン酸であり、さらに好ましくはテレフタル
酸及びイソフタル酸のうちの１種類以上である。好まし
い実施形態では、コポリエステル−カーボネート樹脂中
に存在するエステル結合とカーボネート結合の比はカー
ボネート結合当たり０．２５〜０．９のエステル結合で
ある。

【００６５】好ましい実施形態では、コポリエステル−
カーボネート共重合体は約１００００〜約２０００００
ｇ／モルの重量平均分子量を有する。コポリエステル−
カーボネート樹脂は、例えば界面重合、エステル交換、
溶液重合又は溶融重合のような公知の方法で製造され
る。本発明の熱可塑性樹脂組成物の成分（ｄ）として使
用するのに好適なシロキサン−ポリカーボネート共重合
体は公知の化合物であり、その製造及び性質は例えば米
国特許第３１８９６６２号、同第３４１９６３２号、同
第５５３００８３号及び同第５４５５３１０号に記載さ
れており、その開示内容は文献の援用によって本明細書
に取り込まれる。

【００６６】好ましい実施形態では、本発明の組成物の
シロキサン−ポリカーボネート共重合体は、上記の式
（XX）の第一構造単位と次の式（XXIV）の第二構造単位
を含んでなる。

【００６７】

【化３１】

【００６８】式中、Ａ″は各々独立に（Ｃ₂〜Ｃ₁₂）ア
ルキレンであり、Ｙ′は各々独立にＨ、（Ｃ₁〜Ｃ₆）ア
ルキル又は（Ｃ₁〜Ｃ₆）アルコキシルであり、Ｒ₆及び
Ｒ₇は各々独立にＨ又は（Ｃ₁〜Ｃ₆）アルキルであり、
ｄは１０〜１２０の整数である。

【００６９】好ましい実施形態では、各々のＡ″はプロ
ピレンである。好ましい実施形態では、各Ｙ′はメトキ
シルである。好ましい実施形態では、Ｒ₆及びＲ₇は各々
メチルである。好ましい実施形態では、ｄは１０〜７０
の整数である。本発明の組成物に用いるシロキサン−ポ
リカーボネート共重合体はポリカーボネート樹脂に関し
て上記で述べたのと同様にして製造されるが、ただし、
二価フェノール反応体の全部又は一部を反応性末端基を
有するオルガノシロキサン化合物、好ましくは下記構造
式（XXV）のもので置き換える。

【００７０】

【化３２】

【００７１】式中、Ａ″、Ｒ₆、Ｒ₇、ｄ及びＹ′は各々
上記で定義した通りである。好ましい実施形態では、オ
ルガノシロキサン化合物（XXV）はオイゲノール末端封
鎖ポリジメチルシロキサンである。好適なオイゲノール
末端封鎖ポリジメチルシロキサンは、例えば上記で引用
した米国特許第５４５５３１０号に開示された方法で製
造される。

【００７２】好ましい実施形態では、シロキサン−ポリ
カーボネート共重合体の式（XX）の第一構造単位と式
（XXIV）の第二構造単位の相対量は、シロキサン含有量
５〜５０重量％の共重合体が得られるように選択され
る。好ましい実施形態では、本発明のシロキサン−ポリ
カーボネート共重合体は約１００００〜約１０００００
ｇ／モルの重量平均分子量を有する。

【００７３】シロキサン−ポリカーボネート共重合体
は、例えば界面重合や溶融重合のような公知の方法で製
造される。好適なグリシジルエステル系耐衝撃性改良剤
は、１種類以上のグリシジルエステルモノマーから誘導
される繰返し単位を含んでなるポリマーである。本明細
書で用いる「グリシジルエステルモノマー」という用語
は、エチレン性不飽和カルボン酸（例えばアクリル酸、
メタクリル酸、イタコン酸など）のグリシジルエステル
を意味しており、例えばグリシジルアクリレート、グリ
シジルメタクリレート、グリシジルイタコネートなどが
ある。好ましい実施形態では、グリシジルエステルモノ
マーはグリシジルアクリレート又はグリシジルメタクリ
レートである。

【００７４】好ましい実施形態では、グリシジルエステ
ル系耐衝撃性改良剤は１種類以上のグリシジルエステル
モノマーから誘導される第一の繰返し単位と、１種類以
上のα−オレフィンモノマー（例えばエチレン、プロピ
レン、１−ブテン、１−ペンテンなど）から誘導される
第二の繰返し単位を含んでなる。好適なグリシジルエス
テル共重合体は、任意成分として、グリシジルエステル
モノマーとの共重合が可能な１種類以上の他のモノエチ
レン性不飽和モノマーから誘導される繰返し単位を副次
的な量（すなわち最高でも約５０重量％）で含んでいて
もよい。本明細書で用いる「モノエチレン性不飽和」と
いう用語は、１分子当たり１箇所のエチレン性不飽和部
位を有することを意味する。好適な共重合性モノエチレ
ン性不飽和モノマーには、例えばビニル芳香族モノマー
（スチレン、ビニルトルエンなど）、ビニルエステル
（酢酸ビニル、プロピオン酸ビニルなど）、並びに（Ｃ
₁〜Ｃ₂₀）アルキル（メタ）アクリレート（アクリル酸
ブチル、メタクリル酸メチル、メタクリル酸シクロヘキ
シルなど）がある。本明細書で用いる「（Ｃ₁〜Ｃ₂₀）
アルキル」という用語は、例えばメチル、エチル、デシ
ル、エイコシルなどの、１基当たりの炭素原子数が１〜
２０の直鎖又は枝分れアルキル基を意味し、「（メタ）
アクリレート」という用語はアクリレート化合物とメタ
クリレート化合物を総括的に指す。

【００７５】好ましい実施形態では、グリシジルエステ
ル系耐衝撃性改良剤はグリシジルエステルモノマーから
誘導された単位を０．５〜４０重量％、好ましくは１〜
３０重量％、さらに好ましくは２〜２０重量％含む。好
ましい実施形態では、グリシジルエステル系耐衝撃性改
良剤は下記構造式（XXVI）の相対的組成を有するランダ
ム共重合体である。

【００７６】

【化３３】

【００７７】式中、Ｒ₁₁はＨ、アルキル、シクロアルキ
ル又はアリールであり、Ｒ₁₂、Ｒ₁₃及びＲ₁₄は各々独立
にＨ又は（Ｃ₁〜Ｃ₆）アルキルであり、Ｒ₁₅及びＲ₁₆は
各々が独立にアルキル又はアリールであり、ａ′＋ｂ′
＋ｃ′＋ｄ′＝１００であり、ａ′は５０〜９９．５で
あり、ｂ′は０．５〜２５であり、ｃ′は０〜５０であ
り、ｄ′は０〜５０である。

【００７８】さらに好ましい実施形態では、Ｒ₁₁はＨ、
（Ｃ₁〜Ｃ₂₀）アルキル、（Ｃ₅〜Ｃ ₂₀）シクロアルキル
又は（Ｃ₆〜Ｃ₂₀）アリールである。本明細書で用いる
「（Ｃ₅〜Ｃ₂₀）シクロアルキル」という用語は、例え
ばシクロヘキシル、シクロオクチルなどの、１基当たり
の炭素原子数が５〜２０の環式アルキル基を意味し、
「（Ｃ₆〜Ｃ₂₀）アリール」という用語は、１以上の不
飽和六員炭素環を含み、任意には芳香環の１以上が１以
上のアルキル基で置換され１基当たり炭素原子数６〜２
０の置換基を形成した炭化水素基（例えばフェニル、ナ
フチル、トリル、キシリル、メシチル、イソプロピルフ
ェニルなど）を意味する。

【００７９】さらに好ましい実施形態では、Ｒ₁₂、Ｒ₁₃
及びＲ₁₅は各々独立にＨ又はメチルである。さらに好ま
しい実施形態では、Ｒ₁₄及びＲ₁₆は各々独立に（Ｃ₁〜
Ｃ₂₀）アルキル、（Ｃ₅〜Ｃ₂₀）シクロアルキル又は
（Ｃ₆〜Ｃ₂₀）アリールである。さらに好ましい実施形
態では、Ｒ₁₁及びＲ₁₄は各々メチルであり、Ｒ₁₂及びＲ
₁₃は各々水素であり、ａ′は４５〜７５であり、ｂ′は
５〜１５であり、ｃ′は２０〜４０であり、ｄ′は０で
ある。

【００８０】好ましい実施形態では、グリシジルエステ
ル系耐衝撃性改良剤のメルトインデックスは、ＡＳＴＭ
Ｄ−１２３８に準じて１９０℃で測定して、０．１〜
１００ｇ／１０ｍｉｎ、好ましくは０．５〜３０ｇ／１
０ｍｉｎである。好ましい実施形態では、グリシジルエ
ステル系耐衝撃性改良剤はオレフィン−グリシジル（メ
タ）アクリレート共重合体、オレフィン−酢酸ビニル−
グリシジル（メタ）アクリレート共重合体、又はオレフ
ィン−グリシジル（メタ）アクリレート−アルキル（メ
タ）アクリレート共重合体である。

【００８１】好適なグリシジルエステル共重合体は例え
ば慣用のラジカル共重合又はグラフト重合で製造するこ
とができる。非常に好ましい実施形態では、グリシジル
エステル系耐衝撃性改良剤は無機充填材、金属塩又はこ
れらの混合物と一緒に使用される。無機充填材、金属塩
又はこれらの混合物は、本発明の熱可塑性組成物のグリ
シジルエステル系耐衝撃性改良剤を含む実施形態の延性
を改善するのに有効な量で用いられる。好ましい実施形
態では、無機充填材、金属塩又はこれらの混合物は、本
発明の熱可塑性樹脂組成物１００重量部当たり、０．０
５〜５重量部、好ましくは０．１〜２．０重量部、さら
に好ましくは０．５〜１．５重量部の量で使用される。

【００８２】好適な無機充填材には、例えばシリカ、金
属酸化物（例えばＴｉＯ₂、ＺｎＯ）、金属硫化物（例
えばＺｎＳ）、並びにクレー、タルク及び雲母がある。
好ましい実施形態では、無機充填材は約４５ミクロン未
満、好ましくは約２５ミクロン未満、さらに好ましくは
約１５ミクロン未満の粒度を有する。好適な金属塩は、
金属（アルミニウム、バリウム、ベリリウム、カルシウ
ム、コバルト、銅、鉄、リチウム、マグネシウム、カリ
ウム、ナトリウム及び亜鉛など）と有機酸（飽和又は不
飽和脂肪族カルボン酸、芳香族カルボン酸、脂肪族又は
芳香族スルホン酸又はホスホン酸など）又は無機酸（Ｈ
ＣｌやＨ₂ＳＯ₄など）との塩である。好ましい金属塩に
はステアリン酸亜鉛がある。

【００８３】好ましい実施形態では、本発明の熱可塑性
樹脂組成物は、熱可塑性樹脂組成物１００重量部当た
り、０．５〜１２重量部のグリシジルエステル系耐衝撃
性改良剤及び０．０５〜５重量部のＴｉＯ₂を含有す
る。本発明の熱可塑性樹脂組成物は、任意成分として、
当技術分野で公知の各種添加剤、例えば酸化防止剤（例
えば、有機ホスファイト類、例えばトリス（ノニル−フ
ェニル）ホスファイト、２，４−ジ（ｔｅｒｔ−ブチル
フェニル）ホスファイト、トリス（２，４−ジ−ｔ−ブ
チルフェニル）ホスファイト、ビス（２，４−ジ−ｔ−
ブチルフェニル）ペンタエリトリトールジホスファイト
又はジステアリルペンタエリトリトールジホスファイト
など、アルキル化モノフェノール類、ポリフェノール類
並びにポリフェノールとジエンのアルキル化反応生成
物、例えば、テトラ−ｃｉｓ（メチレン）−３，５−ジ
−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシシンナメート、ｐ−クレ
ゾールとジシクロペンタジエンのブチル化反応生成物な
ど、アルキル化ヒドロキノン類、ヒドロキシル化チオジ
フェニルエーテル類、アルキリデン−ビスフェノール
類、ベンジル化合物、アシルアミノフェノール類、β−
（３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェ
ノール）プロピオン酸と一価又は多価アルコールとのエ
ステル、β−（５−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシ
−３−メチルフェニル）プロピオン酸と一価又は多価ア
ルコールとのエステル、β−（５−ｔｅｒｔ−ブチル−
４−ヒドロキシ−３−メチルフェニル）プロピオン酸と
一価又は多価アルコールとのエステル、チオアルキル又
はチオアリール化合物のエステル、例えばジステアリル
チオプロピオネート、ジラウリルチオプロピオネート、
ジトリデシルチオジプロピオネートなど、β−（３，５
−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェノール）
プロピオン酸のアミドなど）、充填材及び強化材（ケイ
酸塩、ＴｉＯ₂ 、ガラス繊維、カーボンブラック、グラ
ファイト、炭酸カルシウム、タルク、雲母など）、その
他ＵＶ吸収剤、光安定剤、滑剤、可塑剤、顔料、染料、
着色剤、帯電防止剤及び発泡剤などの添加剤を含んでい
てもよい。

【００８４】本発明の組成物の製造は、普通、上記成分
のブレンドの形成に好適な条件下で成分を混ぜ合わせる
ことによってなされる。かかる条件には、例えば一軸又
は二軸押出機、ミキシングボール又は成分に剪断を加え
ることのできる同様の混合装置での溶液ブレンディング
又は溶融ブレンディングがある。二軸押出機が一軸押出
機に比べて混合能力に優れているので往々にして好まし
い。組成物中の揮発性不純物を除去するため押出機の少
なくとも１箇所のガス抜き口を介してメルトを真空に引
くのが往々にして有利である。

【００８５】本発明の組成物は、例えば射出成形や押出
等の様々な手段によって、例えば耐熱容器などの有用な
賦形品へと成形することができる。

【００８６】

【実施例】比較例Ｃ１〜Ｃ７及び本発明の実施例１〜９
の各熱可塑性樹脂を表１〜表４に示す相対量（各々、個
々の熱可塑性樹脂の全量を基準とした重量％で表す）の
成分を混合して製造した。熱可塑性樹脂組成物に使用し
た成分は以下の通りであった。

【００８７】ＰＥＩ−１： ２，２−ビス（２，３−ジ
カルボキシフェノキシフェノール）プロパン二無水物と
メタフェニレンジアミンとの縮合で製造した重量平均分
子量約５５×１０³ｇ／モルのポリエーテルイミド樹
脂。 ＰＥＩ−２： ２，２−ビス（２，３−ジカルボキシフ
ェノキシフェノール）プロパン二無水物とメタフェニレ
ンジアミンとの縮合で製造した重量平均分子量約４０×
１０³ｇ／モルのポリエーテルイミド樹脂。

【００８８】ＰＣ： ビスフェノール−Ａとホスゲンか
ら得た重量平均分子量約３６．５×１０³ｇ／モルのポ
リカーボネート樹脂。 ＰＣＥ： ビスフェノール−Ａから誘導され、カーボネ
ート単位に対して合計約６０％のエステル単位（約１：
１比のイソフタル酸とテレフタル酸から誘導）を有する
重量平均分子量約３５×１０³ｇ／モルのポリエステル
−カーボネート樹脂。

【００８９】Ｓｉ−ＰＥＩ： ２，２−ビス（２，３−
ジカルボキシフェノキシフェノール）プロパン二無水物
とメタフェニレンジアミンとアミノプロピル末端Ｄ₁₀ポ
リジメチルシロキサンとの縮合によって製造した、ポリ
ジメチルシロキサン由来の構造単位を３４重量％含み、
重量平均分子量約６０×１０³ｇ／モルのシロキサン／
ポリエーテルイミド共重合体。

【００９０】ＳＩ−ＰＣ： ビスフェノールＡ、ホスゲ
ン、及びオイゲノール末端封鎖Ｄ₅₀ポリジメチルシロキ
サン反応生成物約３６重量％から誘導された重量平均分
子量約５４×１０³ｇ／モルのシロキサン−ポリカーボ
ネート共重合体。 ＧＥＩＭ： ２．１６ｋｇの荷重を用いた１９０℃にお
けるメルトフローレートが３ｇ／１０分の、８８重量％
のエチレン単位と１２重量％のグリシジルメタクリレー
ト単位を含むポリ（エチレン／グリシジルメタクリレー
ト）耐衝撃性改良剤（ボンドファーストＥ、住友化学工
業株式会社）。

【００９１】ＴｉＯ₂： 二酸化チタン（ＳＣＭ Ｇｌ
ｉｄｄｅｎ Ｃｏｍｐａｎｙ）。一連の実地試験におい
て、成分を約３２０〜約３４０℃の温度の二軸式押出機
でブレンドして実施例１〜９及び比較例Ｃ１〜Ｃ７の各
組成物を形成した。次いで組成物をストランドに押出
し、細断してペレットとした後射出成形して物性試験用
の試験片を成形した。

【００９２】ダート衝撃強さはＡＳＴＭ Ｄ３７６３に
準拠して（直径４インチ×０．１２５インチの円盤を使
用）下記表１〜表３に示す様々な温度で測定した。ノッ
チ付アイゾット衝撃強さはＡＳＴＭ Ｄ２５６に準拠し
て２．５インチ×０．５インチ×０．１２５インチの寸
法の試料を用いて測定した。加熱撓み温度はＡＳＴＭＤ
６４８に準拠して、２６４ポンド／平方インチ（ｐｓ
ｉ）の荷重下０．２５インチ厚の非アニール試験片で測
定した。

【００９３】比較例Ｃ１〜Ｃ７及び実施例１〜９の各試
験結果を以下の表１〜表４に示す。加熱撓み温度は摂氏
温度（「ＨＤＴ，℃」）単位、ノッチ付アイゾット衝撃
強さはフィート・ポンド／インチ（「ｆｔ・ｌｂ／ｉ
ｎ」）単位、ダート衝撃強さはフィート−ポンド（「ｆ
ｔ・ｌｂ」）単位で表し、延性破壊モードを示した試験
片の割合（「延性％」）も付記した。

【００９４】

【表１】

【００９５】比較例Ｃ１の組成物は、実施例１の組成物
のシロキサン−ポリエーテルイミド共重合体成分を含ん
でいない点を除き、実施例１の組成物に類似する。実施
例１の組成物は比較例Ｃ１の組成物に比べ２５℃ダート
衝撃性能が改善されていた。比較例Ｃ２の組成物は、実
施例２の組成物のシロキサン−ポリエーテルイミド共重
合体成分を含んでいない点を除き、実施例２の組成物に
類似する。実施例２の組成物は比較例Ｃ２の組成物に比
べ２５℃ダート衝撃性能及びノッチ付アイゾット衝撃性
能が改善されていた。

【００９６】

【表２】

【００９７】比較例Ｃ３の組成物は、実施例３及び５の
組成物のシロキサン−ポリエーテルイミド共重合体成分
を含んでおらず、また、実施例４及び５の組成物のシロ
キサン−ポリカーボネート共重合体成分を含んでいない
点を除き、実施例３、４及び５の組成物に類似する。実
施例３、４及び５の各組成物は比較例Ｃ３の組成物に比
べ２５℃ダート衝撃性能及びノッチ付アイゾット衝撃性
能が改善されていた。

【００９８】

【表３】

【００９９】比較例Ｃ４の組成物は、実施例６の組成物
のシロキサン−ポリカーボネート成分を含んでいない点
を除き、実施例６の組成物に類似する。実施例６の組成
物は比較例Ｃ４の組成物に比べ２５℃及び−３０℃での
ダート衝撃性能並びにノッチ付アイゾット衝撃性能が改
善されていた。比較例Ｃ５の組成物は、実施例７の組成
物のシロキサン−ポリカーボネート成分を含んでいない
点を除き、実施例７の組成物に類似する。実施例７の組
成物は比較例Ｃ５の組成物に比べ２５℃及び−３０℃で
のダート衝撃性能並びにノッチ付アイゾット衝撃性能が
改善されていた。

【０１００】

【表４】

【０１０１】比較例Ｃ６の組成物は、実施例８の組成物
のシロキサン−ポリカーボネート成分を含んでいない点
を除き、実施例８の組成物に類似する。実施例８の組成
物は比較例Ｃ６の組成物に比べノッチ付アイゾット衝撃
性能が改善されている。比較例Ｃ７の組成物は、実施例
９の組成物のシロキサン−ポリカーボネート成分を含ん
でいない点を除き、実施例９の組成物に類似する。実施
例９の組成物は比較例Ｃ７の組成物に比べノッチ付アイ
ゾット衝撃性能が改善されている。

【０１０２】本発明の熱可塑性樹脂組成物は高い加熱撓
み温度、良好な室温衝撃性能、及び低温において改善さ
れた衝撃強さと延性を示す。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁶ 識別記号 ＦＩ Ｃ０８Ｌ 67:02 33:14）

Claims (12)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 下記成分： （ａ）ポリエーテルイミド樹脂、 （ｂ）シロキサン−ポリエーテルイミド共重合体、及び （ｃ）ポリカーボネート樹脂及びコポリエステル−カー
   ボネート樹脂からなる群から選択される１種類以上の樹
   脂、並びに （ｄ）当該熱可塑性組成物に改善された低温衝撃特性を
   付与するのに有効な量のグリシジルエステル系耐衝撃性
   改良剤及びシロキサン−ポリカーボネート共重合体から
   選択される１種類以上の成分を含んでなる熱可塑性樹脂
   組成物。
2. 【請求項２】 当該組成物が、当該熱可塑性樹脂組成物
   １００重量部当たり、ポリエーテルイミド樹脂５０〜８
   ０重量部、シロキサン−ポリエーテルイミド共重合体
   ０．５〜１２重量部、ポリカーボネート樹脂及びコポリ
   エステル−カーボネート樹脂からなる群から選択される
   １種類以上の樹脂１５〜３５重量部、及びグリシジルエ
   ステル系耐衝撃性改良剤及びシロキサン−ポリカーボネ
   ート共重合体からなる群から選択される１種類以上の樹
   脂０．５〜１２重量部を含んでなる、請求項１記載の組
   成物。
3. 【請求項３】 成分（ｃ）がポリカーボネート樹脂を含
   み、かつ成分（ｄ）がグリシジルエステル系耐衝撃性改
   良剤とシロキサン−ポリカーボネート共重合体を含む、
   請求項１記載の組成物。
4. 【請求項４】 成分（ｄ）がグリシジルエステル系耐衝
   撃性改良剤を含んでなり、かつ当該組成物が当該熱可塑
   性樹脂組成物１００重量部当たり０．０５〜５重量部の
   ＴｉＯ₂をさらに含む、請求項１記載の組成物。
5. 【請求項５】 前記ポリエーテルイミド樹脂が式（Ｉ）
   の構造単位を含んでなる、請求項１記載の組成物。 【化１】 式中、二価基Ｔは式（Ｉ）の各アリールイミド部分のア
   リール環の３，３′位、３，４′位、４，３′位又は
   ４，４′位を橋かけするもので、Ｔは−Ｏ−又は式−Ｏ
   −Ｚ−Ｏ−の基であり、Ｚは以下の式（II） 【化２】 からなる群から選択される二価基であり、Ｘは以下の式
   （III） 【化３】 の二価基からなる群から選択されるものであり、ｙは１
   〜約５の整数であり、ｑは０又は１であり、Ｒは（ａ）
   炭素原子数６〜約２０の芳香族炭化水素基及びそのハロ
   ゲン化誘導体、（ｂ）炭素原子数２〜約２０のアルキレ
   ン基、（ｃ）炭素原子数３〜約２０のシクロアルキレン
   基、及び（ｄ）次の一般式（IV） 【化４】 の二価基からなる群から選択される二価有機基であっ
   て、Ｑは式（Ｖ） 【化５】 からなる群から選択されるものであり、ｙ′は約１〜約
   ５の整数である。
6. 【請求項６】 前記ポリエーテルイミド樹脂が２，２−
   ビス［４−（３，４−ジカルボキシフェノキシ）フェニ
   ル］プロパン二無水物とメタフェニレンジアミンとの溶
   融重合でできた反応生成物である、請求項１記載の組成
   物。
7. 【請求項７】 前記シロキサン−ポリエーテルイミド共
   重合体が、芳香族ビス（エーテル無水物）と有機ジアミ
   ン及び下記構造式のアミノアルキル末端オルガノシロキ
   サンとの反応生成物である、請求項１記載の組成物。 【化６】 式中、Ｒ₁、Ｒ₂、Ｒ₃及びＲ₄は各々独立に（Ｃ₁〜Ｃ₆）
   アルキルであり、ａ及びｃは各々独立に１〜１０の整数
   であり、ｂは１〜約４０の整数である。
8. 【請求項８】 Ｒ₁、Ｒ₂、Ｒ₃及びＲ₄が各々メチルであ
   り、ａ及びｃが各々３であり、ｂが９〜２０の平均値を
   有する、請求項７記載の組成物。
9. 【請求項９】 前記シロキサン−ポリカーボネートが次
   式の第一構造単位 【化７】 （式中、Ａは二価芳香族基である）及び下記構造式の構
   造単位 【化８】 （式中、各Ａ″は各々独立に（Ｃ₂〜Ｃ₁₂）アルキレ
   ン、好ましくは各Ａ″がプロピレンであり、各Ｙ′は各
   々独立にＨ、（Ｃ₁〜Ｃ₆）アルキル又は（Ｃ₁〜Ｃ₆）ア
   ルコキシルであり、Ｒ₆及びＲ₇は各々独立にＨ又は（Ｃ
   ₁〜Ｃ₆）アルキルであり、ｄは１０〜１２０の整数であ
   る）を含んでなる、請求項１記載の組成物。
10. 【請求項１０】 各Ａ″がプロピレンであり、各Ｙ′が
    メトキシであり、Ｒ ₆及びＲ₇が各々メチルであり、ｄが
    １０〜７０である、請求項９記載の組成物。
11. 【請求項１１】 前記グリシジルエステル系耐衝撃性改
    良剤が下記構造式の相対的組成を有するランダム共重合
    体である、請求項１記載の組成物。 【化９】 式中、Ｒ₁₁はＨ、アルキル又はアリールであり、 Ｒ₁₂、Ｒ₁₃及びＲ₁₄は各々独立にＨ又は（Ｃ₁〜Ｃ₆）ア
    ルキルであり、 Ｒ₁₅及びＲ₁₆は各々独立にアルキル又はアリールであ
    り、 ａ′＋ｂ′＋ｃ′＋ｄ′＝１００であり、 ａ′は５０〜９９．５であり、 ｂ′は０．５〜２５であり、 ｃ′は０〜５０であり、かつｄ′は０〜５０である。
12. 【請求項１２】 Ｒ₁₁及びＲ₁₂が各々メチルであり、Ｒ
    ₁₃及びＲ₁₄が各々Ｈであり、ａ′が４５〜７５であり、
    ｂ′が５〜１５であり、ｃ′が２０〜４０であり、ｄ′
    が０である、請求項１１記載の組成物。