JPH11140611A - ガドリニウム含有ジルコニウム基合金材の製造方法 - Google Patents

ガドリニウム含有ジルコニウム基合金材の製造方法

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JPH11140611A
JPH11140611A JP9305276A JP30527697A JPH11140611A JP H11140611 A JPH11140611 A JP H11140611A JP 9305276 A JP9305276 A JP 9305276A JP 30527697 A JP30527697 A JP 30527697A JP H11140611 A JPH11140611 A JP H11140611A
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gadolinium
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zirconium
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Kazuo Tomita
和雄 富田
Junjiro Nakajima
潤二郎 中島
Tadashi Fujieda
藤枝  正
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Hitachi Ltd
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Abstract

(57)【要約】 【課題】本発明は、ジルコニウム合金部材の利点を損な
うことなく燃料集合体の核特性の制御に好適なガドリニ
ウム部材埋設ジルコニウム基合金を製造する方法を提供
することを目的としている。 【解決手段】ジルコニウム基合金母材一部に設けたへこ
みにガドリニウム部材を係合配置し、残りの母材をガド
リニウム部材が埋設されるように被せて真空電子ビーム
溶接等で一体化した後、熱間圧延により接合し、焼き鈍
しおよび冷間塑性加工を数回繰り返した後、最終焼鈍を
施す工程によってガドリニウム部材を埋設したジルコニ
ウム基合金材を製造する。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は、原子炉燃料部材と
して使用されるジルコニウム基合金に関し、特に、原子
燃料の反応度制御を目的としてガドリニウム部材を埋設
した新規なジルコニウム基合金材の製造方法に関わる。
【0002】
【従来の技術】原子炉においては、一定期間の運転が可
能なようにあらかじめ炉心は余剰反応度を有する設計と
している。この余剰反応度を抑制するためには、通常、
燃料棒内部にガドリニアに代表される可燃性毒物を混入
する設計としている。
【0003】一方、近年、ウラン資源の有効利用という
観点から、軽水炉から取り出された使用済みウラン燃料
中のプルトニウムを再処理により取出して再利用し、ウ
ラン燃料集合体中のウラン燃料棒の一部あるいは大部分
をプルトニウムを富化した混合酸化物燃料棒で置き換え
たMOX燃料集合体を燃料として軽水炉に装荷して使用
するプルサーマル計画が進められている。
【0004】MOXを用いた原子炉炉心においても、燃
料自身に可燃性毒物を混入した燃料棒を複数本利用する
ことによって、余剰反応度の抑制に供している。
【0005】ところが、MOX燃料集合体において、プ
ルトニウムの装荷割合を増加させた場合、ウランとプル
トニウムの核特性の違いにより、MOX燃料の中性子束
スペクトルがウラン燃料のスペクトルよりも硬くなり、
中性子減速効果が低下してしまう。このことにより、可
燃性毒物の反応度抑制効果は、MOXを用いた原子炉炉
心においては小さくなり、ウラン炉心と同等の反応度抑
制効果を得ようとすれば、可燃性毒物を混入した燃料棒
の使用本数を増加させねばならない。このことに対する
対応としては、特開昭60−146185号公報に示される技術
の採用が考えられている。これは、燃料集合体内部にお
いて、水ギャップに近い燃料集合体外周部分が熱中性子
量が多く、中性子スペクトルが柔らかいことに着目し、
この領域にガドリニア入り燃料棒を配置することで、ガ
ドリニアの反応度価値を高めて、使用するガドリニア本
数を減少し、燃料集合体のプルトニウムインベントリの
増加、及び、使用ペレット種類の低減を図るものであ
る。
【0006】しかしながら、この方法では、燃料集合体
内部の燃料内に存在する可燃性毒物を全くなくすること
はできず、プルトニウムインベントリを増加するという
観点からは、不十分であるとの問題があった。
【0007】前記問題に対しては、特開昭55−129790号
公報及び特開昭59−72087 号公報に示される技術による
対応が考えられている。後者の技術は、燃料集合体の燃
料チャンネルボックス外周に反応度制御部材を着脱自在
に取付けることにより、燃料ペレットに可燃性毒物を添
加したり、ウラン濃縮度の調節を不要にすることができ
るというものである。
【0008】この場合の反応度制御部材は、不錆鋼,ジ
ルコニウム合金などの中性子吸収材,ガドリニウム,
銀,インジウム,ホウ素,カドミウム,ハフニウム等の
可燃性毒物を単体または化合物の形で不錆鋼中に分散も
しくはそのまま不錆鋼で被覆したもの、ベリリウム等の
反射材を不錆鋼で被覆したもの等の他、前述の中性子毒
物,反射材,天然・劣化ウランなどを不錆鋼でサンドイ
ッチ状に挟み圧延するCo−extrusion 加工を施したも
のが使用される。
【0009】また、前記問題に対して、特開平6−34209
1 号公報に示された技術が提案されている。該技術は、
燃料体の中央に配置される減速材棒を外管と内管の二重
管とし、該内外管の間に可燃性毒物を充填したものであ
る。
【0010】
【発明が解決しようとする課題】ところで、前記特開昭
59−72087 号公報の技術では、チャンネルボックスと反
応度制御部材との間に隙間が生じ、隙間腐食やガルバニ
ック腐食が生じやすくなる。さらに、反応度制御部材が
直接炉水に接してしまうために、反応度制御部材自体の
腐食も問題になる。
【0011】一方、前記特開平6−342091 号公報に示さ
れた技術では、燃料体の中央に可燃性毒物が配置されて
いることから、熱中性子束が相対的に高い外周部の燃料
棒の出力ピーキングを低く抑えるには不十分である。
【0012】このような問題に鑑みて、発明者は、MO
X燃料集合体の燃料ペレット内部に中性子吸収材または
可燃性毒物を混入することなく余剰反応度を適切に抑制
する方法として、チャンネルボックスや被覆管等のジル
コニウム基合金からなる燃料部材中に可燃性毒物を配置
する方法が好ましいと考えた。特に、燃料集合体外周部
のピーキングを抑制するためには、チャンネルボックス
に該可燃性毒物を配置することが好ましく、可燃性毒物
としては反応度制御効果が最も大きいガドリニウムが好
ましいと考えた。
【0013】ところが、ガドリニウムは非常に活性な金
属で、特に水中においては著しく腐食される性質がある
ため、反応度制御材として原子炉中で使用するために
は、ジルコニウム基合金でガドリニウムを完全に密封し
ておく必要がある。また、ジルコニウム基合金とガドリ
ニウムとの間では機械的特性や熱膨張係数等の諸物性に
相違があるため、この相違を可能な限り小さくするため
にジルコニウム基合金中にガドリニウムを溶解または分
散せしめた部材を反応度制御材として配置することが好
ましい。
【0014】このようにジルコニウム基合金中にガドリ
ニウム部材を埋設する場合、構造強度を確保するため
に、該ジルコニウム基合金とガドリニウム部材とは十分
な接合強度を有している必要がある。また、埋設された
ガドリニウム部材からジルコニウム基合金にガドリニウ
ムが過剰に拡散すると、ジルコニウム基合金の耐食性お
よび機械的特性に悪影響を及ぼすことが懸念されるた
め、その製造時に於いてはガドリニウムの拡散を極力抑
制する必要がある。
【0015】一方、原子燃料部材として使用されるジル
コニウム基合金は、高温高圧の原子炉水中における耐食
性や良好な機械的特性を確保するべく、特開昭58−2236
4 号に代表されるように製造工程中における熱処理の方
法に工夫が凝らされている。ところが、前記ジルコニウ
ム基合金中にガドリニウム部材を配置する場合には、従
来の製造工程に加えて、ジルコニウム基合金とガドリニ
ウム部材を接合するプロセスが加わるため、前述の接合
強度確保およびガドリニウム拡散抑制とともに、従来ど
おりの耐食性および機械的特性を確保できる、新規な製
造工程を確立する必要がある。
【0016】本発明の目的は、ガドリニウム部材を埋設
したジルコニウム基合金の製造において、接合性,ガド
リニウム拡散,耐食性および機械的特性が良好となる該
合金材の製造方法を提供することにある。
【0017】
【課題を解決するための手段】前記目的を達成すべく、
本発明は、ジルコニウム基合金を母材とし、一部の母材
に設けたへこみまたは穴にガドリニウム部材を係合配置
し、残りの母材をガドリニウム部材が埋設されるように
被せて真空電子ビーム溶接等で一体化した後、熱間圧延
により接合し、焼き鈍しおよび冷間塑性加工を数回繰り
返した後、最終焼鈍を施す工程によってガドリニウム部
材を埋設したジルコニウム基合金材を製造し、特に、熱
間接合圧延時の温度条件によって適切なタイミングで溶
体化処理を実施することを特徴としている。
【0018】
【発明の実施の形態】本発明のガドリニウム部材を埋設
したジルコニウム基合金の場合は、図1に示すごとく、
溶解,β鍛造、必要に応じてα鍛造,熱間圧延によりジ
ルコニウム基合金母材を製作するまでの基本的な工程は
従来のジルコニウム基合金製作工程と同様である。すな
わち、消耗電極式のアーク溶解により得られたインゴッ
トをβ温度領域(1000〜1100℃)まで予備加熱
して鍛造により成形した後、必要に応じてα鍛造(60
0〜700℃)による成形を経て、熱間圧延(600〜
700℃)で仕上がり寸法近くまで減肉する。
【0019】本発明では、熱間圧延後のジルコニウム基
合金を母材として、図2に例示するように機械加工によ
りへこみまたは穴を設けたジルコニウム基合金母材にガ
ドリニウム部材を係合配置し、他のジルコニウム基合金
母材を被せて母材同士の接合面の周囲を真空中において
電子ビーム溶接して複合材にした後、熱間接合圧延また
は拡散接合等によりジルコニウム基合金母材とガドリニ
ウム部材を機械的に接合させる。
【0020】図2(a)は、平板にへこみを設けたジル
コニウム基合金母材21に板状ガドリニウム部材23を
係合配置し、別の平板のジルコニウム基合金母材22を
被せて複合材を作成する例で、チャンネルボックスやス
ペーサバンドの製造に適用できる。
【0021】図2(b)は、外筒管24または内筒管2
5のうちいずれかの下端部を凸面にして両者を接触させ
てジルコニウム基合金母材の二重管を構成し、上部にで
きた空洞部に円筒状のガドリニウム部材26を係合配置
した組み合わせ材を作成し、2組の組み合わせ材の上端
部同士を接合して複合材を作成する例で、被覆管やウォ
ーターロッドの製造に適用できる。
【0022】ここで、接合の第1の方法として、熱間圧
延時にジルコニウム基合金母材とガドリニウム部材の界
面で生じる塑性流動を利用して良好な接合強度を得る方
法がある。この場合、ジルコニウム基合金母材とガドリ
ニウム部材との熱膨張率の差によって、複合材が熱間圧
延ロールを通過した直後に経験する急激な温度降下の際
に複合材に歪みが生じ、反りなどの好ましくない変形が
発生する懸念がある。ガドリニウム部材としてガドリニ
ウム含有ジルコニウム基合金を用いる場合、ガドリニウ
ム含有量によって熱膨張率が異なり、ガドリニウム含有
量が30%程度でジルカロイ4とほぼ同等の熱膨張率と
なり、30%を超える領域では、ガドリニウム濃度にほ
ぼ比例して熱膨張率が大きくなる。
【0023】このため、図3に示すごとく、接合圧延温
度と熱膨張差に起因する歪み量はガドリニウム含有量に
よって異なるものの、歪みを許容限界以内に抑えるため
には、それぞれのガドリニウム濃度に対して接合圧延温
度をTya(またはTyb,Tyc)以下に抑える必要
がある。ここで、ガドリニウム濃度が30%以上の場合
には、(Gd濃度a)>(Gd濃度b)>(Gd濃度
c)なる関係がある。
【0024】また、図4に示すごとく、接合圧延温度が
高くなるほど接合強度が大きくなる傾向があるため、所
定の接合強度を得るためには、接合圧延温度をTz以上
に設定する必要がある。Tzは、ガドリニウム含有量,
複合材の形状、および圧下率等の条件によって決定され
る。以上のことから、熱間接合圧延により複合材を接合
させる場合には、圧延時の温度をTz以上Tya(また
はTyb,Tyc)以下に設定する必要があるといえ
る。後述のようにこの温度範囲がジルコニウム基合金の
α+β遷移温度(約800〜830℃)に対して高い場
合と低い場合とでそれぞれに溶体化処理を施す最適なタ
イミングが存在し、この組み合わせが本発明の特徴とな
っている。
【0025】次に、複合材の第2の接合方法として、接
合界面に所定の荷重を与えて長時間高温に保持すること
により、接合界面で生じるジルコニウムとガドリニウム
の相互拡散を利用して接合する拡散接合がある。拡散接
合の場合、比較的短時間で良好な接合強度を得るにはα
+β遷移温度を超える温度領域で保持することが望まし
い。
【0026】熱間接合圧延または拡散接合により接合し
たジルコニウム基合金母材とガドリニウム部材の複合材
は、従来のジルコニウム基合金の製造工程と同様に、加
工歪みを除去するための焼き鈍し(約600℃)と寸法
調整のための冷間圧延を数回繰り返して所定の寸法に仕
上げた後、最終焼鈍により所定の強度を有する材料に調
整される。
【0027】図1に示した主工程にはジルコニウム基合
金の製造工程で実施されている溶体化処理が含まれてい
ない。前述のように、溶体化処理は合金元素の分布を均
一にするために行われており、これは、ジルコニウム基
合金の原子炉水環境下での耐食性の向上に寄与してい
る。そこで、複合材の場合にも、炉水に接するジルコニ
ウム基合金の耐食性向上を図るために、溶体化処理を工
程に加える必要がある。ここで、接合時に複合材が経験
する温度がα+β遷移温度より低い場合には、図5
(a)に示すごとく、溶体化処理1を工程に加えること
により、耐食性と接合強度のいずれも良好な複合材を得
ることができる。
【0028】また、接合時に複合材が経験する温度がα
+β遷移温度より高い場合には、接合工程において溶体
化処理の効果が減少または消滅するため、接合直後の焼
き鈍しの替わりに、図5(b)に示す溶体化処理2を実
施する必要がある。この場合、溶体化処理1は省略して
も差し支えない。
【0029】以上のように、耐食性と接合強度のいずれ
もが良好な複合材を製造するために、接合温度条件毎に
適切なタイミングで溶体化処理を実施することが本発明
の主な特徴である。
【0030】熱間接合圧延または拡散接合により得られ
た複合材は、その後の溶体化処理2や中間および最終焼
き鈍しの熱処理工程において原子の拡散を促進する高温
環境下におかれるため、埋設された部材中のガドリニウ
ムがジルコニウム基合金母材中に拡散する。ところが、
ガドリニウムが母材中に過度に拡散した場合には、母材
の耐食性や機械的特性に悪影響を与える懸念がある。ま
た、製造時のみならず、高温の原子炉水中においては、
中性子照射によりガドリニウムの拡散が加速される可能
性が考えられる。
【0031】以上のことに鑑みて、複合材製造時のガド
リニウムの母材中への拡散はでき得る限り抑制したほう
が好ましい。
【0032】ガドリニウムのジルコニウム基合金中での
拡散係数は、700℃において10-12cm/sec程度であ
る。拡散係数をD、熱処理時間をtで表し、100℃上
昇するごとに拡散係数が10倍大きくなると見込み、拡
散距離を4×(D×t)1/2と仮定すると、1000℃×2
時間および1100℃×2時間の溶体化処理の工程で
は、ガドリニウムの拡散距離はそれぞれ約340μmお
よび約110μmとなる。
【0033】一方、中間および最終焼き鈍し工程を計1
0時間実施すると仮定すると、600℃および700℃の
条件で処理した場合のガドリニウムの拡散距離は、それ
ぞれ約2.4μmおよび約7.6μmであり、その影響は
溶体化処理工程に比べると小さい。以上の結果から、製
造工程中におけるガドリニウムの拡散を抑制するには、
接合工程後の溶体化処理温度を制限するのが効果的であ
り、好ましくは溶体化処理温度を1000℃以下に制限
するとよい。
【0034】本発明に適用されるガドリニウム部材とし
ては、材料特性の安定性の観点から、純ガドリニウムま
たは5〜90%ガドリニウム含有ジルコニウム基合金が
好ましい。この他、製造方法に関しては、ガドリニウム
部材をジルコニウム基合金母材に係合配置する替わり
に、母材を鋳型として真空中または不活性ガス雰囲気中
で溶解したガドリニウムまたはジルコニウム基ガドリニ
ウム合金を鋳込む方法を用いても良い。
【0035】本発明を適用して製造したガドリニウム含
有ジルコニウム基合金部材は、図6に示すように、ガド
リニウム部材62を内蔵したチャンネルボックス61を
構成することができる。また、図7に示すように、被覆
管72,スペーサ73,ウォーターロッド74の一部ま
たは全部を本発明を適用して製造したガドリニウム含有
ジルコニウム基合金で構成することにより、核設計上の
要求に合致した燃料集合体71を構成することができ
る。
【0036】
【発明の効果】本発明は、ガドリニウム部材を埋設した
ジルコニウム基合金の製造において、ジルコニウム基合
金を母材とし、一部の母材に設けたへこみまたは穴にガ
ドリニウム部材を係合配置し、残りの母材をガドリニウ
ム部材が埋設されるように被せて真空電子ビーム溶接等
で一体化した後、熱間圧延により接合し、焼き鈍しおよ
び冷間塑性加工を数回繰り返した後、最終焼鈍を施す工
程によってガドリニウム部材を埋設したジルコニウム基
合金材を製造し、特に、熱間接合圧延時の温度条件によ
って適切なタイミングで溶体化処理を実施することによ
り、接合性,ガドリニウム拡散抑制,耐食性および機械
的特性が良好となる合金材を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明の実施例であるガドリニウム含有ジルコ
ニウム基合金材の製造フローを示す図。
【図2】本発明のガドリニウム含有ジルコニウム基合金
複合材の製作図。
【図3】接合圧延温度と熱膨張差による歪みの関係を示
す特性図。
【図4】接合圧延温度と接合強度の関係を示す特性図。
【図5】溶体化処理を含めた製造フローを示す図。
【図6】チャンネルボックスへのガドリニウム含有ジル
コニウム基合金適用例を示す斜視図。
【図7】燃料集合体部材へのガドリニウム含有ジルコニ
ウム基合金適用例を示す図。
【符号の説明】
21…へこみ付きジルコニウム基合金母材、22…ジル
コニウム基合金母材、23…板状ガドリニウム部材、2
4…外筒管、25…内筒管、26,62…ガドリニウム
部材、61…チャンネルボックス、71…燃料集合体、
72…燃料被覆管、73…スペーサ、74…ウォーター
ロッド。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 FI // B23K 15/00 505 C22F 1/00 626 20/00 340 627 C22F 1/00 624 641C 626 680 627 683 641 684C 680 685Z 683 686Z 684 694B 685 G21C 3/06 N 686 3/30 V 694 3/34 Y

Claims (7)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】ガドリニウム部材を埋設したジルコニウム
    基合金材の製造方法において、α相およびβ相を含む温
    度領域またはβ相の温度領域まで加熱し急冷する溶体化
    処理を少なくとも1度経験したジルコニウム基合金を母
    材とし、一部の母材に設けたへこみまたは穴にガドリニ
    ウム部材を係合配置し、残りの母材をガドリニウム部材
    が埋設されるように被せて真空電子ビーム溶接等で一体
    化した後、熱間圧延によりα+β相遷移温度以下の温度
    で接合し、焼き鈍しおよび冷間塑性加工を数回繰り返し
    た後、最終焼鈍を施すことを特徴とするガドリニウム含
    有ジルコニウム基合金材の製造方法。
  2. 【請求項2】ガドリニウム部材を埋設したジルコニウム
    基合金材の製造方法において、ジルコニウム基合金を母
    材とし、一部の母材に設けたへこみまたは穴にガドリニ
    ウム部材を係合配置し、残りの母材をガドリニウム部材
    が埋設されるように被せて真空電子ビーム溶接等で一体
    化した後、熱間圧延によりα+β相遷移温度以上の温度
    で接合し、前記焼き鈍しおよび冷間塑性加工との間に前
    記溶体化処理を施すことを特徴とするガドリニウム含有
    ジルコニウム基合金材の製造方法。
  3. 【請求項3】前記ジルコニウム基合金母材が、前記溶体
    化処理を経験していないものであることを特徴とする請
    求項2に記載のガドリニウム含有ジルコニウム基合金材
    の製造方法。
  4. 【請求項4】熱間接合圧延後に実施する溶体化処理の温
    度が1000℃を越えないことを特徴とする請求項2お
    よび3に記載のガドリニウム含有ジルコニウム基合金材
    の製造方法。
  5. 【請求項5】ガドリニウム部材が純ガドリニウムまたは
    5〜90%ガドリニウムを含有したジルコニウム基合金
    であることを特徴とする請求項1から4に記載のガドリ
    ニウム含有ジルコニウム基合金材の製造方法。
  6. 【請求項6】前記ガドリニウム部材を真空中または不活
    性ガス雰囲気中でジルコニウム基合金母材に鋳込むこと
    を特徴とする請求項1から5に記載のガドリニウム含有
    ジルコニウム基合金材の製造方法。
  7. 【請求項7】前記合金によって原子炉用燃料棒被覆管,
    燃料チャンネルボックス,燃料スペーサ,ウォーターロ
    ッド,燃料集合体の少なくとも1つを構成した請求項1
    から6に記載のガドリニウム含有ジルコニウム基合金材
    の製造方法。
JP9305276A 1997-11-07 1997-11-07 ガドリニウム含有ジルコニウム基合金材の製造方法 Pending JPH11140611A (ja)

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JP2013501623A (ja) * 2009-08-12 2013-01-17 ユミコア・アクチエンゲゼルシャフト・ウント・コムパニー・コマンディットゲゼルシャフト 鍛接を利用して酸化物分散強化型貴金属シートを結合するための方法及び装置
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