JPH1081569A - 高熱伝導性窒化アルミニウム焼結体及びその製造方法 - Google Patents
高熱伝導性窒化アルミニウム焼結体及びその製造方法Info
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- JPH1081569A JPH1081569A JP8233763A JP23376396A JPH1081569A JP H1081569 A JPH1081569 A JP H1081569A JP 8233763 A JP8233763 A JP 8233763A JP 23376396 A JP23376396 A JP 23376396A JP H1081569 A JPH1081569 A JP H1081569A
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 直接窒化法による、歪みや転位あるいは亜粒
界の量が多いＡｌＮ原料粉末を用いて、高熱伝導性の窒
化アルミニウム焼結体を安価に提供する。 【解決手段】 Ｘ線回析におけるＡｌＮの（２１３）面
の２θの半値幅が０.３５ｄｅｇ以上であるＡｌＮ原料
粉末７０〜９９.９重量％と、半値幅が０.３５ｄｅｇ未
満であるＡｌＮ原料粉末３０〜０.１重量％とを混合
し、混合物を形成して焼結することにより、単一粒子内
の転位密度が１０μｍ／μｍ3以下で熱伝導率が１７０
Ｗ／ｍ・Ｋ以上の高熱伝導性窒化アルミニウム焼結体を
得る。
界の量が多いＡｌＮ原料粉末を用いて、高熱伝導性の窒
化アルミニウム焼結体を安価に提供する。 【解決手段】 Ｘ線回析におけるＡｌＮの（２１３）面
の２θの半値幅が０.３５ｄｅｇ以上であるＡｌＮ原料
粉末７０〜９９.９重量％と、半値幅が０.３５ｄｅｇ未
満であるＡｌＮ原料粉末３０〜０.１重量％とを混合
し、混合物を形成して焼結することにより、単一粒子内
の転位密度が１０μｍ／μｍ3以下で熱伝導率が１７０
Ｗ／ｍ・Ｋ以上の高熱伝導性窒化アルミニウム焼結体を
得る。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、ヒートシンク材料
への使用に適した高熱伝導性の窒化アルミニウム焼結
体、及びその製造方法に関するものである。
への使用に適した高熱伝導性の窒化アルミニウム焼結
体、及びその製造方法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】窒化アルミニウム（ＡｌＮ）は、電気絶
縁性で熱伝導性に優れているため、半導体の大容量化や
高密度化に伴って高熱伝導性の基板材料として期待さ
れ、一部で使用されるようになっている。
縁性で熱伝導性に優れているため、半導体の大容量化や
高密度化に伴って高熱伝導性の基板材料として期待さ
れ、一部で使用されるようになっている。
【０００３】かかる高熱伝導性の窒化アルミニウム焼結
体を製造するための原料粉末としては、(１) 金属アル
ミニウムを直接窒化した後粉砕して得たＡｌＮ粉末（直
接窒化法による粉末）、(２) 酸化アルミニウムを還元
窒化して得たＡｌＮ粉末（還元窒化法による粉末）、
(３) 気相合成法あるいはＣＶＤ法により得られたＡｌ
Ｎ粉末など、種々のものが存在する。
体を製造するための原料粉末としては、(１) 金属アル
ミニウムを直接窒化した後粉砕して得たＡｌＮ粉末（直
接窒化法による粉末）、(２) 酸化アルミニウムを還元
窒化して得たＡｌＮ粉末（還元窒化法による粉末）、
(３) 気相合成法あるいはＣＶＤ法により得られたＡｌ
Ｎ粉末など、種々のものが存在する。
【０００４】従来は、これらのＡｌＮ粉末の中から選択
された、いずれか一種の原料粉末を用い、これにＹ2Ｏ3
等の焼結助剤を混合して混合し、これを成形した後、窒
素ガス雰囲気のような非酸化性雰囲気中で焼結すること
により、窒化アルミニウム焼結体を得ていた。
された、いずれか一種の原料粉末を用い、これにＹ2Ｏ3
等の焼結助剤を混合して混合し、これを成形した後、窒
素ガス雰囲気のような非酸化性雰囲気中で焼結すること
により、窒化アルミニウム焼結体を得ていた。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】上記した各ＡｌＮ原料
粉末は、その製造履歴を反映して、それぞれの粒子内に
固有の歪や転位あるいは亜粒界を含み、従ってこれらに
基づく固有の残留応力を含んでいる。原料粉末のこのよ
うな特性は、それを用いて作製した焼結体の同じ粒子内
特性にも影響を与える。
粉末は、その製造履歴を反映して、それぞれの粒子内に
固有の歪や転位あるいは亜粒界を含み、従ってこれらに
基づく固有の残留応力を含んでいる。原料粉末のこのよ
うな特性は、それを用いて作製した焼結体の同じ粒子内
特性にも影響を与える。
【０００６】一方、窒化アルミニウム焼結体の熱伝導率
は、焼結体粒子内の歪みや転位あるいは亜粒界の量が多
く、従って残留応力が大きいほど低下する。そのため、
熱伝導率の高い窒化アルミニウム焼結体を製造するため
には、その原料として歪みや転位あるいは亜粒界の含有
量が出来るだけ少ない粉末を用いる必要がある。
は、焼結体粒子内の歪みや転位あるいは亜粒界の量が多
く、従って残留応力が大きいほど低下する。そのため、
熱伝導率の高い窒化アルミニウム焼結体を製造するため
には、その原料として歪みや転位あるいは亜粒界の含有
量が出来るだけ少ない粉末を用いる必要がある。
【０００７】例えば、直接窒化法による粉末は、価格は
安いが粉砕工程を経なければ焼結用原料粉末として使用
できず、この粉砕工程により粒子内に歪みや転位あるい
は亜粒界が増加するため、これを原料として製造した焼
結体にはこれらの影響が大きく残留し、熱伝導率の低い
ＡｌＮ焼結体しか得られなかった。
安いが粉砕工程を経なければ焼結用原料粉末として使用
できず、この粉砕工程により粒子内に歪みや転位あるい
は亜粒界が増加するため、これを原料として製造した焼
結体にはこれらの影響が大きく残留し、熱伝導率の低い
ＡｌＮ焼結体しか得られなかった。
【０００８】尚、直接窒化法では、金属アルミニウムを
窒化する際に発生する熱により反応が一気に進行し、そ
の熱量を制御出来ないため、過熱により金属アルミニウ
ムが溶融して塊状の窒化アルミニウムが生成する。この
ため、焼結性に優れた微粉末を作製するためには、粉砕
工程が不可避である。
窒化する際に発生する熱により反応が一気に進行し、そ
の熱量を制御出来ないため、過熱により金属アルミニウ
ムが溶融して塊状の窒化アルミニウムが生成する。この
ため、焼結性に優れた微粉末を作製するためには、粉砕
工程が不可避である。
【０００９】このような事情から、高熱伝導性の窒化ア
ルミニウム焼結体を製造する場合には、高価ではあるが
歪みや転位あるいは亜粒界の量が少ないＡｌＮ粉末、即
ち還元窒化法による粉末か、気相合成法あるいはＣＶＤ
法により得られた粉末を使用せざるを得ず、必然的に製
造コストが極めて高くなるとい問題点があった。
ルミニウム焼結体を製造する場合には、高価ではあるが
歪みや転位あるいは亜粒界の量が少ないＡｌＮ粉末、即
ち還元窒化法による粉末か、気相合成法あるいはＣＶＤ
法により得られた粉末を使用せざるを得ず、必然的に製
造コストが極めて高くなるとい問題点があった。
【００１０】本発明は、かかる従来の事情に鑑み、直接
窒化法による粉末のような、歪みや転位あるいは亜粒界
の量が多い原料粉末を用いて、高熱伝導性の窒化アルミ
ニウム焼結体を安価に提供することを目的とする。
窒化法による粉末のような、歪みや転位あるいは亜粒界
の量が多い原料粉末を用いて、高熱伝導性の窒化アルミ
ニウム焼結体を安価に提供することを目的とする。
【００１１】
【課題を解決するための手段】本発明者らは、上記問題
点を解決するために鋭意検討を進めた結果、窒化アルミ
ニウム焼結体に含まれる転位密度を低減させるほど熱伝
導率が高くなり、特に転位密度を１０μｍ／μｍ3以下
に制御することにより、１７０Ｗ／ｍ・Ｋ以上の高熱伝
導率の窒化アルミニウム焼結体が得られることを見い出
し、本発明に至ったものである。
点を解決するために鋭意検討を進めた結果、窒化アルミ
ニウム焼結体に含まれる転位密度を低減させるほど熱伝
導率が高くなり、特に転位密度を１０μｍ／μｍ3以下
に制御することにより、１７０Ｗ／ｍ・Ｋ以上の高熱伝
導率の窒化アルミニウム焼結体が得られることを見い出
し、本発明に至ったものである。
【００１２】ここで転位密度は「転位長さ／窒化アルミ
ニウム焼結体体積」であって、転位密度は以下の方法に
より、視野内に観測される粒子中のそれぞれの転位長さ
及び観察部厚みを測定して求めた。まず、転位長さを測
定するため、通常の研磨とイオンミリングを施したＡｌ
Ｎ焼結体の透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）用試料を準備
し、その任意の位置で倍率３０,０００倍で転位をＴＥ
Ｍ撮影した。即ち、所定観察面積の視野にて転位をトレ
ース紙に写し取り、これを画像解析装置にて視野内の転
位長さを読みとった。尚、転位の見やすい倍率及び視野
であれば、特に制限はない。
ニウム焼結体体積」であって、転位密度は以下の方法に
より、視野内に観測される粒子中のそれぞれの転位長さ
及び観察部厚みを測定して求めた。まず、転位長さを測
定するため、通常の研磨とイオンミリングを施したＡｌ
Ｎ焼結体の透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）用試料を準備
し、その任意の位置で倍率３０,０００倍で転位をＴＥ
Ｍ撮影した。即ち、所定観察面積の視野にて転位をトレ
ース紙に写し取り、これを画像解析装置にて視野内の転
位長さを読みとった。尚、転位の見やすい倍率及び視野
であれば、特に制限はない。
【００１３】また、ＡｌＮ焼結体試料の観察部厚は、コ
ンタミネーション法を用いて測定した。これは電子線を
例えば直径１０ｎｍに絞り、試料の上下両面にコンタミ
を付着せしめた後、試料をθ°傾けることにより生じる
上下コンタミ像のずれ距離ｔを測定し、観察部厚みＴを
Ｔ＝ｔ／ｓｉｎθの計算式で求めた。観察面積は観察倍
率から容易に測定できるので、転位長さ／（観察面積×
観察部厚み）により転位密度が求められる。これを同一
の試料の数視野において求め、平均して転位密度とし
た。
ンタミネーション法を用いて測定した。これは電子線を
例えば直径１０ｎｍに絞り、試料の上下両面にコンタミ
を付着せしめた後、試料をθ°傾けることにより生じる
上下コンタミ像のずれ距離ｔを測定し、観察部厚みＴを
Ｔ＝ｔ／ｓｉｎθの計算式で求めた。観察面積は観察倍
率から容易に測定できるので、転位長さ／（観察面積×
観察部厚み）により転位密度が求められる。これを同一
の試料の数視野において求め、平均して転位密度とし
た。
【００１４】例えば、同一試料での２０μｍ2の３視野
中における窒化アルミニウム結晶粒子内の転位を観察し
た場合、観察部厚みがＡμｍであり、３視野での各々の
転位長さの総計がΣＸ１、ΣＸ２、ΣＸ３であれば、試
料の厚みは各部一定として、転位密度＝（ΣＸ１＋ΣＸ
２＋ΣＸ３）／（２０×３Ａ）〔μｍ／μｍ3〕とな
る。
中における窒化アルミニウム結晶粒子内の転位を観察し
た場合、観察部厚みがＡμｍであり、３視野での各々の
転位長さの総計がΣＸ１、ΣＸ２、ΣＸ３であれば、試
料の厚みは各部一定として、転位密度＝（ΣＸ１＋ΣＸ
２＋ΣＸ３）／（２０×３Ａ）〔μｍ／μｍ3〕とな
る。
【００１５】また、このような高熱伝導性の窒化アルミ
ニウム焼結体を得る方法として、原料粉末の大部分に転
位密度の高い安価な原料粉末を用い、この原料粉末に転
位密度の小さい原料粉末を併用して混合粉末とし、これ
を焼結することが効果的であることを見いだした。
ニウム焼結体を得る方法として、原料粉末の大部分に転
位密度の高い安価な原料粉末を用い、この原料粉末に転
位密度の小さい原料粉末を併用して混合粉末とし、これ
を焼結することが効果的であることを見いだした。
【００１６】即ち、本発明の高熱伝導性窒化アルミニウ
ムの製造方法は、Ｘ線回析における窒化アルミニウムの
（２１３）面の２θの半値幅が０.３５ｄｅｇ以上であ
る窒化アルミニウム原料粉末Ａの７０〜９９.９重量％
と、その半値幅が０.３５ｄｅｇ未満である窒化アルミ
ニウム原料粉末Ｂの３０〜０.１重量％とを混合し、該
混合物を形成して焼結することを特徴とするものであ
る。
ムの製造方法は、Ｘ線回析における窒化アルミニウムの
（２１３）面の２θの半値幅が０.３５ｄｅｇ以上であ
る窒化アルミニウム原料粉末Ａの７０〜９９.９重量％
と、その半値幅が０.３５ｄｅｇ未満である窒化アルミ
ニウム原料粉末Ｂの３０〜０.１重量％とを混合し、該
混合物を形成して焼結することを特徴とするものであ
る。
【００１７】尚、焼結促進には従来から用いられるＹ2
Ｏ3等の焼結助剤をそのまま用いることができる。ま
た、粉末成形においても、従来から用いられているバイ
ンダーをそのまま用いることができる。
Ｏ3等の焼結助剤をそのまま用いることができる。ま
た、粉末成形においても、従来から用いられているバイ
ンダーをそのまま用いることができる。
【００１８】ＡｌＮ原料粉末中の歪みや転位あるいは亜
粒界の絶対量は、Ｘ線回析における窒化アルミニウムの
（２１３）面の半値幅により間接的に推計できる。そこ
で、本発明方法で使用するＡｌＮ原料粉末では、転位密
度をその半値幅により規定した。尚、半値幅の測定には
リガク製のＸ線回析装置ＲＵ−３００を用い、使用Ｘ
線：ＣｕＫα線、ゴニオメーターの半径：１８５ｍｍ
（集中法）、発散スリット：１°、受光スリット：０.
１５ｍｍ、カウンターモノクロメーター分光結晶面：グ
ラファイト（０００１）を用いて測定した。又、装置・
光学系によって生じる回析線の広がりは、ＮＩＳＴ Ｘ
線回析用標準試料（６４０−Ｓｉ粉末）によって校正し
た。
粒界の絶対量は、Ｘ線回析における窒化アルミニウムの
（２１３）面の半値幅により間接的に推計できる。そこ
で、本発明方法で使用するＡｌＮ原料粉末では、転位密
度をその半値幅により規定した。尚、半値幅の測定には
リガク製のＸ線回析装置ＲＵ−３００を用い、使用Ｘ
線：ＣｕＫα線、ゴニオメーターの半径：１８５ｍｍ
（集中法）、発散スリット：１°、受光スリット：０.
１５ｍｍ、カウンターモノクロメーター分光結晶面：グ
ラファイト（０００１）を用いて測定した。又、装置・
光学系によって生じる回析線の広がりは、ＮＩＳＴ Ｘ
線回析用標準試料（６４０−Ｓｉ粉末）によって校正し
た。
【００１９】
【発明の実施の形態】本発明方法においては、前記のよ
うに半値幅が大きく粒子内転位密度の高いＡｌＮ原料粉
末を主体とし、これに半値幅が小さく粒子内転位密度の
低いＡｌＮ原料粉末を少量だけ混合して併用する。両方
の原料粉末を混合後成形した成形体を加熱していくと、
半値幅が大きく転移密度が高い原料粉末は焼結助剤と粉
末粒子表面の酸化アルミニウムとの共融反応によって生
じた液相中に溶解し、半値幅が小さく転位密度の低い原
料粉末を核に再析出して、粒成長しながら緻密化し焼結
が進行する。
うに半値幅が大きく粒子内転位密度の高いＡｌＮ原料粉
末を主体とし、これに半値幅が小さく粒子内転位密度の
低いＡｌＮ原料粉末を少量だけ混合して併用する。両方
の原料粉末を混合後成形した成形体を加熱していくと、
半値幅が大きく転移密度が高い原料粉末は焼結助剤と粉
末粒子表面の酸化アルミニウムとの共融反応によって生
じた液相中に溶解し、半値幅が小さく転位密度の低い原
料粉末を核に再析出して、粒成長しながら緻密化し焼結
が進行する。
【００２０】即ち、Ｘ線回析における窒化アルミニウム
の（２１３）面の半値幅が０.３５ｄｅｇ未満の少量の
ＡｌＮ原料粉末Ｂを核にして、微粉化されて焼結性に富
む半値幅０.３５ｄｅｇ以上のＡｌＮ原料粉末Ａが溶解
再析出して粒成長するため、原料粉末に含まれていた歪
みや転位や亜粒界が焼成中に減少し、半値幅０.３５ｄ
ｅｇ未満の転位密度の小さいＡｌＮ焼結体を得ることが
でき、このＡｌＮ焼結体の熱伝導率は半値幅が０.３５
ｄｅｇ未満のＡｌＮ原料粉末Ｂのみを用いた場合と同等
レベルの１７０Ｗ／ｍ・Ｋ以上となる。
の（２１３）面の半値幅が０.３５ｄｅｇ未満の少量の
ＡｌＮ原料粉末Ｂを核にして、微粉化されて焼結性に富
む半値幅０.３５ｄｅｇ以上のＡｌＮ原料粉末Ａが溶解
再析出して粒成長するため、原料粉末に含まれていた歪
みや転位や亜粒界が焼成中に減少し、半値幅０.３５ｄ
ｅｇ未満の転位密度の小さいＡｌＮ焼結体を得ることが
でき、このＡｌＮ焼結体の熱伝導率は半値幅が０.３５
ｄｅｇ未満のＡｌＮ原料粉末Ｂのみを用いた場合と同等
レベルの１７０Ｗ／ｍ・Ｋ以上となる。
【００２１】片方の原料粉末Ａに歪みや転位が多く入っ
ていることで、粉末の内部エネルギーが上がるため反応
活性となり、焼結性も上がる。焼結体の特性をより向上
させるためには、半値幅０.３５ｄｅｇ未満の原料粉末
Ｂが核となり、半値幅０.３５ｄｅｇ以上の原料粉末Ａ
が液相中に溶解再析出するプロセスが優先的に起こるよ
うに、核となる半値幅０.３５ｄｅｇ未満の原料粉末Ｂ
の平均粒径は半値幅０.３５ｄｅｇ以上の原料粉末Ａの
平均粒径より大きいことが好ましい。
ていることで、粉末の内部エネルギーが上がるため反応
活性となり、焼結性も上がる。焼結体の特性をより向上
させるためには、半値幅０.３５ｄｅｇ未満の原料粉末
Ｂが核となり、半値幅０.３５ｄｅｇ以上の原料粉末Ａ
が液相中に溶解再析出するプロセスが優先的に起こるよ
うに、核となる半値幅０.３５ｄｅｇ未満の原料粉末Ｂ
の平均粒径は半値幅０.３５ｄｅｇ以上の原料粉末Ａの
平均粒径より大きいことが好ましい。
【００２２】半値幅０.３５ｄｅｇ以上のＡｌＮ原料粉
末Ａとして、前述したように歪や転位あるいは亜粒界の
絶対量の多い直接窒化法による粉末を用いることができ
る。歪や転位や亜粒界の絶対量の少ない還元窒化法によ
る粉末や気相合成法又はＣＶＤ法による粉末は、半値幅
が０.３５ｄｅｇ未満である。よって、直接窒化法によ
る安価なＡｌＮ原料粉末を７０〜９９.９重量％に対し
て、高価な原料粉末Ｂは３０〜０.１重量％と少量の添
加でよく、安価で高熱伝導率のＡｌＮ焼結体が得られ
る。
末Ａとして、前述したように歪や転位あるいは亜粒界の
絶対量の多い直接窒化法による粉末を用いることができ
る。歪や転位や亜粒界の絶対量の少ない還元窒化法によ
る粉末や気相合成法又はＣＶＤ法による粉末は、半値幅
が０.３５ｄｅｇ未満である。よって、直接窒化法によ
る安価なＡｌＮ原料粉末を７０〜９９.９重量％に対し
て、高価な原料粉末Ｂは３０〜０.１重量％と少量の添
加でよく、安価で高熱伝導率のＡｌＮ焼結体が得られ
る。
【００２３】３０重量％を越えて半値幅０.３５ｄｅｇ
未満の原料粉末Ｂを添加すると、コスト的に高価なもの
となるため好ましくなく、逆に０.１重量％未満では核
としての絶対量が不足するため、得られるＡｌＮ焼結体
の熱伝導率等について満足な特性が得られない。
未満の原料粉末Ｂを添加すると、コスト的に高価なもの
となるため好ましくなく、逆に０.１重量％未満では核
としての絶対量が不足するため、得られるＡｌＮ焼結体
の熱伝導率等について満足な特性が得られない。
【００２４】本発明のＡｌＮ焼結体は高熱伝導性である
ため、ヒートシンク等としての使用に適している。例え
ば、半導体素子を搭載する放熱性の基板とする場合に
は、表面に通常のごとくタングステン（Ｗ）のメタライ
ズを施したＡｌＮメタライズ基板とすることが出来る。
ため、ヒートシンク等としての使用に適している。例え
ば、半導体素子を搭載する放熱性の基板とする場合に
は、表面に通常のごとくタングステン（Ｗ）のメタライ
ズを施したＡｌＮメタライズ基板とすることが出来る。
【００２５】Ｗメタライズの形成方法としては、得られ
たＡｌＮ焼結体の表面にＷメタライズ層を形成する方法
のほか、上記原料粉末ＡとＢの混合粉末を成形した後、
その成形体の表面にＷメタライズペーストを塗布し、こ
のＷペースト塗布成形体を焼結する方法を使用すること
も出来る。
たＡｌＮ焼結体の表面にＷメタライズ層を形成する方法
のほか、上記原料粉末ＡとＢの混合粉末を成形した後、
その成形体の表面にＷメタライズペーストを塗布し、こ
のＷペースト塗布成形体を焼結する方法を使用すること
も出来る。
【００２６】
【実施例】実施例１ 直接窒化法にて作製した平均粒径２０μｍ、半値幅０.
２１ｄｅｇのＡｌＮ粉末を、溶剤中でビーズミルを用い
て平均粒径０.３２μｍに微粉化した。得られた原料粉
末Ａの半値幅は０.６５ｄｅｇであった。
２１ｄｅｇのＡｌＮ粉末を、溶剤中でビーズミルを用い
て平均粒径０.３２μｍに微粉化した。得られた原料粉
末Ａの半値幅は０.６５ｄｅｇであった。
【００２７】この原料粉末Ａに、還元窒化法により作製
した半値幅０.２１ｄｅｇのＡｌＮ原料粉末Ｂを１０重
量％添加し、更に全粉末中で５重量％のＹ2Ｏ3を焼結助
剤として添加し、有機バインダーと共に超音波撹拌混合
してスラリーを得た。
した半値幅０.２１ｄｅｇのＡｌＮ原料粉末Ｂを１０重
量％添加し、更に全粉末中で５重量％のＹ2Ｏ3を焼結助
剤として添加し、有機バインダーと共に超音波撹拌混合
してスラリーを得た。
【００２８】このスラリーを顆粒化した後、その成形体
を脱脂し、Ｎ2雰囲気中において常圧下１８５０℃で焼
結させ、緻密なＡｌＮ焼結体を作製した。得られたＡｌ
Ｎ焼結体の熱伝導率をレーザーフラッシュ法にて測定し
たところ、２１２Ｗ／ｍ・Ｋであった。また、このＡｌＮ
焼結体の転位密度を前述の方法によって測定したとこ
ろ、５.２μｍ／μｍ3であった。
を脱脂し、Ｎ2雰囲気中において常圧下１８５０℃で焼
結させ、緻密なＡｌＮ焼結体を作製した。得られたＡｌ
Ｎ焼結体の熱伝導率をレーザーフラッシュ法にて測定し
たところ、２１２Ｗ／ｍ・Ｋであった。また、このＡｌＮ
焼結体の転位密度を前述の方法によって測定したとこ
ろ、５.２μｍ／μｍ3であった。
【００２９】実施例２ 実施例１と同じ直接窒化法にて作製したＡｌＮ粉末を溶
剤中でビーズミルを用いて平均粒径０.３２μｍに微粉
化し、半値幅が０.６５ｄｅｇのＡｌＮ原料粉末Ａとし
た。この原料粉末Ａに、気相合成法により作製した半値
幅０.１８ｄｅｇのＡｌＮ原料粉末Ｂを１０重量％添加
し、実施例１と同様にして成形した後、この成形体をＮ
2雰囲気中において常圧下に１８５０℃で焼結した。
剤中でビーズミルを用いて平均粒径０.３２μｍに微粉
化し、半値幅が０.６５ｄｅｇのＡｌＮ原料粉末Ａとし
た。この原料粉末Ａに、気相合成法により作製した半値
幅０.１８ｄｅｇのＡｌＮ原料粉末Ｂを１０重量％添加
し、実施例１と同様にして成形した後、この成形体をＮ
2雰囲気中において常圧下に１８５０℃で焼結した。
【００３０】得られたＡｌＮ焼結体の熱伝導率を測定し
たところ、２５３Ｗ／ｍ・Ｋであった。また、このＡｌ
Ｎ焼結体の転位密度を測定したところ、０.５μｍ／μ
ｍ3であった。
たところ、２５３Ｗ／ｍ・Ｋであった。また、このＡｌ
Ｎ焼結体の転位密度を測定したところ、０.５μｍ／μ
ｍ3であった。
【００３１】実施例３ 実施例１と同様にして得られた半値幅０.３５ｄｅｇ以
上のＡｌＮ原料粉末Ａと、還元窒化法により作製した半
値幅０.３５ｄｅｇ未満の種結晶となるＡｌＮ原料粉末
Ｂを、下記表１に示す組成で混合し、実施例１と同様に
して成形体を作製し、表１に示す条件で焼結した。
上のＡｌＮ原料粉末Ａと、還元窒化法により作製した半
値幅０.３５ｄｅｇ未満の種結晶となるＡｌＮ原料粉末
Ｂを、下記表１に示す組成で混合し、実施例１と同様に
して成形体を作製し、表１に示す条件で焼結した。
【００３２】得られた各ＡｌＮ焼結体の熱伝導率と転位
密度を測定し、表２に一括して示した。また、参考のた
めに、前記の実施例１及び実施例２を、それぞれ試料１
及び２として表１及び表２に併せて示した。
密度を測定し、表２に一括して示した。また、参考のた
めに、前記の実施例１及び実施例２を、それぞれ試料１
及び２として表１及び表２に併せて示した。
【００３３】
【表１】 原料粉末Ａ 原料粉末Ｂ 焼結条件 半値幅 平均粒径 重量部 半値幅 平均粒径 重量部 温度 時間試料 (deg) (μm) (wt％) (deg) (μm) (wt％) (℃) (hr) 1 0.65 0.32 90 0.21 1.05 10 1850 3 2 0.65 0.32 90 0.18 0.81 10 1850 3 3 0.72 0.28 85 0.25 3.51 15 1850 1 4 0.78 0.36 90 0.22 1.28 10 1800 3 5 0.55 0.19 85 0.23 2.97 15 1800 1 6 0.80 0.42 85 0.20 5.52 15 1750 3 （注）原料粉末Ｂは、試料２のみ気相合成法により、他は還元窒化法による。
【００３４】
【表２】
【００３５】実施例４ 実施例１で得られたＡｌＮ焼結体（試料１）の表面にＷ
ペーストをスクリーン印刷し、１６００℃で焼成させ
た。得られたＷメタライズ基板にニッケルメッキを施し
た後、コバール片を垂直方向にＬ字型に曲げ、その水平
部分を上記Ｗメタライズ基板に長さ３ｍｍ半田付けし
た。
ペーストをスクリーン印刷し、１６００℃で焼成させ
た。得られたＷメタライズ基板にニッケルメッキを施し
た後、コバール片を垂直方向にＬ字型に曲げ、その水平
部分を上記Ｗメタライズ基板に長さ３ｍｍ半田付けし
た。
【００３６】このコバール片の上端部を治具で固定し
て、Ｗメタライズ基板からの引き剥がし試験を行ったた
ところ、いずれも１ｋｇ／ｍｍ以上の剥離強度が得ら
れ、従来の還元窒化法による原料粉末のみを用いて作製
したＡｌＮ焼結体のＷメタライズ基板と殆ど遜色無かっ
た。
て、Ｗメタライズ基板からの引き剥がし試験を行ったた
ところ、いずれも１ｋｇ／ｍｍ以上の剥離強度が得ら
れ、従来の還元窒化法による原料粉末のみを用いて作製
したＡｌＮ焼結体のＷメタライズ基板と殆ど遜色無かっ
た。
【００３７】実施例５ 実施例１と同じ原料粉末ＡとＢの混合粉末に、実施例１
と同様に焼結助剤及び有機バインダーを添加混合し、こ
の混合組成物によってグリーンシートを作製した。この
グリーンシート上にＷペーストをスクリーン印刷した
後、脱脂し、実施例１と同一条件で焼結することによ
り、ＡｌＮ焼結体表面にＷメタライズを有するＷメタラ
イズ基板が得られた。
と同様に焼結助剤及び有機バインダーを添加混合し、こ
の混合組成物によってグリーンシートを作製した。この
グリーンシート上にＷペーストをスクリーン印刷した
後、脱脂し、実施例１と同一条件で焼結することによ
り、ＡｌＮ焼結体表面にＷメタライズを有するＷメタラ
イズ基板が得られた。
【００３８】得られたＷメタライズ基板におけるＷメタ
ライズの剥離強度を実施例４と同様にして測定したとこ
ろ、いずれも１ｋｇ／ｍｍ以上であり、従来の還元窒化
法による原料粉末のみを用いて上記と同様の同時焼結に
より製造したＷメタライズ基板と殆ど遜色無かった。ま
た、得られたＷメタライズ基板のメタライズ部を研磨に
より落として、内側のＡｌＮ焼結体の熱伝導率を測定し
たところ、２０８Ｗ／ｍ・Ｋであった。また、そのＡｌ
Ｎ焼結体の転位密度は、５.０μｍ／μｍ3であった。
ライズの剥離強度を実施例４と同様にして測定したとこ
ろ、いずれも１ｋｇ／ｍｍ以上であり、従来の還元窒化
法による原料粉末のみを用いて上記と同様の同時焼結に
より製造したＷメタライズ基板と殆ど遜色無かった。ま
た、得られたＷメタライズ基板のメタライズ部を研磨に
より落として、内側のＡｌＮ焼結体の熱伝導率を測定し
たところ、２０８Ｗ／ｍ・Ｋであった。また、そのＡｌ
Ｎ焼結体の転位密度は、５.０μｍ／μｍ3であった。
【００３９】比較例１ 半値幅が０.６５ｄｅｇで平均粒径が０.３２μｍである
実施例１の原料粉末Ａに、還元窒化法により作製した半
値幅０.２１ｄｅｇで平均粒径１.０５μｍの原料粉末Ｂ
を０.０５重量％添加して混合した。この混合粉末にＹ2
Ｏ3の焼結助剤と有機バインダーを添加して実施例１と
同様に成形し、焼結してＡｌＮ焼結体を作製した。得ら
れたＡｌＮ焼結体の熱伝導率を測定したところ、１２０
Ｗ／ｍ・Ｋに過ぎず、転位密度は１９.７μｍ／μｍ3で
あった。
実施例１の原料粉末Ａに、還元窒化法により作製した半
値幅０.２１ｄｅｇで平均粒径１.０５μｍの原料粉末Ｂ
を０.０５重量％添加して混合した。この混合粉末にＹ2
Ｏ3の焼結助剤と有機バインダーを添加して実施例１と
同様に成形し、焼結してＡｌＮ焼結体を作製した。得ら
れたＡｌＮ焼結体の熱伝導率を測定したところ、１２０
Ｗ／ｍ・Ｋに過ぎず、転位密度は１９.７μｍ／μｍ3で
あった。
【００４０】比較例２ 半値幅が０.６５ｄｅｇで平均粒径が０.３２μｍである
直接窒化法によるＡｌＮ原料粉末に、半値幅が０.２１
で平均粒径が０.３１μｍの還元窒化法によるＡｌＮ原
料粉末を１０重量％添加し、実施例１と同様に成形及び
焼結した。得られたＡｌＮ焼結体の熱伝導率は１２３Ｗ
／ｍ・Ｋであり、転位密度は２０.２μｍ／μｍ3であっ
た。
直接窒化法によるＡｌＮ原料粉末に、半値幅が０.２１
で平均粒径が０.３１μｍの還元窒化法によるＡｌＮ原
料粉末を１０重量％添加し、実施例１と同様に成形及び
焼結した。得られたＡｌＮ焼結体の熱伝導率は１２３Ｗ
／ｍ・Ｋであり、転位密度は２０.２μｍ／μｍ3であっ
た。
【００４１】比較例３ 半値幅が０.４ｄｅｇで平均粒径が１.２μｍである直接
窒化法によるＡｌＮ原料粉末に、半値幅が０.２１ｄｅ
ｇで平均粒径が０.９μｍの還元窒化法によるＡｌＮ原
料粉末を１０重量％添加し、実施例１と同様に成形及び
焼結した。得られたＡｌＮ焼結体の熱伝導率は１１９Ｗ
／ｍ・Ｋであり、転位密度は２１.２μｍ／μｍ3であっ
た。
窒化法によるＡｌＮ原料粉末に、半値幅が０.２１ｄｅ
ｇで平均粒径が０.９μｍの還元窒化法によるＡｌＮ原
料粉末を１０重量％添加し、実施例１と同様に成形及び
焼結した。得られたＡｌＮ焼結体の熱伝導率は１１９Ｗ
／ｍ・Ｋであり、転位密度は２１.２μｍ／μｍ3であっ
た。
【００４２】
【発明の効果】本発明によれば、転位密度の高い安価な
窒化アルミニウム粉末を主な原料粉末とし、転位密度の
低い高価な窒化アルミニウム粉末は微量を添加して用い
るだけで、緻密で１７０Ｗ／ｍ・Ｋ以上の高熱伝導率の
窒化アルミニウム焼結体を安価に得ることが出来る。こ
の高熱伝導性の窒化アルミニウム焼結体は、ヒートシン
ク材料として好適であって、例えばＷメタライズを施す
ことにより放熱性Ｗメタライズ基板とすることが出来
る。
窒化アルミニウム粉末を主な原料粉末とし、転位密度の
低い高価な窒化アルミニウム粉末は微量を添加して用い
るだけで、緻密で１７０Ｗ／ｍ・Ｋ以上の高熱伝導率の
窒化アルミニウム焼結体を安価に得ることが出来る。こ
の高熱伝導性の窒化アルミニウム焼結体は、ヒートシン
ク材料として好適であって、例えばＷメタライズを施す
ことにより放熱性Ｗメタライズ基板とすることが出来
る。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 山口 章 兵庫県伊丹市昆陽北一丁目１番１号 住友 電気工業株式会社伊丹製作所内
Claims (6)
- 【請求項１】 窒化アルミニウム単一粒子内の転位密度
（転位長さ／窒化アルミニウム焼結体体積）が１０μｍ
／μｍ3以下であり、熱伝導率が１７０Ｗ／ｍ・Ｋ以上で
あることを特徴とする高熱伝導性窒化アルミニウム焼結
体。 - 【請求項２】 表面にＷメタライズ層を形成したことを
特徴とする、請求項１に記載の高熱伝導性窒化アルミニ
ウム焼結体。 - 【請求項３】 Ｘ線回析における窒化アルミニウムの
（２１３）面の２θの半値幅が０.３５ｄｅｇ以上であ
る窒化アルミニウム原料粉末Ａの７０〜９９.９重量％
と、その半値幅が０.３５ｄｅｇ未満である窒化アルミ
ニウム原料粉末Ｂの３０〜０.１重量％とを混合し、該
混合物を形成して焼結することを特徴とする高熱伝導性
窒化アルミニウム焼結体の製造方法。 - 【請求項４】 半値幅が０.３５ｄｅｇ以上の窒化アル
ミニウム原料粉末Ａの平均粒径が、同半値幅０.３５ｄ
ｅｇ未満の窒化アルミニウム原料粉末Ｂの平均粒径より
小さいことを特徴とする、請求項３に記載の高熱伝導性
窒化アルミニウム焼結体の製造方法。 - 【請求項５】 半値幅が０.３５ｄｅｇ以上の窒化アル
ミニウム原料粉末Ａは、金属アルミニウムの直接窒化法
によって得られたものであり、前記混合前または混合中
に粉砕工程を経ていることを特徴とする、請求項３又４
に記載の高熱伝導性窒化アルミニウム焼結体の製造方
法。 - 【請求項６】 半値幅が０.３５ｄｅｇ未満の窒化アル
ミニウム原料粉末Ｂは、酸化アルミニウムの還元窒化
法、気相合成法又はＣＶＤ法のいずれかによって得られ
たものであることを特徴とする、請求項３又は４に記載
の高熱伝導性窒化アルミニウム焼結体の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP8233763A JPH1081569A (ja) | 1996-09-04 | 1996-09-04 | 高熱伝導性窒化アルミニウム焼結体及びその製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP8233763A JPH1081569A (ja) | 1996-09-04 | 1996-09-04 | 高熱伝導性窒化アルミニウム焼結体及びその製造方法 |
Related Child Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2006268863A Division JP2007045705A (ja) | 2006-09-29 | 2006-09-29 | 高熱伝導性窒化アルミニウム焼結体及びその製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH1081569A true JPH1081569A (ja) | 1998-03-31 |
Family
ID=16960198
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP8233763A Pending JPH1081569A (ja) | 1996-09-04 | 1996-09-04 | 高熱伝導性窒化アルミニウム焼結体及びその製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH1081569A (ja) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US6294275B1 (en) | 1998-05-06 | 2001-09-25 | Sumitomo Electric Industries, Ltd. | Aluminum-nitride sintered body, method for fabricating the same, and semiconductor substrate comprising the same |
| JP2002220283A (ja) * | 2001-01-24 | 2002-08-09 | Denki Kagaku Kogyo Kk | 窒化アルミニウム焼結体及びその製造方法 |
| CN114867700A (zh) * | 2019-12-16 | 2022-08-05 | 住友电工硬质合金株式会社 | 立方晶氮化硼烧结体 |
-
1996
- 1996-09-04 JP JP8233763A patent/JPH1081569A/ja active Pending
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US6294275B1 (en) | 1998-05-06 | 2001-09-25 | Sumitomo Electric Industries, Ltd. | Aluminum-nitride sintered body, method for fabricating the same, and semiconductor substrate comprising the same |
| JP2002220283A (ja) * | 2001-01-24 | 2002-08-09 | Denki Kagaku Kogyo Kk | 窒化アルミニウム焼結体及びその製造方法 |
| CN114867700A (zh) * | 2019-12-16 | 2022-08-05 | 住友电工硬质合金株式会社 | 立方晶氮化硼烧结体 |
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| A02 | Decision of refusal |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A02 Effective date: 20060801 |
|
| A521 | Written amendment |
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