JPH10506883A - 改良された義歯粘着組成物 - Google Patents

改良された義歯粘着組成物

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JPH10506883A JP8507415A JP50741596A JPH10506883A JP H10506883 A JPH10506883 A JP H10506883A JP 8507415 A JP8507415 A JP 8507415A JP 50741596 A JP50741596 A JP 50741596A JP H10506883 A JPH10506883 A JP H10506883A
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Abstract

(57)【要約】 義歯粘着有効量の義歯粘着剤および該粘着剤の薬理的に許容されるキャリアーを有し、前記義歯粘着剤がマレイン酸または無水マレイン酸と炭素原子が1から5のアルキル・ビニル・エーテルとの共重合体の塩で、比粘度が少なくとも約4.0である義歯粘着組成物。この義歯粘着組成物は、義歯を口腔粘膜へ付着させるために使用される。

Description

【発明の詳細な説明】 名称 改良された義歯粘着組成物 発明の背景 1.発明の分野 この発明は、粘着剤、特に、総義歯を含む義歯粘着剤ならびに該粘 着剤を作り、使用する方法に関するものである。 2.関連した技術の記載 総義歯は、粘着特性を有するクリームまたはパウダーを用いて口内 に固定されることが通常行われている。これらの総義歯粘着組成物は、総義歯を 歯ぐきに粘着させ、さらに、歯ぐきと総義歯との間のクッションとなり、シーラ ントとなって、総義歯がぴったりはまるようにするものである。このような総義 歯粘着剤は、また、器官感覚受容性を必要とする。さらにまた、該粘着剤は、効 き目がよく、一日一回の使用で丸一日効き目があり、しかも、就寝にあたり義歯 を洗浄するなどのために総義歯を外すことができるようになっていなければなら ない。丸一日のような長時間にわたり総義歯をはめている時間が長くなっている ことから、最近では、粘着剤の効き目を長く保つようにする要求が高まっている 。 技術文献には、種々の総義歯粘着マテリアルズが幅広く記載されて いる。しかしながら、いま現在で入手できる市販の総義歯粘着剤の殆どのものは 、アルキル・ビニル・エーテル/マレイン酸または無水マレイン酸共重合体をベ ースとするものである。この種の粘着剤は、30年も前に発行されたジャーマン 他の米国特許第3,003,988号にポテンシャル総義歯粘着剤として記載さ れている。この特許に記載されているものは、低級アルキル・ビニル・エーテル と無水マレイン酸共重合体のミックスされたパーシャル塩類を含む水に反応する が水不溶性のものである合成マテリアルズであって、総義歯を安定させるもので ある。前記特許に記載の塩類は、(a)カルシウムと、(b)ナトリウム、カリ ウムおよび第4級アンモニウム化合物を含むアルカリ類とを1;1から5;1の モルレシオで混合した混合物である。カルシウムとアルカリ類とが前記共重合体 へ添加されて、ミックスされた塩を形成する。この種のマテリアルズの使用は、 他の特許にも記載されている。例えば、米国特許第4,989,391;5,0 37,924;5,093,387;4,980,391;4,373,036 号、ヨーロッパ公開特許出願第406,643号およびWO92/10988が 含まれる。 これらのポリマー類および、それらの塩類は、総義歯の固定、特に 、総義歯をはめた人が熱い飲み物を飲むとき、総義歯の固定に望ましい効果を発 揮できないことが分かっている。さらに、使用時、総義歯の下から粘着剤が侵食 されることを意味する“流出”を受けやすいことが分かっている。その結果、総 義歯使用者が要求し始めている12時間の保持力を下回るフォーミュレーション にしかならない。 粘着特性ならびに凝集特性をさらに補助するために、一つの試みと して、前記共重合体のソルトフォルムを処理することが行われた。それらの例は 、WO92/2228O、WO92/10988、WO92/10987、米国 特許第4,758,630;5,073,604号などに見られる。他の試みは 、フォーミュレーションに粘着アジュバントを用いるか、または、前記共重合体 をターポリマーへコンバートするものであって、これらの試みは、例えば、米国 特許第3,736,274;5,037,924;5,093,387号に見ら れる。 無水マレイン酸/アルキル・ビニル・エーテルのタイプのポリマー 類と、それらの塩類の特性を改良しようとする努力にも拘らず、これらのフォー ミュレーションは、総義歯の粘着性、凝集力および総義歯の下からの流出を防ぐ 抵抗力に対する望ましい手立てにはならないものである。 前記共重合体は、種々の範囲の分子量で作ることができ、使用の態 様に応じて適切な値を選ぶ。一般には、アルキル・ビニル・エーテルと無水マレ イン酸の共重合体は、総義歯粘着剤としての使用に適するように、適切に高い分 子量のものでなければならないとされている。最低の分子量は、25℃のメチル ・エチル・ケトンにおける1%容積 重量溶液で測定したとき、約1.2の比粘度に相当するとして指示されているこ とが多いものである。 そのような値を越えて、分子量をどの程度高くするかが重要である と記載し、または、重要なものであるとする例は、殆ど皆無に近く、WO92/ 10988の記述は、まさにこの事実の好例である。米国特許第4,373,0 36号が比粘度を約1.5〜3.5にできるとする稀な例外である。 分子量についての配慮の欠如は、理論的にも実験的にも理解できる ことである。分子量が増えれば、ポリマーの溶解性は、低下する。前記ポリマー は、個人個人の唾液における湿分により水和されるとき粘着力を発揮し、溶解性 が低下すれば、前記ポリマーを水和させることが難しくなる。したがって、分子 量が増えれば、前記ポリマーが粘着剤として適切な機能を発揮できなくなってし まう限度まで溶解性が低下してしまうということが言える。 実験に基づけば、比粘度が約3.5の共重合体は、比粘度が約2. 6の共重合体がもつ粘着特性に比べ、満足すべき顕著な粘着特性をもっていない ことが観察されている。高分子量のポリマーを作ることが難しいから、敢えてこ れを行う理由がない。これらの考察のもとでは、総義歯粘着組成物を改良する試 みがポリマーの分子量を無視しても驚くべきことではない。しかし驚くなかれ、 いまや、ポリマー分子量を高くすると、極めて優れた総義歯粘着剤が得られるこ とが見い出された。 この発明の目的は、強力な粘着特性と流出に対する良好な抵抗力を 備えて、長い保持特性を発揮できる改良された総義歯粘着組成物を提供すること にある。この発明の此の目的ならびに他の目的は、以下の詳細な記述から当業者 にとり明らかになる。 発明の概要 本発明は、総義歯粘着剤と、それのキャリアーとを含む改良された 総義歯粘着組成物に関するものである。さらに詳しくは、この改良された組成物 は、比粘度が少な くとも約4であるマレイン無水物(無水マレイン酸)とアルキル・ビニル・エー テルの共重合体塩である総義歯粘着剤を使用する。この新規の組成物の使用によ る口腔内粘膜へ総義歯を粘着させる方法における改良も本発明の一部を構成する 。 発明の記述 本発明の総義歯粘着組成物は、有効量の総義歯粘着剤と、薬理的に 許容される前記粘着剤のキャリアーとを含む。この総義歯粘着剤は、総義歯粘着 剤組成物の約15重量%から約55重量%からなるのが通常である。この配合比 は、好ましくは、約17重量%から約48重量%であり、さらに好ましくは、ク リームフォーミュラで約30重量%、パウダーフォーミュラで約50重量%であ る。前記組成物に使用の総義歯粘着剤は、マレイン酸または無水マレイン酸と、 アルキル基が1炭素原子から約5の炭素原子をもつアルキル・ビニル・エーテル との共重合体の塩である。好ましい共重合体は、マレイン無水物(無水マレイン 酸)とメチル・ビニル・エーテルの共重合体である。このような共重合体は、技 術文献に記載の方法により製造でき、または、商業的に購入できる。しかしなが ら、この発明によれば、前記共重合体は、25℃のメチル・エチル・ケトンの1 %重量/容積溶液として測定された少なくとも約4の比粘度によって表される分 子量を有している。さらに好ましくは、前記比粘度は、少なくとも約4.5であ る。 前記共重合体は、金属塩の形態で使用される。これらの塩類は、前 記酸基の一部が反応するもの、即ち、部分的に中和されるものが好ましい。好ま しいアルカリ性カチオンには、ナトリウム、亜鉛、カリウム、カルシウム及びマ グネシウムが含まれる。前記塩類は、カルシウム/ナトリウムまたはカルシウム /カリウムのミックスされた塩類であることが好ましく、さらに、パーシャル亜 鉛/マグネシウム塩類およびナトリウム/亜鉛/マグネシウム塩類であることが 最も好ましい。これらのマグネシウム塩類の例は、ここに同時に出願した(WO 96/04882)特許出願に見られる。その出願は、発明者として、クラーク 、アーン、ワン、ガスマン、スメタナおよびシノディスがリストされた“総義歯 粘着剤”と題するものである。その出願の記述を参考文献として、ここに組み込 む。その出願の塩類が好ましいものであっても、この発明は、その出願に記載の 塩類に限 定されるものではない。 前記塩が調製されると、使用の前記金属化合物が前記共重合体のカ ルボン酸基と反応し、それらを中和する。前記共重合体鎖におけるカルボン酸基 の100%以下のものが中和されることが好ましい。前記金属化合物は、約50 %から約90%の共重合体のカルボキシル酸基を中和することがさらに好ましく 、前記カルボン酸基の約65%から約75%を中和することが最も好ましい。 この発明の利点の一つは、比粘度が少なくとも約4である共重合体 の使用により、中和の度合いを低くして、所定レベルの総義歯パフォーマンスを 述成することができる点である。このことは、前記共重合体の分子量が前記共重 合体の比粘度が高いものであるようなとき、前記酸基の一部を中和することで、 良好な総義歯粘着機能のために必要な最低の凝集力が得られることを意味する。 中和度合いが低いことは、それ自体利点を有している。金属カチオンの濃度が低 い結果、完全に水和されたポリマー塩は、よりソフトの(より低いガラス転移温 度)粘着剤であり、さらに加えて、未反応カルボキシル基の濃度が高くなる。中 和されていない遊離したカルボキシル基を含むポリマー類は、金属カチオンを多 く含むアルカリ性粘着剤に存在するカルボン酸塩アニオンよりも、水素結合によ って総義歯のアクリル合成樹脂に存在する官能カルボニル基へ、そして、口腔粘 膜への粘着度合いが良好であると期待される。さらにまた、分子量がより高く、 そして、中和度が低いことにより、総義歯と口腔粘膜との間から粘着剤が流出し 難くなる。この発明の共重合体塩は、該共重合体を水のような適切な溶剤に溶解 して作られる。温度を上げて、この温度が前記ポリマーに有害となるような高い 温度にならない限り、前記溶剤における前記ポリマーの溶解を促進できる。別途 、水に前記金属化合物を分散させる。前記金属化合物溶液は、ルイス酸または塩 基のような触媒をも含むことが好ましく、これによって、前記共重合体における カルボキシル基水素との前記金属化合物の部分反応が容易なる。カルボキシル酸 基を中和するために使用するアルカリ性無機金属化合物を選択するに当たり、前 記化合物のアニオンポーションは、酸化物、水酸化物、炭酸塩またはハロゲン化 物が好ましいが、これらに限定されるものではない。ハロゲン化物と塩化物とが 最も好ましい。一般的には、酸化物類または水酸化物化類は、処理のしやすさ、 入手しやすさ、そして、カ ルボン酸との反応において生成される副産物が概ね無害なものである点から好ま しいものである。 前記ポリマー溶液を十分に冷却(加熱したとき)した後、金属化合 物の溶液または分散液と前記ポリマー溶液とを組み合わせ、反応させる。生成さ れたプロダクト塩を乾燥し、好ましくは約100メッシュ以下に粉砕し、ついで 、薬理的に許容されるキャリアー内に分散させ、周知の技術を用いて、本発明の 総義歯粘着剤を形成する。 総義歯粘着剤に加えて、前記組成物は、薬理的に許容される担体( キャリアー)を含む。薬理的に許容されるキャリアーは、通常用いられるマテリ アルズを含み、必要に応じて、従来から使用されてきている粘着(補助的薬剤) を含むことができる。例えば、前記キャリアーは、カルボキシル・セルロース・ ガムを含むもので、このガムは、前記粘着剤へ感湿性を与え、前記フォーミュレ ーションの凝集特性を高め、ゲル強度を改良するために使用される。 カルボキシエチル・セルロースとカルボキシプロピル・セルロース ・マテリアルズもまた使用されてもよい。存在している場合、クリーム組成のも のにおいては前記セルロース・ガムは、総義歯粘着剤組成において、約10重量 %から約30重量%であることが好ましく、さらに、好ましくは、約15重量% から約25重量%であり、最も好ましくは、約20重量%から約22重量%であ る。粉末組成のものにおいては、前記セルロース・ガムは、前記組成物の約45 重量%から約55重量%であることが好ましい。前記セルロースは、全塩または 部分塩の形態、好ましくは、ナトリウム塩の形態で存在する。 総義歯粘着組成物のキャリアー部分に存在してよい不活性成分には 、ペテロラタム、ワックス類、ミネラルオイルおよび他のオイル類のような濃化 剤;合成フレイバーオイル及び/または植物または果実から得たオイル類のよう なフレイバー類;食品、薬剤及び化粧品に使用され、FD&C顔料として知られ ている着色剤、パラベン類、安息香酸および安息香酸塩などの防腐剤;粘度モデ ィファイアー;およびシリカ、ステアリン酸マグネシウムおよびタルクのような 無毒の抗ケーキング剤が含まれる。 クリーム組成の場合、ミネラルオイルなどのオイルは、前記組成物 に対し約 10重量%から約35重量%、好ましくは、約12重量%から約17重量%の配 合であり、ペテロラタムなどのものは、約20重量%から約50重量%、好まし くは、約25重量%から約45重量%の配合である。 本発明をさらに説明するために、種々の実施例を以下に述べる。 これらの実施例においては、明細書ならびに請求の範囲を通じてと同様に、特に ことわらない限り、部および比率は、すべて重量部、重量%であり、温度は、す べて摂氏の温度である。実施例 1 メチル・ビニル・エーテル/無水マレイン酸共重合体の部分中和 混合塩のシリーズを以下のように調製する。3.25kgの蒸留水を攪拌反応容 器内で約95℃まで加熱し、253gのメチル・ビニル・エーテル/無水マレイ ン酸共重合体をゆっくり添加し、清澄な溶液になるまで混ぜ合わせる。ついで、 この溶液を65℃から75℃まで冷却する。 これと別途に、84gの水酸化カルシウムと13gの水酸化ナト リウムとが500gの水に分散した分散液を作る。前記共重合体溶液の温度が6 5℃から75℃になったとき、前記分散液を部分的に反応しないように高速で混 ぜながら添加する。前記金属含有分散液の添加を完全に終えた後、15分間にわ たり混合を続け、ついで、反応混合物を一連の浅いスチール製乾燥トレイヘ移し 、これらをホットエアーコンベクションオーブン内に18時間から20時間にわ たり、約75℃下で配置しておく。ついで乾燥した部分塩を粉砕し、100メッ シュのスクリーンで篩別する。実施例 2 3.25kgの蒸留水を撹拌反応容器内で約90℃まで加熱する 。257gのメチル・ビニル・エーテル/無水マレイン酸共重合体をゆっくり添 加し、清澄な溶液になるまで混ぜ合わせる。ついで、この溶液を65℃から75 ℃まで冷却する。 これと別途に、79.4gの水酸化カルシウムと13.2gの水 酸化ナトリウムとが500gの水に分散した分散液を作る。前記共重合体溶液の 温度が65℃から 75℃になったとき、前記分散液を部分的に反応しないように高速で混ぜながら 添加する。前記金属含有分散液の添加を完全に終えた後、15分間にわたり混合 を続け、ついで、反応混合物を一連の浅いスチール製乾燥トレイへ移し、これら をホットエアーコンベクションオーブン内に18時間から20時間にわたり、約 75℃下で配置しておく。ついで乾燥した部分塩を粉砕し、100メッシュのス クリーンで篩別する。実施例 3 3.25kgの蒸留水を攪拌反応容器内で約90℃まで加熱する 。257gのメチル・ビニル・エーテル/無水マレイン酸共重合体をゆっくり添 加し、清澄な溶液になるまで混ぜ合わせる。ついで、この溶液を65℃から75 ℃まで冷却する。これと別途に74.6gの水酸化カルシウムと13.4gの水 酸化ナトリウムとが500gの水に分散した分散液を作る。前記共重合体溶液の 温度が65℃から75℃になったとき、前記分散液を部分的に反応しないように 高速で混ぜながら添加する。前記金属含有分散液の添加を完全に終えた後、15 分間にわたり混合を続け、ついで、反応混合物を一連の浅いスチール製乾燥トレ イヘ移し、これらをホットエアーコンベクションオーブン内に18時間から20 時間にわたり、約75℃下で配置しておく。ついで乾燥した部分塩を粉砕し、1 00メッシュのスクリーンで篩別する。実施例 4 3.25kgの蒸留水を撹拌反応容器内で約90℃まで加熱する 。266.7gのメチル・ビニル・エーテル/無水マレイン酸共重合体をゆっく り添加し、清澄な溶液になるまで混ぜ合わせる。ついで、この溶液を65℃から 75℃まで冷却する。 これと別途に、69.6gの水酸化カルシウムと13.7gの水 酸化ナトリウムとが500gの水に分散した分散液を作る。前記共重合体溶液の 温度が65℃から75℃になったとき、前記分散液を部分的に反応しないように 高速で混ぜながら添加する。前記金属含有分散液の添加を完全に終えた後、15 分間にわたり混合を続け、ついで、反応混合物を一連の浅いスチール製乾燥トレ イへ移し、これらをホットエアーコンベクションオーブン内に18時間から20 時間にわたり、約75℃下で配置しておく。ついで乾 燥した部分塩を粉砕し、100メッシュのスクリーンで篩別する。 以下の表は、金属水酸化物を用いて分散液を形成したこと及び作 られたポリマー内で中和されたカルボン酸基のパーセンテージを示す。 実施例 5〜8 実施例1の塩を用いて、総義歯粘着クリームのシリーズを調製す る。反応塩を以下のようにして他の成分とブレンドする。 ミネラルオイル(約70部)を約75℃に加熱する。ペトロラタ ム(約28部)を前記ミネラルオイルヘ添加し、均一になるまでブレンドする。 前記混合物を約50℃までゆっくり冷やす間に、ナトリウム・カルボキシメチル ・セルロース(約24部)、着色剤(0.05部)、アンチケーキング剤、防腐 剤(0.05部)およびフレイバー(0.4部)を加える。ついで前記共重合体 のパーシャルミックス塩を約50℃で加えて、できた総義歯粘着クリームを室温 まで冷却する。実施例 9〜11 実施例5〜8の粘着組成物と水とを1:1,1:0.75および 1:0.5の重量比率で均質に混合したサンプルを用いて粘着剪断強度を測定し た。それぞれのコンビネーションものを面積が約2.54平方cmの透明なアク リル樹脂スライドの上にスプレッドし、ついで、一端に直径1.9cmの孔をも つ第2のスライドを前記第1のスライドの上に重ねた。このようにしてできたサ ンドイッチ状のものに約20lb(9kg)の圧力を5秒間かけ、ついで、約5 分間並列させて、水和作用がおきるようにした。再び圧力(約20lb=9kg )を5秒間かけ、ついでInstron Model(インストロンモデル)1122マシン を用いて、剪断強度を測定した。該測定の結果を平均化した。メチル・ビ ニル・エーテル/無水マレイン酸共重合体(比粘度4.7)の75%ナトリウム /カルシウムのパーシャルミックス塩の方が比粘度3.5または2.6いずれか の前記共重合体の75%ナトリウム/カルシウムのパーシャルミックス塩よりも 剪断強度にすぐれていた。実施例 12〜15 メチル・ビニル・エーテル/無水マレイン酸共重合体の75%ナ トリウム/カルシウムのパーシャルミックス塩を含有する総義歯粘着ペースト調 剤に下記の成分を使用した:ナトリウム・カルボキシメチル・セルロース(約2 4部)、ペトロラタム(約28部)、ミネラルオイル(約17部)、着色剤(約 0.05部)および防腐剤(約0.05部)。 含有の前記共重合体の比粘度が2.6、3.5または4.7のい ずれかであるペーストを総義歯使用者団により評価した。前記共重合体の比粘度 が2.6又は3.5のペーストは、同等の感覚評価であったが、比粘度が4.6 のものは、保持時間が長く、そして保持力にすぐれていることが示された。実施例 16〜18 実施例4において作ったナトリウム/カルシウム・パーシャル塩 類を用いて、総義歯粘着パウダーを調製した。塩類それぞれを等量のナトリウム ・カルボキシメチルとドライブレンドした。ついで前記パウダーを総義歯使用者 団によって評価した。 このテストにおいては、前記メチル・ビニル・エーテル/無水マ レイン酸共重合体の比粘度が2.6または3.5のいずれかの場合、前記パーシ ャル塩類間にあっては、統計上顕著な相違はなかったが、比粘度が4.7である 前記共重合体から作られた前記共重合体パーシャル塩の場合、粘着パフォーマン スの改良が統計上顕著に現れた。この分子量の高い塩が分子量の低いプロダクツ よりも保持時間が長く、保持力が強いものであることが注目された。 この出願に記載の種々の実施例は、発明を一層よく説明するため に記載されたものであって、発明を限定するものではない。発明のスピリットと 範囲から逸脱する ことなしに、それらの実施例から種々の変更ならびにモディフィケーションを行 うことができるものである。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 ガスマン,ロバート,シー・ アメリカ合衆国 07045 ニュージャージ ー州 モントビィレ スプリングブルック ロード ウエスト 16 (72)発明者 ワン,エディー アメリカ合衆国 07974 ニュージャージ ー州 ニュー プロビデンス ピトニー アベニュー 24 (72)発明者 クラーク,ハル,シー. アメリカ合衆国 11003 ニューヨーク州 エルモント ジョーン コート 82

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 1. 義歯粘着有効量の義歯粘着剤および該粘着剤の薬理的に許容されるキ ャリアーを有し、前記義歯粘着剤がマレイン酸または無水マレイン酸と炭素原子 が1から5のアルキル・ビニル・エーテルとの共重合体の塩で、比粘度が少なく とも約4.0である義歯粘着組成物。 2. 前記比粘度が少なくとも約4.5である請求項1の義歯粘着剤。 3. 前記共重合体のカルボン酸基が完全に中和されていない請求項2の義 歯粘着組成物。 4. アルキル基がメチルである請求項3の義歯粘着組成物。 5. 塩カチオンが周期率表のグループIA,IIAおよびIIBから選ばれた 金属からなる請求項4の義歯粘着組成物。 6. 塩カチオンがナトリウム、カリウム、カルシウム、亜鉛、マグネシウ ムまたはこれらの混合物から選ばれる請求項4の義歯粘着組成物。 7. クリーム状である請求項4の義歯粘着組成物。 8. 義歯粘着剤が無水マレイン酸とメチル・ビニル・エーテルの共重合体 のミックスされたナトリウム/カルシウム塩であって、その量が約15重量%か ら約55重量%である請求項7の義歯粘着組成物。 9. パウダー状である請求項6の義歯粘着組成物。 10. 無水マレイン酸とメチル・ビニル・エーテルの共重合体のミックスさ れた塩で あって、その量が約15重量%から約55重量%である請求項9の義歯粘着組成 物。 11. 前記共重合体のカルボン酸基は、完全に中和されていない請求項1の 義歯粘着組成物。 12. アルキル基はメチルである請求項1の義歯粘着組成物。 13. 前記塩カチオンがアルカリ金属からなる請求項1の義歯粘着組成物。 14. 塩カチオンがナトリウム、カリウム、カルシウム、亜鉛、マグネシウ ムまたはこれらの混合物から選ばれる請求項1の義歯粘着組成物。 15. 義歯粘着剤の量が約17重量%から約48重量%である請求項1の義 歯粘着組成物。 16. クリーム状である請求項1の義歯粘着組成物。 17. 義歯粘着剤の量が約30重量%である請求項16の義歯粘着組成物。 18. パウダー状である請求項1の義歯粘着組成物。 19. 義歯粘着剤の量が約50重量%である請求項18の義歯粘着組成物。 20. カルボキシメチル・セルロース・ガムを約10重量%から約30重量 %含む請求項1の義歯粘着組成物。 21. 前記ガムは、ナトリウム・カルボキシメチル・セルロースであり、そ の量は、約15重量%から約53重量%である請求項20の義歯粘着組成物。 22. 請求項1の義歯粘着組成物を利用する義歯粘着組成物を用いることで 、義歯を 口腔内粘膜へ付着させる方法。 23. 請求項2の義歯粘着組成物を利用する義歯粘着組成物を用いることで 、義歯を口腔内粘膜へ付着させる方法。 24. 請求項3の義歯粘着組成物を利用する義歯粘着組成物を用いることで 、義歯を口腔内粘膜へ付着させる方法。 25. 請求項8の義歯粘着組成物を利用する義歯粘着組成物を用いることで 、義歯を口腔内粘膜へ付着させる方法。 26. 請求項10の義歯粘着組成物を利用する義歯粘着組成物を用いること で、義歯を口腔内粘膜へ付着させる方法。 27. 請求項20の義歯粘着組成物を利用する義歯粘着組成物を用いること で、義歯を口腔内粘膜へ付着させる方法。
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