JPH10284118A - 金属酸化物−水素アルカリ蓄電池 - Google Patents
金属酸化物−水素アルカリ蓄電池Info
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- JPH10284118A JPH10284118A JP9096619A JP9661997A JPH10284118A JP H10284118 A JPH10284118 A JP H10284118A JP 9096619 A JP9096619 A JP 9096619A JP 9661997 A JP9661997 A JP 9661997A JP H10284118 A JPH10284118 A JP H10284118A
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 初期活性及びサイクル寿命に優れると共に製
造適性にも優れた、金属酸化物−水素アルカリ蓄電池を
提供する。 【解決手段】 金属酸化物を主体とする正極、水素吸蔵
合金を主構成材料とする負極、これらを分離するための
セパレーター及びアルカリ電解液を内包する容器とから
なる蓄電池。セパレーター及び／又は蓄電池容器の内側
表面に、希土類元素、その化合物及びその複合化合物の
中から選択される少なくとも１種を存在させるか、及び
／又はセパレーターを構成する素材中に上記少なくとも
１種を存在させる。
造適性にも優れた、金属酸化物−水素アルカリ蓄電池を
提供する。 【解決手段】 金属酸化物を主体とする正極、水素吸蔵
合金を主構成材料とする負極、これらを分離するための
セパレーター及びアルカリ電解液を内包する容器とから
なる蓄電池。セパレーター及び／又は蓄電池容器の内側
表面に、希土類元素、その化合物及びその複合化合物の
中から選択される少なくとも１種を存在させるか、及び
／又はセパレーターを構成する素材中に上記少なくとも
１種を存在させる。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は金属酸化物−水素ア
ルカリ蓄電池に関し、特に、初期活性及びサイクル寿命
に優れると共に、製造適性にも優れた金属酸化物−水素
アルカリ蓄電池に関する。
ルカリ蓄電池に関し、特に、初期活性及びサイクル寿命
に優れると共に、製造適性にも優れた金属酸化物−水素
アルカリ蓄電池に関する。
【０００２】
【従来技術】水素吸蔵合金電極を負極とするアルカリ蓄
電池は、エネルギー密度が大きい上使用する素材が環境
を破壊しないことから、近年特に注目されている。しか
しながら、この蓄電池は、充放電サイクルを繰り返した
場合、負極を構成する水素吸蔵合金または水素化物が酸
化されるために性能が劣化するという欠点があった。か
かる欠点については、水素吸蔵合金粉末の表面を、炭素
で被覆したり、メッキ等によって銅やニッケル等の金属
で被覆することによって（特開平２−２５６１６１号公
報）、或いは、負極中にイットリウムやその化合物を含
有させること（特開平６−２１５７６５号公報）によっ
て改善することが提案されている。
電池は、エネルギー密度が大きい上使用する素材が環境
を破壊しないことから、近年特に注目されている。しか
しながら、この蓄電池は、充放電サイクルを繰り返した
場合、負極を構成する水素吸蔵合金または水素化物が酸
化されるために性能が劣化するという欠点があった。か
かる欠点については、水素吸蔵合金粉末の表面を、炭素
で被覆したり、メッキ等によって銅やニッケル等の金属
で被覆することによって（特開平２−２５６１６１号公
報）、或いは、負極中にイットリウムやその化合物を含
有させること（特開平６−２１５７６５号公報）によっ
て改善することが提案されている。
【０００３】しかしながら、上記の如く水素吸蔵合金粉
末の表面を被覆しても、充放電の繰り返しの際に生ずる
クラックによって新たに生じた表面の酸化を防止するこ
とはできないので、これらの方法による酸化防止効果は
満足することのできるものではなかった。また、イット
リウムやその化合物を添加した場合には、電極の電導性
や熱伝導性が阻害される上、比重の異なるイットリウム
やその化合物を均一に分散させることが困難であるた
め、電池の初期活性やサイクル寿命が悪くなるという欠
点があった。
末の表面を被覆しても、充放電の繰り返しの際に生ずる
クラックによって新たに生じた表面の酸化を防止するこ
とはできないので、これらの方法による酸化防止効果は
満足することのできるものではなかった。また、イット
リウムやその化合物を添加した場合には、電極の電導性
や熱伝導性が阻害される上、比重の異なるイットリウム
やその化合物を均一に分散させることが困難であるた
め、電池の初期活性やサイクル寿命が悪くなるという欠
点があった。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】従って本発明の目的
は、初期活性及びサイクル寿命に優れると共に、製造適
性にも優れた金属酸化物−水素アルカリ蓄電池を提供す
ることにある。
は、初期活性及びサイクル寿命に優れると共に、製造適
性にも優れた金属酸化物−水素アルカリ蓄電池を提供す
ることにある。
【０００５】
【課題を解決するための手段】本発明の上記の目的は、
金属酸化物を主体とする正極、活物質である水素を電気
化学的に吸蔵・放出する水素吸蔵合金を主構成材料とす
る負極、該負極と前記正極の間に配されるセパレータ
ー、及びアルカリ電解液を容器内に具備する金属酸化物
−水素蓄電池であって、前記セパレーターが、少なく
ともその表面に、希土類元素、希土類元素化合物及び希
土類元素の複合化合物の中から選択される少なくとも１
種を有するか、及び／又は、前記少なくとも１種の元
素、その化合物及びその複合化合物から選択される少な
くとも１種を混合した高分子材料から製造された繊維に
よって形成されてなるか、及び／又は、前記容器内側
表面に、前記少なくとも１種の元素、その化合物及びそ
の複合化合物から選択される少なくとも１種が配されて
いることを特徴とする金属酸化物−水素アルカリ蓄電池
によって達成された。
金属酸化物を主体とする正極、活物質である水素を電気
化学的に吸蔵・放出する水素吸蔵合金を主構成材料とす
る負極、該負極と前記正極の間に配されるセパレータ
ー、及びアルカリ電解液を容器内に具備する金属酸化物
−水素蓄電池であって、前記セパレーターが、少なく
ともその表面に、希土類元素、希土類元素化合物及び希
土類元素の複合化合物の中から選択される少なくとも１
種を有するか、及び／又は、前記少なくとも１種の元
素、その化合物及びその複合化合物から選択される少な
くとも１種を混合した高分子材料から製造された繊維に
よって形成されてなるか、及び／又は、前記容器内側
表面に、前記少なくとも１種の元素、その化合物及びそ
の複合化合物から選択される少なくとも１種が配されて
いることを特徴とする金属酸化物−水素アルカリ蓄電池
によって達成された。
【０００６】
【発明の実施の形態】本発明の金属酸化物−水素アルカ
リ蓄電池は特に限定されるものではなく、公知の組み合
わせの中から適宜選択することができるが、特に、ニッ
ケル酸化物を正極とする蓄電池であることが好ましい。
また、開放型蓄電池であっても、密閉型蓄電池であって
も良い。
リ蓄電池は特に限定されるものではなく、公知の組み合
わせの中から適宜選択することができるが、特に、ニッ
ケル酸化物を正極とする蓄電池であることが好ましい。
また、開放型蓄電池であっても、密閉型蓄電池であって
も良い。
【０００７】本発明で使用する正極と負極の間に介在さ
せるセパレーターは特に限定されるものではなく、公知
のものの中から適宜選択することができるが、通常はポ
リプロピレン繊維の不織布が使用される。本発明で使用
する希土類元素、希土類元素化合物及び希土類元素の複
合化合物（以下希土類元素等と略す）は、微量であって
もアルカリ電解液中に溶解し、水素吸蔵合金に新しい活
性表面が生じた場合にその表面の酸化を防止する作用を
有するものである。希土類元素としては、特にイットリ
ウムが好ましく、また、化合物としては酸化物若しくは
水酸化物が好ましく、中でも酸化イットリウム（Ｙ2 Ｏ
3 ）が最適である。
せるセパレーターは特に限定されるものではなく、公知
のものの中から適宜選択することができるが、通常はポ
リプロピレン繊維の不織布が使用される。本発明で使用
する希土類元素、希土類元素化合物及び希土類元素の複
合化合物（以下希土類元素等と略す）は、微量であって
もアルカリ電解液中に溶解し、水素吸蔵合金に新しい活
性表面が生じた場合にその表面の酸化を防止する作用を
有するものである。希土類元素としては、特にイットリ
ウムが好ましく、また、化合物としては酸化物若しくは
水酸化物が好ましく、中でも酸化イットリウム（Ｙ2 Ｏ
3 ）が最適である。
【０００８】本発明において、セパレーターの表面に前
記希土類元素等を付着させる方法は、例えば希土類元素
を蒸着させた後空気に曝して酸化したり、接着剤を溶解
した水溶液等に希土類元素等を分散させた溶液を塗布す
る等、公知の方法によって容易に行うことができる。ま
た、プロピレン等のプラスチック中に予め希土類元素等
の微粒子を分散させ、それを用いて不織布を製造し、セ
パレーターとすることもできる。尚、本発明におけるセ
パレーターの表面には、マクロ的な表面のみならず、素
材表面というミクロ的な表面も包含するものとする。従
って、セパレーターの表面には、セパレーター内部の素
材表面も含まれ得る。
記希土類元素等を付着させる方法は、例えば希土類元素
を蒸着させた後空気に曝して酸化したり、接着剤を溶解
した水溶液等に希土類元素等を分散させた溶液を塗布す
る等、公知の方法によって容易に行うことができる。ま
た、プロピレン等のプラスチック中に予め希土類元素等
の微粒子を分散させ、それを用いて不織布を製造し、セ
パレーターとすることもできる。尚、本発明におけるセ
パレーターの表面には、マクロ的な表面のみならず、素
材表面というミクロ的な表面も包含するものとする。従
って、セパレーターの表面には、セパレーター内部の素
材表面も含まれ得る。
【０００９】希土類元素等は、上記の如くセパレーター
の表面に存在することが好ましいが、その代わり又はそ
の方法と共に、セパレーターの場合と同様の方法によっ
て、電池を構成する容器の内壁に存在させることもでき
る。希土類元素等の使用総量は、セパレーターの素材表
面や容器の内側表面に希土類元素等を担持させるか、セ
パレーター素材中に含有させるかによって用いる使用量
は異なるが、負極に使用する水素吸蔵合金１００重量部
に対して０．０１〜５０重量部の範囲で適宜設定するこ
とができ、特に０．１〜１０重量部使用することが好ま
しい。
の表面に存在することが好ましいが、その代わり又はそ
の方法と共に、セパレーターの場合と同様の方法によっ
て、電池を構成する容器の内壁に存在させることもでき
る。希土類元素等の使用総量は、セパレーターの素材表
面や容器の内側表面に希土類元素等を担持させるか、セ
パレーター素材中に含有させるかによって用いる使用量
は異なるが、負極に使用する水素吸蔵合金１００重量部
に対して０．０１〜５０重量部の範囲で適宜設定するこ
とができ、特に０．１〜１０重量部使用することが好ま
しい。
【００１０】本発明の蓄電池は、周知の如く、例えばシ
ート状にした正極と水素吸蔵合金負極の間にセパレータ
ーを挟み、全体を巻き取って封缶することにより容易に
製造することができる。本発明の蓄電池は、充放電を繰
り返すことにより水素吸蔵合金表面に新しいクラックが
生じても、電解液中に溶解している希土類元素等がクラ
ックによって生じた新しい表面が酸化されることを防止
するので、電池としての寿命が著しく改善される。
ート状にした正極と水素吸蔵合金負極の間にセパレータ
ーを挟み、全体を巻き取って封缶することにより容易に
製造することができる。本発明の蓄電池は、充放電を繰
り返すことにより水素吸蔵合金表面に新しいクラックが
生じても、電解液中に溶解している希土類元素等がクラ
ックによって生じた新しい表面が酸化されることを防止
するので、電池としての寿命が著しく改善される。
【００１１】
【発明の効果】本発明の蓄電池は、負極中に電導性や熱
伝導性を悪化させるような不純物を含有しないので、初
期活性が高く、充放電サイクル寿命が長い上、電池内圧
の上昇も少ないので、電池としての寿命も長い。また、
希土類元素等を、負極中ではなく、セパレーターや容器
内側表面に付着させるだけで良いので、製造適性にも優
れている。
伝導性を悪化させるような不純物を含有しないので、初
期活性が高く、充放電サイクル寿命が長い上、電池内圧
の上昇も少ないので、電池としての寿命も長い。また、
希土類元素等を、負極中ではなく、セパレーターや容器
内側表面に付着させるだけで良いので、製造適性にも優
れている。
【００１２】
【実施例】以下、実施例によって本発明を更に詳述する
が、本発明はこれによって限定されるものではない。
が、本発明はこれによって限定されるものではない。
【００１３】実施例１．Ｌａの２０重量％をＮｄで置換
した合金１．００に対し、Ｎｉ、Ｃｏ、Ｍｎ、Ａｌを原
子比で各々３．８、０．８、０．２、０．２となるよう
に秤量し、それらを高周波溶解炉で溶解し、冷却してＬ
ａＮｉ5 系合金を得た。得られた合金を、１，０００〜
１，１００℃で５時間不活性ガス雰囲気中で熱処理した
後、平均粒子径が４０μｍ以下の粉末となるように粉砕
した。
した合金１．００に対し、Ｎｉ、Ｃｏ、Ｍｎ、Ａｌを原
子比で各々３．８、０．８、０．２、０．２となるよう
に秤量し、それらを高周波溶解炉で溶解し、冷却してＬ
ａＮｉ5 系合金を得た。得られた合金を、１，０００〜
１，１００℃で５時間不活性ガス雰囲気中で熱処理した
後、平均粒子径が４０μｍ以下の粉末となるように粉砕
した。
【００１４】得られた水素吸蔵合金粉末１６ｇに対し、
３重量％のポリビニルアルコール水溶液４ｇを混合して
ペーストとした。得られたペーストを、多孔度が９５％
の発泡ニッケル多孔体内へ均一に充填した後、加圧成形
して厚さ０．５〜１．０ｍｍのシート状の水素吸蔵電極
を作製した。得られたシート状電極の表面にリード線を
取り付けて負電極とした。尚、正電極としては、容量が
２４００ミリアンペア・時の公知の発泡メタル式Ｎｉを
使用した。
３重量％のポリビニルアルコール水溶液４ｇを混合して
ペーストとした。得られたペーストを、多孔度が９５％
の発泡ニッケル多孔体内へ均一に充填した後、加圧成形
して厚さ０．５〜１．０ｍｍのシート状の水素吸蔵電極
を作製した。得られたシート状電極の表面にリード線を
取り付けて負電極とした。尚、正電極としては、容量が
２４００ミリアンペア・時の公知の発泡メタル式Ｎｉを
使用した。
【００１５】また、セパレーターとしては、公知の方法
によって行った親水処理済のポリプロピレン不織布に、
水性接着剤を含有する水溶液に分散させた酸化イットリ
ウムを、上記で得られた水素吸蔵合金１００重量部に対
し２重量部となるように均一に塗布含浸させ乾燥したも
のを用いた。このようにして作製したシート状の各負電
極及び正電極を、セパレーターを両者の間に介在させな
がら巻き取り、円筒状の容器に充填すると共に、電解液
として６モル／リットルのＫＯＨ水溶液を注入した後封
缶し、公称容量２４００ミリアンペア・時のＳＣサイズ
の密閉型ニッケル水素蓄電池（アルカリ蓄電池）を作製
した。
によって行った親水処理済のポリプロピレン不織布に、
水性接着剤を含有する水溶液に分散させた酸化イットリ
ウムを、上記で得られた水素吸蔵合金１００重量部に対
し２重量部となるように均一に塗布含浸させ乾燥したも
のを用いた。このようにして作製したシート状の各負電
極及び正電極を、セパレーターを両者の間に介在させな
がら巻き取り、円筒状の容器に充填すると共に、電解液
として６モル／リットルのＫＯＨ水溶液を注入した後封
缶し、公称容量２４００ミリアンペア・時のＳＣサイズ
の密閉型ニッケル水素蓄電池（アルカリ蓄電池）を作製
した。
【００１６】この電池を、２０℃の一定温度下、７２０
ミリアンペア（ｍＡ）で４時間充電する一方、４８０ｍ
Ａで電池電圧が１．０Ｖになるまで放電するサイクルを
繰り返し、初期容量の６０％になるまでのサイクル数を
測定し、２０℃における充放電サイクル寿命を評価し
た。また、充放電サイクルを３００回行った後の充電後
の電池内圧も測定した。また、既に得られた負電極（３
×４ｃｍ2 ）と公知の方法で作製した燒結ニッケル正極
を用いると共に、密閉型ニッケル−水素蓄電池の場合と
同じセパレーター及び電解液を使用し、負極規制の開放
型ニッケル−水素蓄電池を作製し、下記のようにして初
期容量（１サイクル目の容量）を測定した。
ミリアンペア（ｍＡ）で４時間充電する一方、４８０ｍ
Ａで電池電圧が１．０Ｖになるまで放電するサイクルを
繰り返し、初期容量の６０％になるまでのサイクル数を
測定し、２０℃における充放電サイクル寿命を評価し
た。また、充放電サイクルを３００回行った後の充電後
の電池内圧も測定した。また、既に得られた負電極（３
×４ｃｍ2 ）と公知の方法で作製した燒結ニッケル正極
を用いると共に、密閉型ニッケル−水素蓄電池の場合と
同じセパレーター及び電解液を使用し、負極規制の開放
型ニッケル−水素蓄電池を作製し、下記のようにして初
期容量（１サイクル目の容量）を測定した。
【００１７】初期容量 得られた電池を２０℃の一定条件下で、充電レートが
０．３ＣｍＡで５時間、放電レートは０．２ＣｍＡで電
池電圧が０．８Ｖになるまで続けるサイクルを繰り返し
たときの１サイクル目の容量を測定した。これらの結果
は、サイクル寿命、及びそのときの電池内圧と共に表１
に示した通りである。
０．３ＣｍＡで５時間、放電レートは０．２ＣｍＡで電
池電圧が０．８Ｖになるまで続けるサイクルを繰り返し
たときの１サイクル目の容量を測定した。これらの結果
は、サイクル寿命、及びそのときの電池内圧と共に表１
に示した通りである。
【表１】
【００１８】比較例１．実施例で使用した希土類元素等
を含まない負電極の代わりに、水素吸蔵合金粉末に対し
て酸化イットリウムが１重量％となるように、水素吸蔵
合金粉末とバインダーとを混合した後に酸化イットリウ
ムを添加した負電極を使用すると共に、セパレーターに
は希土類元素等を全く保持しないものを使用した他は、
実施例の場合と全く同様にして、水素吸蔵合金電極およ
び密閉型ニッケル水素電池及び開放型ニッケル−水素蓄
電池を作製し、実施例の場合と全く同様にして充放電サ
イクル寿命等を評価した。これらの結果は表１に示した
通りである。
を含まない負電極の代わりに、水素吸蔵合金粉末に対し
て酸化イットリウムが１重量％となるように、水素吸蔵
合金粉末とバインダーとを混合した後に酸化イットリウ
ムを添加した負電極を使用すると共に、セパレーターに
は希土類元素等を全く保持しないものを使用した他は、
実施例の場合と全く同様にして、水素吸蔵合金電極およ
び密閉型ニッケル水素電池及び開放型ニッケル−水素蓄
電池を作製し、実施例の場合と全く同様にして充放電サ
イクル寿命等を評価した。これらの結果は表１に示した
通りである。
【００１９】比較例２．実施例で使用したセパレーター
の代わりに、比較例１で用いたセパレーターを使用した
他は実施例の場合と全く同様にして、水素吸蔵合金電極
および密閉型ニッケル水素電池を作製し、実施例の場合
と全く同様にして充放電サイクル寿命等を評価した。こ
れらの結果は表１に示した通りである。表１の結果は、
本発明の有効性を実証するものである。
の代わりに、比較例１で用いたセパレーターを使用した
他は実施例の場合と全く同様にして、水素吸蔵合金電極
および密閉型ニッケル水素電池を作製し、実施例の場合
と全く同様にして充放電サイクル寿命等を評価した。こ
れらの結果は表１に示した通りである。表１の結果は、
本発明の有効性を実証するものである。
Claims (3)
- 【請求項１】金属酸化物を主体とする正極、活物質であ
る水素を電気化学的に吸蔵・放出する水素吸蔵合金を主
構成材料とする負極、該負極と前記正極の間に配される
セパレーター、及びアルカリ電解液を容器内に具備する
金属酸化物−水素蓄電池であって、前記セパレーター
が、少なくともその表面に、希土類元素、その化合物及
びその複合化合物の中から選択される少なくとも１種を
有するか、及び／又は、前記少なくとも１種の元素、そ
の化合物及びその複合化合物から選択される少なくとも
１種を混合した高分子材料から製造された繊維によって
形成されてなるか、及び／又は、前記容器内側表面
に、前記少なくとも１種の元素、その化合物及びその複
合化合物から選択される少なくとも１種が配されている
ことを特徴とする金属酸化物−水素アルカリ蓄電池。 - 【請求項２】容器内に存在する、希土類元素、その化合
物及びその複合化合物の中から選択される少なくとも１
種の総量が、水素吸蔵合金１００重量部に対して０．０
１〜５０重量部である、請求項１に記載された金属酸化
物−水素アルカリ蓄電池。 - 【請求項３】容器内に存在する、希土類元素、その化合
物及びその複合化合物の中から選択される少なくとも１
種の総量が、水素吸蔵合金１００重量部に対して０．１
〜１０重量部である、請求項２に記載された金属酸化物
−水素アルカリ蓄電池。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP9096619A JPH10284118A (ja) | 1997-03-31 | 1997-03-31 | 金属酸化物−水素アルカリ蓄電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP9096619A JPH10284118A (ja) | 1997-03-31 | 1997-03-31 | 金属酸化物−水素アルカリ蓄電池 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH10284118A true JPH10284118A (ja) | 1998-10-23 |
Family
ID=14169871
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP9096619A Pending JPH10284118A (ja) | 1997-03-31 | 1997-03-31 | 金属酸化物−水素アルカリ蓄電池 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH10284118A (ja) |
-
1997
- 1997-03-31 JP JP9096619A patent/JPH10284118A/ja active Pending
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