JPH10128072A - トリチウム水、重水のゼオライトを用いた分離方法 - Google Patents
トリチウム水、重水のゼオライトを用いた分離方法Info
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Abstract
はトリチウム水(THO、TDO、またはT2 O)を含
有するガスから、重水またはトリチウム水を分離する、
効果的かつ簡便であり、経済性のある方法を提供する。 【解決手段】 Na−X型、Na−Y型、またはCa−
X型ゼオライトに、重水またはトリチウム水を含有する
ガスを接触させて、吸着剤であるゼオライトに重水、ト
リチウム水を吸着させることを特徴とする重水、トリチ
ウム水の吸着分離方法を提供する。本発明は、また、N
a−X型、Na−Y型、およびCa−X型ゼオライトを
水H2 0分で飽和吸着させた後、重水またはトリチウム
水を含有するガスを流過させて、吸着剤であるゼオライ
トにD、Tを吸着させることを特徴とするD、Tの吸着
分離方法を提供する。
Description
ウム水を含有するガスから重水またはトリチウム水を選
択的に吸着させることにより、重水またはトリチウム水
を分離する方法に関する。
分離濃縮、回収、除去することは、原子力産業におけ
る、核反応の制御、核燃料サイクルの信頼性の向上、生
物、化学、医療等の分野における特定元素に対するラベ
ル技術として重要である。通常の同位体分離では、質量
拡散法、遠心分離法等の質量数の差異に基づく分離法が
一般的であるが、重水、トリチウム水等では物性値にか
なりの差異があるところから、1)精密蒸留法、2)同
位体交換法、3)電気分解法等が挙げられる。精密蒸留
法では、水(H2 O)、重水(D2 O)、トリチウム水
(T2 O)の間で沸点に差異があるところから、蒸留塔
を使用して分離するものである。但し、トリチウム水
(T2 O)でも沸点の差異は3℃程度のため、その分離
のためにはかなりの段数が必要である。同位体交換法で
は、H2 S溶剤に対し重水またはトリチウム水を接触さ
せると、重水素(D)、トリチウム(T)はH2 SのH
と交換してH2 S側に移るので、これを回収して濃縮す
ることによりD、Tを回収できる。この方法は、かなり
高い分離効率を有することから、D、Tの分離回収に良
く用いられている。但し、H2 Sの毒性、腐食性、反応
の操作の煩雑などの問題がある。電解法は、これらの分
離法の中で最も高い分離効率を有するが、設備費、消費
電力の大きいことが欠点となる。
2 O)またはトリチウム水(THO、TDO、またはT
2 O)を含有するガスから、重水またはトリチウム水を
分離する、効果的かつ簡便であり、経済性のある方法を
提供する。
またはCa−X型ゼオライトに、重水(DHOまたはD
2 O)またはトリチウム水(THO、TDO、またはT
2 O)を含有するガスを接触させて、吸着剤であるゼオ
ライトに重水、トリチウム水を吸着させることを特徴と
する重水、トリチウム水の吸着分離方法を提供する。本
発明は、また、Na−X型、Na−Y型、およびCa−
X型ゼオライトを水分で飽和吸着させた後、重水または
トリチウム水を含有するガスを流過させて、吸着剤であ
るゼオライトにD、Tを吸着させることを特徴とする
D、Tの吸着分離方法を提供する。
型、およびCa−X型ゼオライトの特徴を利用して、重
水(DHOまたはD2 O)またはトリチウム水(TH
O、TDO、またはT2 O)を含有するガスをこれらの
ゼオライトに接触させて、気相から吸着剤であるゼオラ
イトに重水(DHOまたはD2 O)またはトリチウム水
(THO、TDO、またはT2 O)を吸着させ、重水ま
たはトリチウム水の吸着分離を行うことに関する。従来
の公表されたデータによると、D2 O吸着量とH2 O吸
着量の比に関して、シリカゲルで1.15、Na−A型
ゼオライトで1.18程度である。この数値が大きいほ
どD2 Oの選択性が高いこととなる。しかし、本発明者
らは、本発明で用いるNa−X型ゼオライトは、D2 O
吸着量とH2 O吸着量の比に関して、1.5〜1.6を
示し、特に、低いSiO2 /Al2 O3 比のものが大き
な選択性を示すことを見い出した。SiO2 /Al2O
3 比に関しては、2〜5、好ましくは、2〜2.5であ
る。5をこえると、D 2 Oの選択性が悪くなる。また、
Na−X型ゼオライトのCa交換品であるCa−X型ゼ
オライトも高い選択性を示すことを見い出した。Na−
Y型ゼオライトは、これらほど高くはないが、従来報告
されているシリカゲル、Na−A型ゼオライトに比べて
著しく大きいことを見いだした。本発明で用いるNa−
X型、Na−Y型、およびCa−X型ゼオライトは、重
水のみならず、トリチウム水に対しても大きな選択率を
示す。
重水蒸気、トリチウム水蒸気の分離を検討するうちに、
Na−X型、Na−Y型、およびCa−X型ゼオライト
が、重水(DHO、D2 O)−水(H2 O)又はトリチ
ウム水(THO、TDO、T 2 O)−水(H2 O)気相
二成分系において、重水又はトリチウム水を水に比べて
選択的に吸着し、その選択性(同一分圧での吸着量比)
は従来報告されているシリカゲル、Na−A型ゼオライ
トに比べて著しく大きいことを見いだした。水分で飽和
吸着したNa−X型、Na−Y型、およびCa−X型ゼ
オライトに、重水またはトリチウム水を含有するガスを
流通すると、水分は直ちに流過するものの、重水、トリ
チウム水の流過は非常に遅く、Na−X中において、重
水と水との間でD−H、トリチウム水と水との間でT−
Hの交換反応が進行し、この性質を利用してNa−Xに
効率的にD、Tを捕捉させることが可能なことを確認し
た。この理由を考えるに、水とその同位体で吸着挙動が
似ているのであれば、吸着剤が水で飽和になっているた
めに、同位体は直ぐに流出することとなるはずである。
しかし、実際にはD2 O、DHO、T2 O、THOの流
過に非常な長時間を要したので、これはD−Hの交換が
進行したと考えられる。本発明は、Na−X型、Na−
Y型、およびCa−X型ゼオライトの特徴を利用して、
これらを水分で飽和吸着させた後、重水(DHOまたは
D2 O)またはトリチウム水(THO、TDO、または
T2 O)を含有するガスを流過させて、吸着水分のプロ
トンと、気相中の重水またはトリチウム水のD、Tとを
吸着剤であるゼオライト中で同位体交換させることによ
り、気相から吸着剤にD、Tを移行させ、D、Tの吸着
分離を行う方法を提供する。
するゼオライトの吸着挙動の評価方法としては、たとえ
ば、図1に示すものを用いることができる。図1におい
て、Heガス源1からのHeガスは流路2から気泡塔3
に至り、Heは増湿されてその時の室温の飽和濃度でバ
ルブ4から吸着塔5に至る。吸着塔5には吸着剤6が充
填されており、水またはその同位体は上流から逐次吸着
されて下流に至る。出口の濃度計測を水、重水について
は質量分析計7、トリチウムについてはガスフローカウ
ンター8で行うと第2図に示すような破過曲線が得ら
れ、キャリアーガスの流量、破過曲線、吸着剤の充填量
から吸着量を求めることができる。
下の実験をおこなった。吸着搭5に導くガスの組成は、
気泡搭3に入れる水の温度と同位体比により調製した。
すべての実施例は、吸着圧力:大気圧、吸着温度:室
温、ガス流量:1リットルN/分、吸着剤充填量:4グ
ラムの条件で行った。本実施例に使用したゼオライト
は、バインダーを10重量%添加して、造粒、成形、焼
成した直径1.6mmのビードであり、嵩比重0.65
g/cm3 である。 (実施例1)表1に示す吸着剤を用いて、1)H2 O:
2.5vol%、残ガスHeの組成を有するガス、2)
D2 O:2.5vol%、残ガスHeの組成を有するガ
ス、の二種類について吸着量の比較を行った。各吸着剤
ごとに得られたD2 O吸着量とH2 O吸着量の比を表1
に示す。従来の公表されたデータによると、シリカゲル
で1.15、Na−Aで1.18程度で有り、この数値
が大きいほどD2 Oの選択性が高いこととなる。この試
験の結果、Na−X型ゼオライトが1.5〜1.6を示
し、特に低いSiO2 /Al2O3 比のものが大きな選
択性を示した。またこのCa交換品も高い選択性を示し
た。
系で、D2 O:0.25vol%、H2 O:2.25v
ol%、残ガスHeの組成を有するガスを吸着塔(吸着
剤4グラム、流量1リットルN/分)に導いた。水分を
流したときにはNa−Aで破過するのに120分、Na
−X(SiO2 /Al2 O3 比:2.0)で100分を
要した。ここで吸着剤をあらかじめ水(H2 O)で飽和
にしておいて上記組成のガスを流したところ、表2に示
すように重水素含有ガスが流出するのにNa−Aで14
0分、Na−XおよびCa−Xで160分と非常な長時
間を要した。水とその同位体で吸着挙動が似ているので
あれば、吸着剤が水で飽和になっているだけに直ぐに流
出することとなるはずである。実際には非常な長時間を
要したのでこれはD−Hの交換が進行したと考えられ
た。
型、Na−Y型、Ca−Y型ゼオライトは何れも非常に
顕著なD−H交換反応を有した。従って、T−Hについ
ても同様な交換が進行すると考え、以下の実験を行っ
た。 (実施例3)吸着剤をあらかじめH2 Oで飽和にしてお
いて、THO1ナノCi/リットル N (H2OとTHOとHeの
総和に対する濃度)、H2 O2.5vol%、残ガスH
eの組成を有するガスを流して破過時間を計測した。こ
の時の計測結果を表3に示す。表3で判るように吸着剤
としてはNa−X型、Ca−X型、Na−Y型が高いT
−H交換能力を有していることが判った。
法、電気分解法等と比較して、本発明は、重水、トリチ
ウム水を効果的にかつ簡便に分離することができ、ま
た、毒性及び腐食性の高いH2 Sを用いる必要く、経済
性も良好である。
動の評価方法の一例を示す図である。
過曲線を示す図である。
Claims (2)
- 【請求項1】 Na−X型、Na−Y型、またはCa−
X型ゼオライトに、重水(DHOまたはD2 O)または
トリチウム水(THO、TDO、またはT2O)を含有
するガスを接触させて、上記ゼオライトに上記重水また
は上記トリチウム水を吸着させることを特徴とする重
水、トリチウム水の吸着分離方法。 - 【請求項2】 Na−X型、Na−Y型、またはCa−
X型ゼオライトを水(H2 O)で飽和吸着させた後、重
水(DHOまたはD2 O)またはトリチウム水(TH
O、TDO、またはT2 O)を含有するガスを流過させ
て、気相から上記ゼオライトに重水素、トリチウムを吸
着させることを特徴とする重水素、トリチウムの吸着分
離方法。
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