JPH0987036A - 窒化ケイ素焼結体とその製造方法 - Google Patents

窒化ケイ素焼結体とその製造方法

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JPH0987036A
JPH0987036A JP7269487A JP26948795A JPH0987036A JP H0987036 A JPH0987036 A JP H0987036A JP 7269487 A JP7269487 A JP 7269487A JP 26948795 A JP26948795 A JP 26948795A JP H0987036 A JPH0987036 A JP H0987036A
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JP
Japan
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silicon nitride
sintered body
nitride sintered
powder
silicon
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JP7269487A
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Toshiyuki Yamada
俊行 山田
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Isuzu Ceramics Research Institute Co Ltd
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Isuzu Ceramics Research Institute Co Ltd
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    • C04CEMENTS; CONCRETE; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES
    • C04BLIME, MAGNESIA; SLAG; CEMENTS; COMPOSITIONS THEREOF, e.g. MORTARS, CONCRETE OR LIKE BUILDING MATERIALS; ARTIFICIAL STONE; CERAMICS; REFRACTORIES; TREATMENT OF NATURAL STONE
    • C04B35/00Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products
    • C04B35/515Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on non-oxide ceramics
    • C04B35/58Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on non-oxide ceramics based on borides, nitrides, i.e. nitrides, oxynitrides, carbonitrides or oxycarbonitrides or silicides
    • C04B35/584Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on non-oxide ceramics based on borides, nitrides, i.e. nitrides, oxynitrides, carbonitrides or oxycarbonitrides or silicides based on silicon nitride
    • C04B35/591Shaped ceramic products characterised by their composition; Ceramics compositions; Processing powders of inorganic compounds preparatory to the manufacturing of ceramic products based on non-oxide ceramics based on borides, nitrides, i.e. nitrides, oxynitrides, carbonitrides or oxycarbonitrides or silicides based on silicon nitride obtained by reaction sintering

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Abstract

(57)【要約】 【課題】 高強度の表面を有する窒化ケイ素焼結体を得
る。 【解決手段】 窒化ケイ素を主成分とし、アルミニウム
(Al),イツトリウム(Y ),タンタル(Ta)の酸化物
または窒化物の少なくとも1種を含む粉末から成形体を
成形し、成形体を焼結する。成形体の表面をケイ素粉末
により被覆し、窒素を含有する雰囲気中で焼成する。窒
化ケイ素焼結体の表面近傍部、つまり表面から深さが0
〜500μmの表層部に含まれるアルミニウム成分の含
有率εA に対する、表面から深さが500〜1000μ
mの内層部に含まれるアルミニウム成分の含有率εB の
割合(εA/εB) を1.5以下にする。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は安価なケイ素(Si)
粉末を主原料とする、高強度の表面を備えた窒化ケイ素
焼結体とその製造方法に関するものである。
【0002】
【従来の技術】特開平6−345536号公報には、窒
化ケイ素焼結体の焼成面の強度向上法として、焼成時に
窒化ケイ素(Si3N4) の粉末、Si3N4+Siの粉末、または
Si3N4+Y2O3+Al2O3の粉末をつめ粉(坩堝と成形体との空
間に充填するもの)として用いて焼成を行うことが開示
されている。しかし、窒化ケイ素(Si3N4) 粉末やSi3N
4+Si粉末を用いると、成形体中の焼結助剤成分がつめ粉
としての窒化ケイ素(Si3N4) 粉末の内部へ拡散してし
まい、焼成体の焼結が促進されず、密度が低いものにな
り、強度もあまり望めない。また、Si3N4+Y2O3+Al2O3
粉末を用いると、つめ粉自身が焼結しやすく、焼結した
つめ粉が焼成体の表面に付着し、焼成体の表面を粗くし
てしまう。
【0003】
【発明が解決しようとする課題】本発明の課題は上述の
ような問題がなく、安価なケイ素を主原料とし、高強度
の窒化ケイ素の表面が得られる窒化ケイ素焼結体とその
製造方法を提供することにある。
【0004】
【課題を解決するための手段】上記課題を解決するため
に、本発明は窒化ケイ素を主成分とし、アルミニウム
(Al),イツトリウム(Y ),鉄(Fe),タンタル(T
a)の酸化物または窒化物の少なくとも1種を含む窒化
ケイ素焼結体であつて、窒化ケイ素焼結体の表面からの
深さ0〜500μmの層に含まれるアルミニウム成分の
含有率εA に対する窒化ケイ素焼結体の表面から深さ5
00〜1000μmの層に含まれるアルミニウム成分の
含有率εB の割合εA/εB が1.5以下であることを特
徴とする。
【0005】
【発明の実施の形態】本発明では、窒化ケイ素焼結体の
主原料として安価なケイ素(Si)粉末を用い、焼結助剤
としてアルミニウム(Al),イツトリウム(Y )などを
用いて成形体を成形し、該成形体を焼結する際に、予め
焼結助剤の蒸発を抑制する粉末、特にケイ素粉末で成形
体を被覆したうえ焼成することにより、焼結助剤の偏析
がなく、均一な組織を有し、機械的強度の大なる表面を
有する窒化ケイ素焼結体を得られる。
【0006】つまり、焼成前に窒化ケイ素を主成分とす
る成形体の表面を、ケイ素(Si)粉末で被覆し、窒素を
含む雰囲気中にて焼成して、焼成面の機械的強度を高め
る。成形体の焼成時に、成形体の表面を覆うケイ素(S
i)は窒化ケイ素(Si3N4) に転化して焼成面を覆い、
焼結助剤成分の偏析を抑え、均一で緻密な焼成面および
表層部を形成する。均一で緻密な表層部により、窒化ケ
イ素焼結体の機械的特性が向上される。
【0007】本発明による窒化ケイ素焼結体は、ケイ素
(Si),アルミニウム(Al),イツトリウム(Y ),鉄
(Fe),タンタル(Ta),窒素(N ),酸素(O )の各
成分を含み、各成分の重量割合は、窒化ケイ素(Si3N
4 ),アルミナ(Al2O3 ),酸化イツトリウム(Y
2O3),酸化第1鉄(Fe2O3 ),酸化タンタル(Ta2O
3 )に換算した重量をそれぞれa,b,c,d,eとす
る時、次の式を満足するものである。
【0008】1≦100(b+c+d+e)/(a+b
+c+d+e)≦15 (b+c)/d≧1 0.005≦100d/(a+b+c+d+e)≦7.
5 0.005≦e/(b+c)≦1
【0009】
【実施例】
実施例1:ケイ素(Si)粉末と、窒化ケイ素(Si3N4
粉末と、アルミナ(Al2O3) 粉末と、酸化イツトリウム
(Y2O3)粉末とを、それぞれ58:31:4:7の重量
比に計量し、これらの粉末をエタノールと一緒にボール
ミルにて混合し、スラリーを作成した。このスラリーを
乾燥・粉砕して混合粉末を作製した。この混合粉末から
CIP成形により成形圧力約2000kg/cm2 で、
寸法15×60×7mmのブロツク状の成形体を成形し
た。この成形体を温度約1400℃の窒素雰囲気中にて
約10時間反応焼結させた。
【0010】次いで、ケイ素(Si)の微細粉末をエタノ
ールと混合してスラリーを作成し、このスラリーを反応
焼結体の表面に塗布して厚さ約200μmの被覆層を形
成した。次いで、反応焼結体を温度約1900℃の窒素
雰囲気中にて約5時間焼成して、窒化ケイ素焼結体を作
製した。
【0011】比較例として、同様の成形体を反応焼結さ
せ、さらにそのまま(ケイ素(Si)の微細粉末をエタノ
ールと混合してなるスラリーの被覆層を形成しないで)
焼成して、窒化ケイ素焼結体を作製した。
【0012】実施例1と比較例の各窒化ケイ素焼結体に
ついて、焼成面と加工面の4点曲げ強度をJIS 1601に準
拠してそれぞれ測定した。図1はその測定結果を示す。
【0013】図1から明らかなように、本発明の方法に
より得られた窒化ケイ素焼結体の焼成面の強度は720
MPaであり、比較例のそれが450MPaであるのに
較べて非常に向上し、加工面の強度が損われていないこ
とが分かる。
【0014】実施例1と比較例の各窒化ケイ素焼結体に
ついて、EPMA(electro-probemicro-analyzer)を
用いて窒化ケイ素焼結体の断面(研摩面)の分析を行つ
た。図2,8は実施例1の窒化ケイ素焼結体と比較例の
窒化ケイ素焼結体の各表層部を示す断面図である。図
3,9は実施例1の窒化ケイ素焼結体と比較例の窒化ケ
イ素焼結体の各表層部のアルミニウムとイツトリウムの
X線分析結果(面積1mm2 の断面(研摩面)における
アルミニウム元素とイツトリウム元素の分析結果)を表
す線図である。これらの分析結果から、本発明の方法に
より得られた窒化ケイ素焼結体は比較例に較べて、アル
ミニウムとイツトリウムの元素が均一に分布しているこ
とが確められた。
【0015】図4に示すように、実施例1により得られ
た窒化ケイ素焼結体の内層部B(表面から深さ500〜
1000μmの層)におけるアルミニウム成分の含有率
εBに対する、表層部A(表面からの深さ0〜500μ
mの層)におけるアルミニウム成分の含有率εA の割合
(εA/εB )と、機械的強度との関係を調べたところ、
図5に示すような結果が得られた。本発明によれば、成
形体をケイ素粉末で被覆したうえ焼成することにより、
窒化ケイ素焼結体として、焼結助剤の偏析がなく、均一
な組織を有し、機械的強度の大なる焼成面(表面)およ
び表層部が得られることが確められた。
【0016】実施例2:実施例1と同様の方法で、窒化
ケイ素(Si3N4) 粉末と、アルミナ(Al2O3)粉末と、
酸化イツトリウム(Y2O3)粉末とを、それぞれ92:
3:5の重量比に計量し、これらの粉末をエタノールと
一緒にボールミルにて混合し、スラリーを作成した。こ
のスラリーを乾燥・粉砕して混合粉末を作製した。この
混合粉末から成形体を作製し、CIP成形(冷間静水圧
成形)により、外径35mm、内径23mm、高さ24
mmの円筒状の成形体を成形した。この成形体を実施例
1と同様に、温度約1400℃の窒素雰囲気中にて約1
0時間反応焼結させた。
【0017】次いで、ケイ素(Si)の微細粉末をエタノ
ールと混合してスラリーを作製し、このスラリーを反応
焼結体の表面に塗布して厚さ約200μmの被覆層を形
成した。次いで、反応焼結体を温度約1900℃の窒素
雰囲気中にて約5時間焼成して、図7に示すような窒化
ケイ素焼結体を得た。
【0018】比較例として、同じような円筒状の成形体
を反応焼結させ、さらにそのままケイ素(Si)の微細粉
末をエタノールと混合してなるスラリーの被覆層を形成
しないで)焼成して、窒化ケイ素焼結体を作製した。
【0019】実施例2の窒化ケイ素焼結体と比較例の窒
化ケイ素焼結体について、外周面を研削した後にラツピ
ング加工し、内周面を未加工のままとした。図7に矢印
で示すように、実施例2と比較例の各窒化ケイ素焼結体
に径方向の荷重を加えた時の破壊荷重を測定した。図6
は本発明による円筒状の窒化ケイ素焼結体と比較例の窒
化ケイ素焼結体との破壊試験の結果を表す線図である。
【0020】本発明の方法により得られた窒化ケイ素焼
結体は、比較例に較べて、内周面である焼成面の強度が
向上したことにより、破壊強度が向上したことが分か
る。
【0021】
【発明の効果】本発明は上述のように、窒化ケイ素を主
成分とし、アルミニウム,イツトリウム,鉄,タンタル
の酸化物または窒化物の少なくとも1種を含む窒化ケイ
素焼結体であつて、窒化ケイ素焼結体の表面からの深さ
0〜500μmの層に含まれるアルミニウム成分の含有
率εA に対する窒化ケイ素焼結体の表面から深さ500
〜1000μmの層に含まれるアルミニウム成分の含有
率εBの割合(εA/εB)を1.5以下にしたことによ
り、安価な原料で高強度の窒化ケイ素焼結体が得られ
る。
【0022】窒化ケイ素を主成分とする成形体の表面を
ケイ素粉末により被覆し、窒素を含有する雰囲気中で焼
成することにより、窒化ケイ素焼結体の焼成面の機械的
特性が非常に向上し、焼成面を残したままで構造用部品
を作製することが可能になる。つまり、セラミツク焼結
体の製造コストの内で大きな割合を占める焼成面の加工
コストを大幅に低減でき、セラミツク部品を安価に提供
できる。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明の方法により得られた窒化ケイ素焼結体
と比較例の4点曲げ強度を表す線図である。
【図2】本発明による窒化ケイ素焼結体の表層部におけ
るアルミニウム成分の分布状態を表す断面図である。
【図3】同窒化ケイ素焼結体の表層部のEPMAによる
アルミニウムとイツトリウムの分析結果を表す線図であ
る。
【図4】同窒化ケイ素焼結体の断面を模式的に表す図で
ある。
【図5】同窒化ケイ素焼結体の内層部におけるアルミニ
ウム成分の含有率に対する、窒化ケイ素焼結体の表層部
におけるアルミニウム成分の含有率の割合と、機械的強
度との関係を表す線図である。
【図6】同窒化ケイ素焼結体と比較例の破壊特性を表す
線図である。
【図7】同窒化ケイ素焼結体の破壊試験方法を示す斜視
図である。
【図8】比較例としての窒化ケイ素焼結体の表層部にお
けるアルミニウム成分の分布状態を表す断面図である。
【図9】同比較例としての窒化ケイ素焼結体の表層部の
EPMAによるアルミニウムとイツトリウムの分析結果
を表す線図である。

Claims (4)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】窒化ケイ素を主成分とし、アルミニウム
    (Al),イツトリウム(Y ),鉄(Fe),タンタル(T
    a)の酸化物または窒化物の少なくとも1種を含む窒化
    ケイ素焼結体であつて、窒化ケイ素焼結体の表面からの
    深さ0〜500μmの層に含まれるアルミニウム成分の
    含有率εA に対する窒化ケイ素焼結体の表面から深さ5
    00〜1000μmの層に含まれるアルミニウム成分の
    含有率εB の割合εA/εBが1.5以下であることを特
    徴とする窒化ケイ素焼結体。
  2. 【請求項2】前記窒化ケイ素焼結体に含まれるケイ素
    (Si),アルミニウム(Al),イツトリウム(Y ),鉄
    (Fe),タンタル(Ta),窒素(N ),酸素(O )の各
    成分を、窒化ケイ素(Si3N4 ),アルミナ(Al2O3 ),
    酸化イツトリウム(Y2O3),酸化第1鉄(Fe2O3 ),酸
    化タンタル(Ta2O3 )として重量換算した値をそれぞれ
    a,b,c,d,eとする時、次の式を満足する、請求
    項1に記載の窒化ケイ素焼結体。 1≦100(b+c+d+e)/(a+b+c+d+
    e)≦15 (b+c)/d≧1 0.005≦100d/(a+b+c+d+e)≦7.
    5 0.005≦e/(b+c)≦1
  3. 【請求項3】窒化ケイ素を主成分とする成形体の表面を
    ケイ素粉末により被覆し、窒素を含有する雰囲気中で焼
    成することを特徴とする、窒化ケイ素焼結体の製造方
    法。
  4. 【請求項4】前記窒化ケイ素を主成分とする焼結体は、
    アルミニウム(Al),イツトリウム(Y ),鉄(Fe),
    タンタル(Ta)の酸化物または窒化物の少なくとも1種
    を含むことを特徴とする、請求項3に記載の窒化ケイ素
    焼結体の製造方法。
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