JPH09134726A - Collector of electrochemical element, and manufacture of electrochemical element and collector of electrochemical element - Google Patents
Collector of electrochemical element, and manufacture of electrochemical element and collector of electrochemical elementInfo
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- Cell Electrode Carriers And Collectors (AREA)
- Electric Double-Layer Capacitors Or The Like (AREA)
Abstract
Description
【０００１】[0001]
【発明の技術分野】本発明は、充電と放電とが可能な二
次電池や電気二重層キャパシター等の電気化学素子に好
適な集電体、その製造方法およびこの集電体を使用した
電気化学素子に関するものである。TECHNICAL FIELD The present invention relates to a current collector suitable for an electrochemical device such as a secondary battery or an electric double layer capacitor that can be charged and discharged, a method for producing the current collector, and an electrochemical method using the current collector. It is related to the element.
【０００２】[0002]
【従来の技術】現在使用されている二次電池のほとんど
は、鉛蓄電池またはニッケル─カドミウム電池である。
しかし、更に優れた二次電池を求めるニーズによって、
種々の二次電池が開発されてきている。リチウムイオン
電池は、現状では最高のエネルギー密度を与える二次電
池として、携帯電話等に使用されている。また、電気二
重層キャパシターは、半導体メモリーの補助電源として
使用されている。更に、リチウムイオン電池は、他のコ
ードレス機器の電源、電気自動車用電源、メモリーバッ
クアップ用電源、電力貯蔵用電源、人工衛星用電源等の
用途が考えられている。また、現在、有害な排気ガスを
放出しない電気自動車など、比較的に大きな電力が必要
な用途に対して、電力貯蔵量の大きな電池が求められて
いるが、電気二重層キャパシターは、電気自動車の回生
ブレーキのエネルギー蓄積素子として使用が検討されて
いる。Most of the secondary batteries currently used are lead-acid batteries or nickel-cadmium batteries.
However, due to the need for better secondary batteries,
Various secondary batteries have been developed. Lithium ion batteries are currently used in mobile phones and the like as secondary batteries that give the highest energy density. Further, the electric double layer capacitor is used as an auxiliary power source for semiconductor memories. Further, the lithium-ion battery is considered to be used as a power source for other cordless devices, a power source for electric vehicles, a power source for memory backup, a power source for power storage, a power source for artificial satellites and the like. At present, a battery with a large power storage capacity is required for applications that require a relatively large amount of electric power, such as electric vehicles that do not emit harmful exhaust gas. Its use as an energy storage element for regenerative braking is under consideration.
【０００３】リチウムイオン二次電池の正極板、負極板
は、金属箔上に活性物質を含有する電極層を形成するこ
とによって作成しており、正極板と負極板との間にセパ
レータを介在させて積層体を製造し、この積層体を巻回
させることによって巻回体を製造する。電気二重層キャ
パシターも、ほぼ同様の方法によって製造されている。
この積層体の幅は例えば５０ｍｍであり、長さは例えば
１０００〜２０００ｍｍ程度である。The positive electrode plate and the negative electrode plate of a lithium ion secondary battery are made by forming an electrode layer containing an active substance on a metal foil, and a separator is interposed between the positive electrode plate and the negative electrode plate. A laminated body is manufactured by winding the laminated body, and the wound body is manufactured by winding the laminated body. Electric double-layer capacitors are also manufactured by almost the same method.
The width of this laminated body is, for example, 50 mm, and the length thereof is, for example, about 1000 to 2000 mm.
【０００４】リチウムイオン電池においてエネルギー密
度を高めるためには、当然、正極と負極とにおける移動
可能なリチウムイオンの量（即ち、活物質のｍＡｈ／
ｇ）を大きくする必要がある。また、電気二重層キャパ
シターにおいてエネルギー密度を高めるためには、活物
質であるカーボンの単位重さあたりの蓄積エネルギーを
大きくする必要がある。しかし、これに加えて、集電体
である金属箔の両面に、可能な限り多量の活物質を堆積
させることによって、電池やキャパシターの全重量に対
する活物質の重量の比率を増大させることが有効であ
る。In order to increase the energy density in a lithium ion battery, it is natural that the amount of lithium ions that can be transferred between the positive electrode and the negative electrode (ie, mAh / active material).
It is necessary to increase g). Further, in order to increase the energy density in the electric double layer capacitor, it is necessary to increase the stored energy per unit weight of carbon as the active material. However, in addition to this, it is effective to increase the ratio of the weight of the active material to the total weight of the battery or capacitor by depositing as much active material as possible on both sides of the metal foil that is the current collector. Is.
【０００５】[0005]
【発明が解決しようとする課題】金属箔上に活物質を堆
積させるためには、通常は、ペースト状の活物質を金属
箔上にコーティングし、このコーティング膜を乾燥させ
て膜を形成している。このコーティングの方法は、例え
ば、特開平４−２４２０７１号公報に記載されている。
しかし、金属箔上の活物質の堆積量を増大させるため
に、金属箔上にコーティングされた膜の厚さを大きくす
ると、ペーストを乾燥させた後に、ペーストと金属箔と
の熱膨張差などの原因によって、膜が金属箔から剥離し
て両者の接触が悪くなり、前記電池やキャパシターの内
部抵抗が増大することが判明した。In order to deposit an active material on a metal foil, usually, a paste-like active material is coated on the metal foil, and this coating film is dried to form a film. There is. This coating method is described in, for example, Japanese Patent Application Laid-Open No. 4-242071.
However, if the thickness of the film coated on the metal foil is increased in order to increase the deposition amount of the active material on the metal foil, after the paste is dried, the thermal expansion difference between the paste and the metal foil, etc. It was found that, due to the cause, the film peeled off from the metal foil and the contact between the two deteriorated, and the internal resistance of the battery or capacitor increased.
【０００６】本発明の課題は、リチウムイオン電池や電
気二重層キャパシター等の電気化学素子において、金属
箔上に堆積され、保持されるべき活物質の重量を増大さ
せ、電気化学素子の容量を増大させるのと共に、その内
部抵抗の増大を抑制し、または減少させることである。The object of the present invention is to increase the weight of the active material to be deposited and held on the metal foil in an electrochemical device such as a lithium ion battery or an electric double layer capacitor, thereby increasing the capacity of the electrochemical device. And to suppress or decrease the increase of the internal resistance.
【０００７】[0007]
【課題を解決するための手段】本発明に係る電気化学素
子の集電体は、電気化学素子の活物質を保持するための
集電体であって、この集電体が金属箔からなり、集電体
の両面に金属箔からなる突起が形成されていることを特
徴とする。A collector of an electrochemical device according to the present invention is a collector for holding an active material of an electrochemical device, and the collector is made of a metal foil, It is characterized in that projections made of metal foil are formed on both surfaces of the current collector.
【０００８】また、本発明は、電気化学素子の活物質を
保持するための集電体を製造する方法であって、金属箔
の両面側から打ち抜き加工を行うことによって細孔を形
成し、この際に前記細孔から打ち抜きによって除かれた
箔片をこの細孔の端部から突出させて突起を形成するこ
とを特徴とする、電気化学素子の集電体の製造方法に係
るものである。Further, the present invention is a method for producing a current collector for holding an active material of an electrochemical device, wherein pores are formed by punching from both sides of a metal foil. The present invention relates to a method for producing a current collector for an electrochemical element, characterized in that a foil piece punched out from the pores at this time is projected from an end portion of the pores to form a projection.
【０００９】また、本発明は、前記の集電体と、この集
電体の両面にそれぞれ形成されている活物質層とからな
る活性部材を備えていることを特徴とする、電気化学素
子に係るものである。In addition, the present invention provides an electrochemical device comprising an active member comprising the above current collector and active material layers respectively formed on both surfaces of the current collector. It is related.
【００１０】最初に、本発明を実現するために適用でき
る、電気化学素子の構成について説明する。First, the structure of an electrochemical device applicable to realize the present invention will be described.
【００１１】本発明における電気化学素子には、二次電
池と、電気二重層コンデンサーとが含まれる。こうした
二次電池としては、ニッケル─カドミウム電池、ニッケ
ル─鉄電池、ニッケル─亜鉛電池、酸化銀─カドミウム
電池、亜鉛─塩素電池、ニッケル─水素電池、リチウム
二次電池、リチウムポリマー電池、リチウム─硫化鉄電
池を挙げることができる。The electrochemical device in the present invention includes a secondary battery and an electric double layer capacitor. Such secondary batteries include nickel-cadmium batteries, nickel-iron batteries, nickel-zinc batteries, silver oxide-cadmium batteries, zinc-chlorine batteries, nickel-hydrogen batteries, lithium secondary batteries, lithium polymer batteries, lithium-sulfide batteries. Mention may be made of iron batteries.
【００１２】二次電池の場合には、活性部材として、正
極側の活性部材と負極側の活性部材とが存在している。
正極側の活性部材は、金属箔からなる集電体と、この両
面上に形成された正極活性層とからなる。負極側の活性
部材は、金属箔からなる集電体と、この両面上に形成さ
れた負極活性層とからなる。電気二重層キャパシターの
場合には、活性部材は、金属箔からなる集電体と、この
両面上に形成された活物質層からなる。In the case of a secondary battery, there are a positive electrode side active member and a negative electrode side active member as active members.
The active member on the positive electrode side is composed of a current collector made of a metal foil and positive electrode active layers formed on both surfaces of the current collector. The active member on the negative electrode side includes a current collector made of metal foil and negative electrode active layers formed on both surfaces of the current collector. In the case of an electric double layer capacitor, the active member is composed of a current collector made of metal foil and active material layers formed on both sides of the current collector.
【００１３】二次電池としては、特に、常温有機電解液
型電池が好ましい。有機電解液の溶質としては、ＬｉＰ
Ｆ6 、ＬｉＡｓＦ6 、ＬｉＣｌＯ4 、ＬｉＢＦ4、Ｌｉ
ＣＦ3 ＳＯ3 、ＬｉＳＣＮ、６フッ化リン酸リチウム等
が用いられる。有機電解液の溶媒としては、ジメチルス
ルホキシド、エチレンカーボネート、プロピレンカーボ
ネート、スルホラン、ガンマ−ブチロラクトン、ガンマ
−バレロラクトン、１、２−ジエトキシエタン、１、２
−ジメトキシエタン、２−メチルテトラヒドロフラン、
１、３−ジオキソラン、テトラヒドロフラン、１、２−
ジブトキシエタン等が用いられる。有機電解液の添加剤
としては、クラウンエーテル、ジグライム、ＴＨＦ、Ｄ
ＭＦ、デカリン、パラフィン、ヘキサデカン等を例示で
きる。負極としても公知の物質を使用できるが、特に黒
鉛ないしカーボンが好ましく、黒鉛化度の高い天然黒鉛
やメソフェーズ小球体が好ましい。二次電池のセパレー
タの材質としては、ポリエチレン、ポリプロピレンが好
ましい。As the secondary battery, a room temperature organic electrolyte type battery is particularly preferable. As a solute of the organic electrolyte, LiP
F 6 , LiAsF 6 , LiClO 4 , LiBF 4 , Li
CF 3 SO 3 , LiSCN, lithium hexafluorophosphate and the like are used. Examples of the solvent for the organic electrolyte include dimethyl sulfoxide, ethylene carbonate, propylene carbonate, sulfolane, gamma-butyrolactone, gamma-valerolactone, 1,2-diethoxyethane, 1,2
-Dimethoxyethane, 2-methyltetrahydrofuran,
1,3-dioxolan, tetrahydrofuran, 1,2-
Dibutoxyethane and the like are used. Additives for the organic electrolyte include crown ether, diglyme, THF, D
MF, decalin, paraffin, hexadecane and the like can be exemplified. Known materials can be used for the negative electrode, but graphite or carbon is particularly preferable, and natural graphite or mesophase spheroid having a high degree of graphitization is preferable. Polyethylene and polypropylene are preferable as the material for the separator of the secondary battery.
【００１４】二次電池の場合には、金属箔の材質として
は、特にアルミニウム、銅が好ましい。In the case of a secondary battery, aluminum and copper are particularly preferable as the material of the metal foil.
【００１５】更に好ましくは、本発明の二次電池は、正
極活物質としてリチウム遷移金属酸化物を備えており、
負極活物質としてカーボンを備えており、正極側の活性
部材と負極側の活性部材との間を絶縁するための絶縁体
として、前記したような多孔質セパレーターを備えてお
り、更に前記したような有機電解液を備えている。この
場合、正極用の集電体としてアルミニウム箔を使用する
ことが好ましく、負極用の集電体として銅箔を使用する
ことが好ましい。More preferably, the secondary battery of the present invention comprises a lithium transition metal oxide as a positive electrode active material,
Carbon is provided as the negative electrode active material, and the porous separator as described above is provided as an insulator for insulating between the active member on the positive electrode side and the active member on the negative electrode side. It has an organic electrolyte. In this case, it is preferable to use an aluminum foil as the current collector for the positive electrode and a copper foil as the current collector for the negative electrode.
【００１６】電気二重層キャパシターにおいては、微粉
砕した活性炭、バインダーおよび溶剤を混合したスラリ
ーを金属箔上に塗布し、この塗布層を乾燥して活物質層
を形成する。このバインダーとしてはポリビニルアルコ
ール、カルボキシメチルセルロースを例示でき、溶剤と
しては水を例示できる。In the electric double layer capacitor, a slurry prepared by mixing finely pulverized activated carbon, a binder and a solvent is applied onto a metal foil, and the applied layer is dried to form an active material layer. Examples of the binder include polyvinyl alcohol and carboxymethyl cellulose, and examples of the solvent include water.
【００１７】電気二重層キャパシターにおいて集電体と
して使用する金属箔としては、特にアルミニウム箔、銅
箔が好ましい。As the metal foil used as a current collector in the electric double layer capacitor, aluminum foil and copper foil are particularly preferable.
【００１８】以下、本発明の課題解決手段について、更
に詳細に説明する。本発明においては、集電体の両面
に、金属箔からなる突起を形成し、この集電体に活物質
層を形成している。活物質を含有するペーストからなる
活物質層を集電体の表面に形成し、これを乾燥させたと
きに、前記の金属箔からなる突起の作用によって、集電
体からの活物質層の剥離を抑制することができる。しか
も、この突起は活物質層の厚さ方向へと向かって延びる
傾向があり、かつ金属箔の導電率は、活物質の導電率よ
りも、通常５桁以上も大きいために、金属箔からなる突
起によって、活性部材の全体の厚さ方向の内部抵抗を一
層減少させることができる。The means for solving the problems of the present invention will be described in more detail below. In the present invention, protrusions made of metal foil are formed on both surfaces of the current collector, and the active material layer is formed on the current collector. When an active material layer made of a paste containing an active material is formed on the surface of the current collector and dried, the projection of the metal foil causes the active material layer to peel from the current collector. Can be suppressed. Moreover, since the projections tend to extend in the thickness direction of the active material layer, and the conductivity of the metal foil is usually larger than the conductivity of the active material by at least 5 digits, it is composed of the metal foil. The protrusion can further reduce the internal resistance of the entire active member in the thickness direction.
【００１９】また、活物質層の乾燥後の厚さは、通常の
電気化学素子においては、２０〜８０μｍである。しか
し、本発明によれば、活物質層の内部に、活物質層の厚
さ方向へと向かって延びる金属箔片（突起）を内蔵させ
ているので、この金属箔片の作用によって活物質層の厚
さ方向の内部抵抗が著しく減少する。従って、活物質層
の厚さを通常よりも厚くすることによって、電気化学素
子の容量を増大させることが可能になった。Further, the thickness of the active material layer after drying is 20 to 80 μm in a usual electrochemical device. However, according to the present invention, since the metal foil piece (protrusion) extending in the thickness direction of the active material layer is incorporated inside the active material layer, the action of the metal foil piece causes the active material layer The internal resistance in the thickness direction of the is significantly reduced. Therefore, it becomes possible to increase the capacity of the electrochemical device by making the thickness of the active material layer thicker than usual.
【００２０】このためには、活物質層の乾燥後の厚さを
８０μｍ以上とすることが好ましく、１００μｍ以上と
することが一層好ましい。また、コーティング法によっ
て活物質層を形成する場合には、一回のコーティングに
よって形成できる活物質層の厚さは通常２０μｍ〜８０
μｍ程度であるので、この場合には活物質層の乾燥後の
厚さを８０μｍ以上、２００μｍ以下とすることが好ま
しい。For this purpose, the thickness of the active material layer after drying is preferably 80 μm or more, and more preferably 100 μm or more. When the active material layer is formed by the coating method, the thickness of the active material layer that can be formed by one coating is usually 20 μm to 80 μm.
In this case, the thickness of the active material layer after drying is preferably 80 μm or more and 200 μm or less.
【００２１】また、活物質からなる層を押し出し成形法
によって成形することができる。この場合には、押し出
し成形用の口金の寸法を変更することによって、活物質
層の厚さを自由に変更することができるので、前記した
ような製造上の制約はない。しかし、活物質層の厚さを
１０００μｍ以下（特に好ましくは２００μｍ以下）と
することによって、その内部抵抗の増大による影響を抑
制できるので、好ましい。Further, the layer made of the active material can be molded by an extrusion molding method. In this case, since the thickness of the active material layer can be freely changed by changing the dimension of the die for extrusion molding, there is no manufacturing constraint as described above. However, by setting the thickness of the active material layer to 1000 μm or less (particularly preferably 200 μm or less), it is possible to suppress the influence of an increase in the internal resistance, which is preferable.
【００２２】また、本発明においては、集電体の両面に
活物質層を形成した後に、活物質層と集電体とからなる
アセンブリを、その厚さ方向へと向かってプレスするこ
とによって、集電体と活物質層との密着性を一層向上さ
せることができる。本発明によれば、このプレスの際
に、突起が変形し、この突起によって一層強固に活物質
層が集電体に向かって結合される。Further, in the present invention, after forming the active material layer on both surfaces of the current collector, the assembly comprising the active material layer and the current collector is pressed in the thickness direction thereof, The adhesion between the current collector and the active material layer can be further improved. According to the present invention, during the pressing, the protrusion is deformed, and the active material layer is more firmly bonded to the current collector by the protrusion.
【００２３】更に、集電体に細孔を形成することが好ま
しい。これによって、集電体上にペースト層を形成する
際に、細孔の中にもペーストが進入するために、乾燥後
の活物質層の集電体への接着力が一層高くなる。特に、
活物質層と集電体とからなるアセンブリを、その厚さ方
向へと向かってプレスすることによって、細孔中に進入
したペーストが互いに会合し、接着するために、より一
層活物質層の集電体への接着力が向上する。Further, it is preferable to form pores in the current collector. With this, when the paste layer is formed on the current collector, the paste enters the pores, so that the adhesive force of the dried active material layer to the current collector is further increased. Especially,
By pressing the assembly including the active material layer and the current collector in the thickness direction thereof, the pastes entering the pores are associated with each other and adhere to each other, so that the active material layer is further collected. The adhesive strength to the electric body is improved.
【００２４】この場合に、突起の形状、寸法と細孔の形
状および寸法とは、一致していても良いが、上記の作用
効果を奏する上からは、一致する必要はない。In this case, the shape and size of the protrusion may be the same as the shape and size of the pore, but they do not have to be the same in order to achieve the above-mentioned effects.
【００２５】また、更に好ましくは、金属箔片からなる
突起に貫通孔を形成する。この場合には、集電体上への
ペースト層の形成工程および前記したプレス工程の際
に、各突起の各貫通孔の中にもそれぞれペーストが進入
し、この中で固定される。この突起および貫通孔の数は
きわめて多く、しかも金属箔の重量は、電気化学素子の
全体の重量から見てかなり多い。従って、金属箔の一部
分を捨てて貫通孔を形成し、この各貫通孔の中に活物質
を充填することによって、電気化学素子の全体に対する
活物質の重量比率は著しく増大する。これと同時に、前
記したように活物質の導電率に比べて金属箔の導電率は
顕著に大きいので、金属箔片からなる突起の中に貫通孔
を設けても、突起が有する活性部材の厚さ方向への集電
体としての作用は損なわれない。Further, more preferably, a through hole is formed in the protrusion made of a metal foil piece. In this case, during the step of forming the paste layer on the current collector and the pressing step described above, the paste also enters into each through hole of each protrusion and is fixed therein. The number of protrusions and through holes is extremely large, and the weight of the metal foil is considerably large in view of the total weight of the electrochemical device. Therefore, by discarding a part of the metal foil to form the through holes and filling the through holes with the active material, the weight ratio of the active material to the whole electrochemical device is significantly increased. At the same time, as described above, the conductivity of the metal foil is remarkably higher than that of the active material. Therefore, even if a through hole is provided in the protrusion made of the metal foil piece, the thickness of the active member of the protrusion is increased. The function as a current collector in the depth direction is not impaired.
【００２６】突起の形状および寸法は、特に限定はされ
ない。しかし、突起の高さは、活物質層の乾燥後の厚さ
以下とすることが好ましく、これによって、活物質層の
表面から外部空間への突起の突出を防止することができ
る。また、前記した集電体としての作用を良好に発揮す
るためには、活物質層の乾燥後の厚さを１．０としたと
きの突起の高さを０．５〜０．８とすることが特に好ま
しい。The shape and size of the protrusion are not particularly limited. However, the height of the protrusions is preferably equal to or less than the thickness of the active material layer after being dried, and thus the protrusion of the protrusions from the surface of the active material layer to the external space can be prevented. Further, in order to exhibit the above-mentioned action as the current collector satisfactorily, the height of the protrusion is set to 0.5 to 0.8 when the thickness of the active material layer after drying is set to 1.0. Is particularly preferred.
【００２７】また、突起の外周輪郭の形状は、三角形、
Ｕ字形、Ｔ字形等とすることができるが、打ち抜き用の
型の形態を自由に変更できることから、特に制限はな
い。しかし、Ｔ字形、Ｕ字形とすると、集電体から活物
質層が一層剥離しにくくなる。The shape of the outer peripheral contour of the protrusion is a triangle,
The shape can be U-shaped, T-shaped, etc., but the shape of the punching die can be freely changed, and thus there is no particular limitation. However, the T-shaped or U-shaped structure makes it more difficult for the active material layer to peel off from the current collector.
【００２８】リチウムイオン電池の場合には、金属箔の
厚さは１０〜５０μｍとすることが好ましい。また、電
気二重層キャパシターの場合には、金属箔の厚さは、１
０〜５０μｍとすることが好ましい。In the case of a lithium ion battery, the metal foil preferably has a thickness of 10 to 50 μm. In the case of an electric double layer capacitor, the thickness of the metal foil is 1
The thickness is preferably 0 to 50 μm.
【００２９】電気化学素子の活物質を保持するための集
電体を製造する際には、金属箔を加工することによっ
て、金属箔からなる突起を形成する。この際の突起の形
成方法は、特に限定はされない。しかし、特に好ましく
は、金属箔の両面側から打ち抜き加工を行うことによっ
て細孔を形成し、この際に細孔から打ち抜きによって除
かれた箔片を、この細孔の端部から突出させて突起を形
成する。この際に、突起の内部に貫通孔を同時に打ち抜
き加工によって形成することも可能である。When the current collector for holding the active material of the electrochemical device is manufactured, the metal foil is processed to form the projections made of the metal foil. The method of forming the protrusions at this time is not particularly limited. However, particularly preferably, the pores are formed by punching from both sides of the metal foil, and the foil pieces removed by punching from the pores at this time are projected from the ends of the pores to form protrusions. To form. At this time, it is possible to simultaneously form a through hole inside the protrusion by punching.
【００３０】[0030]
【発明の実施形態】以下、図面を参照しつつ、本発明の
各実施形態を更に詳細に説明する。図１は、本発明の好
適な実施形態において使用する集電体１の一部分を拡大
して示す斜視図であり、図２（ａ）は、金属箔６の一部
分を示す断面図であり、図２（ｂ）は、図１の集電体１
を示す断面図であり、図２（ｃ）は、集電体１の両面上
にペースト層をそれぞれ形成して得られたアセンブリ７
を示す断面図であり、図２（ｄ）は、図２（ｃ）のアセ
ンブリ７をプレス処理および乾燥処理して得られた活性
部材１１を示す断面図である。Embodiments of the present invention will be described in more detail below with reference to the drawings. FIG. 1 is an enlarged perspective view showing a part of a current collector 1 used in a preferred embodiment of the present invention, and FIG. 2 (a) is a sectional view showing a part of a metal foil 6. 2 (b) is the current collector 1 of FIG.
2C is a cross-sectional view showing the assembly 7 obtained by forming paste layers on both surfaces of the current collector 1 respectively.
2 (d) is a cross-sectional view showing an active member 11 obtained by pressing and drying the assembly 7 of FIG. 2 (c).
【００３１】まず金属箔６を準備する。次いで、図１お
よび図２（ｂ）に示す集電体１においては、平面的に見
て三角形をした打ち抜き型を使用し、矢印Ａの方向に打
ち抜き型を金属箔６に圧着させてプレスを行う。この
際、２つの辺３１Ａについては打ち抜きを行うが、一辺
３０Ａは打ち抜きを行わない。これによって、三角形の
細孔３Ａが形成され、箔片４Ａが矢印Ａ方向へと向かっ
て突出し、細孔３Ａの端部の一辺３０Ａで突起４Ａが金
属箔の本体２と連続する。First, the metal foil 6 is prepared. Next, in the current collector 1 shown in FIGS. 1 and 2 (b), a punching die having a triangular shape when viewed in plan is used, and the punching die is pressure-bonded to the metal foil 6 in the direction of arrow A and pressed. To do. At this time, the two sides 31A are punched, but the one side 30A is not punched. As a result, a triangular pore 3A is formed, the foil piece 4A projects in the direction of arrow A, and the projection 4A is continuous with the main body 2 of the metal foil at one side 30A of the end of the pore 3A.
【００３２】また、これと同様に、平面的に見て三角形
をした打ち抜き型を使用し、矢印Ｂの方向に打ち抜き型
を圧着させてプレスを行う。この際、２つの辺３１Ｂに
ついては打ち抜きを行うが、一辺３０Ｂは打ち抜きを行
わない。これによって、三角形の細孔３Ｂが形成され、
箔片４Ｂが矢印Ｂ方向へと向かって突出し、細孔３Ｂの
端部の一辺３０Ｂで突起４Ｂが金属箔の本体２と連続す
る。Similarly, a punching die having a triangular shape in plan view is used, and the punching die is crimped in the direction of arrow B to perform pressing. At this time, the two sides 31B are punched, but the one side 30B is not punched. As a result, triangular pores 3B are formed,
The foil piece 4B projects in the direction of the arrow B, and the protrusion 4B is continuous with the main body 2 of the metal foil at one side 30B of the end of the pore 3B.
【００３３】この状態で、集電体１の両面上にペースト
層８Ａ、８Ｂを形成し、これを半乾燥することによっ
て、アセンブリ７を作製する。この際には、集電体１の
上にペースト層をコーティングによって形成することが
できる。また、活物質を含むペーストからなる層を押し
出し成形法によって作製し、この層を集電体１の上に圧
着させることもできる。この段階では、ペースト層８Ａ
および８Ｂを構成するペーストが、細孔３Ａの中に進入
する。１０Ａ、１０Ｂは、こうしたペーストの進入部分
を示す。この進入部分１０Ａ、１０Ｂは、互いにほぼ接
触していることもあるが、この段階では、通常は互いに
圧着されていない。In this state, the paste layers 8A and 8B are formed on both surfaces of the current collector 1, and the paste layers 8A and 8B are semi-dried to manufacture the assembly 7. At this time, a paste layer can be formed on the current collector 1 by coating. It is also possible to form a layer made of a paste containing an active material by an extrusion molding method and press the layer on the current collector 1. At this stage, the paste layer 8A
And the pastes that make up 8B enter into the pores 3A. 10A and 10B show the ingress part of such paste. The entry portions 10A, 10B may be substantially in contact with each other, but at this stage, they are not normally crimped to each other.
【００３４】次いで、好ましくは、このアセンブリ７に
対して、矢印Ｃで示すように厚さ方向に圧力を加えるこ
とによって、図２（ｄ）に示す活性部材１１を作製でき
る。活性部材１１においては、各活物質層１４Ａ、１４
Ｂがそれぞれ圧縮され、気孔がなくなって密度が向上し
ている。これと同時に、細孔３Ａ、３Ｂの中に活物質が
圧入され、密に充填される。１５は、細孔３Ａ、３Ｂを
充填している活物質を示している。更に、プレス後の集
電体１２の突起４Ａ、４Ｂは厚さ方向の圧力によって変
形するが、この際に特に突起の先端の方が大きく変形す
るために、図２（ｄ）に示すように、突起１３Ａ、１３
Ｂの先端の方が、金属箔の本体２に対して平行に近い方
向に向かって変形する。これによって、各活物質層１４
Ａ、１４Ｂの本体２からの剥離が一層生じにくくなる。Then, preferably, the active member 11 shown in FIG. 2 (d) can be manufactured by applying pressure to the assembly 7 in the thickness direction as shown by an arrow C. In the active member 11, each active material layer 14A, 14
Each of B is compressed, and the pores are eliminated to improve the density. At the same time, the active material is press-fitted into the pores 3A, 3B to be densely packed. Reference numeral 15 indicates an active material filling the pores 3A and 3B. Further, the projections 4A and 4B of the current collector 12 after pressing are deformed by the pressure in the thickness direction. At this time, especially the tip of the projection is largely deformed. Therefore, as shown in FIG. , Protrusions 13A, 13
The tip end of B is deformed toward a direction parallel to the main body 2 of the metal foil. Thereby, each active material layer 14
The peeling of A and 14B from the main body 2 is further difficult to occur.
【００３５】また、図３は、本発明の他の好適な実施形
態において使用する集電体１６の一部分を拡大して示す
斜視図であり、図４（ａ）は、図３の集電体１６を示す
断面図であり、図４（ｂ）は、集電体１６の両面上にペ
ースト層をそれぞれ形成して得られたアセンブリ２０を
示す断面図であり、図４（ｃ）は、図４（ｂ）のアセン
ブリ２０をプレス処理して得られた活性部材２１を示す
断面図である。FIG. 3 is an enlarged perspective view showing a part of the current collector 16 used in another preferred embodiment of the present invention, and FIG. 4 (a) is a current collector of FIG. 16 is a cross-sectional view showing the assembly 20, and FIG. 4 (b) is a cross-sectional view showing the assembly 20 obtained by forming the paste layers on both surfaces of the current collector 16, and FIG. 4 (b) is a cross-sectional view showing an active member 21 obtained by pressing the assembly 20 of FIG.
【００３６】本実施形態においては、平面的に見て外形
が半円形をした打ち抜き型を使用し、図４（ａ）におい
て矢印Ａの方向に向かって、打ち抜き型を金属箔６に圧
着させてプレスを行う。この際、打ち抜き型の形状のう
ち半円形の辺については打ち抜きを行うが、直線状の一
辺３２Ａは打ち抜きを行わない。これによって、半円形
状の細孔１７Ａが形成され、箔片１８Ａが矢印Ａ方向へ
と向かって突出し、細孔１７Ａの端部の一辺３２Ａで、
突起１８Ａが金属箔の本体２と連続する。各突起１８Ａ
においては、それぞれ半円形状の貫通孔１９Ａが形成さ
れている。In this embodiment, a punching die having a semicircular outer shape in plan view is used, and the punching die is pressed against the metal foil 6 in the direction of arrow A in FIG. 4 (a). Press. At this time, the semicircular side of the punching die shape is punched, but the straight one side 32A is not punched. As a result, the semicircular pore 17A is formed, the foil piece 18A projects in the direction of the arrow A, and one side 32A of the end of the pore 17A,
The protrusion 18A is continuous with the metal foil body 2. Each protrusion 18A
In, the semicircular through holes 19A are formed respectively.
【００３７】また、これと同様に、平面的に見て外形が
半円形をした打ち抜き型を使用し、図４（ａ）において
矢印Ｂの方向に向かって、打ち抜き型を金属箔６に圧着
させてプレスを行う。この際、直線状の一辺３２Ｂは打
ち抜きを行わない。これによって、半円形状の細孔１７
Ｂが形成され、箔片１８Ｂが矢印Ｂ方向へと向かって突
出し、細孔１７Ｂの端部の一辺３２Ｂで、突起１８Ｂが
金属箔の本体２と連続する。各突起１８Ｂにおいては、
それぞれ半円形状の貫通孔１９Ｂが形成されている。Similarly, a punching die having a semicircular outer shape in plan view is used, and the punching die is pressed against the metal foil 6 in the direction of arrow B in FIG. 4 (a). And press. At this time, the straight side 32B is not punched. As a result, the semicircular pores 17
B is formed, the foil piece 18B protrudes in the direction of the arrow B, and the protrusion 18B is continuous with the main body 2 of the metal foil at one side 32B of the end of the pore 17B. In each protrusion 18B,
A semicircular through hole 19B is formed in each.
【００３８】この状態で、集電体１６の両面上にペース
ト層８Ａ、８Ｂを形成し、これを乾燥することによっ
て、アセンブリ２０を作製する。この段階では、ペース
ト層８Ａおよび８Ｂを構成するペーストが、細孔１７
Ａ、１７Ｂの中に進入する。１０Ａ、１０Ｂは、こうし
たペーストの進入部分を示す。これと同様に、各貫通孔
の中にも、活物質を含むペーストが進入する。In this state, the paste layers 8A and 8B are formed on both surfaces of the current collector 16 and dried to manufacture the assembly 20. At this stage, the paste forming the paste layers 8A and 8B is converted into pores 17
Enter into A and 17B. 10A and 10B show the ingress part of such paste. Similarly, the paste containing the active material also enters each through hole.
【００３９】次いで、好ましくは、このアセンブリ２０
に対して、矢印Ｃで示すように厚さ方向に圧力を加える
ことによって、図２（ｃ）に示す活性部材２１を作製で
きる。活性部材２１においては、各活物質層１４Ａ、１
４Ｂがそれぞれ圧縮され、気孔がなくなって密度が向上
している。This assembly 20 is then preferably
On the other hand, by applying pressure in the thickness direction as shown by arrow C, the active member 21 shown in FIG. 2C can be manufactured. In the active member 21, each active material layer 14A, 1
Each of 4B is compressed, and pores are eliminated to improve the density.
【００４０】これと同時に、プレス後の集電体２４の細
孔１７Ａ、１７Ｂの中に活物質が圧入され、密に充填さ
れる。１５は、細孔１７Ａ、１７Ｂを充填している活物
質を示している。更に、突起１８Ａ、１８Ｂは、厚さ方
向の圧力によって変形するが、この際に特に突起の先端
の方が大きく変形するために、突起２２Ａ、２２Ｂの先
端の方が、金属箔２に対して平行に近い方向に向かって
変形し、これによって、各活物質層１４Ａ、１４Ｂの金
属箔の本体２からの剥離が一層生じにくくなる。At the same time, the active material is press-fitted into the pores 17A, 17B of the pressed current collector 24 to be densely packed. Reference numeral 15 denotes an active material filling the pores 17A and 17B. Further, the protrusions 18A and 18B are deformed by the pressure in the thickness direction. At this time, the tip ends of the protrusions are deformed more greatly, and therefore the tip ends of the protrusions 22A and 22B are larger than the metal foil 2. The active material layers 14A and 14B are further less likely to be peeled off from the main body 2 by being deformed toward a direction substantially parallel to each other.
【００４１】これと同時に、各突起２２Ａ、２２Ｂの貫
通孔２３Ａ、２３Ｂも変形し、これらの中に活物質が密
に進入する。At the same time, the through holes 23A and 23B of the protrusions 22A and 22B are also deformed, and the active material densely enters them.
【００４２】[0042]
【実施例】以下、更に具体的な実験結果について述べ
る。 （電気二重層キャパシターの製造および内部抵抗の評
価）前記した手順に従って、電気二重層キャパシターを
製造した。金属箔６としては、寸法６ｃｍ×６ｃｍ、厚
さ５０μｍのアルミニウム箔を１０枚準備した。ここ
で、本発明の実施例においては、金属箔６を打ち抜き加
工することによって、図３および図４（ａ）に示す集電
体１６を作製した。各突起１８Ａ、１８Ｂの高さは約３
００μｍとし、寸法は約０．４ｍｍ×０．４ｍｍとし
た。各突起の密度は、４個／ｍｍ2 とした。また、比較
例においては、上記の金属箔６を集電体としてそのまま
使用した。[Examples] More specific experimental results will be described below. (Production of Electric Double Layer Capacitor and Evaluation of Internal Resistance) An electric double layer capacitor was produced according to the procedure described above. As the metal foil 6, 10 aluminum foils having a size of 6 cm × 6 cm and a thickness of 50 μm were prepared. Here, in the example of the present invention, the current collector 16 shown in FIGS. 3 and 4A was produced by punching the metal foil 6. The height of each protrusion 18A, 18B is about 3
The size was set to 00 μm, and the size was set to about 0.4 mm × 0.4 mm. The density of each protrusion was 4 / mm 2 . Moreover, in the comparative example, the metal foil 6 was used as it was as a current collector.
【００４３】ヤシ殻活性炭粉末（クラレ株式会社製「Ｐ
Ｋ」、平均粒径１６．７μｍ、比表面積１４７０ｍ2 ／
グラム、活物質）と、導電材である粒状アセチレンブラ
ック（電気化学工業社製、「電化ブラック」）と、バイ
ンダーであるカルボキシメチルセルロース（ダイセル化
学社製「１１０２」）と、蒸留水とを、５：０．５：
１：１の割合で混合し、ペーストを製造した。Coconut shell activated carbon powder (Kuraray Co., Ltd. "P
K ”, average particle size 16.7 μm, specific surface area 1470 m 2 /
Gram, active material), granular acetylene black (manufactured by Denki Kagaku Kogyo Co., Ltd., “Electronic Black”) as a conductive material, carboxymethylcellulose (Daicel Chemical Co., Ltd. “1102”), and distilled water. : 0.5:
A paste was prepared by mixing in a ratio of 1: 1.
【００４４】このペーストを、前記した各集電体の両面
にスクリーン印刷することによって、寸法５×５ｃｍ、
厚さ約５００μｍのペースト層を形成した。この印刷に
際しては、目開き５００μｍのスクリーンを使用した。
このペースト層を３０分間室温で半乾燥させてアセンブ
リを作製した。このアセンブリに対して、厚さ方向へと
向かって１００ｋｇ／ｃｍ2 の圧力を加えて、ペースト
層および金属箔をロールプレスすることによって、ペー
スト層の表面を平滑にした。この後、この全体を乾燥機
中に収容し、１３０℃で１２時間乾燥させ、各実施例お
よび比較例の活性部材を作製した。This paste was screen-printed on both sides of each of the above-mentioned current collectors to give a size of 5 × 5 cm,
A paste layer having a thickness of about 500 μm was formed. A screen having an opening of 500 μm was used for this printing.
The paste layer was semi-dried at room temperature for 30 minutes to make an assembly. A pressure of 100 kg / cm 2 was applied to the assembly in the thickness direction, and the paste layer and the metal foil were roll-pressed to smooth the surface of the paste layer. After that, the whole was placed in a drier and dried at 130 ° C. for 12 hours to prepare active members of Examples and Comparative Examples.
【００４５】実施例および比較例の双方について、それ
ぞれ２枚の活性部材を１組とし、キャパシターを５個作
製した。セパレーターとしては、寸法６ｃｍ×６ｃｍに
切断したマニラ紙とガラス繊維との混抄紙（日本高度紙
製「ＭＭＧ」、１．７５，７５、ガラス繊維２５％）を
使用した。電解液には、濃度３０％の硫酸水溶液を真空
中にて含浸させた。For both the example and the comparative example, two active members were used as one set, and five capacitors were produced. As the separator, a mixed paper of Manila paper and glass fiber cut into a size of 6 cm × 6 cm (“MMG”, 1.75,75, glass fiber 25%, made by Nippon Kogyo Paper) was used. The electrolytic solution was impregnated with a sulfuric acid aqueous solution having a concentration of 30% in a vacuum.
【００４６】定電流０．１Ａを合計１０組の各試料に流
し、０Ｖから０．５Ｖに達するまでの時間ｔ（秒）から
クーロン量Ｑを求め、Ｑ＝ＣＶの式からキャパシタンス
Ｃを算出した。A constant current of 0.1 A was applied to each of a total of 10 sets of samples, the Coulomb amount Q was obtained from the time t (second) from 0 V to 0.5 V, and the capacitance C was calculated from the equation Q = CV. .
【００４７】また、インピーダンスアナライザー「ＹＨ
Ｐ４１９２Ａ」を使用し、交流１ＫＨｚで、内部抵抗を
測定した。この測定の際には、キャパシターを構成する
２枚の電極の密着性を良好にするために、テーブル上に
置いた一対の金属箔の上に、寸法７×７ｃｍ、厚さ約３
ｍｍのガラス板を載せ、更に５０ｇの分銅を置いた。本
発明の実施例によるキャパシターのキャパシタンスおよ
び内部抵抗を表１に示し、比較例によるキャパシターの
キャパシタンスおよび内部抵抗を表２に示す。In addition, the impedance analyzer "YH
P4192A "was used to measure the internal resistance at an alternating current of 1 KHz. At the time of this measurement, in order to improve the adhesiveness of the two electrodes that form the capacitor, a pair of metal foils placed on the table were placed on a table with a size of 7 × 7 cm and a thickness of about 3 cm.
A glass plate of mm was placed, and a weight of 50 g was further placed. The capacitance and the internal resistance of the capacitor according to the example of the present invention are shown in Table 1, and the capacitance and the internal resistance of the capacitor according to the comparative example are shown in Table 2.
【００４８】[0048]
【表１】 [Table 1]
【００４９】[0049]
【表２】 [Table 2]
【００５０】このように、本発明に従うことによって、
キャパシタンスが著しく大きくなっているが、これは逆
Ｕ字形状の突起２２Ａ、２２Ｂの貫通孔２３Ａ、２３Ｂ
の中に、活物質を含むペーストがより多く充填されたか
らである。また、内部抵抗が顕著に減少しているのは、
突起２２Ａ、２２Ｂが集電体として機能したからであ
り、更には、活物質層と金属箔とを密着させるように働
いたからである。Thus, according to the present invention,
The capacitance is extremely large, but this is due to the through holes 23A, 23B of the inverted U-shaped protrusions 22A, 22B.
This is because the paste containing the active material was filled more in the inside. Also, the internal resistance is significantly reduced,
This is because the projections 22A and 22B functioned as a current collector, and further, worked so as to bring the active material layer and the metal foil into close contact with each other.
【００５１】[0051]
【発明の効果】以上述べたように、本発明によれば、リ
チウムイオン電池や電気二重層キャパシター等の電気化
学素子において、金属箔上に堆積され、保持されるべき
活物質の重量を増大させ、電気化学素子の容量を増大さ
せるのと共に、その内部抵抗の増大を抑制し、更には減
少させることができる。As described above, according to the present invention, in an electrochemical device such as a lithium-ion battery or an electric double layer capacitor, the weight of the active material to be deposited and retained on the metal foil is increased. In addition to increasing the capacity of the electrochemical device, it is possible to suppress an increase in the internal resistance and further decrease the internal resistance.
【図１】本発明の好適な実施形態において使用する集電
体１の一部分を拡大して示す斜視図である。FIG. 1 is an enlarged perspective view showing a part of a current collector 1 used in a preferred embodiment of the present invention.
【図２】（ａ）は、金属箔６の一部分を示す断面図であ
り、（ｂ）は、図１の集電体１を示す断面図であり、
（ｃ）は、集電体１の両面上にペースト層をそれぞれ形
成して得られたアセンブリ７を示す断面図であり、
（ｄ）は、図２（ｃ）のアセンブリ７をプレス処理して
得られた活性部材１１を示す断面図である。2A is a cross-sectional view showing a part of the metal foil 6, and FIG. 2B is a cross-sectional view showing the current collector 1 of FIG.
(C) is a cross-sectional view showing an assembly 7 obtained by forming paste layers on both surfaces of the current collector 1,
2D is a cross-sectional view showing the active member 11 obtained by pressing the assembly 7 of FIG. 2C.
【図３】本発明の他の好適な実施形態において使用する
集電体１６の一部分を拡大して示す斜視図である。FIG. 3 is an enlarged perspective view showing a part of a current collector 16 used in another preferred embodiment of the present invention.
【図４】（ａ）は、図３の集電体１６を示す断面図であ
り、（ｂ）は、集電体１６の両面上にペースト層をそれ
ぞれ形成して得られたアセンブリ２０を示す断面図であ
り、（ｃ）は、図４（ｂ）のアセンブリ２０をプレス処
理して得られた活性部材２１を示す断面図である。4A is a sectional view showing the current collector 16 of FIG. 3, and FIG. 4B shows an assembly 20 obtained by forming paste layers on both surfaces of the current collector 16. It is sectional drawing, (c) is sectional drawing which shows the active member 21 obtained by pressing the assembly 20 of FIG.4 (b).
１、１６ 集電体 ２ 金属箔の本体 ３Ａ、３Ｂ 三
角形の細孔 ４Ａ、４Ｂ 突起 ６ 金属箔 ７ アセ
ンブリ ８Ａ、８Ｂ ペースト層 １１ 活性部材 １２、２４ プレス後の集電体 １４
Ａ、１４Ｂ 活物質層１７Ａ、１７Ｂ 半円形状の細孔
１８Ａ、１８Ｂ 逆Ｕ字形状の突起 １９Ａ、１９Ｂ
半円形状の貫通孔 ３０Ａ、３２Ａ 打ち抜きを行わ
ない辺1, 16 Current collector 2 Metal foil body 3A, 3B Triangular pore 4A, 4B Protrusion 6 Metal foil 7 Assembly 8A, 8B Paste layer 11 Active member 12, 24 Current collector after pressing 14
A, 14B Active material layers 17A, 17B Semicircular pores 18A, 18B Inverse U-shaped projections 19A, 19B
Semicircular through holes 30A, 32A Sides without punching
Claims (5)
電体であって、この集電体が金属箔からなり、前記集電
体の両面に前記金属箔からなる突起が形成されているこ
とを特徴とする、電気化学素子の集電体。1. A current collector for holding an active material of an electrochemical device, wherein the current collector is made of metal foil, and projections made of the metal foil are formed on both sides of the current collector. A collector for an electrochemical element, which is characterized in that
特徴とする、請求項１記載の電気化学素子の集電体。2. The current collector for an electrochemical element according to claim 1, wherein pores are formed in the current collector.
特徴とする、請求項１または２記載の電気化学素子の集
電体。3. The current collector for an electrochemical element according to claim 1, wherein the projection has a through hole.
この集電体の両面にそれぞれ形成されている活物質層と
からなる活性部材を備えていることを特徴とする、電気
化学素子。4. A current collector of the electrochemical device according to claim 1,
An electrochemical element comprising an active member including active material layers formed on both surfaces of the current collector.
電体を製造する方法であって、金属箔の両面側から打ち
抜き加工を行うことによって細孔を形成し、この際に前
記細孔から打ち抜きによって除かれた箔片をこの細孔の
端部から突出させて突起を形成することを特徴とする、
電気化学素子の集電体の製造方法。5. A method for producing a current collector for holding an active material of an electrochemical element, which comprises punching from both sides of a metal foil to form pores, and at this time, the fine particles are formed. Characterized in that the foil piece removed by punching from the hole is projected from the end of this pore to form a protrusion,
Manufacturing method of collector of electrochemical device.
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP7288741A JPH09134726A (en) | 1995-11-07 | 1995-11-07 | Collector of electrochemical element, and manufacture of electrochemical element and collector of electrochemical element |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP7288741A JPH09134726A (en) | 1995-11-07 | 1995-11-07 | Collector of electrochemical element, and manufacture of electrochemical element and collector of electrochemical element |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH09134726A true JPH09134726A (en) | 1997-05-20 |
Family
ID=17734101
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP7288741A Pending JPH09134726A (en) | 1995-11-07 | 1995-11-07 | Collector of electrochemical element, and manufacture of electrochemical element and collector of electrochemical element |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH09134726A (en) |
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