JPH09124857A - ポリプロピレン系樹脂組成物及びその製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 高結晶化度を維持しながらゴムの微分散化及
びタルクの均一分散を図ることによる剛性、耐熱性と耐
衝撃性のバランス（特にＨＤＴと低温インパクトとのバ
ランス）に優れ、高ＭＦＲで強度に優れているポリプロ
ピレン系樹脂組成物の提供。 【解決手段】 （Ａ）ＭＦＲが１００〜１０００ｇ／１
０分であり、アイソタクティックペンタッド分率（Ｐ）
が０．９８０以上であるポリプロピレン樹脂４０〜８５
ｗｔ％、（Ｂ）１０ｗｔ％を越えるエチレンと炭素数３
以上のアルファオレフィンからなる部分を含む共重合体
５０〜１０ｗｔ％、（Ｃ）タルク３〜２５ｗｔ％とから
なる組成物であって、（１）組成物全体のＭＦＲが２５
ｇ／１０分以上であり、かつ（２）（Ｃ）のタルクの分
散パラメーター（σ）が４．５以下であるポリプロピレ
ン系樹脂組成物。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、高流動性、高剛
性、高耐熱性で、強度、耐衝撃性に優れ、成形品の外観
に優れたポリプロピレン系樹脂組成物に関するものであ
る。

【０００２】

【従来の技術】アイソタクティックな結晶性ポリプロピ
レン（以下ポリプロピレンをＰＰという。）は比較的安
価であり、剛性、表面光沢、耐熱性に優れているが、通
常の結晶化条件では、結晶化度が充分に上がらない（７
０％以下）ため、エンジニアリングプラスチックの代替
としては、剛性、耐熱性が充分とは言えない。また、工
業材料等に必要な低温での耐衝撃性に劣るという欠点を
有している。

【０００３】耐衝撃性を改良する方法として、ＰＰに非
晶性のゴム状物質を、ブレンドあるいは多段重合等によ
って加える方法が広く行なわれている。しかしながらこ
のような改質は、ＰＰの本来の特徴である剛性、表面硬
度、耐熱性等を低下させるという欠点を有している。ゴ
ムを含んだＰＰ系材料の低下した剛性、耐熱性を改良す
る目的で、タルク、ガラス繊維等のフィラーを用いる試
みも多く行なわれているが、これらの添加は材料の密度
を上昇させ、同一サイズの成形品では重量が大となるこ
との他、外観の悪化等からフィラーとしての添加量が量
的に制限され、材料として満足するものを得ることが困
難であった。

【０００４】一方、射出成形の分野においては、金型の
大型化、精密化、低温成形の方向に進んでおり、より一
層のメルトフローレート（ＪＩＳ Ｋ−７２１０、表
１、条件１４により測定されたメルトフローレートであ
る。本発明ではＭＦＲとして表す。）の上昇（流動性の
改良）が要求されており、また成形品のひけ、そり等を
なくし、外観を良くする意味からも、より高ＭＦＲ化が
望まれている。ＰＰのＭＦＲを上昇することにより、結
晶化度が向上する結果、ゴムを含んだＰＰ系材料の剛
性、耐熱性も向上する。しかし、一般的に分子量を下げ
ることは大幅な強度、耐衝撃性の低下を招くことが避け
られなかった。

【０００５】従って他のトラブルを伴わずにゴムを含ん
だＰＰ系材料の剛性、耐熱性を保ったまま耐衝撃性を向
上させるためには、できるだけ少ないゴム量で耐衝撃性
を発現させることが望ましい。これを実現させる公知の
手段としては、マトリックスＰＰとゴムの界面の補強と
ゴムの微分散化を挙げることができる。ＰＰとゴムの界
面の補強としては、グラフト反応を用いるものも提案
（Ｌｏｈｓｅ ｅｔ．ａｌ．，Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕ
ｌｅｓ，２４，５６１（１９９１））されているが、ゲ
ルの発生、ＭＦＲの低下等により満足な結果が得られて
いない。より少ないゴム量で耐衝撃性を向上させるもう
一つの手段として微分散化も提案されている。Ｗｕ（Ｗ
ｕ，Ｐｏｌｙｍｅｒ，２６，１８５５（１９８５））に
よると、ナイロンにゴム（ＥＰＤＭ）が分散した系で
は、ゴム分散粒子間の距離に耐衝撃性が支配され、粒子
壁間距離を小さくすると耐衝撃性が改善される。ＰＰ／
エチレンプロピレンラバー（ＥＰＲ）の系でもこのこと
が成り立つことが示されている（Ａｋｉｙｏｓｈｉ ｅ
ｔ．ａｌ．，Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｐｒｅｐｒｉｎｔｓ，３
９，３６９９（１９９０））。このように同じゴム量で
あっても粒子壁間距離を小さくするためには、ゴムを微
分散させる必要がある。

【０００６】押出機中での混練り時、ゴムの微分散を達
成するためにはＰＰとゴムの溶融粘度が近いことが望ま
しい。またゴムの分子量は耐衝撃性を保つ視点から高い
ことが望ましいがこの場合溶融粘度が高くなる。一方、
剛性、耐熱性、流動性の改良ためにＰＰのＭＦＲを上げ
る（分子量を下げる）ことは、ＰＰに対するゴムの溶融
粘度比をかなり大きくする結果、分散の不良を招くこと
になる。ゴムの分散不良は組成物の伸び、ひいては強度
の低下も招くことになる。また物性を改良する目的でフ
ィラー（物性バランスの向上、安全性、外観、コストな
どの面からタルクが最も多く用いられる。）を用いた場
合においてもＰＰのＭＦＲが高いと全体の溶融粘度が低
下し、練りが不充分になる結果、フィラーの分散不良を
招き期待される物性の改良効果が得られないことにな
る。上記の理由により、高流動で、剛性、耐熱性と耐衝
撃性（特に低温衝撃）、強度を兼ね備えたＰＰ系樹脂組
成物を得るに適切な手段は提案されていなかった。

【０００７】

【発明が解決しようとする課題】本発明は、非常に高立
体規則性で高ＭＦＲのＰＰと特定のゴム成分とを組み合
わせ、高結晶化度を維持しながらゴムの微分散化および
タルクの均一分散を図ることによる剛性、耐熱性と耐衝
撃性のバランス（特にＨＤＴと低温インパクトとのバラ
ンス）に優れ、非常に高ＭＦＲで強度に優れているポリ
プロピレン系樹脂組成物の開発を目的とする。

【０００８】

【課題を解決するための手段】本発明は、（Ａ）ＭＦＲ
が１００〜１０００ｇ／１０分であり、プロピレン連鎖
のアイソタクティックペンタッド分率（Ｐ）が０．９８
０以上であるポリプロピレン樹脂（本樹脂組成物中に含
まれるポリプロピレン樹脂全部を混練した結果のもの）
４０〜８５ｗｔ％、（Ｂ）１０ｗｔ％を越えるエチレン
と炭素数３以上のアルファオレフィン［但しプロピレン
は多くとも８０ｗｔ％］からなる部分を含む一種類以上
の共重合体からなる成分５０〜１０ｗｔ％（但しここで
いうエチレンと炭素数３以上のアルファオレフィンと
は、原料モノマーに限定されず共重合体が構造単位とし
て有しているものをいう。）、（Ｃ）タルク３〜２５ｗ
ｔ％とからなる組成物であって、（１）組成物全体のＭ
ＦＲが２５ｇ／１０分以上であり、かつ（２）（Ａ）と
（Ｂ）からなる樹脂成分中での（Ｃ）のタルクの分散パ
ラメーター（σ）（横軸をタルクの面積分率、縦軸を頻
度で表し、ガウス分布で近似した時の標準偏差であ
る。）が４．５以下であることを特徴とするポリプロピ
レン系樹脂組成物を開発することにより上記の目的を達
成した。

【発明の実施の形態】

【０００９】この場合（Ｂ）の共重合体が、エチレンと
炭素数４以上のアルファオレフィンからなる部分を含む
共重合体であるポリプロピレン系樹脂組成物、また
（Ｂ）の共重合体が、エチレン１０〜８０ｗｔ％、プロ
ピレン８０〜１０ｗｔ％、炭素数４以上のアルファオレ
フィンが１０〜８０ｗｔ％からなるエチレン−プロピレ
ン−アルファオレフィン三元共重合体であるポリプロピ
レン系樹脂組成物、さらに（Ｂ）の共重合体が、スチレ
ンに由来する構成単位が４０ｗｔ％以下のスチレン−ブ
タジエンブロック共重合体またはランダム共重合体の水
素添加物であるポリプロピレン系樹脂組成物、さらに
（Ａ）のポリプロピレン樹脂に分散している（Ｂ）の共
重合体粒子の数平均粒子径が３μｍ以下であるポリプロ
ピレン系樹脂組成物、さらに（Ｃ）のタルクの平均粒子
径が３μｍ以下であるポリプロピレン樹脂組成物である
場合において好ましいポリプロピレン系樹脂組成物とな
る。なお、このようなポリプロピレン樹脂組成物は、タ
ルク（Ｃ）を、あらかじめＭＦＲが１００〜１０００ｇ
／１０分であり、アイソタクティックペンタッド分率
（Ｐ）が０．９８０以上であるポリプロピレン樹脂
（Ａ）の一部を構成するアイソタクティックペンタッド
分率（Ｐ）が０．９６０以上、ＭＦＲが５０ｇ／１０分
以下のポリプロピレン樹脂と溶融混練したのち、ポリプ
ロピレン樹脂（Ａ）の残部と共重合体（Ｂ）に溶融混練
するポリプロピレン系樹脂組成物の製造方法によって容
易に製造することができる。

【００１０】本発明に使用されるＰＰは、アイソタクテ
ィックＰＰ（ホモＰＰという。）、またはプロピレンを
主体とし、少量（通常は１０ｗｔ％以下）のエチレン、
ブテン−１などのアルファオレフィンのランダム共重合
体であるが、剛性、耐熱性などの物性的な面からはホモ
ＰＰが最も好ましい。

【００１１】本発明者らは、上記の目的が少なくとも、
プロピレン連鎖のアイソタクティックペンタッド分率
（Ｐ）が０．９８０以上、ＭＦＲが１００〜１０００ｇ
／１０分のポリプロピレン樹脂（本樹脂組成物中に含ま
れるポリプロピレン樹脂全部を混練した結果のもの）
（Ａ）を用いることが必要とされることを見出した。原
料ＰＰのアイソタクティックペンタッド分率（Ｐ）が
０．９８０未満では剛性、耐熱性が低下する。好ましく
は０．９８５以上、さらに好ましくは０．９９０以上で
ある。ＭＦＲが１００ｇ／１０分未満では満足する流動
性が得られない。またＭＦＲが１０００ｇ／１０分を越
えるものでは耐衝撃性、強度が発現しない。好ましくは
１３０〜８００ｇ／１０分である。さらに好ましくは１
５０〜８００ｇ／分、最も好ましくは１７０〜８００ｇ
／１０分である。本発明の重合体のポリプロピレン樹脂
を与える触媒系としては、メタロセン系、チタン系（マ
グネシウム担持型、ＴｉＣｌ₃ 型）のいずれでも構わな
いが、高立体規則性のものが好ましい。また必要に応じ
てブレンド、多段重合等で分子量分布を調節したものを
用いても良い。このような樹脂をプロピレン系樹脂組成
物に対し４０〜８５ｗｔ％配合することが必要である。

【００１２】本発明に使用される共重合体（Ｂ）は、分
子鎖中にエチレンとプロピレン、ブテン−１を初めとす
る炭素数３以上のアルファオレフィンに由来する構造単
位を含むものである。（但し、ここでいう炭素数３以上
のアルファオレフィンまたはエチレンとは、原料モノマ
ーに限定されず、共重合体の分子鎖中にそれらが構造単
位として有しているものをいう。） また、本発明の目的である成形性、外観の良いポリプロ
ピレン系樹脂組成物を達成するには組成物全体のＭＦＲ
が２５ｇ／１０分以上であることが必要である。好まし
くは３０ｇ／１０分以上、さらに好ましくは３５ｇ／１
０分以上、最も好ましくは４０ｇ／１０以上である。

【００１３】この目的に適したポリプロピレン系樹脂組
成物のために好ましい共重合体（Ｂ）の一グループとし
ては、エチレンと炭素数４以上のアルファオレフィンの
構造単位からなる連鎖を有する共重合体であることが見
出された。エチレンと炭素数４以上のアルファオレフィ
ンの構造単位からなる部分は、ＰＰに相溶性を有する結
果、ＰＰとの界面に存在し、共重合体とＰＰとの界面張
力を減少させ、共重合体の微分散化を達成すると同時に
ＰＰと共重合体の界面を補強する役目も有すると思われ
る。この部分を有する共重合体をゴムとして用い、本発
明で使用する特定の高ＭＦＲのポリプロピレン樹脂を用
いた場合、両者間の界面張力はさらに減少する結果、ゴ
ム成分である共重合体がＰＰ中に微分散し、さらにＰＰ
と共重合体間の界面の補強が実現され、上記の目的が達
成されると推定している。

【００１４】上記のエチレンと炭素数３以上のアルファ
オレフィンからなる部分を含む共重合体（Ｂ）として、
具体的には、エチレン−ブテン−１共重合体、エチレン
−ヘキセン−１共重合体、エチレン−オクテン−１共重
合体、エチレン−プロピレン−炭素数４以上のアルファ
オレフィン三元共重合体（例えば、エチレン−プロピレ
ン−ブテン−１共重合体、エチレン−プロピレン−ヘキ
セン−１共重合体等）、水添−スチレン−ブタジエン−
ランダム共重合体等のランダム共重合体、エチレンブロ
ックとエチレン−ブテンブロックを有するブロック共重
合体（水添−ブタジエン−ブロック共重合体）、スチレ
ンブロックとエチレン−ブテンのブロックを有するブロ
ック共重合体（水添スチレン−ブタジエンブロック共重
合体）などのブロック共重合体が挙げられる。剛性、耐
熱性を保持するためにはブロック共重合体、さらに好ま
しくは、水添−スチレン−ブタジエンブロック共重合体
を使用することが望ましい。ゴム成分としてブロック共
重合体を用いた取り組みはこれまでも数多くなされてい
る。

【００１５】共重合体（Ｂ）として伸び（強度）、面衝
撃を向上させるには、エチレン−プロピレン−炭素数４
以上のアルファオレフィン三元共重合体、水添−スチレ
ン−ブタジエン−ランダム共重合体などのグループの共
重合体を用いることが望ましい。これらのランダム共重
合体を用いた場合、組成物の透明性も向上する。エチレ
ン−プロピレン−炭素数４以上のアルファオレフィン三
元共重合体を用いる場合は、エチレンが１０〜８０ｗｔ
％、プロピレンが８０〜１０ｗｔ％、炭素数４以上のア
ルファオレフィンが１０〜８０ｗｔ％である必要があ
る。好ましくは、エチレンが１５〜５０ｗｔ％、プロピ
レンが７０〜１５ｗｔ％、炭素数４以上のアルファオレ
フィンが１５〜５０ｗｔ％である。

【００１６】共重合体（Ｂ）としてスチレンに由来する
構造単位を含む共重合体を用いる場合、目的の耐衝撃性
を得るにはスチレンに由来する構造単位が４０ｗｔ％以
下であることが好ましい。共重合体（Ｂ）の量が１０ｗ
ｔ％未満では耐衝撃性が発現しない。５０ｗｔ％を超え
る量では、剛性、耐熱性の低下を招く。好ましくは２０
〜４０ｗｔ％である。特にメカニカルブレンドで組成物
を作製する場合に微分散が達成するには、共重合体
（Ｂ）のＭＦＲが２ｇ／１０分以上であることが好まし
い。

【００１７】さらに本発明のポリプロピレン系樹脂組成
物が目的とする剛性、耐熱性および耐衝撃性のバランス
と強度を実現するためには成分（Ｃ）のタルクが組成物
全体にたいし３〜２５ｗｔ％配合することが必要であ
り、かつその組成物中での分散が均一（分散パラメータ
ー（σ）として４．５以下）であることが必要である。
この条件を満たした時に非常にＭＦＲの高いＰＰを用い
た場合においても、通常のＭＦＲのＰＰを用いた場合と
同様の剛性、耐熱性、低温における耐衝撃性および伸び
などの性質を得られるものである。分散パラメーター
（σ）の好ましい値は４．０以下、さらに好ましくは
３．５以下である。本発明に用いるタルク（Ｃ）の平均
粒子径は３μｍ以下のものが用いられる。平均粒子径が
３μｍを超えるサイズのタルクを用いた場合には耐衝撃
性が低下する傾向がある。

【００１８】本発明のポリプロピレン系樹脂組成物を得
るための手法は特に限定しないが、ブレンドの手法を用
いる場合、単軸、２軸いずれの押出機を用いて行なって
も構わないが、練りが充分な２軸押出機を用いるのが好
ましい。特に共重合体（Ｂ）が成分（Ａ）のポリプロピ
レン樹脂に３μｍ以下の数平均粒子径で微分散している
ときは、共重合体（Ｂ）の量が少なくとも耐衝撃性、特
に低温衝撃性の優れたポリプロピレン系樹脂組成物が得
られる。

【００１９】また、本発明において、成分（Ｃ）のタル
クをポリプロピレン樹脂（Ａ）および共重合体（Ｂ）か
らなる樹脂成分中に均一に分散させる手法は限定しない
が、タルク（Ｃ）を、ポリプロピレン樹脂（Ａ）の一構
成成分となる、アイソタクティクペンタッド分率（Ｐ）
が０．９６０以上、溶融粘度の比較的高い、例えばＭＦ
Ｒが５０ｇ／１０分以下のポリプロピレン樹脂とあらか
じめ溶融混練りしておき、これを残部のポリプロピレン
樹脂［この両者を合せてポリプロピレン樹脂（Ａ）とな
る。］および共重合体（Ｂ）と混練りすることでタルク
の分散均一化が促進され、［分散パラメーター（σ）が
４．５以下の組成物となる。］耐衝撃性、伸び等の物性
を維持したまま剛性、耐熱性がさらに改良されることに
なる。

【００２０】本発明のポリプロピレン系樹脂組成物に
は、必要に応じて通常のポリプロピレン系樹脂組成物に
配合される熱酸化安定剤、増核剤、光安定剤、帯電防止
剤、滑剤等全ての添加剤を使用できる。また、過酸化剤
等のラジカル開始剤や不飽和カルボン酸等の変性剤を用
いて部分的に変性して良い。さらに、本発明のポリプロ
ピレン系樹脂組成物に各種ポリエチレン、ポリブテン等
のオレフィン系重合体を混合して使用することもでき
る。

【００２１】ＰＰの剛性、表面光沢、耐熱性を低下させ
ずに耐衝撃性、特に低温耐衝撃性の改善のために多くの
提案がなされ、そのいくつかは効果のあるものであり、
実施化され、経済的に成立しているものも見受けられ
る。例えば、特開平４−３２３２３８、特開平２−１７
３１４０に示されているように、本発明の如くゴム成分
としてブロック共重合体を用いた例も多数提案されては
いるが、ＰＰのＭＦＲが高すぎると強度、耐衝撃性は大
幅に悪化し、非常にハイフローでかつ耐衝撃性のあるポ
リプロピレン系樹脂組成物は得られなかった。これに対
し、本発明はＰＰとしてＭＦＲが１００〜１０００ｇ／
１０分であり、プロピレン連鎖のアイソタクティックペ
ンタッド分率（Ｐ）が０．９８０以上であるポリプロピ
レンを用い、これにゴム成分として分子鎖中にエチレン
と炭素数３以上のアルファオレフィンからなる部分を含
む共重合体という特有の組合せを用い、さらにタルクを
樹脂中に均一分散（分散パラメーター（σ）が４．５以
下）させかつ全体のＭＦＲが２５ｇ／１０以上の樹脂組
成物とすることにより、機構を完全に解明できなかった
が、非常に高ＭＦＲでありながら、ＰＰ本来の高剛性、
高耐熱性を維持したまま耐衝撃性に優れたポリプロピレ
ン系樹脂組成物の開発に成功したものである。

【００２２】上記のようにあらかじめ比較的ＭＦＲの低
いポリプロピレン樹脂とタルクを溶融混練すると組成物
中のタルクの分散の均一化が促進され物性が向上するメ
カニズムは明確でないが、本発明者らは下記のように考
えている。タルクの効果を最大限に発揮するには、組成
物を構成するポリプロピレン樹脂（Ａ）中に均一に分散
させる必要がある。一般的にタルク等の無機フィラーを
分散させるには、共重合体（Ｂ）等のエラストマー成分
よりも大きなせん断応力が必要となる。従って、高ＭＦ
ＲＰＰを含む全樹脂成分とタルクを同時に混練した場
合、樹脂成分の溶融粘度が低いため、タルクを分散させ
るのに充分なせん断応力が得られないと推定される。あ
らかじめ、溶融粘度の高いＰＰ中にタルクを分散させた
後、共重合体（Ｂ）と高ＭＦＲＰＰをブレンドするがよ
り好ましいと思われる。なお、組成物の剛性、耐熱性を
改良するには、上記のあらかじめタルクと溶融混練りす
るポリプロピレン樹脂のアイソタクティックペンタッド
分率（Ｐ）が０．９７０以上であることが好ましい。さ
らに好ましくは０．９８０以上、最も好ましくは０．９
９０以上である。

【００２３】

【実施例】

（実施例）以下、本発明の実施例を示すが、本発明はこ
れらに限定されるものではない。 ［測定法］諸物性の測定は、以下の方法によって行なっ
た。 （１）アイソタクティックペンタッド分率（Ｐ）の測定¹³ Ｃ−ＮＭＲにより求められたデータを用い、Ａ．Ｚａ
ｍｂｅｌｌｉらの方法（Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅ
ｓ，６，９２５（１９７３））によって算出した。 （２）エチレン−プロピレン−アルファオレフィン共重
合体の組成¹³ Ｃ−ＮＭＲにより求められたデータを用い算出した。 （３）ＭＦＲ ＪＩＳ Ｋ−７２１０ 表１、条件１４（試験温度２３
０℃、試験荷重２．１６ｋｇｆ）により測定した。 （４）アイゾット衝撃強度 ＡＳＴＭ Ｄ２５６に準じノッチ付試験片を用いて行な
った。 （５）曲げ弾性率 ＡＳＴＭ Ｄ７９０により測定した。 （６）ＨＤＴ（Ｈｅａｔ Ｄｉｓｔｏｒｔｉｏｎ Ｔｅ
ｍｐｒａｔｕｒｅ） ＡＳＴＭ Ｄ６４８により測定した。 （７）伸び ＪＩＳ Ｋ−ＳＫ７１１３により測定した。 （８）スパイラルフロー 専用の金型を用い、温度２１０℃、圧力７５０ｋｇ／ｃ
ｍ² の条件で射出成形した際、金型の途中で固化した樹
脂の先端部とゲート間の長さをもって樹脂の流れ易さ
（易成形性）の指標とした。

【００２４】（９）共重合体（Ｂ）の平均粒子径および
タルク（Ｃ）の分散パラメーター（σ）の測定 共重合体の平均粒子径およびタルクの分散パラメーター
（σ）はいずれも透過型電子顕微鏡（Ｔｒａｎｓｍｉｓ
ｓｉｏｎＥｌｅｃｔｒｏｎ Ｍｉｃｒｏｓｃｏｐｙ：以
下ＴＥＭという。）写真の像解析によって測定した。Ｔ
ＥＭ写真用のサンプルは、（株）東芝製射出成形機（１
Ｓ１７０Ｆ２）を用いて作製（温度：２３０℃、射出速
度：２５ｍｍ／分、射出時間：３０秒）した厚み３ｍｍ
の試験片から縦１ｃｍ×横５ｍｍ×高さ３ｍｍのブロッ
クを切り出し、ウルトラミクロトーム（Ｒｅｉｃｈｅｒ
ｔ社製ＵＬＴＲＡＣＵＴ ＵＮ、ダイヤモンドナイフ）
により、厚さ６０ｎｍの超薄片を作成し、銅メッシュ上
に回収して、四酸化ルテニウム水溶液の蒸気中に静置し
て共重合体を染色した。ＴＥＭの観察は、装置：（株）
日立製作所製 Ｈ−８００型透過型電子顕微鏡（分解
能：２．０オングストローム（格子像））を用いて実施
した。

【００２５】得られたＴＥＭ写真像では、一般にタルク
は黒く、共重合体は灰色に、マトリックスのＰＰは白く
撮影される。次に上記ＴＥＭ観察で得られた写真をもと
に（株）東芝製画像処理装置 ＴＯＳＰＩＸ−Ｕ２（画
面サイズ：縦１０２４×横１０２４×奥行き８（画素／
枚））、濃淡階調：２５６階調の画像処理装置の高精度
モニタ粒子解析パッケージを用いて画像解析を行なっ
た。これらの画像解析に関する文献としては「画像処理
応用技術」 田中弘著：工業調査会発行、１９８９年７
月１日がある。

【００２６】（９）−１ 共重合体（Ｂ）の平均粒子径
の測定 共重合体の平均粒子径は、上記の画像処理装置を用い、
ＴＥＭ写真から得られた濃淡画像を読み込み、白か黒か
の２値の画像に変換した後共重合体の数平均粒子径を求
めた。 （９）−２ タルクの分散パラメーター（σ）の測定 本発明において、タルクの分散パラメーター（σ）は樹
脂組成物中のタルクの分散の均一性の指標である。具体
的にはタルクの面積分率の標準偏差であり、次のように
して測定される。３６μｍ×４８μｍのＴＥＭ写真を４
８視野に分割し、各視野毎の面積分率を求めた。面積分
率は読み込んだ濃淡画像をタルクと樹脂の部分からなる
２値化画像に変換した後、タルクの部分の面積を読み込
んだ視野の面積で除して算出した。このようにして求め
たタルクの面積分率を横軸に、その面積分率の頻度を縦
軸にし、得られた統計的分布を以下のガウス関数で近似
した数値として求めた。このとき得られる関数の標準偏
差（σ）を分散パラメーターとした。 Ｙ＝Ｙ_m ・ｅｘｐ［−（ＸーＸ_m ）² ／２σ² ］ ただしＹ ：タルクの面積分率Ｘの時の高さ。 Ｙ_m ：ピーク面積分率Ｘ_m の時の高さ。 σ ：面積分率の標準偏差。

【００２７】［重合体の作成］固体触媒成分の調製 （工程１） 窒素雰囲気下、無水塩化マグネシウム４７．６ｇ（５０
０ｍｍｏｌ）、デカン２５９ｍｌおよび２−エチルヘキ
シルアルコール２３４ｍｌ（１．５ｍｏｌ）を１３０℃
で２時間加熱反応を行ない均一溶液とした後、この溶液
中に無水フタル酸１１．１ｇ（７５ｍｍｏｌ）を添加
し、１３０℃にてさらに１時間撹拌混合を行ない、無水
フタル酸を該均一溶液に溶解させた。得られた均一溶液
を室温に冷却した後、−２０℃に保持された四塩化チタ
ン２．０Ｌ（１８ｍｏｌ）中に１時間にわたって全量滴
下した。滴下終了後混合溶液の温度を４時間かけて１１
０℃に昇温し、１１０℃に到達したところでフタル酸ジ
イソブチル２６．８ｍｌ（１２５ｍｍｏｌ）を添加し、
２時間、１１０℃で撹拌反応させた。反応終了後、熱時
濾過にて固体成分を採取した。その後、この反応物を四
塩化チタン２．０Ｌ（１８ｍｏｌ）に懸濁させた後、１
１０℃で２時間反応させた。反応終了後、再度、熱時濾
過にて固体成分を採取し、１１０℃のデカン２．０Ｌで
７回、室温のヘキサン２．０Ｌで３回洗浄した。

【００２８】ＴｉＣｌ₄ ［Ｃ₆ Ｈ₄ （ＣＯＯ−ｉｓｏ−
Ｃ₄ Ｈ₉ ）₂ ］の調製（工程２） 四塩化チタン１９ｇ（１００ｍｍｏｌ）を含むヘキサン
１．０Ｌに、フタル酸ジイソブチル２７．８ｇ（１００
ｍｍｏｌ）を０℃を維持しながら約３０分間かけて滴下
した。滴下終了後、４０℃に昇温し３０分間反応させ
た。反応終了後、固体成分を採取しヘキサン５００ｍｌ
で５回洗浄し目的物を得た。

【００２９】ＴｉＣｌ₄ ［Ｃ₆ Ｈ₄ （ＣＯＯ−ｉｓｏ−
Ｃ₄ Ｈ₉ ）₂ ］による処理（工程３） 上記で得られた固体触媒４０ｇをトルエン６００ｍｌに
懸濁させ、２５℃でＴｉＣｌ₄ ［Ｃ₆ Ｈ₄ （ＣＯＯ−ｉ
ｓｏ−Ｃ₄ Ｈ₉ ）₂ ］１０．３ｇ（２２ｍｍｏｌ）と１
時間反応させた。反応終了後、四塩化チタン２００ｍｌ
（１．８ｍｏｌ）を加えて、１１０℃で２時間反応させ
た。反応終了後、熱時濾過にて固体成分を採取し、その
後、この反応物をトルエン６００ｍｌ、四塩化チタン２
０ｍｌ（０．１８ｍｏｌ）に懸濁させた後、１１０℃で
２時間反応させた。反応終了後、再度熱時濾過にて固体
成分を採取し、１１０℃のトルエン１．０Ｌで５回、室
温のヘキサン１．０Ｌで３回洗浄した。

【００３０】予備重合触媒成分 窒素雰囲気下のもと内容積３Ｌのオートクレーブ中に、
ｎ−ヘプタン５００ｍｌ、トリエチルアルミニウム６．
０ｇ（０．０５３ｍｏｌ）、ｔ−ブチルトリメトキシシ
ラン３．１ｇ（０．０１７ｍｏｌ）および上記で得られ
た固体触媒成分１００ｇを投入し、０〜５℃の温度範囲
で５分間撹拌した。次に固体成分１ｇあたり１０ｇのプ
ロピレンが重合するようにプロピレンをオートクレーブ
中に供給し、０〜５℃の温度範囲で１時間予重合した。
得られた予重合触媒は、ｎ−ヘプタン５００ｍｌで３回
洗浄を行ない、以下の重合に使用した。

【００３１】ポリプロピレン樹脂成分（Ａ）の作製 （高ＭＦＲポリプロピレン樹脂：ＰＰ−１）窒素雰囲気
下、内容積６０Ｌの撹拌機付きオートクレーブ１機を用
いて重合を行なった。上記の方法で調製された予備重合
触媒成分２．０ｇ、トリエチルアルミニウム１１．４ｇ
（１００ｍｍｏｌ）、ｔ−ブチルトリメトキシシラン
５．９ｇ（３３ｍｍｏｌ）を入れ、次いでプロピレン１
８ｋｇおよびポリマーのＭＦＲが３００ｇ／分になるよ
うに水素を供給し、８０℃で３０分間重合を行なった。
未反応ガスをパージして目的のプロピレンを得た。得ら
れたＰＰはＭＦＲが３３５ｇ／１０分、アイソタクティ
ックペンタッド分率は０．９９４であった。

【００３２】（高ＭＦＲポリプロピレン樹脂：ＰＰ−
２）窒素雰囲気下、内容積６０Ｌの撹拌機付きオートク
レーブ１機を用いて重合を行なった。上記の方法で調製
された予備重合触媒成分２．０ｇ、トリエチルアルミニ
ウム１１．４ｇ（１００ｍｍｏｌ）、ｔ−ブチルトリメ
トキシシラン５．９ｇ（３３ｍｍｏｌ）を入れ、次いで
プロピレン１８ｋｇおよびポリマーのＭＦＲが２００ｇ
／１０分になるように水素を供給し、８０℃で３０分間
重合を行なった。未反応ガスをパージして目的のＰＰを
得た。得られたＰＰはＭＦＲが２２０ｇ／１０分、アイ
ソタクティックペンタッド分率は０．９９４であった。 （高ＭＦＲポリプロピレン樹脂：ＰＰ−３）窒素雰囲気
下、内容積６０Ｌの撹拌機付きオートクレーブ１機を用
いて重合を行なった。上記の方法で調製された予備重合
触媒成分２．０ｇ、トリエチルアルミニウム１１．４ｇ
（１００ｍｍｏｌ）、ｔ−ブチルトリメトキシシラン
５．９ｇ（３３ｍｍｏｌ）を入れ、次いでプロピレン１
８ｋｇおよびポリマーのＭＦＲが１５０ｇ／１０分にな
るように水素を供給し、８０℃で３０分間重合を行なっ
た。未反応ガスをパージして目的のＰＰを得た。得られ
たＰＰはＭＦＲが１５０ｇ／１０分、アイソタクティッ
クペンタッド分率は０．９９４であった。

【００３３】（ポリプロピレン樹脂：ＰＰ−４）窒素雰
囲気下、内容積６０Ｌの撹拌機付きオートクレーブ１機
を用いて重合を行なった。上記の方法で調製された予備
重合触媒成分２．０ｇ、トリエチルアルミニウム１１．
４ｇ（１００ｍｍｏｌ）、ｔ−ブチルトリメトキシシラ
ン５．９ｇ（３３ｍｍｏｌ）を入れ、次いでプロピレン
１８ｋｇおよびポリマーのＭＦＲが３０ｇ／１０分にな
るように水素を供給し、８０℃で３０分間重合を行なっ
た。未反応ガスをパージして目的のＰＰを得た。得られ
たＰＰはＭＦＲが３１．４ｇ／１０分、アイソタクティ
ックペンタッド分率は０．９９４であった。

【００３４】エチレン−プロピレン−アルファオレフィ
ン三元共重合体（Ｂ）の重合 （エチレン−プロピレン−ブテン−１共重合体：ＥＰＢ
Ｒ）内容積６０Ｌのオートクレーブを３０℃以下に保っ
た後、ＰＰの重合に用いたものと同様の予重合触媒５０
０ｍｇとトリエチルアルミニウム１１．４ｇ（１００ｍ
ｍｏｌ）、ジイソプロピルメトキシシラン５．８ｇ（３
３ｍｍｏｌ）をプロピレンおよびブテン−１と共に圧入
した後、速やかに５０℃まで昇温した。５０℃に到達し
た後、所定の全圧となるようにエチレンを連続的に供給
し重合を行なった。各段の重合時間を変えることで目的
の共重合体を得た。所定時間経過後、オートクレーブ中
にメタノールを圧入し重合を停止させた。全てのガスを
除去後、目的の共重合体を得た。得られた共重合体はＭ
ＦＲ＝５．５ｇ／１０分、エチレン含量が２８ｗｔ％、
プロピレンが３９ｗｔ％、ブテン−１が３３ｗｔ％であ
った。

【００３５】タルクマスターバッチの作成 （マスターバッチＡ−１）上記のＰＰ−４ ５０ｗｔ％
に、平均粒子径１．３μｍのタルク（タルクＡ）５０ｗ
ｔ％の混合物に市販の酸化防止剤のＢＨＴを０．０８ｐ
ｈｒ、イルガノックス１０１０を０．０５ｐｈｒ、カル
シウムステアレートを０．１ｐｈｒを加え、川田製作所
製スーパーミキサー（ＳＭＶ２０型）を用いて混合した
後、２軸押出機（東芝機械（株）製ＫＴＸ−３７）を使
用して２００℃で溶融混練し、タルクのマスターバッチ
Ａ−１を作成した。

【００３６】（マスターバッチＡ−２）上記の高ＭＦＲ
のポリプロピレン樹脂（ＰＰ−１）５０ｗｔ％に、平均
粒子径１．３μｍのタルク（タルクＡ）５０ｗｔ％から
なる樹脂組成物１００重量部に対し、さらに市販の酸化
防止剤のＢＨＴを０．０８ｐｈｒ、イルガノックス１０
１０を０．０５ｐｈｒ、カルシウムステアレートを０．
１ｐｈｒを加え、川田製作所製スーパーミキサー（ＳＭ
Ｖ２０型）を用いて混合した後、２軸押出機（東芝機械
（株）製ＫＴＸ−３７）を使用して２００℃で溶融混練
し、タルクのマスターバッチＡ−２を作成した。

【００３７】（マスターバッチＢ）上記のＰＰ−４ ５
０ｗｔ％に平均粒子径２．３μｍのタルク（タルクＢ）
５０ｗｔ％の混合物に市販の酸化防止剤のＢＨＴを０．
０８ｐｈｒ、イルガノックス１０１０を０．０５ｐｈ
ｒ、カルシウムステアレートを０．１ｐｈｒを加え、川
田製作所製スーパーミキサー（ＳＭＶ２０型）を用いて
混合した後２軸押出機（東芝機械（株）製ＫＴＸ−３
７）を使用して２００℃で溶融混練し、タルクのマスタ
ーバッチＢを作成した。

【００３８】（実施例１）成分（Ａ）の一部として上記
の高ＭＦＲポリプロピレン樹脂（ＰＰ−１）４５ｗｔ％
に成分（Ｂ）としてＭＦＲ＝１２ｇ／１０分、スチレン
含量が２０ｗｔ％の水添スチレン−ブタジエンブロック
共重合体（旭化成製のタフテックＨ１０５２：以下ＳＥ
ＢＳという。）２５ｗｔ％、およびタルクマスターバッ
チＡ−１３０ｗｔ％からなる樹脂組成物１００重量部に
対して、核剤としてナトリウム−２、２’−メチレン−
ビス−（４，６−ジ−ｔ−ブチルフェニル）フォスフェ
ート（旭電化のＮＡｌｌ）を０．４重量部、さらに市販
の安定剤であるＢＨＴ０．０８重量部、イルガノックス
１０１０を０．０５重量部、カルシウムステアレート
０．１重量部を加え、２軸押出機（ＫＴＸ−３７）を使
用して２００℃で溶融混練りし組成物を作製した。得ら
れた組成物を用いて試験片を作製し物性を測定した。結
果を表１に示した。組成物のタルク分散パラメーター
（σ）は３．１であった。この場合、樹脂組成物中に配
合されるポリプロピレン樹脂ＰＰ−１およびマスターバ
ッチＡ−１から配合されるＰＰ−４を、樹脂組成物に含
まれる割合、４５：１５の割合でブレンドしたのち、市
販の安定剤ＢＨＴ０．０８ｐｈｒ、イルガノックス１０
１０を０．０５ｐｈｒ、カルシウムステアレート０．１
ｐｈｒを加え、２軸押出機（ＫＴＸ−３７）を使用して
２００℃で溶融、混練して得られた樹脂組成物のＭＦＲ
は１９０ｇ／１０分、アイソタクティックペンタッド分
率は０．９９４であった。

【００３９】（実施例２）成分（Ａ）の一部として実施
例１で用いたポリプロピレン樹脂（ＰＰ−１）４０ｗｔ
％に成分（Ｂ）として実施例１で用いたＳＥＢＳ３０ｗ
ｔ％および上記のタルクマスターバッチＡ−１ ３０ｗ
ｔ％からなる樹脂組成物１００重量部に対して、実施例
１で用いた核剤を０．４重量部、さらに市販の酸化防止
剤であるＢＨＴ０．０８重量部、イルガノックス１０１
０を０．０５重量部、カルシウムステアレート０．１重
量部を加え、２軸押出機（ＫＴＸ−３７）を使用して２
００℃で溶融混練りし組成物を作製した。得られた組成
物を用いて試験片を作製し物性を測定した。結果を表１
に示した。組成物のタルク分散パラメーター（σ）は
２．５であった。この場合、樹脂組成物中に配合される
ポリプロピレン樹脂ＰＰ−１およびマスターバッチＡ−
１から配合されるＰＰ−４を樹脂組成物に含まれる割
合、４０：１５の割合でブレンドしたのち、市販の安定
剤ＢＨＴ０．０８ｐｈｒ、イルガノックス１０１０を
０．０５ｐｈｒ、カルシウムステアレート０．１ｐｈｒ
を加え、２軸押出機（ＫＴＸ−３７）を使用して２００
℃で溶融、混練して得られた樹脂組成物のＭＦＲは１８
１ｇ／１０分、アイソタクティックペンタッド分率は
０．９９４であった。

【００４０】（実施例３）成分（Ａ）の一部としてポリ
プロピレン樹脂（ＰＰ−２）４５ｗｔ％に成分（Ｂ）と
して実施例１で用いたＳＥＢＳ２５ｗｔ％およびタルク
マスターバッチＡ−１ ３０ｗｔ％からなる樹脂組成物
１００重量部に対して、実施例１で用いた核剤を０．４
重量部、さらに市販の酸化防止剤であるＢＨＴ０．０８
重量部、イルガノックス１０１０を０．０５重量部、カ
ルシウムステアレート０．１重量部を加え、２軸押出機
（ＫＴＸ−３７）を使用して２００℃で溶融混練りし組
成物を作製した。得られた組成物を用いて試験片を作製
し物性を測定した。結果を表１に示した。組成物のタル
ク分散パラメーター（σ）は２．２であった。この場
合、樹脂組成物中に配合されるポリプロピレン樹脂ＰＰ
−２およびマスターバッチＡ−１から配合されるＰＰ−
４を樹脂組成物に含まれる割合、４０：１５の割合でブ
レンドしたのち、市販の安定剤ＢＨＴ０．０８ｐｈｒ、
イルガノックス１０１０を０．０５ｐｈｒ、カルシウム
ステアレート０．１ｐｈｒを加え、２軸押出機（ＫＴＸ
−３７）を使用して２００℃で溶融、混練して得られた
樹脂組成物のＭＦＲは１８１ｇ／１０分、アイソタクテ
ィックペンタッド分率は０．９９４であった。

【００４１】（実施例４）成分（Ａ）の一部として実施
例１で用いたポリプロピレン樹脂（ＰＰ−１）４０ｗｔ
％に成分（Ｂ）としてＭＦＲ＝７．３ｇ／１０分のエチ
レン−ブテン共重合体（三井石油化学社製のＥＢＲ：Ａ
４０８５）２５ｗｔ％、実施例１で用いたＳＥＢＳを５
ｗｔ％およびタルクマスターバッチＡ−１ ３０ｗｔ％
からなる樹脂組成物１００重量部に対して、実施例１で
用いた核剤を０．４重量部、さらに市販の酸化防止剤で
あるＢＨＴ０．０８重量部、イルガノックス１０１０を
０．０５重量部、カルシウムステアレート０．１重量部
を加え、２軸押出機（ＫＴＸ−３７）を使用して２００
℃で溶融混練りし組成物を作製した。得られた組成物を
用いて試験片を作製し物性を測定した。結果を表１に示
した。組成物のタルク分散パラメーター（σ）は２．４
であった。

【００４２】（実施例５）成分（Ａ）の一部として実施
例１で用いたポリプロピレン樹脂（ＰＰ−１）４０ｗｔ
％に成分（Ｂ）として実施例５で用いたＥＢＲ２０ｗｔ
％，実施例１で用いたＳＥＢＳ１０ｗｔ％およびタルク
マスターバッチＡ−１ ３０ｗｔ％からなる樹脂組成物
１００重量部に対して、実施例１で用いた核剤を０．４
重量部、さらに市販の酸化防止剤であるＢＨＴ０．０８
重量部、イルガノックス１０１０を０．０５重量部、カ
ルシウムステアレート０．１重量部を加え、２軸押出機
（ＫＴＸ−３７）を使用して２００℃で溶融混練りし組
成物を作製した。得られた組成物を用いて試験片を作製
し物性を測定した。結果を表１に示した。組成物のタル
ク分散パラメーター（σ）は２．４であった。

【００４３】（実施例６）成分（Ａ）の一部として実施
例１で用いたポリプロピレン樹脂（ＰＰ−１）４０ｗｔ
％に成分（Ｂ）として実施例５で用いたＥＢＲ１５ｗｔ
％、実施例１で用いたＳＥＢＳ１５ｗｔ％およびタルク
マスターバッチＡ−１ ３０ｗｔ％からなる樹脂組成物
１００重量部に対して、実施例１で用いた核剤を０．４
重量部、さらに市販の酸化防止剤であるＢＨＴ０．０８
重量部、イルガノックス１０１０を０．０５重量部、カ
ルシウムステアレート０．１重量部を加え、２軸押出機
（ＫＴＸ−３７）を使用して２００℃で溶融混練りし組
成物を作製した。得られた組成物を用いて試験片を作製
し物性を測定した。結果を表１に示した。組成物のタル
ク分散パラメーター（σ）は２．５であった。

【００４４】（実施例７）成分（Ａ）の一部として実施
例１で用いたポリプロピレン樹脂（ＰＰ−１）４０ｗｔ
％に成分（Ｂ）として実施例１で用いたＳＥＢＳ２０ｗ
ｔ％および上記のタルクマスターバッチＡ−１ ４０ｗ
ｔ％からなる樹脂組成物１００重量部に対して、実施例
１で用いた核剤を０．４重量部、さらに市販の酸化防止
剤であるＢＨＴ０．０８重量部、イルガノックス１０１
０を０．０５重量部、カルシウムステアレート０．１重
量部を加え、２軸押出機（ＫＴＸ−３７）を使用して２
００℃で溶融混練りし組成物を作製した。得られた組成
物を用いて試験片を作製し物性を測定した。結果を表１
に示した。組成物のタルク分散パラメーター（σ）は
２．５であった。この場合、樹脂組成物中に配合される
ポリプロピレン樹脂ＰＰ−１およびマスターバッチＡ−
１から配合されるＰＰ−４を樹脂組成物に含まれる割
合、４０：２０の割合でブレンドしたのち、市販の安定
剤ＢＨＴ０．０８ｐｈｒ、イルガノックス１０１０を
０．０５ｐｈｒ、カルシウムステアレート０．１ｐｈｒ
を加え、２軸押出機（ＫＴＸ−３７）を使用して２００
℃で溶融、混練して得られた樹脂組成物のＭＦＲは１６
５ｇ／１０分、アイソタクティックペンタッド分率は
０．９９４であった。

【００４５】（比較例１）成分（Ａ）として実施例で用
いたポリプロピレン樹脂（ＰＰ−１）６５ｗｔ％に成分
（Ｂ）として実施例１で用いたＳＥＢＳ２５ｗｔ％およ
びマスターバッチとしない粉末状のタルクＡ１５ｗｔ％
からなる樹脂組成物１００重量部に対して、実施例１で
用いた核剤を０．４重量部、さらに市販の酸化防止剤で
あるＢＨＴ０．０８重量部、イルガノックス１０１０を
０．０５重量部、カルシウムステアレート０．１重量部
を加え、２軸押出機（ＫＴＸ−３７）を使用して２００
℃で溶融混練りし組成物を作製した。得られた組成物を
用いて試験片を作製し物性を測定した。結果を表１に示
した。組成物のタルク分散パラメーター（σ）は５．７
であった。

【００４６】（比較例２）成分（Ａ）として実施例で用
いたポリプロピレン樹脂（ＰＰ−１）５５ｗｔ％、ＳＥ
ＢＳ３０ｗｔ％および粉末状のタルクＡ１５ｗｔ％から
なる樹脂組成物１００重量部に対して、実施例１で用い
た核剤を０．４重量部、さらに市販の酸化防止剤である
ＢＨＴ０．０８重量部、イルガノックス１０１０を０．
０５重量部、カルシウムステアレート０．１重量部を加
え、２軸押出機（ＫＴＸ−３７）を使用して２００℃で
溶融混練りし組成物を作製した。得られた組成物を用い
て試験片を作製し物性を測定した。結果を表１に示し
た。組成物のタルク分散パラメーター（σ）は５．０で
あった。

【００４７】（比較例３）成分（Ａ）として実施例１で
用いたポリプロピレン樹脂（ＰＰ−１）５０ｗｔ％、成
分（Ｂ）として実施例１で用いたＳＥＢＳ３５ｗｔ％お
よび粉末状のタルクＡ１５ｗｔ％からなる樹脂組成物１
００重量部に対して、実施例１で用いた核剤を０．４重
量部、さらに市販の酸化防止剤であるＢＨＴ０．０８重
量部、イルガノックス１０１０を０．０５重量部、カル
シウムステアレート０．１重量部を加え、２軸押出機
（ＫＴＸ−３７）を使用して２００℃で溶融混練りし組
成物を作製した。得られた組成物を用いて試験片を作製
し物性を測定した。結果を表１に示した。組成物のタル
ク分散パラメーター（σ）は５．１であった。

【００４８】（比較例４）成分（Ａ）として高ＭＦＲポ
リプロピレン樹脂（ＰＰ−３）６０ｗｔ％に成分（Ｂ）
として実施例１で用いたＳＥＢＳ２５ｗｔ％および粉末
状のタルクＡ１５ｗｔ％からなる樹脂組成物１００重量
部に対して、実施例１で用いた核剤を０．４重量部、さ
らに市販の酸化防止剤であるＢＨＴ０．０８重量部、イ
ルガノックス１０１０を０．０５重量部、カルシウムス
テアレート０．１重量部を加え、２軸押出機（ＫＴＸ−
３７）を使用して２００℃で溶融混練りし組成物を作製
した。得られた組成物を用いて試験片を作製し物性を測
定した。結果を表１に示した。組成物のタルク分散パラ
メーター（σ）は４．９であった。

【００４９】（比較例５）成分（Ａ）の一部として実施
例１で用いたポリプロピレン樹脂（ＰＰ−１）４０ｗｔ
％に成分（Ｂ）として実施例１で用いたＳＥＢＳ３０ｗ
ｔ％および上記のタルクマスターバッチＡ−２が３０ｗ
ｔ％からなる樹脂組成物１００重量部に対して、実施例
１で用いた核剤を０．４重量部、さらに市販の酸化防止
剤であるＢＨＴ０．０８重量部、イルガノックス１０１
０を０．０５重量部、カルシウムステアレート０．１重
量部を加え、２軸押出機（ＫＴＸ−３７）を使用して２
００℃で溶融混練りし組成物を作製した。得られた組成
物を用いて試験片を作製し物性を測定した。結果を表１
に示した。組成物のタルク分散パラメーター（σ）は
４．９であった。

【００５０】

【表１】

【００５１】（実施例８）タルクマスターバッチＡの代
わりにタルクマスターバッチＢを用いた他は実施例２と
同様に行なった。結果を表２に示す。組成物のタルク分
散パラメーター（σ）は２．９であった。この場合、樹
脂組成物中に配合されるポリプロピレン樹脂ＰＰ−１お
よびマスターバッチＢから配合されるＰＰ−４を樹脂組
成物に含まれる割合、４０：１５の割合でブレンドした
のち、市販の安定剤ＢＨＴ０．０８ｐｈｒ、イルガノッ
クス１０１０を０．０５ｐｈｒ、カルシウムステアレー
ト０．１ｐｈｒを加え、２軸押出機（ＫＴＸ−３７）を
使用して２００℃で溶融、混練して得られた樹脂組成物
のＭＦＲは１６５ｇ／１０分、アイソタクティックペン
タッド分率は０．９９４であった。

【００５２】（比較例６）粉末状タルクＡの代わりに粉
末状タルクＢを使用した他は比較例２と同様に行なっ
た。結果を表２に示す。組成物のタルク分散パラメータ
ー（σ）は５．２であった。 （比較例７）成分（Ａ）としてＰＰ−４を用いた他かは
比較例１と同様に行なった。結果を表２に示す。組成物
のタルク分散パラメーター（σ）は２．２であった。

【００５３】（比較例８）成分（Ａ）としてＰＰ−４を
用いた他は比較例３と同様に行なった。結果を表２に示
す。組成物のタルク分散パラメーター（σ）は２．１で
あった。 （比較例９）成分（Ａ）の一部としてＰＰ−４を４５ｗ
ｔ％、成分（Ｂ）として実施例１で用いたＳＥＢＳを２
５ｗｔ％、およびタルクマスターバッチＢを３０ｗｔ％
からなる樹脂組成物１００重量部に対して、実施例１で
用いた核剤を０．４重量部、さらに市販の酸化防止剤で
あるＢＨＴ０．０８重量部、イルガノックス１０１０を
０．０５重量部、カルシウムステアレート０．１重量部
を加え、２軸押出機（ＫＴＸ−３７）を使用して２００
℃で溶融混練りし組成物を作製した。得られた組成物を
用いて試験片を作製し物性を測定した。結果を表２に示
した。組成物のタルク分散パラメーター（σ）は２．０
であった。

【００５４】（実施例９）成分（Ａ）の一部として実施
例１で用いたポリプロピレン樹脂（ＰＰ−１）４５ｗｔ
％に成分（Ｂ）として上記のエチレン−プロピレン−ア
ルファオレフィン三元共重合体（ＥＰＢＲ）を２５ｗｔ
％およびタルクマスターバッチＡ−１ ３０ｗｔ％から
なる樹脂組成物１００重量部に対して、実施例１で用い
た核剤を０．４重量部、さらに市販の酸化防止剤である
ＢＨＴ０．０８重量部、イルガノックス１０１０を０．
０５重量部、カルシウムステアレート０．１重量部を加
え、２軸押出機（ＫＴＸ−３７）を使用して２００℃で
溶融混練りし組成物を作製した。得られた組成物を用い
て試験片を作製し物性を測定した。結果を表２に示し
た。組成物のタルク分散パラメーター（σ）は２．３で
あった。

【００５５】（比較例１０）成分（Ａ）として実施例１
で用いたポリプロピレン樹脂（ＰＰ−１）５５ｗｔ％に
成分（Ｂ）としてＭＦＲが１．８ｇ／１０分、エチレン
含有量が７０ｗｔ％のエチレン−プロピレン共重合体
（三井石油化学（株）製のＥＰＲ、タフマーＰ−０４８
０：ＥＰＲ−２）３０ｗｔ％および上記粉末状のタルク
Ａを１５ｗｔ％からなる樹脂組成物１００重量部に対し
て、実施例１で用いた核剤を０．４重量部、さらに市販
の酸化防止剤であるＢＨＴ０．０８重量部、イルガノッ
クス１０１０を０．０５重量部、カルシウムステアレー
ト０．１重量部を加え、２軸押出機（ＫＴＸ−３７）を
使用して２００℃で溶融混練りし組成物を作製した。得
られた組成物を用いて試験片を作製し物性を測定した。
結果を表２に示した。組成物のタルク分散パラメーター
（σ）は４．６であった。

【００５６】

【表２】

【００５７】

【発明の効果】本発明の組成物は、補強効果の高いタル
クを含有しているにもかかわらず非常に流動性に優れる
（ＭＦＲが高い）ことから、射出成形、シート成形用材
料として優れている。特に最近の樹脂成形の大型化、精
密化、ハイサイクル化の要求に適している。また、本発
明のポリプロピレン系樹脂組成物は従来のものと比較し
て、剛性、耐熱性と耐衝撃性のバランス（特にＨＤＴと
低温インパクト強度とのバランス）に優れている。本発
明のポリプロピレン系樹脂組成物では、理想的なゴム成
分の分散、界面の補強、組成物中のタルクの均一な分散
を達成することにより、剛性と耐熱性がさらに向上し、
分子量低下による耐衝撃低下が最小限に抑えられている
と思われる。上記のように、本発明の組成物は成形性に
優れるのみならず、剛性、耐熱性と（特に低温の）耐衝
撃性、強度のバランスに優れたものである。

【図面の簡単な説明】

【図１】実施例２と比較例２のタルク分散パラメーター
（σ）の算出例である。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁶ 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｃ０８Ｌ 53/02 ＬＬＹ Ｃ０８Ｌ 53/02 ＬＬＹ (72)発明者 松本 志磨子 大分県大分市大字中ノ洲２日本ポリオレフ ィン株式会社大分研究所内 (72)発明者 工藤 治幸 大分県大分市大字中ノ洲２日本ポリオレフ ィン株式会社大分工場内 (72)発明者 蛇川 育稔 愛知県豊田市トヨタ町１番地トヨタ自動車 株式会社内 (72)発明者 野村 孝夫 愛知県豊田市トヨタ町１番地トヨタ自動車 株式会社内 (72)発明者 西尾 武純 愛知県豊田市トヨタ町１番地トヨタ自動車 株式会社内

Claims (7)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 （Ａ）ＭＦＲが１００〜１０００ｇ／１
   ０分であり、プロピレン連鎖のアイソタクティックペン
   タッド分率（Ｐ）が０．９８０以上であるポリプロピレ
   ン樹脂（本樹脂組成物中に含まれるポリプロピレン樹脂
   全部を混練した結果のもの）４０〜８５ｗｔ％、（Ｂ）
   １０ｗｔ％を越えるエチレンと炭素数３以上のアルファ
   オレフィン［但しプロピレンは多くとも８０ｗｔ％］か
   らなる部分を含む一種類以上の共重合体からなる成分５
   ０〜１０ｗｔ％（ただしここでいうエチレンと炭素数３
   以上のアルファオレフィンとは、原料モノマーに限定さ
   れず共重合体が構造単位として有しているものをい
   う。）、（Ｃ）タルク３〜２５ｗｔ％とからなる組成物
   であって、（１）組成物全体のＭＦＲが２５ｇ／１０分
   以上であり、かつ（２）（Ａ）と（Ｂ）からなる樹脂成
   分中での（Ｃ）のタルクの分散パラメーター（σ）（横
   軸をタルクの面積分率、縦軸を頻度で表し、ガウス分布
   で近似した時の標準偏差である。）が４．５以下である
   ことを特徴とするポリプロピレン系樹脂組成物。
2. 【請求項２】 （Ｂ）の共重合体が、エチレンと炭素数
   ４以上のアルファオレフィンからなる部分を含む共重合
   体である請求項１記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
3. 【請求項３】 （Ｂ）の共重合体が、エチレン１０〜８
   ０ｗｔ％、プロピレン８０〜１０ｗｔ％、炭素数４以上
   のアルファオレフィンが１０〜８０ｗｔ％からなるエチ
   レン−プロピレン−アルファオレフィン三元共重合体で
   ある請求項１または２記載のポリプロピレン系樹脂組成
   物。
4. 【請求項４】 （Ｂ）の共重合体が、スチレンに由来す
   る構成単位が４０重量％以下のスチレン−ブタジエンブ
   ロック共重合体またはランダム共重合体の水素添加物で
   ある請求項１または２記載のポリプロピレン系樹脂組成
   物。
5. 【請求項５】 （Ａ）のポリプロピレン樹脂に分散して
   いる（Ｂ）の共重合体粒子の数平均粒子径が３μｍ以下
   である請求項１から４のいずれか１項に記載のポリプロ
   ピレン系樹脂組成物。
6. 【請求項６】 （Ｃ）のタルクの平均粒子径が３μｍ以
   下である請求項１記載のポリプロピレン系樹脂組成物。
7. 【請求項７】 タルク（Ｃ）を、あらかじめＭＦＲが１
   ００〜１０００ｇ／１０分であり、アイソタクティック
   ペンタッド分率（Ｐ）が０．９８０以上であるポリプロ
   ピレン樹脂（Ａ）の一部を構成するアイソタクティック
   ペンタッド分率（Ｐ）が０．９６０以上、ＭＦＲが５０
   ｇ／１０分以下のポリプロピレン樹脂と溶融混練りした
   のち、ポリプロピレン樹脂（Ａ）の残部と共重合体
   （Ｂ）に溶融混練りすることを特徴とするポリプロピレ
   ン系樹脂組成物の製造方法。