JPH09110731A - メタンの製造方法 - Google Patents
メタンの製造方法Info
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- JPH09110731A JPH09110731A JP27559295A JP27559295A JPH09110731A JP H09110731 A JPH09110731 A JP H09110731A JP 27559295 A JP27559295 A JP 27559295A JP 27559295 A JP27559295 A JP 27559295A JP H09110731 A JPH09110731 A JP H09110731A
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-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C07—ORGANIC CHEMISTRY
- C07C—ACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
- C07C1/00—Preparation of hydrocarbons from one or more compounds, none of them being a hydrocarbon
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- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Organic Chemistry (AREA)
- Catalysts (AREA)
- Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
- Low-Molecular Organic Synthesis Reactions Using Catalysts (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【課題】 本発明は原料ガス中の二酸化炭素含有量の多
少に拘らず二酸化炭素含有ガスより、直接６０〜８０％
以上のメタンガスを製造することを目的とする。 【解決手段】 二酸化炭素を含有するガスをフェライト
系鉄酸化物結晶中の酸素を取り除いて得られる活性化フ
ェライト系鉄酸化物に接触させる二酸化炭素分解工程
と、二酸化炭素分解工程で得られた活性化フェライト系
鉄酸化物に水素を含有するガスを接触させるメタン製造
工程とを交互に繰り返し行うことを特徴とするメタンの
製造方法。
少に拘らず二酸化炭素含有ガスより、直接６０〜８０％
以上のメタンガスを製造することを目的とする。 【解決手段】 二酸化炭素を含有するガスをフェライト
系鉄酸化物結晶中の酸素を取り除いて得られる活性化フ
ェライト系鉄酸化物に接触させる二酸化炭素分解工程
と、二酸化炭素分解工程で得られた活性化フェライト系
鉄酸化物に水素を含有するガスを接触させるメタン製造
工程とを交互に繰り返し行うことを特徴とするメタンの
製造方法。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は産業活動の結果生じ
る二酸化炭素を、燃料ガスとして有効なメタンガスに転
換するシステムに関する。
る二酸化炭素を、燃料ガスとして有効なメタンガスに転
換するシステムに関する。
【０００２】
【従来の技術】従来、二酸化炭素を原料としたメタン生
成のプロセスは、アルミナ、酸化酵素等担体表面に各種
金属を担持した触媒に水素及び二酸化炭素の混合ガスを
通気し反応生成物としてメタンを得る方法が知られてい
る。担持金属はロジウム、パラジウム、（参考文献１）
ルテニウム（参考文献２）等が知られている。
成のプロセスは、アルミナ、酸化酵素等担体表面に各種
金属を担持した触媒に水素及び二酸化炭素の混合ガスを
通気し反応生成物としてメタンを得る方法が知られてい
る。担持金属はロジウム、パラジウム、（参考文献１）
ルテニウム（参考文献２）等が知られている。
【０００３】参考文献 １）ＲｈおよびＰｔ触媒によるＣＯ2 の水素化反応 飯塚秀宏，市川伸一（日立 日立研）；安藤英児，長谷
良悦（東北電力） 日本化学会講演予稿集 ＶＯＬ．６３rd，ＮＯ．１ Ｐ
ＡＧＥ．２７４ 1992 ２）ルテニウム担持触媒上の一酸化炭素および二酸化炭
素のメタン化の反応特性 主として残留塩素の影響と脱塩素処理の効果 笠岡成光，笹岡英司，岡崎洋介，花谷誠（岡山大 工） 化学工学論文集 ＶＯＬ．１７，ＮＯ．４ ＰＡＧＥ．
７３２・７３９ 1991 通常の排ガスは二酸化炭素ガスの含有量が２０％以下で
ある。このため従来知られているメタン化触媒に二酸化
炭素、水素の混合ガスを通気する方法を適用した場合、
生成するメタンガスの濃度は２０％以下となる。残りの
８０％以上は窒素ガスであるため燃料として直接使用す
るには濃度が低すぎる。
良悦（東北電力） 日本化学会講演予稿集 ＶＯＬ．６３rd，ＮＯ．１ Ｐ
ＡＧＥ．２７４ 1992 ２）ルテニウム担持触媒上の一酸化炭素および二酸化炭
素のメタン化の反応特性 主として残留塩素の影響と脱塩素処理の効果 笠岡成光，笹岡英司，岡崎洋介，花谷誠（岡山大 工） 化学工学論文集 ＶＯＬ．１７，ＮＯ．４ ＰＡＧＥ．
７３２・７３９ 1991 通常の排ガスは二酸化炭素ガスの含有量が２０％以下で
ある。このため従来知られているメタン化触媒に二酸化
炭素、水素の混合ガスを通気する方法を適用した場合、
生成するメタンガスの濃度は２０％以下となる。残りの
８０％以上は窒素ガスであるため燃料として直接使用す
るには濃度が低すぎる。
【０００４】生成したメタンを濃縮分離することもエネ
ルギー効率、経済性から見て好ましくなく、この点が実
用上重大な欠点となっていた。また予め排ガス等燃焼ガ
ス中の二酸化炭素を濃縮する既存の方法を組み合わせた
方法も考えられる。しかしながら、現在試験研究が行わ
れている化学吸着、物理吸着（ＰＳＡ法）等の方法は、
いずれも大規模な装置が必要で投入するエネルギーも大
きい。
ルギー効率、経済性から見て好ましくなく、この点が実
用上重大な欠点となっていた。また予め排ガス等燃焼ガ
ス中の二酸化炭素を濃縮する既存の方法を組み合わせた
方法も考えられる。しかしながら、現在試験研究が行わ
れている化学吸着、物理吸着（ＰＳＡ法）等の方法は、
いずれも大規模な装置が必要で投入するエネルギーも大
きい。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】本発明の目的は原料ガ
ス中の二酸化炭素含有量の多少に依存せず二酸化炭素含
有ガスより直接６０〜８０％以上のメタンガスを製造す
ることにある。
ス中の二酸化炭素含有量の多少に依存せず二酸化炭素含
有ガスより直接６０〜８０％以上のメタンガスを製造す
ることにある。
【０００６】
【課題を解決するための手段】上記の目的を達成するた
め本発明は二酸化炭素を含有するガスをフェライト系鉄
酸化物結晶中の酸素を取り除いて得られる活性化フェラ
イト系鉄酸化物で分解させる二酸化炭素分解工程と、二
酸化炭素分解工程で得られた活性化フェライト系鉄酸化
物に水素を含有するガスを接触させるメタン製造工程と
を交互に繰り返し行うことを特徴とするメタンの製造方
法によって構成される。
め本発明は二酸化炭素を含有するガスをフェライト系鉄
酸化物結晶中の酸素を取り除いて得られる活性化フェラ
イト系鉄酸化物で分解させる二酸化炭素分解工程と、二
酸化炭素分解工程で得られた活性化フェライト系鉄酸化
物に水素を含有するガスを接触させるメタン製造工程と
を交互に繰り返し行うことを特徴とするメタンの製造方
法によって構成される。
【０００７】
【発明の実施の形態】フェライト系鉄酸化物の結晶を加
熱し水素ガスを作用させて結晶中の酸素を取り除き、上
記鉄酸化物を活性化することができる。
熱し水素ガスを作用させて結晶中の酸素を取り除き、上
記鉄酸化物を活性化することができる。
【０００８】二酸化炭素を含有するガスは取り除かれた
酸素不足部位と反応して上記活性化鉄酸化物に固定され
る。この固定化反応は化学吸着であるため、この工程は
上記鉄酸化物の表面に炭素分を分解吸着濃縮する工程で
あって二酸化炭素分解工程である。
酸素不足部位と反応して上記活性化鉄酸化物に固定され
る。この固定化反応は化学吸着であるため、この工程は
上記鉄酸化物の表面に炭素分を分解吸着濃縮する工程で
あって二酸化炭素分解工程である。
【０００９】上記活性化フェライト系鉄酸化物表面に分
解吸着した濃縮炭素分に水素を含有するガスを接触させ
ると上記分解吸着濃縮炭素分と水素が結合してメタンを
生成するから、これをメタン製造工程とする。
解吸着した濃縮炭素分に水素を含有するガスを接触させ
ると上記分解吸着濃縮炭素分と水素が結合してメタンを
生成するから、これをメタン製造工程とする。
【００１０】そして上記二酸化炭素分解工程とメタン製
造工程とを上記活性化フェライト系鉄酸化物について交
互に繰返し行うことによって高濃度のメタンが得られ
る。
造工程とを上記活性化フェライト系鉄酸化物について交
互に繰返し行うことによって高濃度のメタンが得られ
る。
【００１１】これまで知られる二酸化炭素のメタン化反
応は第１式で表される。
応は第１式で表される。
【００１２】 ＣＯ2 ＋４Ｈ2 →ＣＨ4 ＋２Ｈ2 Ｏ（第１式） 本発明では第１式を第２式（分解工程）及び第３式（メ
タン化工程）に示すような２つの反応に分けメタンの合
成を行い、さらにこの２つの工程を交互に繰り返し行う
ことでメタンの濃度が上昇することが研究の結果判明し
た。以下詳細にその作用について説明する。
タン化工程）に示すような２つの反応に分けメタンの合
成を行い、さらにこの２つの工程を交互に繰り返し行う
ことでメタンの濃度が上昇することが研究の結果判明し
た。以下詳細にその作用について説明する。
【００１３】 ＣＯ2 ＋Ｖｏ→Ｃ＋Ｏｏｘ（第２式） Ｃ＋４Ｈ2 ＋Ｏｏｘ→ＣＨ4 ＋Ｖｏ＋２Ｈ2 Ｏ（第３式） 第２式は二酸化炭素分解工程で起こる反応である。二酸
化炭素分解工程において二酸化炭素は、活性化フェライ
ト系鉄酸化物結晶表面上のＶｏで表される酸素不足部位
と反応し固定化される。
化炭素分解工程において二酸化炭素は、活性化フェライ
ト系鉄酸化物結晶表面上のＶｏで表される酸素不足部位
と反応し固定化される。
【００１４】この反応は一種の化学吸着である。このた
め分解工程では二酸化炭素を第２式により分解するだけ
でなく、上記鉄酸化物表面に吸着濃縮できるため原ガス
中の二酸化炭素の濃度が低い場合もガス中から二酸化炭
素を除去し活性化フェライト系鉄酸化物上に吸着種（第
２式中Ｃで表す）として濃縮が可能である。第２図に原
ガス中の二酸化炭素濃度と除去率の関係を示している。
高濃度では活性化フェライト系鉄酸化物表面が飽和し除
去率は低下するが、低濃度域では１％以下の二酸化炭素
も活性化フェライト系鉄酸化物表面に濃縮する様子が分
かる。
め分解工程では二酸化炭素を第２式により分解するだけ
でなく、上記鉄酸化物表面に吸着濃縮できるため原ガス
中の二酸化炭素の濃度が低い場合もガス中から二酸化炭
素を除去し活性化フェライト系鉄酸化物上に吸着種（第
２式中Ｃで表す）として濃縮が可能である。第２図に原
ガス中の二酸化炭素濃度と除去率の関係を示している。
高濃度では活性化フェライト系鉄酸化物表面が飽和し除
去率は低下するが、低濃度域では１％以下の二酸化炭素
も活性化フェライト系鉄酸化物表面に濃縮する様子が分
かる。
【００１５】メタン化工程では第３式に示す化学反応に
よりメタンを製造する。実際の反応は、分解工程で得ら
れた活性化フェライト系鉄酸化物にメタン化ガスを接触
することで行われる。生成する水分は加圧、冷却等の方
法で取り除く。メタン化ガスは水素又は水素とメタンの
混合ガスを使用する。発生するメタンの濃度は活性化フ
ェライト系鉄酸化物表面に濃縮された二酸化炭素の分解
吸着種の量と接触させるメタン化ガス水素量によって決
まる。
よりメタンを製造する。実際の反応は、分解工程で得ら
れた活性化フェライト系鉄酸化物にメタン化ガスを接触
することで行われる。生成する水分は加圧、冷却等の方
法で取り除く。メタン化ガスは水素又は水素とメタンの
混合ガスを使用する。発生するメタンの濃度は活性化フ
ェライト系鉄酸化物表面に濃縮された二酸化炭素の分解
吸着種の量と接触させるメタン化ガス水素量によって決
まる。
【００１６】また表面が飽和した後は表面に炭素が析出
する反応が進行するがこのような炭素は表面吸着した二
酸化炭素分解種が構造変化し、反応性の劣る炭素状物質
に変化する為である。
する反応が進行するがこのような炭素は表面吸着した二
酸化炭素分解種が構造変化し、反応性の劣る炭素状物質
に変化する為である。
【００１７】このため、分解工程で反応させる二酸化炭
素量を、フェライト系鉄酸化物表面積１ｍ3 当たり、標
準状態で０．０４ｍｌ（ニッケルフェライト）以下にす
ればメタンへの転換率が１００％となり繰り返し反応が
可能となる。
素量を、フェライト系鉄酸化物表面積１ｍ3 当たり、標
準状態で０．０４ｍｌ（ニッケルフェライト）以下にす
ればメタンへの転換率が１００％となり繰り返し反応が
可能となる。
【００１８】以上の条件では、二酸化炭素分解工程及び
メタン化工程を交互に繰り返し行うことが可能である。
一回の反応でメタン濃度が低い場合は、生成物であるメ
タンと未反応水素の混合ガスをメタン化ガスとして使用
することでメタン濃度を上げることが出来る。ただしメ
タン化反応において化学的な平衡が成立するためメタン
濃度は９３％以上にすることが出来ない。
メタン化工程を交互に繰り返し行うことが可能である。
一回の反応でメタン濃度が低い場合は、生成物であるメ
タンと未反応水素の混合ガスをメタン化ガスとして使用
することでメタン濃度を上げることが出来る。ただしメ
タン化反応において化学的な平衡が成立するためメタン
濃度は９３％以上にすることが出来ない。
【００１９】
実施例１ １．図１(イ) 図において３００℃に加温した反応器４中
にニッケルフェライトを１５０ｇ充填し経路１に水素ガ
スを毎分５００ｍｌ通気し活性化フェライト系鉄酸化物
（活性化ニッケルフェライト）を作成した。
にニッケルフェライトを１５０ｇ充填し経路１に水素ガ
スを毎分５００ｍｌ通気し活性化フェライト系鉄酸化物
（活性化ニッケルフェライト）を作成した。
【００２０】２．経路２より模擬排ガス（二酸化炭素１
０％窒素ガス９０％）を毎分５０ｍｌの速度で２０分間
反応器４内に通気し模擬排ガス中の二酸化炭素を活性化
ニッケルフェライト上に吸着させた。
０％窒素ガス９０％）を毎分５０ｍｌの速度で２０分間
反応器４内に通気し模擬排ガス中の二酸化炭素を活性化
ニッケルフェライト上に吸着させた。
【００２１】３．反応器４’内をポンプ３により減圧と
した後、ガス経路１から反応器４’内にメタン化ガスを
１５分間循環させた。
した後、ガス経路１から反応器４’内にメタン化ガスを
１５分間循環させた。
【００２２】４．２，３の操作を繰り返し行い、タンク
５内のメタン濃度が８０％となった時点でタンク５内の
メタンを取り出し、新たに水素ガスをタンク５に充填し
た。５．４の操作を３回繰り返した。
５内のメタン濃度が８０％となった時点でタンク５内の
メタンを取り出し、新たに水素ガスをタンク５に充填し
た。５．４の操作を３回繰り返した。
【００２３】試験中のメタン化ガス中のメタン濃度の変
化を図３に示した。
化を図３に示した。
【００２４】第１回目の繰り返しにおいては９回のメタ
ン化工程を行い８５％のメタンが第２回目の繰り返しで
は９回のメタン化工程を行い８９％のメタンが第３回目
の繰り返しでは１０回のメタン化工程を行い９２％のメ
タンを得ることが出来た。
ン化工程を行い８５％のメタンが第２回目の繰り返しで
は９回のメタン化工程を行い８９％のメタンが第３回目
の繰り返しでは１０回のメタン化工程を行い９２％のメ
タンを得ることが出来た。
【００２５】実施例２ 実施例１のニッケルフェライトの代わりに表１に示した
充填材料を用いて１，２，３，４の操作を行った。
充填材料を用いて１，２，３，４の操作を行った。
【００２６】メタン化の性能はニッケルフェライト、及
びロジウムを担持したニッケルフェライトがメタン濃度
８０％以上の生成物を得られたのに比べマグネタイトは
６８％であった。
びロジウムを担持したニッケルフェライトがメタン濃度
８０％以上の生成物を得られたのに比べマグネタイトは
６８％であった。
【００２７】
【表１】
【００２８】上記実施例１および実施例２では、図１
(イ) 図の排ガス経路２と(ロ) 図の排ガス経路２とを主排
ガス経路（図示していない）に接続し連続排ガスを切換
弁（図示していない）によって二酸化炭素分解工程
（(イ) 図）とメタン製造工程( (ロ)図）とに交互に供給
することができる。
(イ) 図の排ガス経路２と(ロ) 図の排ガス経路２とを主排
ガス経路（図示していない）に接続し連続排ガスを切換
弁（図示していない）によって二酸化炭素分解工程
（(イ) 図）とメタン製造工程( (ロ)図）とに交互に供給
することができる。
【００２９】高濃度メタンはメタン化ガス経路１に介設
したタンク５のメタン経路６から開閉弁７を開閉して回
収し、未反応水素は上記タンク５への水素供給経路８か
ら開閉弁９を開閉して供給する。
したタンク５のメタン経路６から開閉弁７を開閉して回
収し、未反応水素は上記タンク５への水素供給経路８か
ら開閉弁９を開閉して供給する。
【００３０】尚図中１０で示すものはドレン管、１１は
その開閉弁、１２、１２’は排ガス経路２に介設した開
閉弁、１３、１３’はメタン化ガス経路１に介設した開
閉弁である。
その開閉弁、１２、１２’は排ガス経路２に介設した開
閉弁、１３、１３’はメタン化ガス経路１に介設した開
閉弁である。
【００３１】
【発明の効果】以上の様に本発明によれば燃焼排ガス等
に含まれている地球温暖化の原因物質である二酸化炭素
を再利用可能なメタンガスに転換することが出来る。特
に注目すべきことは同一のフェライト触媒を充填したカ
ラムへの通気を切り換えることで低濃度の二酸化炭素を
原料にして高濃度のメタンを直接製造できる点である。
に含まれている地球温暖化の原因物質である二酸化炭素
を再利用可能なメタンガスに転換することが出来る。特
に注目すべきことは同一のフェライト触媒を充填したカ
ラムへの通気を切り換えることで低濃度の二酸化炭素を
原料にして高濃度のメタンを直接製造できる点である。
【図１】(イ) 二酸化炭素分解工程の実施状態図である。 (ロ) メタン製造工程の実施状態図である。
【図２】原ガス中の二酸化炭素濃度と除去率の関係を示
す図である。
す図である。
【図３】メタン濃度上昇状態図である。
１ メタン化ガス経路 ２ 排ガス経路 ３ ポンプ ４、４’ 反応器 ５ タンク
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 林田 敏雄 福岡市中央区渡辺通二丁目１番82号 九州 電力株式会社内 (72)発明者 古江 敏彦 福岡市中央区渡辺通二丁目１番82号 九州 電力株式会社内
Claims (1)
- 【請求項１】 二酸化炭素を含有するガスをフェライト
系鉄酸化物結晶中の酸素を取り除いて得られる活性化フ
ェライト系鉄酸化物で分解させる二酸化炭素分解工程
と、二酸化炭素分解工程で得られた活性化フェライト系
鉄酸化物に水素を含有するガスを接触させるメタン製造
工程とを交互に繰り返し行うことを特徴とするメタンの
製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP27559295A JPH09110731A (ja) | 1995-10-24 | 1995-10-24 | メタンの製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP27559295A JPH09110731A (ja) | 1995-10-24 | 1995-10-24 | メタンの製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH09110731A true JPH09110731A (ja) | 1997-04-28 |
Family
ID=17557606
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP27559295A Pending JPH09110731A (ja) | 1995-10-24 | 1995-10-24 | メタンの製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH09110731A (ja) |
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2012140382A (ja) * | 2011-01-05 | 2012-07-26 | Tokyo Gas Co Ltd | 二酸化炭素と水素からメタンを合成する方法 |
| JP2013163675A (ja) * | 2007-10-30 | 2013-08-22 | Toyama Univ | 二酸化炭素の水素還元方法 |
| KR101346954B1 (ko) * | 2013-02-28 | 2014-01-03 | 충남대학교산학협력단 | 활성 코발트 페라이트, 이의 제조방법, 및 상기 활성 코발트 페라이트를 이용한 이산화탄소의 분해방법 |
| EP3501632A1 (en) | 2017-12-18 | 2019-06-26 | Kabushiki Kaisha Toyota Chuo Kenkyusho | Apparatus of producing methane and method for producing methane using the same |
-
1995
- 1995-10-24 JP JP27559295A patent/JPH09110731A/ja active Pending
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2013163675A (ja) * | 2007-10-30 | 2013-08-22 | Toyama Univ | 二酸化炭素の水素還元方法 |
| JP2012140382A (ja) * | 2011-01-05 | 2012-07-26 | Tokyo Gas Co Ltd | 二酸化炭素と水素からメタンを合成する方法 |
| KR101346954B1 (ko) * | 2013-02-28 | 2014-01-03 | 충남대학교산학협력단 | 활성 코발트 페라이트, 이의 제조방법, 및 상기 활성 코발트 페라이트를 이용한 이산화탄소의 분해방법 |
| EP3501632A1 (en) | 2017-12-18 | 2019-06-26 | Kabushiki Kaisha Toyota Chuo Kenkyusho | Apparatus of producing methane and method for producing methane using the same |
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