JPH0867998A - 金属ウランの製造方法 - Google Patents
金属ウランの製造方法Info
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- JPH0867998A JPH0867998A JP20364294A JP20364294A JPH0867998A JP H0867998 A JPH0867998 A JP H0867998A JP 20364294 A JP20364294 A JP 20364294A JP 20364294 A JP20364294 A JP 20364294A JP H0867998 A JPH0867998 A JP H0867998A
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 生成する金属ウランが原料によって汚染され
ることがなく、金属ウラン粒子同士の融合性が良好で、
従って大きな塊状の金属ウランを回収できる。 【構成】 陽極１２及び陰極１１を有する電解槽１０内
の陰極１１の下方に容器１４が設けられ、電解槽１０内
で原料の酸化ウランを電解液のフッ化物溶融塩１５中で
金属ウラン１３の融点以上の温度で電解還元して陰極１
１の表面に金属ウラン１３を付着生成し、生成した金属
ウラン１３を溶融塩との比重差により落下させて容器１
４に収容する金属ウランの製造方法である。電解還元す
る前に原料の酸化ウランを電解槽１０の内底部に供給
し、酸化ウランを供給した後に電解槽１０にフッ化物を
供給し、酸化ウラン及びフッ化物を収容した電解槽を加
熱してフッ化物溶融塩を生成し酸化ウランを電解還元す
ることを特徴とする。
ることがなく、金属ウラン粒子同士の融合性が良好で、
従って大きな塊状の金属ウランを回収できる。 【構成】 陽極１２及び陰極１１を有する電解槽１０内
の陰極１１の下方に容器１４が設けられ、電解槽１０内
で原料の酸化ウランを電解液のフッ化物溶融塩１５中で
金属ウラン１３の融点以上の温度で電解還元して陰極１
１の表面に金属ウラン１３を付着生成し、生成した金属
ウラン１３を溶融塩との比重差により落下させて容器１
４に収容する金属ウランの製造方法である。電解還元す
る前に原料の酸化ウランを電解槽１０の内底部に供給
し、酸化ウランを供給した後に電解槽１０にフッ化物を
供給し、酸化ウラン及びフッ化物を収容した電解槽を加
熱してフッ化物溶融塩を生成し酸化ウランを電解還元す
ることを特徴とする。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、原料の酸化ウランを電
解液のフッ化物溶融塩中で電解還元して金属ウランを製
造する方法に関するものである。
解液のフッ化物溶融塩中で電解還元して金属ウランを製
造する方法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】従来、この種の製造方法として、原料の
酸化ウラン、例えばＵＯ2，ＵＯ3，Ｕ3０8等を電解液の
フッ化物溶融塩中で電解還元して金属ウランを製造する
方法が知られている。この方法は陽極及び陰極を有する
電解槽内にフッ化物溶融塩を生成しておき、このフッ化
物溶融塩中に電解槽の上方から原料の酸化ウランを供給
し、金属ウランの融点以上の温度で電解還元を実施し
て、電解槽の内底部に金属ウランを析出生成させる方法
である。しかしこの方法では、生成した金属ウランが原
料の酸化ウランで汚染され、しかも生成した金属ウラン
粒子の表面に酸化皮膜が形成され、それ以上金属ウラン
粒子間の融合が進行しない等の問題点がある。
酸化ウラン、例えばＵＯ2，ＵＯ3，Ｕ3０8等を電解液の
フッ化物溶融塩中で電解還元して金属ウランを製造する
方法が知られている。この方法は陽極及び陰極を有する
電解槽内にフッ化物溶融塩を生成しておき、このフッ化
物溶融塩中に電解槽の上方から原料の酸化ウランを供給
し、金属ウランの融点以上の温度で電解還元を実施し
て、電解槽の内底部に金属ウランを析出生成させる方法
である。しかしこの方法では、生成した金属ウランが原
料の酸化ウランで汚染され、しかも生成した金属ウラン
粒子の表面に酸化皮膜が形成され、それ以上金属ウラン
粒子間の融合が進行しない等の問題点がある。
【０００３】これらの問題点を解決する方法として電解
還元による金属ウランの製造方法が米国特許３，０５
２，６１１号公報により提案されている。この米国特許
の方法においては、孔の開いたバスケット状の陽極内に
ＵＯ2−Ｃペレット（酸化ウランと炭素の混合物からな
るペレット）を原料として収納し、陰極棒に連結したグ
ラファイト製の坩堝内に電解液（フッ化バリウム又はカ
ルシウム；フッ化マグネシウム又はリチウム；及びフッ
化ウラニウムの混合物）を形成し、この電解液中に上記
陽極バスケットを浸漬し、電解還元して金属ウランを上
記グラファイト製の坩堝の内底部に析出生成させてい
る。
還元による金属ウランの製造方法が米国特許３，０５
２，６１１号公報により提案されている。この米国特許
の方法においては、孔の開いたバスケット状の陽極内に
ＵＯ2−Ｃペレット（酸化ウランと炭素の混合物からな
るペレット）を原料として収納し、陰極棒に連結したグ
ラファイト製の坩堝内に電解液（フッ化バリウム又はカ
ルシウム；フッ化マグネシウム又はリチウム；及びフッ
化ウラニウムの混合物）を形成し、この電解液中に上記
陽極バスケットを浸漬し、電解還元して金属ウランを上
記グラファイト製の坩堝の内底部に析出生成させてい
る。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】しかし上記米国特許の
方法では陽極バスケットを使用しているため、電流効率
が低く、またＵＯ2−Ｃペレットを原料として使用して
いるため製品の金属ウランが原料のＵＯ2−Ｃペレット
のＣ（炭素）によって汚染され、かつ製造コストが高く
なる等の問題点が残されている。本発明の目的は、生成
する金属ウランが原料によって汚染されることがなく、
金属ウラン粒子同士の融合性が良好で、従って大きな塊
状の金属ウランを回収できる金属ウランの製造方法を提
供することにある。
方法では陽極バスケットを使用しているため、電流効率
が低く、またＵＯ2−Ｃペレットを原料として使用して
いるため製品の金属ウランが原料のＵＯ2−Ｃペレット
のＣ（炭素）によって汚染され、かつ製造コストが高く
なる等の問題点が残されている。本発明の目的は、生成
する金属ウランが原料によって汚染されることがなく、
金属ウラン粒子同士の融合性が良好で、従って大きな塊
状の金属ウランを回収できる金属ウランの製造方法を提
供することにある。
【０００５】
【課題を解決するための手段】本発明は、陽極１２及び
陰極１１を有する電解槽１０内の陰極１１の下方に容器
１４が設けられ、電解槽１０内で原料の酸化ウランを電
解液のフッ化物溶融塩１５中で金属ウラン１３の融点以
上の温度で電解還元して陰極１１の表面に金属ウラン１
３を付着生成し、生成した金属ウラン１３を溶融塩との
比重差により落下させて容器に収容する金属ウラン１３
の製造方法の改良である。その特徴あるところは、電解
還元する前に原料の酸化ウランを電解槽１０の内底部に
供給し、酸化ウランを供給した後に電解槽１０にフッ化
物を供給し、酸化ウラン及びフッ化物を収容した電解槽
１０を加熱してフッ化物溶融塩１５を生成し酸化ウラン
を電解還元することにある。本発明において、フッ化物
溶融塩１５の生成時に電解槽１０の内底部に不活性ガス
を吹込んでウランの溶解を促進することが望ましい。
陰極１１を有する電解槽１０内の陰極１１の下方に容器
１４が設けられ、電解槽１０内で原料の酸化ウランを電
解液のフッ化物溶融塩１５中で金属ウラン１３の融点以
上の温度で電解還元して陰極１１の表面に金属ウラン１
３を付着生成し、生成した金属ウラン１３を溶融塩との
比重差により落下させて容器に収容する金属ウラン１３
の製造方法の改良である。その特徴あるところは、電解
還元する前に原料の酸化ウランを電解槽１０の内底部に
供給し、酸化ウランを供給した後に電解槽１０にフッ化
物を供給し、酸化ウラン及びフッ化物を収容した電解槽
１０を加熱してフッ化物溶融塩１５を生成し酸化ウラン
を電解還元することにある。本発明において、フッ化物
溶融塩１５の生成時に電解槽１０の内底部に不活性ガス
を吹込んでウランの溶解を促進することが望ましい。
【０００６】次に本発明の金属ウランの製造方法を実施
するのに使用される装置を図１に基づいて説明する。図
１に示すように、グラファイト製の電解槽１０の内部中
央には棒状のタングステン製の陰極１１が上方から挿入
されて固定され、この陰極１１を電解槽１０内において
取り囲むように円筒状のグラファイト製の陽極１２が設
けられる。陰極１１の下方には生成した金属ウラン１３
を収納する容器１４が図示しない固定手段により固定さ
れて電解槽１０の内底部に設けられる。また電解槽１０
内には原料の酸化ウランを供給する供給管１６と、フッ
化物溶融塩１５の生成時に電解槽の内底部に不活性ガス
を吹込んでウランの溶解を促進する撹拌用のガスパイプ
１７とがそれぞれ上方から挿入されて固定される。ガス
パイプ１７の先端部は容器１４の下方にまで伸びてい
る。
するのに使用される装置を図１に基づいて説明する。図
１に示すように、グラファイト製の電解槽１０の内部中
央には棒状のタングステン製の陰極１１が上方から挿入
されて固定され、この陰極１１を電解槽１０内において
取り囲むように円筒状のグラファイト製の陽極１２が設
けられる。陰極１１の下方には生成した金属ウラン１３
を収納する容器１４が図示しない固定手段により固定さ
れて電解槽１０の内底部に設けられる。また電解槽１０
内には原料の酸化ウランを供給する供給管１６と、フッ
化物溶融塩１５の生成時に電解槽の内底部に不活性ガス
を吹込んでウランの溶解を促進する撹拌用のガスパイプ
１７とがそれぞれ上方から挿入されて固定される。ガス
パイプ１７の先端部は容器１４の下方にまで伸びてい
る。
【０００７】電解槽１０の外側には誘導加熱コイル１８
が設けられ、電解槽１０は耐火れんが１９上に載置され
る。陰極１１、酸化ウランの供給管１６、及びガスパイ
プ１７はいずれも電解槽１０の蓋２１を貫通して電解槽
１０内に挿入されて固定される。陽極１２の上部にはこ
れを所定の位置に保持する保持手段２２が取付けられて
おり、この保持手段２２も蓋２１を貫通して電解槽１０
内に挿入されて固定される。
が設けられ、電解槽１０は耐火れんが１９上に載置され
る。陰極１１、酸化ウランの供給管１６、及びガスパイ
プ１７はいずれも電解槽１０の蓋２１を貫通して電解槽
１０内に挿入されて固定される。陽極１２の上部にはこ
れを所定の位置に保持する保持手段２２が取付けられて
おり、この保持手段２２も蓋２１を貫通して電解槽１０
内に挿入されて固定される。
【０００８】
【作用】電解槽の内底部に溜まった酸化ウランの上でフ
ッ化物溶融塩の電解液を生成し、この状態で電解還元す
ると、生成した金属ウランは酸化ウランに接触しないた
め、金属ウラン粒子の表面に酸化皮膜を形成することな
く金属ウラン粒子間の融合が速やかに進行する。
ッ化物溶融塩の電解液を生成し、この状態で電解還元す
ると、生成した金属ウランは酸化ウランに接触しないた
め、金属ウラン粒子の表面に酸化皮膜を形成することな
く金属ウラン粒子間の融合が速やかに進行する。
【０００９】
【実施例】次に本発明の具体的態様を示すために、本発
明の実施例を上記図１の装置に基づいて比較例とともに
説明する。 ＜実施例１＞原料の酸化ウラン粉末を準備した。この酸
化ウラン粉末は流動層で脱硝して得たＵＯ3を還元する
ことによって調製した未分級ＵＯ2粉末である。この酸
化ウラン粉末の所定量を供給管１６を通して電解槽１０
の内底部に供給した。次に電解液のフッ化物溶融塩を生
成するフッ化物を準備した。このフッ化物は７４重量％
のＢａＦ2と、１１重量％のＬｉＦと、１５重量％のＵ
Ｆ4とからなる組成物である。上記装置の蓋２１を取外
した後、このフッ化物の組成物の所定量を電解槽１０内
に供給した。この組成物は酸化ウラン粉末の供給管１６
を利用して供給することもできる。誘導加熱コイル１８
に通電して電解槽１０を加熱し、１１４９〜１２０２℃
に維持した。これにより電解液のフッ化物溶融塩が生成
された。フッ化物溶融塩の生成時に電解槽１０の内底部
にガスパイプ１７から不活性ガスのアルゴン（Ａｒ）ガ
スを毎分０．０５ノルマルリットル（以下、ＮＬとい
う）の流量で吹込んでウランのフッ化物溶融塩への溶解
を促進した。この状態において陰極１１及び陽極１２に
通電して電解還元を実施すると、フッ化物溶融塩中に溶
解したウランは陰極１１の表面で放電して金属ウランを
付着生成する。この生成した金属ウランは溶融塩との比
重差により落下して、陰極１１の下方に位置する容器１
４内に蓄積した。
明の実施例を上記図１の装置に基づいて比較例とともに
説明する。 ＜実施例１＞原料の酸化ウラン粉末を準備した。この酸
化ウラン粉末は流動層で脱硝して得たＵＯ3を還元する
ことによって調製した未分級ＵＯ2粉末である。この酸
化ウラン粉末の所定量を供給管１６を通して電解槽１０
の内底部に供給した。次に電解液のフッ化物溶融塩を生
成するフッ化物を準備した。このフッ化物は７４重量％
のＢａＦ2と、１１重量％のＬｉＦと、１５重量％のＵ
Ｆ4とからなる組成物である。上記装置の蓋２１を取外
した後、このフッ化物の組成物の所定量を電解槽１０内
に供給した。この組成物は酸化ウラン粉末の供給管１６
を利用して供給することもできる。誘導加熱コイル１８
に通電して電解槽１０を加熱し、１１４９〜１２０２℃
に維持した。これにより電解液のフッ化物溶融塩が生成
された。フッ化物溶融塩の生成時に電解槽１０の内底部
にガスパイプ１７から不活性ガスのアルゴン（Ａｒ）ガ
スを毎分０．０５ノルマルリットル（以下、ＮＬとい
う）の流量で吹込んでウランのフッ化物溶融塩への溶解
を促進した。この状態において陰極１１及び陽極１２に
通電して電解還元を実施すると、フッ化物溶融塩中に溶
解したウランは陰極１１の表面で放電して金属ウランを
付着生成する。この生成した金属ウランは溶融塩との比
重差により落下して、陰極１１の下方に位置する容器１
４内に蓄積した。
【００１０】実施例１におけるその他の操作条件及び得
られた結果を下記の表１に示す。表１より明らかなよう
に、容器１４内に蓄積した金属ウランを採取して、その
物理的性状及び質量を観察及び測定したところ、金属ウ
ラン合計量の７５１．４ｇのうち、塊状の金属ウランが
７３８．０ｇ（約９８％）、粉状の金属ウランが１３．
４ｇ（約２％）、粒状の金属ウランが０ｇ（０％）であ
った。
られた結果を下記の表１に示す。表１より明らかなよう
に、容器１４内に蓄積した金属ウランを採取して、その
物理的性状及び質量を観察及び測定したところ、金属ウ
ラン合計量の７５１．４ｇのうち、塊状の金属ウランが
７３８．０ｇ（約９８％）、粉状の金属ウランが１３．
４ｇ（約２％）、粒状の金属ウランが０ｇ（０％）であ
った。
【００１１】＜比較例１＞フッ化物溶融塩を生成するフ
ッ化物の組成物を初めに電解槽１０内に供給して、この
組成物を加熱溶融し、生成したフッ化物溶融塩に原料の
酸化ウラン粉末を間欠的に供給しながら電解還元を実施
したことを除いては実施例１の方法と実質的に同じ方法
を繰り返した。比較例１におけるその他の操作条件及び
得られた結果を下記の表１に示す。表１より明らかなよ
うに、容器１４内に蓄積した金属ウランを採取して、そ
の物理的性状及び質量を観察及び測定したところ、金属
ウラン合計量の５１９．８ｇのうち、塊状の金属ウラン
が１５８．８ｇ（約３０％）、粉状の金属ウランが２０
５．８ｇ（約４０％）、粒状の金属ウランが１５５．２
ｇ（約３０％）であった。表１において、「ガスの電流
効率」は電解中に溶融塩中のＯ2-と陽極のＣが反応して
ＣＯ、ＣＯ2が発生するときに、その発生ガス量の総和
から計算した値を意味し、「金属ウランの電流効率」は
電解中に陰極で生成し、採取された金属ウランの量から
計算した値を意味する。
ッ化物の組成物を初めに電解槽１０内に供給して、この
組成物を加熱溶融し、生成したフッ化物溶融塩に原料の
酸化ウラン粉末を間欠的に供給しながら電解還元を実施
したことを除いては実施例１の方法と実質的に同じ方法
を繰り返した。比較例１におけるその他の操作条件及び
得られた結果を下記の表１に示す。表１より明らかなよ
うに、容器１４内に蓄積した金属ウランを採取して、そ
の物理的性状及び質量を観察及び測定したところ、金属
ウラン合計量の５１９．８ｇのうち、塊状の金属ウラン
が１５８．８ｇ（約３０％）、粉状の金属ウランが２０
５．８ｇ（約４０％）、粒状の金属ウランが１５５．２
ｇ（約３０％）であった。表１において、「ガスの電流
効率」は電解中に溶融塩中のＯ2-と陽極のＣが反応して
ＣＯ、ＣＯ2が発生するときに、その発生ガス量の総和
から計算した値を意味し、「金属ウランの電流効率」は
電解中に陰極で生成し、採取された金属ウランの量から
計算した値を意味する。
【００１２】
【表１】
【００１３】表１より明らかなように、比較例１では本
発明が目的とする塊状の金属ウランが１５８．８ｇ（約
３０％）しか生成しなかったのに対し、本発明の実施例
１では塊状の金属ウランが７３８．０ｇ（約９８％）生
成した。これは比較例１の約４．６倍の値であり、塊状
の金属ウランの生成量が大幅に増大していることが判
る。
発明が目的とする塊状の金属ウランが１５８．８ｇ（約
３０％）しか生成しなかったのに対し、本発明の実施例
１では塊状の金属ウランが７３８．０ｇ（約９８％）生
成した。これは比較例１の約４．６倍の値であり、塊状
の金属ウランの生成量が大幅に増大していることが判
る。
【００１４】
【発明の効果】以上述べたように、本発明によれば、原
料としてＵＯ２−Ｃペレットを使用せずに酸化ウランを
使用し、これを前もって電解槽の内底部に供給し、その
後フッ化物溶融塩中で電解還元するようにしたから、生
成する金属ウランが原料によって汚染されることがな
く、かつ大きな塊状の金属ウランを製造することができ
る。
料としてＵＯ２−Ｃペレットを使用せずに酸化ウランを
使用し、これを前もって電解槽の内底部に供給し、その
後フッ化物溶融塩中で電解還元するようにしたから、生
成する金属ウランが原料によって汚染されることがな
く、かつ大きな塊状の金属ウランを製造することができ
る。
【図１】本発明の方法を実施するのに用いる電解還元装
置の構成図。
置の構成図。
１０ 電解槽 １１ 陰極 １２ 陽極 １３ 金属ウラン １４ 金属ウラン収容容器 １５ フッ化物溶融塩
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 高澤 寛 茨城県那珂郡那珂町大字向山字六人頭1002 番地の14 三菱マテリアル株式会社那珂エ ネルギー研究所内 (72)発明者 遠藤 一洋 東京都文京区小石川１丁目３番25号 三菱 マテリアル株式会社原子力事業センター内
Claims (2)
- 【請求項１】 陽極(12)及び陰極(11)を有する電解槽(1
0)内の前記陰極(11)の下方に容器(14)が設けられ、前記
電解槽(10)内で原料の酸化ウランをフッ化物溶融塩(15)
中で金属ウラン(13)の融点以上の温度で電解還元して前
記陰極(11)の表面に金属ウラン(13)を付着生成し、前記
生成した金属ウラン(13)を溶融塩との比重差により落下
させて前記容器(14)に収容する金属ウランの製造方法に
おいて、 前記電解還元する前に前記原料の酸化ウランを前記電解
槽(10)の内底部に供給し、 前記酸化ウランを供給した後に前記電解槽(10)にフッ化
物を供給し、 前記酸化ウラン及びフッ化物を収容した電解槽(10)を加
熱して前記フッ化物溶融塩(15)を生成し前記酸化ウラン
を電解還元することを特徴とする金属ウランの製造方
法。 - 【請求項２】 フッ化物溶融塩(15)の生成時に電解槽(1
0)の内底部に不活性ガスを吹込んでウランの溶解を促進
する請求項１記載の金属ウランの製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP20364294A JPH0867998A (ja) | 1994-08-29 | 1994-08-29 | 金属ウランの製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP20364294A JPH0867998A (ja) | 1994-08-29 | 1994-08-29 | 金属ウランの製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0867998A true JPH0867998A (ja) | 1996-03-12 |
Family
ID=16477431
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP20364294A Pending JPH0867998A (ja) | 1994-08-29 | 1994-08-29 | 金属ウランの製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0867998A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2002517613A (ja) * | 1998-06-05 | 2002-06-18 | ケンブリッジ ユニヴァーシティ テクニカル サービスイズ リミティッド | 溶融塩中での電気分解による金属酸化物および固溶体からの酸素の除去 |
-
1994
- 1994-08-29 JP JP20364294A patent/JPH0867998A/ja active Pending
Cited By (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2002517613A (ja) * | 1998-06-05 | 2002-06-18 | ケンブリッジ ユニヴァーシティ テクニカル サービスイズ リミティッド | 溶融塩中での電気分解による金属酸化物および固溶体からの酸素の除去 |
| JP2012180596A (ja) * | 1998-06-05 | 2012-09-20 | Cambridge Enterprise Ltd | 溶融塩中での電気分解による金属酸化物および固溶体からの酸素の除去 |
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