JPH08319405A - ポリエチレンテレフタレート系樹脂組成物の製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【構成】 エチレンテレフタレート単位を主たる繰り返
し構成単位とするポリエチレンテレフタレート系樹脂
（Ａ）、無機核剤（Ｂ）、分子内にエポキシ基を少なく
とも２個有するエポキシ化合物（Ｃ）、及び強化充填剤
（Ｄ）からなるポリエチレンテレフタレート系樹脂組成
物を製造するに際し、予め（Ａ）と（Ｂ）とを溶融混合
したものを、（Ａ）、（Ｃ）及び（Ｄ）と溶融混合す
る、又は予め（Ａ）と（Ｂ）とを溶融混合したものを、
（Ｃ）及び（Ｄ）と溶融混合することを特徴とするポリ
エチレンテレフタレート系樹脂組成物の製造方法。 【効果】 得られた樹脂組成物は無機核剤の分散性に優
れ、良好な結晶化速度を示し、射出成形などで成形する
際の離型性に優れ、引張強度等の機械的強度に優れた成
形品を提供する。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、無機核剤の分散性に優
れ、良好な結晶化速度を示し、引張強度等の機械的強度
や射出成形などで成形する際の離型性に優れ、成形のハ
イサイクル化が可能なポリエチレンテレフタレート系樹
脂組成物の製造方法に関する。

【０００２】

【従来の技術】ポリエチレンテレフタレート系樹脂は、
機械的特性、化学的性質などに優れるため、従来から繊
維、フィルム、成形用材料などとして広く用いられてい
る。特に、これらのポリエチレンテレフタレート系樹脂
にガラス繊維をはじめとする強化充填剤を配合すること
により得られる強化樹脂組成物は、機械的強度、熱的特
性が大幅に向上するため、いわゆる機能部品用素材とし
て好適である。しかし、ポリエチレンテレフタレート系
樹脂はポリブチレンテレフタレート系樹脂などと比較し
て結晶化速度が遅く、射出成形などで成形する際、充分
に結晶化した成形体を得るためには、高い金型温度で、
かつ長い冷却時間を必要とする。金型内での冷却の際、
結晶化が充分でないと離型時の変形の原因となる。これ
らを改善する目的で、結晶核剤及び／又は結晶化促進剤
を添加する方法が一般に行われている。

【０００３】

【発明が解決しようとする課題】結晶核剤としてタル
ク、マイカ、カオリンなどの無機核剤を用いた場合、ポ
リエチレンテレフタレート系組成物の結晶化は促進され
離型性は改善されるが、無機核剤が凝集して表面性を悪
化させたり、機械的強度の低下を引き起こすなどの問題
がある。このような問題を改善する目的で、特公平１−
１３７４１には、線状芳香族ポリエステルと該線状芳香
族ポリエステルの融点以上の融点を有する粉末状添加剤
とを均一分散させるために、該粉末状添加剤をポリエス
テルエラストマーに予め混練したものを該線状芳香族ポ
リエステルと溶融混練する方法が開示されている。確か
にこの方法により粉末状添加剤の分散性が改善され、上
記のような問題は改善されるが、柔軟性のあるポリエス
テルエラストマーを用いるため、かえって機械的強度や
耐熱性などの低下が起こるという問題が新たに生じる。
かくして、離型性が改善され、機械的強度の優れたポリ
エチレンテレフタレート系樹脂成形材料が広く求められ
ている。

【０００４】

【課題を解決するための手段】本発明者らは、以上のよ
うな問題点を解決するべく鋭意検討を行った結果、ポリ
エチレンテレフタレート系樹脂組成物の製造の際におい
て、予め無機核剤をポリエチレンテレフタレート系樹脂
に溶融混練したものを、分子内にエポキシ基を少なくと
も２個有するエポキシ化合物及び必要に応じ強化充填剤
と共に再び溶融混合することにより、無機核剤の分散性
に優れ、結晶化が良好で、成形加工時の離型性及び機械
的強度の良好な該樹脂組成物が得られることを見出し、
本発明に至った。

【０００５】即ち本発明は、エチレンテレフタレート単
位を主たる繰り返し構成単位とするポリエチレンテレフ
タレート系樹脂（Ａ）、無機核剤（Ｂ）、分子内にエポ
キシ基を少なくとも２個有するエポキシ化合物（Ｃ）、
及び強化充填剤（Ｄ）からなるポリエチレンテレフタレ
ート系樹脂組成物を製造するに際し、予めポリエチレン
テレフタレート系樹脂（Ａ）と無機核剤（Ｂ）とを溶融
混合したものを、ポリエチレンテレフタレート系樹脂
（Ａ）及び分子内にエポキシ基を少なくとも２個有する
エポキシ化合物（Ｃ）及び強化充填剤（Ｄ）と溶融混合
する、又は予めポリエチレンテレフタレート系樹脂
（Ａ）と無機核剤（Ｂ）とを溶融混合したものを、分子
内にエポキシ基を少なくとも２個有するエポキシ化合物
（Ｃ）及び強化充填剤（Ｄ）と溶融混合することを特徴
とする、ポリエチレンテレフタレート系樹脂組成物の製
造方法を内容とするものである。

【０００６】本発明に用いられるポリエチレンテレフタ
レート系樹脂（Ａ）は、酸成分としてテレフタル酸又は
そのエステル形成能を有する誘導体を用い、グリコール
成分としてエチレングリコールまたはそのエステル形成
能を有する誘導体を用いて得られるエチレンテレフタレ
ート単位を主たる構成成分とするものである。

【０００７】また、このポリエチレンテレフタレート系
樹脂には、難燃性や成形性、離型性、機械的特性などを
損なわない範囲で、共重合可能な成分が使用できる。該
成分としては炭素数８〜２２の２価以上の芳香族カルボ
ン酸、炭素数４〜１２の２価以上の脂肪族カルボン酸、
更には炭素数８〜１５の２価以上の脂環式カルボン酸な
どのカルボン酸類及びこれらのエステル形成性誘導体、
炭素数３〜１５の脂肪族化合物、炭素数６〜２０の脂環
式化合物、炭素数６〜４０の芳香族化合物であって分子
内に２個以上の水酸基を有する化合物類、及びこれらの
エステル形成性誘導体などが挙げられる。

【０００８】具体的には、カルボン酸類としては、テレ
フタル酸以外に、例えばイソフタル酸、ナフタレンジカ
ルボン酸、ビス（ｐ−カルボキシフェニル）メタンアン
トラセンジカルボン酸、４，４’−ジフェニルジカルボ
ン酸、１，２−ビス（フェノキシ）メタン−４，４’−
ジカルボン酸、アジピン酸、セバシン酸、アゼライン
酸、ドデカンジオン酸、マレイン酸、トリメシン酸、ト
リメリット酸、ピロメリット酸、１，３−シクロヘキサ
ンジカルボン酸、１，４−シクロヘキサンジカルボン
酸、デカヒドロナフタレンジカルボン酸などのカルボン
酸又はそのエステル形成能を有する誘導体が挙げられ、
水酸基含有化合物類としては、エチレングリコールの他
に、プロピレングリコール、ブタンジオール、ヘキサン
ジオール、デカンジオール、ネオペンチルグリコール、
シクロヘキサンジメタノール、シクロヘキサンジオー
ル、２，２’−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパ
ン、２，２’−ビス（４−ヒドロキシシクロヘキシル）
プロパン、ハイドロキノン、グリセリン、ペンタエリス
リトールなどの化合物又はそのエステル形成能を有する
誘導体が挙げられる。また、ｐ−オキシ安息香酸、ｐ−
ヒドロキシエトキシ安息香酸のようなオキシ酸及びこれ
らのエステル形成性誘導体、ε−カプロラクトンのよう
な環状エステル等も使用可能である。更に、ポリエチレ
ングリコール、ポリプロピレングリコール、ポリ（エチ
レンオキサイド・プロピレンオキサイド）ブロック及び
／又はランダム共重合体、ビスフェノール（Ａ）のエチ
レンオキシド付加重合体、ポリテトラメチレングリコー
ル等のポリアルキレングリコール単位を高分子鎖中に一
部共重合させたものを用いることもできる。これらは単
独又は２種以上組み合わせて用いられる。上記成分の共
重合量としては、好ましくは２０重量％以下であり、更
に好ましくは１０重量％以下である。

【０００９】なお、前記の如く製造されるポリエチレン
テレフタレート系樹脂は、通常０．３５〜１．５０dl/g
の固有粘度〔フェノール対テトラクロロエタンが重量比
で１対１である混合溶媒中、２５℃で測定、以下同じ〕
を有するものであるが、好ましくは０．４０〜１．２０
dl/g、更に好ましくは０．５０〜１．００dl/gのものが
望ましい。固有粘度が、０．３５dl/g未満であると機械
的強度が充分得られない場合があり、また１．５０dl/g
を超えると流動性を損なうことがある。

【００１０】本発明に用いられる無機核剤（Ｂ）は、ポ
リエチレンテレフタレート系樹脂（Ａ）の結晶化を促進
させる成分として用いられる。無機核剤（Ｂ）として
は、例えばタルク、マイカ、ワラストナイト、クレー、
カオリン、珪藻土、ベントナイト、モンモリロナイト、
炭酸カルシウム、酸化チタン、チタン酸カリウム、アス
ベスト、ハイドロタルサイト等が挙げられ、好ましくは
タルク及びカオリン、マイカである。これら無機核剤
は、平均粒径２００μｍ以下、好ましくは１００μｍ以
下、更に好ましくは５０μｍ以下であるものが結晶化速
度促進の効果が著しく、離型性が特に良好となるため望
ましい。これらの無機核剤は、単独あるいは２種以上組
み合わせて用いられる。

【００１１】本発明に用いられる無機核剤（Ｂ）の添加
量は、ポリエチレンテレフタレート系樹脂（Ａ）１００
重量部に対して、０．１〜６０重量部であり、好ましく
は０．２〜５０重量部、更に好ましくは０．３〜４０重
量部である。無機核剤（Ｂ）の添加量が０．１重量部未
満では、充分に結晶化が促進されずに離型性改善の効果
が乏しく、６０重量部を越えると機械的強度の低下、及
び表面性、外観に悪影響を及ぼす場合がある。

【００１２】無機核剤（Ｂ）とポリエチレンテレフタレ
ート系樹脂（Ａ）を予め溶融混合する比率は、下記式
（Ｉ）を満たす比率で混合するのが好ましく、式（Ｉ）
の範囲を越えると溶融混練が困難となる場合がある。

【００１３】予め溶融混練するに際し、ポリエチレンテ
レフタレート系樹脂（Ａ）と無機核剤（Ｂ）との混合方
法として如何なる方法でもよく、例えばニーダー或いは
押出機により溶融混練する方法や、ポリエチレンテレフ
タレート系樹脂（Ａ）を製造する際、重合終了までの任
意の段階に無機核剤（Ｂ）を添加し混合する方法などが
挙げられる。

【００１４】本発明で用いられる分子内にエポキシ基を
少なくとも２個有するエポキシ化合物（Ｃ）は、無機核
剤（Ｂ）の均一分散性を向上させ、より効果的に結晶化
を促進させると共に成形体の機械的強度を改善させる目
的で用いられる。

【００１５】分子内にエポキシ基を少なくとも２個有す
るエポキシ化合物（Ｃ）としては、例えばビスフェノー
ルＡとエピクロルヒドリン等との反応ににより合成され
るエポキシ樹脂、ノボラック樹脂とエピクロルヒドリン
等との反応により合成されるエポキシ樹脂、多価の脂肪
族、脂環式、芳香族アルコールとエピクロルヒドリンと
の反応により合成されるグリシジルエーテル化合物、多
価の脂肪族、脂環式、芳香族カルボン酸とエピクロルヒ
ドリン等との反応により合成されるグリシジルエステル
化合物、不飽和基を複数有する脂肪族もしくは脂環式化
合物を酢酸と過酢酸とでエポキシ化したエポキシ化合
物、多価の脂肪族、脂環式、芳香族アミンとエピクロル
ヒドリンとの反応により合成されるグリシジルアミン化
合物、含窒素ヘテロ環を複数有する化合物とエピクロル
ヒドリン等との反応により合成されるエポキシ化合物、
α−オレフィンとα，β−不飽和のグリシジルエステル
からなる共重合体などのグリシジルエステル変性共重合
体等が挙げられる。

【００１６】これらの具体例としては、例えば、下記式
（II)

【００１７】

【化１】

【００１８】（式中、ｎは平均重合度を表し、０〜２
０）で表されるビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、下記
式（III ）

【００１９】

【化２】

【００２０】（ｍは平均重合度を表し１〜４０、Ｒは水
素又はメチル基）で表されるノボラック型エポキシ樹
脂、エチレングリコールジグリシジルエーテル、ブタン
ジオールグリシジルエーテル、プロピレングリコールジ
グリシジルエーテル、ネオペンチルグリコールジグリシ
ジルエーテル、１，６−ヘキサンジオールジグリシジル
エーテル等のアルキレングリコールジグリシジルエーテ
ル、ポリエチレングリコールジグリシジルエーテル、ポ
リブタンジオールジグリシジルエーテル、ポリプロピレ
ングリコールジグリシジルエーテル、ポリネオペンチル
グリコールジグリシジルエーテル等のポリアルキレング
リコールジグリシジルエーテル、ジブロモネオペンチル
グリコールジグリシジルエーテル、レゾルシンジグリシ
ジルエーテル、エリスリットポリグリシジルエーテル、
トリメチロールプロパンポリグリシジルエーテル、ペン
タエリスリトールポリグリシジルエーテル、ヒドロキノ
ンジグリシジルエーテル、ジグリセロールポリグリシジ
ルエーテル、ポリグリセロールポリグリシジルエーテ
ル、ソルビタンポリグリシジルエーテル、ソルビトール
ポリグリシジルエーテル、ビスフェノールＳジグリシジ
ルエーテル、テレフタル酸ジグリシジルエステル、イソ
フタル酸ジグリシジルエステル、アジピン酸ジグリシジ
ルエステル、ジグリシジルアニリン、テトラグリシジル
４，４’−ジアミノジフェニルメタン、トリグリシジル
トリス（２−ヒドロキシエチル）イソシアヌレート、高
級油脂のポリエポキシ化合物、エチレン／グリシジルメ
タクリレート共重合体、エチレン−グリシジルメタクリ
レート共重合体、エチレン−グリシジルメタクリレート
−酢酸ビニル共重合体等が挙げられる。また、これらの
うち市販されているものとしては、例えばエピコート８
２８、エピコート１００１、エピコート１５２（いずれ
も油化シェルエポキシ株式会社製）、デナコールＥＭ−
１２５、デナコールＥＸ−１１０１、デナコールＥＸ−
１１０２、デナコールＥＸ−１１０３（共に長瀬化成工
業株製）等が挙げられる。これらは単独又は２種以上組
み合わせて用いられる。

【００２１】分子内にエポキシ基を少なくとも２個有す
るエポキシ化合物（Ｃ）の使用量は、ポリエチレンテレ
フタレート系樹脂（Ａ）１００重量部に対して、０．０
５〜２０重量部であり、好ましくは、０．１〜１５重量
部、更に好ましくは０．１５〜１０重量部である。エポ
キシ（Ｂ）が０．０５重量部未満の場合には、無機核剤
の分散性が充分でないため成形時の離型性、得られた成
形体の機械的強度等の改善効果が少なく、２０重量部を
越えると得られる組成物の押出加工性、成形加工性が低
下する場合がある。

【００２２】本発明に用いられる強化充填剤（Ｄ）とし
ては、例えばガラス繊維、カーボン繊維、チタン酸カリ
ウム繊維、ガラスビーズ、ガラスフレークなどが挙げら
れる。該強化充填剤（Ｄ）としては、ガラス繊維、カー
ボン繊維、チタン酸カリウム繊維等の繊維状強化剤が好
ましく、作業性の面から集束剤にて処理されたチョップ
ドストランドガラス繊維を用いるのが好ましい。

【００２３】また、該繊維状強化充填剤は、樹脂と繊維
状強化充填剤との密着性を高めるため、繊維状強化充填
剤の表面をカップリング剤で処理したものが好ましく、
バインダーを用いたものであってもよい。

【００２４】前記カップリング剤としては、例えばγ−
アミノプロピルトリエトキシシラン、γ−グリシドキシ
プロピルトリメトキシシラン等のアルコキシシラン化合
物が、またバインダーとしては、例えばエポキシ樹脂、
ウレタン樹脂等が好ましく用いられるが、これらに限定
されるものではない。これらのカップリング剤、バイン
ダーはそれぞれ単独又は２種以上組み合わせて用いられ
る。

【００２５】該強化充填剤（Ｄ）に繊維状強化充填剤を
用いる場合、直径１〜２０μｍ、長さ０．０１〜５０ｍ
ｍ程度が好ましい。繊維長が短すぎると強化の効果が充
分でなく、逆に、長すぎると押出加工性、成形加工性や
成形品の表面性などが悪くなるので好ましくない。

【００２６】該強化充填剤（Ｄ）は単独又は２種以上組
み合わせて使用できる。かかる強化充填剤の使用量はポ
リエチレンテレフタレート系樹脂（Ａ）１００重量部に
対して、強化充填剤（Ｄ）０〜１５０重量部であり、好
ましくは５〜１２０重量部、更に好ましくは１０〜１０
０重量部である。強化充填剤の使用量が１５０重量部を
超えると押出加工性、成形加工性が低下する場合があ
る。

【００２７】更に本発明の組成物には、物性を損なわな
い範囲で更に他の任意の熱可塑性あるいは熱硬化性の樹
脂、例えばポリエチレンテレフタレート系樹脂以外の飽
和あるいは不飽和のポリエステル系樹脂、液晶ポリエス
テル系樹脂、ポリエステルエステルエラストマー系樹
脂、ポリエステルエーテルエラストマー系樹脂、ポリオ
レフィン系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリカーボネート
系樹脂、ゴム質重合体強化スチレン系樹脂、ポリフェニ
レンスルフィド系樹脂、ポリフェニレンエーテル系樹
脂、ポリアセタール系樹脂、ポリサルホン系樹脂、ポリ
アリレート系樹脂等を単独あるいは２種以上組み合わせ
て添加してもよい。これら添加方法は、本発明を損なわ
ない範囲で、予め混練する時でもよいし、再び混練する
ときでもよく、如何なる方法でも構わない。

【００２８】また必要に応じて、通常良く知られた酸化
防止剤、熱安定剤、滑剤、離型剤、可塑剤、難燃剤、難
燃助剤、紫外線吸収剤、光安定剤、顔料、染料、帯電防
止剤、造核剤、分散剤、相溶化剤、抗菌剤等の添加剤を
物性を損なわない範囲で単独又は２種以上組み合わせて
添加してもよい。例えば、酸化防止剤としてはヒンダー
ドフェノール系、ホスファイト系、チオエーテル系等の
酸化防止剤が挙げられ、難燃剤としては、燐化合物、ハ
ロゲン化化合物、金属塩等が挙げられる。また、これら
添加剤は、物性を損なわない範囲で、予め溶融混練時に
添加してもよく、後に再混練する時でも、成形時、重合
時でもいずれの場合でもよい。

【００２９】本発明で製造された熱可塑性時組成物の成
形加工法は特に限定されるものではなく、熱可塑性樹脂
について一般に用いられている成形法、すなわち射出成
形、中空成形、押出成形、シート成形、ロール成形、プ
レス成形、積層成形等の成形方法が適用できる。

【００３０】

【実施例】以下、本発明を実施例によって詳しく説明す
るが、本発明はこれらに限定されるものではない。な
お、以下の記載において、特に断らない限り、「部」は
重量部を意味する。

【００３１】実施例１ ポリエチレンテレフタレート（Ａ−１）（固有粘度：
０．７５dl/g）１００部とタルク（Ｂ−１）〔日本タル
ク株式会社製 ミクロエースＫ−１（平均粒径；３．２
μｍ）〕５０部を予めドライブレンドした後、日本製鋼
所株式会社製ＴＥＸ４４ベント付き二軸押出機にて、バ
レル温度２６０℃に設定し、ホッパーから投入して溶融
押出することにより予備混練した造粒体（ａ−１）を得
た。（Ａ−１）８０部、（ａ−１）３０部、エポキシ化
合物として、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（Ｃ−
１）〔油化シェルエポキシ株式会社製 エピコート８２
８（エポキシ当量：１８５）〕２部を混合し、日本製鋼
所株式会社製ＴＥＸ４４ベント付き二軸押出機にて、バ
レル温度２６０℃に設定し、ホッパーから投入した。更
に、同押出機にて、バレル温度２６０℃に設定し、ホッ
パーから投入した。更に、同押出機のサイドフィーダー
から強化充填剤として、ガラス繊維（Ｄ−１）〔日本電
気硝子株式会社製 Ｔ−１９５Ｈ／ＰＳ〕を５０部投入
して溶融押出することにより、樹脂組成物（１）を得
た。配合組成を表１に示す。

【００３２】実施例２ ポリエチレンテレフタレート（Ａ−１）１００部とタル
ク（Ｂ−１）１０部を予めドライブレンドした後、日本
製鋼所株式会社製ＴＥＸ４４ベント付き二軸押出機に
て、バレル温度２６０℃に設定し、ホッパーから投入し
て溶融押出することにより予備混練した造粒体（ａ−
２）を得た。（ａ−２）１１０部、エポキシ化合物（Ｃ
−１）２部を混合し、スーパーミキサーにて攪拌した
後、日本製鋼所株式会社製ＴＥＸ４４ベント付き二軸押
出機にて、バレル温度２６０℃に設定し、ホッパーから
投入した。更に、同押出機のサイドフィーダーから強化
充填剤（Ｄ−１）を５０部投入して溶融押出することに
より、樹脂組成物（２）を得た。配合組成を表１に示
す。

【００３３】実施例３ ポリエチレンテレフタレート（Ａ−１）１００部とタル
ク（Ｂ−１）１００部を予めドライブレンドした後、日
本製鋼所株式会社製ＴＥＸ４４ベント付き二軸押出機に
て、バレル温度２６０℃に設定し、ホッパーから投入し
て溶融押出することにより予備混練した造粒体（ａ−
３）を得た。（Ａ−１）７０部、（ａ−３）６０部、エ
ポキシ化合物（Ｃ−１）２部、強化充填剤（Ｄ−１）５
０部の配合組成以外は実施例１と同様にして樹脂組成物
（３）を得た。樹脂組成を表１に示す。

【００３４】実施例４ 実施例１において、ポリエチレンテレフタレート（Ａ−
１）にかえて、ポリエチレンテレフタレート（Ａ−２）
（固有粘度：０．５５dl/g）を用いる他は実施例１と同
様にして予備混練した造粒体（ａ−４）を得た。（Ａ−
２）８０部、（ａ−４）３０部、エポキシ化合物（Ｃ−
１）２部、強化充填剤（Ｄ−１）５０部の配合組成以外
は実施例１と同様にして、樹脂組成物（４）を得た。樹
脂組成を表１に示す。

【００３５】実施例５ 実施例１において、タルク（Ｂ−１）に代えて、タルク
（Ｂ−２）〔日本タルク株式会社製 シムゴン（平均粒
径；５．９μｍ）〕を用いる他は実施例１と同様にして
予備混練した造粒体（ａ−５）を得た。ポリエチレンテ
レフタレート（Ａ−１）８０部、（ａ−５）３０部、エ
ポキシ化合物（Ｃ−１）２部、強化充填剤（Ｄ−１）５
０部の配合組成以外は実施例１と同様にして、樹脂組成
物（５）を得た。樹脂組成を表１に示す。

【００３６】実施例６ 実施例１において、タルク（Ｂ−１）に代えて、カオリ
ン（Ｂ−３）〔土屋カオリン株式会社製 サティトンＮ
ｏ．５（平均粒径；０．７μｍ）〕を用いる他は実施例
１と同様にして予備混練した造粒体（ａ−６）を得た。
ポリエチレンテレフタレート（Ａ−１）８０部、（ａ−
６）３０部、エポキシ化合物（Ｃ−１）２部、強化充填
剤（Ｄ−１）５０部の配合組成以外は実施例１と同様に
して、樹脂組成物（６）を得た。樹脂組成を表１に示
す。

【００３７】実施例７ 実施例１において、タルク（Ｂ−１）に代えて、マイカ
（Ｂ−４）〔山口雲母株式会社製 Ａ−２１Ｓ（平均粒
径；８μｍ）〕を用いる他は実施例１と同様にして予備
混練した造粒体（ａ−７）を得た。ポリエチレンテレフ
タレート（Ａ−１）８０部、（ａ−７）３０部、エポキ
シ化合物（Ｃ−１）２部、強化充填剤（Ｄ−１）５０部
の配合組成以外は実施例１と同様にして、樹脂組成物
（７）を得た。樹脂組成を表１に示す。

【００３８】実施例８ 実施例１において、エポキシ化合物（Ｃ−１）に代え
て、ノボラック型エポキシ樹脂である、エポキシ化合物
（Ｃ−２）〔油化シェルエポキシ株式会社製 エピコー
ト１５７Ｓ７０（エポキシ当量：２１０）〕を用いる他
は実施例１と同様にして樹脂組成物（８）を得た。樹脂
組成を表１に示す。

【００３９】比較例１ ポリエチレンテレフタレート（Ａ−１）１００部とタル
ク（Ｂ−１）１０部及びエポキシ化合物（Ｃ−１）２部
を混合し、スーパーミキサーにて攪拌した後、日本製鋼
所株式会社製ＴＥＸ４４ベント付き二軸押出機にて、バ
レル温度２６０℃に設定し、ホッパーから投入した。さ
らに、押出機のサイドフィーダーから強化充填剤（Ｄ−
１）５０部を投入して溶融押出することにより、樹脂組
成物（９）を得た。配合組成を表２に示す。

【００４０】比較例２ 実施例１とほぼ同様にして、ポリエチレンテレフタレー
ト（Ａ−１）３０部、予備混練して得た造粒体（ａ−
３）１４０部、エポキシ化合物（Ｃ−１）２部、強化充
填剤（Ｄ−１）５０部を用いて、樹脂組成物（１０）を
得た。配合組成を表２に示す。

【００４１】比較例３ エポキシ化合物（Ｃ−１）を用いない以外は実施例１と
ほぼ同様にして、ポリエチレンテレフタレート（Ａ−
１）８０部、予備混練して得た造粒体（ａ−１）３０
部、強化充填剤（Ｄ−１）５０部を用いて、樹脂組成物
（１１）を得た。配合組成を表２に示す。

【００４２】比較例４ 実施例１とほぼ同様にして、ポリエチレンテレフタレー
ト（Ａ−１）８０部、予備混練して得た造粒体（ａ−
１）３０部、エポキシ化合物（Ｃ−１）４０部、強化充
填剤（Ｄ−１）５０部を用いて、樹脂組成物（１２）を
得た。配合組成を表２に示す。

【００４３】比較例５ ポリエチレンテレフタレート（Ａ−１）１００部とタル
ク（Ｂ−１）３００部を予めドライブレンドした後、日
本製鋼所株式会社製ＴＥＸ４４ベント付き二軸押出機に
て、バレル温度２６０℃に設定し、ホッパーから投入し
て溶融押出することを試みたが、溶融押出が極めて困難
となり造粒体（ａ−８）は得られなかった。

【００４４】上記実施例１〜８及び比較例１〜４で得ら
れた樹脂組成物（１）〜（１２）を熱風乾燥機を用いて
１４０℃にて４時間以上乾燥後、５０ｔ射出成形機を用
い、シリンダー温度２７０℃、金型温度１１５℃にて射
出成形を行い、試験片を得て物性測定に供した。配合組
成及び評価結果を併せて、それぞれ表１及び表２に示
す。

【００４５】〔離型性；限界サイクル〕１／４インチバ
ーの成形を行い、成形品の形崩れがなく、外観が良好と
なる成形品を得ることのできる限界の冷却時間（秒）で
評価した。冷却時間が短いほど、ハイサイクル成形性に
優れていることを示す。尚、成形は、いずれもシリンダ
ー温度３００℃、金型温度１５０℃とし、射出保圧時間
を一定にし、冷却時間を変化させて行った。 〔衝撃強度〕ＡＳＴＭ Ｄ−２５６により衝撃強度を評
価した。 〔引張強度〕ＡＳＴＭ Ｄ−６３８による引張試験の最
大強度を評価した。

【００４６】

【表１】

【００４７】

【表２】 ＊印は、予備混練造粒体ａ−１、ａ−３、ａ−８の組成。但し、ａ−８は 予備混練不能のため造粒体得られず。

【００４８】表１及び表２の結果から、比較例１は無機
核剤（Ｂ）を予備混練しなかったため、また比較例２、
３は無機核剤（Ｂ）を予備混練したが配合組成が本発明
の範囲外であったため、いずれの結果も離型性；限界成
形サイクル及び／又は耐衝撃性が実施例に比べ劣ってい
る。比較例４は、エポキシ化合物（Ｃ）を多量に使用し
たため、成形加工が困難であった。実施例及び比較例か
ら明らかなように、本発明により得られる樹脂組成物か
ら得られた成形体は、優れた無機核剤の分散性を有し、
成形加工時の離型性、機械的強度をバランス良く備えて
いる。

【００４９】

【発明の効果】本発明により得られるポリエチレンテレ
フタレート系樹脂組成物は、無機核剤が均一に分散して
おり、成形加工時の離型性及び機械的強度の良好な成形
品を製造することができる。

Claims (3)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 エチレンテレフタレート単位を主たる繰
   り返し構成単位とするポリエチレンテレフタレート系樹
   脂（Ａ）、無機核剤（Ｂ）、分子内にエポキシ基を少な
   くとも２個有するエポキシ化合物（Ｃ）、及び強化充填
   剤（Ｄ）からなるポリエチレンテレフタレート系樹脂組
   成物を製造するに際し、 予めポリエチレンテレフタレート系樹脂（Ａ）と無機核
   剤（Ｂ）とを溶融混合したものを、ポリエチレンテレフ
   タレート系樹脂（Ａ）及び分子内にエポキシ基を少なく
   とも２個有するエポキシ化合物（Ｃ）及び強化充填剤
   （Ｄ）と溶融混合する、又は予めポリエチレンテレフタ
   レート系樹脂（Ａ）と無機核剤（Ｂ）とを溶融混合した
   ものを、分子内にエポキシ基を少なくとも２個有するエ
   ポキシ化合物（Ｃ）及び強化充填剤（Ｄ）と溶融混合す
   ることを特徴とするポリエチレンテレフタレート系樹脂
   組成物の製造方法。
2. 【請求項２】 ポリエチレンテレフタレート系樹脂
   （Ａ）１００重量部に対して、無機核剤（Ｂ）０．１〜
   ６０重量部、分子内にエポキシ基を少なくとも２個有す
   るエポキシ化合物（Ｃ）０．０５〜２０重量部、及び強
   化充填剤（Ｄ）０〜１５０部で構成される請求項１記載
   の製造方法。
3. 【請求項３】 無機核剤（Ｂ）がタルク、カオリン及び
   マイカよりなる群から選ばれる１種又は２種以上である
   請求項１又は２記載の製造方法。