JPH08302367A - 液化天然ガスからの窒素除去方法 - Google Patents

液化天然ガスからの窒素除去方法

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Abstract

(57)【要約】 【課題】 従来の窒素分離塔の代わりに還流プレートフ
ィン形熱交換器を用いてエネルギーを節約し、資本コス
トを減少させた、液化天然ガス（ＬＮＧ）からの窒素除
去方法を提供する。 【解決手段】 拡大表面熱交換器で低温低圧の液化天然
ガス流により高温高圧液体流を冷却し、低温高圧液体流
を形成し且つ低圧液化天然ガス流を部分的に蒸発し、低
温高圧液体流を膨張させて更に冷却した液体と蒸気との
混合物を形成し、それを分離器へ供給して液体流と蒸気
流を形成し、その液体流を熱交換器へ低圧の流れとして
供給し、部分的に蒸発して窒素含有量が増大した蒸気流
体と、窒素が少なくなった液体生成物流を形成し、熱交
換器中の低圧液化天然ガス流を、蒸発流体と向流的に接
触させてそこから窒素を追い出し、蒸発流体を分離器へ
供給し、分離器から窒素含有量の増大した蒸気流を回収
する工程からなる窒素除去方法。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、還流型又はプレー
トフィン形(plate-fin）熱交換器を用いて液化天然ガス
（ＬＮＧ）から窒素を除去するための方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】天然ガス液化中の窒素を処理する種々の
方法及び技術が知られている。幾つかの例には、ラバテ
ィー(Laverty）その他による米国特許第２，５００，１
２９号、イーキン(Eakin）その他による米国特許第２，
８２３，５２３号、ホフマン（Hoffman)による米国特許
第３，５５９，４１８号、ハーペル(Harper)その他によ
る米国特許第３，８７４，１８４号、ベイリー(Bailey)
その他による米国特許第４，２２５，３２９号、及びネ
ルソン(Nelson)その他による米国特許第５，０３６，６
７１号明細書が含まれる。これらの多くは、部分的に凝
縮した天然ガス流から窒素に富む蒸気流を精留及び（又
は）分離することを含んでいる。
【０００３】プレートフィン形熱交換器の製造における
最近の進歩により、現在では、空気分離；水素、エチレ
ン、天然ガス液体、及び液化石油ガスの回収；及び二酸
化炭素の精製を含めた或る低温法で、従来の蒸留塔の代
わりにそのような装置を使用することができるようにな
っている。還流熱交換器として、熱移動及び物質移動の
両方の操作を大きな効率で同時に行うことができること
も知られている。還流熱交換器は、大きな表面積対体積
比を有し、好ましくは僅か２〜３℃の最小温度駆動力で
作動する軽くて小型に設計されといるのが典型的であ
る。
【０００４】還流熱交換器は、供給物及び熱移動流体を
導入するための隣接した通路を有する。液体供給物流
は、好ましくは供給物通路を通って重力により下方へ流
れるように導入され、加熱用流体は隣接した熱移動通路
を通って上方へ流れ、それらの流れが互いに向流状にな
るようにしてある。下方へ流れる流れへ移動した熱は、
その少なくとも一部分の蒸発を行う。このようにして形
成された蒸気は、供給物流と同じ通路を通って上昇し、
液相から最も軽い成分を追い出す。次に供給物蒸気相
を、供給物通路の頂部から取り出す。
【０００５】この構成では、還流熱交換器は蒸留塔のス
トリッピング領域に似ている。しかし、明らかに重要な
相違点が存在する。装置の全長に沿って分離と同時に行
われる熱交換により、熱移動と物質移動の両方に対する
駆動力を小さく維持しながら、大きな熱力学的効果を与
えることができる。駆動力が小さいため、気相と液相と
の間の温度及び組成の差が可逆的熱力学的過程に一層近
い状態を与えている。従って、還流熱交換器は、各段階
でリボイラーを有する多段階ストリッパーに類似してい
る。
【０００６】多段階ストリッパーとしての還流熱交換器
は、同様に通常の蒸留塔よりも幾つかの他の利点を与え
ている。通常の部分的蒸発（ストリッピング）法では、
軽い成分の殆どが蒸発して回収できるように充分高い温
度に供給物を加熱している。これは、比較的多量の不必
要な一層重い成分を気相へ蒸発する結果になることがあ
る。これに対し、一層低い平均リボイル温度を有する還
流熱交換器は、蒸発される重質成分の量を一層少なくし
ている。従って、リボイルするために必要な熱量が減少
しているため、加熱負荷が減少している。別法として、
同じリボイル負荷で、一層よい回収を達成することがで
きる。
【０００７】蒸気供給物流について、同じ熱交換器を多
段階精留器として同様に用いることができることは分か
るであろう。各段階での同じ冷却源によって供給物を凝
縮し、蒸気を還流する。
【０００８】プレートフィン形熱交換器の全体的図面及
び天然ガス処理へのその使用が、フィン(Finn)Ａ．によ
るChemical Engineering, Vol. 101, No. 5, May (199
4) pp. 142-147 に記載されている。
【０００９】コステイン・オイル・ガス・アンド・プロ
セス社(Costain Oil, Gas & Process, Ltd.)による１９
８９年プレートフィン形熱交換器会報(Plate Fin Excha
ngerBulletin of 1989)の５〜９頁には、プレートフィ
ン形熱交換器を設計するのに用いられる寸法計算法が記
載されている。
【００１０】フレンチ(French)による米国特許第３，２
０３，１９１号明細書には、必要なエネルギーを低下す
るために膨張器を用いたガス液化法が記載されている。
【００１１】パラドウスキー(Paradowski)による米国特
許第４，３３４，９０２号明細書には、蒸気が同時に液
化冷却剤を補助冷却(subcool）する液体条件で、膨張後
に補助冷却された液体冷却剤からのその蒸気でガスを冷
却することによる天然ガス液化方法が記載されている。
補助冷却された高圧液体冷却剤は、水車(hydraulic tur
bine）中で膨張させる。
【００１２】
【発明が解決しようとする課題】従来の窒素分離塔の代
わりに還流プレートフィン形熱交換器を用いてエネルギ
ーの節約及び資本コストの減少を達成することにより、
液化天然ガス（ＬＮＧ）から窒素の除去を効果的に行
う。
【００１３】
【課題を解決するための手段】一つの態様として、本発
明は、少なくとも８０モル％のメタン及び２０モル％ま
での窒素を含む比較的暖かい高圧液体流から窒素を除去
するための、天然ガス液化プラントで有用な窒素除去方
法を与える。工程（ａ）として、拡大表面熱交換器(enh
anced surface heat exchanger）で比較的低圧の液化天
然ガス流に対し比較的暖かい高圧液体流を冷却し、比較
的冷たい高圧液体流を形成して低圧液化天然ガス流を部
分的に蒸発する。工程（ｂ）として、工程（ａ）からの
比較的冷たい高圧液体流を膨張させて更に冷却した液体
と蒸気との混合物を形成する。工程（ｃ）として、工程
（ｂ）からの混合物を分離器へ供給して液体流と蒸気流
を形成する。工程（ｄ）として、工程（ｃ）からの液体
流を、工程（ａ）の熱交換器へ、部分的に蒸発した比較
的低圧の流れとして供給し、窒素含有量が増大した流体
と窒素が少なくなった液体生成物流を形成する。工程
（ｅ）として、熱交換器中の低圧液化天然ガス流を、熱
交換器で蒸発した流体と向流的に接触させてそこから窒
素を追い出す。工程（ｆ）として、熱交換器で蒸発した
流体を工程（ｃ）の分離器へ供給する。工程（ｇ）とし
て、前記分離器から窒素含有量の増大した蒸気流を回収
する。
【００１４】好ましい態様として、工程（ａ）、
（ｄ）、及び（ｅ）中の熱交換器はプレートフィン形熱
交換器からなる。比較的暖かい高圧液体流は、約−１６
５℃〜約−１３０℃の温度及び約１ＭＰａ〜約５ＭＰａ
の圧力を有し、分離器からの液体生成物流及び蒸気流
が、約０．１ＭＰａ〜約０．５ＭＰａの圧力を有する。
液体生成物流を保存タンク中に収集する。低圧液化天然
ガス流は、熱交換器を重力によって下方へ流れ、然も蒸
発流体を上方へ流れ易くする大きさの通路中を流れる。
【００１５】一つの構成として、膨張工程（ｂ）は、ジ
ュール・トムソン弁を用いて行うのが好ましい。別の構
成として、膨張工程（ｂ）は、液体膨張器を用いて行う
のが好ましい。
【００１６】
【発明の実施の形態】プレートフィン／還流形熱交換器
は、余りにも多くの段階及び余りにも大きなリボイル速
度を要求しなくても済むように、窒素とメタンとの相対
的揮発度の充分大きな差により、液体天然ガスから窒素
を除去するための方法において、従来の蒸留塔の代わり
に有利に用いることができる。
【００１７】図面に関し、窒素分離装置１０は、好まし
くは多段階ストリッパーとして用いられる垂直に配置し
たプレートフィン形熱交換器からなる拡大表面熱交換器
１２を有する。そのプレートフィン形熱交換器は、比較
的暖かい高圧液体流を導入するための導管１６を有する
第一通路１４を有する。暖かい高圧流１６は、好ましく
は少なくとも８０モル％のメタン及び２０モル％までの
窒素からなる組成を有し、約−１６５℃〜−１３０℃の
温度、及び約１ＭＰａ〜約５ＭＰａの圧力を有するＬＮ
Ｇからなる。
【００１８】プレートフィン形熱交換器１２の第一通路
１４を通って上方へ流れる比較的暖かい高圧ＬＮＧ流１
６は、プレートフィン形熱交換器１２の隣接した第二通
路２０を通って重力により全体的に下方へ流れる、導管
１８から導入された比較的冷たい低圧ＬＮＧ流に対する
熱交換により次第に冷却される。
【００１９】本発明を実施する際、比較的暖かい高圧の
上方へ流れる液体流１６から比較的冷たい低圧の下方へ
流れる液体流１８へ連続的に交換された熱により、低圧
液体流１８が部分的に蒸発する。窒素のような軽い成分
に富む流れ１８の蒸気相は、流れ１８の下方へ流れる液
相と緊密に接触しながら上方へ行き、窒素のような更に
残留する軽い成分をその液相から追い出す。窒素のよう
な軽い成分が少なくなった液体生成物流は、導管２２を
通って熱交換器１２から除去される。
【００２０】第二通路２０中の低圧液体流１８に熱が移
動し、第一通路１４中の暖かい高圧液体流１６を連続的
に冷却し、比較的冷たい高圧液体流を導管２４を通って
取り出す。次に冷たい高圧液体流２４を、ジュール・ト
ムソン弁２６により全体的に膨張させて圧力を低下さ
せ、更に流れ２４を冷却し、最も軽い成分を部分的に蒸
発する。
【００２１】導管２８中の低圧多相流を、分離器ドラム
３０へ供給し、液相と気相を分離する。分離された液相
を導管１８を通り、冷たい低圧液体流として上述の熱交
換器１２へ送る。冷たい低圧液体を熱交換器１２へ導入
すると同時に、第二通路２０を通って上方へ流れる蒸気
流を、同じく導管１８を通って分離ドラム３０へ送り、
多相流２８から分離した蒸気相と一緒にする。窒素のよ
うな最も軽い成分に富む一緒にした蒸気流を導管３２を
通して取り出す。
【００２２】ＬＮＧから窒素を分離するための方法の場
合、窒素が少なくなったＬＮＧ生成物流を導管２２を通
して取り出し、窒素に富むガス流を導管３２を通って取
り出す。ＬＮＧ生成物流２２は、高圧排出管３８を有す
るポンプ３６が取付けられた貯蔵ドラム３４中に保存す
ることができる。窒素に富むガス流３２は、燃料ガスと
して用いることができる。
【００２３】別の態様として、膨張弁２６は、液体流２
４の膨張から仕事を取り出してこの方法の他の何処かで
消費される圧縮エネルギーを節約するために、液体膨張
器（図示されていない）で置き換えることができる。
【００２４】プレートフィン形熱交換器の設計及び製造
は、当分野でよく知られている。そのような熱交換器
は、典型的には、真鍮化(brazed)アルミニウムから作ら
れるのが典型的であるが、ステンレス鋼のような他の材
料から作ることもできる。プレートフィン形熱交換器
は、比較的暖かい液体流及び冷たい液体流１６、１８
の、第一及び第二流通路１４、２０を通る向流により、
向流状に操作されるのが典型的である
【００２５】本発明の方法を、更に次の実施例を参照し
て例示する。
【００２６】
【実施例】図面から分かるように、ＬＮＧ窒素除去工程
のモデルを、アスペンプラス（ASPENPLUS)ソフトフェア
ーを用いてコンピューターで作成した。最初のシュミレ
ーション設定は、各段階で内部リボイラーを有する五つ
の段階、１００、１０２、１０４、１０６及び１０８を
有するラドフラック(RADFRAC）ブロックからなる。第一
通路１４の一段階当たりの圧力低下は、１１ＫＰａに設
定した。他の入力因子を表１に与える。
【００２７】
【表１】
【００２８】天然ガス液化のための主熱交換器からの比
較的暖かい高圧ＬＮＧを、ストリッピング還流熱交換器
１２の第一通路１４へ導管１６を通って導入し、そこで
比較的暖かいＬＮＧ流が冷却される。暖かい高圧ＬＮＧ
流は、約４．２１２モル％のＮ2 及び８７．７８８モル
％のＣ1 の組成を有する。冷却した高圧ＬＮＧ流は、−
１６１℃の温度で導管２４を通って熱交換器１２から取
り出す。ＬＮＧ流は、０．１２５ＭＰａ（ａ）（絶対
圧）まで膨張させ、それに対応して−１６５．８℃の温
度を有する。気相の分離に続き、冷却した低圧液体ＬＮ
Ｇ流を、導管１８を通って熱交換器１２の第二通路２０
へ導入する。熱交換器１２では、冷却した低圧ＬＮＧ流
１８が再び加熱され、部分的に蒸発する。再加熱後、そ
こで生じた蒸気により窒素が追い出された液体低圧ＬＮ
Ｇ流は、生成物ＬＮＧ流として導管２２を通り−１５
８．５℃で熱交換器を出る。ＬＮＧ生成物流２２は、約
０．３９１モル％のＮ2 、９０．８１４モル％のＣ1 、
及び８．７９５モル％のＣ2 〜Ｃ5 からなる。低下で生
じた蒸気２８及び熱交換器１２中で生じた蒸気１８′を
含む窒素に富む蒸気流３２は、約３９．７５０モル％の
Ｎ2 及び５９．６２８モル％のＣ1 からなる。
【００２９】結果の要約を表２に与える。更に、それら
の結果は、その工程と冷却剤側との間にピンチポイント
(pinch point）は生じないことを示している。両側の領
域の合計を含む熱交換器の断面積は、約１．４ｍ2 であ
ると計算された。
【００３０】
【表２】
【００３１】本発明の窒素除去法を、上の記述及び実施
例により例示した。上の記載は本発明を限定するもので
はなく、単に例示するためのものである。なぜなら、そ
の記載を見て多くの変更が当業者には明らかになるから
である。特許請求の範囲に入り、その本質的内に入るそ
のような変更は、全てそれに含まれるものである。
【図面の簡単な説明】
【図１】還流熱交換器を用いた本発明のＬＮＧ窒素除去
法の概略的系統図である。
【符号の説明】
１０ 窒素分離装置 １２ 熱交換器 １４ 第一通路 １６ 高圧液体流 ２０ 第二通路 ２２ ＬＮＧ生成物流 ２６ ジュール・トムソン弁 ３０ 分離ドラム ３２ ガス流 ３４ 貯蔵ドラム
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 フェリックス ジェイ．フェルナンデツ デ ラ ベガ アメリカ合衆国テキサス州ヒューストン, ビッグ レイク 1602 (72)発明者 チャールズ アーサー ダール アメリカ合衆国テキサス州ヒューストン, エレクトラ 415 (72)発明者 アシュトシュ ラストギ インド国ニューデリー，アジアン ゲーム ズ ビレッジ 130

Claims (7)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 少なくとも８０モル％のメタン及び２０
    モル％までの窒素を含む比較的暖かい高圧液体流から窒
    素を除去するための、天然ガス液化プラントで有用な窒
    素除去方法において、 （ａ） 拡大表面熱交換器で比較的低圧の液化天然ガス
    流に対し比較的暖かい高圧液体流を冷却し、比較的冷た
    い高圧液体流を形成して低圧液化天然ガス流を部分的に
    蒸発し、 （ｂ） 工程（ａ）からの比較的冷たい高圧液体流を膨
    張させて更に冷却した液体と蒸気との混合物を形成し、 （ｃ） 工程（ｂ）からの混合物を分離器へ供給して液
    体流と蒸気流を形成し、 （ｄ） 工程（ｃ）からの液体流を、工程（ａ）の熱交
    換器へ、部分的に蒸発した比較的低圧の流れとして供給
    し、窒素含有量が増大した流体と窒素が少なくなった液
    体生成物流を形成し、 （ｅ） 熱交換器中の低圧液化天然ガス流を、熱交換器
    で蒸発した流体と向流的に接触させてそこから窒素を追
    い出し、 （ｆ） 熱交換器で蒸発した流体を工程（ｃ）の分離器
    へ供給し、そして （ｇ） 前記分離器から窒素含有量の増大した蒸気流を
    回収する、諸工程からなる窒素除去方法。
  2. 【請求項２】 工程（ａ）、（ｄ）、及び（ｅ）中の熱
    交換器がプレートフィン形熱交換器である、請求項１に
    記載の窒素除去方法。
  3. 【請求項３】 比較的暖かい高圧液体流が、約−１６５
    ℃〜約−１３０℃の温度及び約１ＭＰａ〜約５ＭＰａの
    圧力を有し、分離器からの液体生成物流及び蒸気流が、
    約０．１ＭＰａ〜約０．５ＭＰａの圧力を有する、請求
    項１に記載の窒素除去方法。
  4. 【請求項４】 膨張工程（ｂ）が、ジュール・トムソン
    弁を用いて行われる、請求項１に記載の窒素除去方法。
  5. 【請求項５】 膨張工程（ｂ）が、液体膨張器を用いて
    行われる、請求項１に記載の窒素除去方法。
  6. 【請求項６】 液体生成物流を保存タンク中に収集する
    ことを更に含む、請求項１に記載の窒素除去方法。
  7. 【請求項７】 低圧液化天然ガス流が、熱交換器を通っ
    て重力によって下方へ流れ、然もそれを通る蒸発流体を
    上方へ流れ易くする大きさの通路中を流れる、請求項１
    に記載の窒素除去方法。
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