JPH08281061A - 排ガス脱硝方法および装置 - Google Patents
排ガス脱硝方法および装置Info
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- JPH08281061A JPH08281061A JP7085635A JP8563595A JPH08281061A JP H08281061 A JPH08281061 A JP H08281061A JP 7085635 A JP7085635 A JP 7085635A JP 8563595 A JP8563595 A JP 8563595A JP H08281061 A JPH08281061 A JP H08281061A
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Abstract
(57)【要約】
【目的】容易、かつ精度の高い脱硝率のコントロールが
可能な排ガス脱硝方法を提供する。 【構成】ＮＯｘの大部分をＮＯとして含有する排ガスに
酸化剤（Ｏ3 、Ｈ2 Ｏ2、ＨＮＯ3 等）とＮＨ3 を注入
してＮＯの一部をＮＯ2 に転化させ、この排ガスを脱硝
触媒３と接触させて排ガス中のＮＯｘを還元除去する排
ガス脱硝方法において、排ガス流量情報１３と排ガス中
のＮＯｘ濃度情報１２とにより必要ＮＨ3注入量を演算
器１４により演算し、これによりＮＨ3 と酸化剤注入量
を連動させて所定比率で制御する。
可能な排ガス脱硝方法を提供する。 【構成】ＮＯｘの大部分をＮＯとして含有する排ガスに
酸化剤（Ｏ3 、Ｈ2 Ｏ2、ＨＮＯ3 等）とＮＨ3 を注入
してＮＯの一部をＮＯ2 に転化させ、この排ガスを脱硝
触媒３と接触させて排ガス中のＮＯｘを還元除去する排
ガス脱硝方法において、排ガス流量情報１３と排ガス中
のＮＯｘ濃度情報１２とにより必要ＮＨ3注入量を演算
器１４により演算し、これによりＮＨ3 と酸化剤注入量
を連動させて所定比率で制御する。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、排ガス脱硝方法および
装置に係り、特に発電プラント用ボイラ、ガスタービ
ン、ゴミ焼却炉などの各種燃焼炉から排出される排ガス
中の窒素酸化物（ＮＯｘ）のうち一酸化窒素（ＮＯ）の
一部を二酸化窒素（ＮＯ2 ）にあらかじめ酸化すること
により、低温から効率よくアンモニア（ＮＨ3 ）で接触
還元することが可能な排ガス脱硝方法および装置に関す
る。
装置に係り、特に発電プラント用ボイラ、ガスタービ
ン、ゴミ焼却炉などの各種燃焼炉から排出される排ガス
中の窒素酸化物（ＮＯｘ）のうち一酸化窒素（ＮＯ）の
一部を二酸化窒素（ＮＯ2 ）にあらかじめ酸化すること
により、低温から効率よくアンモニア（ＮＨ3 ）で接触
還元することが可能な排ガス脱硝方法および装置に関す
る。
【０００２】
【従来の技術】排ガス中にアンモニア（ＮＨ3 ）を注入
した後、触媒と接触させることにより排ガス中の窒素酸
化物を窒素に還元除去する接触アンモニア還元脱硝法に
おいて、排ガスにあらかじめ酸化剤を注入して含有され
る一酸化窒素（ＮＯ）の一部を二酸化窒素（ＮＯ2 ）に
することによりＮＨ3 との反応性を向上させ、より低温
から脱硝できるようにする試みは数多く知られている
（例えば特開昭５２−９４８６３号公報、特公昭５６−
５０６１３号公報、特開昭５４−２３０６８号公報な
ど）。
した後、触媒と接触させることにより排ガス中の窒素酸
化物を窒素に還元除去する接触アンモニア還元脱硝法に
おいて、排ガスにあらかじめ酸化剤を注入して含有され
る一酸化窒素（ＮＯ）の一部を二酸化窒素（ＮＯ2 ）に
することによりＮＨ3 との反応性を向上させ、より低温
から脱硝できるようにする試みは数多く知られている
（例えば特開昭５２−９４８６３号公報、特公昭５６−
５０６１３号公報、特開昭５４−２３０６８号公報な
ど）。
【０００３】上記方法は、（１）式で示される一酸化窒
素１モルおよび二酸化窒素１モルとＮＨ3 ２モルの反応
が（２）式で示される通常の脱硝反応に較べてきわめて
速いため、予めＮＯ2 源を注入するか、オゾン
（Ｏ3 ）、過酸化水素（Ｈ2 Ｏ2 ）、硝酸（ＨＮＯ3 ）
などの酸化剤を注入してＮＯの一部をＮＯ2 に酸化
（（３）式〜（５）式）して運転温度の低温化を図ろう
というものである。脱硝反応
素１モルおよび二酸化窒素１モルとＮＨ3 ２モルの反応
が（２）式で示される通常の脱硝反応に較べてきわめて
速いため、予めＮＯ2 源を注入するか、オゾン
（Ｏ3 ）、過酸化水素（Ｈ2 Ｏ2 ）、硝酸（ＨＮＯ3 ）
などの酸化剤を注入してＮＯの一部をＮＯ2 に酸化
（（３）式〜（５）式）して運転温度の低温化を図ろう
というものである。脱硝反応
【０００４】
【化１】 ＮＯ＋ＮＯ2 ＋２ＮＨ3 → ２Ｎ2 ＋３Ｈ2 Ｏ （１）式
【０００５】
【化２】 ＮＯ＋ＮＨ3 ＋１／４Ｏ2 → Ｎ2 ＋３／２Ｈ2 Ｏ （２）式 ＮＯの酸化反応
【０００６】
【化３】 ＮＯ＋Ｏ3 → ＮＯ2 ＋Ｏ2 （３）式
【０００７】
【化４】 ＮＯ＋Ｈ2 Ｏ2 → ＮＯ2 ＋Ｈ2 Ｏ （４）式
【０００８】
【化５】 ＮＯ＋２ＨＮＯ3 → ３ＮＯ2 ＋Ｈ2 Ｏ （５）式 上記のＮＯとＮＯ2 を共存させる効果は１００〜３００
℃で顕著であるため、古くから各種焼却炉排ガス、廃熱
回収ボイラ、ガスタービンなどの燃焼器を初めとする低
温脱硝への応用が試みられてきたが、広く実用されるに
は到っていない。
℃で顕著であるため、古くから各種焼却炉排ガス、廃熱
回収ボイラ、ガスタービンなどの燃焼器を初めとする低
温脱硝への応用が試みられてきたが、広く実用されるに
は到っていない。
【０００９】
【発明が解決しようとする課題】上記従来技術を実用化
することの妨げになっている理由としては、脱硝率の制
御が難しいことが第一にあげられる。図５はＮＯ単独、
ＮＯ2 単独、ＮＯとＮＯ 2 とを当モルで含む各排ガスを
チタン（Ｔｉ）−タングステン（Ｗ）−バナジウム
（Ｖ）系触媒を用いて脱硝する場合の温度特性を示した
ものであるが、ＮＯとＮＯ2 が当モルの場合には効率よ
くＮＯｘが除去されるが、ＮＯまたはＮＯ2 単独では除
去性能が著しく低下する。このため、ＮＯｘの変動に対
し酸化剤の注入量とＮＨ3 の注入量を個別に制御する従
来技術では、次のような多くの問題を生じる。 （Ａ）酸化剤が不足し、排ガス中のＮＯ2 の含有割合が
小さいと脱硝反応速度が低下するだけでなく多量の未反
応アンモニアの流出が生じる。 （Ｂ）排ガス中のＮＯ2 濃度がＮＯ濃度を超えると脱硝
反応はアンモニア４モルが二酸化窒素３モルに対し反応
（（６）式）するようになり、ＮＨ3 の注入量制御が困
難である。そればかりか、ＮＯ2 がＮＯを超えるとＮＯ
2 とＮＨ3 から硝安が生成して触媒が徐々に劣化すると
ともに、Ｎ2 Ｏを副生するようになる。
することの妨げになっている理由としては、脱硝率の制
御が難しいことが第一にあげられる。図５はＮＯ単独、
ＮＯ2 単独、ＮＯとＮＯ 2 とを当モルで含む各排ガスを
チタン（Ｔｉ）−タングステン（Ｗ）−バナジウム
（Ｖ）系触媒を用いて脱硝する場合の温度特性を示した
ものであるが、ＮＯとＮＯ2 が当モルの場合には効率よ
くＮＯｘが除去されるが、ＮＯまたはＮＯ2 単独では除
去性能が著しく低下する。このため、ＮＯｘの変動に対
し酸化剤の注入量とＮＨ3 の注入量を個別に制御する従
来技術では、次のような多くの問題を生じる。 （Ａ）酸化剤が不足し、排ガス中のＮＯ2 の含有割合が
小さいと脱硝反応速度が低下するだけでなく多量の未反
応アンモニアの流出が生じる。 （Ｂ）排ガス中のＮＯ2 濃度がＮＯ濃度を超えると脱硝
反応はアンモニア４モルが二酸化窒素３モルに対し反応
（（６）式）するようになり、ＮＨ3 の注入量制御が困
難である。そればかりか、ＮＯ2 がＮＯを超えるとＮＯ
2 とＮＨ3 から硝安が生成して触媒が徐々に劣化すると
ともに、Ｎ2 Ｏを副生するようになる。
【００１０】
【化６】 ３ＮＯ2 ＋４ＮＨ3 → ７／２Ｎ2 ＋６Ｈ2 Ｏ （６）式 （Ｃ）ＮＨ3 がＮＯ2 含有比率に見合わないと、ＮＯよ
り公害を引き起こし易いＮＯ2 が煙突から排出されるの
みならず、煙色が黄変する。 本発明はこのような従来技術の問題点に鑑み、現在広く
実用化されているＮＯを主体とする排ガスのアンモニア
接触還元法脱硝装置と同様に、容易でかつ精度の高い脱
硝率のコントロールが可能な脱硝装置を提供するととも
に、上記した問題を生じない脱硝方法を提供しようとす
るものである。
り公害を引き起こし易いＮＯ2 が煙突から排出されるの
みならず、煙色が黄変する。 本発明はこのような従来技術の問題点に鑑み、現在広く
実用化されているＮＯを主体とする排ガスのアンモニア
接触還元法脱硝装置と同様に、容易でかつ精度の高い脱
硝率のコントロールが可能な脱硝装置を提供するととも
に、上記した問題を生じない脱硝方法を提供しようとす
るものである。
【００１１】
【課題を解決するための手段】上記目的を達成するため
本願で特許請求される発明は以下のとおりである。 （１）窒素酸化物の大部分を一酸化窒素（ＮＯ）として
含有する排ガスに酸化剤とアンモニアを注入して一酸化
窒素の一部を二酸化窒素（ＮＯ2 ）に転化させ、この排
ガスを脱硝触媒と接触させて排ガス中の窒素酸化物を還
元除去する排ガス脱硝方法において、排ガス流量情報と
排ガス中のＮＯｘ濃度情報から必要アンモニア注入量を
算出するとともに、アンモニアと酸化剤の注入量を連動
させて所定比率で制御することを特徴とるす排ガス脱硝
方法。 （２）（１）において、酸化剤としてオゾンまたは過酸
化水素を使用し、かつアンモニア注入量／酸化剤注入量
をモル比で２．０±０．２モル／モルの範囲に制御する
ことを特徴とする排ガス脱硝方法。 （３）（１）において、酸化剤として硝酸を使用し、か
つアンモニア注入量／硝酸注入量をモル比で３．０±
０．３モル／モルの範囲に制御することを特徴とする排
ガス脱硝方法。 （４）一酸化窒素含有排ガスにアンモニアと酸化剤を注
入して一酸化窒素の一部を二酸化窒素に転化させる手段
と、転化処理した排ガスを脱硝触媒と接触させて窒素酸
化物を還元除去する手段とを備えた排ガス脱硝装置にお
いて、前記アンモニアと酸化剤の注入量の制御手段を連
動させ、アンモニア注入量／酸化剤注入量のモル比を所
定比率に制御する手段を設けたことを特徴とする排ガス
脱硝装置。 （５）（４）において、酸化剤がオゾンまたは過酸化水
素であり、かつアンモニア注入量／酸化剤注入量をモル
比で２．０±０．２モル／モルの範囲に制御する手段を
設けたことを特徴とする排ガス脱硝装置。 （６）（４）において、酸化剤が硝酸であり、かつアン
モニア注入量／酸化剤注入量をモル比で３．０±０．３
モル／モルの範囲に制御する手段を設けたことを特徴と
する排ガス脱硝装置。
本願で特許請求される発明は以下のとおりである。 （１）窒素酸化物の大部分を一酸化窒素（ＮＯ）として
含有する排ガスに酸化剤とアンモニアを注入して一酸化
窒素の一部を二酸化窒素（ＮＯ2 ）に転化させ、この排
ガスを脱硝触媒と接触させて排ガス中の窒素酸化物を還
元除去する排ガス脱硝方法において、排ガス流量情報と
排ガス中のＮＯｘ濃度情報から必要アンモニア注入量を
算出するとともに、アンモニアと酸化剤の注入量を連動
させて所定比率で制御することを特徴とるす排ガス脱硝
方法。 （２）（１）において、酸化剤としてオゾンまたは過酸
化水素を使用し、かつアンモニア注入量／酸化剤注入量
をモル比で２．０±０．２モル／モルの範囲に制御する
ことを特徴とする排ガス脱硝方法。 （３）（１）において、酸化剤として硝酸を使用し、か
つアンモニア注入量／硝酸注入量をモル比で３．０±
０．３モル／モルの範囲に制御することを特徴とする排
ガス脱硝方法。 （４）一酸化窒素含有排ガスにアンモニアと酸化剤を注
入して一酸化窒素の一部を二酸化窒素に転化させる手段
と、転化処理した排ガスを脱硝触媒と接触させて窒素酸
化物を還元除去する手段とを備えた排ガス脱硝装置にお
いて、前記アンモニアと酸化剤の注入量の制御手段を連
動させ、アンモニア注入量／酸化剤注入量のモル比を所
定比率に制御する手段を設けたことを特徴とする排ガス
脱硝装置。 （５）（４）において、酸化剤がオゾンまたは過酸化水
素であり、かつアンモニア注入量／酸化剤注入量をモル
比で２．０±０．２モル／モルの範囲に制御する手段を
設けたことを特徴とする排ガス脱硝装置。 （６）（４）において、酸化剤が硝酸であり、かつアン
モニア注入量／酸化剤注入量をモル比で３．０±０．３
モル／モルの範囲に制御する手段を設けたことを特徴と
する排ガス脱硝装置。
【００１２】
【作用】本発明のようにＮＨ3 と酸化剤注入量を上記し
たような範囲に制御すると前述の（１）式の反応がきわ
めて速いため、総反応として以下に示す（７）式〜
（９）式の反応により酸化剤とＮＨ3 が過不足なく、か
つ速やかに消費される。
たような範囲に制御すると前述の（１）式の反応がきわ
めて速いため、総反応として以下に示す（７）式〜
（９）式の反応により酸化剤とＮＨ3 が過不足なく、か
つ速やかに消費される。
【００１３】
【化７】 ２ＮＨ3 ＋Ｏ3 ＋２ＮＯ → ２Ｎ2 ＋３Ｈ2 Ｏ＋Ｏ2 （７）式
【００１４】
【化８】 ２ＮＨ3 ＋Ｈ2 Ｏ2 ＋２ＮＯ → ２Ｎ2 ＋４Ｈ2 Ｏ （８）式
【００１５】
【化９】 ３ＮＨ3 ＋ＨＮＯ3 ＋２ＮＯ → ３／２Ｎ2 ＋５Ｈ2 Ｏ （９）式 このため、従来技術で問題となった排ガス中のＮＯまた
はＮＯ2 濃度がどちらかに偏った場合に生じる脱硝率の
低下、ＮＯ2 のリーク、Ｎ2 Ｏの副生、または触媒劣化
を起こすことがない。もし排ガス中のＮＯを除去するに
必要な量以上にＮＨ3 と酸化剤が注入されたとしても、
Ｏ3 とＨ2 Ｏ2 の場合にはＮＨ3 のリークと無害な酸素
がリークするのみであり、これは通常の排煙脱硝装置と
同様である。ＨＮＯ3 を酸化剤とする場合にはＮＯ2 が
リークするもののＮＨ3 注入量の１／３以下の注入量で
あるためきわめてわずかであり、その弊害は大幅に軽減
されることになる。
はＮＯ2 濃度がどちらかに偏った場合に生じる脱硝率の
低下、ＮＯ2 のリーク、Ｎ2 Ｏの副生、または触媒劣化
を起こすことがない。もし排ガス中のＮＯを除去するに
必要な量以上にＮＨ3 と酸化剤が注入されたとしても、
Ｏ3 とＨ2 Ｏ2 の場合にはＮＨ3 のリークと無害な酸素
がリークするのみであり、これは通常の排煙脱硝装置と
同様である。ＨＮＯ3 を酸化剤とする場合にはＮＯ2 が
リークするもののＮＨ3 注入量の１／３以下の注入量で
あるためきわめてわずかであり、その弊害は大幅に軽減
されることになる。
【００１６】したがって、運転に当たっては酸化反応を
意識することなくアンモニアの注入量を変化させること
により脱硝活性を設定できる。さらに、常に（７）式〜
（９）式の速い反応のみを進行させることができるた
め、触媒使用量の低減または反応温度の低下を図ること
が可能になる。以上に示したように、本発明では常にア
ンモニア注入量と酸化剤注入量を一定比率で制御するこ
とにより、現在一般に用いられている脱硝装置と同様の
簡便さで装置を運転することが可能になる。
意識することなくアンモニアの注入量を変化させること
により脱硝活性を設定できる。さらに、常に（７）式〜
（９）式の速い反応のみを進行させることができるた
め、触媒使用量の低減または反応温度の低下を図ること
が可能になる。以上に示したように、本発明では常にア
ンモニア注入量と酸化剤注入量を一定比率で制御するこ
とにより、現在一般に用いられている脱硝装置と同様の
簡便さで装置を運転することが可能になる。
【００１７】本発明で採用した手段は、排ガス中のＮＯ
ｘ濃度に関する情報を得て、その信号によりＮＯ酸化剤
とＮＨ3 とを一定比率で添加できるようにした点に特徴
がある。
ｘ濃度に関する情報を得て、その信号によりＮＯ酸化剤
とＮＨ3 とを一定比率で添加できるようにした点に特徴
がある。
【００１８】
【実施例】図１に本発明の一実施例である排ガス脱硝装
置の基本系統図を示す。この脱硝装置はＮＯｘ濃度測定
装置９、酸化剤注入装置１０、ＮＨ3 注入装置１１、触
媒反応器２とからなり、酸化剤注入装置１０とＮＨ3 注
入装置１１はＮＯｘ測定装置９からの濃度信号１２と流
量信号１３とにより、両者の注入量のモル比が常時所定
の一定割合になるように制御される。
置の基本系統図を示す。この脱硝装置はＮＯｘ濃度測定
装置９、酸化剤注入装置１０、ＮＨ3 注入装置１１、触
媒反応器２とからなり、酸化剤注入装置１０とＮＨ3 注
入装置１１はＮＯｘ測定装置９からの濃度信号１２と流
量信号１３とにより、両者の注入量のモル比が常時所定
の一定割合になるように制御される。
【００１９】ここで、酸化剤とＮＨ3 の注入モル比の一
定量とは酸化剤の種類により、次のような範囲のものを
意味する。 （Ａ）酸化剤がＯ3 およびＨ2 Ｏ2 の場合 ＮＨ3 注入量／酸化剤注入量＝２．０±０．２モル／モ
ル （Ｂ）酸化剤がＨＮＯ3 の場合 ＮＨ3 注入量／酸化剤注入量＝３．０±０．３モル／モ
ル また、酸化剤注入装置１０とはオゾン発生器、過酸化水
素または硝酸吹込み装置など酸化剤を排ガスに注入する
ための手段のほか、それら酸化剤の発生装置からの流量
を制御するための制御弁、放電によるオゾン発生器の加
電電圧の制御による発生量の制御などの、いわゆる制御
手段をも含むものである。
定量とは酸化剤の種類により、次のような範囲のものを
意味する。 （Ａ）酸化剤がＯ3 およびＨ2 Ｏ2 の場合 ＮＨ3 注入量／酸化剤注入量＝２．０±０．２モル／モ
ル （Ｂ）酸化剤がＨＮＯ3 の場合 ＮＨ3 注入量／酸化剤注入量＝３．０±０．３モル／モ
ル また、酸化剤注入装置１０とはオゾン発生器、過酸化水
素または硝酸吹込み装置など酸化剤を排ガスに注入する
ための手段のほか、それら酸化剤の発生装置からの流量
を制御するための制御弁、放電によるオゾン発生器の加
電電圧の制御による発生量の制御などの、いわゆる制御
手段をも含むものである。
【００２０】本発明の実施に必要な基本的装置構成は図
１に示したとおりである。脱硝装置はＮＯｘ測定装置
９、酸化剤注入装置１０、ＮＨ3 注入装置１１、触媒反
応器２とからなり、酸化剤注入装置１０とＮＨ3 注入装
置１１はＮＯｘ測定装置９からの濃度信号１２と流量信
号１３とにより、酸化剤およびアンモニアの注入量のモ
ル比が常時所定の一定割合になるように注入制御するよ
うに構成されている。
１に示したとおりである。脱硝装置はＮＯｘ測定装置
９、酸化剤注入装置１０、ＮＨ3 注入装置１１、触媒反
応器２とからなり、酸化剤注入装置１０とＮＨ3 注入装
置１１はＮＯｘ測定装置９からの濃度信号１２と流量信
号１３とにより、酸化剤およびアンモニアの注入量のモ
ル比が常時所定の一定割合になるように注入制御するよ
うに構成されている。
【００２１】ここでＮＯｘ測定装置９は、赤外線式また
は化学発光式などの通常のＮＯｘ濃度測定装置が用いら
れ、排ガス中のＮＯｘ濃度に比例した信号を発生する。
一方、流量信号１３は排ガス源からもらってもよいし、
ピートー管、オリフィスなどで独自に計測して発生した
ものであってもよい。両信号は酸化剤注入装置１０およ
びアンモニア注入量装置１１とに送られ、注入量制御信
号に変換されて両者の注入量がガス量、ＮＯｘ濃度の変
化に追従し、かつアンモニア注入量／酸化剤注入量モル
比が常に一定割合になるように制御するために用いられ
る。本発明のポイントは、前述したようにアンモニア注
入量／酸化剤注入量のモル比が常に一定割合になるよう
に制御することにあり、したがって図２のように流量信
号１３とＮＯｘ濃度信号１２をあらかじめ演算器１４で
演算処理し、アンモニア注入量／酸化剤注入量のモル比
が常に一定割合になるような制御信号１５を発生して制
御するようにしてもよいことはいうまでもない。
は化学発光式などの通常のＮＯｘ濃度測定装置が用いら
れ、排ガス中のＮＯｘ濃度に比例した信号を発生する。
一方、流量信号１３は排ガス源からもらってもよいし、
ピートー管、オリフィスなどで独自に計測して発生した
ものであってもよい。両信号は酸化剤注入装置１０およ
びアンモニア注入量装置１１とに送られ、注入量制御信
号に変換されて両者の注入量がガス量、ＮＯｘ濃度の変
化に追従し、かつアンモニア注入量／酸化剤注入量モル
比が常に一定割合になるように制御するために用いられ
る。本発明のポイントは、前述したようにアンモニア注
入量／酸化剤注入量のモル比が常に一定割合になるよう
に制御することにあり、したがって図２のように流量信
号１３とＮＯｘ濃度信号１２をあらかじめ演算器１４で
演算処理し、アンモニア注入量／酸化剤注入量のモル比
が常に一定割合になるような制御信号１５を発生して制
御するようにしてもよいことはいうまでもない。
【００２２】アンモニア注入装置１１は、アンモニアガ
ス、液化アンモニアなどのアンモニアの供給装置と流量
制御弁などの制御手段とからなり、前記制御信号に比例
したアンモニアを供給する。これは酸化剤注入装置にお
いても同様であり、異なるのはアンモニア注入量／酸化
剤注入量のモル比が常に一定割合になるようアンモニア
注入量と連動されて制御されていることである。
ス、液化アンモニアなどのアンモニアの供給装置と流量
制御弁などの制御手段とからなり、前記制御信号に比例
したアンモニアを供給する。これは酸化剤注入装置にお
いても同様であり、異なるのはアンモニア注入量／酸化
剤注入量のモル比が常に一定割合になるようアンモニア
注入量と連動されて制御されていることである。
【００２３】酸化剤にはオゾン、硝酸、過酸化水素など
排ガス中のＮＯをＮＯ2 に酸化できる能力を有するもの
が用いられ、その注入量は酸化剤の種類により請求範囲
に記載したアンモニア注入量／酸化剤注入量のモル比に
なるように制御される。また、触媒３には公知の酸化チ
タン系触媒、ゼオライト系触媒など通常の脱硝用触媒が
用いられる。
排ガス中のＮＯをＮＯ2 に酸化できる能力を有するもの
が用いられ、その注入量は酸化剤の種類により請求範囲
に記載したアンモニア注入量／酸化剤注入量のモル比に
なるように制御される。また、触媒３には公知の酸化チ
タン系触媒、ゼオライト系触媒など通常の脱硝用触媒が
用いられる。
【００２４】排ガス中に注入された酸化剤によりＮＯの
一部は前記（３）式〜（５）式のようにＮＯ2 に酸化さ
れた後、アンモニアが加えられ触媒反応器に導かれる。
このときアンモニアと酸化剤とはアンモニア注入量／酸
化剤注入量のモル比が常に一定割合になるように制御さ
れているため、反応速度の非常に大きい（７）式〜
（９）式の反応が選択的に進行し、アンモニアと酸化剤
が過不足なく消費される。
一部は前記（３）式〜（５）式のようにＮＯ2 に酸化さ
れた後、アンモニアが加えられ触媒反応器に導かれる。
このときアンモニアと酸化剤とはアンモニア注入量／酸
化剤注入量のモル比が常に一定割合になるように制御さ
れているため、反応速度の非常に大きい（７）式〜
（９）式の反応が選択的に進行し、アンモニアと酸化剤
が過不足なく消費される。
【００２５】 ２ＮＨ3 ＋Ｏ3 ＋２ＮＯ → ２Ｎ2 ＋３Ｈ2 Ｏ＋Ｏ2 （７）式 ２ＮＨ3 ＋Ｈ2 Ｏ2 ＋２ＮＯ → ２Ｎ2 ＋４Ｈ2 Ｏ （８）式 ３ＮＨ3 ＋ＨＮＯ3 ＋２ＮＯ → ３／２Ｎ2 ＋５Ｈ2 Ｏ （９）式 このように、非常に速い反応のみを選択的に生じさせる
ため、運転温度を著しく低下させることが可能になり、
１００〜３００℃、通常１５０〜２５０℃で触媒量の大
幅な低減が図れる。また、未反応のアンモニアの流出や
酸化剤により生成したＮＯ2 の発生がほとんどなく、従
来技術で問題となった種々の問題を生じないことは前述
したとおりである。
ため、運転温度を著しく低下させることが可能になり、
１００〜３００℃、通常１５０〜２５０℃で触媒量の大
幅な低減が図れる。また、未反応のアンモニアの流出や
酸化剤により生成したＮＯ2 の発生がほとんどなく、従
来技術で問題となった種々の問題を生じないことは前述
したとおりである。
【００２６】アンモニア注入量／酸化剤注入量のモル比
は、Ｏ3 とＨ2 Ｏ2 を用いる場合には２、ＨＮＯ3 を用
いる場合には３にした場合に最も効率よく脱硝できる
が、特許請求範囲に記載した範囲内であれば実用上充分
高い効率が得られ、問題も生じない。上記モル比が大き
すぎても、低すぎても脱硝率の低下や触媒劣化、Ｎ2 Ｏ
の副生を生じるので好ましくない。
は、Ｏ3 とＨ2 Ｏ2 を用いる場合には２、ＨＮＯ3 を用
いる場合には３にした場合に最も効率よく脱硝できる
が、特許請求範囲に記載した範囲内であれば実用上充分
高い効率が得られ、問題も生じない。上記モル比が大き
すぎても、低すぎても脱硝率の低下や触媒劣化、Ｎ2 Ｏ
の副生を生じるので好ましくない。
【００２７】また、排ガス中のＮＯに対するＮＨ3 注入
モル比はＯ3 、Ｈ2 Ｏ2 では１以下、ＨＮＯ3 では１．
５以下に制御することが好ましいが、排ガス中に当初か
らＮＯ2 を含有する場合にはそれに応じて増減してもよ
い。本発明は特に低温度において顕著な効果を発揮する
が、装置の腐食等の理由で排ガスを余熱する設備を有し
てもよい。また、ガスタービンの起動時における低温排
ガスの浄化方法として、本発明の思想に基づくアンモニ
ア注入量／酸化剤注入量を一定値に制御する方法を不定
期に採用する場合にも触媒量を低減できる効果が得られ
る。
モル比はＯ3 、Ｈ2 Ｏ2 では１以下、ＨＮＯ3 では１．
５以下に制御することが好ましいが、排ガス中に当初か
らＮＯ2 を含有する場合にはそれに応じて増減してもよ
い。本発明は特に低温度において顕著な効果を発揮する
が、装置の腐食等の理由で排ガスを余熱する設備を有し
てもよい。また、ガスタービンの起動時における低温排
ガスの浄化方法として、本発明の思想に基づくアンモニ
ア注入量／酸化剤注入量を一定値に制御する方法を不定
期に採用する場合にも触媒量を低減できる効果が得られ
る。
【００２８】本発明の思想によれば、図１および図２に
示した範囲にとどまらず、図３〜４のように必要に応じ
て他の排ガス浄化用機器、もしくは余熱装置を配したも
の、または酸化剤、アンモニアの注入を燃焼器出口の高
温度ゾーンに配するなどの変更があっても同様の効果が
得られ、本発明の範囲内である。図３は燃焼器１と触媒
反応器２の間に集塵装置１６を設けた場合の例であり、
ゴミ焼却炉排ガスなどの煤塵の多い排ガス処理に適す
る。さらに、図４は排ガスラインに熱交換器または熱回
収器１７を配する場合の一例であり、酸化剤を熱回収器
１７の前流または熱回収伝熱管群の間に注入して、酸化
剤によるＮＯの酸化を促進するよう工夫したものであ
る。なお、図１〜４の実施例では酸化剤を注入した後の
下流域にてアンモニアを注入する例を示しているが、酸
化剤による一酸化窒素の二酸化窒素への酸化反応は急速
に行われるので、アンモニアと酸化剤を同一個所で同時
に注入しても差し支えない。
示した範囲にとどまらず、図３〜４のように必要に応じ
て他の排ガス浄化用機器、もしくは余熱装置を配したも
の、または酸化剤、アンモニアの注入を燃焼器出口の高
温度ゾーンに配するなどの変更があっても同様の効果が
得られ、本発明の範囲内である。図３は燃焼器１と触媒
反応器２の間に集塵装置１６を設けた場合の例であり、
ゴミ焼却炉排ガスなどの煤塵の多い排ガス処理に適す
る。さらに、図４は排ガスラインに熱交換器または熱回
収器１７を配する場合の一例であり、酸化剤を熱回収器
１７の前流または熱回収伝熱管群の間に注入して、酸化
剤によるＮＯの酸化を促進するよう工夫したものであ
る。なお、図１〜４の実施例では酸化剤を注入した後の
下流域にてアンモニアを注入する例を示しているが、酸
化剤による一酸化窒素の二酸化窒素への酸化反応は急速
に行われるので、アンモニアと酸化剤を同一個所で同時
に注入しても差し支えない。
【００２９】以下、本発明の実施例による具体的データ
を従来の脱硝装置のデータと対比してさらに詳細に説明
する。 実施例１ 図１の系統を有する小型反応装置に表１の組成のガスを
流し、脱硝反応を行わせた。酸化剤にはオゾン生成器か
ら発生させたＯ3 濃度として１０００ｐｐｍのガスを、
また脱硝用還元剤として２％のアンモニアガスを用い、
各々流量コントロール弁に接続し、両者の信号がＮＨ3
／Ｏ3 モル比が常に２になるように連動した。また、脱
硝反応器にはＴｉ−Ｗ−Ｖ系触媒（Ｔｉ／Ｗ／Ｖ原子比
＝９５／４／５、厚さ１mm）の板状触媒を４mmピッチで
配した触媒構造体を用い、表２のような条件に維持し
た。
を従来の脱硝装置のデータと対比してさらに詳細に説明
する。 実施例１ 図１の系統を有する小型反応装置に表１の組成のガスを
流し、脱硝反応を行わせた。酸化剤にはオゾン生成器か
ら発生させたＯ3 濃度として１０００ｐｐｍのガスを、
また脱硝用還元剤として２％のアンモニアガスを用い、
各々流量コントロール弁に接続し、両者の信号がＮＨ3
／Ｏ3 モル比が常に２になるように連動した。また、脱
硝反応器にはＴｉ−Ｗ−Ｖ系触媒（Ｔｉ／Ｗ／Ｖ原子比
＝９５／４／５、厚さ１mm）の板状触媒を４mmピッチで
配した触媒構造体を用い、表２のような条件に維持し
た。
【００３０】
【表１】
【００３１】
【表２】 本条件下で、ＮＨ3 ／ＮＯ比を０．４〜１．４ｍｏｌ／
ｍｏｌの間で変化させ、そのときのＮＯｘの減少率、触
媒層出口のＮ2 Ｏ濃度を測定するとともに煙色の変化を
調べた。 比較例１および比較例２ 実施例１と同様の装置を用い、Ｏ3 ／ＮＯモル比が各々
０．４と０．６になるようにオゾンを一定値で注入した
以外は実施例１と同様にして、ＮＨ3 ／ＮＯモル比を
０．４〜１．４の間で変化させてＮＯｘの減少率、触媒
層出口のＮ2 Ｏ濃度を測定するとともに煙色の変化を調
べた。
ｍｏｌの間で変化させ、そのときのＮＯｘの減少率、触
媒層出口のＮ2 Ｏ濃度を測定するとともに煙色の変化を
調べた。 比較例１および比較例２ 実施例１と同様の装置を用い、Ｏ3 ／ＮＯモル比が各々
０．４と０．６になるようにオゾンを一定値で注入した
以外は実施例１と同様にして、ＮＨ3 ／ＮＯモル比を
０．４〜１．４の間で変化させてＮＯｘの減少率、触媒
層出口のＮ2 Ｏ濃度を測定するとともに煙色の変化を調
べた。
【００３２】実施例１と比較例１および比較例２から得
られた結果を対比して表３にまとめて示す。
られた結果を対比して表３にまとめて示す。
【００３３】
【表３】 実施例１では、ＮＨ3 ／ＮＯモル比に対応した脱硝率が
得られ、ＮＨ3 ／ＮＯ比が０．８以上では高い高率が得
られた。また、いずれのＮＨ3 ／ＮＯ比でもＮ 2 Ｏの副
生はなく、煙色の変化もなかった。
得られ、ＮＨ3 ／ＮＯ比が０．８以上では高い高率が得
られた。また、いずれのＮＨ3 ／ＮＯ比でもＮ 2 Ｏの副
生はなく、煙色の変化もなかった。
【００３４】一方、比較例１では脱硝率が一定以上高く
ならないだけでなく、ＮＨ3 ／ＮＯ比の小さい条件では
Ｎ2 Ｏの副生と煙色が黄色に変化した。また、比較例２
の場合にも同様に高い脱硝率が得られず、すべてのＮＨ
3 ／ＮＯ比でＮ2 Ｏの副生と排ガスの着色が見られた。
さらに、高ＮＨ3 ／ＮＯ比領域に長く保持すると脱硝性
能が徐々に低下する現象も観察された。 実施例２ 実施例１のオゾン生成器および流量コントロール弁に代
えて１５％硝酸を流量制御可能な定量ポンプとその出口
に設けた外熱式蒸発器を用いて酸化剤として注入し、Ｎ
Ｈ3 ／ＨＮＯ3 注入モル比が常に３になるように制御し
た。本装置を用いたほかは実施例１と同様にして、ＮＨ
3 ／ＮＯモル比を０．４〜１．４の間で変化させた場合
のＮＯｘの減少率、触媒層出口のＮ2 Ｏ濃度を測定する
とともに煙色の変化を調べた。 比較例３および比較例４ 実施例２と同様の装置を用い、ＨＮＯ3 ／ＮＯモル比が
各々０．２と１．０になるように硝酸水溶液を一定値で
注入した以外は実施例２と同様にして、ＮＨ3／ＮＯモ
ル比を０．４〜１．４の間で変化させてＮＯｘの減少
率、触媒層出口のＮ2 Ｏ濃度を測定するとともに煙色の
変化を調べた。
ならないだけでなく、ＮＨ3 ／ＮＯ比の小さい条件では
Ｎ2 Ｏの副生と煙色が黄色に変化した。また、比較例２
の場合にも同様に高い脱硝率が得られず、すべてのＮＨ
3 ／ＮＯ比でＮ2 Ｏの副生と排ガスの着色が見られた。
さらに、高ＮＨ3 ／ＮＯ比領域に長く保持すると脱硝性
能が徐々に低下する現象も観察された。 実施例２ 実施例１のオゾン生成器および流量コントロール弁に代
えて１５％硝酸を流量制御可能な定量ポンプとその出口
に設けた外熱式蒸発器を用いて酸化剤として注入し、Ｎ
Ｈ3 ／ＨＮＯ3 注入モル比が常に３になるように制御し
た。本装置を用いたほかは実施例１と同様にして、ＮＨ
3 ／ＮＯモル比を０．４〜１．４の間で変化させた場合
のＮＯｘの減少率、触媒層出口のＮ2 Ｏ濃度を測定する
とともに煙色の変化を調べた。 比較例３および比較例４ 実施例２と同様の装置を用い、ＨＮＯ3 ／ＮＯモル比が
各々０．２と１．０になるように硝酸水溶液を一定値で
注入した以外は実施例２と同様にして、ＮＨ3／ＮＯモ
ル比を０．４〜１．４の間で変化させてＮＯｘの減少
率、触媒層出口のＮ2 Ｏ濃度を測定するとともに煙色の
変化を調べた。
【００３５】実施例２と比較例３および比較例４の結果
を表４にまとめて示す。
を表４にまとめて示す。
【００３６】
【表４】 実施例２の場合にも実施例１同様高い脱硝率が得られた
だげでなく、Ｎ2 Ｏの副生や排ガスの着色現象は全く見
られなかった。
だげでなく、Ｎ2 Ｏの副生や排ガスの着色現象は全く見
られなかった。
【００３７】これに対し、比較例３および比較例４では
高い脱硝率が得られないだけでなく、Ｎ2 Ｏ副生および
排ガスが黄色に強く着色する現象が見られた。さらにＮ
Ｈ3／ＮＯ比の高い条件では反応管壁に硝安が析出し、
実用上大きな問題になることが明らかになった。 実施例３ 実施例１のオゾン生成器および流量コントロール弁に代
えて１０％過酸化水素水を流量制御可能な定量ポンプと
その出口に設けた外熱式蒸発器を用いて酸化剤として注
入し、ＮＨ3 ／Ｈ2 Ｏ2 注入モル比が常に２になるよう
に制御した。本装置を用いたほかは実施例１と同様にし
て、ＮＨ3 ／ＮＯモル比を０．４〜１．４の間で変化さ
せた場合のＮＯｘの減少率、触媒層出口のＮ2 Ｏ濃度を
測定するとともに煙色の変化を調べた。本例の場合にも
実施例１および２と同様、高い脱硝率が得られただけで
なく、脱硝装置の運用上問題になるＮ2 Ｏ副生や排ガス
の着色現象は見られない優れた特性を示した。
高い脱硝率が得られないだけでなく、Ｎ2 Ｏ副生および
排ガスが黄色に強く着色する現象が見られた。さらにＮ
Ｈ3／ＮＯ比の高い条件では反応管壁に硝安が析出し、
実用上大きな問題になることが明らかになった。 実施例３ 実施例１のオゾン生成器および流量コントロール弁に代
えて１０％過酸化水素水を流量制御可能な定量ポンプと
その出口に設けた外熱式蒸発器を用いて酸化剤として注
入し、ＮＨ3 ／Ｈ2 Ｏ2 注入モル比が常に２になるよう
に制御した。本装置を用いたほかは実施例１と同様にし
て、ＮＨ3 ／ＮＯモル比を０．４〜１．４の間で変化さ
せた場合のＮＯｘの減少率、触媒層出口のＮ2 Ｏ濃度を
測定するとともに煙色の変化を調べた。本例の場合にも
実施例１および２と同様、高い脱硝率が得られただけで
なく、脱硝装置の運用上問題になるＮ2 Ｏ副生や排ガス
の着色現象は見られない優れた特性を示した。
【００３８】
【発明の効果】本発明によればＮ2 Ｏ副生やＮＯ2 の残
存による排ガスの着色といった実用の妨げとなる問題を
生じることなく低温排ガスを効率よく脱硝することが可
能になる。さらにＮＨ3 ／ＮＯモル比の大きな変化に対
しても問題なく対応できるため、負荷変動やＮＯｘ濃度
の変化にも容易に追従できる。
存による排ガスの着色といった実用の妨げとなる問題を
生じることなく低温排ガスを効率よく脱硝することが可
能になる。さらにＮＨ3 ／ＮＯモル比の大きな変化に対
しても問題なく対応できるため、負荷変動やＮＯｘ濃度
の変化にも容易に追従できる。
【００３９】これにより近年需要の増大しているゴミ焼
却炉排ガスを初めとする各種低温排ガスを余熱すること
なく効率よく脱硝することができるようになるので、産
業的、社会的価値も著しく高い。
却炉排ガスを初めとする各種低温排ガスを余熱すること
なく効率よく脱硝することができるようになるので、産
業的、社会的価値も著しく高い。
【図１】本発明の実施例を示す脱硝装置の構成図。
【図２】実施例の他の実施例を示す脱硝装置の構成図。
【図３】本発明の他の実施態様を説明する図。
【図４】本発明の他の実施態様を説明する図。
【図５】従来技術の問題点を説明するための図。
１…排ガス源、２…触媒反応器、３…触媒、４、５…排
気管、６…ＮＯｘサンプリング管、７…酸化剤注入ライ
ン、８…アンモニア注入ライン、９…ＮＯｘ濃度計、１
０…酸化剤注入装置、１１…アンモニア注入装置、１２
…ＮＯｘ濃度信号、１３…流量信号、１４…演算器、１
５…注入量制御信号。
気管、６…ＮＯｘサンプリング管、７…酸化剤注入ライ
ン、８…アンモニア注入ライン、９…ＮＯｘ濃度計、１
０…酸化剤注入装置、１１…アンモニア注入装置、１２
…ＮＯｘ濃度信号、１３…流量信号、１４…演算器、１
５…注入量制御信号。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｇ０５Ｄ 21/00 Ｂ０１Ｄ 53/36 １０１Ａ
Claims (6)
- 【請求項１】 窒素酸化物の大部分を一酸化窒素（Ｎ
Ｏ）として含有する排ガスに酸化剤とアンモニアを注入
して一酸化窒素の一部を二酸化窒素（ＮＯ2 ）に転化さ
せ、この排ガスを脱硝触媒と接触させて排ガス中の窒素
酸化物を還元除去する排ガス脱硝方法において、排ガス
流量情報と排ガス中のＮＯｘ濃度情報から必要アンモニ
ア注入量を算出するとともに、アンモニアと酸化剤の注
入量を連動させて所定比率で制御することを特徴とるす
排ガス脱硝方法。 - 【請求項２】 請求項１において、酸化剤としてオゾン
または過酸化水素を使用し、かつアンモニア注入量／酸
化剤注入量をモル比で２．０±０．２モル／モルの範囲
に制御することを特徴とする排ガス脱硝方法。 - 【請求項３】 請求項１において、酸化剤として硝酸を
使用し、かつアンモニア注入量／硝酸注入量をモル比で
３．０±０．３モル／モルの範囲に制御することを特徴
とする排ガス脱硝方法。 - 【請求項４】 一酸化窒素含有排ガスにアンモニアと酸
化剤を注入して一酸化窒素の一部を二酸化窒素に転化さ
せる手段と、転化処理した排ガスを脱硝触媒と接触させ
て窒素酸化物を還元除去する手段とを備えた排ガス脱硝
装置において、前記アンモニアと酸化剤の注入量の制御
手段を連動させ、アンモニア注入量／酸化剤注入量のモ
ル比を所定比率に制御する手段を設けたことを特徴とす
る排ガス脱硝装置。 - 【請求項５】 請求項４において、酸化剤がオゾンまた
は過酸化水素であり、かつアンモニア注入量／酸化剤注
入量をモル比で２．０±０．２モル／モルの範囲に制御
する手段を設けたことを特徴とする排ガス脱硝装置。 - 【請求項６】 請求項４において、酸化剤が硝酸であ
り、かつアンモニア注入量／酸化剤注入量をモル比で
３．０±０．３モル／モルの範囲に制御する手段を設け
たことを特徴とする排ガス脱硝装置。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP08563595A JP3556728B2 (ja) | 1995-04-11 | 1995-04-11 | 排ガス脱硝方法および装置 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP08563595A JP3556728B2 (ja) | 1995-04-11 | 1995-04-11 | 排ガス脱硝方法および装置 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH08281061A true JPH08281061A (ja) | 1996-10-29 |
| JP3556728B2 JP3556728B2 (ja) | 2004-08-25 |
Family
ID=13864300
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP08563595A Expired - Fee Related JP3556728B2 (ja) | 1995-04-11 | 1995-04-11 | 排ガス脱硝方法および装置 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3556728B2 (ja) |
Cited By (13)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO1999036162A1 (en) * | 1998-01-19 | 1999-07-22 | Johnson Matthey Public Limited Company | Combatting air pollution |
| WO2000037162A1 (de) * | 1998-12-21 | 2000-06-29 | Siemens Aktiengesellschaft | Verfahren und vorrichtung zur selektiven katalytischen reduktion von stickoxiden in sauerstoffhaltigen abgasen |
| US6805849B1 (en) | 1998-02-06 | 2004-10-19 | Johnson Matthey Public Limited Company | System for NOx reduction in exhaust gases |
| JP2012125698A (ja) * | 2010-12-15 | 2012-07-05 | Osaka Prefecture Univ | 排気ガスの処理方法、処理装置およびそれを備えたボイラシステム |
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| US8850802B1 (en) | 2013-03-15 | 2014-10-07 | Daimler Ag | Catalytic reduction of NOx |
| US9021792B2 (en) | 2011-03-15 | 2015-05-05 | Hino Motors, Ltd. | Exhaust gas purification device |
| JP2015514177A (ja) * | 2012-03-21 | 2015-05-18 | アルストム テクノロジー リミテッドＡＬＳＴＯＭ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ Ｌｔｄ | ガスタービンを運転する方法及び該方法を実施するためのガスタービン |
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| JP2020517448A (ja) * | 2017-04-26 | 2020-06-18 | ハルドール・トプサー・アクチエゼルスカベット | Ｓｃｒ触媒を有するファブリックフィルターバッグを用いて煙道ガスから有害化合物を除去するための方法およびシステム |
| JP2020519426A (ja) * | 2017-04-26 | 2020-07-02 | ハルドール・トプサー・アクチエゼルスカベット | Ｓｃｒ触媒を有するセラミックフィルターを用いて煙道ガスから粒子状物質および有害化合物を除去するための方法およびシステム |
| CN117244373A (zh) * | 2023-10-30 | 2023-12-19 | 河北中科朗博环保科技有限公司 | 一种氧化剂辅助scr脱硝系统及脱硝方法 |
-
1995
- 1995-04-11 JP JP08563595A patent/JP3556728B2/ja not_active Expired - Fee Related
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|---|---|---|---|---|
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| JP2020519426A (ja) * | 2017-04-26 | 2020-07-02 | ハルドール・トプサー・アクチエゼルスカベット | Ｓｃｒ触媒を有するセラミックフィルターを用いて煙道ガスから粒子状物質および有害化合物を除去するための方法およびシステム |
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| CN117244373A (zh) * | 2023-10-30 | 2023-12-19 | 河北中科朗博环保科技有限公司 | 一种氧化剂辅助scr脱硝系统及脱硝方法 |
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|---|---|
| JP3556728B2 (ja) | 2004-08-25 |
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