JPH08268754A - マイクロウェーブ用誘電体セラミック組成物 - Google Patents
マイクロウェーブ用誘電体セラミック組成物Info
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- JPH08268754A JPH08268754A JP7298426A JP29842695A JPH08268754A JP H08268754 A JPH08268754 A JP H08268754A JP 7298426 A JP7298426 A JP 7298426A JP 29842695 A JP29842695 A JP 29842695A JP H08268754 A JPH08268754 A JP H08268754A
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- H01G—CAPACITORS; CAPACITORS, RECTIFIERS, DETECTORS, SWITCHING DEVICES, LIGHT-SENSITIVE OR TEMPERATURE-SENSITIVE DEVICES OF THE ELECTROLYTIC TYPE
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- H01G4/002—Details
- H01G4/018—Dielectrics
- H01G4/06—Solid dielectrics
- H01G4/08—Inorganic dielectrics
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Abstract
(57)【要約】
【課題】誘電常数と、高周波での品質係数が大きく、共
振周波数の温度係数が小さい。また、人体に有害なＰｂ
の揮発量を少なくする。 【解決手段】ｘ｛（１−α）ＢａＯ・αＰｂＯ｝−ｙ
｛（１−β−γ）Ｎｄ2Ｏ3・βＣｅＯ2・γＬａ2Ｏ3｝
−ｚＴｉＯ2により表される化合物からなる。ここで、
６モル％≦ｘ≦２０モル％、１０モル％≦ｙ≦２０モル
％、６０モル％≦ｚ≦７５モル％、かつ、ｘ＋ｙ＋ｚ＝
１００モル％であり、０＜α≦０．５、０≦β≦０．
２、０≦γ≦０．２、かつ、０＜１−β−γ＜１であ
る。ＢａＯの代わりにＢａＣＯ3を含んでもよく、Ｐｂ
Ｏの代わりにＰｂ3Ｏ4を含んでもよい。また、副成分と
してＣｕＯ、ＺｎＯ、Ｂｉ2Ｏ3および／またはＭｎＯを
含んでもよい。
振周波数の温度係数が小さい。また、人体に有害なＰｂ
の揮発量を少なくする。 【解決手段】ｘ｛（１−α）ＢａＯ・αＰｂＯ｝−ｙ
｛（１−β−γ）Ｎｄ2Ｏ3・βＣｅＯ2・γＬａ2Ｏ3｝
−ｚＴｉＯ2により表される化合物からなる。ここで、
６モル％≦ｘ≦２０モル％、１０モル％≦ｙ≦２０モル
％、６０モル％≦ｚ≦７５モル％、かつ、ｘ＋ｙ＋ｚ＝
１００モル％であり、０＜α≦０．５、０≦β≦０．
２、０≦γ≦０．２、かつ、０＜１−β−γ＜１であ
る。ＢａＯの代わりにＢａＣＯ3を含んでもよく、Ｐｂ
Ｏの代わりにＰｂ3Ｏ4を含んでもよい。また、副成分と
してＣｕＯ、ＺｎＯ、Ｂｉ2Ｏ3および／またはＭｎＯを
含んでもよい。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明はマイクロウェーブ
（microwave）用誘電体セラミック（ceramic)組成物に
係り、特に誘電常数が高く、共振周波数の温度係数が低
く、品質係数（Quality factor：Ｑ）が良好なマイクロ
ウェーブ用の誘電体セラミック組成物に関するものであ
る。
（microwave）用誘電体セラミック（ceramic)組成物に
係り、特に誘電常数が高く、共振周波数の温度係数が低
く、品質係数（Quality factor：Ｑ）が良好なマイクロ
ウェーブ用の誘電体セラミック組成物に関するものであ
る。
【０００２】
【従来の技術】最近車輪用電話器（car-phone)、携帯電
話器、無線電話器、衛星放送受信器等の無線通信手段の
汎用化に伴い、マイクロウェーブ帯域用フィルタ（filt
er）基板及び電圧調節振動子（Voltage Controlled Osc
illator:ＶＣＯ）等の各種素子等の特性が改善されてき
ている。
話器、無線電話器、衛星放送受信器等の無線通信手段の
汎用化に伴い、マイクロウェーブ帯域用フィルタ（filt
er）基板及び電圧調節振動子（Voltage Controlled Osc
illator:ＶＣＯ）等の各種素子等の特性が改善されてき
ている。
【０００３】上記マイクロウェーブ用素子に利用される
素材は、誘電常数が大きく、高周波での品質係数が５０
００以上と高く、かつ共振周波数の温度係数は±５ｐｐ
ｍ／℃程度と低いものでなければならない。
素材は、誘電常数が大きく、高周波での品質係数が５０
００以上と高く、かつ共振周波数の温度係数は±５ｐｐ
ｍ／℃程度と低いものでなければならない。
【０００４】このため、マイクロウェーブ用素子は、通
常、誘電常数が大きいＢａＯ−Ｎｄ2Ｏ3−ＴｉＯ2系ま
たはＢａＯ−Ｓｍ2Ｏ3−ＴｉＯ2系等といった誘電体セ
ラミックで形成され、共振器（resonator)形態になる。
常、誘電常数が大きいＢａＯ−Ｎｄ2Ｏ3−ＴｉＯ2系ま
たはＢａＯ−Ｓｍ2Ｏ3−ＴｉＯ2系等といった誘電体セ
ラミックで形成され、共振器（resonator)形態になる。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】上記ＢａＯ−Ｎｄ2Ｏ3
−ＴｉＯ2系及びＢａＯ−Ｓｍ2Ｏ3−ＴｉＯ2系等の誘電
体セラミックは、誘電常数（ε）が６０〜８０程度であ
り、品質係数（Ｑ）が１ＧＨzでは５０００程度と高い
が、共振周波数の温度係数（τf)が±３０ｐｐｍ／℃程
度と非常に大きいという問題点があった。
−ＴｉＯ2系及びＢａＯ−Ｓｍ2Ｏ3−ＴｉＯ2系等の誘電
体セラミックは、誘電常数（ε）が６０〜８０程度であ
り、品質係数（Ｑ）が１ＧＨzでは５０００程度と高い
が、共振周波数の温度係数（τf)が±３０ｐｐｍ／℃程
度と非常に大きいという問題点があった。
【０００６】そこで、Junichi Kato等によりJAPANESE J
OURNAL OF APPLIED PHYSICS. VOL.30 NO.9ＢPP.2343-23
46(1991.11）に高い誘電常数を有するＰｂＯ−ＺｒＯ2
−ＣａＯ系が提示されている。このＰｂＯ−ＺｒＯ2−
ＣａＯ系は、誘電常数が９０以上と高いが、品質係数は
１０００から３５００程度と低く、３ＧＨｚ以上の高周
波では損失係数が高いため、帯域通過フィルタ（Band P
ass Filter：ＢＰＦ）及び電圧調節振動子等の部品損失
が多くなるという欠点があった。
OURNAL OF APPLIED PHYSICS. VOL.30 NO.9ＢPP.2343-23
46(1991.11）に高い誘電常数を有するＰｂＯ−ＺｒＯ2
−ＣａＯ系が提示されている。このＰｂＯ−ＺｒＯ2−
ＣａＯ系は、誘電常数が９０以上と高いが、品質係数は
１０００から３５００程度と低く、３ＧＨｚ以上の高周
波では損失係数が高いため、帯域通過フィルタ（Band P
ass Filter：ＢＰＦ）及び電圧調節振動子等の部品損失
が多くなるという欠点があった。
【０００７】また、Wakino等により、JOURNAL OF AMERI
CA CERAMIC SOCIETY第67巻第4号第278〜281頁に、Ｂａ
Ｏ−ＰｂＯ−Ｎｄ2Ｏ3−ＴｉＯ2系の組成物が提示され
ている。この文献に記載されているＢａＯ−ＰｂＯ−Ｎ
ｄ2Ｏ3−ＴｉＯ2系の組成物は、ＢａＯ−Ｎｄ2Ｏ3−Ｔ
ｉＯ2組成物にＰｂＯを添加したものであり、０．５Ｂ
ａＯ−０．５ＰｂＯ−１．０Ｎｄ2Ｏ3−５．０ＴｉＯ2
の組成比を有する。
CA CERAMIC SOCIETY第67巻第4号第278〜281頁に、Ｂａ
Ｏ−ＰｂＯ−Ｎｄ2Ｏ3−ＴｉＯ2系の組成物が提示され
ている。この文献に記載されているＢａＯ−ＰｂＯ−Ｎ
ｄ2Ｏ3−ＴｉＯ2系の組成物は、ＢａＯ−Ｎｄ2Ｏ3−Ｔ
ｉＯ2組成物にＰｂＯを添加したものであり、０．５Ｂ
ａＯ−０．５ＰｂＯ−１．０Ｎｄ2Ｏ3−５．０ＴｉＯ2
の組成比を有する。
【０００８】このＢａＯ−ＰｂＯ−Ｎｄ2Ｏ3−ＴｉＯ2
系の組成物は、ＰｂＯのために誘電常数が高くなってお
り、８５〜９０程度である。また、品質係数も４０００
〜５０００程度と高い。しかし、このＢａＯ−ＰｂＯ−
Ｎｄ2Ｏ3−ＴｉＯ2系の組成物は、ＰｂＯの組成比が非
常に大きい。Ｐｂは揮発性が非常に高く、揮発量はＰｂ
Ｏ量に比例して多くなるので、この組成物により製造さ
れた素子は、均一な組成比を有することが困難であるだ
けでなく、製造工程上、人体に致命的な影響を与えるこ
とがあるという問題点があった。
系の組成物は、ＰｂＯのために誘電常数が高くなってお
り、８５〜９０程度である。また、品質係数も４０００
〜５０００程度と高い。しかし、このＢａＯ−ＰｂＯ−
Ｎｄ2Ｏ3−ＴｉＯ2系の組成物は、ＰｂＯの組成比が非
常に大きい。Ｐｂは揮発性が非常に高く、揮発量はＰｂ
Ｏ量に比例して多くなるので、この組成物により製造さ
れた素子は、均一な組成比を有することが困難であるだ
けでなく、製造工程上、人体に致命的な影響を与えるこ
とがあるという問題点があった。
【０００９】そこで、本発明は、マイクロウェーブ用の
素子を製造することができるよう、誘電常数と、高周波
での品質係数が大きく、共振周波数の温度係数が小さい
マイクロウェーブ用誘電体セラミック組成物を提供する
ことを目的とする。
素子を製造することができるよう、誘電常数と、高周波
での品質係数が大きく、共振周波数の温度係数が小さい
マイクロウェーブ用誘電体セラミック組成物を提供する
ことを目的とする。
【００１０】また、本発明の他の目的は、ＰｂＯの組成
比を小さくすることにより、人体に有害なＰｂの揮発量
を少なくし、均一な組成比を有する素子を製造すること
ができるマイクロウェーブ用誘電体セラミック組成物を
提供することにある。
比を小さくすることにより、人体に有害なＰｂの揮発量
を少なくし、均一な組成比を有する素子を製造すること
ができるマイクロウェーブ用誘電体セラミック組成物を
提供することにある。
【００１１】
【課題を解決するための手段】上記の目的を達成するた
め、本発明の一態様として、ｘ｛（１−α）ＢａＯ・α
ＰｂＯ｝−ｙ｛（１−β−γ）Ｎｄ2Ｏ3・βＣｅＯ2・
γＬａ2Ｏ3｝−ｚＴｉＯ2の組成式で表される化合物か
らなるマイクロウェーブ用誘電体セラミック組成物が提
供される。ここで、６モル％≦ｘ≦２０モル％、１０モ
ル％≦ｙ≦２０モル％、６０モル％≦ｚ≦７５モル％、
かつ、ｘ＋ｙ＋ｚ＝１００モル％であり、０＜α≦０．
５、０≦β≦０．２、０≦γ≦０．２、かつ、０＜１−
β−γ＜１である。
め、本発明の一態様として、ｘ｛（１−α）ＢａＯ・α
ＰｂＯ｝−ｙ｛（１−β−γ）Ｎｄ2Ｏ3・βＣｅＯ2・
γＬａ2Ｏ3｝−ｚＴｉＯ2の組成式で表される化合物か
らなるマイクロウェーブ用誘電体セラミック組成物が提
供される。ここで、６モル％≦ｘ≦２０モル％、１０モ
ル％≦ｙ≦２０モル％、６０モル％≦ｚ≦７５モル％、
かつ、ｘ＋ｙ＋ｚ＝１００モル％であり、０＜α≦０．
５、０≦β≦０．２、０≦γ≦０．２、かつ、０＜１−
β−γ＜１である。
【００１２】また、上記の目的を達成するための本発明
の他の態様として、ｘ｛（１−α）ＢａＯ・αＰｂＯ｝
−ｙ｛（１−β−γ）Ｎｄ2Ｏ3・βＣｅＯ2・γＬａ2Ｏ
3｝−ｚＴｉＯ2の組成式で表される化合物を主成分とし
て、ＣｕＯ、ＺｎＯ、Ｂｉ2Ｏ3及びＭｎＯのうちから選
択された一種類以上の酸化物１ｗｔ％未満を副成分とし
て含有するマイクロウェーブ用誘電体セラミック組成物
が提供される。ここで、６モル％≦ｘ≦２０モル％、１
０モル％≦ｙ≦２０モル％、６０モル％≦ｚ≦７５モル
％、かつ、ｘ＋ｙ＋ｚ＝１００モル％であり、０＜α≦
０．５、０≦β≦０．２、０≦γ≦０．２、かつ、０＜
１−β−γ＜１である。
の他の態様として、ｘ｛（１−α）ＢａＯ・αＰｂＯ｝
−ｙ｛（１−β−γ）Ｎｄ2Ｏ3・βＣｅＯ2・γＬａ2Ｏ
3｝−ｚＴｉＯ2の組成式で表される化合物を主成分とし
て、ＣｕＯ、ＺｎＯ、Ｂｉ2Ｏ3及びＭｎＯのうちから選
択された一種類以上の酸化物１ｗｔ％未満を副成分とし
て含有するマイクロウェーブ用誘電体セラミック組成物
が提供される。ここで、６モル％≦ｘ≦２０モル％、１
０モル％≦ｙ≦２０モル％、６０モル％≦ｚ≦７５モル
％、かつ、ｘ＋ｙ＋ｚ＝１００モル％であり、０＜α≦
０．５、０≦β≦０．２、０≦γ≦０．２、かつ、０＜
１−β−γ＜１である。
【００１３】
【発明の実施の形態】本発明は、ＢａＯ，ＰｂＯ，Ｎａ
2Ｏ3，ＣｅＯ2，Ｌａ2Ｏ3及びＴｉＯ2で成すとか、又は
上記ＢａＯ，ＰｂＯ，Ｎｄ2Ｏ3，ＣｅＯ2，Ｌａ2Ｏ3及
びＴｉＯ2を主成分として、ＣｕＯ，ＺｎＯ，Ｂｉ2Ｏ3
及びＭｎＯ等の内の少なくとも一種を副成分として添加
して、誘電常数と高周波での品質係数とが大きく、共振
周波数の温度係数が小さい、マイクロウェーブ用素子を
製造することができる誘電体セラミック組成物を得る。
2Ｏ3，ＣｅＯ2，Ｌａ2Ｏ3及びＴｉＯ2で成すとか、又は
上記ＢａＯ，ＰｂＯ，Ｎｄ2Ｏ3，ＣｅＯ2，Ｌａ2Ｏ3及
びＴｉＯ2を主成分として、ＣｕＯ，ＺｎＯ，Ｂｉ2Ｏ3
及びＭｎＯ等の内の少なくとも一種を副成分として添加
して、誘電常数と高周波での品質係数とが大きく、共振
周波数の温度係数が小さい、マイクロウェーブ用素子を
製造することができる誘電体セラミック組成物を得る。
【００１４】先ず、上記所定主成分又は上記主成分およ
び所定の副成分を秤量してプラスチック容器に入れ、ボ
ールミリング（ball milling）法で脱イオン水と混合す
る。
び所定の副成分を秤量してプラスチック容器に入れ、ボ
ールミリング（ball milling）法で脱イオン水と混合す
る。
【００１５】そして、上記脱イオン水を蒸発させ、パウ
ダを乾燥させた後、この乾燥されたパウダを１０００℃
以上の高温（好ましくは、１２５０〜１４００℃）によ
り２時間程度（好ましくは２〜４時間）焼いて、結晶構
造になるようにして、ポリビニルアルコールを適量添加
し、ジルコニア誘発により混合させる。
ダを乾燥させた後、この乾燥されたパウダを１０００℃
以上の高温（好ましくは、１２５０〜１４００℃）によ
り２時間程度（好ましくは２〜４時間）焼いて、結晶構
造になるようにして、ポリビニルアルコールを適量添加
し、ジルコニア誘発により混合させる。
【００１６】次に上記混合された材料を金型と油圧プレ
スとを利用して１００ｍｍ以上の直径と５ｍｍ以上の高
さとを有する円筒型の試片で成形して、この試片をジル
コニアセッタ（setter）に置き、電気炉で焼結する。こ
こで、上記成形は１．０ｔｏｎ／ｃｍ2以上の圧力で行
ない、焼結は空気雰囲気で１２５０〜１４００℃程度で
行なう。
スとを利用して１００ｍｍ以上の直径と５ｍｍ以上の高
さとを有する円筒型の試片で成形して、この試片をジル
コニアセッタ（setter）に置き、電気炉で焼結する。こ
こで、上記成形は１．０ｔｏｎ／ｃｍ2以上の圧力で行
ない、焼結は空気雰囲気で１２５０〜１４００℃程度で
行なう。
【００１７】以上のような方法により作られた試片の誘
電常数と品質係数を測定し、共振周波数の温度係数を計
算したところ、誘電常数はHakki-Coleman法で３ＧＨｚ
の高周波において９０以上、品質係数は開放型共振技法
で上記試片の無負荷時、１ＧＨｚにおいて４５００以上
と測定された。
電常数と品質係数を測定し、共振周波数の温度係数を計
算したところ、誘電常数はHakki-Coleman法で３ＧＨｚ
の高周波において９０以上、品質係数は開放型共振技法
で上記試片の無負荷時、１ＧＨｚにおいて４５００以上
と測定された。
【００１８】又、共振周波数の温度係数（τf）は、下
記の式
記の式
【００１９】
【数１】
【００２０】により求められるが、これは、２５℃の温
度に対する共振周波数を基準に、２５℃〜１２５℃の温
度範囲に対してほぼ±１０ｐｐｍ／℃以内になる。な
お、上記式において、ｆ(125)は１２５℃での共振周波
数であり、ｆ(25)は２５℃での共振周波数で、ｆ(25)と
ｆ(125)とは、３ＧＨｚを中心に各々の試片により少し
ずつ異なる。また、ΔＴは測定温度の差であり、上記式
の場合には、１２５℃−２５℃＝１００℃である。
度に対する共振周波数を基準に、２５℃〜１２５℃の温
度範囲に対してほぼ±１０ｐｐｍ／℃以内になる。な
お、上記式において、ｆ(125)は１２５℃での共振周波
数であり、ｆ(25)は２５℃での共振周波数で、ｆ(25)と
ｆ(125)とは、３ＧＨｚを中心に各々の試片により少し
ずつ異なる。また、ΔＴは測定温度の差であり、上記式
の場合には、１２５℃−２５℃＝１００℃である。
【００２１】この式から、ＴｉＯ2の組成比が増加する
につれて、最適焼結温度は低くなり、品質係数は増加す
ることがわかる。しかし、ＴｉＯ2の組成比が７５モル
％以上では、共振周波数の温度係数が正（＋）の方向に
大きく偏り、実用化が難しい。
につれて、最適焼結温度は低くなり、品質係数は増加す
ることがわかる。しかし、ＴｉＯ2の組成比が７５モル
％以上では、共振周波数の温度係数が正（＋）の方向に
大きく偏り、実用化が難しい。
【００２２】また、ＴｉＯ2の組成比が６０モル％以下
では、誘電体が形成されない。そして、組成中のＮｄ2
Ｏ3量が増加すると、品質係数が増加し、焼結温度が１
４００℃以上と高くなる。Ｎｄ2Ｏ3量が２０モル％以上
では、共振周波数の温度係数が正（＋）の方向に偏り、
６モル％以下ならば相対的にＴｉＯ2の組成比が増加す
るので共振周波数の温度係数が正（＋）の方向に移動す
る。
では、誘電体が形成されない。そして、組成中のＮｄ2
Ｏ3量が増加すると、品質係数が増加し、焼結温度が１
４００℃以上と高くなる。Ｎｄ2Ｏ3量が２０モル％以上
では、共振周波数の温度係数が正（＋）の方向に偏り、
６モル％以下ならば相対的にＴｉＯ2の組成比が増加す
るので共振周波数の温度係数が正（＋）の方向に移動す
る。
【００２３】上記組成中のＢａＯの組成比が増加すれ
ば、品質係数は低くなるが、共振周波数の温度係数が安
定化される。また、ＰｂＯの組成比が増加すれば、適正
焼結温度が低くなり誘電率が増加し、５０モル％以上で
はＰｂの揮発のため組成の調節が困難であり、品質係数
が急激に低下する。
ば、品質係数は低くなるが、共振周波数の温度係数が安
定化される。また、ＰｂＯの組成比が増加すれば、適正
焼結温度が低くなり誘電率が増加し、５０モル％以上で
はＰｂの揮発のため組成の調節が困難であり、品質係数
が急激に低下する。
【００２４】さらに、上記組成中にＣｅＯ2とＬａ2Ｏ3
の組成比が増加するによって誘電率と品質係数が増加さ
れ、適正焼結温度が低くなるが、共振周波数の温度係数
が正（＋）の方向に移動する。
の組成比が増加するによって誘電率と品質係数が増加さ
れ、適正焼結温度が低くなるが、共振周波数の温度係数
が正（＋）の方向に移動する。
【００２５】また、上記組成にＣｕＯ、ＺｎＯ、Ｂｉ2
Ｏ3及びＭｎＯ等のうちの少なくとも一種を副成分とし
てさらに添加すれば、誘電率が増加し、共振周波数の温
度係数が０ｐｐｍ／℃付近に移動し、焼結温度が低下す
る。
Ｏ3及びＭｎＯ等のうちの少なくとも一種を副成分とし
てさらに添加すれば、誘電率が増加し、共振周波数の温
度係数が０ｐｐｍ／℃付近に移動し、焼結温度が低下す
る。
【００２６】なお、上記組成において、ＢａＯの代わり
にＢａＣｏ3を、および／または、ＰｂＯの代わりにＰ
ｂ3Ｏ4を、用いることもある。ＢａＣＯ3は、炭素成分
が揮発しても誘電特性を大きく変化させない。Ｐｂ3Ｏ4
は、各々の組成物が均一に混合されるようにし、誘電特
性を大きく変化させない。
にＢａＣｏ3を、および／または、ＰｂＯの代わりにＰ
ｂ3Ｏ4を、用いることもある。ＢａＣＯ3は、炭素成分
が揮発しても誘電特性を大きく変化させない。Ｐｂ3Ｏ4
は、各々の組成物が均一に混合されるようにし、誘電特
性を大きく変化させない。
【００２７】さらに、同一の組成により焼結温度が高く
なれば、誘電常数及び品質係数が、わずか高くなり焼結
時間が長くなれば誘電常数は殆んど変化がないが、品質
係数はわずかに高くなる。
なれば、誘電常数及び品質係数が、わずか高くなり焼結
時間が長くなれば誘電常数は殆んど変化がないが、品質
係数はわずかに高くなる。
【００２８】
＜実施例１＞本発明の第１の組成による実施例における
誘電体セラミックの誘電特性を表１に示す。表１は、Ｂ
ａＯ，ＰｂＯ，Ｎｄ2Ｏ3，ＣｅＯ2及びＴｉＯ2を成分に
して、上述した方法により得られたｘ｛（１−α）Ｂａ
Ｏ・αＰｂＯ｝−ｙ｛（１−β−γ）Ｎｄ2Ｏ3・βＣｅ
Ｏ2・γＬａ2Ｏ3｝−ｚＴｉＯ2の組成を有する誘電体セ
ラミック組成物の誘電常数、品質係数及び共振周波数の
温度係数を示した表である。なお、ここで、６モル％≦
ｘ≦２０モル％、１０モル％≦ｙ≦２０モル％、６０モ
ル％≦ｚ≦７５モル％、かつ、ｘ＋ｙ＋ｚ＝１００モル
％であり、０＜α≦０．５、０≦β≦０．２、０≦γ≦
０．２、かつ、０＜１−β−γ＜１である。
誘電体セラミックの誘電特性を表１に示す。表１は、Ｂ
ａＯ，ＰｂＯ，Ｎｄ2Ｏ3，ＣｅＯ2及びＴｉＯ2を成分に
して、上述した方法により得られたｘ｛（１−α）Ｂａ
Ｏ・αＰｂＯ｝−ｙ｛（１−β−γ）Ｎｄ2Ｏ3・βＣｅ
Ｏ2・γＬａ2Ｏ3｝−ｚＴｉＯ2の組成を有する誘電体セ
ラミック組成物の誘電常数、品質係数及び共振周波数の
温度係数を示した表である。なお、ここで、６モル％≦
ｘ≦２０モル％、１０モル％≦ｙ≦２０モル％、６０モ
ル％≦ｚ≦７５モル％、かつ、ｘ＋ｙ＋ｚ＝１００モル
％であり、０＜α≦０．５、０≦β≦０．２、０≦γ≦
０．２、かつ、０＜１−β−γ＜１である。
【００２９】
【表１】
【００３０】＜比較例１＞上記本発明の第１の組成の範
囲を外れた組成の誘電体セラミックの誘電常数、品質係
数及び共振周波数の温度係数を、比較例として表２に示
す。
囲を外れた組成の誘電体セラミックの誘電常数、品質係
数及び共振周波数の温度係数を、比較例として表２に示
す。
【００３１】
【表２】
【００３２】表２からわかるように、比較例の誘電体セ
ラミックは、ＢａＯおよびＰｂＯの組成比が３５．０モ
ル％の試料では、誘電率が１４１．４に増加したが、品
質係数は１００４と非常に低く、温度係数は−１７４ｐ
ｐｍ／℃と負（−）の方向に大きくシフトする。また、
Ｎｄ2Ｏ3およびＣｅＯ2の組成が２２．４モル％の試料
では、品質係数が６３００に増加するが、誘電率は６８
に減少し、焼結温度は１４７５℃に高められた。さら
に、ＴｉＯ2の組成が７５．６モル％の試料では、誘電
率は２４６０に減少し、温度係数は＋１５０ｐｐｍ／℃
と正の方向に大きくシフトする。
ラミックは、ＢａＯおよびＰｂＯの組成比が３５．０モ
ル％の試料では、誘電率が１４１．４に増加したが、品
質係数は１００４と非常に低く、温度係数は−１７４ｐ
ｐｍ／℃と負（−）の方向に大きくシフトする。また、
Ｎｄ2Ｏ3およびＣｅＯ2の組成が２２．４モル％の試料
では、品質係数が６３００に増加するが、誘電率は６８
に減少し、焼結温度は１４７５℃に高められた。さら
に、ＴｉＯ2の組成が７５．６モル％の試料では、誘電
率は２４６０に減少し、温度係数は＋１５０ｐｐｍ／℃
と正の方向に大きくシフトする。
【００３３】表１および表２からわかるように、比較例
の誘電体セラミックは、誘電率、品質係数及び温度係数
のうちの少なくともいずれかの特性が、本発明の組成に
よる誘電体セラミックより劣る。
の誘電体セラミックは、誘電率、品質係数及び温度係数
のうちの少なくともいずれかの特性が、本発明の組成に
よる誘電体セラミックより劣る。
【００３４】＜実施例２＞つぎに、本発明の第２の組成
による実施例における誘電体セラミックの誘電特性を、
表３に示す。表３は、ＢａＯ，ＰｂＯ，Ｎｄ2Ｏ3，Ｌａ
2Ｏ3及びＴｉＯ2を成分として、上述した方法により得
られたｘ｛（１−α）ＢａＯ・αＰｂＯ｝−ｙ｛（１−
β−γ）Ｎｄ2Ｏ3・βＣｅＯ2・γＬａ2Ｏ3｝−ｚＴｉ
Ｏ2の組成を有する誘電体セラミック組成物の誘電常
数、品質係数及び共振周波数の温度係数を示した表であ
る。
による実施例における誘電体セラミックの誘電特性を、
表３に示す。表３は、ＢａＯ，ＰｂＯ，Ｎｄ2Ｏ3，Ｌａ
2Ｏ3及びＴｉＯ2を成分として、上述した方法により得
られたｘ｛（１−α）ＢａＯ・αＰｂＯ｝−ｙ｛（１−
β−γ）Ｎｄ2Ｏ3・βＣｅＯ2・γＬａ2Ｏ3｝−ｚＴｉ
Ｏ2の組成を有する誘電体セラミック組成物の誘電常
数、品質係数及び共振周波数の温度係数を示した表であ
る。
【００３５】なお、この組成式は、Ｎｄ2Ｏ3の少なくと
も一部に代えて、所定量（γ）のＬａ2Ｏ3を添加したも
のである。この式において、６モル％≦ｘ≦２０モル
％、１０モル％≦ｙ≦２０モル％、６０モル％≦ｚ≦７
５モル％、かつ、ｘ＋ｙ＋ｚ＝１００モル％であり、０
＜α≦０．５、０≦β≦０．２、０≦γ≦０．２、か
つ、０＜１−β−γ＜１である。
も一部に代えて、所定量（γ）のＬａ2Ｏ3を添加したも
のである。この式において、６モル％≦ｘ≦２０モル
％、１０モル％≦ｙ≦２０モル％、６０モル％≦ｚ≦７
５モル％、かつ、ｘ＋ｙ＋ｚ＝１００モル％であり、０
＜α≦０．５、０≦β≦０．２、０≦γ≦０．２、か
つ、０＜１−β−γ＜１である。
【００３６】
【表３】
【００３７】＜比較例２＞上記本発明の第２の組成の範
囲を外れた誘電体セラミックの誘電常数、品質係数及び
共振周波数の温度係数を、比較例として表４に示す。
囲を外れた誘電体セラミックの誘電常数、品質係数及び
共振周波数の温度係数を、比較例として表４に示す。
【００３８】
【表４】
【００３９】表４からわかるように、比較例の誘電体セ
ラミックは、ＢａＯおよびＰｂＯの組成が３５．０モル
％の試料では、誘電率は１６０．４に増加するが、品質
係数は９８６と非常に低くなり、温度係数は−１５７ｐ
ｐｍ／℃と負の方向に大きくシフトする。また、Ｎｄ2
Ｏ3およびＬａ2Ｏ3の組成が２２．４モル％の試料で
は、品質係数は６１５０に増加するが、誘電率は６４に
減少し、焼結温度は１４５０℃と高くなる。さらに、Ｔ
ｉＯ2の組成が７５．６モル％の試料では、誘電率は８
４．３に減少し、温度係数は＋１６８ｐｐｍ／℃と正の
方向に大きくシフトする。
ラミックは、ＢａＯおよびＰｂＯの組成が３５．０モル
％の試料では、誘電率は１６０．４に増加するが、品質
係数は９８６と非常に低くなり、温度係数は−１５７ｐ
ｐｍ／℃と負の方向に大きくシフトする。また、Ｎｄ2
Ｏ3およびＬａ2Ｏ3の組成が２２．４モル％の試料で
は、品質係数は６１５０に増加するが、誘電率は６４に
減少し、焼結温度は１４５０℃と高くなる。さらに、Ｔ
ｉＯ2の組成が７５．６モル％の試料では、誘電率は８
４．３に減少し、温度係数は＋１６８ｐｐｍ／℃と正の
方向に大きくシフトする。
【００４０】表３および表４からわかるように、比較例
の誘電体セラミックは、誘電率、品質係数及び温度係数
のうちの少なくともいずれかの特性が、本発明の組成に
よる誘電体セラミックより劣る。
の誘電体セラミックは、誘電率、品質係数及び温度係数
のうちの少なくともいずれかの特性が、本発明の組成に
よる誘電体セラミックより劣る。
【００４１】＜実施例３＞本発明の第３の組成による実
施例における誘電体セラミックの誘電特性を、表５に示
す。表５は、ＢａＯ，ＰｂＯ，Ｎｄ2Ｏ3，ＣｅＯ2，Ｌ
ａ2Ｏ3及びＴｉＯ2を成分として、上述した方法により
得られたｘ｛（１−α）ＢａＯ・αＰｂＯ｝−ｙ｛（１
−β−γ）Ｎｄ2Ｏ3・βＣｅＯ2・γＬａ2Ｏ3｝−ｚＴ
ｉＯ2の組成を有する誘電体セラミック組成物の、誘電
常数、品質係数、及び、共振周波数の温度係数を示して
いる。なお、この組成式は、Ｎｄ2Ｏ3の少なくとも一部
に代えて、所定量（β）のＣｅＯ2と所定量（γ）のＬ
ａ2Ｏ3とを添加したものである。ここで、６モル％≦ｘ
≦２０モル％、１０モル％≦ｙ≦２０モル％、６０モル
％≦ｚ≦７５モル％、かつ、ｘ＋ｙ＋ｚ＝１００モル％
であり、０＜α≦０．５、０≦β≦０．２、０≦γ≦
０．２、かつ、０＜１−β−γ＜１である。
施例における誘電体セラミックの誘電特性を、表５に示
す。表５は、ＢａＯ，ＰｂＯ，Ｎｄ2Ｏ3，ＣｅＯ2，Ｌ
ａ2Ｏ3及びＴｉＯ2を成分として、上述した方法により
得られたｘ｛（１−α）ＢａＯ・αＰｂＯ｝−ｙ｛（１
−β−γ）Ｎｄ2Ｏ3・βＣｅＯ2・γＬａ2Ｏ3｝−ｚＴ
ｉＯ2の組成を有する誘電体セラミック組成物の、誘電
常数、品質係数、及び、共振周波数の温度係数を示して
いる。なお、この組成式は、Ｎｄ2Ｏ3の少なくとも一部
に代えて、所定量（β）のＣｅＯ2と所定量（γ）のＬ
ａ2Ｏ3とを添加したものである。ここで、６モル％≦ｘ
≦２０モル％、１０モル％≦ｙ≦２０モル％、６０モル
％≦ｚ≦７５モル％、かつ、ｘ＋ｙ＋ｚ＝１００モル％
であり、０＜α≦０．５、０≦β≦０．２、０≦γ≦
０．２、かつ、０＜１−β−γ＜１である。
【００４２】
【表５】
【００４３】＜比較例３＞本発明の第３の組成の範囲を
外れた組成の誘電体セラミックの誘電常数、品質係数及
び共振周波数の温度係数を、比較例として表６に示す。
外れた組成の誘電体セラミックの誘電常数、品質係数及
び共振周波数の温度係数を、比較例として表６に示す。
【００４４】
【表６】
【００４５】表６からわかるように、比較例の誘電体セ
ラミックは、ＢａＯおよびＰｂＯの組成が３５．０モル
％の試料では、誘電率は１３６．２に増加し、品質係数
は１００４と非常に低くなり、温度係数は−１７４ｐｐ
ｍ／℃と負の方向に大きくシフトする。さらに、Ｎｄ2
Ｏ3、ＣｅＯ2およびＬａ2Ｏ3の組成が２２．４モル％の
試料では、品質係数は５９８０と本発明より増加し、誘
電率は６０．５に減少し、焼結温度は１４７５℃と高く
なる。さらに、ＴｉＯ2の組成が７５．６モル％の試料
では、品質係数は２４６０に減少し、温度係数は＋１５
０ｐｐｍ／℃と正の方向に大きくシフトする。
ラミックは、ＢａＯおよびＰｂＯの組成が３５．０モル
％の試料では、誘電率は１３６．２に増加し、品質係数
は１００４と非常に低くなり、温度係数は−１７４ｐｐ
ｍ／℃と負の方向に大きくシフトする。さらに、Ｎｄ2
Ｏ3、ＣｅＯ2およびＬａ2Ｏ3の組成が２２．４モル％の
試料では、品質係数は５９８０と本発明より増加し、誘
電率は６０．５に減少し、焼結温度は１４７５℃と高く
なる。さらに、ＴｉＯ2の組成が７５．６モル％の試料
では、品質係数は２４６０に減少し、温度係数は＋１５
０ｐｐｍ／℃と正の方向に大きくシフトする。
【００４６】表５および表６からわかるように、比較例
の誘電体セラミックは、誘電率、品質係数及び温度係数
のうちの少なくともいずれかの特性が、本発明の組成に
よる誘電体セラミックより劣る。
の誘電体セラミックは、誘電率、品質係数及び温度係数
のうちの少なくともいずれかの特性が、本発明の組成に
よる誘電体セラミックより劣る。
【００４７】＜実施例４＞本発明の第４の組成によるに
実施例におけるに対する誘電体セラミックの誘電特性
を、表４に示す。表４は、ＢａＯ，ＰｂＯ，Ｎｄ2Ｏ3，
ＣｅＯ2及びＴｉＯ2からなり、ｘ｛（１−α）ＢａＯ・
αＰｂＯ｝−ｙ｛（１−β−γ）Ｎｄ2Ｏ3・βＣｅＯ2
・γＬａ2Ｏ3｝−ｚＴｉＯ2の組成を有する化合物に、
ＣｕＯ、ＺｎＯ、Ｂｉ2Ｏ3、及びＭｎＯのうちから選ば
れる副成分を添加し、上述した方法を用いて作製された
誘電体セラミック組成物の誘電常数、品質係数及び共振
周波数の温度係数を示している。なお、ここで、６モル
％≦ｘ≦２０モル％、１０モル％≦ｙ≦２０モル％、６
０モル％≦ｚ≦７５モル％、かつ、ｘ＋ｙ＋ｚ＝１００
モル％であり、０＜α≦０．５、０≦β≦０．２、０≦
γ≦０．２、かつ、０＜１−β−γ＜１である。また、
ＣｕＯ，ＺｎＯ，Ｂｉ2Ｏ3またはＭｎＯである副成分
が、０ｗｔ％より多く、１．０ｗｔ％未満の量、さらに
添加される。
実施例におけるに対する誘電体セラミックの誘電特性
を、表４に示す。表４は、ＢａＯ，ＰｂＯ，Ｎｄ2Ｏ3，
ＣｅＯ2及びＴｉＯ2からなり、ｘ｛（１−α）ＢａＯ・
αＰｂＯ｝−ｙ｛（１−β−γ）Ｎｄ2Ｏ3・βＣｅＯ2
・γＬａ2Ｏ3｝−ｚＴｉＯ2の組成を有する化合物に、
ＣｕＯ、ＺｎＯ、Ｂｉ2Ｏ3、及びＭｎＯのうちから選ば
れる副成分を添加し、上述した方法を用いて作製された
誘電体セラミック組成物の誘電常数、品質係数及び共振
周波数の温度係数を示している。なお、ここで、６モル
％≦ｘ≦２０モル％、１０モル％≦ｙ≦２０モル％、６
０モル％≦ｚ≦７５モル％、かつ、ｘ＋ｙ＋ｚ＝１００
モル％であり、０＜α≦０．５、０≦β≦０．２、０≦
γ≦０．２、かつ、０＜１−β−γ＜１である。また、
ＣｕＯ，ＺｎＯ，Ｂｉ2Ｏ3またはＭｎＯである副成分
が、０ｗｔ％より多く、１．０ｗｔ％未満の量、さらに
添加される。
【００４８】
【表７】
【００４９】＜比較例４＞本発明の第４の組成の範囲を
外れた組成の誘電体セラミックの誘電常数、品質係数及
び共振周波数の温度係数を、比較例として表８に示す。
外れた組成の誘電体セラミックの誘電常数、品質係数及
び共振周波数の温度係数を、比較例として表８に示す。
【００５０】
【表８】
【００５１】表８よりわかるように、比較例の誘電体セ
ラミックは、ＣｕＯ，ＺｎＯ，Ｂｉ2Ｏ3またはＭｎＯ等
の副成分が１ｗｔ％以上になると、誘電率は８０〜８６
程度で、品質係数は２８００〜３９００程度であり、本
発明の第４の組成を有する誘電体セラミックより低い。
ラミックは、ＣｕＯ，ＺｎＯ，Ｂｉ2Ｏ3またはＭｎＯ等
の副成分が１ｗｔ％以上になると、誘電率は８０〜８６
程度で、品質係数は２８００〜３９００程度であり、本
発明の第４の組成を有する誘電体セラミックより低い。
【００５２】
【発明の効果】上述の実施例および比較例からわかるよ
うに、本発明のマイクロウェーブ用誘電体セラミック組
成物は、常温において９０以上の誘電常数を有し、±５
ｐｐｍ／℃以内の共振周波数の温度係数を有し、１ＧＨ
ｚにおいて５０００以上の品質係数を有するので、マイ
クロウェーブ用フィルタ、共振器誘電体、積層セラミッ
クキャパシタ、電子波障碍フィルタ用誘電体及びキャパ
シタ用誘電体に利用することができる。また、ＰｂＯ及
びＢｉ2Ｏ3の揮発により発生する問題が抑制されるの
で、一般の製造工程により作製することができる。さら
に、本発明によれば、人体に有害な元素の使用を減らす
ことができる。
うに、本発明のマイクロウェーブ用誘電体セラミック組
成物は、常温において９０以上の誘電常数を有し、±５
ｐｐｍ／℃以内の共振周波数の温度係数を有し、１ＧＨ
ｚにおいて５０００以上の品質係数を有するので、マイ
クロウェーブ用フィルタ、共振器誘電体、積層セラミッ
クキャパシタ、電子波障碍フィルタ用誘電体及びキャパ
シタ用誘電体に利用することができる。また、ＰｂＯ及
びＢｉ2Ｏ3の揮発により発生する問題が抑制されるの
で、一般の製造工程により作製することができる。さら
に、本発明によれば、人体に有害な元素の使用を減らす
ことができる。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 崔 太球 大韓民国大田直轄市儒城区新城洞160−１ 番地
Claims (9)
- 【請求項１】下記組成式により表されることを特徴とす
るマイクロウェーブ用誘電体セラミック組成物。 ｘ｛（１−α）ＢａＯ・αＰｂＯ｝−ｙ｛（１−β−
γ）Ｎｄ2Ｏ3・βＣｅＯ2・γＬａ2Ｏ3｝−ｚＴｉＯ2 （ここで、６モル％≦ｘ≦２０モル％、１０モル％≦ｙ
≦２０モル％、６０モル％≦ｚ≦７５モル％、かつ、ｘ
＋ｙ＋ｚ＝１００モル％であり、０＜α≦０．５、０＜
β≦０．２、０＜γ≦０．２、かつ、０＜１−β−γ＜
１である。） - 【請求項２】下記組成式により表されることを特徴とす
るマイクロウェーブ用誘電体セラミック組成物。 ｘ｛（１−α）ＢａＯ・αＰｂＯ｝−ｙ｛（１−β）Ｎ
ｄ2Ｏ3・βＣｅＯ2｝−ｚＴｉＯ2 （ここで、６モル％≦ｘ≦２０モル％、１０モル％≦ｙ
≦２０モル％、６０モル％≦ｚ≦７５モル％、かつ、ｘ
＋ｙ＋ｚ＝１００モル％であり、０＜α≦０．５、０＜
β≦０．２かつ、０＜１−β＜１である。） - 【請求項３】下記組成式により表されることを特徴とす
るマイクロウェーブ用誘電体セラミック組成物。 ｘ｛（１−α）ＢａＯ・αＰｂＯ｝−ｙ｛（１−γ）Ｎ
ｄ2Ｏ3・γＬａ2Ｏ3｝−ｚＴｉＯ2 （ここで、６モル％≦ｘ≦２０モル％、１０モル％≦ｙ
≦２０モル％、６０モル％≦ｚ≦７５モル％、かつ、ｘ
＋ｙ＋ｚ＝１００モル％であり、０＜α≦０．５、０＜
γ≦０．２、かつ、０＜１−γ＜１である。） - 【請求項４】請求項１、２または３において、 上記組成物は、１２５０〜１４００℃の焼結温度に２〜
４時間焼結されたものであることを特徴とするマイクロ
ウェーブ用誘電体セラミック組成物。 - 【請求項５】下記組成式により表される化合物と、Ｃｕ
Ｏ、ＺｎＯ、Ｂｉ2Ｏ3およびＭｎＯのうちから選ばれる
一種類以上の酸化物とを含み、 上記酸化物は１ｗｔ％より少ないことを特徴とするマイ
クロウェーブ用誘電体セラミック組成物。 ｘ｛（１−α）ＢａＯ・αＰｂＯ｝−ｙ｛（１−β−
γ）Ｎｄ2Ｏ3・βＣｅＯ2・γＬａ2Ｏ3｝−ｚＴｉＯ2 （ここで、６モル％≦ｘ≦２０モル％、１０モル％≦ｙ
≦２０モル％、６０モル％≦ｚ≦７５モル％、かつ、ｘ
＋ｙ＋ｚ＝１００モル％であり、０＜α≦０．５、０＜
β≦０．２、０＜γ≦０．２、かつ、０＜１−β−γ＜
１である。） - 【請求項６】下記組成式により表される化合物と、Ｃｕ
Ｏ、ＺｎＯ、Ｂｉ2Ｏ3およびＭｎＯのうちから選ばれる
一種類以上の酸化物とを含み、 上記酸化物は１ｗｔ％より少ないことを特徴とするマイ
クロウェーブ用誘電体セラミック組成物。 ｘ｛（１−α）ＢａＯ・αＰｂＯ｝−ｙ｛（１−β）Ｎ
ｄ2Ｏ3・βＣｅＯ2｝−ｚＴｉＯ2 （ここで、６モル％≦ｘ≦２０モル％、１０モル％≦ｙ
≦２０モル％、６０モル％≦ｚ≦７５モル％、かつ、ｘ
＋ｙ＋ｚ＝１００モル％であり、０＜α≦０．５、０＜
β≦０．２、かつ、０＜１−β＜１である。） - 【請求項７】下記組成式により表される化合物と、Ｃｕ
Ｏ、ＺｎＯ、Ｂｉ2Ｏ3およびＭｎＯのうちから選ばれる
一種類以上の酸化物とを含み、 上記酸化物は１ｗｔ％より少ないことを特徴とするマイ
クロウェーブ用誘電体セラミック組成物。 ｘ｛（１−α）ＢａＯ・αＰｂＯ｝−ｙ｛（１−γ）Ｎ
ｄ2Ｏ3・γＬａ2Ｏ3｝−ｚＴｉＯ２ （ここで、６モル％≦ｘ≦２０モル％、１０モル％≦ｙ
≦２０モル％、６０モル％≦ｚ≦７５モル％、かつ、ｘ
＋ｙ＋ｚ＝１００モル％であり、０＜α≦０．５、０＜
γ≦０．２、かつ、０＜１−γ＜１である。） - 【請求項８】請求項１、２、３、５、６または７におい
て、 上記ＢａＯの代わりにＢａＣＯ３を含むことを特徴とす
るマイクロウェーブ用誘電体セラミック組成物。 - 【請求項９】請求項１、２、３、５、６または７におい
て、 上記ＰｂＯの代わりにＰｂ3Ｏ4を含むことを特徴とする
マイクロウェーブ用誘電体セラミック組成物。
Applications Claiming Priority (4)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
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