JPH0821525B2 - 分極性電極およびその製造方法 - Google Patents
分極性電極およびその製造方法Info
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- JPH0821525B2 JPH0821525B2 JP62156841A JP15684187A JPH0821525B2 JP H0821525 B2 JPH0821525 B2 JP H0821525B2 JP 62156841 A JP62156841 A JP 62156841A JP 15684187 A JP15684187 A JP 15684187A JP H0821525 B2 JPH0821525 B2 JP H0821525B2
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Description
【発明の詳細な説明】 産業上の利用分野 本発明は、電気二重層キャパシタ，二次電池などのエ
ネルギ貯蔵装置や、エレクトロクロミック表示素子の対
向電極などに用いられる、分極性電極およびその製造方
法に関するものである。
ネルギ貯蔵装置や、エレクトロクロミック表示素子の対
向電極などに用いられる、分極性電極およびその製造方
法に関するものである。
従来の技術 従来、例えば電気二重層キャパシタを例にあげると、
これに用いられている分極性電極は第４図に示されるも
のがある。すなわち、活性炭繊維から成る布100などの
表面にアルミニウム金属をプラズマ溶射法により成膜し
た層101を有するものである。この分極性電極一対とセ
パレータ102、ケース103,104、ガスケットリング105に
よりコイン型電気二重層キャパシタが開発されている。
活性炭繊維100およびセパレータ102にはテトラエチルア
ンモニウムパークロレートのような電解質をプロピレン
カーボネートのような溶媒に溶解した電解液が含浸され
ている。ここで金属層101は活性炭繊維から成る布100と
ケース103,104との電気的な接触を充分に保つためのも
のであり、両者の接触抵抗を低くすることによって活性
炭繊維表面に蓄積される電気二重層容量を効率的に引出
し、かつキャパシタの低内部抵抗を達成する。
これに用いられている分極性電極は第４図に示されるも
のがある。すなわち、活性炭繊維から成る布100などの
表面にアルミニウム金属をプラズマ溶射法により成膜し
た層101を有するものである。この分極性電極一対とセ
パレータ102、ケース103,104、ガスケットリング105に
よりコイン型電気二重層キャパシタが開発されている。
活性炭繊維100およびセパレータ102にはテトラエチルア
ンモニウムパークロレートのような電解質をプロピレン
カーボネートのような溶媒に溶解した電解液が含浸され
ている。ここで金属層101は活性炭繊維から成る布100と
ケース103,104との電気的な接触を充分に保つためのも
のであり、両者の接触抵抗を低くすることによって活性
炭繊維表面に蓄積される電気二重層容量を効率的に引出
し、かつキャパシタの低内部抵抗を達成する。
発明が解決しようとする問題点 第５図は上に述べた従来の構成の分極性電極を有する
キャパシタを、直列2.8V印加、85℃の条件で保持した時
の容量と抵抗の経時変化を示すものである。この図から
わかるように、初期の大容量，低抵抗値は、ライフテス
トの時間とともに変化し、1000hr経過後では容量値は−
15％，抵抗値は＋300％にまで変化している。このよう
な特性変化の原因としては、第３図に示すように活性炭
繊維層110と金属層111との界面に空隙112が生じたり、
金属面に酸化層113が生成したりすることが考えられ
る。このような空隙や酸化層は、高温、電圧印加の条件
下で加速され、この時発生する電解液の微量分解ガスが
この空隙や、金属層111とケース114との間に局在してさ
らに上記特性の劣化が促進されることもある。
キャパシタを、直列2.8V印加、85℃の条件で保持した時
の容量と抵抗の経時変化を示すものである。この図から
わかるように、初期の大容量，低抵抗値は、ライフテス
トの時間とともに変化し、1000hr経過後では容量値は−
15％，抵抗値は＋300％にまで変化している。このよう
な特性変化の原因としては、第３図に示すように活性炭
繊維層110と金属層111との界面に空隙112が生じたり、
金属面に酸化層113が生成したりすることが考えられ
る。このような空隙や酸化層は、高温、電圧印加の条件
下で加速され、この時発生する電解液の微量分解ガスが
この空隙や、金属層111とケース114との間に局在してさ
らに上記特性の劣化が促進されることもある。
本発明は、このような金属集電層と活性炭繊維層との
接触を強固にし、高温負荷テストにおいてもその接触抵
抗を変化を極力小さくし、容量，抵抗の初期高性能値を
長期にわたって保たんとするものであり、このための分
極性電極構成およびその製造法を提供するものである。
接触を強固にし、高温負荷テストにおいてもその接触抵
抗を変化を極力小さくし、容量，抵抗の初期高性能値を
長期にわたって保たんとするものであり、このための分
極性電極構成およびその製造法を提供するものである。
問題点を解決するための手段 本発明は、炭素または活性炭と、この表面の金属と炭
素原子との混合層と、この混合層の上の金属層とから構
成される分極性電極である。
素原子との混合層と、この混合層の上の金属層とから構
成される分極性電極である。
さらに炭素の表面を窒素，アルゴンのいずれかの不活
性ガスのイオンビーム照射を行いながら、Ta,Ti,Al,Hf,
Nb,Zr,Siのいずれかの金属を蒸着またはスパッリングで
成膜析出することにより前記炭素表面に前記金属と炭素
との混合層、さらにこの混合層の上にひきつづき前記金
属層を成膜することを特徴とする分極性電極の製造方法
に関するものである。
性ガスのイオンビーム照射を行いながら、Ta,Ti,Al,Hf,
Nb,Zr,Siのいずれかの金属を蒸着またはスパッリングで
成膜析出することにより前記炭素表面に前記金属と炭素
との混合層、さらにこの混合層の上にひきつづき前記金
属層を成膜することを特徴とする分極性電極の製造方法
に関するものである。
作用 本発明によれば、金属集電層と活性炭繊維層との間に
金属が活性炭の表面に注入されて生成した両者の混合層
が存在するために、相互の物理的、電気的接触力が強固
になり、高温負荷使用においても両層間の接着はほとん
ど初期状態と変わることなく保たれ、この結果、これを
用いた電気二重層キャパシタ，電池，エレクトロクロミ
ック表示素子の高性能が長期にわたって維持される。
金属が活性炭の表面に注入されて生成した両者の混合層
が存在するために、相互の物理的、電気的接触力が強固
になり、高温負荷使用においても両層間の接着はほとん
ど初期状態と変わることなく保たれ、この結果、これを
用いた電気二重層キャパシタ，電池，エレクトロクロミ
ック表示素子の高性能が長期にわたって維持される。
実 施 例 本発明の具体的な実施例を述べる前に、本発明の基本
的な考え方および炭素，金属混合層の形成法について詳
しく述べる。
的な考え方および炭素，金属混合層の形成法について詳
しく述べる。
活性炭繊維表面の電気二重層容量を効率的に集電する
ために前述のように従来はAlのプラズマ溶射，蒸着など
の方法によって集電極層が形成されていた。この界面の
様子を拡大して模式的に表すと第６図のようになり、炭
素層120の表面にAl金属層121が物理的に接触して形成さ
れているのみであり、炭素原子122とAl原子123が共存し
ている層は存在せず両者の結合力は、単なるフマンデア
ヴマールス力のみである。プラズマ溶射法を用いると溶
融したAlが炭素繊維の中にくいこみ、いわゆる“アンカ
ー効果”によって他の形成法によりは密着力は強固にな
るが、接触部をミクロにみると第６図と同じである。こ
れに対し本発明の分極性電極の界面は第１図に示す模式
的構成を有する。すなわち、炭素層１とこの層と連続的
に存在する炭素，金属混合層２とさらにこの層の上の金
属層３とから構成されるもので、混合層２は図からもわ
かるように例えばアルミニウム原子４と炭素原子５とが
混合したものである。この混合層２は形成時の条件によ
って炭素層１と金属層３との間で炭素原子と金属原子の
深さ方向の組成比を任意に制御でき最適な強度が保たれ
る。この混合の程度は、物理的に両元素が混合している
場合と、いわゆる金属の炭化化合物として存在する場合
の両者が考えられ、これも製造時の条件に依存する。
ために前述のように従来はAlのプラズマ溶射，蒸着など
の方法によって集電極層が形成されていた。この界面の
様子を拡大して模式的に表すと第６図のようになり、炭
素層120の表面にAl金属層121が物理的に接触して形成さ
れているのみであり、炭素原子122とAl原子123が共存し
ている層は存在せず両者の結合力は、単なるフマンデア
ヴマールス力のみである。プラズマ溶射法を用いると溶
融したAlが炭素繊維の中にくいこみ、いわゆる“アンカ
ー効果”によって他の形成法によりは密着力は強固にな
るが、接触部をミクロにみると第６図と同じである。こ
れに対し本発明の分極性電極の界面は第１図に示す模式
的構成を有する。すなわち、炭素層１とこの層と連続的
に存在する炭素，金属混合層２とさらにこの層の上の金
属層３とから構成されるもので、混合層２は図からもわ
かるように例えばアルミニウム原子４と炭素原子５とが
混合したものである。この混合層２は形成時の条件によ
って炭素層１と金属層３との間で炭素原子と金属原子の
深さ方向の組成比を任意に制御でき最適な強度が保たれ
る。この混合の程度は、物理的に両元素が混合している
場合と、いわゆる金属の炭化化合物として存在する場合
の両者が考えられ、これも製造時の条件に依存する。
次に本発明の分極性電極の製造方法について述べる。
第２図は、本発明の分極性電極を形成するための装置の
一例を示すものである。ベルジャー10の中を予め10-7To
rrの高真空に保ち、ガス導入孔11からアルゴンガスを導
入する。イオン化部12によってイオン化されたArのイオ
ンビームを、基台13に保持された活性炭繊維布14に照射
しながら、加熱ボート15に入れられたアルミニウム粉末
16を加熱蒸発させイオンビーム照射と同時に炭素繊維布
14上に成膜させる。この時炭素はイオンビームでたたか
れているために蒸発して飛来したアルミニウム原子は構
成炭素原子の奥深く入り込み（約1000Å）炭素−Al混合
層ができ、さらにイオンビームが入れなくなるまでこの
混合層が生成し引続きAl蒸着層が形成される。この結
果、第１図に示したような断面構成の分極性電極が形成
される。17はロータリーポンプ、18は拡散ポンプ、19は
イオン発生のための電源と制御部、20は蒸着のための電
源と制御部である。この目的のためには例えば日新電機
（株）製のIVD装置を用いることができる。
第２図は、本発明の分極性電極を形成するための装置の
一例を示すものである。ベルジャー10の中を予め10-7To
rrの高真空に保ち、ガス導入孔11からアルゴンガスを導
入する。イオン化部12によってイオン化されたArのイオ
ンビームを、基台13に保持された活性炭繊維布14に照射
しながら、加熱ボート15に入れられたアルミニウム粉末
16を加熱蒸発させイオンビーム照射と同時に炭素繊維布
14上に成膜させる。この時炭素はイオンビームでたたか
れているために蒸発して飛来したアルミニウム原子は構
成炭素原子の奥深く入り込み（約1000Å）炭素−Al混合
層ができ、さらにイオンビームが入れなくなるまでこの
混合層が生成し引続きAl蒸着層が形成される。この結
果、第１図に示したような断面構成の分極性電極が形成
される。17はロータリーポンプ、18は拡散ポンプ、19は
イオン発生のための電源と制御部、20は蒸着のための電
源と制御部である。この目的のためには例えば日新電機
（株）製のIVD装置を用いることができる。
このような装置の他にも炭素に直接Alなどのイオンを
イオンビーム注入する方法も可能である。
イオンビーム注入する方法も可能である。
次に本発明の具体的な実施例について述べる。
実施例１ 目付150g/m2のフェノール系活性炭繊維より成る布の
表面に前述のIVD装置を用いてAlの混合層および単独層
を形成する、混合層の厚さは1000Å単独層の厚さは9000
Åである。
表面に前述のIVD装置を用いてAlの混合層および単独層
を形成する、混合層の厚さは1000Å単独層の厚さは9000
Åである。
実施例２ 実施例１で得られたものの表面にさらにプラズマ溶射
法によってAl層を100μｍ形成する。
法によってAl層を100μｍ形成する。
実施例３ 実施例１と同じ活性炭繊維布の表面に厚さ1000Åの深
さにAlをイオンビーム注入する。この上にさらに100μ
ｍのプラズマ溶射Al層を形成する。
さにAlをイオンビーム注入する。この上にさらに100μ
ｍのプラズマ溶射Al層を形成する。
それぞれの実施例で得られた分極性電極は直径5mmに
打ちぬかれ、第４図に示す構成のキャパシタに組まれ
る。
打ちぬかれ、第４図に示す構成のキャパシタに組まれ
る。
比較例１ 目付150g/m2のフェノール系活性炭繊維より成る布を
直径5mmに打ちぬきキャパシタを組立てる。
直径5mmに打ちぬきキャパシタを組立てる。
比較例２ 目付150g/m2のフェノール系活性炭繊維より成る布の
表面の厚さ100μｍのAl層をプラズマ溶射法で形成し、
これを5mm直径に打ちぬきキャパシタを組立てる。
表面の厚さ100μｍのAl層をプラズマ溶射法で形成し、
これを5mm直径に打ちぬきキャパシタを組立てる。
以上の実験により得られたキャパシタの初期およびラ
イフ特性を第１表に揚げる。
イフ特性を第１表に揚げる。
発明の効果 以上記載のごとく本発明によれば、炭素と金属層との
界面に両者の相互拡散層が存在するために両者の接着力
が単なる物理的接着以上のものとなり、界面での両者の
はくり，金属層の酸化などが起こりにくくなり、これを
用いた電気二重層キャパシタの特性は大巾に改善され
る。
界面に両者の相互拡散層が存在するために両者の接着力
が単なる物理的接着以上のものとなり、界面での両者の
はくり，金属層の酸化などが起こりにくくなり、これを
用いた電気二重層キャパシタの特性は大巾に改善され
る。
本実施例では、炭素材料として活性炭繊維についての
み述べたが、炭素繊維や、板状、ペレット状、膜状、シ
ート状、多孔体などの形状をした炭素、活性炭に対して
も同様の効果が得られることは云うまでもない。金属も
Al以外の弁作用金属（Ta,Hf,Ti,Nb,Zr）やSiなどを用い
てもよい。さらに、キャパシタ以外の分極性電極用途、
たとえばLi二次電池，エレクトロクロミック表示素子の
対極などについても本発明は有効である。
み述べたが、炭素繊維や、板状、ペレット状、膜状、シ
ート状、多孔体などの形状をした炭素、活性炭に対して
も同様の効果が得られることは云うまでもない。金属も
Al以外の弁作用金属（Ta,Hf,Ti,Nb,Zr）やSiなどを用い
てもよい。さらに、キャパシタ以外の分極性電極用途、
たとえばLi二次電池，エレクトロクロミック表示素子の
対極などについても本発明は有効である。
第１図は本発明の分極性電極の断面模式図、第２図は本
発明に用いる金属混合層および金属層の製造のための装
置の一例を示す図、第３図は従来の分極性電極の劣化の
様子を示す図、第４図は電気二重層キャパシタの断面構
成図、第５図は従来の電気二重層キャパシタのライフ特
性図、第６図は従来の分極性電極の断面模式図である。 １……炭素層、２……金属炭素混合層、３……金属層、
４……金属原子、５……炭素原子。
発明に用いる金属混合層および金属層の製造のための装
置の一例を示す図、第３図は従来の分極性電極の劣化の
様子を示す図、第４図は電気二重層キャパシタの断面構
成図、第５図は従来の電気二重層キャパシタのライフ特
性図、第６図は従来の分極性電極の断面模式図である。 １……炭素層、２……金属炭素混合層、３……金属層、
４……金属原子、５……炭素原子。
Claims (5)
- 【請求項１】炭素または活性炭と、この表面の金属と炭
素原子との混合層と、この混合層の上の金属層とから構
成される分極性電極。 - 【請求項２】炭素または活性炭が、板，シート，繊維，
多孔質成型体のいずれかの形状を有することを特徴とす
る特許請求の範囲第１項記載の分極性電極。 - 【請求項３】金属がTa,Al,Hf,Zr,Ti,Nb,Siのうちのいず
れかひつと以上から成るものであることを特徴とする特
許請求の範囲第１項記載の分極性電極。 - 【請求項４】混合層が、炭素と金属の化合物層または炭
素と金属元素の物理的な混合層のいずれかであることを
特徴とする特許請求の範囲第１項記載の分極性電極。 - 【請求項５】炭素の表面を窒素，アルゴンのいずれかの
不活性ガスのイオンビームを照射しながら、Ta,Ti,Al,H
f,Zr,Siのいずれかの金属を蒸着またはスパッリングで
成膜析出することにより前記炭素表面に前記金属と炭素
との混合層、さらにこの混合層の上にひきつづき前記金
属層を成膜することを特徴とする分極性電極の製造方
法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP62156841A JPH0821525B2 (ja) | 1987-06-24 | 1987-06-24 | 分極性電極およびその製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP62156841A JPH0821525B2 (ja) | 1987-06-24 | 1987-06-24 | 分極性電極およびその製造方法 |
Publications (3)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS641220A JPS641220A (en) | 1989-01-05 |
| JPH011220A JPH011220A (ja) | 1989-01-05 |
| JPH0821525B2 true JPH0821525B2 (ja) | 1996-03-04 |
Family
ID=15636542
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP62156841A Expired - Fee Related JPH0821525B2 (ja) | 1987-06-24 | 1987-06-24 | 分極性電極およびその製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0821525B2 (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN107403697A (zh) * | 2011-02-21 | 2017-11-28 | 日本蓄电器工业株式会社 | 电极箔、集电体、电极及使用这些对象的蓄电组件 |
Families Citing this family (13)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CA2113421A1 (en) * | 1992-05-15 | 1993-11-25 | Kazuya Kuriyama | Secondary battery and its manufacturing method |
| US5862035A (en) * | 1994-10-07 | 1999-01-19 | Maxwell Energy Products, Inc. | Multi-electrode double layer capacitor having single electrolyte seal and aluminum-impregnated carbon cloth electrodes |
| US5621607A (en) * | 1994-10-07 | 1997-04-15 | Maxwell Laboratories, Inc. | High performance double layer capacitors including aluminum carbon composite electrodes |
| US6233135B1 (en) | 1994-10-07 | 2001-05-15 | Maxwell Energy Products, Inc. | Multi-electrode double layer capacitor having single electrolyte seal and aluminum-impregnated carbon cloth electrodes |
| US6332900B1 (en) * | 1999-02-08 | 2001-12-25 | Wilson Greatbatch Ltd. | Physical vapor deposited electrode component and method of manufacture |
| US6449139B1 (en) | 1999-08-18 | 2002-09-10 | Maxwell Electronic Components Group, Inc. | Multi-electrode double layer capacitor having hermetic electrolyte seal |
| US6631074B2 (en) | 2000-05-12 | 2003-10-07 | Maxwell Technologies, Inc. | Electrochemical double layer capacitor having carbon powder electrodes |
| US6813139B2 (en) | 2001-11-02 | 2004-11-02 | Maxwell Technologies, Inc. | Electrochemical double layer capacitor having carbon powder electrodes |
| JP4986222B2 (ja) * | 2006-01-31 | 2012-07-25 | Ｊｆｅケミカル株式会社 | リチウムイオン二次電池用負極材料の製造方法 |
| JP5351990B2 (ja) * | 2006-01-31 | 2013-11-27 | Ｊｆｅケミカル株式会社 | リチウムイオン二次電池用負極材料、リチウムイオン二次電池用負極およびリチウムイオン二次電池 |
| EE05629B1 (et) * | 2010-09-06 | 2013-02-15 | O� Skeleton Technologies | Meetod suure eriv?imsuse ja energiatihendusega superkondensaatori elektrokeemilise süsteemi valmistamiseks, sellele vastav superkondensaator ja meetod selle valmistamiseks |
| JP5058381B1 (ja) * | 2012-02-09 | 2012-10-24 | 日本蓄電器工業株式会社 | 集電体及び電極、これを用いた蓄電素子 |
| JP2013165250A (ja) * | 2012-06-07 | 2013-08-22 | Japan Capacitor Industrial Co Ltd | 集電体及び電極、これを用いた蓄電素子 |
-
1987
- 1987-06-24 JP JP62156841A patent/JPH0821525B2/ja not_active Expired - Fee Related
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CN107403697A (zh) * | 2011-02-21 | 2017-11-28 | 日本蓄电器工业株式会社 | 电极箔、集电体、电极及使用这些对象的蓄电组件 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS641220A (en) | 1989-01-05 |
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