JPH08213035A

JPH08213035A - 燃料電池用集電体とその製造方法

Info

Publication number: JPH08213035A
Application number: JP7039095A
Authority: JP
Inventors: Seiji Mizuno; 誠司水野
Original assignee: Toyota Motor Corp
Current assignee: Toyota Motor Corp
Priority date: 1995-02-02
Filing date: 1995-02-02
Publication date: 1996-08-20

Abstract

(57)【要約】【目的】高い導電性や機械強度等の特性を備え、生産
性に富んだ集電体を生産性良く製造する。【構成】まず、ニッケルが線状形状で３次元的に絡ま
った３次元網目状構造体ニッケル７４を準備する。この
３次元網目状構造体ニッケル７４は、発泡ウレタンへの
ニッケルの電気メッキ，その後のウレタンの焼失を経て
製造される。次いで、成形型の下型７０に、熱膨張黒鉛
の堆積層７２，３次元網目状構造体ニッケル７４，熱膨
張黒鉛の堆積層７６をこの順に重なるようにセットす
る。続いては、凹凸形状の金型面を有する上型７８を降
下させて両金型を型締めする。この型締めにより、３次
元網目状構造体ニッケル７４は圧縮成形され、成形型内
の３次元網目状構造体ニッケル７４の上面は凹凸面とな
る。しかも、３次元網目状構造体ニッケル７４の空隙に
は、熱膨張黒鉛が圧縮充填される。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】この発明は、電解質膜を挟持する
一対の電極に接触し、該一対の電極からの集電に用いら
れると共に、前記電極側にガス供給用のガス流路を有す
る燃料電池用集電体と、その製造方法に関する。

【０００２】

【従来の技術】従来、この種の燃料電池用集電体（以
下、単に集電体という）には、電極からの集電をする都
合上、当然に高い導電性が必要である。しかも、この導
電性ばかりか、燃料電池のタイプ、例えばいわゆる固体
高分子型や固体電解質型等の種々のタイプに限らず、ガ
ス不透過性や、耐食性，機械強度等をも必要とする。そ
して、電極にガスを供給するためのガス流路は、高導電
性材料からなる板材にエンドミル，フライス等の切削加
工を施して形成されていた。例えば、特開平６−３１０
１５３では、この高導電性材料からなる板材の平面度を
維持したまま、ガス流路を切削成形する技術が提案され
ている。

【０００３】ところで、固体高分子型燃料電池では、上
記した特性に加えて軽量化を図るために、緻密質カーボ
ンの板材を採用し、この板材に切削加工を経てガス流路
を形成したものを集電体としていた。

【０００４】

【発明が解決しようとする課題】しかしながら、緻密質
カーボンの板材からなる集電体では、軽量化は図れるも
のの、以下のような問題があった。

【０００５】緻密質カーボンは、その製造に、針状コー
クスやピッチの有機溶媒との混練，板状体への成形，焼
成および黒鉛化，その後の樹脂含浸によるガス不透過処
理といった多くの工程を必要とする。しかも、集電体と
するには、その後更に、ガス流路の切削形成を必要とす
る。このうち、緻密質カーボンの製造の際の焼成は、１
３００℃の温度で約２週間程度の期間に亘って熱処理す
る必要がある。また、黒鉛化は、３０００℃の温度で約
１週間程度の期間に亘って熱処理する必要がある。この
ため、緻密質カーボンの製造に少なくとも３週間程度を
要することになり、生産性が悪かった。また、ガス流路
の切削形成に加え、板材とするためのダイヤモンドカッ
タによるスライス切削をも必要とするので、工数増加と
それに伴うコスト増が避けられなかった。

【０００６】ところで、これらの問題点は、長期間を要
する焼成や黒鉛化、或いはガス流路の切削形成を、省略
若しくは簡略化すればある程度解決される。このために
考えられる工夫としては、緻密質カーボンに替えて熱膨
張黒鉛を用いることが挙げられる。この熱膨張黒鉛は、
天然鱗片状黒鉛への比較的簡単な処理、例えば酸処理，
水洗，約９５０℃×数時間の熱処理で得ることができ
る。そして、この熱膨張黒鉛を予備成形の後にプレス成
形すれば、ネットシェイプにより形成したガス流路を有
する集電体となり、熱膨張黒鉛からなる集電体では、ガ
ス流路形成のための切削を必要としない。

【０００７】よって、熱膨張黒鉛からなる集電体は、上
記した問題点を解決できるものの、熱膨張黒鉛自体は層
状構造を有することに起因して、層の厚み方向に対する
導電性が低下すると共に、機械的強度、特に層に沿った
方向の機械的強度に劣る。このため、熱膨張黒鉛からな
る集電体を緻密質カーボンからなる集電体に替えて用い
ても、現実的な解決にはならない。

【０００８】本発明は、こうした問題点に鑑みてなさ
れ、集電体として必要な高い導電性や機械強度等の特性
を備えると共に、生産性に富んだ集電体を提供すること
と、生産性に富む集電体の製造方法を提供することとを
その目的とする。

【０００９】

【課題を解決するための手段】このような目的を達成す
るために請求項１記載の燃料電池用集電体で採用した手
段は、電解質膜を挟持する一対の電極に接触し、該一対
の電極からの集電に用いられると共に、前記電極側にガ
ス供給用のガス流路を有する燃料電池用集電体であっ
て、高導電性材料からなる３次元網目状構造物を前記ガ
ス流路を有する形状の集電体基材とし、該集電体基材に
おける前記３次元網目状構造物の空隙に導電性を有する
集電体材料を充填してなることをその要旨とする。

【００１０】そして、上記目的を達成するために請求項
２記載の燃料電池用集電体の製造方法で採用した手順
は、高導電性材料を３次元的に絡ませて製造された前記
３次元網目状構造物を準備する工程と、前記ガス流路形
成用の金型を有する成形型を用いて、該準備した構造物
の前記ガス流路を有する形状への型成形と、該型成形さ
れる構造物の空隙への前記集電体材料の充填とを行なう
工程とを備える。

【００１１】また、請求項３記載の燃料電池用集電体の
製造方法では、前記成形型を用いて型成形と充填とを行
なう工程を、前記集電体材料を、前記成形型の型締めに
より前記構造物の空隙に圧縮充填する工程を有するもの
とした。

【００１２】請求項４記載の燃料電池用集電体の製造方
法では、前記成形型を用いて型成形と充填とを行なう工
程を、前記集電体材料を、前記成形型内において前記構
造物の空隙に射出充填する工程を有するものとした。

【００１３】

【作用】以上のように構成された請求項１記載の燃料電
池用集電体では、ガス流路を有する形状の集電体基材を
高導電性材料からなる３次元網目状構造物とするので、
この集電体基材自体でも高導電性材料の有する高い導電
性を発揮する。また、集電体基材における３次元網目状
構造物の空隙には導電性を有する集電体材料が充填され
ているので、集電体基材の発揮する導電性を低下させる
ことはない。

【００１４】その一方、請求項１記載の燃料電池用集電
体は、高導電性材料からなる３次元網目状構造物の集電
体基材をいわゆる心材とし、その空隙に他の材料たる集
電体材料が充填された複合材としての構造を有する。よ
って、機械強度に富む。しかも、集電体基材は３次元網
目状構造物であるため、ガス流路を有する形状とするに
当たり、３次元網目状構造物の変形性を利用して型形成
等によるネットシェイプ加工を採ることができ、エンド
ミル，フライス等の切削加工を要しない。

【００１５】請求項２記載の燃料電池用集電体の製造方
法では、高導電性材料を３次元的に絡ませて製造され当
該高導電性材料からなる３次元網目状構造物を準備し、
この準備した構造物をガス流路形成用の金型を有する成
形型を用いて型成形することで、金型の形状を３次元網
目状構造物に転写し、ガス流路を形成する。その一方、
型成形される構造物の空隙にはその成形型を用いて集電
体材料を充填する。よって、エンドミル，フライス等の
切削加工ではなく、成形型を用いた型形成によるネット
シェイプ加工を経てガス流路形成が完成する。

【００１６】請求項３記載の燃料電池用集電体の製造方
法では、３次元網目状構造物の空隙への集電体材料の充
填を成形型の型締めによる圧縮充填により行なうので、
周知の成形型の型締めで集電体材料の充填が完了する。

【００１７】請求項４記載の燃料電池用集電体の製造方
法では、３次元網目状構造物の空隙への集電体材料の充
填を成形型への集電体材料の射出により行なうので、周
知の射出成形で集電体材料の充填が完了する。

【００１８】

【実施例】以上説明した本発明の構成・作用を一層明ら
かにするために、本発明にかかる燃料電池用集電体を固
体高分子型燃料電池の集電体に適用した実施例について
説明する。

【００１９】図１は、実施例の固体高分子型燃料電池１
０のセル構造の模式図である。この図１に示すように、
セルは、固体高分子電解質膜（以下、単に電解質膜とい
う）１２と、この電解質膜１２を両側から挟んでサンド
イッチ構造とするガス拡散電極としてのアノード２０お
よびカソード３０と、このサンドイッチ構造を両側から
挟みつつアノード２０又はカソード３０に接触する集電
体４０，５０と、集電体４０，５０の外側に配置され各
セルを仕切るセパレータ６０とを備える。この集電体４
０，５０は、アノード２０又はカソード３０に接触して
これらとの間の電子の授受を経て集電に用いられると共
に、アノード２０又はカソード３０にガス（燃料ガス又
は酸化ガス）を流路溝から供給する。なお、上記セパレ
ータ６０は、集電体４０，５０がガス不透過性であれ
ば、省略してもよい。

【００２０】電解質膜１２は、高分子材料、例えばフッ
素系スルホン酸高分子樹脂により形成された厚さ１００
μｍないし２００μｍのイオン交換膜であり、湿潤状態
で良好な電気電導性を示す。本実施例にあっては、この
電解質膜１２として、デュポン社製のナフィオン１１５
（Ｎａｆｉｏｎ１１５：商品名）を用いた。

【００２１】アノード２０およびカソード３０は、炭素
繊維からなる糸で織成したカーボンクロスを電極基材と
し、電解質膜１２側は、アノード側触媒層２２およびカ
ソード側触媒層３２とされている。アノード２０を例に
採りその構成を詳しく説明すると、カーボンクロスに
は、カーボンブラックをＰＴＦＥ溶液（ポリテトラフロ
オロエチレン溶液）に混合・混練してその固形分が５０
％としたペーストがクロスの隙間に練り込まれている。
そして、アノード側触媒層２２は、触媒としての白金を
担持した白金担持カーボン（４０％Ｐｔ）をナフィオン
１１５の原材料であるフッ素系スルホン酸高分子樹脂溶
液に混合・混練してその固形分が５０％としたペースト
を、電極基材であるカーボンクロス表面に塗布して形成
されている。

【００２２】集電体４０，５０は、後述の３次元網目状
構造物を集電体基材とし、この集電体基材における３次
元網目状構造物の空隙にカーボンを充填してなるもので
あり、その厚みは約１．５ｍｍである。なお、その製造
工程については後述する。集電体４０には、複数のリブ
４２がほぼ１ｍｍピッチで形成されており、このリブ４
２とアノード２０の表面とで燃料ガスと水蒸気との混合
ガスの流路溝４５を形成している。この流路溝４５は、
溝深さが約０．５ｍｍであり、一方の端部で燃料ガスの
吸気マニホールド（図示せず）と接続され、他方の端部
で燃料ガスの排気マニホールド（図示せず）と接続され
ている。また、集電体５０にも、複数のリブ５２が形成
されており、このリブ５２とカソード３０とで酸化ガス
の流路をなす流路溝５５を形成している。この流路溝５
５は、流路溝４５と同一形状であり、一方の端部で酸化
ガスの吸気マニホールド（図示せず）と接続され、他方
の端部で酸化ガスの排気マニホールド（図示せず）と接
続されている。

【００２３】セパレータ６０は、カーボンを圧縮してガ
ス不透過としたガス不透過カーボンにより形成されてお
り、電解質膜１２，アノード２０，カソード３０，集電
体４０，５０により構成されるセルをその厚み方向に積
層する際の隔壁をなす。こうして形成された各部材をセ
パレータ６０，集電体４０，アノード２０，電解質膜１
２，カソード３０，集電体５０，セパレータ６０の順に
複数個積層して固体高分子型燃料電池１０を構成する。

【００２４】次に、集電体４０，５０と上記構成の固体
高分子型燃料電池１０の製造方法について、順次説明す
る。

【００２５】まず、集電体４０，５０の製造工程につい
て、第１の製造方法および第２の製造方法の順に順次説
明する。なお、集電体４０と集電体５０は、同一の構造
であるため一方（集電体４０）についてのみ説明する。

【００２６】集電体の第１の製造方法における第１の工
程では、高導電性材料であるニッケルが線状形状で３次
元的に絡まった３次元網目状構造体ニッケル（３次元網
目状構造物）を準備する。この３次元網目状構造体ニッ
ケルは、スポンジ状に発泡した発泡ウレタンにニッケル
を電気メッキし、その後、このメッキ済みの発泡ウレタ
ンを加熱処理に処してウレタンを焼失して取り除くこと
で製造される。本実施例では、住友電気工業社製の３次
元網目状構造体ニッケル（商品名：セルメット，型番：
＃２又は＃３又は＃４）を準備した。準備した３次元網
目状構造体ニッケルは、その厚みが約３ｍｍ又は５ｍｍ
の板状体である。

【００２７】その後の第２の工程では、図２に示すよう
に、下型（雌型）と上型（雄型）とを対向させた成形型
の下型７０に、熱膨張黒鉛の堆積層７２，準備した３次
元網目状構造体ニッケル７４，熱膨張黒鉛の堆積層７６
の順に重なるようセットする。この３次元網目状構造体
ニッケル７４の上下の堆積層７２，７６における熱膨張
黒鉛は、日本化成社製の熱膨張黒鉛（品番：８０９９）
であり、天然鱗片状黒鉛の酸処理，水洗を経て９５０℃
の熱処理で得られたものである。この場合、熱膨張黒鉛
の堆積層７２，堆積層７６は、３次元網目状構造体ニッ
ケル７４の空隙を熱膨張黒鉛で埋めるに十分な量の熱膨
張黒鉛（粉体）が堆積されている。なお、後述の圧縮成
形の際における熱膨張黒鉛の空隙への入り込みを高める
ために、各堆積層７２，７６を、粉体の熱膨張黒鉛をフ
ェノールやエポキシ等の樹脂に混合・混練した熱膨張黒
鉛のペーストを流し込むことで形成してもよい。

【００２８】続く第３の工程では、図２に示すように、
下面に凹凸が形成された金型面を有する上型７８を降下
させて、図３に示すようにこの上型７８と下型７０とを
型締めし、熱膨張黒鉛の堆積層７２，３次元網目状構造
体ニッケル７４，熱膨張黒鉛の堆積層７６を圧縮した。
この際のプレス荷重は、１ｔｏｎ／ｃｍ²に設定した。
この上型７８と下型７０とからなる成形型を用いた圧縮
成形により、厚みが約３ｍｍの板状体であった３次元網
目状構造体ニッケル７４は、上下の金型により圧縮成形
に付されると共に、上型７８の凹凸はこの３次元網目状
構造体ニッケル７４に転写される。このため、成形型内
の３次元網目状構造体ニッケル７４の上面は凹凸面とな
り、その成形型内の３次元網目状構造体ニッケル７４の
厚みは圧縮成形により、最終的な集電体４０の厚みであ
る約１．５ｍｍとなる。

【００２９】その一方、３次元網目状構造体ニッケル７
４の空隙には、上型７８と下型７０との型締めにより、
３次元網目状構造体ニッケル７４の下面からは堆積層７
２の熱膨張黒鉛が、上面からは堆積層７６の熱膨張黒鉛
が入り込み、当該空隙には熱膨張黒鉛が圧縮充填され
る。また、この型締めにより、３次元網目状構造体ニッ
ケル７４の圧縮成形体の下面および上面の凹凸表面に
は、熱膨張黒鉛からなる黒鉛層が形成される。

【００３０】その後の第４の工程では、型締めされてい
た成形型を離型して型成形品を取り出す。取り出した成
形品は、図４に示すように、その上面に流路溝４５とリ
ブ４２とを交互に有する集電体４０となる。この場合、
図４に示す集電体４０の流路溝４５はその深さ，ピッチ
等が上型７８の金型面における凹凸の転写により形成さ
れる。そして、当該金型面の凹凸は予め上記した深さ
（０．５ｍｍ）やピッチ（約１ｍｍ）とされていること
で、得られた集電体４０は、上記した寸法でネットシェ
イプされた流路溝４５を有する集電体となる。また、こ
の集電体４０は、図４におけるその表面の一部領域Ａを
拡大した図５に示すように、その下面および上面のリブ
４２，流路溝４５の表面に、熱膨張黒鉛からなる黒鉛層
４４を有し、３次元網目状構造体ニッケル７４の圧縮成
形体の空隙に熱膨張黒鉛を圧縮充填した集電体となる。
つまり、この第４の工程で、最終的に集電体４０が完成
する。集電体５０についても同様である。なお、図にお
いては、図示する都合上、空隙には隙間があるよう示さ
れているが、実際は熱膨張黒鉛が隙間なく充填されてい
る。

【００３１】上記した第１〜第４の工程までを有する第
１の製造方法を経て完成した集電体４０の特性は、以下
の通りであった。以下、説明の便宜上、この第１の製造
方法による集電体を集電体４０Ａおよび集電体５０Ａと
呼ぶこととする。

【００３２】引っ張り強度：約５０ＭＰａ固有抵抗値：約２０００μΩｃｍガス透過性：１０^-6ｃｃ／ａｔｍ／ｓｅｃ以下（対ヘ
リウムガス）

【００３３】なお、既述したように各堆積層７２，７６
を熱膨張黒鉛のペーストを流し込むことで形成した場合
には、上記の第４の工程に続いて、以下の処理に処す
る。つまり、型から取り出した集電体４０を熱処理し
て、熱膨張黒鉛のペーストにおけるフェノールやエポキ
シ等の樹脂を炭化させ、最終的に集電体４０を完成す
る。なお、この熱処理の工程自体を省略することもでき
る。また、この熱処理をへて完成した集電体４０にあっ
ては、の固有抵抗値は約２０００μΩｃｍより大きく
なる。

【００３４】次に、集電体の第２の製造方法について説
明する。この第２の製造方法では、上記した第１の製造
方法と、その第１の工程については同一である。つま
り、第１の工程では、高導電性材料であるニッケルが線
状形状で３次元的に絡まった３次元網目状構造体ニッケ
ル７４（厚み約３ｍｍ又は５ｍｍの板状体）を準備す
る。

【００３５】その後の第２の工程では、図６に示すよう
に、雌型８０と雄型８２とを対向させた射出成形用の成
形型の雌型８０に、準備した３次元網目状構造体ニッケ
ル７４をセットする。続く第３の工程では、図７に示す
ように、雌型８０に対向して凹凸が形成された金型面を
有する雄型８２を雌型８０側に移動してこの両金型を型
締めし、３次元網目状構造体ニッケル７４を予備的に圧
縮した。この際のプレス荷重は、１ｔｏｎ／ｃｍ²に設
定した。この雄型８２と雌型８０とからなる射出成形用
の成形型を用いた予備的な圧縮成形により、厚みが約３
ｍｍの板状体であった３次元網目状構造体ニッケル７４
はほぼその厚みが１．５ｍｍとなるまで圧縮されると共
に、雄型８２の凹凸はこの３次元網目状構造体ニッケル
７４に転写される。このため、成形型内の３次元網目状
構造体ニッケル７４の片面は凹凸面となる。

【００３６】続く第４の工程は、図８に示すように、射
出成形装置９０から以下のようにしてカーボンペースト
を射出する。つまり、射出成形装置９０のホッパ９２に
は、カーボンブラック（粒径約３０ｎｍ）を熱硬化性樹
脂であるフェノールの溶液に混合・混練してその固形分
が５０％としたカーボンペーストが投入されており、こ
のカーボンペーストを加熱シリンダ９４の先端の射出ノ
ズル９６から射出する。この際、加熱シリンダ９４の後
端の射出シリンダ９８のピストンロッドが前進し、その
射出条件は、以下のように設定した。

【００３７】金型温度：１８０℃，加熱シリンダ９４における加熱温度：８０℃，加熱シリンダ９４のスクリュー回転数：５０ｒｐｍ，射出速度：１０秒，射出成形圧力：７０ＭＰａ｛約７００ｋｇ／ｃｍ² ｝背圧力：２ＭＰａ｛約２０ｋｇ／ｃｍ² ｝射出保圧時間（樹脂硬化時間）：６０秒

【００３８】この第４の工程におけるカーボンペースト
の射出により、３次元網目状構造体ニッケル７４の空隙
にはカーボンペーストが入り込み、当該空隙にはカーボ
ンペーストが射出充填される。なお、カーボンペースト
の射出量は、予備的に圧縮済みの３次元網目状構造体ニ
ッケル７４における空隙をカーボンペーストで埋めるに
十分な量とされている。また、この第４の工程は、上記
した第３の工程において雄型８２と雌型８０とが接合し
た後であれば、第３の工程と平行して行なうことができ
る。

【００３９】その後の第５の工程では、射出シリンダ９
８のピストンロッドの後退と雄型８２の後退とを行な
い、成形品を取り出す。取り出した成形品は、第１の製
造方法による場合と同様、図４に示すように、その上面
に流路溝４５とリブ４２とを交互に有する集電体４０と
なる。この場合、集電体４０の流路溝４５の形状等も第
１の製造方法による場合と同様となり、得られた集電体
４０は、ネットシェイプされた流路溝４５を有する集電
体となり、最終的な集電体４０が完成する。なお、この
第２の製造方法で得られた集電体４０は、３次元網目状
構造体ニッケルの圧縮成形体の空隙にカーボンペースト
を圧縮充填しているものの、その表面には、図５に示す
ような黒鉛層４４を有しない。

【００４０】上記した第１〜第５の工程までを有する第
２の製造方法を経て完成した集電体４０の特性は、以下
の通りであった。以下、説明の便宜上、この第２の製造
方法による集電体を集電体４０Ｂおよび集電体５０Ｂと
呼ぶこととする。

【００４１】引っ張り強度：約８０ＭＰａ固有抵抗値：約３０００μΩｃｍガス透過性：１０^-6ｃｃ／ａｔｍ／ｓｅｃ以下（対ヘ
リウムガス）

【００４２】第２の製造方法から製造した集電体４０
Ｂ，５０Ｂでは、上記した第１の製造方法から製造した
集電体４０Ａ，５０Ａに比べてその固有抵抗値が悪化し
たものの、強度は向上した。

【００４３】上記の第２の製造方法の第５の工程に続い
て、以下の工程を追加することもできる。つまり、第５
の工程を経て得られた集電体４０を熱処理して、カーボ
ンペーストにおけるフェノールを炭化させる。この工程
を経れば、３次元網目状構造体ニッケルの圧縮成形体の
空隙に圧縮充填されていたカーボンペーストの樹脂成分
（フェノール）の炭化により、樹脂成分での導電性の低
下を抑制でき、上記固有抵抗値（約３０００μΩｃ
ｍ）を低下させることができる。

【００４４】このようにして集電体４０，５０（集電体
４０Ａ，５０Ａ又は集電体４０Ｂ，５０Ｂ）が得られる
と、固体高分子型燃料電池１０の製造に着手する。つま
り、まず、この集電体４０，５０のほか、厚さ１００μ
ｍないし２００μｍの電解質膜１２（ナフィオン１１５
の膜）と、アノード側触媒層２２形成済みのアノード２
０と、カソード側触媒層３２形成済みのカソード３０
と、セパレータ６０とを用意する。

【００４５】次いで、図１に示すように、電解質膜１２
をアノード２０とカソード３０とで挟んでサンドイッチ
構造とした上で、これらをホットプレスする（１３０℃
×１０ＭＰａ｛約１００ｋｇ／ｃｍ² ｝）。こうしてア
ノード２０，電解質膜１２およびカソード３０からなる
固体高分子型燃料電池１０の主要部が製造される。その
後は、集電体４０，５０（集電体４０Ａ，５０Ａ又は集
電体４０Ｂ，５０Ｂ）をその流路溝４５，５５がアノー
ド２０或いはカソード３０になるよう、アノード２０，
カソード３０に接合し、これを両側のセパレータ６０を
境に必要セル数分積層する。そして、この積層体をフレ
ーム等で固定し、固体高分子型燃料電池１０を完成させ
る。

【００４６】次に、上記した実施例の集電体４０，５０
（集電体４０Ａ，５０Ａ又は集電体４０Ｂ，５０Ｂ）を
用いた固体高分子型燃料電池１０と、緻密質カーボンの
板材に切削加工を施してガス流路を形成した従来の集電
体を用いた固体高分子型燃料電池（従来電池）との比較
評価について説明する。なお、第１の製造方法で製造し
た集電体４０Ａ，５０Ａを用いた実施例の固体高分子型
燃料電池１０を便宜上実施例電池Ａと呼び、第２の製造
方法で製造した集電体４０Ｂ，５０Ｂを用いた実施例の
固体高分子型燃料電池１０を実施例電池Ｂと呼ぶことと
する。

【００４７】比較評価としては、従来電池と実施例電池
Ａおよび実施例電池Ｂのそれぞれについて測定したＩ−
Ｖ特性を採用した。その結果を図９に示す。この場合の
測定条件および電池スペックは、以下の通りとした。な
お、従来電池における集電体（緻密質カーボンからなる
集電体）の厚みや流路溝の深さ等は、各実施例電池にお
ける集電体と同一である。

【００４８】電極面積：１４４ｃｍ² （１２ｃｍ×１２
ｃｍ），セル温度：８０℃，供給ガス（水素／アノード２０，空気／カソード３０）
加湿：フル加湿，供給ガス圧：２ａｔｍ，供給ガス流量：理論流量のストイキ比の２倍

【００４９】図９から明らかなように、実施例電池Ａの
Ｉ−Ｖ特性は従来電池より優れており、実施例電池Ｂで
は従来電池より若干劣った。このように実施例電池Ｂが
Ｉ−Ｖ特性で従来電池より若干劣ったのは、この実施例
電池Ｂの集電体４０Ｂ，５０Ｂの固有抵抗値が、３次
元網目状構造体ニッケルの圧縮成形体の空隙にはカーボ
ンペーストの樹脂成分（フェノール）が残存しているこ
とによりやや高い値（約３０００μΩｃｍ）であるの
で、この抵抗増による電圧低下が起きていると考えられ
る。しかし、セルの電解質膜１２の膜抵抗は約１ｍΩで
あるのに対して、実施例電池Ｂの集電体４０Ｂ，５０Ｂ
自体の固有抵抗とアノード２０，カソード３０への集電
体４０Ｂ，５０Ｂの接触による接触抵抗との和は約０．
３ｍΩに過ぎない。よって、固体高分子型燃料電池の実
用に際しては、実施例電池Ｂはなんら遜色なく実用に十
分値する固体高分子型燃料電池といえる。なお、実施例
電池Ａの集電体４０Ａ，５０Ａ自体の固有抵抗とアノー
ド２０，カソード３０への集電体４０Ａ，５０Ａの接触
による接触抵抗との和は約０．２ｍΩである。

【００５０】以上換言すると、本実施例の固体高分子型
燃料電池１０（実施例電池Ａ，Ｂ）は、従来の固体高分
子型燃料電池と比べても電池特性上なんら遜色ないもの
であるといえる。そして、本実施例の製造方法で製造し
た集電体４０，５０（集電体４０Ａ，５０Ａおよび集電
体４０Ｂ，５０Ｂ）は、集電体として必要な高い導電性
や機械強度等の特性を備えるといえる。しかも、この集
電体４０，５０（集電体４０Ａ，５０Ａおよび集電体４
０Ｂ，５０Ｂ）の製造に当たっては、従来必要であった
長期間の焼成や黒鉛化およびガス流路の切削加工等が一
切不要であり、流路溝を有する最終の所望形状の集電体
をネットシェイプにより得ることができる。

【００５１】従って、本実施例によれば、集電体として
必要な高い導電性や機械強度等の特性を備えた集電体を
高い生産性で製造できる。しかも、長期間の焼成や黒鉛
化およびガス流路の切削加工等の省略を通して、工期短
縮は勿論、工程数の低減とそれに伴うコスト低減を図る
ことができる。

【００５２】また、第１の製造方法によれば、熱膨張黒
鉛の充填に加え、集電体４０，５０上面のリブ４２，流
路溝４５の表面に熱膨張黒鉛からなる黒鉛層４４を形成
するので、集電体自体の固有抵抗値の低下とアノード２
０，カソード３０との接触抵抗の低下を通して、電池特
性（Ｉ−Ｖ特性）の向上を図ることができる。しかも、
第１の製造方法によれば、３次元網目状構造体ニッケル
７４の空隙への充填物を熱膨張黒鉛としたので、熱膨張
黒鉛自体の有するガス不透過性により、集電体自体につ
いても高いガス不透過性を発現させる。このため、第１
の製造方法で製造した集電体を用いた固体高分子型燃料
電池１０では、セルを区画するセパレータ６０が不要と
なり、小型・軽量化を図ることができる。

【００５３】また、第２の製造方法によれば、カーボン
ブラックの射出充填により集電体自体の機械強度を向上
させる。このため、第２の製造方法で製造した集電体を
用いた固体高分子型燃料電池１０では、アノード２０と
カソード３０との間のガス差圧やセル内外の差圧に基づ
き高い応力が発生しても、当該応力に対する耐久性を高
めることができる。

【００５４】更に、第１，第２の製造方法とも、汎用の
プレスや射出成形装置を用いればよく特別な装置を必要
としないので、新たな設備投資を招くことはなく、この
点からもコスト低減を図ることができる。また、第１，
第２の製造方法とも、流路溝を有する最終の所望形状の
集電体をネットシェイプにより得ることができるので、
流路溝の深さ，ピッチ等は勿論、集電体自体の厚みやそ
の形状についての設計自由度の向上を図ることができ
る。そして、集電体の薄葉化により固体高分子型燃料電
池１０の小型化を図ることもできる。

【００５５】以上本発明のいくつかの実施例について説
明したが、本発明はこうした実施例に何等限定されるも
のではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲内におい
て、種々なる態様で実施し得ることは勿論である。

【００５６】例えば、上記した実施例では、集電体４
０，５０をアノード２０側又はカソード３０側にのみガ
ス供給用の流路溝を有するものとしたが、これに限るわ
けではない。より具体的には、第１の製造方法により、
集電体４０，５０を３次元網目状構造体ニッケル７４
（圧縮成形）の空隙に熱膨張黒鉛を充填して製造した場
合には、集電体４０，５０はガス不透過となる。そし
て、このようにガス不透過の集電体とすれば各セルを区
画するセパレータ６０が不要となる。この場合には、集
電体４０，５０をその両側に流路溝を有するものとする
こともできる。そして、両側に流路溝を有する集電体を
製造するには、成形型の上型と下型とをこの流路溝形成
用の金型面を有する金型とし、当該成形型を用いればよ
い。

【００５７】また、３次元網目状構造物として、発泡ウ
レタンへのニッケルの電気メッキを経た製造した３次元
網目状構造体ニッケル７４を採用した。しかし、この３
次元網目状構造物をニッケル以外の高導電性材料、例え
ば銀等を発泡ウレタンに電気メッキして製造した３次元
網目状構造物とすることもできる。更には、ニッケル等
の高導電性材料の極小径の線材を織り込む等の手法によ
り３次元網目状に絡ませた構造物や、高導電性材料の極
小径の線材を編み込んだメッシュ体を積層した構造物
を、３次元網目状構造物とすることもできる。

【００５８】また、上記した実施例では、その製造した
集電体を固体高分子型燃料電池に用いた場合を例に採り
説明したが、固体電解質型燃料電池の集電体として用い
ることもできることは勿論である。

【００５９】

【発明の効果】以上説明したように、請求項１記載の燃
料電池用集電体では、ガス流路を有する形状の集電体基
材を高導電性材料からなる３次元網目状構造物とし、こ
の構造物の空隙には導電性を有する集電体材料を充填す
る。このため、請求項１記載の燃料電池用集電体は、３
次元網目状構造物の集電体基材を材とする複合材として
の構造を有する。しかも、集電体基材は３次元網目状構
造物であるため、ガス流路を有する形状とするに当た
り、３次元網目状構造物の変形性を利用して型形成等に
よるネットシェイプ加工を採ることができ、エンドミ
ル，フライス等の切削加工を要しない。この結果、請求
項１記載の燃料電池用集電体は、集電体として必要な高
い導電性や機械強度等の特性を備え、生産性に富んだ集
電体となる。

【００６０】請求項２ないし請求項４記載の燃料電池用
集電体の製造方法では、ガス流路形成用の金型の形状を
３次元網目状構造物に転写し、ガス流路を形成する。そ
の一方、型成形される構造物の空隙にはその成形型を用
いて集電体材料を充填する。よって、エンドミル，フラ
イス等の切削加工ではなく、成形型を用いた型形成によ
るネットシェイプ加工を経てガス流路形成が完成する。
このため、請求項２ないし請求項４記載の燃料電池用集
電体の製造方法によれば、燃料電池用集電体を高い生産
性で容易に製造することができる。

【００６１】請求項３および請求項４記載の燃料電池用
集電体の製造方法によれば、集電体材料の充填を、成形
型の型締めや成形型への集電体材料の射出といった従来
から周知の工程で行なうことができる。このため、燃料
電池用集電体をより容易に製造することができる。

【図面の簡単な説明】

【図１】実施例にかかる固体高分子型燃料電池１０のセ
ル構造の模式図。

【図２】実施例における集電体の第１の製造方法の工程
を説明するための説明図。

【図３】同じく第１の製造方法の工程を説明するための
説明図。

【図４】同じく第１の製造方法の工程と製造された集電
体を説明するための説明図。

【図５】製造された集電体の表面の一部領域を拡大して
模式的に示す拡大模式図。

【図６】実施例における集電体の第２の製造方法の工程
を説明するための説明図。

【図７】同じく集電体の第２の製造方法の工程を説明す
るための説明図。

【図８】同じく集電体の第２の製造方法の工程を説明す
るための説明図。

【図９】実施例の固体高分子型燃料電池１０（実施例電
池Ａ，Ｂ）と従来の燃料電池との評価を説明するための
グラフ。

【符号の説明】

１０…固体高分子型燃料電池１２…電解質膜２０…アノード２２…アノード側触媒層３０…カソード３２…カソード側触媒層４０，５０…集電体４２…リブ４４…黒鉛層４５，５５…流路溝５２…リブ５５…流路溝６０…セパレータ７０…下型７４…３次元網目状構造体ニッケル７８…上型８０…雌型８２…雄型９０…射出成形装置９４…加熱シリンダ９６…射出ノズル９８…射出シリンダ

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】電解質膜を挟持する一対の電極に接触
し、該一対の電極からの集電に用いられると共に、前記
電極側にガス供給用のガス流路を有する燃料電池用集電
体であって、高導電性材料からなる３次元網目状構造物を前記ガス流
路を有する形状の集電体基材とし、該集電体基材におけ
る前記３次元網目状構造物の空隙に導電性を有する集電
体材料を充填してなることを特徴とする燃料電池用集電
体。
【請求項２】請求項１記載の燃料電池用集電体の製造
方法であって、高導電性材料を３次元的に絡ませて製造された前記３次
元網目状構造物を準備する工程と、前記ガス流路形成用の金型を有する成形型を用いて、該
準備した構造物の前記ガス流路を有する形状への型成形
と、該型成形される構造物の空隙への前記集電体材料の
充填とを行なう工程とを備えることを特徴とする燃料電
池用集電体の製造方法。
【請求項３】請求項２記載の燃料電池用集電体の製造
方法であって、前記成形型を用いて型成形と充填とを行なう工程は、前記集電体材料を、前記成形型の型締めにより前記構造
物の空隙に圧縮充填する工程を有する燃料電池用集電体
の製造方法。
【請求項４】請求項２記載の燃料電池用集電体の製造
方法であって、前記成形型を用いて型成形と充填とを行なう工程は、前記集電体材料を、前記成形型内において前記構造物の
空隙に射出充填する工程を有する燃料電池用集電体の製
造方法。