JPH08201594A

JPH08201594A - 中性子反射鏡

Info

Publication number: JPH08201594A
Application number: JP7012244A
Authority: JP
Inventors: Shiyunsuke Niizaka; 俊輔新坂; Shinichi Hiraki; 信一平木; Takayuki Akiyama; 貴之秋山
Original assignee: Nikon Corp
Current assignee: Nikon Corp
Priority date: 1995-01-30
Filing date: 1995-01-30
Publication date: 1996-08-09

Abstract

(57)【要約】【目的】本発明の目的は中性子スーパーミラーや中性
子モノクロメーター等の中性子を反射する多層膜で構成
される中性子反射鏡において、反射率が高い中性子反射
鏡を得ることを目的とする。【構成】チタンと、窒化ニッケルとを基板上に交互に
成膜した。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、広い波長域において中
性子を反射する中性子スーパーミラーや、特定波長の中
性子のみを反射する中性子モノクロメーター等の中性子
反射鏡に関する。

【０００２】

【従来の技術】中性子の波動的性質（λ＝０．１〜１ｎ
ｍ）を利用した光学素子としては、中性子に対し、高屈
折率物質（例えば、Ｍｎ、Ｔｉ、Ｖ、Ｓｉ）と低屈折率
物質（例えば、Ｎｉ、Ｆｅ）を用い、これらの交互層か
らなる非等厚多層膜が基板上に形成された中性子スーパ
ーミラーや、高屈折率物質と低屈折率物質との交互層か
らなる等厚多層膜が基板上に形成された中性子モノクロ
メーター等の中性子反射鏡が知られている。これらの中
性子反射鏡は、中性子回折装置や中性子導管に使用され
ている。

【０００３】特に、中性子導管における中性子反射鏡
は、過去にはニッケル（Ｎｉ）の薄膜を形成して反射鏡
が製作していたが、現在においては屈折率の異なる２種
類の物質を用い、これらの非等厚交互層からなる中性子
スーパーミラーへと変わってきている。ところで、従来
の中性子スーパーミラーの一例として、高屈折率物質と
してチタン（Ｔｉ）、低屈折率物質としてニッケル（Ｎ
ｉ）を用い、これらの物質を交互に合計２５４層成膜し
て得られた非等厚多層膜である中性子スーパーミラーを
図３に示した。そして、その中性子スーパーミラーの反
射率を図４で示した。この図４における中性子の入射条
件は、成膜された多層膜から０．０１ｒａｄの角度で入
射させたときである。

【０００４】この図４では、縦軸は反射率を、横軸は中
性子の波長を表す。また、細線で示した曲線は、上記中
性子スーパーミラーにおける理論上の反射率の曲線であ
り、実線で示した曲線は実際に製作して得られた中性子
スーパーミラーが示した反射率の実測値を示す曲線であ
る。この図４が示すように、実際に製作した中性子スー
パーミラーの反射率は、その高い反射率を有する波長帯
域（以下、高反射波長域とする）の中間部で反射率の低
下が生じる。

【０００５】ところで、この中性子スーパーミラーを利
用した製品として中性子導管というものがある。これは
ある中性子源から各種実験機器等へ中性子をほぼ損失な
く導くためのものである。これは平板状のガラス基板上
に形成された中性子スーパーミラーを内側にして、それ
ぞれ４枚を張り合わせて四角柱状にしたもので、中性子
源から取り出された中性子は、中性子導管内側のスーパ
ーミラーにより全反射を繰り返しながら所定の機器へと
導かれる。完成時の中性子導管の全長は通常３０ｍ以上
にも達する。よって、中性子導管作製には多くの平板状
のガラス基板に形成された中性子スーパーミラーが必要
となる。

【０００６】よって、中性子導管の低損失化のため、中
性子導管に用いる中性子スーパーミラーに対して、反射
率が高く、高反射波長帯域の中間部で反射率の低下がな
いことが必要となる。よって、高反射波長帯域の中間部
で反射率の低下をなくすことは、中性子導管に使用する
中性子スーパーミラーの作製のために急務であった。と
ころで、ある波長の中性子のみを反射するものとして、
中性子モノクロメーターというものがある。これは、中
性子スーパーミラーと同様に高屈折率物質と低屈折率物
質を交互に成膜し、各膜厚は同じものである。この中性
子モノクロメーターも、理論上、成膜した膜数を増加す
ることによって、反射率は向上するが、実際に製作され
た中性子モノクロメーターは、ある膜数以上成膜して
も、反射率が向上しない。現在では、高い反射率を有す
る中性子モノクロメーターが要求されており、高い反射
率を有する中性子モノクロメーターが必要となってい
る。

【０００７】

【発明が解決しようとする課題】従来の中性子スーパー
ミラーは、高反射波長帯域の中間部で反射率が著しく低
下するという問題点があった。また、従来の中性子モノ
クロメーターは、先にも説明した通り、多層膜層数を増
加してもある膜層数で反射率がの向上が見られなくな
る。これらの現象は、反射させる中性子の波長が短くな
るほど、それが顕著になり、十分な反射率を求めること
ができないという問題点があった。

【０００８】よって、本発明の目的は中性子スーパーミ
ラーや中性子モノクロメーター等の中性子を反射する多
層膜で構成される中性子反射鏡において、反射率が高い
中性子反射鏡を得ることを目的とする。

【０００９】

【課題を解決するための手段】課題を解決するために本
発明は、チタンと、窒化ニッケルとを基板上に交互に成
膜した（請求項１の発明）。更に窒化ニッケルの組成比
については、ニッケルが１に対して窒素が０．１以上１
以下とした（請求項２の発明）。また、本発明では、真
空容器内に屈折率の異なる２種類以上の物質を配置し、
その２種類の以上の物質を交互に蒸発させ基板上に成膜
する中性子反射鏡の製造方法において、真空容器内を所
望の真空度まで排気する排気工程と、チタンを溶融する
チタン溶融工程と、真空容器内でニッケルを溶融する時
に真空容器内に窒素ガスを導入する反応ガス導入工程
と、ニッケルを溶融するニッケル蒸発工程とを行うこと
とした（請求項３の発明）。

【００１０】以上の手段により、上記問題点を解決出来
ることを見出し本発明にいたった。

【００１１】

【作用】中性子反射の原理に基づき、多層膜を構成する
物質が中性子を吸収しない物質であれば、充分な層数を
積層すれば反射率１００％を達成できることを本発明者
らは数値計算により確認している。しかしながら、実際
に製作された中性子スーパーミラーは、高反射波長域の
中間部において中性子の反射率が計算値より低かった。
よって、本発明者らはこの反射率が低くなる原因を追求
していった結果、その原因は形成した多層膜の不完全性
にあるとの結論に至った。理想的な中性子スーパーミラ
ーは、完全平滑な基板上に、完全平滑な界面を持つ多層
膜が形成されたものであり、かつ、理想的な結晶構造を
有した物質から膜が完成されているということが前提に
なっている。このことから不完全性とは、特に非常に微
小な多層膜界面粗さと多層膜中のそれぞれの層の中に存
在する欠陥が、中性子スーパーミラーの反射率を低下さ
せている原因と考え、よって、本発明者らは透過電子顕
微鏡によって多層膜の断面観察を行った。

【００１２】従来の中性子スーパーミラーをサンプルと
し、その多層膜の断面観察を行った結果、本発明者ら
は、以下の事を見出した。多層膜界面粗さの増大の主
な原因は、Ｎｉ膜が透過型電子顕微鏡で解るほどの大き
さで、無数の結晶粒から構成されている。の現象
によって、積層する層数が増えるにつれて多層膜界面粗
さは増加すること。であった。

【００１３】また、Ｎｉ膜の結晶粒については、Ｔｉ膜
の結晶粒と比べて比較的大きい結晶粒が存在することが
透過型電子顕微鏡から観察された。このことから、Ｎｉ
膜に存在する結晶粒が大きいため、Ｎｉ膜の界面の粗さ
が発生する。そして、その粗さを有したまま何層にも積
層されることによって、多層膜中の界面粗さが増加して
しまうのである。

【００１４】よって以上のことから、中性子を反射する
波長帯域中で反射率が低下する現象が上記考察によって
発生すると結論され、その改善策として、本発明者ら
は、特にＮｉ膜の結晶化を抑えれば、高反射波長帯域の
中間部での反射率の低下を改善できると考えるに至っ
た。本発明者らは、結晶の微細化を行うために、バルク
において金属は結晶化し易く、窒化物は結晶化しにくい
という性質を薄膜物質にも利用できると考え、Ｎｉ層を
窒化させることで結晶粒成長の抑制を試みた。

【００１５】実際に、ＴｉとＮｉの窒化物とを成膜して
中性子スーパーミラーを製造し、中性子スーパーミラー
の反射率を測定をしたところ、予想を越える改善が得ら
れた。現在の時点では、金属膜が窒化しながら成長する
過程は、ほとんどわかっていない。しかしながら、本発
明の結果からしても、窒化しながら成長する島状構造は
金属膜のそれより非常に小さくなり結果として粗さの少
ない膜が形成されるためと、本発明者らは考察した。よ
って、Ｎｉを窒化すると、Ｎｉ膜の初期形成過程が異な
り、界面粗さが抑えられた多層膜が積層し、より理想に
近い中性子スーパーミラーができたと考えられる。

【００１６】以上のことは、特定の波長の中性子のみを
反射する中性子モノクロメーターにとっても、飽和反射
率を上げるのに有効なことは、飽和反射率が上げられな
い原因と中性子スーパーミラーと同じなので自明であ
る。また、本発明者らは、Ｎｉの窒化物を成膜する際
に、反応性物理成膜法を用いて成膜した。これらは特
に、反応性真空蒸着法、反応性スパッタ法、反応性イオ
ンプレーティング法がある。これらの方法は、ＴｉやＮ
ｉの物質（純物質であろうが、窒化物質であろうが構わ
ない。）を抵抗加熱や電子ビーム、プラズマによって溶
融・蒸発させるか、または、スパッタリング法により、
蒸発させる。そして、Ｎｉについてだけ、蒸発したＮｉ
を窒素ガス中に飛ばして、窒素ガスと反応させながら窒
化Ｎｉ膜を成膜し、Ｔｉ膜と窒化Ｎｉ膜を成膜する方法
である。本発明は、この方法を用いて、中性子スーパー
ミラー用のチタン膜と窒化ニッケル膜とを成膜し、所望
の膜数になるまで、繰り返しチタンと窒化ニッケルを成
膜した。

【００１７】以下、実施例により、本発明をより具体的
に説明する。しかしながら、本発明は、これに限られる
ものではない。

【００１８】

【実施例】図１は、本発明の一実施例である中性子スー
パーミラーの概略断面図である。基板１にフロートガラ
スを用い、多層膜２には高屈折率物質としてチタン（Ｔ
ｉ）、低屈折率物質として窒化ニッケル（ＮｉＮ_x）を
用い、ＴｉとＮｉＮ_xとの交互膜を形成した。これらの
膜厚は、非等厚である。

【００１９】これらＴｉとＮｉＮ_xの膜構成は、基板／
Ｔｉ／ＮｉＮ_x／・・・／Ｔｉ／ＮｉＮ_x／空気、であ
る。多層膜の膜厚分布ｔj は、

【００２０】

【数１】

【００２１】に従って算出した。ちなみに数１の式に示
されたj とは、空気から基板へと膜の順番を数えた場合
の膜の配列の順番である。この数１からわかるように、
Ｔｉ膜の膜厚は、最小の約５ｎｍから最大２５ｎｍの膜
厚を形成させており、空気に近い層から、基板に向かっ
て、順番に膜厚が減少してゆく。

【００２２】ＮｉＮ_x膜の膜厚については、最小の約６
ｎｍから最大７０ｎｍの膜厚を形成させており、Ｔｉと
同様に順番に膜厚が減少して行く。これらのＴｉ膜とＮ
ｉＮ _x膜の膜総数は、両膜併せて２５４層設けた。以上
の様に設計された中性子スーパーミラーの全反射の臨界
波長は、中性子の入射角が０．０１ラジアンの場合、
０．２３ｎｍである。ところで、Ｎｉ単層膜で製作され
た中性子ミラーの全反射の臨界波長は、同条件では、
０．６ｎｍなので、本実施例の中性子スーパーミラー
は、更に短い波長域の中性子を反射することができるこ
とがわかる。

【００２３】また、入射する中性子の波長を０．６ｎｍ
とした場合は、本実施例の中性子スーパーミラーの全反
射の臨界角は、０．０２６ラジアンである。比較例とし
て、Ｎｉ単層膜で作成された中性子ミラーの全反射臨界
角は０．０１ラジアンとなるので、高角度で中性子を入
射することができることがわかる。次に本実施例におけ
る中性子スーパーミラーの成膜法について説明する。

【００２４】最初に、真空蒸着用真空チャンバー内にフ
ロートガラス基板を載置し、また、蒸着物質のＴｉおよ
びＮｉを載置する。次に、真空チャンバー内を高真空に
するため、各種真空ポンプを駆動して到達真空度まで気
圧を下げる。十分に到達真空度まで気圧を下げた後は、
蒸着物質のＴｉを溶融し蒸発させ、所望の膜厚になるま
でフロートガラス基板上に成膜する。Ｔｉ膜の蒸着が終
わった後は、成膜真空度になるまで窒素ガス（Ｎ₂ガ
ス）を真空チャンバー内に導入する。成膜真空度まで窒
素ガスを導入した後は、電子銃を駆動して、蒸着物質の
Ｎｉを溶融・蒸発させ、所望の膜厚になるまでフロート
ガラス基板に蒸着させる。この時に、Ｔｉは、窒素ガス
と化合してＮｉＮ_xとなり、フロートガラス基板に蒸着
される。ＮｉＮ_xが所望の膜厚まで蒸着されたら、蒸着
物質のＮｉの溶融を止めて、Ｔｉを蒸着する際の到達真
空度まで、真空度をあげて、再びＴｉの溶融を開始す
る。この様に蒸着物質のＴｉまたはＮｉの溶融を繰り返
し行うことによって、所望の膜数まで蒸着し、中性子ス
ーパーミラーを製造する。

【００２５】ところで、本実施例の中性子スーパーミラ
ーを製造する際の成膜条件は、以下のようであった。到達真空度３×１０^-7Ｔｏｒｒ成膜真空度３×１０^-7Ｔｏｒｒ（Ｔｉ膜蒸着時）５×１０^-5Ｔｏｒｒ（窒素ガス導入後、ＮｉＮ_x膜蒸着時）基板加熱無加熱（蒸発源からの輻射熱による温度上昇あり）蒸着材料金属Ｔｉ（純度９９．９％以上）金属Ｎｉ（純度９９．９％以上）蒸発源方式電子衝撃加熱法上記の成膜条件により、窒素ガスを導入して成膜したＮ
ｉＮ_x層は、低級窒化物になっていた。Ｎｉ層の化学量
論比をＸＰＳ（Ｘ線光電子分光分析）で評価した結果、
ＮｉＮ_xのｘの値は０．１５から０．３であった。この
値の範囲内で十分な反射率が得られた。

【００２６】図２は、本実施例の中性子スーパーミラー
の設計値による反射率と本実施例に基づいて成膜した中
性子スーパーミラーの中性子反射率の実測値を示した。
従来の中性子スーパーミラーとの反射率を示している図
４と比較すると、問題となっていた高反射波長帯域の中
間部での反射率の低下が著しく改善されていることがわ
かる。

【００２７】次に、中性子スーパーミラーに対する中性
子の入射角は、ミラー表面から計って０．０１ラジアン
に固定した場合の臨界波長を測定した。この角度で中性
子を入射させると、Ｎｉ膜のみで形成された中性子ミラ
ーの場合の臨界波長は、０．６ｎｍとなるが、本実施例
での中性子スーパーミラーは、０．６ｎｍより短い波長
域においても中性子を反射することができ、本実施例で
の中性子スーパーミラーの反射の臨界波長は０．２３ｎ
ｍにもなった。

【００２８】また、以上のことから、本実施例での中性
子スーパーミラーの反射の臨界角は、Ｎｉ単層膜で形成
された中性子ミラーの臨界角の２．６倍であるを有して
いることがわかる。この様に本実施例では、臨界波長よ
り長い波長域において、反射率が低下することがない中
性子スーパーミラーを作成することが出来た。この中性
子スーパーミラーを用いて、中性子導管を製造すれば、
中性子の損失が少ない中性子導管が得られる。

【００２９】また、チタンと窒化ニッケルとを用いた中
性子モノクロメーターについても、高い飽和反射率を得
ることが出来、損失の少ないモノクロメーターが得られ
る。また、本実施例では、ハロゲンガス等に比べ、反応
ガスとして毒性の少ない窒素を使用した。よって、中性
子に対して、高屈折率を有する薄膜と、低屈折率を有す
る薄膜と物質において、薄膜と薄膜の界面が平坦な薄膜
を安全に得られることができた。

【００３０】

【発明の効果】以上より、高屈折率物質としてチタン
（Ｔｉ）、低屈折率物質として窒化ニッケル（Ｎｉ
Ｎ_x）を用いて、高屈折率物質と低屈折率物質とを交互
に成膜して製作した中性子反射鏡は、高反射波長帯域の
中間部で反射率の低下が無くなり、臨界波長より長い波
長域で十分な反射率を確保することができた。

【図面の簡単な説明】

【図１】：実施例での中性子スーパーミラーの断面図

【図２】：実施例での中性子スーパーミラーの中性子反
射率特性

【図３】：従来の中性子スーパーミラーの断面図

【図４】：従来の中性子スーパーミラーの中性子反射率
特性

【符号の説明】

１フロートガラス基板２２５４層Ｔｉ／ＮｉＮ_x中性子スーパーミラー３２５４層Ｔｉ／Ｎｉ中性子スーパーミラー

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】チタンと、窒化ニッケルとを基板上に交
互に成膜したことを特徴とする中性子反射鏡。
【請求項２】前記窒化ニッケルの組成比は、ニッケル
が１に対して窒素が０．１以上１以下であることを特徴
とする請求項１記載の中性子反射鏡。
【請求項３】真空容器内に屈折率の異なる２種類以上
の物質を配置し、前記２種類の以上の物質を交互に蒸発
させ基板上に成膜する中性子反射鏡の製造方法におい
て、前記真空容器内を所望の真空度まで排気する排気工程
と、チタンを溶融するチタン溶融工程と、前記真空容器内でニッケルを溶融する時に前記真空容器
内に窒素ガスを導入する反応ガス導入工程と、前記ニッケルを溶融するニッケル蒸発工程とを行うこと
を特徴とする中性子反射鏡の製造方法。