JPH08193150A - 高周波シール可能なシートおよびフィルムに好適なポリオレフィン組成物 - Google Patents

高周波シール可能なシートおよびフィルムに好適なポリオレフィン組成物

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JPH08193150A JP7153541A JP15354195A JPH08193150A JP H08193150 A JPH08193150 A JP H08193150A JP 7153541 A JP7153541 A JP 7153541A JP 15354195 A JP15354195 A JP 15354195A JP H08193150 A JPH08193150 A JP H08193150A
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Abstract

(57)【要約】 （修正有） 【構成】（Ｉ）Ａ）結晶性プロピレン単独重合体、プロ
ピレンとエチレンとの結晶性共重合体、またはプロピレ
ン、エチレンおよびα−オレフィンの結晶性共重合体ま
たはそれらの混合物５〜５０重量％ Ｂ）エチレンとプロピレンまたはα−オレフィンとの、
またはこれら両方との結晶性共重合体画分０〜２０重量
％、および Ｃ）エチレン含有量が４０重量％未満であり、常温でキ
シレンに可溶な、エチレンとプロピレンまたはα−オレ
フィンとの、またはこれら両方との、および所望により
更に少量のジエンとのエラストマー性共重合体画分４０
〜９５重量％、を含んで成る異相オレフィン重合体８５
〜９７重量％、および (II)誘電損率が少なくとも０．０１である少なくとも１
種の重合体３〜１５重量％を必須成分として含むポリオ
レフィン組成物。 【効果】高周波により発生した誘電熱でシールできる。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】本発明は、高周波により発生した誘電熱で
シールできるシートおよびフィルムの製造に好適なポリ
オレフィン組成物に関する。公開ヨーロッパ特許出願第
４７２９４６号は、とりわけ高たわみ性（曲げ弾性率が
１５０ MPa未満）を特徴とし、結晶性プロピレン単独重
合体または共重合体、および一定量の、常温でキシレン
に可溶なエラストマー性オレフィン共重合体を含んで成
り、そのエラストマー性オレフィン共重合体が４０重量
％未満のエチレンを含み、固有粘度が１．５〜４dl/gで
あるポリオレフィン組成物を記載している。米国特許第
５，３００，３６５号は、上記の組成物が、実質的にゲ
ルを含まず、優れた物理的−機械的特性を有するシート
およびフィルムの製造に適していることを開示してい
る。
【０００２】この分野では、プラスチック材料、例えば
ビニル重合体、ポリアミド、ポリエステルおよびポリウ
レタン、のシートまたはフィルムを高周波による誘電熱
でシールする方法が公知である。高周波シール法と呼ば
れるこの方法では、上記の材料からなる２枚以上のシー
トまたはフィルムの一部を２個の電極間に置き、シート
またはフィルムのシールすべき部分を加圧しながら、そ
れらの電極に高周波（１〜２００ MHz）で発振する電位
差を印加する。こうして、重合体シートまたはフィルム
の接触する部分に発生した熱によりこれらの部分が融解
し、接着し、シールされる。しかし、この方法は、オレ
フィン重合体からなるシートまたはフィルム同士をシー
ルするには、その様な重合体は高周波における電磁界で
誘電熱をほとんど発生しないので、効果的ではない。事
実、ポリオレフィンのシートまたはフィルムは一般的
に、シールすべき部分に外部から熱を直接加えることに
よりシールする。しかし、高周波装置のシールサイクル
およびそれによって得られるシールと比較して、シール
サイクルが長く、そうして得られるシール部は不均一
で、品質が劣る。したがって、上記の公開ヨーロッパ特
許出願第４７２９４６号に開示されている組成物の特性
と実質的に同じ物理的−機械的特性（特にたわみ性に関
して）を有し、高周波により発生した誘電熱でシールで
きるシートまたはフィルムに加工できるポリオレフィン
組成物が非常に有利である。
【０００３】本発明は、その様な組成物を、上記のヨー
ロッパ特許出願第４７２９４６号に開示されている種類
の組成物を、少量の、少なくとも１種の、高周波電磁放
射線を吸収することにより発熱し得る重合体と溶融混合
することにより提供する。本発明のポリオレフィン組成
物は、重量％で、 （Ｉ）Ａ）結晶性プロピレン単独重合体、プロピレンと
エチレンとの結晶性共重合体、またはプロピレン、エチ
レンおよびＣＨ2 ＝ＣＨＲα−オレフィン（式中、Ｒは
Ｃ2 〜Ｃ8 アルキル基である）の結晶性共重合体（前記
両共重合体は８５％を超える量のプロピレンを含む）、
またはそれらの混合物５〜５０％、 Ｂ）常温でキシレンに不溶な、エチレンとプロピレンま
たはＣＨ2 ＝ＣＨＲα−オレフィン（式中、ＲはＣ2 〜
Ｃ8 アルキル基である）との、またはこれら両方との結
晶性共重合体画分０〜２０％、および Ｃ）エチレン含有量が４０％未満、好ましくは２０〜３
８％であり、常温でキシレンに可溶な、エチレンとプロ
ピレンまたはＣＨ2 ＝ＣＨＲα−オレフィン（式中、Ｒ
はＣ2 〜Ｃ8 アルキル基である）との、またはこれら両
方との、および所望により更に少量のジエンとのエラス
トマー性共重合体画分４０〜９５％、を含んで成る異相
オレフィン重合体（該異相オレフィン重合体は、所望に
より、異相オレフィン重合体の０．０３〜０．３％、好
ましくは０．０５〜０．２％の量の少なくとも１種の極
性モノマーで変性されている）８５〜９７％、好ましく
は９０〜９５％、より好ましくは９２〜９５％、および (II)誘電損率が少なくとも０．０１である少なくとも１
種の重合体３〜１５％、好ましくは５〜１０％、より好
ましくは５〜８％ を含んで成る。上記のポリオレフィン組成物は、高周波
により発生した誘電熱でシール可能であり、追加成分(I
I)が存在するにも関わらずゲルや表面不整がないシート
およびフィルムに加工することができる。その上、該組
成物は、公開ヨーロッパ特許出願第４７２９４６号に記
載されている組成物と同等の物理的−機械的特性、特に
たわみ性、を有する。したがって、本発明の組成物から
得たシートおよびフィルムは、包装物における使用、な
らびに高いたわみ性、柔らかさおよび誘電熱シール性を
必要とする他の用途に特に有用である。
【０００４】異相オレフィン重合体（Ｉ）の例は公開ヨ
ーロッパ特許出願第４７２９４６号（その内容をここに
参考として含める米国特許出願第７３４，３９０号、１
９９１年７月２３日出願、に対応）に記載されている。
例として、異相共重合体（Ｉ）中のエチレンの総量は１
５〜３５重量％である。さらに、画分（Ｃ）の固有粘度
は一般的に１．５〜４dl/gである。画分（Ｂ）中のエチ
レンの量は、（Ｂ）の総重量に対して、好ましくは少な
くとも７５重量％、より好ましくは少なくとも８０重量
％である。異相共重合体（Ｉ）中に存在できるＣＨ2 ＝
ＣＨＲ α−オレフィン（式中、ＲはＣ2 〜Ｃ8 アルキ
ル基である）の例は、１−ブテン、１−ペンテン、４−
メチル−１−ペンテン、１−ヘキセンおよび１−オクテ
ンである。存在する場合、（Ｉ）の画分（Ｃ）における
ジエン単位の量は、（Ｃ）の総重量に対して好ましくは
１〜１０重量％である。ジエンの例は、ブタジエン、
１，４−ヘキサジエン、１，５−ヘキサジエンおよびエ
チレン−１−ノルボルネンである。上記の異相オレフィ
ン重合体（Ｉ）は、画分（Ａ）、（Ｂ）、および（Ｃ）
を溶融状態で、すなわちそれらの軟化点または融点より
高い温度で溶融混合することにより、または高立体特異
性のツィーグラー−ナッタ触媒の存在下で２段階以上で
逐次重合させることにより製造できる。逐次重合の例
は、公開ヨーロッパ特許出願第４７２９４６号（その内
容をここに参考として含める米国特許出願第７３４，３
９０号、１９９１年７月２３日出願、に対応）に記載さ
れている。異相オレフィン重合体（Ｉ）を逐次重合によ
り製造する場合、画分（Ｂ）は１重量％以上の量で存在
する。該画分（Ｂ）が存在する場合、（Ｂ）／（Ｃ）重
量比は０．４未満であるのが好ましい。また、画分
（Ｃ）の、または画分（Ｂ）および（Ｃ）の合計の重量
％は、異相オレフィン重合体（Ｉ）に対して５０〜９０
％、好ましくは６５〜８０％であるのが好ましい。一般
的に異相オレフィン重合体（Ｉ）は、示差走査熱量測定
（ＤＳＣ）で測定して、１２０℃を超える温度で、例え
ば１３０℃〜１５０℃の温度で、少なくとも一つの融解
ピーク、および−１０℃〜−３５℃の温度で、ガラス転
移温度に相当する少なくとも一つの融解ピークを有す
る。その上、該異相オレフィン重合体は、曲げ弾性率が
１５０ MPa未満であり、−５０℃におけるアイゾット衝
撃試験の際に破損しない。異相オレフィン重合体（Ｉ）
が有するのが好ましい他の特性は、３〜２０ MPaの降伏
点、１０〜２０ MPaの引張強度、３００％を超える破断
点伸び、７５％伸長において２０〜５０％の引張ひず
み、およびショア硬度２０〜３５である。
【０００５】異相オレフィン重合体（Ｉ）は、様々な方
法を使用して少なくとも１種の極性モノマーで変性する
ことができる。例えば、米国特許第４，３５０，７９７
号および第４，５６８，４２８号に記載されている様な
公知の方法により、フリーラジカル開始剤、例えば有機
過酸化物、を使用してプロピレン重合体骨格上に少なく
とも１種の極性モノマーをグラフト化することができ
る。こうして得られる変性されたプロピレン重合体（以
下、“変性重合体”と呼ぶ）を溶融状態で異相オレフィ
ン重合体（Ｉ）と混合する。しかし、公開ヨーロッパ特
許出願第５７２０２８号（その内容をここに参考として
含める米国特許出願第６８，０１２号、１９９３年５月
２７日出願、に対応）に記載されている様に、粒子形
態、すなわち粉末、フレーク、球または長球状粒子のプ
ロピレン重合体を極性モノマーおよびラジカル開始剤で
処理するのが好ましい。この場合も、そうして得られる
変性重合体を溶融状態で異相オレフィン重合体（Ｉ）と
混合する。これら両方の場合において、極性モノマーの
量は、変性重合体の総重量に対して一般的に０．０５〜
３０重量％、好ましくは０．０２〜１０重量％であるの
に対し、フリーラジカル開始剤、好ましくは有機過酸化
物、の量は、変性重合体の総重量に対して０．００８〜
６重量％、好ましくは０．０４〜２重量％である。該変
性プロピレン重合体の製造に使用するプロピレン重合体
は、異相オレフィン重合体（Ｉ）に関して記載した画分
（Ａ）、（Ｂ）、および（Ｃ）の一つ、またはそれらの
混合物と同じでよい。しかし、該変性プロピレン重合体
の製造に使用するプロピレン重合体は、変性前に異相オ
レフィン重合体（Ｉ）の中に含まれる画分の一つと同一
である必要はない。好ましくは、プロピレン重合体は画
分（Ａ）と同じ種類であるか、または異相オレフィン重
合体（Ｉ）、すなわち画分（Ａ）、（Ｃ）、および所望
により（Ｂ）を含んでなるものと同じ種類の異相オレフ
ィン重合体である。
【０００６】いずれにせよ、異相オレフィン重合体
（Ｉ）に加える上記の変性重合体の量を注意深く選択す
ることにより、極性モノマーで変性された、上記の組成
を有する異相オレフィン重合体（Ｉ）が得られる。極性
モノマーおよびラジカル開始剤を溶融状態の異相オレフ
ィン重合体（Ｉ）と直接混合することもできる。その様
な溶融状態における混合工程は、公知の技術のいずれか
により、インターナルミキサーまたは一または二軸スク
リュー押出し機の様な通常の装置で、好ましくは不活性
雰囲気中、例えば窒素中、で操作することにより実行す
ることができる。混合温度は好ましくは１８０℃〜２２
０℃である。極性モノマーの例は、無水マレイン酸、ア
クリル酸、メタクリル酸、アクリル酸エステル、メタク
リル酸エステル、アクリロニトリル、メタクリロニトリ
ル、マレイン酸、フマル酸、塩化ビニルまたは酢酸ビニ
ルである。好ましい極性モノマーは無水マレイン酸であ
る。フリーラジカル開始剤の例は、過酸化ベンゾイル、
過酸化ジ−ｔｅｒｔ−ブチル、過酸化ジクミル、過安息
香酸ｔｅｒｔ−ブチル、２，５−ジメチル−２，５−ビ
ス（ｔｅｒｔ−ブチルペルオキシ）ヘキサン、２，５−
ジメチル−２，５−ビス（ｔｅｒｔ−ブチルペルオキ
シ）３−ヘキシン、アゾビスイソブチロニトリルであ
る。
【０００７】成分(II)に関して、誘電損率は、無次元量
であり、重合体材料の誘電率と該重合体材料の誘電正接
との積に等しい。重合体の誘電正接は、重合体材料によ
り吸収されたエネルギーの熱に変換される部分の関数で
ある。誘電損率が少なくとも０．０１である重合体の例
としては、ポリアミド、ビニル重合体、ポリエステルお
よびポリウレタンがある。ポリアミドが好ましい。特に
好ましいのは、数平均分子量が１０００以上、好ましく
は５０００以上、一般的に１００００〜３００００の結
晶性または無定形ポリアミドから選択されたポリアミド
である。例として、該ポリアミドは、 ａ）４〜１２個の炭素原子を有するカルボン酸と４〜１
４個の炭素原子を有するジアミンの重縮合により、また
は ｂ）６〜１２個の炭素原子を有する環状ラクタムの重合 により得られる。ポリアミドの具体例としては、ナイロ
ン６（ポリカプロラクタム）、６６、６９、６１０また
は６１２、またはヘキサメチレンジアミン、アジピン
酸、およびフタル酸およびテレフタル酸またはそれらの
混合物の重縮合物である。一般的に、重合体(II)は、本
発明の組成物中に、電子顕微鏡で測定して０．０５〜
０．７ミクロンの直径を有する分散した粒子として存在
するのが好ましい。通常、該粒子は長球状である。
【０００８】上記の成分に加えて、本発明の組成物は、
重合体材料に一般的に使用される添加剤、例えば安定
剤、顔料および充填材を含むことができる。本発明の組
成物を得るには、成分（Ｉ）および(II)、および所望に
より使用する添加剤を、公知の技術のいずれかにより、
好ましくは不活性雰囲気中、例えば窒素中で、重合体を
溶融状態にして混合する。その様な混合は通常の装置、
例えばインターナルミキサー（例えばバンバリー）、ま
たは一または二軸スクリュー押出し機（例えばBuss）を
使用して行なうことができる。溶融混合の温度は好まし
くは１９０℃〜２５０℃である。一般的に、本発明の組
成物は曲げ弾性率が２５０ MPa以下で、ショアＤ硬度が
４０未満である。前に述べた様に、本発明の組成物はシ
ートおよびフィルムの製造に容易に使用できる。ここで
いうフィルムは厚さが１００ミクロン未満の層であり、
シートは厚さが１００ミクロン以上の層である。シート
およびフィルムの両方とも単層または多層でよい。多層
のフィルムおよびシートは一般的にラミネートと呼ばれ
る。単層のフィルムまたはシート、あるいは多層のフィ
ルムまたはシートの少なくとも１層が本発明の組成物を
含んでなる。多層シートまたはフィルムの場合、本発明
の組成物を含まない層は、オレフィン重合体、例えばポ
リエチレンまたはポリプロピレン単独重合体を含んでな
ることができる。一般的に、上記のシートおよびフィル
ムは公知の技術、例えば押出しおよびカレンダー加工に
より製造することができる。その様なシートおよびフィ
ルムを高周波シールする場合、電極を温度４０℃〜１０
０℃に予備加熱するのが好ましい。
【０００９】下記の実施例は本発明を説明するためであ
って、制限するものではない。実施例および本分中に記
載する特性データを得るために使用する方法を以下に示
す。成形した試料を必要とする試験方法には、測定すべ
き組成物を１５０〜１８０℃で射出成形して得た１７０
×７０×３mmの板から試料を得た。試料は、上記板のポ
リマー流れ方向に対して平行に裁断した。特性 方法 - メルトフローレート(M.F.R.) ＡＳＴＭ−Ｄ １２３８ 条件Ｌ - エチレン重量％ Ｉ．Ｒ．分光法 - 固有粘度 テトラヒドロナフタレン中１３５℃で測定 - キシレン可溶画分 （下記注参照） - 引張強度 ＡＳＴＭ Ｄ−６３８ - 破断点伸び ＡＳＴＭ Ｄ−６３８ - ビカー（１kg） ＡＳＴＭ Ｄ−１５２５ - 硬度（ショアＤ） ＡＳＴＭ Ｄ−２２４０ - 曲げ弾性率（２３℃） ＡＳＴＭ Ｄ−７９０ - 圧縮永久ひずみ ＡＳＴＭ Ｄ ３９５、方法Ｂ注 キシレン可溶画分の百分率測定 試料の、濃度１重量％のキシレン溶液を調製し、１３５
℃で攪拌しながら１時間保持する。この溶液を攪拌しな
がら９５℃に冷却した後、２５℃の恒温浴中に注ぎ込
み、攪拌せずに２０分間、および攪拌しながら１０分間
保持する。次いで溶液を濾過し、濾液のアリコートにア
セトンを加え、その中に溶解している重合体を沈殿させ
る。こうして得られた重合体を回収し、洗浄し、乾燥さ
せ、秤量してキシレン可溶分の重量を決定する。
【００１０】実施例 この実施例は、本発明のオレフィン重合体組成物、その
製造方法、その組成物のシートおよびそのシートのシー
ルに関する一実施態様を説明する。Brabender一軸スク
リュー押出し機を使用し、窒素雰囲気中、２００℃で、
未変性異相オレフィン重合体（Ｉ）９７重量％を変性重
合体３重量％と溶融混合した。異相オレフィン重合体
は、平均直径が２．５mmの長球状粒子形態であり、 Ａ）約４％のエチレンを含む結晶性プロピレン／エチレ
ン共重合体３２％、 Ｂ）約１５％のプロピレンを含み、常温でキシレンに不
溶な、実質的に線状のエチレン／プロピレン共重合体３
％、および Ｃ）３０％のエチレンを含み、テトラヒドロナフタレン
中１３５℃における固有粘度が２．９５dl/gである、常
温でキシレンに可溶な無定形プロピレン／エチレン共重
合体６５％ の画分を有していた（重量％）。上記の異相オレフィン
重合体は、上記の方法で測定して、下記の特性を有して
いた。 - Ｍ．Ｆ．Ｒ．(dg/min) ０．６ - 引張強度(MPa) ＞８ - 破断点伸び（％） ＞３５０ - ビカー（℃） ５５ - ショアＤ(pts) ３０ - 曲げ弾性率(MPa) ７０ - 圧縮永久ひずみ（％） ８７ （２２時間−７０℃） 変性重合体は、上記の異相オレフィン重合体からなるオ
レフィン重合体骨格、およびその粒子上に無水マレイン
酸５重量％およびLuperox 101 、２，５−ジメチル−
２，５−ビス（ｔｅｒｔ−ブチルペルオキシ）ヘキサン
１重量％を堆積させたものから成っていた。こうして得
た変性異相オレフィン重合体（Ｉ）９０重量部を、Brab
ender 一軸スクリュー押出し機を使用し、窒素雰囲気
中、２４０℃で、SNIAから市販されている、分子量２
０，０００のTernyl B27ポリアミド（ナイロン６）（成
分II）１０重量部と混合した。得られた組成物中のポリ
アミドは、電子顕微鏡で測定して約０．０７〜０．７ミ
クロンの直径を有する分散した長球状粒子の形態であっ
た。さらに、得られた組成物は下記の特性を有してい
た。 - Ｍ．Ｆ．Ｒ．(dg/min) １．７ - 引張強度(MPa) ＞１１ - 破断点伸び（％） ＞３７０ - ビカー（℃） ５９ - ショアＤ(pts) ３２ - 曲げ弾性率(MPa) １１０
【００１１】上記の様にして製造した組成物を、スクリ
ュー長／直径比２０を有する一軸スクリューBrabender
押出し機のフラットダイを通して２３０〜２５０℃で押
し出すことにより、厚さ２００ミクロンのシートに加工
した。得られたシートを折り合わせ、末端停止装置付き
加圧ローラーを備え、２７ MHzで運転する加熱可能な電
極を有する高周波シール装置でシート同士をシールし
た。シール条件は下記の通りであった。 - 電極の電流の強さ ０．７Ａ - ローラー圧力 １０〜３０ kg/cm2 - 加熱可能電極の温度 ４０〜６０℃ - シール時間 ２〜５秒間 こうして得られたシール部は、シール部分の表面全体に
わたって一様で、凹凸がなかった。手でシール部を剥が
そうとした時、シールしたシートの両縁部が、シール区
域ではなく、シール部の隣接区域において裂けた。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 //(Ｃ０８Ｌ 23/16 23:10 77:00） (Ｃ０８Ｌ 23/26 77:00） (72)発明者 ルカ、スカナビーニ イタリー国フェララ、ビアレ、カブール、 136

Claims (7)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】（Ｉ）Ａ）結晶性プロピレン単独重合体、
    プロピレンとエチレンとの結晶性共重合体、またはプロ
    ピレン、エチレンおよびＣＨ2 ＝ＣＨＲα−オレフィン
    （式中、ＲはＣ2 〜Ｃ8 アルキル基である）の結晶性共
    重合体（前記両共重合体は８５重量％を超える量のプロ
    ピレンを含む）、またはそれらの混合物５〜５０重量
    ％、 Ｂ）常温でキシレンに不溶な、エチレンとプロピレンま
    たはＣＨ2 ＝ＣＨＲα−オレフィン（式中、ＲはＣ2 〜
    Ｃ8 アルキル基である）との、またはこれら両方との結
    晶性共重合体画分０〜２０重量％、および Ｃ）エチレン含有量が４０重量％未満であり、常温でキ
    シレンに可溶な、エチレンとプロピレンまたはＣＨ2 ＝
    ＣＨＲα−オレフィン（式中、ＲはＣ2 〜Ｃ8 アルキル
    基である）との、またはこれら両方との、および所望に
    より更に少量のジエンとのエラストマー性共重合体画分
    ４０〜９５重量％、を含んで成る異相オレフィン重合体
    （該異相オレフィン重合体は、所望により、異相オレフ
    ィン重合体の０．０３〜０．３重量％の量の少なくとも
    １種の極性モノマーで変性されている）８５〜９７重量
    ％、および (II)誘電損率が少なくとも０．０１である少なくとも１
    種の重合体３〜１５重量％を必須成分として含んで成る
    ことを特徴とするポリオレフィン組成物。
  2. 【請求項２】成分（Ｉ）９０〜９５重量％および成分(I
    I)５〜１０重量％を含んで成る、請求項１に記載の組成
    物。
  3. 【請求項３】成分（Ｉ）が無水マレイン酸で変性されて
    いる、請求項１または２に記載の組成物。
  4. 【請求項４】成分(II)がポリアミドである、請求項１〜
    ３のいずれか一項に記載の組成物。
  5. 【請求項５】成分(II)が、直径０．０５〜０．７ミクロ
    ンの粒子の形態である、請求項１〜４のいずれか一項に
    記載の組成物。
  6. 【請求項６】請求項１〜５のいずれか一項に記載の組成
    物から成ることを特徴とするシートまたはフィルム。
  7. 【請求項７】少なくとも１層が請求項１〜５のいずれか
    一項に記載の組成物から成ることを特徴とする多層のシ
    ートまたはフィルム。
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