JPH08192052A - 燃焼排気ガス浄化触媒及び燃焼排気ガス浄化装置 - Google Patents
燃焼排気ガス浄化触媒及び燃焼排気ガス浄化装置Info
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- JPH08192052A JPH08192052A JP7005605A JP560595A JPH08192052A JP H08192052 A JPH08192052 A JP H08192052A JP 7005605 A JP7005605 A JP 7005605A JP 560595 A JP560595 A JP 560595A JP H08192052 A JPH08192052 A JP H08192052A
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Landscapes
- Exhaust Gas Treatment By Means Of Catalyst (AREA)
- Catalysts (AREA)
Abstract
(57)【要約】 （修正有）
【目的】 燃焼排気ガスの作用温度域が広く、水蒸気共
存下においても触媒構造に変化が生じにくい窒素酸化物
を高効率に浄化するための燃焼排ガス浄化触媒、及び該
燃焼排ガス浄化装置を提供する。 【構成】 ペロブスカイト型複合酸化物とセリウム酸化
物からなり、特に、Ｃｏを含むＡＢＯ3 （Ａ，Ｂは金属
元素）型ペロブスカイト型複合酸化物とセリウム酸化物
からなるものであることを特徴とし、更に好適には、Ｎ
ｄ，Ｃｏから構成されるペロブスカイト型酸化物とセリ
ウム酸化物からなる燃焼排気ガス浄化触媒を特徴として
いる。Ｃｏを含むペロブスカイト型複合酸化物とセリウ
ム酸化物を含有することを特徴とする燃焼排気ガス浄化
触媒。
存下においても触媒構造に変化が生じにくい窒素酸化物
を高効率に浄化するための燃焼排ガス浄化触媒、及び該
燃焼排ガス浄化装置を提供する。 【構成】 ペロブスカイト型複合酸化物とセリウム酸化
物からなり、特に、Ｃｏを含むＡＢＯ3 （Ａ，Ｂは金属
元素）型ペロブスカイト型複合酸化物とセリウム酸化物
からなるものであることを特徴とし、更に好適には、Ｎ
ｄ，Ｃｏから構成されるペロブスカイト型酸化物とセリ
ウム酸化物からなる燃焼排気ガス浄化触媒を特徴として
いる。Ｃｏを含むペロブスカイト型複合酸化物とセリウ
ム酸化物を含有することを特徴とする燃焼排気ガス浄化
触媒。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、酸素を含む燃焼排気ガ
スの浄化触媒とその触媒を用いた燃焼排気ガス浄化装置
に関し、特に、該燃焼排気ガス中の窒素酸化物を浄化す
る触媒とその触媒を用いた燃焼排気ガス浄化装置に関す
る。
スの浄化触媒とその触媒を用いた燃焼排気ガス浄化装置
に関し、特に、該燃焼排気ガス中の窒素酸化物を浄化す
る触媒とその触媒を用いた燃焼排気ガス浄化装置に関す
る。
【０００２】
【従来の技術】一般に、自動車等の内燃機関から排出さ
れる燃焼排気ガス中には、窒素酸化物等が含まれてお
り、それらの窒素酸化物等は人体に有害であると共に、
酸性雨などを発生し、それが地球の環境を破壊する原因
の一つになっている。そこで、従来から、燃焼排気ガス
中の窒素酸化物を浄化する方法及び装置について種々の
検討がなされてきている。
れる燃焼排気ガス中には、窒素酸化物等が含まれてお
り、それらの窒素酸化物等は人体に有害であると共に、
酸性雨などを発生し、それが地球の環境を破壊する原因
の一つになっている。そこで、従来から、燃焼排気ガス
中の窒素酸化物を浄化する方法及び装置について種々の
検討がなされてきている。
【０００３】従来から自動車におけるエンジンの空燃比
は、ストイキ、つまり、理論空燃比（Ａ／Ｆ＝１４．
６：空気Ａと燃料Ｆの重量比）付近に設定され、該エン
ジンで生成される燃焼排ガスは、貴金属（ロジウム、パ
ラジウム、白金）を主体とした三元触媒で窒素酸化物を
窒素に還元し、炭化水素と一酸化炭素は酸化することに
よって浄化している。
は、ストイキ、つまり、理論空燃比（Ａ／Ｆ＝１４．
６：空気Ａと燃料Ｆの重量比）付近に設定され、該エン
ジンで生成される燃焼排ガスは、貴金属（ロジウム、パ
ラジウム、白金）を主体とした三元触媒で窒素酸化物を
窒素に還元し、炭化水素と一酸化炭素は酸化することに
よって浄化している。
【０００４】ところで、近年、自動車の分野におけるガ
ゾリンエンジンにおいては、燃料消費率を低減するとの
観点から、エンジンの空燃比を理論空燃比（１４．６）
以上とする希薄燃焼（リーンバーン）エンジンの開発が
進められ、その普及が期待されている。しかし、リーン
バーンエンジンは、理論空燃比に比べ燃焼排気ガス中に
酸素が多量に（少なくとも０．５％以上）含まれること
となるため、現在一般に使用されている三元触媒では、
炭化水素と一酸化炭素の酸化作用は進行するが、窒素酸
化物の還元を効果的に行うことができないのが現状であ
る。
ゾリンエンジンにおいては、燃料消費率を低減するとの
観点から、エンジンの空燃比を理論空燃比（１４．６）
以上とする希薄燃焼（リーンバーン）エンジンの開発が
進められ、その普及が期待されている。しかし、リーン
バーンエンジンは、理論空燃比に比べ燃焼排気ガス中に
酸素が多量に（少なくとも０．５％以上）含まれること
となるため、現在一般に使用されている三元触媒では、
炭化水素と一酸化炭素の酸化作用は進行するが、窒素酸
化物の還元を効果的に行うことができないのが現状であ
る。
【０００５】一方、ディーゼル自動車等のディーゼルエ
ンジンは、従来から酸素過剰の高空燃比で運転されてい
るので、前記三元触媒の採用が出来ず、有効な窒素酸化
物の低減法を見出せないでいる。現在実用化されている
窒素酸化物の除去方法の一つには、Ｖ2Ｏ3−ＴｉＯ2 触
媒を用いたＮＨ3 還元法がある。この方法は、排ガス中
に多量の酸素が共存していても窒素酸化物を除去できる
ことが特徴である。しかしながら、この方法は、有害物
質であるＮＨ3 を使用すること、及びＮＨ3 供給タンク
を必要とするために自動車等の移動式小型内燃機関には
利用されにくいという特徴を備えている。
ンジンは、従来から酸素過剰の高空燃比で運転されてい
るので、前記三元触媒の採用が出来ず、有効な窒素酸化
物の低減法を見出せないでいる。現在実用化されている
窒素酸化物の除去方法の一つには、Ｖ2Ｏ3−ＴｉＯ2 触
媒を用いたＮＨ3 還元法がある。この方法は、排ガス中
に多量の酸素が共存していても窒素酸化物を除去できる
ことが特徴である。しかしながら、この方法は、有害物
質であるＮＨ3 を使用すること、及びＮＨ3 供給タンク
を必要とするために自動車等の移動式小型内燃機関には
利用されにくいという特徴を備えている。
【０００６】そこで、近年、酸素過剰共存下の酸化雰囲
気において、ＮＨ3 を使わずに窒素酸化物を浄化する触
媒の研究が盛んに行われている。その中でも、燃焼排気
ガス中に含まれる炭化水素と酸素を利用して窒素酸化物
を除去する方法が注目されている。現時点においては、
そのような触媒として、ゼオライトに銅を担持した触媒
（例えば、特開平４−２１９１４１号公報、第６９回触
媒討論会予行集３Ｆ１０８（１９９２）、特開平１−１
５１７０６号公報）、及び、ゼオライトにコバルト、希
土類、銅およびまたはロジウムを担持した触媒（特開平
４−２１９１４７号公報）が提案されている。
気において、ＮＨ3 を使わずに窒素酸化物を浄化する触
媒の研究が盛んに行われている。その中でも、燃焼排気
ガス中に含まれる炭化水素と酸素を利用して窒素酸化物
を除去する方法が注目されている。現時点においては、
そのような触媒として、ゼオライトに銅を担持した触媒
（例えば、特開平４−２１９１４１号公報、第６９回触
媒討論会予行集３Ｆ１０８（１９９２）、特開平１−１
５１７０６号公報）、及び、ゼオライトにコバルト、希
土類、銅およびまたはロジウムを担持した触媒（特開平
４−２１９１４７号公報）が提案されている。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】ところが、前記提案の
触媒を用いた窒素酸化物を除去する方法は、以下に述べ
る問題点を有している。即ち、特開平１−１５１７０６
号公報記載のゼオライトに銅を担持した触媒は、銅の窒
素酸化物に対する特異な吸着特性から３００℃程度の低
温度域において極めて高い触媒活性を示すが、有効な触
媒作用を行う温度域（ウインドウ）が狭いという問題点
を有している。
触媒を用いた窒素酸化物を除去する方法は、以下に述べ
る問題点を有している。即ち、特開平１−１５１７０６
号公報記載のゼオライトに銅を担持した触媒は、銅の窒
素酸化物に対する特異な吸着特性から３００℃程度の低
温度域において極めて高い触媒活性を示すが、有効な触
媒作用を行う温度域（ウインドウ）が狭いという問題点
を有している。
【０００８】そこで、この温度ウインドウを広げること
を目的とした触媒の改良が進められ、例えばゼオライト
にコバルト、希土類、銅、ロジウムを担持した触媒（特
開平４−２１９１４７号公報）が提案されて温度ウイン
ドウ（温度域）の問題は改良されつつある。一方、第６
９回触媒討論会予行集３Ｆ１０８（１９９２）記載のゼ
オライトに銅を担持した触媒は、多量の水が共存すると
触媒活性が低下するという問題点がある。この問題につ
いても鋭意研究が進められているが、担体であるゼオラ
イトの水熱耐久性を大幅に改善することについては現時
点においては成功していない。
を目的とした触媒の改良が進められ、例えばゼオライト
にコバルト、希土類、銅、ロジウムを担持した触媒（特
開平４−２１９１４７号公報）が提案されて温度ウイン
ドウ（温度域）の問題は改良されつつある。一方、第６
９回触媒討論会予行集３Ｆ１０８（１９９２）記載のゼ
オライトに銅を担持した触媒は、多量の水が共存すると
触媒活性が低下するという問題点がある。この問題につ
いても鋭意研究が進められているが、担体であるゼオラ
イトの水熱耐久性を大幅に改善することについては現時
点においては成功していない。
【０００９】自動車用触媒には、広い温度域で使用でき
ることが必要であると共に、高い窒素酸化物浄化性能と
高い耐久性が具備されなければならないが、現在までこ
の条件を満たした燃焼排気ガスの触媒は見いだされてい
ない。本発明は、このような問題に鑑みてなされたもの
であって、その目的とするところは、燃焼排気ガスの作
用温度域が広く、水蒸気共存下においても触媒構造に変
化が生じにくい触媒を提供することである。
ることが必要であると共に、高い窒素酸化物浄化性能と
高い耐久性が具備されなければならないが、現在までこ
の条件を満たした燃焼排気ガスの触媒は見いだされてい
ない。本発明は、このような問題に鑑みてなされたもの
であって、その目的とするところは、燃焼排気ガスの作
用温度域が広く、水蒸気共存下においても触媒構造に変
化が生じにくい触媒を提供することである。
【００１０】
【課題を解決するための手段】前記の目的を達成すべ
く、本発明に係る燃焼排気ガス浄化触媒は、ペロブスカ
イト型複合酸化物とセリウム酸化物からなり、特に、Ｃ
ｏを含むＡＢＯ3 （Ａ，Ｂは金属元素）型ペロブスカイ
ト型複合酸化物とセリウム酸化物からなるものであるこ
とを特徴とし、更に好適には、Ｎｄ，Ｃｏから構成され
るペロブスカイト型酸化物とセリウム酸化物からなる燃
焼排気ガス浄化触媒を特徴としている。
く、本発明に係る燃焼排気ガス浄化触媒は、ペロブスカ
イト型複合酸化物とセリウム酸化物からなり、特に、Ｃ
ｏを含むＡＢＯ3 （Ａ，Ｂは金属元素）型ペロブスカイ
ト型複合酸化物とセリウム酸化物からなるものであるこ
とを特徴とし、更に好適には、Ｎｄ，Ｃｏから構成され
るペロブスカイト型酸化物とセリウム酸化物からなる燃
焼排気ガス浄化触媒を特徴としている。
【００１１】前記燃焼排気ガス浄化触媒を調製するため
に用いられる金属塩は、硝酸塩、酢酸塩、塩酸塩、硫酸
塩、炭酸塩などであるが、本発明はこれらの金属塩の種
類に限定されるもではない。本発明の燃焼排気ガス浄化
触媒の調製方法としては、それぞれの金属塩を一旦酸化
物にした後に混合焼成する方法、又は、金属塩を混合し
て焼成する方法等があるがそれに限定されるものではな
く任意である。
に用いられる金属塩は、硝酸塩、酢酸塩、塩酸塩、硫酸
塩、炭酸塩などであるが、本発明はこれらの金属塩の種
類に限定されるもではない。本発明の燃焼排気ガス浄化
触媒の調製方法としては、それぞれの金属塩を一旦酸化
物にした後に混合焼成する方法、又は、金属塩を混合し
て焼成する方法等があるがそれに限定されるものではな
く任意である。
【００１２】金属塩を酸化物にする場合、５００℃以上
で７５０℃未満で焼成するが、ペロブスカイト型酸化物
を得るときには、９００℃以上で１０００℃未満で２時
間以上で１０時間未満で焼成処理することが望ましい。
また、焼成後の粉末Ｘ線回折から得られるＣｏ／Ｎｄ原
子比は、１であり、ＮＯｘ浄化反応後もその比率は変化
しない。ペロブスカイトとセリウム酸化物の混合比はＮ
ｄとＣｏで構成されるペロブスカイトの場合、Ｃｏ／Ｃ
ｅ原子比で０．５以上１．５以下であり、望ましくは１
である。
で７５０℃未満で焼成するが、ペロブスカイト型酸化物
を得るときには、９００℃以上で１０００℃未満で２時
間以上で１０時間未満で焼成処理することが望ましい。
また、焼成後の粉末Ｘ線回折から得られるＣｏ／Ｎｄ原
子比は、１であり、ＮＯｘ浄化反応後もその比率は変化
しない。ペロブスカイトとセリウム酸化物の混合比はＮ
ｄとＣｏで構成されるペロブスカイトの場合、Ｃｏ／Ｃ
ｅ原子比で０．５以上１．５以下であり、望ましくは１
である。
【００１３】本発明の燃焼排気ガス浄化触媒は、少なく
とも酸素、炭化水素、窒素酸化物及び一酸化炭素を含む
ガスに適用できるが、ガソリンエンジン排気ガス、ディ
ーゼルエンジン排気ガス等の内燃機関の排気ガス浄化に
使用すると最適である。前記の如き方法で製造された燃
焼排気ガス浄化触媒の形状は、粉末、粒状、ペレット
状、ハニカム状など任意であるが、コージェライト、メ
タルハニカムなど任意の多孔質担体に担持して使用する
ことも可能である。
とも酸素、炭化水素、窒素酸化物及び一酸化炭素を含む
ガスに適用できるが、ガソリンエンジン排気ガス、ディ
ーゼルエンジン排気ガス等の内燃機関の排気ガス浄化に
使用すると最適である。前記の如き方法で製造された燃
焼排気ガス浄化触媒の形状は、粉末、粒状、ペレット
状、ハニカム状など任意であるが、コージェライト、メ
タルハニカムなど任意の多孔質担体に担持して使用する
ことも可能である。
【００１４】本発明によって製造された触媒の基本的な
使用形態は、図１及び図６に示すように本発明の触媒Ａ
を排ガス流路３の反応器１内に配置した多孔質のハニカ
ム体６等に担持し、該反応器１内に燃焼排気ガスを流通
させ、本発明の触媒Ａと燃焼排気ガスを接触させて窒素
酸化物を浄化し、燃焼排気ガスを反応器１外に排出させ
るものである。
使用形態は、図１及び図６に示すように本発明の触媒Ａ
を排ガス流路３の反応器１内に配置した多孔質のハニカ
ム体６等に担持し、該反応器１内に燃焼排気ガスを流通
させ、本発明の触媒Ａと燃焼排気ガスを接触させて窒素
酸化物を浄化し、燃焼排気ガスを反応器１外に排出させ
るものである。
【００１５】また、図２のように本発明の触媒Ａを内装
した反応器１は、上流の内燃機関と三元触媒Ｂを内装し
た反応器２との間に直列して配置しても良い。また、図
３のように、前記内燃機関の下流に切り換え弁５を設け
ると共にバイパス通路４を設けて該バイパス通路４を本
発明の触媒Ａが内装されている反応器１と三元触媒Ｂが
内装されている反応器２との間の通路に接続し、内燃機
関がストイキ条件で運転される時には、三元触媒Ｂが内
装されている反応器２のみに燃焼排ガスが流れる状態と
し、リーンバーン条件では触媒Ａを内装した反応器１と
三元触媒Ｂを内装した反応器２とを直列に配置して両反
応器１、２に燃焼琲ガスが流れる状態としても良い。そ
して、反応器１と反応器２との排ガス通路３における配
列は、図２及び図３記載の配列と逆配列に配置しても良
いものである。
した反応器１は、上流の内燃機関と三元触媒Ｂを内装し
た反応器２との間に直列して配置しても良い。また、図
３のように、前記内燃機関の下流に切り換え弁５を設け
ると共にバイパス通路４を設けて該バイパス通路４を本
発明の触媒Ａが内装されている反応器１と三元触媒Ｂが
内装されている反応器２との間の通路に接続し、内燃機
関がストイキ条件で運転される時には、三元触媒Ｂが内
装されている反応器２のみに燃焼排ガスが流れる状態と
し、リーンバーン条件では触媒Ａを内装した反応器１と
三元触媒Ｂを内装した反応器２とを直列に配置して両反
応器１、２に燃焼琲ガスが流れる状態としても良い。そ
して、反応器１と反応器２との排ガス通路３における配
列は、図２及び図３記載の配列と逆配列に配置しても良
いものである。
【００１６】更に、図４に示すように、本発明の触媒Ａ
の反応器への配置構成は、本発明の触媒Ａの触媒成分を
三元触媒Ｂに混合して含ませ、多孔質のハニカム体６の
穴の表面にコートして用いることができる。更にまた、
図５に示すように、本発明の触媒Ａの成分を多孔質のハ
ニカム体６の各穴にコートし、その上に三元触媒Ｂの成
分をコートすることもできる。そして、この場合、本発
明の触媒Ａと三元触媒Ｂとのコートの上下層の関係は逆
でも良いが、望ましくは本発明の触媒Ａの上に三元触媒
Ｂの成分をコートした方が良い。
の反応器への配置構成は、本発明の触媒Ａの触媒成分を
三元触媒Ｂに混合して含ませ、多孔質のハニカム体６の
穴の表面にコートして用いることができる。更にまた、
図５に示すように、本発明の触媒Ａの成分を多孔質のハ
ニカム体６の各穴にコートし、その上に三元触媒Ｂの成
分をコートすることもできる。そして、この場合、本発
明の触媒Ａと三元触媒Ｂとのコートの上下層の関係は逆
でも良いが、望ましくは本発明の触媒Ａの上に三元触媒
Ｂの成分をコートした方が良い。
【００１７】本発明の触媒の使用条件として、触媒温度
もしくは排気ガス温度は１００℃以上から８００℃以下
で、好ましくは２００℃以上から５００℃以下が望まし
く、酸素濃度は、０．５％以上から２０％以下がが望ま
しい。そして、窒素酸化物濃度及び炭化水素濃度につい
ては、Ｃ／Ｎ原子比で０．５以上から１０以下、好まし
くは、１〜５程度で使用することが望ましい。前記のよ
うに、本発明の触媒によって、リーンバーンエンジンや
ディーゼルエンジン等の排ガスから窒素酸化物を除去す
ることが可能である。
もしくは排気ガス温度は１００℃以上から８００℃以下
で、好ましくは２００℃以上から５００℃以下が望まし
く、酸素濃度は、０．５％以上から２０％以下がが望ま
しい。そして、窒素酸化物濃度及び炭化水素濃度につい
ては、Ｃ／Ｎ原子比で０．５以上から１０以下、好まし
くは、１〜５程度で使用することが望ましい。前記のよ
うに、本発明の触媒によって、リーンバーンエンジンや
ディーゼルエンジン等の排ガスから窒素酸化物を除去す
ることが可能である。
【００１８】
【作用】酸素及び炭化水素共存下で窒素酸化物を浄化す
る反応のメカニズムについては明らかではないが、Ｎ
ｄ，Ｃｏを含むペロブスカイト型酸化物にセリウム酸化
物を含有させた触媒は次の作用を発現するものと認めら
れる。Ｎｄ，Ｃｅは共に希土類元素であり熱耐久性が高
く、Ｃｏは窒素酸化物を窒素へ還元除去する性能が知ら
れていることから、ペロブスカイト型酸化物となること
で耐久性のある窒素酸化物浄化触媒となると考えられ
る。
る反応のメカニズムについては明らかではないが、Ｎ
ｄ，Ｃｏを含むペロブスカイト型酸化物にセリウム酸化
物を含有させた触媒は次の作用を発現するものと認めら
れる。Ｎｄ，Ｃｅは共に希土類元素であり熱耐久性が高
く、Ｃｏは窒素酸化物を窒素へ還元除去する性能が知ら
れていることから、ペロブスカイト型酸化物となること
で耐久性のある窒素酸化物浄化触媒となると考えられ
る。
【００１９】本発明に用いるペロブスカイト型酸化物
は、化学一般式がＡＢＯ3 （Ａ，Ｂは金属元素）であ
り、この酸化物の構造的特徴は、構成元素ＡとＢが原子
単位で熱的に安定に高分散していることである。触媒作
用には活性金属の活性点数が重要な因子であり、高温で
の失活はシンタリングによる活性点数の減少が原因の一
つである。高温耐久性のあるＮｄを含有するペロブスカ
イト型酸化物は９００℃の高温においても安定な構造を
保ち、かつ活性成分であるＣｏを原子状に分散する役割
と性質を有すると考えられる。
は、化学一般式がＡＢＯ3 （Ａ，Ｂは金属元素）であ
り、この酸化物の構造的特徴は、構成元素ＡとＢが原子
単位で熱的に安定に高分散していることである。触媒作
用には活性金属の活性点数が重要な因子であり、高温で
の失活はシンタリングによる活性点数の減少が原因の一
つである。高温耐久性のあるＮｄを含有するペロブスカ
イト型酸化物は９００℃の高温においても安定な構造を
保ち、かつ活性成分であるＣｏを原子状に分散する役割
と性質を有すると考えられる。
【００２０】更に、希土類酸化物の中でも、特に、セリ
ウム酸化物は、すぐれた酸素ストレージ効果を有するこ
とが特徴である。ペロブスカイト上の反応に必要な酸素
が不足した場合には、セリウム酸化物から酸素が供給さ
れ、酸素過多の場合にはセリウム酸化物へ酸素を吸収す
ることができ、窒素酸化物が浄化されるのに必要な酸素
が常時適度にペロブスカイト上に供給することができる
と考えられる。上記の作用により、Ｃｅ酸化物を含むこ
とでペロブスカイト構造を破壊することなく窒素酸化物
を効率良く除去することが可能になると解される。
ウム酸化物は、すぐれた酸素ストレージ効果を有するこ
とが特徴である。ペロブスカイト上の反応に必要な酸素
が不足した場合には、セリウム酸化物から酸素が供給さ
れ、酸素過多の場合にはセリウム酸化物へ酸素を吸収す
ることができ、窒素酸化物が浄化されるのに必要な酸素
が常時適度にペロブスカイト上に供給することができる
と考えられる。上記の作用により、Ｃｅ酸化物を含むこ
とでペロブスカイト構造を破壊することなく窒素酸化物
を効率良く除去することが可能になると解される。
【００２１】
【実施例】以下、本発明の実施例について具体的に説明
するが、本発明は、これらの実施例に制限されるもので
はなく、本発明の特許請求の範囲に記載された精神に逸
脱しない範囲で変更できるものである。 〔実施例１〕原子比で、Ｎｄ：Ｃｅ：Ｃｏ＝１：１：１
が得られるように触媒を調製した。実施例１の触媒Ｉの
場合、金属塩として硝酸塩を用い、それぞれを前記原子
比となるように混合し、これに蒸留水を加え、乾燥混合
物がペースト状に変わるまでらいかい機で約１５分間混
練した。前記ペーストを約１００℃で約２時間乾燥後、
約９００℃で１０時間焼成した。続いて、室温まで自然
冷却した。この粉末触媒を粒径１ｍｍ以上２ｍｍ未満に
加圧成型して供試触媒を得た。実施例１の触媒Ｉと対比
する触媒IIとして、原子比で、Ｓｒ：Ｙ：Ｃｏ＝２／
３：１／３：１になるように触媒を実施例１の触媒Ｉと
同じ方法に従って調製した。
するが、本発明は、これらの実施例に制限されるもので
はなく、本発明の特許請求の範囲に記載された精神に逸
脱しない範囲で変更できるものである。 〔実施例１〕原子比で、Ｎｄ：Ｃｅ：Ｃｏ＝１：１：１
が得られるように触媒を調製した。実施例１の触媒Ｉの
場合、金属塩として硝酸塩を用い、それぞれを前記原子
比となるように混合し、これに蒸留水を加え、乾燥混合
物がペースト状に変わるまでらいかい機で約１５分間混
練した。前記ペーストを約１００℃で約２時間乾燥後、
約９００℃で１０時間焼成した。続いて、室温まで自然
冷却した。この粉末触媒を粒径１ｍｍ以上２ｍｍ未満に
加圧成型して供試触媒を得た。実施例１の触媒Ｉと対比
する触媒IIとして、原子比で、Ｓｒ：Ｙ：Ｃｏ＝２／
３：１／３：１になるように触媒を実施例１の触媒Ｉと
同じ方法に従って調製した。
【００２２】〔実験例１〕上記実施例１の触媒Ｉ及び触
媒IIについて、以下の条件で窒素酸化物の浄化性能試験
を行なった。前記各触媒３ｃｍ3 を、パイレックス製反
応管に充填した。これを、電気炉により外から加熱し、
１５０℃にした後、反応ガスを流通させ、１０℃／ｍｉ
ｎの速度で６００℃まで昇温させ、反応を行なわせた。
反応ガスは、リーンモデル排ガスとしてＮＯ：０．０６
％，Ｃ3Ｈ6 ：０．０４％，ＣＯ：０．１％，ＣＯ2 ：
１０％，Ｏ2 ：４％，水蒸気１０％，残部窒素なるガス
を、ストイキモデル排ガスとしてＮＯ：０．１％，Ｃ3
Ｈ6 ：０．０５％，ＣＯ：０．６％，Ｏ2 ：０．６％，
水蒸気１０％，窒素残部なるガスを用い、空間速度２
０，０００ｈ-1となる様に流通させた。以上の操作によ
り浄化された窒素酸化物の濃度は、化学分光法で測定し
た。
媒IIについて、以下の条件で窒素酸化物の浄化性能試験
を行なった。前記各触媒３ｃｍ3 を、パイレックス製反
応管に充填した。これを、電気炉により外から加熱し、
１５０℃にした後、反応ガスを流通させ、１０℃／ｍｉ
ｎの速度で６００℃まで昇温させ、反応を行なわせた。
反応ガスは、リーンモデル排ガスとしてＮＯ：０．０６
％，Ｃ3Ｈ6 ：０．０４％，ＣＯ：０．１％，ＣＯ2 ：
１０％，Ｏ2 ：４％，水蒸気１０％，残部窒素なるガス
を、ストイキモデル排ガスとしてＮＯ：０．１％，Ｃ3
Ｈ6 ：０．０５％，ＣＯ：０．６％，Ｏ2 ：０．６％，
水蒸気１０％，窒素残部なるガスを用い、空間速度２
０，０００ｈ-1となる様に流通させた。以上の操作によ
り浄化された窒素酸化物の濃度は、化学分光法で測定し
た。
【００２３】第１表に、触媒層入口温度２００〜５００
℃での浄化率とそのときの触媒層入口温度を示した。何
れの実施例触媒についても、９００℃で１０時間の熱履
歴を経ているにもかかわらず、比較的高いＮＯｘ浄化率
を示した。ここで、浄化率は触媒層入口に対する出口で
の窒素酸化物の除去率で次式に従って算出した。
℃での浄化率とそのときの触媒層入口温度を示した。何
れの実施例触媒についても、９００℃で１０時間の熱履
歴を経ているにもかかわらず、比較的高いＮＯｘ浄化率
を示した。ここで、浄化率は触媒層入口に対する出口で
の窒素酸化物の除去率で次式に従って算出した。
【００２４】
【数１】
【００２５】
【表１】
【００２６】〔実験例２〕実施例１の触媒Ｉの反応前後
の粉末Ｘ線回折測定を行なった結果を表２に示す。表中
のピーク強度比は、検出ピークの最大値を１００とした
ときの相対値で示してある。実施例１の触媒Ｉの構造変
化はほとんど見られなかった。表３に実施例１の触媒II
の結果を示した。触媒IIにおいては、ＳｒＣｏＯ3 のピ
ーク強度が弱くなりＹ2Ｏ3 とＣｏ3Ｏ4 のピーク強度が
強くなった。従って、ＳｒＣｏＯ3からＣｏ3Ｏ4 への構
造変化を認められた。
の粉末Ｘ線回折測定を行なった結果を表２に示す。表中
のピーク強度比は、検出ピークの最大値を１００とした
ときの相対値で示してある。実施例１の触媒Ｉの構造変
化はほとんど見られなかった。表３に実施例１の触媒II
の結果を示した。触媒IIにおいては、ＳｒＣｏＯ3 のピ
ーク強度が弱くなりＹ2Ｏ3 とＣｏ3Ｏ4 のピーク強度が
強くなった。従って、ＳｒＣｏＯ3からＣｏ3Ｏ4 への構
造変化を認められた。
【００２７】
【表２】
【００２８】
【表３】
【００２９】〔実施例２〕原子比で、Ｎｄ：Ｃｅ：Ｃｏ
＝ｘ：１：ｘ（ｘ＝０．２，０．５，１．５，２．０）
が得られるように触媒を調製し、実施例２の触媒III を
得た。表４に結果を示す。ｘ＝１．０は実施例１の触媒
Ｉである。
＝ｘ：１：ｘ（ｘ＝０．２，０．５，１．５，２．０）
が得られるように触媒を調製し、実施例２の触媒III を
得た。表４に結果を示す。ｘ＝１．０は実施例１の触媒
Ｉである。
【００３０】
【表４】
【００３１】〔実験例３〕実施例２の触媒III を実験例
１と同じ方法で活性試験し、第４表を得た。 〔実施例３〕コージェライトハニカムに、実施例１の触
媒Ｉを１００ｇ／ｌウオッシュコートし、７００℃で２
時間焼成した後、更に、その上に三元触媒成分を１００
ｇ／ｌウオッシュコートして９００℃で２時間焼成し、
実施例３の触媒IVを作製した。
１と同じ方法で活性試験し、第４表を得た。 〔実施例３〕コージェライトハニカムに、実施例１の触
媒Ｉを１００ｇ／ｌウオッシュコートし、７００℃で２
時間焼成した後、更に、その上に三元触媒成分を１００
ｇ／ｌウオッシュコートして９００℃で２時間焼成し、
実施例３の触媒IVを作製した。
【００３２】〔実験例４〕ハニカム触媒体積を６ｃｍ3
とし、パイレックス製反応管に充填した。それぞれを、
電気炉により外から加熱し、１５０℃にした後、反応ガ
スを流通させ、１０℃／ｍの速度で６００℃まで昇温さ
せ、反応を行なった。反応ガスは、リーンモデル排ガス
として、ＮＯ：０．０６％，Ｃ3Ｈ6 ：０．０４％，Ｃ
Ｏ：０．１％，ＣＯ2 ：１０％，Ｏ2 ：４％，水蒸気１
０％，残部窒素なるガスを、ストイキモデル排ガスとし
て、ＮＯ：０．１％，Ｃ3Ｈ6 ：０．０５％，ＣＯ：
０．６％，Ｏ2 ：０．６％，水蒸気１０％，残部窒素な
るガスを速度３，０００ｃｃ／ｍｉｎ（空間速度６０，
０００／ｈ）で流通させた。以上の操作により浄化され
た窒素酸化物の濃度を化学発光法で測定した。２５０℃
から４００℃の温度範囲においてリーンガスでは窒素酸
化物の平均除去率約４０％、ストイキガスでは平均除去
率約１００％を得た。
とし、パイレックス製反応管に充填した。それぞれを、
電気炉により外から加熱し、１５０℃にした後、反応ガ
スを流通させ、１０℃／ｍの速度で６００℃まで昇温さ
せ、反応を行なった。反応ガスは、リーンモデル排ガス
として、ＮＯ：０．０６％，Ｃ3Ｈ6 ：０．０４％，Ｃ
Ｏ：０．１％，ＣＯ2 ：１０％，Ｏ2 ：４％，水蒸気１
０％，残部窒素なるガスを、ストイキモデル排ガスとし
て、ＮＯ：０．１％，Ｃ3Ｈ6 ：０．０５％，ＣＯ：
０．６％，Ｏ2 ：０．６％，水蒸気１０％，残部窒素な
るガスを速度３，０００ｃｃ／ｍｉｎ（空間速度６０，
０００／ｈ）で流通させた。以上の操作により浄化され
た窒素酸化物の濃度を化学発光法で測定した。２５０℃
から４００℃の温度範囲においてリーンガスでは窒素酸
化物の平均除去率約４０％、ストイキガスでは平均除去
率約１００％を得た。
【００３３】
【発明の効果】前記各実施例から理解されるように、本
発明の燃焼排気ガス浄化触媒は、９００℃，１０時間の
高温熱履歴を経た材料で構成されているので、酸素雰囲
気下での排ガスから窒素酸化物を効率的に浄化すること
ができる。また、本発明の燃焼排気ガス浄化触媒は、窒
素酸化物浄化能力と高耐久性を具備した触媒材料であ
り、この触媒材料を用いた窒素酸化物浄化装置が得られ
るので、自動車の内燃機関や調理器具などの民生用製品
からの燃焼排気ガスや、工場や火力発電所のボイラーな
どから排出される産業燃焼排気ガスなど広範囲の発生源
からの窒素酸化物の浄化に使用できる。
発明の燃焼排気ガス浄化触媒は、９００℃，１０時間の
高温熱履歴を経た材料で構成されているので、酸素雰囲
気下での排ガスから窒素酸化物を効率的に浄化すること
ができる。また、本発明の燃焼排気ガス浄化触媒は、窒
素酸化物浄化能力と高耐久性を具備した触媒材料であ
り、この触媒材料を用いた窒素酸化物浄化装置が得られ
るので、自動車の内燃機関や調理器具などの民生用製品
からの燃焼排気ガスや、工場や火力発電所のボイラーな
どから排出される産業燃焼排気ガスなど広範囲の発生源
からの窒素酸化物の浄化に使用できる。
【図１】ペロブスカイト触媒を内装した反応器を有する
窒素酸化物浄化装置の概念図。
窒素酸化物浄化装置の概念図。
【図２】ペロブスカイト触媒と三元触媒との各反応器を
有する２段式窒素酸化物浄化装置の概念図。
有する２段式窒素酸化物浄化装置の概念図。
【図３】ペロブスカイト触媒と三元触媒との各反応器を
有するバイパス流路式窒素酸化物浄化装置の概念図。
有するバイパス流路式窒素酸化物浄化装置の概念図。
【図４】ペロブスカイト触媒を三元触媒に含有させた複
合多孔質ハニカム体の部分断面図。
合多孔質ハニカム体の部分断面図。
【図５】ペロブスカイト触媒とを三元触媒とを層状とし
た複合多孔質ハニカム体の部分断面図。
た複合多孔質ハニカム体の部分断面図。
【図６】図１のペロブスカイト触媒を内装した反応器の
一部破断外観図。
一部破断外観図。
Ａ…ペロブスカイト触媒、Ｂ…三元触媒、１…ペロブス
カイト触媒反応器、２…三元触媒反応器、３…ガス流
路、４…バイパス流路、５…バイパス切り替えバルブ、
６…多孔質ハニカム体
カイト触媒反応器、２…三元触媒反応器、３…ガス流
路、４…バイパス流路、５…バイパス切り替えバルブ、
６…多孔質ハニカム体
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｂ０１Ｄ 53/36 １０２ Ｈ (72)発明者 北原 雄一 茨城県ひたちなか市大字高場2520番地 株 式会社日立製作所自動車機器事業部内 (72)発明者 徳田 博厚 茨城県ひたちなか市大字高場2520番地 株 式会社日立製作所自動車機器事業部内
Claims (9)
- 【請求項１】 コバルトを含むペロブスカイト型複合酸
化物と酸化セリウムを含有することを特徴とする燃焼排
気ガス中の窒素酸化物浄化触媒。 - 【請求項２】 コバルトを含む化学式ＡＢＯ3 （Ａ，Ｂ
は金属元素）の酸化物と酸化セリウムを含有することを
特徴とする請求項１記載の燃焼排気ガス中の窒素酸化物
浄化触媒。 - 【請求項３】 コバルトとネオジウムを含むペロブスカ
イト型複合酸化物であることを特徴とする請求項１又は
２記載の燃焼排気ガス中の窒素酸化物浄化触媒。 - 【請求項４】 ＣｏＮｄＯ3 とＣｅＯ2 を含有すること
を特徴とする請求項１又は２記載の燃焼排気ガス中の窒
素酸化物浄化触媒。 - 【請求項５】 前記窒素酸化物浄化触媒が、内燃機関の
酸素を含む燃焼排気ガスから窒素酸化物を除去するもの
であることを特徴とする請求項１〜４記載の燃焼排気ガ
ス中の窒素酸化物浄化触媒。 - 【請求項６】 請求項１〜５記載の窒素酸化物浄化触媒
を内装した反応器を有する燃焼排気ガス浄化装置。 - 【請求項７】 請求項１〜５記載の窒素酸化物浄化触媒
を多孔質のハニカム体の各穴にコートした反応器を有す
る燃焼排気ガス浄化装置。 - 【請求項８】 請求項１〜５記載の窒素酸化物浄化触媒
を含む三元触媒を多孔質のハニカム体の各穴にコートし
た反応器を有する燃焼排気ガス浄化装置。 - 【請求項９】 請求項１〜５記載の窒素酸化物浄化触媒
と三元触媒とを層状として多孔質のハニカム体の各穴に
コートした反応器を有する燃焼排気ガス浄化装置。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP7005605A JPH08192052A (ja) | 1995-01-18 | 1995-01-18 | 燃焼排気ガス浄化触媒及び燃焼排気ガス浄化装置 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP7005605A JPH08192052A (ja) | 1995-01-18 | 1995-01-18 | 燃焼排気ガス浄化触媒及び燃焼排気ガス浄化装置 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH08192052A true JPH08192052A (ja) | 1996-07-30 |
Family
ID=11615850
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP7005605A Pending JPH08192052A (ja) | 1995-01-18 | 1995-01-18 | 燃焼排気ガス浄化触媒及び燃焼排気ガス浄化装置 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH08192052A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR100416735B1 (ko) * | 1995-10-09 | 2004-03-26 | 삼성전기주식회사 | 자동차 배기가스 정화용 촉매 및 그 제조방법 |
-
1995
- 1995-01-18 JP JP7005605A patent/JPH08192052A/ja active Pending
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR100416735B1 (ko) * | 1995-10-09 | 2004-03-26 | 삼성전기주식회사 | 자동차 배기가스 정화용 촉매 및 그 제조방법 |
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