JPH08185868A - 酸化還元反応電池用電極 - Google Patents
酸化還元反応電池用電極Info
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Abstract
く塩素イオン、または臭素イオンに還元する電極を提供
する。 【構成】 1000m2/g以上、3000m2/g以
下、好ましくは1100〜2500m2/gの範囲にあ
る比表面積を持つ炭素材料を、重量比にして50重量%
以上、好ましくは70〜95重量%含有する電極を、特
に該塩素/塩素イオン、または臭素/臭素イオン酸化還
元反応を電池反応に含む電池に適用することを特徴とす
る。 【効果】 塩素、または臭素のハロゲン酸化還元反応を
電池反応に含む電池系に対し、本発明における1000
m2/g以上3000m2/gの高比表面積の炭素材料か
らなる電極を用いると、優れた電池特性を示し、大電流
の取得が可能となって、該電池の開発に極めて大きな貢
献を果たすことができる。
Description
細には臭素、または塩素の酸化還元反応を電池反応とし
て含む電池の特性向上を実現するための電池電極に関す
るものである。
携帯型化によって、あるいはエネルギー問題の解決のた
めにますます電池の需要が高まっている。それに応じ
て、新しい反応系の電池開発はますます活発化してきて
いる。
電池反応として含む電池系の開発もこのような目的の一
環として行われている。その代表的な例として、亜鉛−
臭素電池、あるいは亜鉛−塩素電池がある。同電池系で
は、亜鉛負極、臭素あるいは塩素正極において以下の電
池反応が起こる。
る。
を応用した温度差電池も研究開発されている。これは、
KBrあるいはKCl水溶液を電解液として、一方の電
極を高温に、他方の電極を低温に設置することによっ
て、電池の起電力を生じることを利用したものである。
この場合、高温側の電極が正極、低温側の電極が負極と
なり、高温側で塩素イオン、あるいは臭素イオンの酸化
により、塩素、または臭素が生成、低温側では塩素、あ
るいは臭素が還元されて塩素イオン、あるいは臭素イオ
ンが生成する。
素/臭素イオンの酸化還元反応をより効率良く進行させ
るために、カーボンブラックとプラスチックを混合しシ
ート化したカーボンプラスチク、カーボンフェルト、グ
ラファイト/グラッシーカーボンのコンポジット材料、
あるいは炭素繊維などを電極材料として用いていた。
を電池反応として含む電池系において、電池温度の上
昇、電極の高温設定、電解液中濃度飽和などによってし
ばしば、生成した塩素、または臭素がガス化し、電極間
の電気量のアンバランスを生じたり、電池内圧の上昇を
きたし、電池ケースの破損やシール劣化をもたらすなど
の問題が存在していた。
成した塩素ガス、または臭素ガスを効率良く電解液中に
戻したり、あるいは直接にガス化した状態で塩素イオ
ン、または臭素イオンに還元することができないばかり
か、その耐塩素性、または耐臭素性の貧弱さのためにワ
ーペイジと呼ばれる電極の形状変形を起こし電極の構造
破壊をきたす始末であった。
または臭素を電解液中に止めておくためポリイオンと呼
ばれる錯体イオンにすることが試みられ、そのために錯
化剤を電解液中に混合したり、あるいは塩素ガス、また
は臭素ガスを直接還元するために電極を一部電解液上の
大気中に晒して設置することが試みられた。
たり、電解液の導電率を低下させたり、あるいは電解液
のコストを引き上げたりするなどの欠点が存在した。
は、気・液・固の三相界面を電極にもたらすことによっ
てガスの直接還元を狙ったものであるが、良く知られた
酸素還元などの場合と異なって、塩素ガス、または臭素
ガスの直接還元反応の効率は酸素還元の例から応用した
従来の三相界面では殆ど向上しなかった。
め、塩素/塩素イオン、または臭素/臭素イオンの酸化
還元反応を電池反応に含む電池において、生成した塩素
ガス、または臭素ガスを効率良く塩素イオン、または臭
素イオンに還元する電極を提供することによって、該電
池系の電池特性を向上させることにある。
よる酸化還元反応電池用電極は、1000m2/g以
上、3000m2/g以下、好ましくは1100〜25
00m2/gの範囲にある比表面積を持つ炭素材料を、
重量比にして50重量%以上、好ましくは70〜95重
量%含有する電極を、特に該塩素/塩素イオン、または
臭素/臭素イオン酸化還元反応を電池反応に含む電池に
適用することを提案するものであるものである。
する炭素材料を電極を構成する材料に用いることによっ
て、以下の効果が期待できる。
って、反応の実効面積が飛躍的に増大し、その結果とし
て、生成塩素、または臭素自体の還元が効率的に遂行す
る。そのために、電解液中の生成塩素、または臭素の拡
散がスムーズになり、塩素イオン、または臭素イオンを
酸化し塩素、または臭素を生成する電極の周囲の電解液
中の塩素濃度、または臭素濃度が飽和に達する可能性が
小さくなり、あるいは飽和に達するのが遅くなり、塩素
ガス、または臭素ガスの発生が抑制される。
構成された電極の一部を電解液上の大気に晒すよう設置
すると気・液・固の三相界面が飛躍的に多くなって、生
成塩素ガス、または臭素ガスの直接還元が顕著に起こっ
てくる。
れる電極を持つ電池系の一例として臭素/臭素イオン酸
化還元反応の温度差電池の構成概念を示した。
される電極であり、2は低温媒体に接して設置される電
極であり、電解液3を電極1は全て電解液に浸漬される
よう、電極2は上部が電解液上部に晒されるようになる
まで満たされている。
はその高温媒体循環装置、6は低温媒体の循環する管で
あり、7はその低温媒体循環装置である。これらの付属
装置を設置した電池ケース8は、シールされて密閉され
ている。
と、高温側電極1において臭素イオンが酸化されて臭素
になり、電子は外部導体9を流れて低温側電極2に供給
される。低温側電極2においては、臭素が臭素イオンに
還元される。高温側電極1において生成した臭素は一部
は電解液中に溶解するが、一部は電解液上の空間10に
ガスとして拡散する。低温側電極2では、電解液中に浸
漬した下部において、電解液中に溶解した臭素が供給さ
れて還元され、一方、電解液上部の空間10に晒された
上部においては臭素ガスが直接還元されることになる。
塩素、塩素イオンに置き換えれば図1と同様となる。
からなる電極を持つ別の例として亜鉛−臭素電池の構成
概念を示した。
おける電極を適用したものであり、12は正極に適用し
たものであり、13はイオン交換膜、14は負極側の、
15は正極側の電解液循環系である。これらの循環系
は、ZnBr2水溶液電解液を用いてこれをリザーバー
16、17に貯蔵しておき、ポンプ18によって常に新
鮮な電解液を電極11、12に供給するものである。こ
の電池系の充電では、前述した反応式に従って負極表面
に亜鉛の電析19が起こる。
Cl2水溶液に代えれば基本構成概念は図2と同じとな
る。
待できなかった。すなわち、従来用いられた電極の材料
としては、グラッシーカーボン、グラファイト、カーボ
ンブラックなどであるが、これらの比表面積はせいぜい
70m2/g程度に止まり、高導電カーボンと称するケ
ッチェンブラックなどの種類でも300m2/gあたり
が最高であった。
積の炭素材料が持つ1000m2/gという高い値が、
飛躍的に大きな有効反応面積をもたらし、かつ飛躍的に
大きな三相界面を設定できることによって、従来深刻な
問題であった塩素ガス、または臭素ガスの発生を、抑制
したり、効果的な直接還元によって解決したものであ
る。
000m2/g以上である必要があり、好ましくは11
00〜2500m2/gの範囲にある必要がある。10
00m2/gより比表面積が小さい材料を電極材料とし
て用いると、塩素ガス、または臭素ガスを効率的に還元
するに十分な塩素、または臭素還元反応の有効電極面積
を供給できず、かつ、三相界面の寄与が出現しない。比
表面積が1100〜2500m2/gの範囲にある炭素
材料を電極に使用した場合は、電極の有効反応面積の増
大と、塩素ガス、または臭素ガス直接還元の三相界面の
寄与とが最も顕著に現われ、電極反応を最も効率的に進
行させる。
ると、炭素材料の細孔が小さくなりすぎて、電解液が細
孔のすみずみに浸透しにくくなり、かつ反応活物質であ
る塩素、または臭素の供給や反応生成物である塩素イオ
ン、あるいは臭素イオンの拡散に遅れが生じて、電池反
応の進行が阻害される。また、比表面積があまりに大き
くなりすぎて材料自体の強度、ひいては電極の機械的な
強度が劣化してくる。塩素や臭素の影響によるワーペイ
ジも生じ、電極の膨張、収縮の度合いも大きくなって好
ましくない。
料が50重量%以上必要であり、これより低い重量%で
は、反応の活性点が少なくなり、かつ、相対的にバイン
ダー量が増えるため、電解液の発水性が大きくなって電
極反応の進行が効率的に行えない。
極では、上記電極反応が最も効果的に起こり、塩素ガ
ス、あるいは臭素ガスも効率良く処理された。
材料とこれを結着するバインダーとから構成される。必
要ならば、導電性の別の炭素材料をこれに混合する。
材料粉末を結着、シート化できるものならば何でもよ
く、具体的にはテフロン粉末、テフロンエマルジョン、
あるいはこれに類するフッ化高分子の粉末やエマルジョ
ン、ガラス繊維、ポリビニリデンフルオライド(PVD
F)、エチレン・ブタジエン・スチレン系の共重合体な
どが考えられる。
ボンに関しては、アセチレンブラック、ケッチェンブラ
ックなどのカーボンブラックが考えられる。
さらに導電性カーボンとは、その炭素構造をできるだけ
破壊しない手段、例えば適当な溶媒を用いて湿式に回転
混合させて十分に混合し、均一な混合合体にする。その
後、シート化して、適宜必要な形状に切り出し、必要な
らば集電体を圧着して電極に供する。
比表面積を有する炭素材料をもって構成された電極につ
いて説明するが、本発明は何らこれらに限定されるもの
ではない。
を持つ炭素粉末40g(80重量%)と、アセチレンブ
ラック5g(10重量%)、テフロン10重量%となる
量のエマルジョンを秤取し、これに混合媒体としてアル
ミナボール5個を加えてプラスチックボトルに入れ、一
昼夜ミル架台で回転させて混合した。
に溶媒を蒸発させた後、ロールを用いて電極シートを作
製した。1時間の自然乾燥を行った後に双ロールを用い
て約150ミクロンの厚みに調整した。これを幅20m
m、長さ50mmと、幅20mm、長さ90mmの2枚
の短冊状に切り出し、上部に白金線を埋め込んでその埋
め込み部分を接着剤で覆って試験電極とした。
液を用い、図1に示すような構成に試験温度差電池を組
み上げた。
℃になるように温度を設定した後、この試験電池を定電
流電源とエレクトロメータに接続し、低温側電極2の分
極測定を行った。
値を0.1mA/cm2から1mA/cm2までの範囲で
流し、低温側電極2の電位を記録して行った。
1と同じ形状にして同様に完全に電解液中に浸漬して同
じ条件で試験を行った。
上記電極1、2と同じ形状に切り出し、同様に白金リー
ド線を埋め込み被覆して上記と同じ測定系を準備して同
じ条件の試験を行った。測定の結果を図3に示す。
比表面積炭素材料で構成された低温側電極を大気中に晒
して設置した場合の分極曲線であり、3−2は同じく高
比表面積炭素材料で構成された低温側電極を完全に電解
液中に浸漬して設置した場合の分極曲線であり、さらに
3−3は比較例によるグラファイト板の上部一部を大気
中に晒して設置した場合の分極曲線であり、3−4は同
じくグラファイト電極を完全に電解液中に浸漬して設置
された場合の分極曲線である。
本発明になる電極を用いた場合、3−3、3−4の比較
例として用いたグラファイト電極を用いた場合に比べて
大電流が取得できることがわかる。
と、3−2の、本発明になる高比表面積炭素材料を用い
た電極の上部の一部を大気中に晒した3−1の場合は、
完全浸漬の3−2に比べて測定した全ての電流領域で電
位が貴となって反応活性であり、臭素ガスが直接に還元
されていることを示している。さらに、3−1の場合
は、3−2の完全浸漬の場合に比べて大電流が取得でき
ることがわかる。これに対して、比較例として用いたグ
ラファイト電極では、3−3の一部分を大気中に晒した
場合と、3−4の完全に電解液に浸漬した場合とに分極
の差が殆ど見られず、三相界面の寄与が見られないこと
がわかる。
る高比表面積の炭素材料から構成された電極を用いると
発生したハロゲンガスを効率良く処理し、かつ電極反応
を効率的に進行させて、電池特性を向上させることがわ
かる。
ン酸化還元反応系温度差電池を作製し、臭素イオン酸化
反応を起こす高温側電極の分極測定を行った。比較例と
して、やはり実施例1と同じグラファイト電極を用い
て、同様の高温側電極の分極測定を行った。
素イオン酸化還元反応系の温度差電池における高温側電
極の分極曲線を示しており、4−1は、本発明における
高比表面積炭素材料からなる電極の場合、4−2は比較
例として用いたグラファイト電極の場合の分極曲線であ
る。4−1と4−2とを比較して明らかなように、酸化
反応においても、本発明における高比表面積炭素材料か
らなる電極が、グラファイト電極より取得電流がはるか
に大きくなることがわかる。
実施例1に示したと同様のバインダーを用い、同様の組
成比にて同じ形状の電極を作製した。
液とし、図1と同じ構成、構造になる臭素/臭素イオン
酸化還元反応系温度差電池を作製し、臭素酸化還元の分
極測定を行った。結果を図5に示す。
素還元反応の電極電位を、比表面積に対してプロットし
たものであり、5−1〜5−3は臭素イオンの酸化反応
における電極電位を示した曲線であり、5−4〜5−6
は臭素の還元反応における電極電位を示した曲線であ
る。
示した曲線であり、5−2と5−5は10mA/cm2
の電位を示した曲線であり、5−3と5−6は100m
A/cm2の電位を示した曲線である。
0m2/gより小さい試料Aでは、臭素イオンの酸化、
臭素の還元の両反応ともそれぞれ分極が他の3種の材料
に比べて大きくなり、取得電流が小さくなってしまうこ
とがわかる。
試料Dでは、比表面積が1000m2/gより小さい試
料Aより良好であったが、本発明における比表面積が1
000〜3000m2/gの範囲にある試料B、Cと比
較して分極が大きくなった。
電極材料としては、比表面積が1000m2/g以上3
000m2/g以下の範囲で必要であり、より好ましく
は1100〜2500m2/gの範囲にあるものが必要
であることがわかる。
1250m2/gの炭素材料からなる本発明の電極を用
い、電解液に3mol/l ZnBr2水溶液を、イオ
ン交換膜にナフィオンを用いて、図2の構成になる亜鉛
−臭素電池を作製し、電流電圧特性を測定した。
ト電極を作製して、同様の電池を構成し、電流電圧を特
性を調べた。
素電池の電圧の電流値による変化を示した電圧電流曲線
であり、6−1は本発明になる高比表面積から構成され
た電極を用いた試験電池の場合、6−2は、比較例とし
て用いたグラファイト電極を適用した試験電池の場合で
ある。
発明になる電極を用いた場合、大電流を取得できること
がわかる。
ハロゲン酸化還元反応を電池反応に含む電池系に対し、
本発明における1000m2/g以上3000m2/gの
高比表面積の炭素材料からなる電極を用いると、優れた
電池特性を示し、大電流の取得が可能となって、該電池
の開発に極めて大きな貢献を果たすことができる。
ン酸化還元反応系温度差電池の一構成概念図。
の一構成概念図。
化還元反応系の温度差電池用低温側電極の分極測定結
果。
化還元反応系の温度差電池用高温側電極の分極測定結
果。
る4種の電極を適用した温度差電池の分極測定結果。
池特性。
Claims (3)
- 【請求項1】1000m2/g以上、3000m2/g以
下の範囲の比表面積の高比表面積炭素材料を50重量%
以上含有してなることを特徴とする酸化還元反応電池用
電極。 - 【請求項2】 前記炭素材料の比表面積が1100〜2
500m2/gであることを特徴とする請求項1記載の
酸化還元反応電池用電極。 - 【請求項3】 前記炭素材料を70〜95重量%含むこ
とを特徴とする請求項1又は2記載の酸化還元反応電池
用電極。
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