JPH0815074B2 - 炭素体電極の製造方法 - Google Patents

炭素体電極の製造方法

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Description

【発明の詳細な説明】 （イ）産業上の利用分野 本発明は、炭素体電極の製造方法に関する。さらに詳
しくは、小型化、薄型化指向の各種電子機器の電源に適
した薄型電池用電極に好適な電極に関し、特に、薄く、
高いエネルギー密度を有する炭素体電極の製造方法に関
するものである。
（ロ）従来の技術 従来の電子機器用の薄型電池として、電極活物質（例
えば、金属酸化物，炭素粉末）に導電材及びバインダー
を加えよく混練し、この混練物を金属ネット等の集電体
に塗着し成型することにより得られる電極を用い、相手
極に対しセパレータを介し載置し、電池構造としたもの
が広く用いられている。
（ハ）発明が解決しようとする問題点 しかし、前記の様な方法で作製される電極は、電極活
物質と導電材や集電体との電気的接触が悪く、容量成分
の抵抗を有する欠点があった。また、電極活物質の他に
導電材、及びバインダーを加える必要があり、そのため
エネルギー密度を減少させる原因となっており、製造工
程の複雑化の原因にもなっていた。
本発明は、かかる状況に鑑みなされたものであり、こ
とに電極活物質と導電材や集電材との電気的接触不良に
基づく電池容量低下を招くことのない、かつバインダー
等を用いないことによりエネルギー密度の改善された、
しかも製造工程の簡便な薄型電池用電極の製造方法を提
供しようとするものである。
（ニ）問題点を解決するための手段 かくして本発明によれば、炭化水素類の原料ガスが供
給される反応容器内に導電性かつ可塑性の金属三次元構
造体を配置し、1500℃以下の温度で炭化水素類を熱分解
する気相堆積法で該金属三次元構造体に炭素体を直接被
覆し、得られた炭素体で被覆された金属三次元構造体を
圧縮して薄板状化及び高密度化された炭素体電極を得る
ことを特徴とする炭素体電極の製造方法が提供される。
上記金属三次元構造体としては発泡体（スポンジ）
状、ウール状、織物状、不織布状、ネット状等のいずれ
の形態のものであってもよく、少なくとも外部より加え
られる圧力により圧縮されて形状を変えることができる
可塑性を有しかつ導電性を有するものであればよい。こ
れらの具体的例としては金属スポンジ、金属繊維の織布
や不織布、金属網状構造体などが挙げられる。これらの
厚みは、適用を意図する電池、ことに薄型電池の厚みと
圧縮度合に基づいて適宜決定される。
本発明における炭素体電極は、金属三次元構造体に前
述した手順に従って炭素体（電極活物質）を被覆形成し
た後、圧縮することにより得られる。ここで炭素体の被
覆形成は1500℃以下の気相堆積法により炭化水素類を原
料ガスとして用いて行なわれる。この際の原料ガスとし
ては、脂肪族炭化水素（不飽和炭化水素が好ましい）、
芳香族炭化水素、脂肪族炭化水素等のいずれであっても
よく、これらは置換基（ハロゲン原子、水酸基、スルホ
ン酸基、ニトロ基、ニトロソ基、アミノ基、カルボキシ
ル基等）を一部に有していてもよい。これらの具体例と
してはナフタレン、アントラセン、ヘキサメチルベンゼ
ン、1,2−ジブロモエチレン、２−ブチン、アセチレ
ン、ビフェニル、ジフェニルアセチレン及びその置換誘
導体等が挙げられる。ここで熱分解する炭化水素類の気
相濃度、温度は、出発原料とする炭化水素化合物により
異なるが、通常、数ミリモルパーセントの濃度、1000℃
程度の温度で行なうのが適している。また原料炭化水素
を気化する方法には、アルゴンガスをキャリアガスとす
るバブラ法だ代表的であるが、他にキャリアガスとして
水素やアルゴンと水素の混合気体等を用いて行なうバブ
ラ法や、さらに蒸発法、昇華法等の方法を用いてもさし
つかえはない。
上記熱分解による気相堆積により、前記金属三次元構
造体の構成部材表面に炭素体が堆積され炭素体（電極活
物質）で直接被覆された金属三次元構造体が得られる。
なお、被覆量は１〜10mg/cm2程度が適している。
この被覆された金属三次元構造体の圧縮は通常、ロー
ラー圧延にらり行なうのが実用上好ましいが、プレス成
型機を用いてもよくこれ以外の押圧手段を用いて行なっ
てもよい。圧縮率は、適用を意図する薄型電池の厚みに
対応して決定され、金属三次元構造体の圧縮限界にもよ
るが通常厚みが1/2〜1/10となるように調整するのが適
当である。なお、上記圧縮を行なう際に予め被覆三次元
構造体に適当な結着材（例えば、セルロース分散液等）
を塗布して圧縮後の結着強度を向上させてもよい。
このようにして得られた薄板状化された炭素体電極は
導電性かつ可塑性の金属三次元構造体を圧縮して得られ
る高密度化された電極基体と、上記金属三次元構造体に
直接被覆され該構造体の圧縮に伴って高密度化されてな
る炭素体膜とから構成されてなり、適宜所定の大きさに
カットされ、各種電池ことに薄型電池用の電極として用
いられる。なお、この炭素体電極は、正極としても負極
としても用いることができ、炭素体の堆積条件（厚み
等）を調整することでこれらの機能に最適の炭素体電極
とすることができる。本発明で得られる炭素体電極を負
極として用いた場合、対極としての正極には、二酸化マ
ンガン、五酸化バナジウム、三酸化クロム、三酸化モリ
ブデン等の酸化物、及び二硫化チタン、二硫化タンタ
ル、セレン化タンタル等のカルコゲン化合物の単一化合
物、混合物又は複合物及び、ポリアセチレン、ポリアセ
ン等の導電性高分子などを用いることができる。炭素体
電極を正極として用いる場合、対極としての負極には金
属リチウム、金属ナトリウム、金属カリウム等の軽金属
単体及びリチウム−アルミニウム、ウッド合金等に代表
される軽金属合金等を用いることができる。更に、正極
及び負極に本発明の炭素体電極を用いて電池構成しても
さしつかえない。電解液には、溶質として過塩素酸リチ
ウム、ホウフッ化リチウム、六フッ化ヒ酸リチウム等を
含むプロピレンカーボネート、ジメトキシエタン等の非
プロトン性有機溶媒溶液又はプロトン等を電荷担体とす
る電池系電解液としての酸性水溶液、アルカリ水溶液等
を用いることができる。
（ホ）作用 本発明により得られる炭素体電極は、その電極基体と
して圧縮された金属三次元構造体を用いかつ圧縮前に直
接形成された炭素体からなる電極活物質層を有するた
め、薄板状化されかつ電極活物質の担持量が圧縮後に炭
素体を形成させたものよりも高密度化された電極が得ら
れる。そして、気相堆積法により炭素体が直接かつ簡便
に電極基体に形成された電極が得られる。
（ヘ）実施例 電極活物質である炭素体の基板への直接形成は第１図
の反応装置を用い行なった。即ち、一旦、脱水処理を施
しさらに真空移送による蒸留精製操作を行なったベンゼ
ンを収納したバブル容器１内にアルゴンガス供給器２よ
りアルゴンガスを供給し、ベンゼンのバルブを行ない、
パイレックス製ガラス管を介し、石英製反応管４へベン
ゼンを給送した。この際、容器１をベンゼンの蒸発によ
る吸熱分だけ加熱することにより温度を一定に保ち、又
ニードル弁5,6によりベンゼン量を最適化した。反応管
４には、発泡状ニッケルから成る50mm×50mm×厚さ1.5m
mの金属三次元構造体の載置されたホルダー７が載置さ
れており、反応管４の外周囲には加熱炉８が周設されて
いる。この加熱炉８によりホルダー７及び金属三次元構
造体を約1000℃に維持し、パイレックス製ガラス管３よ
り供給されるベンゼンを熱分解し60分かけて金属三次元
構造体上全体に炭素体を堆積させた。熱分解反応後に反
応管４内に残留するガスは、排気設備9,10を通して除去
した。この様にして、電極活物質である炭素体は、基板
に直接形成される。
これらの方法により作製された電極体をローラ圧延す
ることにより成型した。第２図は、電極体をローラ圧延
している斜視図である。図中11は電極体,12は圧延ロー
ラーである。このようにして加圧により圧縮成型した電
極体の所定の形状に切断し電極を得た。
このようにして得られた炭素体電極及び種々の電極基
体を用いて上記と同様にして得た炭素体電極の諸物性は
第１表の通りである。
なお、上記表中、電極の放電容量は第３図の電解槽26
内で三極法により求めた。図中電極21は、集電棒22によ
り固定されている。また対極23及び参照極24には、リチ
ウム電極を用い電解液25としては1Mの過塩素酸リチウム
を溶質として含むプロピレンカーボネート溶液を用い
た。そして、電極21の放電容量は、参照極に対し0Vとな
る電位まで充電した後、2.5Vまで放電したときの放電電
気量と4.3Vとなる電位まで充電した後、2.0Vまで放電し
たときの放電電気量より算出した。尚、実験はアルゴン
雰囲気の維持できるグローブボックス内で行なった。
このように本発明により得られた炭素体電極は薄いに
もかかわらず優れた放電容量を有していることが判る。
以上の様にして得られた炭素体電極とその対極とセパ
レータとにより第４図に示した様な薄型電池を作製し
た。31は炭素体電極、32はその電極板、33は対極、34は
その電極板、35は電解液を保持したセパレータ、36は封
口材である。
（ト）発明の効果 本発明の炭素体電極の製造方法によれば、活物質とし
ての炭素体が圧縮により高密度化されると共に、電極基
体に直接形成されてなるため、大きな電池容量でかつ高
いエネルギー密度を有する炭素体電極を得ることができ
る。そしてこの電極は圧縮により電極基体が均一に薄板
状化されてなるため薄型電池用の電極として極めて好適
な炭素体電極が得られる。そしてさらに炭素体は気相堆
積法によってバインダー等を用いずに簡便に形成され、
かつ電極厚みも任意に制御できるため製造工程上炭素体
電極の製造方法が提供できる。
従って本発明の炭素体電極の製造方法の工業的価値は
極めて大きいものである。
【図面の簡単な説明】
第１図は、本発明の炭素体電極の製造方法における一工
程に用いる炭素体堆積装置の構成説明図、第２図は同じ
く炭素体で被覆された金属三次元構成体をローラ圧延す
る工程を示す斜視図、第３図は本発明で得られた炭素体
電極の放電容量を求めるために用いた電解槽装置の構成
説明図、第４図は本発明で得られる炭素体電極を用いて
構成した薄型電池を例示する模式断面図である。 １……バブル容器、２……アルゴンガス供給器、３……
パイレックスガラス管、４……反応管、5,6……ニード
ル弁、７……試料ホルダー、８……加熱炉、9,10……排
気設備、11……炭素体電極、12……圧延ローラ、21……
炭素体電極、22……集電棒、23……リチウム対極、24…
…リチウム参照極、25……電解液、26……電解槽、31…
…炭素体電極、32,34……電極板、35……セパレータ、3
6……封口材。

Claims (1)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】炭化水素類の原料ガスが供給される反応容
    器内に導電性かつ可塑性の金属三次元構造体を配置し、
    1500℃以下の温度で炭化水素類を熱分解する気相堆積法
    で該金属三次元構造体に炭素体を直接被覆し、得られた
    炭素体で被覆された金属三次元構造体を圧縮して薄板状
    化及び高密度化された炭素体電極を得ることを特徴とす
    る炭素体電極の製造方法。
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