JPH0770524A - ポリイミド両面接着シート - Google Patents
ポリイミド両面接着シートInfo
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- JPH0770524A JPH0770524A JP24067793A JP24067793A JPH0770524A JP H0770524 A JPH0770524 A JP H0770524A JP 24067793 A JP24067793 A JP 24067793A JP 24067793 A JP24067793 A JP 24067793A JP H0770524 A JPH0770524 A JP H0770524A
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- polyimide
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 耐熱性に優れ、さらに、加工性及び接着性に
優れたポリイミド両面接着シートを提供することにあ
る。 【構成】 一般式（１）化１ 【化１】 （式中、Ar1 ，Ar2 ，Ar4 ，Ar6 は２価の有機基、A
r3 ，Ar5 は４価の有機基を示す。また、ｌ，ｍ，ｎは
０又は１以上の正の整数であり、かつｌ，ｍの和が１以
上であり、ｔは１以上の正の整数を表す。）で表される
熱可塑性ポリイミド重合体を、ポリイミド樹脂からなる
ベースフィルム層の両面に配置することによりポリイミ
ド両面接着シートを得た。
優れたポリイミド両面接着シートを提供することにあ
る。 【構成】 一般式（１）化１ 【化１】 （式中、Ar1 ，Ar2 ，Ar4 ，Ar6 は２価の有機基、A
r3 ，Ar5 は４価の有機基を示す。また、ｌ，ｍ，ｎは
０又は１以上の正の整数であり、かつｌ，ｍの和が１以
上であり、ｔは１以上の正の整数を表す。）で表される
熱可塑性ポリイミド重合体を、ポリイミド樹脂からなる
ベースフィルム層の両面に配置することによりポリイミ
ド両面接着シートを得た。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明はポリイミド両面接着シー
トに関し、さらに詳しくは、熱可塑性ポリイミド重合体
からなる接着剤層を用いたポリイミド両面接着シートに
関する。
トに関し、さらに詳しくは、熱可塑性ポリイミド重合体
からなる接着剤層を用いたポリイミド両面接着シートに
関する。
【０００２】
【従来の技術】近年、電子機器の高機能化、高性能化、
小型化が非常な速度で進んでおり、それらに伴って用い
られている電子部品についても小型化、軽量化が求めら
れている。電子部品を実装する配線板も通常の硬質プリ
ント配線板に対し、可撓性のあるフレキシブルプリント
基板（以下、ＦＰＣという。）が注目され、急激に需要
を増している。さらに、このＦＰＣも多層化が進んでお
り、べースフィルムの両側に接着剤が付いた両面接着シ
ートの需要が増えてきている。
小型化が非常な速度で進んでおり、それらに伴って用い
られている電子部品についても小型化、軽量化が求めら
れている。電子部品を実装する配線板も通常の硬質プリ
ント配線板に対し、可撓性のあるフレキシブルプリント
基板（以下、ＦＰＣという。）が注目され、急激に需要
を増している。さらに、このＦＰＣも多層化が進んでお
り、べースフィルムの両側に接着剤が付いた両面接着シ
ートの需要が増えてきている。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】この両面接着シートの
ベースフィルムとしては主にポリイミドフィルムが用い
られているが、これに使用されている接着剤はアクリル
系、エポキシ系の接着剤がほとんどである。このため、
耐熱性や寸法安定性等がこれらの接着剤の特性により制
限されることとなり、ポリイミドベースフィルムの耐熱
性等、ポリイミドの高機能を充分発揮できないことが多
いという問題点を抱えている。
ベースフィルムとしては主にポリイミドフィルムが用い
られているが、これに使用されている接着剤はアクリル
系、エポキシ系の接着剤がほとんどである。このため、
耐熱性や寸法安定性等がこれらの接着剤の特性により制
限されることとなり、ポリイミドベースフィルムの耐熱
性等、ポリイミドの高機能を充分発揮できないことが多
いという問題点を抱えている。
【０００４】そこで、本発明者らは上記従来の問題点を
解決し、耐熱性に優れ、さらに、加工性および接着性に
優れたポリイミド両面接着シートを提供することを目的
に鋭意研究を重ねた結果、本発明に至ったのである。
解決し、耐熱性に優れ、さらに、加工性および接着性に
優れたポリイミド両面接着シートを提供することを目的
に鋭意研究を重ねた結果、本発明に至ったのである。
【０００５】
【課題を解決するための手段】この目的を達成するため
の本発明に係るポリイミド両面接着シートの要旨とする
ところは、ポリイミド樹脂からなるベースフィルム層
と、その両面に配置した一般式（１）化８
の本発明に係るポリイミド両面接着シートの要旨とする
ところは、ポリイミド樹脂からなるベースフィルム層
と、その両面に配置した一般式（１）化８
【化８】 （式中、Ar1 ，Ar2 ，Ar4 ，Ar6 は２価の有機基、A
r3 ，Ar5 は４価の有機基を示す。また、ｌ，ｍ，ｎは
０又は１以上の正の整数であり、かつｌ，ｍの和が１以
上であり、ｔは１以上の正の整数を表す。）で表される
熱可塑性ポリイミド重合体からなる接着剤層とから構成
されるポリイミド両面接着シートを内容とするものであ
る。
r3 ，Ar5 は４価の有機基を示す。また、ｌ，ｍ，ｎは
０又は１以上の正の整数であり、かつｌ，ｍの和が１以
上であり、ｔは１以上の正の整数を表す。）で表される
熱可塑性ポリイミド重合体からなる接着剤層とから構成
されるポリイミド両面接着シートを内容とするものであ
る。
【０００６】また、かかる両面接着シートにおいて、前
記一般式（１）中のAr1 が化９
記一般式（１）中のAr1 が化９
【化９】 に示す２価の有機基の群から選択される少なくとも１種
であることにある。
であることにある。
【０００７】また、かかる両面接着シートにおいて、前
記一般式（１）中のAr2 が化１０
記一般式（１）中のAr2 が化１０
【化１０】 に示す２価の芳香族基の群から選択される少なくとも１
種であることにある。
種であることにある。
【０００８】また、かかる両面接着シートにおいて、前
記一般式（１）中のAr3 が化１１
記一般式（１）中のAr3 が化１１
【化１１】 に示す４価の有機基の群から選択される少なくとも１種
であることにある。
であることにある。
【０００９】また、かかる両面接着シートにおいて、前
記一般式（１）中のAr4 が化１２
記一般式（１）中のAr4 が化１２
【化１２】 に示す２価の有機基の群から選択される少なくとも１種
であることにある。
であることにある。
【００１０】また、かかる両面接着シートにおいて、前
記一般式（１）中のAr5 が化１３
記一般式（１）中のAr5 が化１３
【化１３】 に示す４価の有機基の群から選択される少なくとも１種
であることにある。
であることにある。
【００１１】また、かかる両面接着シートにおいて、前
記一般式（１）中のAr6 が化１４
記一般式（１）中のAr6 が化１４
【化１４】 に示す２価の芳香族基の群から選択される少なくとも１
種であることにある。
種であることにある。
【００１２】
【実施例】以下、本発明に係るポリイミド両面接着シー
トをその製造方法とともに説明する。
トをその製造方法とともに説明する。
【００１３】本発明に用いられる熱可塑性ポリイミド重
合体の前駆体であるポリアミド酸溶液の製造方法を説明
する。まず、アルゴン、窒素等の不活性ガス雰囲気中に
おいて、一般式（２） Ｈ2 Ｎ−Ar7 −ＮＨ2 （２） （式中、Ar7 は２価の有機基を示す。）で表されるジア
ミンを有機溶媒中に溶解、もしくは拡散させる。この溶
液に一般式（３）化１５
合体の前駆体であるポリアミド酸溶液の製造方法を説明
する。まず、アルゴン、窒素等の不活性ガス雰囲気中に
おいて、一般式（２） Ｈ2 Ｎ−Ar7 −ＮＨ2 （２） （式中、Ar7 は２価の有機基を示す。）で表されるジア
ミンを有機溶媒中に溶解、もしくは拡散させる。この溶
液に一般式（３）化１５
【化１５】 （式中、Ar8 は２価の有機基を示す。）で表されるエス
テル酸二無水物のみ、もしくはこのエステル酸二無水物
と一般式（４）化１６
テル酸二無水物のみ、もしくはこのエステル酸二無水物
と一般式（４）化１６
【化１６】 （式中、Ar9 は４価の有機基を示す。）で表される少な
くとも１種の有機テトラカルボン酸二無水物との混合物
を固体もしくは有機溶媒に溶解させた溶液の形で添加
し、ポリイミドの前駆体であるポリアミド酸溶液を得る
ことができる。
くとも１種の有機テトラカルボン酸二無水物との混合物
を固体もしくは有機溶媒に溶解させた溶液の形で添加
し、ポリイミドの前駆体であるポリアミド酸溶液を得る
ことができる。
【００１４】また、本発明に用いられる他の熱可塑性ポ
リイミド重合体の前駆体であるポリアミド酸溶液の製造
方法を説明する。アルゴン、窒素等の不活性ガス雰囲気
中において、一般式（５）化１７
リイミド重合体の前駆体であるポリアミド酸溶液の製造
方法を説明する。アルゴン、窒素等の不活性ガス雰囲気
中において、一般式（５）化１７
【化１７】 （式中、Ar10は２価の有機基を示す。）で表されるエス
テルジアミンのみ、もしくはこのエステルジアミンと前
記一般式（２）で表される少なくとも１種のジアミンと
の混合物を有機溶媒中に溶解、もしくは拡散させる。こ
の溶液に一般式（３）で表されるエステル酸二無水物の
み、もしくは一般式（４）で表される少なくとも１種の
有機テトラカルボン酸二無水物のみ、もしくはこれらエ
ステル酸二無水物と有機テトラカルボン酸二無水物の混
合物を固体もしくは有機溶媒による溶液の形で添加し、
ポリイミドの前駆体であるポリアミド酸溶液を得ること
ができる。
テルジアミンのみ、もしくはこのエステルジアミンと前
記一般式（２）で表される少なくとも１種のジアミンと
の混合物を有機溶媒中に溶解、もしくは拡散させる。こ
の溶液に一般式（３）で表されるエステル酸二無水物の
み、もしくは一般式（４）で表される少なくとも１種の
有機テトラカルボン酸二無水物のみ、もしくはこれらエ
ステル酸二無水物と有機テトラカルボン酸二無水物の混
合物を固体もしくは有機溶媒による溶液の形で添加し、
ポリイミドの前駆体であるポリアミド酸溶液を得ること
ができる。
【００１５】さらに、これらの反応において、上記の製
造方法とは逆にまず前記一般式（３）で表されるエステ
ル酸二無水物のみ、もしくは前記一般式（４）で表され
る少なくとも１種の有機テトラカルボン酸二無水物、も
しくはこれらエステル酸二無水物と有機テトラカルボン
酸二無水物の混合物の溶液を作製し、この溶液中に前記
一般式（２）で表されるジアミン又は前記一般式（５）
で表されるエステルジアミンのみ、もしくはこのエステ
ルジアミンと前記一般式（２）で表される少なくとも１
種のジアミンとの混合物の固体もしくは有機溶媒による
溶液もしくはスラリーを添加してもよい。
造方法とは逆にまず前記一般式（３）で表されるエステ
ル酸二無水物のみ、もしくは前記一般式（４）で表され
る少なくとも１種の有機テトラカルボン酸二無水物、も
しくはこれらエステル酸二無水物と有機テトラカルボン
酸二無水物の混合物の溶液を作製し、この溶液中に前記
一般式（２）で表されるジアミン又は前記一般式（５）
で表されるエステルジアミンのみ、もしくはこのエステ
ルジアミンと前記一般式（２）で表される少なくとも１
種のジアミンとの混合物の固体もしくは有機溶媒による
溶液もしくはスラリーを添加してもよい。
【００１６】この時の反応温度は、−１０〜５０℃、さ
らに好ましくは−５℃〜２０℃である。また、反応時間
は３０分〜３時間である。
らに好ましくは−５℃〜２０℃である。また、反応時間
は３０分〜３時間である。
【００１７】ここで、このポリアミド酸重合体溶液の生
成反応に使用される有機溶媒としては、例えば、ジメチ
ルスルホキシド、ジエチルスルホキシド等のスルホキシ
ド系溶媒、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド、Ｎ，Ｎ−ジ
エチルホルムアミド等のホルムアミド系溶媒、Ｎ，Ｎ−
ジメチルアセトアミド、Ｎ，Ｎ−ジエチルアセトアミド
等のアセトアミド系溶媒を挙げることができる。これら
を単独又は２種あるいは３種以上の混合溶媒として用い
ることもできる。さらに、これらの極性溶媒とともに、
アセトン、メタノール、エタノール、イソプロパノー
ル、ベンゼンメチルセロソルブ等のポリアミド酸の非溶
媒との混合溶媒として用いることもできる。
成反応に使用される有機溶媒としては、例えば、ジメチ
ルスルホキシド、ジエチルスルホキシド等のスルホキシ
ド系溶媒、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド、Ｎ，Ｎ−ジ
エチルホルムアミド等のホルムアミド系溶媒、Ｎ，Ｎ−
ジメチルアセトアミド、Ｎ，Ｎ−ジエチルアセトアミド
等のアセトアミド系溶媒を挙げることができる。これら
を単独又は２種あるいは３種以上の混合溶媒として用い
ることもできる。さらに、これらの極性溶媒とともに、
アセトン、メタノール、エタノール、イソプロパノー
ル、ベンゼンメチルセロソルブ等のポリアミド酸の非溶
媒との混合溶媒として用いることもできる。
【００１８】ところで、本発明に用いられる上記一般式
（３）で表されるエステル酸二無水物としては、あらゆ
る構造のエステル酸二無水物が使用可能である。この一
般式（３）中のAr8 基を具体的に例示すると、化１８
（３）で表されるエステル酸二無水物としては、あらゆ
る構造のエステル酸二無水物が使用可能である。この一
般式（３）中のAr8 基を具体的に例示すると、化１８
【化１８】 を挙げることができる。より具体的には、諸特性のバラ
ンス面から、化１９
ンス面から、化１９
【化１９】 を主成分とすることが好適である。
【００１９】また、本発明に用いられる上記一般式
（４）で表される有機テトラカルボン酸二無水物として
は、あらゆる構造の有機テトラカルボン酸二無水物が使
用可能である。この一般式（４）中のAr9 基は４価の有
機基であり、このAr9 基を具体的に例示すると化２０、
化２１
（４）で表される有機テトラカルボン酸二無水物として
は、あらゆる構造の有機テトラカルボン酸二無水物が使
用可能である。この一般式（４）中のAr9 基は４価の有
機基であり、このAr9 基を具体的に例示すると化２０、
化２１
【化２０】
【化２１】 を挙げることができる。これらの有機テトラカルボン酸
二無水物を単独で、又は２種以上組み合わせて用いても
よい。より具体的には、諸特性のバランス面から化２２
二無水物を単独で、又は２種以上組み合わせて用いても
よい。より具体的には、諸特性のバランス面から化２２
【化２２】 の少なくとも１種以上を主成分とすることが好適であ
る。
る。
【００２０】また、本発明に用いられる上記一般式
（５）で表されるエステルジアミンとしては、あらゆる
構造のエステルジアミンが使用可能である。このAr10基
を具体的に例示すると、化２３
（５）で表されるエステルジアミンとしては、あらゆる
構造のエステルジアミンが使用可能である。このAr10基
を具体的に例示すると、化２３
【化２３】 を挙げることができる。より具体的には、諸特性のバラ
ンス面から化２４
ンス面から化２４
【化２４】 を主成分とすることが好適である。
【００２１】さらに、上記一般式（２）で表されるジア
ミン化合物中のAr7 は本質的には２価の有機基ならあら
ゆるものが使用可能であるが、具体的には化２５、化２
６
ミン化合物中のAr7 は本質的には２価の有機基ならあら
ゆるものが使用可能であるが、具体的には化２５、化２
６
【化２５】
【化２６】 等を挙げることができるが、より具体的には、化２７
【化２７】 の少なくとも１種類以上を主成分とすることが好適であ
る。
る。
【００２２】かかる反応により、一般式（１）化２８
【化２８】 で表される熱可塑性ポリイミド重合体の前駆体であるポ
リアミド酸重合体が生成されるのである。
リアミド酸重合体が生成されるのである。
【００２３】次に、上記方法により得られたポリアミド
酸重合体溶液からポリイミド重合体を得るためには熱
的、もしくは化学的に脱水閉環（イミド化）する方法を
用いればよい。
酸重合体溶液からポリイミド重合体を得るためには熱
的、もしくは化学的に脱水閉環（イミド化）する方法を
用いればよい。
【００２４】例を挙げて説明すると、熱的に脱水閉環
（イミド化）する方法では、上記ポリアミド酸重合体の
溶液を支持板、ＰＥＴ等の有機フィルム、ドラムあるい
はエンドレスベルト等の支持体上に流延又は塗布して膜
状となし、乾燥させて自己支持性を有する膜を得る。こ
の乾燥は１５０℃以下の温度で約５〜９０分間行うのが
好ましい。次いで、これを更に加熱して乾燥させてイミ
ド化し、本発明に用いる熱可塑性ポリイミド重合体より
なるポリイミド膜を得る。加熱の際の温度は１５０〜３
５０℃の範囲の温度が好ましく、特には２５０〜３００
℃が好ましい。加熱の際の昇温速度には制限はないが、
徐々に加熱し、最高温度が上記温度になるようにするの
が好ましい。加熱時間は、フィルム厚みや最高温度によ
って異なるが、一般には最高温度に達してから１０秒〜
１０分の範囲が好ましい。自己支持性を有する膜を加熱
する際は、支持体から引きはがし、その状態で端部を固
定して加熱すると線膨張係数が小さい重合体が得られる
ので好ましい。
（イミド化）する方法では、上記ポリアミド酸重合体の
溶液を支持板、ＰＥＴ等の有機フィルム、ドラムあるい
はエンドレスベルト等の支持体上に流延又は塗布して膜
状となし、乾燥させて自己支持性を有する膜を得る。こ
の乾燥は１５０℃以下の温度で約５〜９０分間行うのが
好ましい。次いで、これを更に加熱して乾燥させてイミ
ド化し、本発明に用いる熱可塑性ポリイミド重合体より
なるポリイミド膜を得る。加熱の際の温度は１５０〜３
５０℃の範囲の温度が好ましく、特には２５０〜３００
℃が好ましい。加熱の際の昇温速度には制限はないが、
徐々に加熱し、最高温度が上記温度になるようにするの
が好ましい。加熱時間は、フィルム厚みや最高温度によ
って異なるが、一般には最高温度に達してから１０秒〜
１０分の範囲が好ましい。自己支持性を有する膜を加熱
する際は、支持体から引きはがし、その状態で端部を固
定して加熱すると線膨張係数が小さい重合体が得られる
ので好ましい。
【００２５】また、化学的に脱水閉環（イミド化）する
方法では、上記ポリアミド酸重合体の溶液に化学量論以
上の脱水剤と触媒量の第３級アミンを加え、熱的に脱水
する場合と同様の方法で処理すると、熱的に脱水する場
合より短時間で所望のポリイミド膜が得られる。
方法では、上記ポリアミド酸重合体の溶液に化学量論以
上の脱水剤と触媒量の第３級アミンを加え、熱的に脱水
する場合と同様の方法で処理すると、熱的に脱水する場
合より短時間で所望のポリイミド膜が得られる。
【００２６】熱的にイミド化する方法、化学的にイミド
化する方法を比較すると化学的方法による方が得られる
ポリイミドの機械的強度が大きく、且つ線膨張係数が小
さくなるという利点がある。なお、熱的方法と化学的方
法とを併用しても良い。
化する方法を比較すると化学的方法による方が得られる
ポリイミドの機械的強度が大きく、且つ線膨張係数が小
さくなるという利点がある。なお、熱的方法と化学的方
法とを併用しても良い。
【００２７】以上のようにして、ポリアミド酸重合体を
イミド化して、前記一般式（１）で表される熱可塑性ポ
リイミド重合体が得られる。ここで、一般式（１）で表
される熱可塑性ポリイミド重合体におけるブロック単位
の繰り返し数ｌ，ｍ，ｎは０又は１以上の正の整数であ
り、かつｌとｍとの和は１以上であれば良いが、特に繰
り返し数ｌ，ｍ，ｎはいずれも１５以下が好ましい。何
故ならば、繰り返し数ｌ，ｍの和に対して、繰り返し数
ｎがその１５倍を超えると共重合比が偏り、重合するこ
との効果が小さくなるからであり、具体的には低温接着
性が認めにくくなるからである。また、重合体１分子中
にｌ，ｍ，ｎの値が異なる単位が存在しても良いが、特
にｌ，ｍ，ｎの値が一定であることが好ましい。
イミド化して、前記一般式（１）で表される熱可塑性ポ
リイミド重合体が得られる。ここで、一般式（１）で表
される熱可塑性ポリイミド重合体におけるブロック単位
の繰り返し数ｌ，ｍ，ｎは０又は１以上の正の整数であ
り、かつｌとｍとの和は１以上であれば良いが、特に繰
り返し数ｌ，ｍ，ｎはいずれも１５以下が好ましい。何
故ならば、繰り返し数ｌ，ｍの和に対して、繰り返し数
ｎがその１５倍を超えると共重合比が偏り、重合するこ
との効果が小さくなるからであり、具体的には低温接着
性が認めにくくなるからである。また、重合体１分子中
にｌ，ｍ，ｎの値が異なる単位が存在しても良いが、特
にｌ，ｍ，ｎの値が一定であることが好ましい。
【００２８】また、ブロックの繰り返し数ｔは１以上の
正の整数であれば良く、この熱可塑性ポリイミド重合体
の分子量は特に規制されるものではないが、生成される
ポリイミド接着剤の強度を維持するためには、数平均分
子量が１万以上であることが好ましい。
正の整数であれば良く、この熱可塑性ポリイミド重合体
の分子量は特に規制されるものではないが、生成される
ポリイミド接着剤の強度を維持するためには、数平均分
子量が１万以上であることが好ましい。
【００２９】ところで、ポリイミド重合体の分子量は直
接測定が困難な場合が多い。このようなときには間接的
な方法によって推測による測定がなされる。例えばポリ
イミド重合体がポリアミド酸から合成される場合には、
ポリアミド酸の分子量に相当する値をポリイミドの分子
量とする。
接測定が困難な場合が多い。このようなときには間接的
な方法によって推測による測定がなされる。例えばポリ
イミド重合体がポリアミド酸から合成される場合には、
ポリアミド酸の分子量に相当する値をポリイミドの分子
量とする。
【００３０】以上のような方法で得られたフィルム状の
熱可塑性ポリイミド重合体を両面接着シートとして用い
るには次のようにすればよい。すなわち、アピカル（登
録商標，ポリイミドフィルム：鐘淵化学工業（株）製）
のようなベースフィルムとなるポリイミドフィルムの両
側に、本発明に係る熱可塑性ポリイミド重合体フィルム
を重ね合わせ、熱圧着することにより簡単に両面接着シ
ートを得ることができる。
熱可塑性ポリイミド重合体を両面接着シートとして用い
るには次のようにすればよい。すなわち、アピカル（登
録商標，ポリイミドフィルム：鐘淵化学工業（株）製）
のようなベースフィルムとなるポリイミドフィルムの両
側に、本発明に係る熱可塑性ポリイミド重合体フィルム
を重ね合わせ、熱圧着することにより簡単に両面接着シ
ートを得ることができる。
【００３１】また、ポリイミド接着剤の前駆体であるポ
リアミド酸溶液をベースフィルムとなるポリイミドフィ
ルム上に流延し、乾燥させた後イミド化し、その後ベー
スフィルムのもう一方の面にアミド酸溶液を流延し、同
様に乾燥させた後イミド化して両面接着シートを得ても
よい。
リアミド酸溶液をベースフィルムとなるポリイミドフィ
ルム上に流延し、乾燥させた後イミド化し、その後ベー
スフィルムのもう一方の面にアミド酸溶液を流延し、同
様に乾燥させた後イミド化して両面接着シートを得ても
よい。
【００３２】また、ベースフィルムとなるポリイミドフ
ィルムの両面に同時にポリアミド酸溶液を流延し、イミ
ド化させてもよい。さらに、ベースフィルムとなるポリ
イミドフィルム上にポリアミド酸溶液を流延して乾燥さ
せた後、ベースフィルムのもう一方の面にアミド酸溶液
を流延して同様に乾燥させ、その後両面のポリアミド酸
の膜をイミド化させてもよい。
ィルムの両面に同時にポリアミド酸溶液を流延し、イミ
ド化させてもよい。さらに、ベースフィルムとなるポリ
イミドフィルム上にポリアミド酸溶液を流延して乾燥さ
せた後、ベースフィルムのもう一方の面にアミド酸溶液
を流延して同様に乾燥させ、その後両面のポリアミド酸
の膜をイミド化させてもよい。
【００３３】また、イミド化させた熱可塑性ポリイミド
重合体を加熱することにより溶かし、ベースフィルムと
なるポリイミドフィルムの両面に直接塗布してもよい。
重合体を加熱することにより溶かし、ベースフィルムと
なるポリイミドフィルムの両面に直接塗布してもよい。
【００３４】かかるポリイミド両面接着シートは優れた
耐熱性、加工性、低吸湿性を併せ持っている。すなわ
ち、本発明に係るポリイミド接着シートとして使用する
熱可塑性ポリイミド重合体は、その組成により１５０℃
から３５０℃の間で明確なガラス転移点を持ち、ガラス
転移点に近いラミネートすることにより銅箔と接着する
ことができ、比較的容易にポリイミド両面接着シートと
して使用できる。
耐熱性、加工性、低吸湿性を併せ持っている。すなわ
ち、本発明に係るポリイミド接着シートとして使用する
熱可塑性ポリイミド重合体は、その組成により１５０℃
から３５０℃の間で明確なガラス転移点を持ち、ガラス
転移点に近いラミネートすることにより銅箔と接着する
ことができ、比較的容易にポリイミド両面接着シートと
して使用できる。
【００３５】また、かかるポリイミド両面接着シート
は、すべてポリイミドからなっており、アルカリエッチ
ングが可能なため、容易に穴開け加工ができる。すなわ
ち、上記方法で作製した両面接着シートの両側に銅箔を
重ね、熱圧着し、銅箔をエッチング加工した後、さらに
ポリイミドをアルカリエッチングにより穴開け加工する
ことにより、比較的簡単にプリント基板が得られる。
は、すべてポリイミドからなっており、アルカリエッチ
ングが可能なため、容易に穴開け加工ができる。すなわ
ち、上記方法で作製した両面接着シートの両側に銅箔を
重ね、熱圧着し、銅箔をエッチング加工した後、さらに
ポリイミドをアルカリエッチングにより穴開け加工する
ことにより、比較的簡単にプリント基板が得られる。
【００３６】また、かかるポリイミド両面接着シート
は、２０℃の純水中に２４時間浸した時の吸水率が１％
程度という低吸水率を示すことより、ＦＰＣ等のベース
フィルムとして最適である。更に、かかるポリイミド両
面接着シートは、放射線の照射によって変質・変色など
が生じない耐放射線性が確認されており、放射線を受け
る可能性がある機器への利用を図ることができる。その
他用途は特に限定されない。
は、２０℃の純水中に２４時間浸した時の吸水率が１％
程度という低吸水率を示すことより、ＦＰＣ等のベース
フィルムとして最適である。更に、かかるポリイミド両
面接着シートは、放射線の照射によって変質・変色など
が生じない耐放射線性が確認されており、放射線を受け
る可能性がある機器への利用を図ることができる。その
他用途は特に限定されない。
【００３７】以上、本発明に係る両面接着シート及びそ
の製造方法の実施例を説明したが、本発明はこれらの実
施例のみに限定されるものではなく、本発明はその趣旨
を逸脱しない範囲内で当業者の知識に基づき、種々なる
改良、変更、修正を加えた態様で実施しうるものであ
る。
の製造方法の実施例を説明したが、本発明はこれらの実
施例のみに限定されるものではなく、本発明はその趣旨
を逸脱しない範囲内で当業者の知識に基づき、種々なる
改良、変更、修正を加えた態様で実施しうるものであ
る。
【００３８】以下、実施例により本発明をより具体的に
説明するが、本発明はこれら実施例のみに限定されるも
のではない。
説明するが、本発明はこれら実施例のみに限定されるも
のではない。
【００３９】実施例 １ ５０ミリリットルのメスフラスコ（１）に２，２−ビス
〔４−（４−アミノフェノキシ）フェニル〕プロパン
（以下、ＢＡＰＰという。）１６．９ｇ及びジメチルホ
ルムアミド（以下、ＤＭＦという。）２５．４ｇを採
り、スターラーを用いて攪拌して充分溶かした。更に、
他の５０ミリリットルのメスフラスコ（２）にＢＡＰＰ
１．０ｇ、ＤＭＦ１０．０ｇを採り、充分溶かした。他
方、攪拌機を備えた５００ミリリットルの三口フラスコ
に２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパンジ
ベンゾエート−３，３’，４，４’−テトラカルボン酸
二無水物（以下、ＥＳＤＡという。）化２９
〔４−（４−アミノフェノキシ）フェニル〕プロパン
（以下、ＢＡＰＰという。）１６．９ｇ及びジメチルホ
ルムアミド（以下、ＤＭＦという。）２５．４ｇを採
り、スターラーを用いて攪拌して充分溶かした。更に、
他の５０ミリリットルのメスフラスコ（２）にＢＡＰＰ
１．０ｇ、ＤＭＦ１０．０ｇを採り、充分溶かした。他
方、攪拌機を備えた５００ミリリットルの三口フラスコ
に２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパンジ
ベンゾエート−３，３’，４，４’−テトラカルボン酸
二無水物（以下、ＥＳＤＡという。）化２９
【化２９】 １１．９ｇとピロメリット酸二無水物（ＰＭＤＡ）４．
５ｇ、及びＤＭＦ２５．０ｇを入れ、氷水で冷しつつ、
かつフラスコ中の雰囲気を窒素置換しながら攪拌し、充
分溶かした。事前に得られた５０ミリリットルのメスフ
ラスコ（１）中のＢＡＰＰ溶液を攪拌しながら三口フラ
スコ中に速やかに投入した。約３０分間攪拌しながら放
置した後、メスフラスコ（２）中のＢＡＰＰ溶液を三口
フラスコ中の溶液の粘度に注目しながら三口フラスコ中
に徐々に投入した。最大粘度に達した後、ＢＡＰＰ溶液
の投入を終了し、１時間攪拌しながら放置した。その
後、ＤＭＦを７８．２ｇ加えて攪拌し、ポリアミド酸溶
液を得た。
５ｇ、及びＤＭＦ２５．０ｇを入れ、氷水で冷しつつ、
かつフラスコ中の雰囲気を窒素置換しながら攪拌し、充
分溶かした。事前に得られた５０ミリリットルのメスフ
ラスコ（１）中のＢＡＰＰ溶液を攪拌しながら三口フラ
スコ中に速やかに投入した。約３０分間攪拌しながら放
置した後、メスフラスコ（２）中のＢＡＰＰ溶液を三口
フラスコ中の溶液の粘度に注目しながら三口フラスコ中
に徐々に投入した。最大粘度に達した後、ＢＡＰＰ溶液
の投入を終了し、１時間攪拌しながら放置した。その
後、ＤＭＦを７８．２ｇ加えて攪拌し、ポリアミド酸溶
液を得た。
【００４０】このポリアミド酸溶液をポリイミドフィル
ム上に塗布し、８０℃で２５分間加熱した後、１５０
℃、２００℃、２５０℃、３００℃で各５分間加熱して
イミド化させ、片面に接着剤層を有するポリイミドフィ
ルムを得た。次いで得られたポリイミドフィルムの他面
に、上記と同様にしてポリアミド酸溶液を塗布し、イミ
ド化させ、両面接着シートを得た。
ム上に塗布し、８０℃で２５分間加熱した後、１５０
℃、２００℃、２５０℃、３００℃で各５分間加熱して
イミド化させ、片面に接着剤層を有するポリイミドフィ
ルムを得た。次いで得られたポリイミドフィルムの他面
に、上記と同様にしてポリアミド酸溶液を塗布し、イミ
ド化させ、両面接着シートを得た。
【００４１】更に、この両面接着シートの両面に銅箔
（３５μｍ厚）を重ね、３００℃、２．２ｃｍ／ｍｉｎ
の速度でラミネートし、接着させた。
（３５μｍ厚）を重ね、３００℃、２．２ｃｍ／ｍｉｎ
の速度でラミネートし、接着させた。
【００４２】得られた両面接着シートについて、ピール
強度（ｋｇ／ｃｍ）、吸水率（％）を調べた。ピール強
度については、銅箔を接着させた積層体を用いてＪＩＳ
Ｋ６４８１に従い測定したところ２．０ｋｇ／ｃｍで
あった。また吸水率については、ＡＳＴＭ Ｄ−５７０
に従い、２０℃の純水中に２４時間浸した後の重量変化
率を測定したところ、１．１３％であった。これらの結
果を表１に示した。
強度（ｋｇ／ｃｍ）、吸水率（％）を調べた。ピール強
度については、銅箔を接着させた積層体を用いてＪＩＳ
Ｋ６４８１に従い測定したところ２．０ｋｇ／ｃｍで
あった。また吸水率については、ＡＳＴＭ Ｄ−５７０
に従い、２０℃の純水中に２４時間浸した後の重量変化
率を測定したところ、１．１３％であった。これらの結
果を表１に示した。
【００４３】
【表１】
【００４４】実施例 ２ ５０ミリリットルのメスフラスコにＥＳＤＡ１．０ｇ及
びＤＭＦ１０．０ｇを採り、スターラーを用いて攪拌し
て充分溶かした。他方、攪拌機を備えた５００ミリリッ
トルの三口フラスコに化３０
びＤＭＦ１０．０ｇを採り、スターラーを用いて攪拌し
て充分溶かした。他方、攪拌機を備えた５００ミリリッ
トルの三口フラスコに化３０
【化３０】 で示される２，２−ビス（４−アミノベンジルオキシフ
ェニル）プロパン（以下、ＢＡＢＰＰという。）を１
２．９ｇ及びＤＭＦ３８．７ｇを入れ、フラスコ中の雰
囲気を窒素置換しながら攪拌し、充分溶かした。次に、
１００ミリリットルのナスフラスコにＥＳＤＡ１４．９
ｇを採取し、ＢＡＢＰＰ溶液中に固体状で添加した。さ
らに、この１００ミリリットルのナスフラスコ中の壁面
に残存付着するＥＳＤＡを３７．７ｇのＤＭＦにより溶
かし、三口フラスコ中へ流し入れた。約１時間攪拌しな
がら放置した後、５０ミリリットルのメスフラスコ中の
ＥＳＤＡ溶液を三口フラスコ中の溶液の粘度に注目しな
がら三口フラスコ中に徐々に投入した。最大粘度に達し
た後、ＥＳＤＡ溶液の投入を終了し、１時間攪拌しなが
ら放置し、ポリアミド酸溶液を得た。
ェニル）プロパン（以下、ＢＡＢＰＰという。）を１
２．９ｇ及びＤＭＦ３８．７ｇを入れ、フラスコ中の雰
囲気を窒素置換しながら攪拌し、充分溶かした。次に、
１００ミリリットルのナスフラスコにＥＳＤＡ１４．９
ｇを採取し、ＢＡＢＰＰ溶液中に固体状で添加した。さ
らに、この１００ミリリットルのナスフラスコ中の壁面
に残存付着するＥＳＤＡを３７．７ｇのＤＭＦにより溶
かし、三口フラスコ中へ流し入れた。約１時間攪拌しな
がら放置した後、５０ミリリットルのメスフラスコ中の
ＥＳＤＡ溶液を三口フラスコ中の溶液の粘度に注目しな
がら三口フラスコ中に徐々に投入した。最大粘度に達し
た後、ＥＳＤＡ溶液の投入を終了し、１時間攪拌しなが
ら放置し、ポリアミド酸溶液を得た。
【００４５】このポリアミド酸溶液をＰＥＴフィルム上
に塗布し、８０℃で２５分間加熱した後、ＰＥＴフィル
ム上から剥がし、金属支持体に固定した後、１５０℃、
２００℃、２５０℃、３００℃で各５分間加熱してイミ
ド化させ、熱可塑性ポリイミド重合体フィルムを得た。
更にポリイミドフィルムの両面に上記で得られた熱可塑
性ポリイミド重合体フィルムを重ねて、３００℃、２．
２ｃｍ／ｍｉｎの速度でラミネートし、両面接着シート
を得た。
に塗布し、８０℃で２５分間加熱した後、ＰＥＴフィル
ム上から剥がし、金属支持体に固定した後、１５０℃、
２００℃、２５０℃、３００℃で各５分間加熱してイミ
ド化させ、熱可塑性ポリイミド重合体フィルムを得た。
更にポリイミドフィルムの両面に上記で得られた熱可塑
性ポリイミド重合体フィルムを重ねて、３００℃、２．
２ｃｍ／ｍｉｎの速度でラミネートし、両面接着シート
を得た。
【００４６】更に、この両面接着シートの両面に銅箔
（３５μｍ厚）を重ね、３００℃、２．２ｃｍ／ｍｉｎ
の速度でラミネートし、接着させた。
（３５μｍ厚）を重ね、３００℃、２．２ｃｍ／ｍｉｎ
の速度でラミネートし、接着させた。
【００４７】得られた両面接着シートについて、実施例
１と同様にピール強度と吸水率を測定したところ、ピー
ル強度は１．０ｋｇ／ｃｍであり、吸水率は０．９０％
であった。これらの結果を表１に示した。
１と同様にピール強度と吸水率を測定したところ、ピー
ル強度は１．０ｋｇ／ｃｍであり、吸水率は０．９０％
であった。これらの結果を表１に示した。
【００４８】実施例 ３ ５０ミリリットルのメスフラスコにＰＭＤＡ１．０ｇ及
びＤＭＦ１０．０ｇを採り、スターラーを用いて攪拌し
て充分溶かした。他方、攪拌機を備えた５００ミリリッ
トルの三口フラスコにＢＡＢＰＰを２３．３ｇ及びＤＭ
Ｆ５０．０ｇを入れ、フラスコ中の雰囲気を窒素置換し
ながら攪拌し、充分溶かした。次に、１００ミリリット
ルのナスフラスコにＰＭＤＡ９．９ｇを採取し、ＢＡＢ
ＰＰ溶液中に固体状で添加した。さらに、この１００ミ
リリットルのナスフラスコ中の壁面に残存付着するＰＭ
ＤＡを１９．８ｇのＤＭＦにより溶かし、三口フラスコ
中へ流し入れた。約１時間攪拌しながら放置した後、５
０ミリリットルのメスフラスコ中のＰＭＤＡ溶液を三口
フラスコ中の溶液の粘度に注目しながら三口フラスコ中
に徐々に投入した。最大粘度に達した後、ＰＭＤＡ溶液
の投入を終了し、１時間攪拌しながら放置し、ポリアミ
ド酸溶液を得た。
びＤＭＦ１０．０ｇを採り、スターラーを用いて攪拌し
て充分溶かした。他方、攪拌機を備えた５００ミリリッ
トルの三口フラスコにＢＡＢＰＰを２３．３ｇ及びＤＭ
Ｆ５０．０ｇを入れ、フラスコ中の雰囲気を窒素置換し
ながら攪拌し、充分溶かした。次に、１００ミリリット
ルのナスフラスコにＰＭＤＡ９．９ｇを採取し、ＢＡＢ
ＰＰ溶液中に固体状で添加した。さらに、この１００ミ
リリットルのナスフラスコ中の壁面に残存付着するＰＭ
ＤＡを１９．８ｇのＤＭＦにより溶かし、三口フラスコ
中へ流し入れた。約１時間攪拌しながら放置した後、５
０ミリリットルのメスフラスコ中のＰＭＤＡ溶液を三口
フラスコ中の溶液の粘度に注目しながら三口フラスコ中
に徐々に投入した。最大粘度に達した後、ＰＭＤＡ溶液
の投入を終了し、１時間攪拌しながら放置し、ポリアミ
ド酸溶液を得た。
【００４９】このポリアミド酸溶液をＰＥＴフィルム上
に塗布し、８０℃で２５分間加熱した後、ＰＥＴフィル
ムから剥がし、金属支持体に固定した後、１５０℃、２
００℃、２５０℃、３００℃で各５分間加熱してイミド
化させ、熱可塑性ポリイミド重合体フィルムを得た。更
にポリイミドフィルムの両面に上記で得られた熱可塑性
ポリイミド重合体フィルムを重ねて、３００℃、２．２
ｃｍ／ｍｉｎの速度でラミネートし、両面接着シートを
得た。
に塗布し、８０℃で２５分間加熱した後、ＰＥＴフィル
ムから剥がし、金属支持体に固定した後、１５０℃、２
００℃、２５０℃、３００℃で各５分間加熱してイミド
化させ、熱可塑性ポリイミド重合体フィルムを得た。更
にポリイミドフィルムの両面に上記で得られた熱可塑性
ポリイミド重合体フィルムを重ねて、３００℃、２．２
ｃｍ／ｍｉｎの速度でラミネートし、両面接着シートを
得た。
【００５０】更に、この両面接着シートの両面に銅箔
（３５μｍ厚）を重ね、３００℃、２．２ｃｍ／ｍｉｎ
の速度でラミネートし、接着させた。
（３５μｍ厚）を重ね、３００℃、２．２ｃｍ／ｍｉｎ
の速度でラミネートし、接着させた。
【００５１】得られた両面接着シートについて、実施例
１と同様にピール強度と吸水率を測定したところ、ピー
ル強度は１．１ｋｇ／ｃｍであり、吸水率は１．１２％
であった。これらの結果を表１に示した。
１と同様にピール強度と吸水率を測定したところ、ピー
ル強度は１．１ｋｇ／ｃｍであり、吸水率は１．１２％
であった。これらの結果を表１に示した。
【００５２】
【発明の効果】以上のように本発明は、一般式（１）で
表される熱可塑性ポリイミド重合体を用いてポリイミド
両面接着シートを得るものであり、かかるポリイミド両
面接着シートを用いることにより、優れた耐熱性、加工
性を実現できるものである。
表される熱可塑性ポリイミド重合体を用いてポリイミド
両面接着シートを得るものであり、かかるポリイミド両
面接着シートを用いることにより、優れた耐熱性、加工
性を実現できるものである。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｃ０８Ｇ 73/16 (72)発明者 永野 広作 滋賀県大津市比叡辻２−１−１ 鐘淵化学 工業株式会社滋賀工場内
Claims (7)
- 【請求項１】 ポリイミド樹脂からなるベースフィルム
層と、その両面に配置した一般式（１）化１ 【化１】 （式中、Ar1 ，Ar2 ，Ar4 ，Ar6 は２価の有機基、A
r3 ，Ar5 は４価の芳香族基を示す。また、ｌ，ｍ，ｎ
は０又は１以上の正の整数であり、かつｌ，ｍの和が１
以上であり、ｔは１以上の正の整数を表す。）で表され
る熱可塑性ポリイミド重合体からなる接着剤層とから構
成されることを特徴とするポリイミド両面接着シート。 - 【請求項２】 前記一般式（１）中のAr1 が化２ 【化２】 に示す２価の有機基の群から選択される少なくとも１種
である熱可塑性ポリイミド重合体からなる接着剤層とか
ら構成されることを特徴とする請求項１に記載のポリイ
ミド両面接着シート。 - 【請求項３】 前記一般式（１）中のAr2 が化３ 【化３】 に示す２価の芳香族基の群から選択される少なくとも１
種である熱可塑性ポリイミド重合体からなる接着剤層と
から構成されることを特徴とする請求項１又は請求項２
に記載のポリイミド両面接着シート。 - 【請求項４】 前記一般式（１）中のAr3 が化４ 【化４】 に示す４価の有機基の群から選択される少なくとも１種
である熱可塑性ポリイミド重合体からなる接着剤層とか
ら構成されることを特徴とする請求項１乃至請求項３の
いずれかに記載のポリイミド両面接着シート。 - 【請求項５】 前記一般式（１）中のAr4 が化５ 【化５】 に示す２価の有機基の群から選択される少なくとも１種
である熱可塑性ポリイミド重合体からなる接着剤層とか
ら構成されることを特徴とする請求項１乃至請求項４の
いずれかに記載のポリイミド両面接着シート。 - 【請求項６】 前記一般式（１）中のAr5 が化６ 【化６】 に示す４価の有機基の群から選択される少なくとも１種
である熱可塑性ポリイミド重合体からなる接着剤層とか
ら構成されることを特徴とする請求項１乃至請求項５の
いずれかに記載のポリイミド両面接着シート。 - 【請求項７】 前記一般式（１）中のAr6 が化７ 【化７】 に示す２価の芳香族基の群から選択される少なくとも１
種である熱可塑性ポリイミド重合体からなる接着剤層と
から構成されることを特徴とする請求項１乃至請求項６
のいずれかに記載のポリイミド両面接着シート。
Priority Applications (8)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP24067793A JPH0770524A (ja) | 1993-08-31 | 1993-08-31 | ポリイミド両面接着シート |
| PCT/JP1994/001286 WO1995004100A1 (fr) | 1993-08-03 | 1994-08-03 | Polymere polyimidique thermoplastique, feuille polyimidique thermoplastique, stratifie polyimidique, et procede de production du stratifie |
| DE69423726T DE69423726T2 (de) | 1993-08-03 | 1994-08-03 | Polyimid-laminat umfassend ein thermoplastisches polyimidpolymer oder einen thermoplastischen polyimidfilm und verfahren zur herstellung des laminats |
| KR1019950700673A KR100326655B1 (ko) | 1993-08-03 | 1994-08-03 | 카바레이필름또는fpc제작용베이스필름에사용되는폴리이미드적층체및그적층체의제조방법 |
| US08/381,890 US5621068A (en) | 1993-08-03 | 1994-08-03 | Thermoplastic polyimide polymer; thermoplastic polyimide film; polyimide laminate; and method of manufacturing the laminate |
| EP19940923069 EP0663417B1 (en) | 1993-08-03 | 1994-08-03 | Polyimide laminate comprising thermoplastic polyimide polymer or thermoplastic polyimide film, and process for producing the laminate |
| CN94190568A CN1088074C (zh) | 1993-08-03 | 1994-08-03 | 热塑性聚酰亚胺聚合物 |
| TW83107420A TW272993B (ja) | 1993-07-27 | 1994-08-13 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP24067793A JPH0770524A (ja) | 1993-08-31 | 1993-08-31 | ポリイミド両面接着シート |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0770524A true JPH0770524A (ja) | 1995-03-14 |
Family
ID=17063069
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP24067793A Pending JPH0770524A (ja) | 1993-07-27 | 1993-08-31 | ポリイミド両面接着シート |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0770524A (ja) |
Cited By (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO1996021693A1 (en) * | 1995-01-11 | 1996-07-18 | Kanegafuchi Kagaku Kogyo Kabushiki Kaisha | Novel heat-fusible copolymer, and powder, film, laminated heat insulator, electronic module, and capacitor produced from said copolymer, and process for producing the same |
| JPH10183079A (ja) * | 1996-12-26 | 1998-07-07 | Tomoegawa Paper Co Ltd | 電子部品用接着テープ |
| JPH10212460A (ja) * | 1997-01-30 | 1998-08-11 | Tomoegawa Paper Co Ltd | 電子部品用接着テープ |
| JPH1135902A (ja) * | 1997-07-23 | 1999-02-09 | Tomoegawa Paper Co Ltd | 電子部品用接着テープ |
| JP2002114848A (ja) * | 2000-10-06 | 2002-04-16 | Kanegafuchi Chem Ind Co Ltd | 新規な熱可塑性ポリイミド樹脂およびフレキシブル金属箔張積層体。 |
-
1993
- 1993-08-31 JP JP24067793A patent/JPH0770524A/ja active Pending
Cited By (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO1996021693A1 (en) * | 1995-01-11 | 1996-07-18 | Kanegafuchi Kagaku Kogyo Kabushiki Kaisha | Novel heat-fusible copolymer, and powder, film, laminated heat insulator, electronic module, and capacitor produced from said copolymer, and process for producing the same |
| JPH10183079A (ja) * | 1996-12-26 | 1998-07-07 | Tomoegawa Paper Co Ltd | 電子部品用接着テープ |
| JPH10212460A (ja) * | 1997-01-30 | 1998-08-11 | Tomoegawa Paper Co Ltd | 電子部品用接着テープ |
| JPH1135902A (ja) * | 1997-07-23 | 1999-02-09 | Tomoegawa Paper Co Ltd | 電子部品用接着テープ |
| JP2002114848A (ja) * | 2000-10-06 | 2002-04-16 | Kanegafuchi Chem Ind Co Ltd | 新規な熱可塑性ポリイミド樹脂およびフレキシブル金属箔張積層体。 |
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Legal Events
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|---|---|---|---|
| A02 | Decision of refusal |
Effective date: 20051004 Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A02 |