JPH0761445B2 - 金属化合物の微粉末の製造方法及び装置 - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】 産業上の利用分野 本発明は、金属化合物、即ち金属と他の元素との化合物
の微粉末に係り、更に詳細には金属化合物の微粉末の製
造方法及び装置に係る。

従来の技術 金属化合物の微粉末の製造方法として、本願出願人と同
一の出願人の出願にかかる特開昭58−150427号公報及び
特開昭60−150828号公報には、金属蒸気と反応ガスとの
混合ガス又は金属化合物の微粒を絞り通路に通し、その
際の断熱膨張によって蒸気又は粒子を急冷させることを
含む方法が記載されている。これらの方法によれば、従
来より公知の他の製造方法に比して粒径が非常に小さく
実質的に均一である高純度の金属化合物の微粉末を能率
よく低廉に製造することができる。

発明が解決しようとする問題点 しかし上述の先の提案にかかる製造方法により特に金属
炭化物の微粉末を製造する場合には以下の如き問題が生
じる。

特開昭58−150427号公報の第３図及び第４図に示された
装置による場合 炭素を発生する反応ガス（例えばメタン、エタン、プ
ロパン等）がガス予熱室４内に於て加熱されるので、反
応ガスはガス予熱室内に於てクラッキング現象を生じて
炭素を発生する。金属蒸気発生室５内に於ける化合反応
を十分進行させるに足る反応ガスを供給すべく反応ガス
の流量を高くすると、ガス予熱室内に炭素が堆積し、最
悪の場合にはガス予熱室が詮塞され、これにより金属蒸
気発生室５へ反応ガスを供給することができなくなる。

かかる問題の発生を回避すべく、金属蒸気発生室５へ
直接反応ガスを供給することが考えられるが、金属蒸気
発生室内に於ける反応を十分に進行させるべく反応ガス
の流量を高くすると、金属蒸気発生室内の金属溶湯の表
面に金属炭化物の膜が形成され、そのため金属蒸気の発
生が阻害され、その結果金属化合物の微粉末の生成速度
が低下し、また下端にノズル11を有する導管10内に炭素
や金属化合物が堆積し、最悪の場合にはノズルが詮塞さ
れ、その結果金属化合物の微粉末を製造できなくなるこ
とがある。

特開昭58−150427号公報の第５図の装置による場合 この場合には反応ガスが反応室26内へ供給されるので、
上述の如き及びの問題は生じないが、この装置の場
合には金属蒸気発生室５内にて発生された金属蒸気がノ
ズル11を通過する際の断熱膨張によって急冷され、その
ため反応室26内に導入される時点に於ては既に比較的低
い温度に低下した金属粒子となっており、また金属粒子
はノズル11より噴出する噴流によって非常に速い速度に
て反応室内を通過せしめられるので、反応室26内に於て
十分な化合反応を行わせることが困難であり、従って未
反応の金属を含まない高純度の金属炭化物の微粉末を製
造することが困難である。

特開昭60−150828号公報の製造方法による場合 反応ガスが下室４のみへ供給される場合には上述の及
びの問題は発生しない。しかし下室４へ導入される金
属粒子は既に大きく温度低下しているので、上述の特開
昭58−150427号公報の第５図に記載された装置の場合と
同様、金属粒子と反応ガスとを速やかに反応させること
が困難であり、金属粒子の一部は未反応のまま残存し、
従って金属蒸気発生量に対する金属化合物の微粉末の量
の比率が小さく、金属化合物の製造効率が悪いという問
題がある。

本発明は、上述の如き先の提案にかかる金属化合物の微
粉末の製造方法に於ける上述の如き問題に鑑み、金属化
合物が金属炭化物である場合にも粒径が非常に小さく実
質的に均一である高純度の金属化合物の微粉末を能率よ
く低廉に製造することのできる方法及び装置を提供する
ことを目的としている。

問題点を解決するための手段 上述の如き目的は、本発明によれば、金属化合物を構成
すべき金属の蒸気を断熱膨張用のノズルに通しつつ前記
金属化合物を構成すべき他の元素を含む反応ガスをノズ
ルの最小断面部又はそれにより上流側の位置にて前記ノ
ズル内へ導入し、前記金属蒸気と前記反応ガスとを混合
することにより前記金属蒸気と前記他の元素とを反応さ
せ、かくして生じた金属化合物の微粒と残留ガスとの混
合ガスを前記ノズルより噴出させ、これにより断熱膨張
によって前記混合ガスを急冷させることを含む金属化合
物の微粉末の製造方法、及び金属蒸気発生室と、粉末捕
集室と、前記金属蒸気発生室を所定の温度に加熱する手
段と、前記金属蒸気発生室と前記粉末捕集室とを連通接
続し前記粉末捕集室の側の端部に断熱膨張用のノズルを
有する絞り通路手段と、前記ノズルの最小断面図又はそ
の上流側の位置にて前記ノズル内へ反応ガスを供給する
反応ガス供給手段と、前記粉末捕集室内を減圧する手段
とを有する金属化合物の微粉末の製造装置によって達成
される。

発明の作用及び効果 本発明の方法によれば、金属蒸気はその温度が比較的高
い状態にて反応ガスと混合され反応せしめられるので、
金属蒸気と金属化合物を構成すべき他の元素との化合反
応が十分に進行し、またかしくて生じた金属化合物の微
粒と残留ガスとの混合ガスが断熱膨張用のノズルより噴
出せしめられ、これにより断熱膨張によって急冷される
ので、上述の先の提案にかかる従来の製造方法に比して
高純度の金属化合物の微粉末を能率よく低廉に製造する
ことができる。

また本発明の方法によれば、反応ガスはノズルの最小断
面部又はそれより上流側の位置にてノズル内へ導入され
るので、上述の特開昭58−150427号公報に記載された装
置の場合の如く、反応ガスが過剰に加熱されることによ
りクラッキングを生じ、これによりノズルの内壁面等に
炭素が堆積することに起因する種々の問題の発生を低減
することができる。

また本発明の製造装置によれば、反応ガスの供給手段は
ノズルの最小断面部又はそれよりも上流側の位置にてノ
ズル内への反応ガスを供給するようになっており、また
絞り通路手段はノズル内にて十分な反応が行われること
により生じた金属化合物の微粒を含む混合ガスを粉末捕
集室へ噴出し、断熱膨張によって急冷するよう構成され
ているので、上述の如き本発明の製造方法を容易に且確
実に実施することができる。

本発明の方法の一つの詳細な特徴によれば、反応ガスは
ノズルの内壁面より隔置された位置にてノズル内へ供給
され、これに対応して本発明の装置の一つの詳細な特徴
によれば、反応ガス供給手段はノズルの内壁面より隔置
された位置に開口を有する導管を含んでいる。かかる方
法及び装置によれば、ノズルの内壁面に開口する通路を
経てノズル内へ反応ガスが導入される場合に比して、金
属蒸着と反応ガスとの混合、従ってこれらの反応を向上
させることができ、これにより金属化合物の微粉末の純
度を向上させることができる。

本発明の装置の他の一つの詳細な特徴によれば、反応ガ
ス供給手段はノズルの内壁面より隔置された位置に開口
を有する導管であって、金属蒸気の流れ方向に見てノズ
ルの下流側開口端よりノズル内へ延在する導管を含んで
いる。かかる構成によれば、反応ガスがノズル内へ放出
される前にそれが過剰に加熱されることによりクラッキ
ングを生じ、これによりノズルの内壁面等に炭素が堆積
することに起因する種々の問題の発生を低減することが
できる。

本発明の装置の更に他の一つの詳細な特徴によれば、反
応ガス供給手段はノズルの内壁面より隔置された位置に
開口を有する導管であって、金属蒸気の流れ方向に見て
ノズルの下流側開口端よりノズル内へ延在する導管を含
んでおり、その開口は実質的に半径方向外方又は金属蒸
気の流れ方向に対して下流側方向へ傾斜して半径方向外
方へ延在している。かかる構成によれば、ノズル内を流
れる金属蒸気の流れにより反応ガスが吸出される所謂エ
ジェクタ効果によりノズル内へ反応ガスを導入すること
ができるので、導管内の反応ガスの圧力を高くしなくて
も、従ってノズル内の圧力条件を乱すことなく金属蒸気
と反応ガスとを良好に混合し、これらを良好に反応させ
ることができる。

本発明の装置の更に他の一つの詳細な特徴によれば、反
応ガス供給手段はノズルの最小断面部に対するその開口
の位置を金属蒸気の流れ方向に沿って変化し得るよう構
成されている。かかる構成によれば、金属蒸気及び反応
ガスの組合せの如何や装置の運転パラメータの設定如何
によって、金属蒸気と反応ガスとの化合反応が最適に行
われるよう、ノズルの最小断面部に対する開口の位置を
容易に調節することができる。

尚本発明による方法及び装置は上述の如き先の提案にか
かる方法によっては能率よく且低廉に製造することが困
難な金属炭化物の微粉末の製造に対し適用されるに適し
たものであるが、本発明の方法及び装置は金属酸化物、
金属窒化物の如き他の任意の金属化合物の微粉末の製造
に適用されてよいものである。

以下に添付の図を参照しつつ、本発明を実施例について
詳細に説明する。

実施例 第１図は本発明による金属化合物微粉末製造装置の一つ
の実施例を示す縦断面図、第２図は第１図に示された装
置の要部を示す拡大部分縦断面図である。

図に於て、10及び12はそれぞれアッパハウジング及びロ
アハウジングを示している。アッパハウジング10は実質
的に一体の底壁14を有し軸線Ａに沿って延在する本体16
と、該本体の上端を閉ざす蓋部材18とよりなっている。
またロアハウジング12は軸線Ａに沿って延在し底壁14に
より上端を閉ざされた本体20と、該本体の下端を閉ざす
底壁部材22とよりなっている。蓋部材18と本体16と上端
との間、底壁14と本体20の上端との間、本体20の下端と
底壁部材22との間にはそれぞれシール24、26、28が配置
されており、これによりアッパハウジング及びロアハウ
ジングの内部が大気より遮断されている。本体16及び20
の側壁は二重円筒状をなしており、それぞれ冷却水通路
30及び32を郭定している。

アッパハウジング10内にはメアンダ状のガス予熱室34
と、該ガス予熱室と連通する金属蒸気発生室36とを内部
に有する黒鉛製のるつぼ38が配置されている。るつぼ38
の周りにはるつぼの内部を所定の温度に加熱するヒータ
40が配置されており、るつぼ38及びヒータ40は底壁上に
配置された箱形の断熱材42内に収容されている。るつぼ
38の天井壁にはガス予熱室34と連通するキャリアガス導
入管44が固定されており、るつぼ38の底壁には金属蒸気
搬送導管46が固定されており、該導管の上方部分は金属
蒸気発生室36内を上方へ延在しており、導管46の下方部
分は底壁14を貫通して下方へ延在している。

図示の実施例に於ては、第２図に詳細に示されている如
く、導管46の下端には平行部を備えたのど部48aを有す
る先細末広ノズル48が一体的に設けられている。ノズル
48はその下流側開口端48bにて粉末捕集室50と連通して
いる。ノズル48内には下流側開口端48bよりのど部48aの
実質的に長手方向中央の位置まで反応ガス導入導管52が
延在している。導管52はロアハウジング12の本体20の側
壁に担持された支持装置53により、図にて上下方向に軸
線Ａに沿って位置調節可能に支持されている。導管52の
先端にはキャップ54が固定されている。キャップ54は円
錘形の頭部54aと実質的に円筒形の本体部54bとよりなっ
ており、本体部は周方向に互いに隔置され軸線方向に延
在する複数個のタング56を有している。各タングの半径
方向外方の面には雄ねじが形成されており、該雄ねじは
導管52の先端の内面に形成された雌ねじと螺合してい
る。導管52の先端及びキャップの本体54bの下端はそれ
ぞれノズルの下流側開口端48bへ向けて開いた切頭円錘
面52b及び58を有しており、これらの切頭円錘面により
導管52とキャップ54とよりなる反応ガス供給手段60の断
面末広状の環状の開口62が郭定されている。

ロアハウジング20の側壁の下方部には途中に開閉弁64を
有する導管66の一端が連結されており、該導管の他端に
は真空ポンプ68が接続されており、これにより粉末捕集
室50等が所定の圧力に減圧されるようになっている。粉
末捕集室50内にはノズル48の下方にて水冷銅管70が配置
されており、該銅管は軸線Ａに沿って螺旋状に延在して
いる。

次に上述の如く構成された金属化合物微粉末製造装置を
用いて行われる本発明の製造方法の実施例について説明
する。

まず金属蒸気発生室36内に金属化合物を構成すべき固体
又は液体の金属を装入し、キャリアガス導入管よりキャ
リアガスを導入しつつ真空ポンプ68を作動させる。次い
で冷却水通路30及び32に冷却水を流しつつ、ヒータ40に
通電を行って金属蒸気発生室を所定の温度に加熱する。
この段階に於いては金属蒸気発生室内へ装入された金属
は金属溶湯72となり、図には示されていないがその液面
より金属蒸気を発生する。次いで反応ガス供給手段60よ
りノズル48内へ反応ガスを導入する。

この場合金属溶湯72より発生した金属蒸気は金属蒸気発
生室内にてキャリアガスと混合され、該混合ガスは実質
的に温度低下することなく導管46を経てノズル48内へ流
入し、反応ガス供給手段60を経てノズル内へ導入された
反応ガスと混合され、これにより金属蒸気と反応ガスと
が反応して高温の金属化合物の微粒となり、かかる微粒
を含む混合ガスはノズルの下流側開口端48bより噴流74
となって噴出し、ノズルを通過する際の断熱膨張によっ
て急冷され、金属化合物の微粉末76が水冷銅管70の表面
及び本体20の内側側壁の内面に付着する。

尚この場合、キャリアガスの流量、反応ガスの流量、各
室内の圧力等を調節することにより、生成する金属化合
物の微粉末の大きさを変化させることができ、また金属
蒸気発生室内の温度や反応ガスの流量等を調節すること
により、金属化合物の微粉末の単位時間当りの生成量を
変化させることができる。

次に第１図に示された金属化合物微粉末製造装置に用い
て行われた本発明の製造方法の幾つかの具体例について
説明する。

具体例１ 金属溶湯72としてケイ素溶湯を選定し、キャリアガスと
してアルゴンを選定し、反応ガスとしてメタンガスを選
定し、下記の表１に示された条件にて第１図及び第２図
に示された装置を運転することにより、炭化ケイ素の微
粉末を製造した。

表 １ Si溶湯の温度:2000℃ アルゴンの流量:1/min CH₄ガスの流量:20/min 金属蒸気発生室の圧力:8Torr 粉末捕集室の圧力:2Torr その結果平均粒径約400Åの炭化ケイ素微粉末を約50g/h
rの速度にて捕集することができ、また炭素の蓄積等に
よる装置の運転上の障害が生じることなく約100時間に
亙り炭化ケイ素微粉末の製造を行うことができた。

具体例２ 金属溶湯72として純アルミニウム溶湯を選定し、キャリ
アガスとしてアルゴンを選定し、反応ガスとしてメタン
ガスを選定し、下記の表２に示された条件にて第１図及
び第２図に示された装置を運転することにより、炭化ア
ルミニウムの微粉末を製造した。

表 ２ Al溶湯の温度:1800℃ アルゴンの流量:1/min CH₄ガスの流量:25/min 金属蒸気発生室の圧力:9Torr 粉末捕集室の圧力:3Torr その結果平均粒径約400Åの炭化アルミニウムの微粉末
を約60g/hrの速度にて捕集することができ、また炭素の
蓄積等による装置の運転上の障害が生じることなく約10
0時間に亙り炭化アルミニウム微粉末の製造を行うこと
ができた。

第３図は金属化合物の微粉末を連続的に捕集するように
構成された本発明による金属化合物微粉末製造装置の粉
末捕集部を示す拡大部分断面図である。尚第３図に於
て、第１図に示された部分と実質的に同一の部分には第
１図に示された符号と同一の符号が付されている。

第３図に於て、ロアハウジング12の内側側壁には環状板
100がその外周縁にて固定されている。環状板100の内周
縁には軸線Ａに沿って円筒体102が固定されており、環
状板の下面には円筒体104及び106が円筒体102と同心に
固定されており、これらの円筒体は互いに径方向に隔置
されている。円筒体102の上端には環状板108が固定され
ており、その内周縁はノズル48の部位にて導管46に固定
されている。導管52は円筒体102を貫通して該円筒体に
対し上下方向に相対変位可能に延在している。

環状板100の下方には粉末捕集ドラム110が配置されてい
る。図示の実施例に於ては、粉末捕集ドラム110は三重
の円筒構造をなしており、底板112に互いに同心に且互
いに径方向に隔置された状態にて配置された三つの円筒
体114、116、118を含んでいる。各円筒体は下端にて底
板112に固定され互いに隔置された内筒120及び外筒122
と、これらの上端に固定された環状の天井板124とを含
んでいる。内筒120、外筒122、天井壁124、底板112、及
び内筒又は外筒に固定された図には示されていないフィ
ンは互いに共働して冷却水通路126を郭定している。ま
た各円筒体には半径方向に延在する通気パイプ128が固
定されており、各通気パイプは隣接する円筒体の通気パ
イプより上下左右方向にオフセットされている。

各円筒体102、104、106の外周面にはそれぞれブラシ13
0、132、134が固定されており、各ブラシは対応する円
筒体114、116、118の上端部の内周面に当接している。
また各ブラシはその一部にて底板112の近傍まで延在し
ており、該部分は図には示されていないが弾性を有する
棒状の芯材により対応する円筒体114、166、118の内周
面に押付けられており、これにより円筒体の内周面に付
着した微粉末136を掻き落とし、底板112に設けられた孔
138を経て下方へ落下させるようになっている。

各円筒体の冷却水通路には冷却水供給導管140及び冷却
水排出導管142が連通接続されており、これらの導管の
一部は軸線Ａに沿って互いに同心に延在し、粉末捕集ド
ラム110を回転させるための駆動軸144を構成している。
駆動軸144は底壁部材22を貫通して下方へ延在してお
り、底壁部材に固定された軸受146により軸線Ａの周り
に回転可能に支持されている。駆動軸の下端はカップリ
ング148を介してモータ150に連結されており、これによ
り粉末捕集ドラム110が軸線Ａの周りに回転駆動される
ようになっている。尚冷却水供給導管140及び冷却水排
出導管142はプレナム装置152を介してそれぞれ図には示
されていない冷却水供給源、冷却水ドレンに連通してい
る。

粉末捕集ドラム110の下方には底板112の孔138より落下
した微粉末を収集する粉末収集ロート154が配置されて
おり、その導管部154aは底壁部材22に固定され且これを
貫通して下方へ延在している。導管部154aの下端は開閉
弁156及び導管158を介してホッパ160に接続されてい
る。導管158には途中に開閉弁162を有する導管164によ
り排気ポンプ166に接続されており、また開閉弁170を有
する導管168により選択的に大気に解放されるようにな
っている。ホッパ160の下端には該ホッパ内より金属化
合物の微粉末136を取出すための開閉弁172が設けられて
いる。

かくしてこの実施例に於ては、ノズル48より噴出した噴
流74は円筒体114内の空間へ導かれ、通気パルプ128を経
て円筒体114と116との間の空間へ流入し、更に通気パイ
プ128を経て円筒体116と118との間の空間へ流入する。
この場合金属化合物の微粉末は各円筒体の内周面に付着
し、それらの微粉末はブラシ130〜134によって掻き落と
され、孔138を経て粉末収集ロート154へ落下し、導管部
154aに収集される。かくして導管部154aに所定量に微粉
末が収集されると、開閉弁162を開弁し、排気ポンプ166
を作動させることにより、ホッパ160内の圧力を粉末捕
集室50内の圧力と等しくなるよう減圧し、開閉弁162を
閉弁し、排気ポンプ166を停止させた後開閉弁156を開弁
し、これにより導管部154a内の微粉末をホッパ160へ移
動させる。ホッパ160内の微粉末を取出す場合には、開
閉弁156及び162が閉弁された状態にて開閉弁170を開弁
し、これによりホッパ内の圧力を大気圧に上昇させ、そ
の状態にて開閉弁172を開弁する。

尚上述の実施例に於ては、ノズル48は先細末広ノズルで
あるが、導管46の下端に設けられるノズルは例えば先細
ノズルであってもよい。また反応ガス供給手段による反
応ガスの吹出し方向は図示の実施例の如くノズルの下流
側開口端へ向けて傾斜した半径方向外方又は半径方向外
方であることが好ましいが、金属蒸気の流れ方向に見て
上流側方向へ傾斜した半径方向外方であってもよい。こ
の場合には導管52内へ金属粒子が侵入することを防止す
る手段が導管の先端より上流側の位置に配置される。

以上に於ては本発明を特定の実施例及び幾つかの具体例
について詳細に説明したが、本発明はこれらの実施例及
び具体例に限定されるものではなく、本発明の範囲内に
て他の種々の実施例が可能であることは当業者にとって
明らかであろう。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明による金属化合物微粉末製造装置の一つ
の実施例を示す縦断面図、第２図は第１図に示された装
置の要部を示す拡大部分縦断面図、第３図は金属化合物
の微粉末を連続的に捕集するよう構成された本発明によ
る金属化合物微粉末製造装置の粉末捕集部を示す拡大部
分断面図である。 10……アッパハウジング,12……ロアハウジング,14……
底壁,16……本体,18……蓋部材,20……本体,22……底壁
部材,24、26、28……シール,30、32……冷却水通路,34
……ガス予熱室,36……金属蒸気発生室,38……るつぼ,4
0……ヒータ,42……断熱材,44……キャリアガス導入導
管,46……金属蒸気搬送導管,48……先細末広ノズル,48a
……のど部,48b……下流側開口端,50……粉末捕集室,52
……反応ガス導入導管,54……キャップ,56……タング,5
8……切頭円錘面,60……反応ガス供給手段,62……開口,
64……開閉弁,66……導管,68……真空ポンプ,70……水
冷銅管,72……金属溶湯,74……噴流,76……金属化合物
の微粉末,100……環状板,102、104、106……円筒体,108
……環状板,110……粉末捕集ドラム,112……底板,114、
116、118……円筒体,120……円筒,122……外筒,124……
天井板,126……冷却水通路,128……通気パイプ,130、13
2、134……ブラシ,136……微粉末,138……孔,140……冷
却水供給導管,142……冷却水排出導管,144……駆動軸,1
46……軸受,148……カップリング,150……モータ,152…
…プレナム装置,154……粉末収集ロート,156……開閉
弁,158……導管,160……ホッパ,162……開閉弁,164……
導管,166……排気ポンプ,168……導管,170……開閉弁,1
72……開閉弁

Claims (5)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】金属化合物を構成すべき金属の蒸気を断熱
   膨張用のノズルに通しつつ前記金属化合物を構成すべき
   他の元素を含む反応ガスをノズルの最小断面部又はそれ
   より上流側の位置にて前記ノズル内へ導入し、前記金属
   蒸気と前記反応ガスとを混合することにより前記金属蒸
   気と前記他の元素とを反応させ、かくして生じた金属化
   合物の微粒と残留ガスとの混合ガスを前記ノズルより噴
   出させ、これにより断熱膨張によって前記混合ガスを急
   冷させることを含む金属化合物の微分末の製造方法。
2. 【請求項２】特許請求の範囲第１項の金属化合物の微粉
   末の製造方法に於て、前記反応ガスは前記ノズルの内壁
   面より隔置された位置にて前記ノズル内へ導入されるこ
   とを特徴とする金属化合物の微粉末の製造方法。
3. 【請求項３】金属蒸気発生室と、粉末捕集室と、前記金
   属蒸気発生室を所定の温度に加熱する手段と、前記金属
   蒸気発生室と前記粉末捕集室とを連通接続し前記粉末捕
   集室の側の端部に断熱膨張用のノズルを有する絞り通路
   手段と、前記ノズルの最小断面部又はその上流側の位置
   にて前記ノズル内へ反応ガスを供給する反応ガス供給手
   段と、前記粉末捕集室内を減圧する手段とを有する金属
   化合物の微粉末の製造装置。
4. 【請求項４】特許請求の範囲第３項の金属化合物の微粉
   末の製造方法に於て、前記反応ガス供給手段は前記ノズ
   ルの内壁面より隔置された位置に開口を有する導管を含
   んでいることを特徴とする金属化合物の微粉末の製造装
   置。
5. 【請求項５】特許請求の範囲第４項の金属化合物の微粉
   末の製造装置に於て、前記導管は前記ノズル内を流れる
   金属蒸気の流れ方向に見て前記ノズルの下流側開口端よ
   り前記ノズル内へ延在していることを特徴とする金属化
   合物の微粉末の製造装置。