JPH07502251A - フラーレンを製造および分離するための方法および装置 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるため要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 フラーレンを製造および分離するための方法および装置発明の分野 本発明は、フラーレンを形成、回収、および分離するための方法および装置に関 するものである。

さらに詳細には、本発明は不純フラーレンの混合物を作り、この混合物を非反応 性気体によって熱濾過帯域（加熱された濾過帯域）に運び、気化したフラーレン から固体の不純物を濾過して除き、蒸気相の該フラーレンを熱分離し、次いでこ のフラーレンを凝縮し、そして回収する方法および装置に関するものである。

関連技術の記載 フラーレン構造の形成は、蒸発室において黒鉛電極の蒸発からすすの形成による ことが報告されている。すすは蒸発室の壁からかき集められ、そしてすす中に生 成されたフラーレンは、ベンゼンまたはトルエンのような溶剤にフラーレンを溶 解しそして次いで、この溶液を未溶解すすから分離することにより、すす中の残 存炭素形態から分離される。溶剤はそれからフラーレンを回収するために蒸発さ れる。

そのようなフラーレン形成および回収方法は、例えばクラドシマー等（Ｋｒａｔ ｓｃｈｍｅｒ　ｅｔ　ａｌ、）によって、［固体Ｃｓｏ：炭素の新しい形態」　 （“５ｏｌｉｄ　Ｃｓｏ：Ａ　Ｎｅｗ　Ｆｏｒｍ　ｏｆ　Ｃａｒｂｏｎ″）ネー チャー（Ｎａｔｕｒｅ）、２４７巻、３５４〜３５７頁、１９９０年９月２７日 発行、において：およびＹ、　Ｋ、ベニ等（Ｙ、　Ｋ、Ｂａｅ　ｅｔ　ａｌ、　 ）によって、「炭素クラスターの生成、特性決定および蒸着Ｊ　（Ｐｒｏｄｕｃ ｔｉｏｎ、Ｃｈａｒａｃｔｅｒｉｚａｔｉｏｎ、ａｎｄ　Ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ 　ｏｆ　Ｃａｒｂｏｎ　Ｃ１ｕｓｔｅｒｓ）、クラスターおよびクラスター結合 物質についてのシンポジウム、バンクミンスクーフラーレン（Ｂｕｃｋｍｉｎｓ ｔｅｒｆｕｌｌｅｒｅｎｅｓ）についての特別会議、ボストン、ＭＡ　１９９０ 年１１月２９日、のために作成され、ＭＲ３協会の１９９０年会合０会報におい て発行、において記載されている。

前記したような方法による形成および回収の後、そのようなフラーレンは、所望 するなら、次いで相互に分離され即ち精製されて各フラーレンが個々に使用し得 る。通常そのような分離は、カラムクロマトグラフィー処理操作を用いて行われ る。

しかしながら、そのような技術は実験的目的のための少量のフラーレンの製造の ためには満足するものであるけれども、それらが例えば超伝導物質、フラーレン を基材とした化学物質、ポリマー等におけるような商業的目的に利用し得るよう に大量のフラーレンが確実に製造できる方法の必要が残っている。

発明の要約 従って、本発明の目的は、フラーレンを生成し、集め、精製しそして回収するた めの方法および装置を提供することである。

本発明の他の目的は、個々のフラーレンを生成し、集め、精製しそして分離およ び回収するための方法および装置を提供することである。

本発明の他の目的は、さらに黒鉛の蒸発によってフラーレンの不純混合物を生成 し、この混合物を非反応性気体の熱せられた流れの中に集め、この気体中の連行 固体からフラーレンを分離することによりフラーレンを精製し、次いで凝縮によ って該気体から７ラーレンを回収するための方法および装置を提供することであ る。

本発明のさらなる目的は、黒鉛の蒸発によってフラーレンの不純混合物を生成し 、この混合物を非反応性気体の熱せられた流れの中に集め、この気体中の連行固 体からフラーレンを該気体中の１種またはそれ以上の凝縮されたフラーレンを気 化する能力もある熱濾過手段において分離することにより熱せられた気体中のフ ラーレンを精製し、そして次いて凝縮帯域において該気体から個々のフラーレン を分離および回収するための方法および装置を提供することである。

本発明のこれらのおよび池の目的は、以下の記載および添付図面から明らかであ ろう。

図面の簡単な説明 図１は、本発明の詳細な説明する工程図である。

図２は、本発明の実施に用いられる装置の垂直断面図である。

図３は、温度等級凝縮帯域におけるＣ。フラーレンおよびＣ１゜フラーレンの分 離を示すグラフである。

発明の詳細な記載 本発明の方法および装置は精製されたフラーレンの製造を提供し、即ち非反応性 気体を用いて不純フラーレンを蒸発帯域から集めそして熱濾過帯域まで運び、し かして該熱濾過帯域において固体不純物がその混合物から濾別され得、また気体 流中の１種またはそれ以上の凝縮したフラーレンは気化され得、そして凝縮帯域 に運ばれ得、しかして凝縮帯域において凝縮されたフラーレンが回収され得る。

１種より多い気化されたフラーレンが濾過帯域または凝縮帯域のいずれかに入る 気体の中に存在するときは、異なるフラーレンの精製される部分の分離および回 収を可能にするように温度勾配が用いられ得る。

ここで図２を参照すると、本発明の方法の実施において用いられる本発明の装置 は、一般に蒸発手段１０、濾過手段４０および凝縮および回収手段７０からなる ことが示される。

蒸発手段ＩＯは、２つの離隔しかつ対向した黒鉛電極２０および２２を含む蒸発 室１２よりなり、しかして黒鉛電極２０および２２は約１ミリメートル（ｍｍ） ないし約１０ｍｍ離れた距離即ち間隙にて保持され得る。電極２０および２２は 蒸発の間電極２０および２２の温度を制御するために室１２の外部のそれぞれの 電極を囲む外部水冷却手段２４によって冷却され得る。

電極送り手段２６が、黒鉛電極棒２０および２２をこれらの棒２０および２２の 消費速度にほぼ等しい速度で互に内に向かってゆっくり動かし即ち送ってこれら の棒間の間隙を保つように各々の電極に連結して設けられ得る。棒を交換するた めの運転の中止を避けるために、新しい棒が黒鉛棒２０および２２の外端に、例 えばアルミニウム製造のための還元反応において用いられる炭素電極の補充のた めのアルミニウム溶融技術における周知の技術を用いてつながれ得る。

典型的な配置においては、約１２’の長さでＩ／４′の直径の炭素棒が、約」ｍ ｍ〜約５ｍｍの間隙を与えるように室１２中で離隔されており、そして高電流の ２０〜３０ポルト電源２３を用いて該間隙を横切ってＡＣ（交流）またはＤＣ（ 直流）のアークが放電されて約５０〜約２００アンペアの電流が該間隙を横切っ て流れて黒鉛電極を気化即ち蒸発させる。このように操作されるとき、各々の電 極棒の耐久期間は通常約６０分〜約９０分延長される。

蒸発室１２は、室１２を通って流れる気体流中において発生されおよび連行され （ｅｎ　ｔ　ｒａ　１ｎｅｄ）／気化される物質と非反応性である如何なる物質 でも構成され得る。好ましくは、室１２はステンレス鋼で構成される。

蒸発室１２には、気体人口１４が設けられており、外部気体源１６からの非反応 性気体が入口１４を通じて室１２に入って、黒鉛電極２０および２２が蒸発する につれて生成されるすすとフラーレンの炭素質混合物を室１２から除去させるフ ラーレンの不純混合物を室１２から運び去るために用いられる非反応性気体は、 室１２で発生される不純なフラーレン混合物中に含まれる物質のいずれに対して も非反応性である如何なる気体からなっていてもよい。これは、ヘリウム、ネオ ン、アルゴン、クリプトン、キセノンのような不活性気体および窒素のような池 の非反応性気体を含む。ヘリウムおよびアルゴンのような不活性気体がこの目的 には好ましい。

室１２に入る非反応性気体は、室１２て電極２０および２２の間で生しるアーク によって発生される軌によってもっばら熱せられ得る。しかしながら、好ましく は、フラーレンが形成されつつある室１２で起こっている炭素の蒸発および縮合 反応によって生成されつつある如何なるフラーレンをも蒸発即ち気化させるため に、室１２に入れる前に、該気体は加熱器１７において少な（とも５００℃の温 度まで、そして好ましくは約り００℃〜約１２００℃の範囲内に予熱される。

即ち、予熱された気体は新たに形成しつつあるフラーレンをアニール（ａｎｎｅ ａｌ）するために並びに凝縮の核形成部位として作用し得るすすのような固体不 純物の上で凝縮したてあろうフラーレン（比較的高分子量フラーレンのような） を気化するために用いられ得る。

室１２を通過する気体の流れの量は、少なくとも部分的に室１２の容積に依る。

例えば、１リツトルの蒸発室に対しては、室１２を通過する気体流は約１ｓｅｃ ｍ〜約１００ｓｅｃｍ（ｓ１００５ｅ分あたり標準立方センチメートル）の範囲 であるべきである。

連行固体粒子を含む気体混合物および気化されたフラーレンは、出口１８を通じ て熱導管３０の中に室１２から運び出される。熱導管３０は、内管３２、（この 内管を通じて熱せられた気体は濾過手段４０に流入する）、管３２の外面と熱接 触しているヒーターコイル３４、および外方熱遮蔽体３６よりなる。内管３２は 、室１２の容積に依り約２ｃｍ〜約５ｃｍの範囲にあり得る内径を有する。

熱導管３０の目的は、気化されたフラーレンおよび連行された固体を含む気体が 管３２の内面上でのフラーレン蒸気の如何なる早期凝縮なしに濾過帯域４０に送 られる通路を提供することである。

導管３０の内管３２は、石英のような如何なる非反応性物質または導管３０を通 して流れる熱せられた気体と非反応性である如何なる金属でも構成され得る。

好ましくは、管３２はステンレス鋼で構成される。

ヒーターコイル３４は、抵抗加熱ヒーターまたは熱した液体が流れる管状コイル からなり得る。ヒーターコイル３４は、気化されたフラーレンが管３２の内面上 であのような早期縮合するのを防ぐために、内管３２の壁を少なくとも約７００ ℃、そして好ましくは約７５０°Ｃ〜約１０００℃の範囲内の温度に保持できる べきである。

熱遮蔽体３６は管３２から輻射される熱を適切に反射し、そしてそれにより管３ ２内の温度を保持するために要する電力が減る如何なる物質によっても形成され 得る。好ましくは、熱遮蔽体３６はステンレス鋼で構成される。所望するなら、 断熱材（図示されていない）を、さらに熱を保存するために、熱遮蔽体３６と内 管３２との間の空間に置くことができる。適当な非反応性（例えばステンレス鋼 ）管を有する管炉を、装置のこの部分に用いることができる。

すすのような連行固体不純物および気化されたフラーレンを含む熱せられた気体 は熱導管３０を通じて濾過手段４０に送られ、該濾過手段は筒体からなってもよ い大きな熱濾過室４２からなりそして上部人口４４を有し、熱せられた気体は該 人口を通じて濾過室４２に送られる。濾過室４２は多数のフィルタ一手段が備え られてあり、例示された具体例において、該フィルタ一手段は円形の盤即ち板４ ８として示されており、気体は該フィルタ一手段を通過し、一方すすのような固 体不純物は該フィルターの表面に捕捉される。濾過された気体はそれから濾過室 ４２の底部の出口４６を通って凝縮帯域７０に流れる。

フィルター盤４８はこのフィルターを通過する気体混合物中のフラーレンと非反 応性である如何なる多孔質の物質からなり得る。フィルター盤４８は、約１ミク ロンより大きい平均直径を有する如何なる固体もフィルター盤４８によって捕捉 即ち濾別されることを可能にするために約０．２ミクロン−約ｌＯミクロン範囲 の平均気孔寸法を有すべきである。

図２において示されているように、多数のフィルター盤４８が用いられるときは 、例えば粗フイルタ−、次いで中間フィルターそしてそれから微フィルターを与 えるようにフィルターの気孔寸法を類別することが望ましい。そのような例にお いては、粗フィルターの多孔度（ｐｏｒｏｓｉｔｙ）は約１０ミフロン〜約２０ ミクロンの範囲であってもよく、中間フィルターの多孔度は約１ミフロン〜約２ ミクロンの範囲であるべきで、そして微フィルターの多孔度は約０．２ミクロン −約０．５ミクロンの範囲であるべきである。

本発明によれば、濾過手段４０は濾過室４２の側面の外面のまわりおよび図２で 示されているように、好ましくは濾過室４２の上部の外面のまわりもまた加熱コ イル５０の設置によって高温に保持される。この点について、導管３０を通じて 濾過帯域４０に入る気体流中のフラーレンの早期凝縮を防ぐために、内管３２お よびその上のヒーターコイル３４の一部は短い距離濾過室４２中に延出している ことにさらに留意されるであろう。

一つの態様では、加熱コイル５０はすでに気体状態では存在していないかも知れ ない如何なるフラーレンをも気化するのに充分な熱を濾過室４２に供給し、その 結果すすのような固体不純物のみがフィルター盤４８によって捕捉および除去さ れる。この態様で濾過手段４０が操作されるとき、加熱コイル５０は濾過室４２ を約り００℃〜約１０００℃の範囲の温度に保持する。

別の態様では、特定のフラーレンまたはフラーレンの群のみを生成することが望 まれるとき、温度は望まれるフラーレンまたはフラーシン群より高い分子量を有 するすべてのフラーレンを凝縮させるように設定され得る。このようにして、濾 過手段４０は回収すべきフラーレンまたはフラーシン群より低い蒸気圧を有する フラーレンに関して最終生成物を部分的に精製する。次いで、気化されたフラー レンまたはフラーシン群のみがフィルター盤４８を通過しそして凝縮帯域７０に 行く。したがって、例えばＣ，。フラーレンのみの回収を望むならば、濾過帯域 ４０における温度は、すべての他の（高分子量）フラーレンが凝縮しそして濾過 手段４０において捕捉されるように約り２５℃〜約４７５℃に保たれる。

この態様で操作されるとき、最低分子量のフラーレンのみが蒸気状態にとどまる ように充分低い温度で濾過手段４０を最初に操作し、次いで凝縮帯域でこのフラ ーレンを集めてそして回収したのち、電極間のアークを遮断する一方気体流を維 持することにより異った分子量のフラーレンを集めることもまた可能である。

次いで、濾過帯域４０における温度がその次に高い分子量のフラーレンを気化す るのに充分に上昇されるならば、そのフラーレンもまた凝縮帯域において凝縮さ れそして回収され得る。この処理操作は、さらに濾過帯域４０において当初に凝 縮されたフラーレンのすべてが別個に回収されるまで繰り返すことができ、その 後生成が再開され得る。

さらに別の態様では、加熱コイル５０は濾過室４２における温度勾配を確立する ように用いることができ、例えば濾過室４２の上部は７００℃に保たれ、底部は ５００℃に保たれそして中間部は約６００℃に保たれて濾過室４２の壁に沿って 温度勾配が確立され、しかして例えばＣ７゜フラーレンが濾過室４２の上部付近 の濾過室４２の壁土で凝縮し、一方Ｃ１゜フラーレンは濾過室４２の底部付近の 濾過室４２の壁土で凝縮する。

前記の態様のいずれにおいても、濾過された気体および凝縮されなかったフラー レンは出口４６を経て濾過手段４０を去り、次いで管６０を経て凝縮帯域７０に 入る。管６０は好ましくはまた、図２に示されているように、そこでの早期凝縮 を避けるために、少なくとも管６０の上部にヒーターコイル６２を備えることに よって加熱される。

凝縮帯域７０は管状凝縮管７２からなり、管６０が凝縮器７２の長さの約半分な いし３分の２凝縮器７２の中に延出している。従って、所望するなら、ヒーター コイル６２は、管６０内での凝縮をさらに防ぐために、凝縮器７２内の管６０の 部分の周囲にもさらに延在され得る。

凝縮器７２の外面と接触している冷却コイル７４は流入してくる気体を冷却して 、該気体中に残存しているフラーレンまたはフラー１ン群を気化する。図２に示 されているように、冷却コイル７４は凝縮器７２の上部１．側部および底部の外 面の周囲に延在し得る。冷却コイル７４は凝縮器７ｚの温度を約り０℃〜約１０ ０℃の範囲内に保つ。

図２に示されているように、フィルター盤７８が、凝縮器７２においてフィルタ ー盤７Ｂを通って出０７６に流れ戻る気体が如何なる凝縮されたフラーレンをも 含まないように管６０の端部に隣接して置かれ得る。出口アロを通って凝縮器７ ２を去る気体は次いでポンプ８０中に進み、該ポンプから該ガスは大気中に次い でガス抜きされるかまたは図２に点線で示されている管８２を通って熱気体源１ ６に有利に再循環して戻されるかのいずれでもよい。

凝縮器７２はまた、フィルター盤７８より下の凝縮器７２の部分を延長しそして 凝縮器の壁のこの部分に沿って例えばフィルター盤７８のすぐ下の１００℃から 凝縮器７２の底部付近の一５０℃にわたる温度勾配を設定することにより、凝縮 器７２における温度勾配でもって操作され得る。

本発明の方法および装置の連続操作を行うために一つより多い凝縮器７２が並列 して設けられ得、しかして各々が管６０のような管を経て濾過手段４０に連結さ れるが遮断弁を備えその結果一つの凝縮器はオフライン（運転停止）にされそし てそこから生成物が除去され得る一方性の凝縮器は運転状態のままになる。

さらに本発明の方法および装置を説明するために、Ｃ６゜およびＣ，。フラーレ ンが生成、収集、精製、凝縮および回収された。即ち、２０リットル蒸発室にお いて２つの直径ｌ／４′の黒鉛棒の間の１ｍｍの間隙でアークを生じせしめる一 方、ＩＯｓｃｃｍヘリウム気体を鎖車に流して０６゜およびＣｔ、フラーレンを 含むすすを鎖車から運び出させて１ミクロンフィルターの上に沈着させた。凝縮 されたフラーレンを含むすすが該フィルターから取り出されそしてガラスラッン ピリングを満たした石英管の第１の端に置かれ、しかしてこの第１の端は約７０ ０℃の温度に保たれていた。この端における約７００℃から鎖管の他端付近の約 ４５０℃にわたる温度勾配が維持された。

すす中のフラーレンは該石英管の中で気化されそして熱いヘリウム気体のゆっく りしｔ；流れによって鎖管の冷たい方の端に運ばれ、そこでフラーレンは鎖管の 壁土で凝縮した。鎖管の低い温度の端において凝縮されそして集められたフラー レンの検査は、実質的に純粋なＣ＠。が回収されたことを示した。図３のグラフ は鎖管における温度勾配に沿った凝縮されたフラー１ノンの組成を示す。Ｃ６゜ およびＣ，ｆｉフラーレンの混合物がより高い温度に保たれた鎖管の壁土に凝縮 しそして集まり、一方より低い温度に保たれた鎖管のより下方の部分付近で凝縮 したフラーレンは実質的にＣｓｅフラーレンのみからなっていたことに気付くで あろう。

従って、本発明はフラーレンの不純混合物が黒鉛の蒸発によって生成され、気体 中に集められ、濾過により固体を除去して精製され、そして気化されたフラーレ ンはそれから気体から凝縮されそして回収される方法および装置を提供する。

異なる分子量のフラーレンを別々に回収しようと望むときは、異なるフラーレン の精製された部分の分離および回収を可能にするように温度勾配が用いられ得る 図１

Claims (30)

【特許請求の範囲】
1. １．ａ）第１帯域において１種またはそれ以上のフラーレンを含む不純混合物を 生成し、 ｂ）該第１帯域に非反応性気体を流すことにより、該第１帯域からフラーレンの 該不純混合物を集め、 ｃ）該フラーレンから固体不純物を分離することにより、フラーレンの該不純混 合物を精製し、そして ｄ）凝縮帯域において該気体から該フラーレンを回収する、ことからなるフラー レンを製造する方法。
2. ２．個々のフラーレンを該気体から分離しそして回収するさらなる工程を含む、 請求の範囲第１項記載の方法。
3. ３．該第１帯域において１種またはそれ以上のフラーレンを含む該不純混合物を 生成する該工程が、該第１帯域において炭素を蒸発させることをさらに含む、請 求の範囲第１項記載の方法。
4. ４．該第１帯域に気体を流すことにより該第１帯域からフラーレンの該不純混合 物を集める該工程が、該気体中でフラーレンの該不純混合物を気化および／また は連行することをさらに含む、請求の範囲第１項記載の方法。
5. ５．該気体を該第１帯域に導入する前に、該第１帯域において凝縮した形態の如 何なるフラーレンをも気化するのに充分な温度に予熱する、請求の範囲第４項記 載の方法。
6. ６．該フラーレンから不純物を分離することによりフラーレンの該不純物を精製 する該工程が、すでに気化されていない如何なるフラーレンをも気化するのに充 分に高い温度に保たれている濾過手段に該混合物を通過させ、それによって該不 純気体混合物の非気化部分を濾別することにより該混合物を精製することをさら に含む、請求の範囲第４項記載の方法。
7. ７．該フラーレンから不純物を分離することによりフラーレンの該不純混合物を 精製する該工程が、１種またはそれ以上の高い分子量のフラーレンを凝縮するの に充分に低い温度に保たれている濾過手段に該混合物を通過させ、一方１種また はそれ以上のより低い分子量の気化されたフラーレンを後続の凝縮帯域における 凝縮および回収のために該濾過手段を通過させることをさらに含む、請求の範囲 第４項記載の方法。
8. ８．該フラーレンから不純物を分離することによりフラーレンの該不純混合物を 精製する該工程が、１種またはそれ以上のフラーレンを該濾過手段において凝縮 するような温度勾配に保たれている濾過手段に該混合物を通過させることをさら に含む、請求の範囲第４項記載の方法。
9. ９．個々のフラーレンを該気体から分離しそして回収する該工程が、該気化され たフラーレンを含む該気体を温度勾配のある凝縮帯域に通過させることをさらに 含む、請求の範囲第２項記載の方法。
10. １０．ａ）第１帯域において炭素資源を蒸発させることによりすすとフラーレン の混合物を形成し、 ｂ）該第１帯域に非反応性気体の熱した流れを流して該気体中で該混合物を気化 および／または連行することにより該混合物を集め、ｃ）該混合物中の如何なる 凝縮されたフラーレンをも気化するのに充分に高い温度に保たれている濾過帯域 において、該熱した気体中の連行すすから該フラーレンを分離することにより該 熱した気体中の該フラーレンを精製し、そしてｄ）次いで、該フラーレンを該気 体から凝縮によって回収する、ことからなるフラーレンを製造する方法。
11. １１．温度勾配のある帯域において１種またはそれ以上のフラーレンを凝縮させ ることにより、該気体から個々のフラーレンを分離しそして回収するさらなる工 程により個々のフラーレンを生成させる、請求の範囲第１０項記載の方法。
12. １２．該非反応性気体が、ヘリウム、ネオン、アルゴン、クリプトン、キセノン および窒素からなる群から選ばれる、請求の範囲第１１項記載の方法。
13. １３．該非反応性気体を、該第１帯域を通過する前に、少なくとも約５００℃の 温度に予熱する請求の範囲第１０項記載の方法。
14. １４．該濾過帯域を、該非反応性気体中の如何なる凝縮したフラーレンをも気化 するように少なくとも約７００℃の温度に保つ、請求の範囲第１０項記載の方法 。
15. １５．該気体から個々のフラーレンを分離しそして回収するさらなる工程を含む 、請求の範囲第１０項記載の方法。
16. １６．該気体から個々のフラーレンを分離しそして回収する該工程が、該気化さ れたフラーレンを含む該気体を温度勾配のある凝縮器に通過させることをさらに 含む、請求の範囲第１５項記載の方法。
17. １７．Ｃ６０フラーレン以外の該気体中のすべてのフラーレンを凝縮する温度に 該濾過帯域を保ち、そして次いで該Ｃ６０フラーレンの気化温度より低い温度に 保たれた凝縮帯域において凝縮することにより該気体から該Ｃ６０フラーレンを 回収することをさらに含む、請求の範囲第１０項記載の方法。
18. １８．ａ）該第１帯域における該炭素源の該蒸発を停止し、ｂ）熱した気体を該 濾過帯域に流し続け、ｃ）該濾過帯域における温度を、該濾過帯域における１種 またはそれ以上の凝縮したフラーレンが気化するまで上昇させ、そしてｄ）該気 化されたフラーレンを含む該気体を該凝縮帯域に通過させることにより、該気体 から該１種またはそれ以上の気化されたフラーレンを回収する、工程により該混 合物から他のフラーレンを回収することをさらに含む、請求の範囲第１７項記載 の方法。
19. １９．該気化されたフラーレンを含む該気体を、該気体が該凝縮帯域に達する前 に、温度勾配のある濾過器に通過させて１種またはそれ以上のフラーレンを凝縮 させることにより、該気体から個々のフラーレンを分離しそして回収する工程を さらに含む、請求の範囲第１８項記載の方法。
20. ２０．該気化されたフラーレンを含む該気体を該凝縮帯域において温度勾配のあ る凝縮器に通過させることにより、該気体から個々のフラーレンを分離しそして 回収する工程をさらに含む、請求の範囲第１８項記載の方法。
21. ２１．ａ）第１帯域において黒鉛を蒸発させることによりすすと１種またはそれ 以上のフラーレンとの混合物を形成し、ｂ）該第１帯域にヘリウム、ネオン、ア ルゴン、クリプトン、キセノンおよび窒素からなる群から選ばれた非反応性気体 の熱した流れを流して、該気体中で該混合物を気化および／または連行すること により該混合物を集め、ｃ）該混合物中の如何なる凝縮されたフラーレンをも気 化するのに充分に高い温度に保たれている濾過帯域において、該熱した気体中の 該連行すすから該１種またはそれ以上のフラーレンを分離することにより該熱し た気体中の該１種またはそれ以上のフラーレンを精製し、そしてｄ）該１種また はそれ以上の気化されたフラーレンを含む該気体を温度勾配のある凝縮帯域に通 過させることにより該気体から該１種またはそれ以上の気化されたフラーレンを 回収する、 ことからなるフラーレンを製造する方法。
22. ２２．ａ）第１帯域において１種またはそれ以上のフラーレンを含む不純混合物 を生成する手段、 ｂ）該第１帯域に非反応性気体を流すことにより該第１帯域からフラーレンの該 不純混合物を集める手段、 ｃ）該フラーレンから固体不純物を分離することによりフラーレンの該不純混合 物を精製する手段および ｄ）該気体から該フラーレンを回収する手段、からなる、フラーレンを生成およ び回収するための装置。
23. ２３．第１帯域において１種またはそれ以上のフラーレンを含む不純混合物を生 成する該手段が、蒸発室において離隔された炭素質棒よりなる請求の範囲第２２ 項記載の装置。
24. ２４．該第１帯域からフラーレンの該不純混合物を集める該手段が、該蒸発室に 該非反応性気体が流れるようにして該蒸発室に連結された非反応性気体源をさら に含む、請求の範囲第２３項記載の装置。
25. ２５．該フラーレンから固体不純物を分離することによりフラーレンの該不純混 合物を精製する手段が、熱濾過手段をさらに含む、請求の範囲第２４項記載の装 置。
26. ２６．該熱濾過手段が、該濾過手段において温度勾配を保つための手段をさらに 含む、請求の範囲第２５項記載の装置。
27. ２７．該蒸発室が熱導管手段により該熱濾過手段に連結されている、請求の範囲 第２５項記載の装置。
28. ２８．該気体から該フラーレンを回収する手段が凝縮器手段をさらに含む、請求 の範囲第２２項記載の装置。
29. ２９．該凝縮器手段が、該凝縮器手段において温度勾配を保つための手段をさら に含む、請求の範囲第２８項記載の装置。
30. ３０．該濾過手段が熱導管手段により、該気体から該フラーレンを回収するため の凝縮器手段と連絡されている、請求の範囲第２５項記載の装置。