JPH07258877A - ガスの電解還元方法 - Google Patents
ガスの電解還元方法Info
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- JPH07258877A JPH07258877A JP6076479A JP7647994A JPH07258877A JP H07258877 A JPH07258877 A JP H07258877A JP 6076479 A JP6076479 A JP 6076479A JP 7647994 A JP7647994 A JP 7647994A JP H07258877 A JPH07258877 A JP H07258877A
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 被還元ガス中に混在する酸素の影響を無く
し、かつ電解槽構造を簡単にし得るガスの電解還元方法
を提供する。 【構成】 陽極及び陰極としてガス拡散電極６、７を用
い、水素を混入させた被還元ガス９を両ガス拡散電極に
供給して電解をすることにより、被還元ガス中に混在し
ている酸素が水素と反応して水となって除かれると共
に、陽極及び陰極に供給するガスが同一となり、かつ陽
極反応が陰極反応に影響しない水素酸化反応となる。
し、かつ電解槽構造を簡単にし得るガスの電解還元方法
を提供する。 【構成】 陽極及び陰極としてガス拡散電極６、７を用
い、水素を混入させた被還元ガス９を両ガス拡散電極に
供給して電解をすることにより、被還元ガス中に混在し
ている酸素が水素と反応して水となって除かれると共
に、陽極及び陰極に供給するガスが同一となり、かつ陽
極反応が陰極反応に影響しない水素酸化反応となる。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、炭酸ガス等の被還元ガ
スを電解還元して有用な物質に変換するガスの電解還元
方法に関する。
スを電解還元して有用な物質に変換するガスの電解還元
方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】従来、この種のガスの電解還元方法とし
ては、板状電極又はガス拡散電極を陰極として用い、炭
酸ガス（ＣＯ2 ）、亜酸化窒素（Ｎ2 Ｏ）、酸化窒素
（ＮＯ）、窒素（Ｎ2 ）等の被還元ガスを供給して電解
をする方法が知られている。
ては、板状電極又はガス拡散電極を陰極として用い、炭
酸ガス（ＣＯ2 ）、亜酸化窒素（Ｎ2 Ｏ）、酸化窒素
（ＮＯ）、窒素（Ｎ2 ）等の被還元ガスを供給して電解
をする方法が知られている。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、従来の
ガスの電解還元方法では、被還元ガス中に酸素が混在す
るので、特に低電流密度の電解条件において酸素の影響
が大きく電流効率が低いという不具合がある。又、陽極
で酸素発生を伴う電解槽構造の場合には、陰極液と陽極
液の分離のための隔膜が必要となる。更に、水素酸化陽
極を用いる場合には、水素と被還元ガスとを分離供給す
る必要がある。そこで、本発明は、被還元ガス中に混在
する酸素の影響を無くし、かつ電解槽構造を簡単にし得
るガスの電解還元方法を提供することを目的とする。
又、電流効率を向上し得るガスの電解還元方法を提供す
ることを目的とする。更に、電極構造、ひいては電解槽
構造を簡単にし得るガスの電解還元方法を提供すること
を目的とする。
ガスの電解還元方法では、被還元ガス中に酸素が混在す
るので、特に低電流密度の電解条件において酸素の影響
が大きく電流効率が低いという不具合がある。又、陽極
で酸素発生を伴う電解槽構造の場合には、陰極液と陽極
液の分離のための隔膜が必要となる。更に、水素酸化陽
極を用いる場合には、水素と被還元ガスとを分離供給す
る必要がある。そこで、本発明は、被還元ガス中に混在
する酸素の影響を無くし、かつ電解槽構造を簡単にし得
るガスの電解還元方法を提供することを目的とする。
又、電流効率を向上し得るガスの電解還元方法を提供す
ることを目的とする。更に、電極構造、ひいては電解槽
構造を簡単にし得るガスの電解還元方法を提供すること
を目的とする。
【０００４】
【課題を解決するための手段】前記課題を解決するた
め、本発明のガスの電解還元方法は、陽極及び陰極とし
てガス拡散電極を用い、水素を混入させた被還元ガスを
両ガス拡散電極に供給して電解をすることを特徴とす
る。なお、このとき電解液中に亜硝酸塩等の被還元物質
が存在するとなお好ましい。前記のガス拡散電極は、酸
素と水素の結合触媒層を有していることが好ましい。前
記酸素と水素の結合触媒層は、Ｐｔ触媒を担持している
ことが望ましい。前記両ガス拡散電極は、ニッケル等か
らなる板状の多孔体の両面に接合されていることが好ま
しい。又、前記被還元ガスとしては、炭酸ガス、亜酸化
窒素、酸化窒素、窒素等が用いられる。
め、本発明のガスの電解還元方法は、陽極及び陰極とし
てガス拡散電極を用い、水素を混入させた被還元ガスを
両ガス拡散電極に供給して電解をすることを特徴とす
る。なお、このとき電解液中に亜硝酸塩等の被還元物質
が存在するとなお好ましい。前記のガス拡散電極は、酸
素と水素の結合触媒層を有していることが好ましい。前
記酸素と水素の結合触媒層は、Ｐｔ触媒を担持している
ことが望ましい。前記両ガス拡散電極は、ニッケル等か
らなる板状の多孔体の両面に接合されていることが好ま
しい。又、前記被還元ガスとしては、炭酸ガス、亜酸化
窒素、酸化窒素、窒素等が用いられる。
【０００５】
【作用】本発明のガスの電解還元方法においては、被還
元ガス中に混在している酸素が水素と反応して水となっ
て除かれると共に、陽極及び陰極に供給するガスが同一
となり、陽極反応が陰極反応に影響しない水素酸化反応
となるため、隔膜により陽極液と陰極液を分離する必要
がなくなる。又、酸素と水素の結合触媒層によって、酸
素と水素の反応が速やかに行われる。更に、板状体の多
孔体が水素を混入させた被還元ガスの共通の供給路とな
る
元ガス中に混在している酸素が水素と反応して水となっ
て除かれると共に、陽極及び陰極に供給するガスが同一
となり、陽極反応が陰極反応に影響しない水素酸化反応
となるため、隔膜により陽極液と陰極液を分離する必要
がなくなる。又、酸素と水素の結合触媒層によって、酸
素と水素の反応が速やかに行われる。更に、板状体の多
孔体が水素を混入させた被還元ガスの共通の供給路とな
る
【０００６】
【実施例】以下、本発明の実施例について詳細に説明す
る。
る。
【０００７】
【実施例１】陽極及び陰極としてＰｄ−Ｒｕ合金触媒を
担持したガス拡散電極を用いると共に、10％の水素を被
還元ガスである炭酸ガスに混入させて両ガス拡散電極の
ガス拡散層に50ml/min供給し、かつ 0.5Ｍ炭酸水素カリ
ウム水溶液を電解液として電流密度20mA/cm2で10分間電
解を行った。この結果、ギ酸生成の電流効率が60％であ
り、従来の水素を混入させない方法に比して20％増加し
た。又、微量酸素が存在した場合に生成しなかったメタ
ノールが生成した。
担持したガス拡散電極を用いると共に、10％の水素を被
還元ガスである炭酸ガスに混入させて両ガス拡散電極の
ガス拡散層に50ml/min供給し、かつ 0.5Ｍ炭酸水素カリ
ウム水溶液を電解液として電流密度20mA/cm2で10分間電
解を行った。この結果、ギ酸生成の電流効率が60％であ
り、従来の水素を混入させない方法に比して20％増加し
た。又、微量酸素が存在した場合に生成しなかったメタ
ノールが生成した。
【０００８】
【実施例２】Ｐｄ−Ｒｕ合金触媒を担持した厚さ0.15mm
の反応層シート、厚さ 0.5mmのガス拡散層シート、50メ
ッシュのニッケル製集電網、Ｐｔ触媒を担持した厚さ0.
15mmの反応層シート及び厚さ 0.5mmのガス拡散層シート
をそれぞれ重ねてプレスし、図１に示すようにニッケル
製集電網１を介在してＰｄ−Ｒｕ合金触媒を担持した反
応層２ａ及びガス拡散層２ｂとからなるガス拡散電極２
と、Ｐｔ触媒を担持した酸素−水素結合用反応層３ａ及
びガス拡散層３ｂからなるガス拡散電極３とを接合した
電極を得た。上記電極のガス拡散層３ｂの背面から10％
の水素を被還元ガスである炭酸ガスに混入させたものを
50ml/min供給し、 0.5Ｍの炭酸水素カリウム水溶液を電
解液として電流密度20mA/cm2で10分間電解を行った。こ
の結果、ギ酸生成の電流効率が60％であり、従来の水素
を混入させない方法にして20％増加した。
の反応層シート、厚さ 0.5mmのガス拡散層シート、50メ
ッシュのニッケル製集電網、Ｐｔ触媒を担持した厚さ0.
15mmの反応層シート及び厚さ 0.5mmのガス拡散層シート
をそれぞれ重ねてプレスし、図１に示すようにニッケル
製集電網１を介在してＰｄ−Ｒｕ合金触媒を担持した反
応層２ａ及びガス拡散層２ｂとからなるガス拡散電極２
と、Ｐｔ触媒を担持した酸素−水素結合用反応層３ａ及
びガス拡散層３ｂからなるガス拡散電極３とを接合した
電極を得た。上記電極のガス拡散層３ｂの背面から10％
の水素を被還元ガスである炭酸ガスに混入させたものを
50ml/min供給し、 0.5Ｍの炭酸水素カリウム水溶液を電
解液として電流密度20mA/cm2で10分間電解を行った。こ
の結果、ギ酸生成の電流効率が60％であり、従来の水素
を混入させない方法にして20％増加した。
【０００９】
【実施例３】図２に示すように、大きさ 100× 100mm、
厚さ５mmの板状のニッケル多孔体５両面に厚さ 0.5mmの
ガス拡散層６ａ及びＰｄ−Ｒｕ触媒を担持した厚さ 0.1
mmの反応層６ｂからなる陰極としてのガス拡散電極６と
厚さ 0.5mmのガス拡散層７ａ及びＰｔ触媒を担持した厚
さ 0.1mmの反応層７ｂとからなる陽極としてのガス拡散
電極７とを接合した電極を多数並設して電解槽を作製
し、電解液として 0.5Ｍ炭酸水素カリウム８を用いると
共に、ニッケル多孔体５に炭酸ガス（被還元ガス）と水
素を１：１で混合した混合ガス９を100ml/min 供給し、
かつ浴電圧 0.7Ｖで電解を行った。その結果、ギ酸が80
％の電流効率で得られた。
厚さ５mmの板状のニッケル多孔体５両面に厚さ 0.5mmの
ガス拡散層６ａ及びＰｄ−Ｒｕ触媒を担持した厚さ 0.1
mmの反応層６ｂからなる陰極としてのガス拡散電極６と
厚さ 0.5mmのガス拡散層７ａ及びＰｔ触媒を担持した厚
さ 0.1mmの反応層７ｂとからなる陽極としてのガス拡散
電極７とを接合した電極を多数並設して電解槽を作製
し、電解液として 0.5Ｍ炭酸水素カリウム８を用いると
共に、ニッケル多孔体５に炭酸ガス（被還元ガス）と水
素を１：１で混合した混合ガス９を100ml/min 供給し、
かつ浴電圧 0.7Ｖで電解を行った。その結果、ギ酸が80
％の電流効率で得られた。
【００１０】
【実施例４】Ｒｕ触媒を担持したガス拡散電極を用い、
電解液に 0.2Ｍ亜硝酸ナトリウムを含む 0.5Ｍ硫酸ナト
リウム水溶液を用い、30％水素含有炭酸ガスを用いて電
解した。浴電圧を0.86Ｖで電解したところ、電流効率で
23％ギ酸、16％尿素、24％アンモニアが生成した。これ
は電解液中の亜硝酸イオンが炭酸ガスと共に反応したも
のである。電極で電解液に亜硝酸ナトリウムを加えなか
った場合には２％ギ酸が出来たのみであとは水素が生成
した。
電解液に 0.2Ｍ亜硝酸ナトリウムを含む 0.5Ｍ硫酸ナト
リウム水溶液を用い、30％水素含有炭酸ガスを用いて電
解した。浴電圧を0.86Ｖで電解したところ、電流効率で
23％ギ酸、16％尿素、24％アンモニアが生成した。これ
は電解液中の亜硝酸イオンが炭酸ガスと共に反応したも
のである。電極で電解液に亜硝酸ナトリウムを加えなか
った場合には２％ギ酸が出来たのみであとは水素が生成
した。
【００１１】
【発明の効果】以上説明したように、本発明のガスの電
解還元方法によれば、被還元ガスに混在している酸素が
水素と反応して水となって除かれるので、被還元ガス中
に混在する酸素の影響を除くことができ電流効率が向上
できると共に、陽極及び陰極に供給するガスが同一とな
るので、電解槽構造を簡単にすることができ、かつ陽極
反応が陰極反応に影響しない水素反応となるので、被還
元ガスが多くの場合水素酸化反応に影響の少ないことも
相俟って、陰極液と陽極液の分離が不要となって隔膜を
不要とすることができる。又、酸素と水素の結合触媒層
を有していることにより、酸素と水素の反応が速やかに
行われるので、電流効率を向上することができる。更
に、板状の多孔体が水素を混入させた被還元ガスの共通
の供給路となるので、電解槽構造を一層簡単にすること
ができる。
解還元方法によれば、被還元ガスに混在している酸素が
水素と反応して水となって除かれるので、被還元ガス中
に混在する酸素の影響を除くことができ電流効率が向上
できると共に、陽極及び陰極に供給するガスが同一とな
るので、電解槽構造を簡単にすることができ、かつ陽極
反応が陰極反応に影響しない水素反応となるので、被還
元ガスが多くの場合水素酸化反応に影響の少ないことも
相俟って、陰極液と陽極液の分離が不要となって隔膜を
不要とすることができる。又、酸素と水素の結合触媒層
を有していることにより、酸素と水素の反応が速やかに
行われるので、電流効率を向上することができる。更
に、板状の多孔体が水素を混入させた被還元ガスの共通
の供給路となるので、電解槽構造を一層簡単にすること
ができる。
【図１】本発明のガスの電解還元方法の実施例２の実施
に供した電極を示す断面図である。
に供した電極を示す断面図である。
【図２】本発明のガスの電解還元方法の実施例３の実施
に供した電解槽を示す断面図である。
に供した電解槽を示す断面図である。
５ ニッケル多孔体 ６ ガス拡散電極 ６ａ ガス拡散層 ６ｂ 反応層 ７ ガス拡散電極 ７ａ ガス拡散層 ７ｂ 反応層 ８ 炭酸水素カリウム ９ 混合ガス
Claims (7)
- 【請求項１】 陽極及び陰極としてガス拡散電極を用
い、水素を混入させた被還元ガスを両ガス拡散電極に供
給して電解をすることを特徴とするガスの電解還元方
法。 - 【請求項２】 上記電解時、電解液中に被還元物質を含
むことを特徴とする請求項１記載のガス電解還元方法。 - 【請求項３】 前記のガス拡散電極が、酸素と水素の結
合触媒層を有していることを特徴とする請求項１又は２
記載のガスの電解還元方法。 - 【請求項４】 前記酸素と水素の結合触媒層が、Ｐｔ触
媒を担持していることを特徴とする請求項３記載のガス
の電解還元方法。 - 【請求項５】 前記両ガス拡散電極が、板状の多孔体の
両面に接合されていることを特徴とする請求項１、２、
３又は４記載のガス電解還元方法。 - 【請求項６】 前記被還元ガスが、炭酸ガスであること
を特徴とする請求項１、２、３、４又は５記載のガスの
電解還元方法。 - 【請求項７】 上記電解液中に含まれる被還元物質が亜
硝酸塩であることを特徴とする請求項１、２、３、４、
５又は６記載のガスの電解還元方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP6076479A JPH07258877A (ja) | 1994-03-23 | 1994-03-23 | ガスの電解還元方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP6076479A JPH07258877A (ja) | 1994-03-23 | 1994-03-23 | ガスの電解還元方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH07258877A true JPH07258877A (ja) | 1995-10-09 |
Family
ID=13606337
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP6076479A Pending JPH07258877A (ja) | 1994-03-23 | 1994-03-23 | ガスの電解還元方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH07258877A (ja) |
Cited By (14)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2010270385A (ja) * | 2009-05-25 | 2010-12-02 | Kobe Univ | アンモニアの合成方法 |
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| US20110120880A1 (en) * | 2007-08-31 | 2011-05-26 | Junhua Jiang | Electrochemical process for the preparation of nitrogen fertilizers |
| US8845878B2 (en) | 2010-07-29 | 2014-09-30 | Liquid Light, Inc. | Reducing carbon dioxide to products |
| US8845877B2 (en) | 2010-03-19 | 2014-09-30 | Liquid Light, Inc. | Heterocycle catalyzed electrochemical process |
| US8961774B2 (en) | 2010-11-30 | 2015-02-24 | Liquid Light, Inc. | Electrochemical production of butanol from carbon dioxide and water |
| US9090976B2 (en) | 2010-12-30 | 2015-07-28 | The Trustees Of Princeton University | Advanced aromatic amine heterocyclic catalysts for carbon dioxide reduction |
| JP2015525296A (ja) * | 2012-06-12 | 2015-09-03 | モナシュ ユニバーシティ | ガス透過性電極および製造方法 |
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| US10119196B2 (en) | 2010-03-19 | 2018-11-06 | Avantium Knowledge Centre B.V. | Electrochemical production of synthesis gas from carbon dioxide |
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| US10637068B2 (en) | 2013-07-31 | 2020-04-28 | Aquahydrex, Inc. | Modular electrochemical cells |
| US11005117B2 (en) | 2019-02-01 | 2021-05-11 | Aquahydrex, Inc. | Electrochemical system with confined electrolyte |
-
1994
- 1994-03-23 JP JP6076479A patent/JPH07258877A/ja active Pending
Cited By (20)
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