JPH07258412A - エレクトロレオロジー的ゲル及びその製造方法 - Google Patents
エレクトロレオロジー的ゲル及びその製造方法Info
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- JPH07258412A JPH07258412A JP7052728A JP5272895A JPH07258412A JP H07258412 A JPH07258412 A JP H07258412A JP 7052728 A JP7052728 A JP 7052728A JP 5272895 A JP5272895 A JP 5272895A JP H07258412 A JPH07258412 A JP H07258412A
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- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C10—PETROLEUM, GAS OR COKE INDUSTRIES; TECHNICAL GASES CONTAINING CARBON MONOXIDE; FUELS; LUBRICANTS; PEAT
- C10M—LUBRICATING COMPOSITIONS; USE OF CHEMICAL SUBSTANCES EITHER ALONE OR AS LUBRICATING INGREDIENTS IN A LUBRICATING COMPOSITION
- C10M171/00—Lubricating compositions characterised by purely physical criteria, e.g. containing as base-material, thickener or additive, ingredients which are characterised exclusively by their numerically specified physical properties, i.e. containing ingredients which are physically well-defined but for which the chemical nature is either unspecified or only very vaguely indicated
- C10M171/001—Electrorheological fluids; smart fluids
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- Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
- General Chemical & Material Sciences (AREA)
- Oil, Petroleum & Natural Gas (AREA)
- Organic Chemistry (AREA)
- Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
- Lubricants (AREA)
- Silicon Polymers (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【目的】 電圧を印加すると粘度と弾性率が劇的に増加
するといった独特のレオロジー特性を示すサスペンショ
ンを提供する。 【構成】 次の式を有するポリマーより選択した硬化性
シリコーンポリマー： (i)（ＲＯ）3 ＳｉＯ（ＲＸＳｉＯ）m （Ｒ2 ＳｉＯ）
n Ｓｉ（ＯＲ）3 、(ii)（ＲＯ）3 ＳｉＯ（ＲＸＳｉ
Ｏ）m （Ｒ2 ＳｉＯ）n Ｓｉ（Ｘ）3 、(iii)（Ｘ）3
ＳｉＯ（ＲＸＳｉＯ）m （Ｒ2 ＳｉＯ）n Ｓｉ
（Ｘ）3 、エレクトロレオロジー的に活性な固体粒子、
及び金属触媒を含むエレクトロレオロジー的ゲルであっ
て、電場を印加する前に、２５℃において周波数１０ヘ
ルツで測定したとき５００〜５０００００パスカルの貯
蔵弾性率、及びゲルが粘弾性の線形領域に存在するよう
なピークひずみ振幅を有し、さらに少なくとも０．５の
動的機械的損失正接を有するエレクトロレオロジー的ゲ
ル組成物。
するといった独特のレオロジー特性を示すサスペンショ
ンを提供する。 【構成】 次の式を有するポリマーより選択した硬化性
シリコーンポリマー： (i)（ＲＯ）3 ＳｉＯ（ＲＸＳｉＯ）m （Ｒ2 ＳｉＯ）
n Ｓｉ（ＯＲ）3 、(ii)（ＲＯ）3 ＳｉＯ（ＲＸＳｉ
Ｏ）m （Ｒ2 ＳｉＯ）n Ｓｉ（Ｘ）3 、(iii)（Ｘ）3
ＳｉＯ（ＲＸＳｉＯ）m （Ｒ2 ＳｉＯ）n Ｓｉ
（Ｘ）3 、エレクトロレオロジー的に活性な固体粒子、
及び金属触媒を含むエレクトロレオロジー的ゲルであっ
て、電場を印加する前に、２５℃において周波数１０ヘ
ルツで測定したとき５００〜５０００００パスカルの貯
蔵弾性率、及びゲルが粘弾性の線形領域に存在するよう
なピークひずみ振幅を有し、さらに少なくとも０．５の
動的機械的損失正接を有するエレクトロレオロジー的ゲ
ル組成物。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、硬化性シリコーンポリ
マー、エレクトロレオロジー的に活性な固体粒子、及び
金属触媒を含み、充填材入りゲルを生成するエレクトロ
レオロジー的ゲルに関する。さらに、本発明は、そのゲ
ルの製造方法に関する。
マー、エレクトロレオロジー的に活性な固体粒子、及び
金属触媒を含み、充填材入りゲルを生成するエレクトロ
レオロジー的ゲルに関する。さらに、本発明は、そのゲ
ルの製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】ある分
極性の固体粒子が非導電性の疎水性液体の中に分散され
ると、得られるサスペンションは、電場の影響下で独特
のレオロジー特性を示す。これらの系は電圧を印加する
と粘度と弾性率の劇的な増加を示す。いくつかの場合、
それらは電場を適用すると文字どおり液体から固体に変
化する。この変化は可逆的であり、典型的にミリ秒の現
象として起きる。この現象を示す物質はエレクトロレオ
ロジー（ＥＲ）流体又はエレクトロ粘稠（ＥＶ）流体と
称され、最近の１５年間で知られてきた。これらの流体
は、トルク伝達や機械的防振のような用途に応用を見つ
けている。
極性の固体粒子が非導電性の疎水性液体の中に分散され
ると、得られるサスペンションは、電場の影響下で独特
のレオロジー特性を示す。これらの系は電圧を印加する
と粘度と弾性率の劇的な増加を示す。いくつかの場合、
それらは電場を適用すると文字どおり液体から固体に変
化する。この変化は可逆的であり、典型的にミリ秒の現
象として起きる。この現象を示す物質はエレクトロレオ
ロジー（ＥＲ）流体又はエレクトロ粘稠（ＥＶ）流体と
称され、最近の１５年間で知られてきた。これらの流体
は、トルク伝達や機械的防振のような用途に応用を見つ
けている。
【０００３】従来のエレクトロレオロジー流体は、例え
ばトランスオイル中に分散したスターチ、ケロシンや鉱
油中に分散したシリカゲルのような系である。これらの
過去における発見以来、新しい系の発見や従来の系の改
良は割合に少ない。概して、エレクトロレオロジー流体
は、誘電性流体相の中に分散した分極性の固体相からな
る。エレクトロレオロジー流体は、外部電圧を印加する
と、液体状から固体状の媒体に性質を変えることができ
るといった特徴がある。この変化は可逆であり、電圧を
除去すると液体状に戻る。電圧を印加すると固体相が、
電極の間隙を橋かけするフィブリル状のネットワークを
形成する。その時点でその物質はニュートン流体の挙動
をせず、ビンガム可塑挙動を示すことができる。ビンガ
ム可塑挙動を示す流体は、物質が再び流れることができ
る前に、特定のレベルの力を与えることを必要とする
（応力を生成する）。
ばトランスオイル中に分散したスターチ、ケロシンや鉱
油中に分散したシリカゲルのような系である。これらの
過去における発見以来、新しい系の発見や従来の系の改
良は割合に少ない。概して、エレクトロレオロジー流体
は、誘電性流体相の中に分散した分極性の固体相からな
る。エレクトロレオロジー流体は、外部電圧を印加する
と、液体状から固体状の媒体に性質を変えることができ
るといった特徴がある。この変化は可逆であり、電圧を
除去すると液体状に戻る。電圧を印加すると固体相が、
電極の間隙を橋かけするフィブリル状のネットワークを
形成する。その時点でその物質はニュートン流体の挙動
をせず、ビンガム可塑挙動を示すことができる。ビンガ
ム可塑挙動を示す流体は、物質が再び流れることができ
る前に、特定のレベルの力を与えることを必要とする
（応力を生成する）。
【０００４】流体相としてシリコーンオイルを使用する
エレクトロレオロジー流体は、米国特許第４６４５６１
４号、同４６６８４１７号に開示されている。ゲル状の
特性を有するエレクトロレオロジー流体の組成物は特開
平４−０８９８９３号に開示されている。その他のこの
ような組成物はシガらの文献「微細粒子を含むポリマー
ゲルのエレクトロ粘弾性効果（ケミカルアブストラクト
114:103279z,1991) 」に開示されている。
エレクトロレオロジー流体は、米国特許第４６４５６１
４号、同４６６８４１７号に開示されている。ゲル状の
特性を有するエレクトロレオロジー流体の組成物は特開
平４−０８９８９３号に開示されている。その他のこの
ような組成物はシガらの文献「微細粒子を含むポリマー
ゲルのエレクトロ粘弾性効果（ケミカルアブストラクト
114:103279z,1991) 」に開示されている。
【０００５】水分硬化性シリコーンの関係技術は米国特
許第４５４６０１７号、同４８２４９２４号、同５１６
２４６０号に開示されている。
許第４５４６０１７号、同４８２４９２４号、同５１６
２４６０号に開示されている。
【０００６】
【課題を解決するための手段及び作用効果】本発明は
（Ａ）硬化性シリコーンポリマー、（Ｂ）エレクトロレ
オロジー的に活性な固体粒子、及び（Ｃ）金属触媒、を
含むエレクトロレオロジー的ゲル組成物を提供するもの
である。これらの組成物はさらに（Ｄ）架橋剤、及び／
又は（Ｅ）抑制剤を含むことがある。
（Ａ）硬化性シリコーンポリマー、（Ｂ）エレクトロレ
オロジー的に活性な固体粒子、及び（Ｃ）金属触媒、を
含むエレクトロレオロジー的ゲル組成物を提供するもの
である。これらの組成物はさらに（Ｄ）架橋剤、及び／
又は（Ｅ）抑制剤を含むことがある。
【０００７】また、本発明は（Ｉ）硬化性シリコーンポ
リマー（Ａ）の中にエレクトロレオロジー的に活性な固
体粒子を分散し、（II）混合物（Ｉ）に金属触媒を添加
する過程を含むエレクトロレオロジー的ゲルの調製方法
を提供するものである。この方法は、過程（Ｉ）の後に
架橋材及び／又は抑制剤を添加する過程をさらに含むこ
とがある。
リマー（Ａ）の中にエレクトロレオロジー的に活性な固
体粒子を分散し、（II）混合物（Ｉ）に金属触媒を添加
する過程を含むエレクトロレオロジー的ゲルの調製方法
を提供するものである。この方法は、過程（Ｉ）の後に
架橋材及び／又は抑制剤を添加する過程をさらに含むこ
とがある。
【０００８】本発明の目的は、電場によって調整するこ
とができ、組成物の貯蔵弾性率やその他の特性を調節す
る性能が得られる動的機械的特性を有するエレクトロレ
オロジーを提供することである。本発明のもう１つの目
的は、ゲルに電場を印加することによって粘弾性の時間
−温度−組成の関係を変えることができるエレクトロレ
オロジー的ゲルの製造である。
とができ、組成物の貯蔵弾性率やその他の特性を調節す
る性能が得られる動的機械的特性を有するエレクトロレ
オロジーを提供することである。本発明のもう１つの目
的は、ゲルに電場を印加することによって粘弾性の時間
−温度−組成の関係を変えることができるエレクトロレ
オロジー的ゲルの製造である。
【０００９】本発明は次の成分を含んでなるエレクトロ
レオロジー的ゲルを提供する： （Ａ）(i) 〜 (iv) の群より選択された式を有する硬化
性シリコーンポリマー： (i)（ＲＯ）3 ＳｉＯ（ＲＸＳｉＯ）m （Ｒ2 ＳｉＯ）
n Ｓｉ（ＯＲ）3 、(ii)（ＲＯ）3 ＳｉＯ（ＲＸＳｉ
Ｏ）m （Ｒ2 ＳｉＯ）n Ｓｉ（Ｘ）3 、(iii)（Ｘ）3
ＳｉＯ（ＲＸＳｉＯ）m （Ｒ2 ＳｉＯ）n Ｓｉ
（Ｘ）3 、及び(iv)これらの混合物、ここでＲは１〜２
０の炭素原子を有する一価の炭化水素基、ＸはＲ、アシ
ルオキシ基、ヒドロキシ基、アルコキシ基、オキシム
基、２〜２０の炭素原子を有するオレフィン的炭化水素
基から独立して選択され、ｍは０〜１００の平均値を有
し、ｎは１００〜２０００の平均値を有し、 （Ｂ）エレクトロレオロジー的に活性な固体粒子、及
び、 （Ｃ）金属触媒、さらに、このゲルは、電場を印加する
前に、２５℃において周波数１０ヘルツで測定したとき
５００〜５０００００パスカルの貯蔵弾性率、及びゲル
が粘弾性の線形領域に存在するようなピークひずみ振幅
を有し、さらに少なくとも０．５の動的機械的損失正接
を有するエレクトロレオロジー的ゲル組成物である。
レオロジー的ゲルを提供する： （Ａ）(i) 〜 (iv) の群より選択された式を有する硬化
性シリコーンポリマー： (i)（ＲＯ）3 ＳｉＯ（ＲＸＳｉＯ）m （Ｒ2 ＳｉＯ）
n Ｓｉ（ＯＲ）3 、(ii)（ＲＯ）3 ＳｉＯ（ＲＸＳｉ
Ｏ）m （Ｒ2 ＳｉＯ）n Ｓｉ（Ｘ）3 、(iii)（Ｘ）3
ＳｉＯ（ＲＸＳｉＯ）m （Ｒ2 ＳｉＯ）n Ｓｉ
（Ｘ）3 、及び(iv)これらの混合物、ここでＲは１〜２
０の炭素原子を有する一価の炭化水素基、ＸはＲ、アシ
ルオキシ基、ヒドロキシ基、アルコキシ基、オキシム
基、２〜２０の炭素原子を有するオレフィン的炭化水素
基から独立して選択され、ｍは０〜１００の平均値を有
し、ｎは１００〜２０００の平均値を有し、 （Ｂ）エレクトロレオロジー的に活性な固体粒子、及
び、 （Ｃ）金属触媒、さらに、このゲルは、電場を印加する
前に、２５℃において周波数１０ヘルツで測定したとき
５００〜５０００００パスカルの貯蔵弾性率、及びゲル
が粘弾性の線形領域に存在するようなピークひずみ振幅
を有し、さらに少なくとも０．５の動的機械的損失正接
を有するエレクトロレオロジー的ゲル組成物である。
【００１０】用語「水分硬化性」は、本発明の組成物に
ついて言及した場合、一般に水分の存在中で室温におい
てゲルに硬化する組成物の性能を意味する。また、用語
「硬化性」は、本発明において、一般に液体から固体へ
の組成物の状態変化に結びつく化学的変化を意味する。
本発明における「貯蔵弾性率（Ｇ’）」は、所定の速度
と温度においての、限定したひずみの範囲の中での材料
の弾性特性の１つの尺度を表す。Ｇ’の値は、剪断で変
形したときに材料の中に貯えられたエネルギーの量に比
例する。損失弾性率（Ｇ”）は、Ｇ’と同じ制限の剪断
における材料の粘性特性の１つの尺度を表す。Ｇ”の値
は、一般に熱の形態であると考えられるエネルギー損失
を伴って材料が剪断作用で変形したときの損失エネルギ
ーに比例する。本発明において、損失正接（タンデルタ
δ）は損失弾性率と貯蔵弾性率の比（Ｇ”／Ｇ’）であ
り、エネルギーを減衰する材料の性能の指標である。１
より大きいタンデルタは、弾性よりも粘性の寄与が大き
い材料を示す。
ついて言及した場合、一般に水分の存在中で室温におい
てゲルに硬化する組成物の性能を意味する。また、用語
「硬化性」は、本発明において、一般に液体から固体へ
の組成物の状態変化に結びつく化学的変化を意味する。
本発明における「貯蔵弾性率（Ｇ’）」は、所定の速度
と温度においての、限定したひずみの範囲の中での材料
の弾性特性の１つの尺度を表す。Ｇ’の値は、剪断で変
形したときに材料の中に貯えられたエネルギーの量に比
例する。損失弾性率（Ｇ”）は、Ｇ’と同じ制限の剪断
における材料の粘性特性の１つの尺度を表す。Ｇ”の値
は、一般に熱の形態であると考えられるエネルギー損失
を伴って材料が剪断作用で変形したときの損失エネルギ
ーに比例する。本発明において、損失正接（タンデルタ
δ）は損失弾性率と貯蔵弾性率の比（Ｇ”／Ｇ’）であ
り、エネルギーを減衰する材料の性能の指標である。１
より大きいタンデルタは、弾性よりも粘性の寄与が大き
い材料を示す。
【００１１】本発明の硬化性シリコーンポリマー（Ａ）
は、それによってゲル状態に硬化することができる反応
性官能基を含むオリゴマーのシリコーン化合物又は組成
物を含む。本願における用語「ゲル状態」は、架橋し
て、２５℃の周波数１０ヘルツでの測定において０．５
より大きい動的機械的損失正接（タンデルタ）を示す材
料を言い、その材料が粘弾性の線形領域にあるようにピ
ークひずみ振幅が利用れさる材料を言う。好ましくは、
そのゲルは、そのような測定条件下で少なくとも５００
パスカルの動的貯蔵弾性率（Ｇ’）を有する。
は、それによってゲル状態に硬化することができる反応
性官能基を含むオリゴマーのシリコーン化合物又は組成
物を含む。本願における用語「ゲル状態」は、架橋し
て、２５℃の周波数１０ヘルツでの測定において０．５
より大きい動的機械的損失正接（タンデルタ）を示す材
料を言い、その材料が粘弾性の線形領域にあるようにピ
ークひずみ振幅が利用れさる材料を言う。好ましくは、
そのゲルは、そのような測定条件下で少なくとも５００
パスカルの動的貯蔵弾性率（Ｇ’）を有する。
【００１２】また、本願における「ゲル状態」は、液体
オルガノポリシロキサンの溶媒中で測定して、少なくと
も１０重量％の不溶性ゲル画分を有する架橋した物質を
意味する。硬化する前に、成分（Ａ）は前記の条件下で
２．０以上の損失正接（タンデルタ）と１０％未満のゲ
ル画分を有する必要がある。エレクトロレオロジー的組
成物に通常使用される固体粒子は不溶性であり、中に分
散したときに有意な弾性率を付与することができるた
め、本発明において、上記の損失正接とゲル画分はフィ
ラーなしの純粋な成分（Ａ）について測定する。或い
は、測定値からフィラー含有率を差し引くことができれ
ば、フィラー入りの成分（Ａ）でゲル画分を測定しても
よい。本発明において、（フィラーなしの）硬化性シリ
コーンポリマー（Ａ）は、１００℃の温度で１２時間以
内に前記のレオロジー及び溶解特性を有するゲル状態に
硬化しなければならない。
オルガノポリシロキサンの溶媒中で測定して、少なくと
も１０重量％の不溶性ゲル画分を有する架橋した物質を
意味する。硬化する前に、成分（Ａ）は前記の条件下で
２．０以上の損失正接（タンデルタ）と１０％未満のゲ
ル画分を有する必要がある。エレクトロレオロジー的組
成物に通常使用される固体粒子は不溶性であり、中に分
散したときに有意な弾性率を付与することができるた
め、本発明において、上記の損失正接とゲル画分はフィ
ラーなしの純粋な成分（Ａ）について測定する。或い
は、測定値からフィラー含有率を差し引くことができれ
ば、フィラー入りの成分（Ａ）でゲル画分を測定しても
よい。本発明において、（フィラーなしの）硬化性シリ
コーンポリマー（Ａ）は、１００℃の温度で１２時間以
内に前記のレオロジー及び溶解特性を有するゲル状態に
硬化しなければならない。
【００１３】前記のレオロジー的特性の評価は、当該技
術で公知の標準方法によって行うことができる。例え
ば、適当な量の金属触媒を含む生の硬化性液体シリコー
ンポリマー（Ａ）を動的機械的スペクトロメーターのプ
レートの上に接触させて配置し、その間で前記の条件下
で硬化させることができる。高温で硬化させながら、次
いで２５℃の温度において、１０ヘルツで動的機械的特
性の測定を行うことができる。同様に、通常の方法によ
る液体オルガノポリシロキサンに対する溶媒で、溶解分
がなくなるまでゲル化したシリコーンを抽出することが
でき、乾燥した不溶性の残留物の量よりゲル画分を求め
ることができる。
術で公知の標準方法によって行うことができる。例え
ば、適当な量の金属触媒を含む生の硬化性液体シリコー
ンポリマー（Ａ）を動的機械的スペクトロメーターのプ
レートの上に接触させて配置し、その間で前記の条件下
で硬化させることができる。高温で硬化させながら、次
いで２５℃の温度において、１０ヘルツで動的機械的特
性の測定を行うことができる。同様に、通常の方法によ
る液体オルガノポリシロキサンに対する溶媒で、溶解分
がなくなるまでゲル化したシリコーンを抽出することが
でき、乾燥した不溶性の残留物の量よりゲル画分を求め
ることができる。
【００１４】一般的な形態において、オリゴマーの成分
（Ａ）は硬化性のオルガノポリシロキサンである。した
がって、例えば、成分（Ａ）は、前記のレオロジー的及
び溶解性の制約範囲に適する当該技術で公知のフィラー
入り又はフィラーなしの液体オルガノポリシロキサンの
室温硬化型（ＲＴＶ）系の任意のものから選択すること
ができる。架橋がオルガノポリシロキサン鎖に結合した
反応基によって行われる１パック(one-parts) のＲＴＶ
系、及びオルガノポリシロキサンに結合した反応基と低
分子量の架橋剤との反応によって架橋が生じる２パック
の系を使用することができる。学術文献や特許がこれら
の系の例を豊富に紹介しており、その組成は当該技術で
周知であり、市販されているため、その詳細な説明は不
要と思われる。例示として、水分硬化性系の広範囲な文
献が米国特許第３６３５８８７号に記載されている。
（Ａ）は硬化性のオルガノポリシロキサンである。した
がって、例えば、成分（Ａ）は、前記のレオロジー的及
び溶解性の制約範囲に適する当該技術で公知のフィラー
入り又はフィラーなしの液体オルガノポリシロキサンの
室温硬化型（ＲＴＶ）系の任意のものから選択すること
ができる。架橋がオルガノポリシロキサン鎖に結合した
反応基によって行われる１パック(one-parts) のＲＴＶ
系、及びオルガノポリシロキサンに結合した反応基と低
分子量の架橋剤との反応によって架橋が生じる２パック
の系を使用することができる。学術文献や特許がこれら
の系の例を豊富に紹介しており、その組成は当該技術で
周知であり、市販されているため、その詳細な説明は不
要と思われる。例示として、水分硬化性系の広範囲な文
献が米国特許第３６３５８８７号に記載されている。
【００１５】本発明の組成物における成分（Ａ）は次の
式を有する硬化性シリコーンポリマーから選択され、
(i)（ＲＯ）3 ＳｉＯ（ＲＸＳｉＯ）m （Ｒ2 ＳｉＯ）
n Ｓｉ（ＯＲ）3 、(ii)（ＲＯ）3 ＳｉＯ（ＲＸＳｉ
Ｏ）m （Ｒ2 ＳｉＯ）n Ｓｉ（Ｘ）3 、(iii)（Ｘ）3
ＳｉＯ（ＲＸＳｉＯ）m （Ｒ2 ＳｉＯ）n Ｓｉ
（Ｘ）3 、及び(iv)これらの混合物、ここでＲは１〜２
０の炭素原子を有する一価の炭化水素基、ＸはＲ、アシ
ルオキシ基、ヒドロキシ基、アルコキシ基、オキシム
基、２〜２０の炭素原子を有するオレフィン的炭化水素
基から独立して選択され、ｍは０〜１００の平均値を有
し、ｎは１００〜２０００の平均値を有する。
式を有する硬化性シリコーンポリマーから選択され、
(i)（ＲＯ）3 ＳｉＯ（ＲＸＳｉＯ）m （Ｒ2 ＳｉＯ）
n Ｓｉ（ＯＲ）3 、(ii)（ＲＯ）3 ＳｉＯ（ＲＸＳｉ
Ｏ）m （Ｒ2 ＳｉＯ）n Ｓｉ（Ｘ）3 、(iii)（Ｘ）3
ＳｉＯ（ＲＸＳｉＯ）m （Ｒ2 ＳｉＯ）n Ｓｉ
（Ｘ）3 、及び(iv)これらの混合物、ここでＲは１〜２
０の炭素原子を有する一価の炭化水素基、ＸはＲ、アシ
ルオキシ基、ヒドロキシ基、アルコキシ基、オキシム
基、２〜２０の炭素原子を有するオレフィン的炭化水素
基から独立して選択され、ｍは０〜１００の平均値を有
し、ｎは１００〜２０００の平均値を有する。
【００１６】成分（Ａ）の一価の基は２０までの炭素原
子を含むことができ、脂肪族不飽和を含まないハロ炭化
水素、及び炭化水素を含む。一価の炭化水素基には、メ
チル、エチル、プロピル、ブチル、ヘキシル、及びオク
チルのようなアルキル基、シクロヘキシルのような脂環
式基、フェニル、トリル、キシリルのようなアリール
基、ベンジル、フェニルエチルのようなアラルキル基が
ある。本発明のケイ素含有成分にとって非常に好ましい
一価の炭化水素基はメチル又はフェニルである。一価の
ハロ炭化水素基には、その少なくとも１つの水素原子が
フッ素、塩素、臭素のようなバロゲン原子で置換された
前記の任意の１価の炭化水素基がある。好ましい一価の
ハロ炭化水素基は式Ｃn Ｆ2n+1ＣＨ2 ＣＨ2 −を有し、
ｎは１〜１０の値を有し、例えば ＣＦ3 ＣＨ2 ＣＨ2
−、Ｃ4 Ｆ9 ＣＨ2 ＣＨ2 −である。いくつかのＲ基は
同じであることができ、所望により異なることもでき、
好ましくは全体の少なくとも５０％のＲ基はメチルであ
る。
子を含むことができ、脂肪族不飽和を含まないハロ炭化
水素、及び炭化水素を含む。一価の炭化水素基には、メ
チル、エチル、プロピル、ブチル、ヘキシル、及びオク
チルのようなアルキル基、シクロヘキシルのような脂環
式基、フェニル、トリル、キシリルのようなアリール
基、ベンジル、フェニルエチルのようなアラルキル基が
ある。本発明のケイ素含有成分にとって非常に好ましい
一価の炭化水素基はメチル又はフェニルである。一価の
ハロ炭化水素基には、その少なくとも１つの水素原子が
フッ素、塩素、臭素のようなバロゲン原子で置換された
前記の任意の１価の炭化水素基がある。好ましい一価の
ハロ炭化水素基は式Ｃn Ｆ2n+1ＣＨ2 ＣＨ2 −を有し、
ｎは１〜１０の値を有し、例えば ＣＦ3 ＣＨ2 ＣＨ2
−、Ｃ4 Ｆ9 ＣＨ2 ＣＨ2 −である。いくつかのＲ基は
同じであることができ、所望により異なることもでき、
好ましくは全体の少なくとも５０％のＲ基はメチルであ
る。
【００１７】官能基Ｘは、Ｒ、アシルオキシ基、ヒドロ
キシ基、アルコキシ基、オキシム基、及びそれらの混合
物からなる群より選択される。前記のようにＲは好まし
い態様の１つである。本発明の組成物のＸとして適切な
アシルオキシ基は、例えば次式：
キシ基、アルコキシ基、オキシム基、及びそれらの混合
物からなる群より選択される。前記のようにＲは好まし
い態様の１つである。本発明の組成物のＸとして適切な
アシルオキシ基は、例えば次式：
【００１８】
【化１】
【００１９】の基で表され、Ｒは１〜１０の炭素原子を
有する一価の炭化水素基である。本発明のゲルのＲとし
て適切な基にはメチル、エチル、プロピル、ブチル、フ
ェニル、アリールのような基、シクロアルキル基、シク
ロアリール基がある。好ましいＲ基はメチル、エチル、
プロピル、ブチル、フェニルである。本発明の組成物の
好ましいアシルオキシ基は、アセトキシのようなアセト
キシ基、アセトキシアルキル基、アセトキシアリール
基、アセトキシシクロアルキル基、及びアセトキシシク
ロアリール基がある。
有する一価の炭化水素基である。本発明のゲルのＲとし
て適切な基にはメチル、エチル、プロピル、ブチル、フ
ェニル、アリールのような基、シクロアルキル基、シク
ロアリール基がある。好ましいＲ基はメチル、エチル、
プロピル、ブチル、フェニルである。本発明の組成物の
好ましいアシルオキシ基は、アセトキシのようなアセト
キシ基、アセトキシアルキル基、アセトキシアリール
基、アセトキシシクロアルキル基、及びアセトキシシク
ロアリール基がある。
【００２０】本発明に使用するに適切なヒドロキシ基に
はヒドロキシアルキル基、ヒドロキシアリール基、ヒド
ロキシシクロアルキル基、ヒドロキシシクロアリール基
がある。好ましくは、Ｘのヒドロキシ基（ＯＨ）は、例
えばヒドロキシ、ヒドロキシプロピル、ヒドロキシブチ
ル、ヒドロキシフェニル、ヒドロキシメチルフェニル、
ヒドロキシエチルフェニル、ヒドロキシシクロフェニル
である。
はヒドロキシアルキル基、ヒドロキシアリール基、ヒド
ロキシシクロアルキル基、ヒドロキシシクロアリール基
がある。好ましくは、Ｘのヒドロキシ基（ＯＨ）は、例
えばヒドロキシ、ヒドロキシプロピル、ヒドロキシブチ
ル、ヒドロキシフェニル、ヒドロキシメチルフェニル、
ヒドロキシエチルフェニル、ヒドロキシシクロフェニル
である。
【００２１】成分（Ａ）のＸとして適切なアルコキシ基
には、アルコキシアルキル基、アルコキシアリール基、
アルコキシシクロアルキル基、アルコキシシクロアリー
ル基がある。好ましくは、Ｘのアルコキシ基はメトキ
シ、エトキシ、ブトキシ、第三ブトキシ、プロポキシ、
イソプロポキシ、メトキシフェニル、エトキシフェニ
ル、メトキシブチル、及びメトキシプロピル基である。
には、アルコキシアルキル基、アルコキシアリール基、
アルコキシシクロアルキル基、アルコキシシクロアリー
ル基がある。好ましくは、Ｘのアルコキシ基はメトキ
シ、エトキシ、ブトキシ、第三ブトキシ、プロポキシ、
イソプロポキシ、メトキシフェニル、エトキシフェニ
ル、メトキシブチル、及びメトキシプロピル基である。
【００２２】成分（Ａ）のＸとして適切なオキシム基
は、好ましくは式： −ＯＮ＝Ｃ（Ｒ1)（Ｒ2) を有し、それぞれのＲ1 とＲ2 は１〜２０の炭素原子を
有する一価の炭化水素基又はフェニル基を表す。好まし
くは、本発明のオキシム基はジメチルケトキシム、メチ
ルエチルケトキシム、ジエチルケトキシム、メチルプロ
ピルケトキシム、メチルブチルケトキシム、メチルヘキ
シルケトキシム、エチルメチルケトキシム、エキルプロ
ピルケトキシム、エチルブチルケトキシム、エチルヘキ
シルケトキシム、メチルフェニルケトキシム、エチルフ
ェニルケトキシム、フェニルメチルケトキシム、及びジ
フェニルケトキシムである。また、オクシムを含有する
シラン、例えはメチルトリス（メチルエチルケトキシ
モ）シラン、ビニルトリス（メチルエチルケトキシモ）
シラン、フェニルトリス（メチルエチルケトキシモ）シ
ラン、メチルトリス（ジエチルケトキシモ）シラン、テ
トラキス（メチルエチルケトキシモ）シラン、及びそれ
らの部分的水解物も成分（Ａ）のＸとして適切である。
Ｒ1 とＲ2 はメチル又はフェニルから選択されることが
好ましい。特に好ましい本発明のオキシム基は −ＯＮ＝Ｃ（Ｍｅ)(Ｅｔ） であり、ＭｅはメチルでＥｔはエチルである。また、Ｘ
は上記の任意の基の混合であってもよい。
は、好ましくは式： −ＯＮ＝Ｃ（Ｒ1)（Ｒ2) を有し、それぞれのＲ1 とＲ2 は１〜２０の炭素原子を
有する一価の炭化水素基又はフェニル基を表す。好まし
くは、本発明のオキシム基はジメチルケトキシム、メチ
ルエチルケトキシム、ジエチルケトキシム、メチルプロ
ピルケトキシム、メチルブチルケトキシム、メチルヘキ
シルケトキシム、エチルメチルケトキシム、エキルプロ
ピルケトキシム、エチルブチルケトキシム、エチルヘキ
シルケトキシム、メチルフェニルケトキシム、エチルフ
ェニルケトキシム、フェニルメチルケトキシム、及びジ
フェニルケトキシムである。また、オクシムを含有する
シラン、例えはメチルトリス（メチルエチルケトキシ
モ）シラン、ビニルトリス（メチルエチルケトキシモ）
シラン、フェニルトリス（メチルエチルケトキシモ）シ
ラン、メチルトリス（ジエチルケトキシモ）シラン、テ
トラキス（メチルエチルケトキシモ）シラン、及びそれ
らの部分的水解物も成分（Ａ）のＸとして適切である。
Ｒ1 とＲ2 はメチル又はフェニルから選択されることが
好ましい。特に好ましい本発明のオキシム基は −ＯＮ＝Ｃ（Ｍｅ)(Ｅｔ） であり、ＭｅはメチルでＥｔはエチルである。また、Ｘ
は上記の任意の基の混合であってもよい。
【００２３】本発明におけるＸのオレフィン的炭化水素
基は２〜２０の炭素原子を有することができる。好まし
くは、オレフィン的炭化水素基は式： −Ｒ3(ＣＨ2)c ＣＨ＝ＣＨ2 で表され、Ｒ3 は-(ＣＨ2)d - 又は-(ＣＨ2)e ＣＨ＝Ｃ
Ｈ- であり、ｃは１、２、又は３の値を有し、ｄは３〜
６の値を有し、ｅは３、４、又は５の値を有する。式： −Ｒ3(ＣＨ2)c ＣＨ＝ＣＨ2 で表される高級アルケニル基は少なくとも６つの炭素原
子を含む。例えば、Ｒ3は-(ＣＨ2)d - を示し、高級ア
ルケニル基には5-ヘキセニル、6-ヘプテニル、7-オクテ
ニル、8-ノネニル、9-デセニル、10- ウンデセニルがあ
る。Ｒ3 が -(ＣＨ2)e ＣＨ＝ＣＨ- であるとき、高級アルケニル基は4,7-オクタジエニル、
5,8-ノナジエニル、5,9-デカジエニル、6,11- ドデカジ
エニル、4,8-ノナジエニルがある。5-ヘキセニル、7-オ
クテニル、9-デセニル、5,9-デカジエニルから選択され
たアルケニニル基が好ましい。より好ましくは、Ｒ3 は
-(ＣＨ2)d - であり、したがってこの基は末端の不飽和
のみを含み、最も好ましい基はビニル基又は5-ヘキセニ
ル基である。
基は２〜２０の炭素原子を有することができる。好まし
くは、オレフィン的炭化水素基は式： −Ｒ3(ＣＨ2)c ＣＨ＝ＣＨ2 で表され、Ｒ3 は-(ＣＨ2)d - 又は-(ＣＨ2)e ＣＨ＝Ｃ
Ｈ- であり、ｃは１、２、又は３の値を有し、ｄは３〜
６の値を有し、ｅは３、４、又は５の値を有する。式： −Ｒ3(ＣＨ2)c ＣＨ＝ＣＨ2 で表される高級アルケニル基は少なくとも６つの炭素原
子を含む。例えば、Ｒ3は-(ＣＨ2)d - を示し、高級ア
ルケニル基には5-ヘキセニル、6-ヘプテニル、7-オクテ
ニル、8-ノネニル、9-デセニル、10- ウンデセニルがあ
る。Ｒ3 が -(ＣＨ2)e ＣＨ＝ＣＨ- であるとき、高級アルケニル基は4,7-オクタジエニル、
5,8-ノナジエニル、5,9-デカジエニル、6,11- ドデカジ
エニル、4,8-ノナジエニルがある。5-ヘキセニル、7-オ
クテニル、9-デセニル、5,9-デカジエニルから選択され
たアルケニニル基が好ましい。より好ましくは、Ｒ3 は
-(ＣＨ2)d - であり、したがってこの基は末端の不飽和
のみを含み、最も好ましい基はビニル基又は5-ヘキセニ
ル基である。
【００２４】本発明の組成物の成分（Ａ）として使用す
るに好ましいポリジオルガノシロキサンの特定の例に
は、ＶｉＭｅ2 ＳｉＯ（Ｍｅ2 ＳｉＯ）n ＳｉＭｅ2 Ｖ
ｉ、ＨｅｘＭｅ2 ＳｉＯ（ＭｅＨｅｘＳｉＯ）m ( Ｍｅ
2 ＳｉＯ）n ＳｉＭｅ2 Ｈｅｘ、ＶｉＭｅ2 ＳｉＯ（Ｍ
ｅＶｉＳｉＯ）m ( Ｍｅ2 ＳｉＯ）n ＳｉＭｅ2 Ｖｉ、
ＨｅｘＭｅ2 ＳｉＯ（ＭｅＨｅｘＳｉＯ）4 ( Ｍｅ2 Ｓ
ｉＯ）196 ＳｉＭｅ2Ｈｅｘ、ＨｅｘＭｅ2 ＳｉＯ（Ｍ
ｅＨｅｘＳｉＯ）2 ( Ｍｅ2 ＳｉＯ）198 ＳｉＭｅ2Ｈ
ｅｘ、ＨｅｘＭｅ2 ＳｉＯ（ＭｅＨｅｘＳｉＯ）3 ( Ｍ
ｅ2 ＳｉＯ）151 ＳｉＭｅ2Ｈｅｘ、ＶｉＭｅ2 ＳｉＯ
（ＭｅＶｉＳｉＯ）2 ( Ｍｅ2 ＳｉＯ）130 ＳｉＭｅ2
Ｖｉ、ＨｅｘＭｅ2 ＳｉＯ（Ｍｅ2 ＳｉＯ）n ＳｉＭｅ
2 Ｈｅｘ、ＰｈＭｅＶｉＳｉＯ（Ｍｅ2 ＳｉＯ）n Ｓｉ
ＰｈＭｅＶｉ、ＨｅｘＭｅ2 ＳｉＯ（Ｍｅ2 ＳｉＯ）
130 ＳｉＭｅ2 Ｈｅｘ、ＶｉＭｅＰｈＳｉＯ（Ｍｅ2 Ｓ
ｉＯ）145 ＳｉＰｈＭｅＶｉ、ＶｉＭｅ2 ＳｉＯ（Ｍｅ
2 ＳｉＯ）130 ＳｉＭｅ2 Ｖｉ、ＶｉＭｅ2 ＳｉＯ（Ｍ
ｅ2 ＳｉＯ）800 ＳｉＭｅ2 Ｖｉ、ＶｉＭｅ2 ＳｉＯ
（Ｍｅ2 ＳｉＯ）300 ＳｉＭｅ2 Ｖｉ、ＶｉＭｅ2 Ｓｉ
Ｏ（Ｍｅ2 ＳｉＯ）900 ＳｉＭｅ2 Ｖｉ、があり、ここ
でＭｅ、Ｖｉ、Ｈｅｘ、Ｐｈは本願においてメチル、ビ
ニル、5-ヘキセニル、フェニルをそれぞれ示し、ｍとｎ
は前記と同じ意味である。
るに好ましいポリジオルガノシロキサンの特定の例に
は、ＶｉＭｅ2 ＳｉＯ（Ｍｅ2 ＳｉＯ）n ＳｉＭｅ2 Ｖ
ｉ、ＨｅｘＭｅ2 ＳｉＯ（ＭｅＨｅｘＳｉＯ）m ( Ｍｅ
2 ＳｉＯ）n ＳｉＭｅ2 Ｈｅｘ、ＶｉＭｅ2 ＳｉＯ（Ｍ
ｅＶｉＳｉＯ）m ( Ｍｅ2 ＳｉＯ）n ＳｉＭｅ2 Ｖｉ、
ＨｅｘＭｅ2 ＳｉＯ（ＭｅＨｅｘＳｉＯ）4 ( Ｍｅ2 Ｓ
ｉＯ）196 ＳｉＭｅ2Ｈｅｘ、ＨｅｘＭｅ2 ＳｉＯ（Ｍ
ｅＨｅｘＳｉＯ）2 ( Ｍｅ2 ＳｉＯ）198 ＳｉＭｅ2Ｈ
ｅｘ、ＨｅｘＭｅ2 ＳｉＯ（ＭｅＨｅｘＳｉＯ）3 ( Ｍ
ｅ2 ＳｉＯ）151 ＳｉＭｅ2Ｈｅｘ、ＶｉＭｅ2 ＳｉＯ
（ＭｅＶｉＳｉＯ）2 ( Ｍｅ2 ＳｉＯ）130 ＳｉＭｅ2
Ｖｉ、ＨｅｘＭｅ2 ＳｉＯ（Ｍｅ2 ＳｉＯ）n ＳｉＭｅ
2 Ｈｅｘ、ＰｈＭｅＶｉＳｉＯ（Ｍｅ2 ＳｉＯ）n Ｓｉ
ＰｈＭｅＶｉ、ＨｅｘＭｅ2 ＳｉＯ（Ｍｅ2 ＳｉＯ）
130 ＳｉＭｅ2 Ｈｅｘ、ＶｉＭｅＰｈＳｉＯ（Ｍｅ2 Ｓ
ｉＯ）145 ＳｉＰｈＭｅＶｉ、ＶｉＭｅ2 ＳｉＯ（Ｍｅ
2 ＳｉＯ）130 ＳｉＭｅ2 Ｖｉ、ＶｉＭｅ2 ＳｉＯ（Ｍ
ｅ2 ＳｉＯ）800 ＳｉＭｅ2 Ｖｉ、ＶｉＭｅ2 ＳｉＯ
（Ｍｅ2 ＳｉＯ）300 ＳｉＭｅ2 Ｖｉ、ＶｉＭｅ2 Ｓｉ
Ｏ（Ｍｅ2 ＳｉＯ）900 ＳｉＭｅ2 Ｖｉ、があり、ここ
でＭｅ、Ｖｉ、Ｈｅｘ、Ｐｈは本願においてメチル、ビ
ニル、5-ヘキセニル、フェニルをそれぞれ示し、ｍとｎ
は前記と同じ意味である。
【００２５】好ましくは、硬化性ポリマー（Ａ）の重合
の程度は、前記(i) 〜(iii) のｍの値が０〜１００で、
ｎの値が１００〜２００である。本発明にとって、硬化
性シリコーンポリマーの重合の程度は、ｍ＋ｎの値が３
００〜２０００の程度であることが好ましい。特に好ま
しくは、ｎの値は５００〜１０００である。本発明の組
成物に使用する成分（Ａ）の量は、固体粒子や金属触媒
の量、及び所望により使用するオルガノ水素シロキサン
及び／又は抑制剤によって変化する。好ましくは、組成
物の全重量を基準に、硬化性シリコーンポリマー（Ａ）
を４０〜９５重量％で使用し、特に好ましくは、５０〜
８０重量％の（Ａ）を使用する。
の程度は、前記(i) 〜(iii) のｍの値が０〜１００で、
ｎの値が１００〜２００である。本発明にとって、硬化
性シリコーンポリマーの重合の程度は、ｍ＋ｎの値が３
００〜２０００の程度であることが好ましい。特に好ま
しくは、ｎの値は５００〜１０００である。本発明の組
成物に使用する成分（Ａ）の量は、固体粒子や金属触媒
の量、及び所望により使用するオルガノ水素シロキサン
及び／又は抑制剤によって変化する。好ましくは、組成
物の全重量を基準に、硬化性シリコーンポリマー（Ａ）
を４０〜９５重量％で使用し、特に好ましくは、５０〜
８０重量％の（Ａ）を使用する。
【００２６】本発明の成分（Ｂ）は固体粒子を構成す
る。成分（Ｂ）の固体粒子はエレクトロレオロジー的に
活性な粒子であり、即ち電場を印加するとレオロジー的
特性を示す。本発明のエレクトロレオロジー的ゲルの分
散相を形成するために、各種の固体粒子を使用すること
ができる。例として、酸基含有ポリマー、シリカゲル、
スターチ、セルロース、電子伝導体、ゼオライト、アミ
ノ官能性シロキサンのスルフェートアイオノマーのよう
なシリコーンアイオノマー、遊離の塩化した(salified)
酸基を含む有機ポリマー、金属ポリオキソ塩を含むアミ
ノ酸、少なくとも部分的に塩化した酸基を含む有機ポリ
マー、モノサッカライド又は他のアルコールのコポリマ
ー、フェノールとアルデヒドのコポリマー、又はこれら
の混合物がある。本発明における塩化は、塩又は塩との
混合物を形成又はそれらに変化することを意味する。本
発明におけるエレクトロレオロジー的ゲルの固体粒子と
しては、好ましくはコーンスターチ、カルボキシ改質ポ
リアクリルアミド、ポリメタクリル酸のリチウム塩、ゼ
オライト、金属ポリオキソ塩を含むアミノ酸、シリコー
ンアイオノマーである。
る。成分（Ｂ）の固体粒子はエレクトロレオロジー的に
活性な粒子であり、即ち電場を印加するとレオロジー的
特性を示す。本発明のエレクトロレオロジー的ゲルの分
散相を形成するために、各種の固体粒子を使用すること
ができる。例として、酸基含有ポリマー、シリカゲル、
スターチ、セルロース、電子伝導体、ゼオライト、アミ
ノ官能性シロキサンのスルフェートアイオノマーのよう
なシリコーンアイオノマー、遊離の塩化した(salified)
酸基を含む有機ポリマー、金属ポリオキソ塩を含むアミ
ノ酸、少なくとも部分的に塩化した酸基を含む有機ポリ
マー、モノサッカライド又は他のアルコールのコポリマ
ー、フェノールとアルデヒドのコポリマー、又はこれら
の混合物がある。本発明における塩化は、塩又は塩との
混合物を形成又はそれらに変化することを意味する。本
発明におけるエレクトロレオロジー的ゲルの固体粒子と
しては、好ましくはコーンスターチ、カルボキシ改質ポ
リアクリルアミド、ポリメタクリル酸のリチウム塩、ゼ
オライト、金属ポリオキソ塩を含むアミノ酸、シリコー
ンアイオノマーである。
【００２７】スターチやシリカゲルのような、固体粒子
（Ｂ）として通常使用する物質を用いてエレクトロレオ
ロジー的特性を首尾よく形成するには、エレクトロレオ
ロジー的ゲルの中に少量の水の存在を必要とする。ここ
で、最近のドイツ特許明細書ＧＢ−Ａ２１７０５１０に
おいて、無水条件下で機能する新しい種類の固体粒子物
質が教示されている。ここでの固体相物質は電子伝導体
であり、特には有機系半導体であり、本発明の組成物に
使用し、非常に有益な特性のエレクトロレオロジー的ゲ
ルを得ることができる。
（Ｂ）として通常使用する物質を用いてエレクトロレオ
ロジー的特性を首尾よく形成するには、エレクトロレオ
ロジー的ゲルの中に少量の水の存在を必要とする。ここ
で、最近のドイツ特許明細書ＧＢ−Ａ２１７０５１０に
おいて、無水条件下で機能する新しい種類の固体粒子物
質が教示されている。ここでの固体相物質は電子伝導体
であり、特には有機系半導体であり、本発明の組成物に
使用し、非常に有益な特性のエレクトロレオロジー的ゲ
ルを得ることができる。
【００２８】また、本発明の固体粒子は、米国特許第５
３２０７７０号に開示のような金属ポリオキソ塩を含む
アミノ酸であることもできる。これらの固体粒子は次の
一般式： 〔（Ｍ）p ( Ｈ2 Ｏ）x （ＯＨ）y 〕q c 〔Ａ〕r d ・
Ｂz ・ｎＨ2 Ｏ を有する化合物であり、Ｍは金属カチオン、又は種々の
比の金属カチオンの混合物であり、ｐはＭの合計原子価
で０より大きい値であり、ｘは０又は０より大きい値、
ｙは０又は０より大きい値であって任意の所与のときに
ｘ又はｙの１つのみが０であることができ、ｑはｑが少
なくとも１の値を有するとすればｐ−ｙであり、ｃは０
より大きい値を有し、Ａは１種のアニオン又は種々の比
のアニオンの混合物、ｒはｒが少なくとも１の値を有す
るとすればＡの合計原子価であり、ｄは（ｑ×ｃ）が常
に（ｒ×ｄ）に等しいとすれば０より大きい値を有し、
Ｂはアミノ酸又はアミノ酸の混合物であり、ｚは０．０
１〜１００の値を有し、ｎは０〜１５の数値である。
３２０７７０号に開示のような金属ポリオキソ塩を含む
アミノ酸であることもできる。これらの固体粒子は次の
一般式： 〔（Ｍ）p ( Ｈ2 Ｏ）x （ＯＨ）y 〕q c 〔Ａ〕r d ・
Ｂz ・ｎＨ2 Ｏ を有する化合物であり、Ｍは金属カチオン、又は種々の
比の金属カチオンの混合物であり、ｐはＭの合計原子価
で０より大きい値であり、ｘは０又は０より大きい値、
ｙは０又は０より大きい値であって任意の所与のときに
ｘ又はｙの１つのみが０であることができ、ｑはｑが少
なくとも１の値を有するとすればｐ−ｙであり、ｃは０
より大きい値を有し、Ａは１種のアニオン又は種々の比
のアニオンの混合物、ｒはｒが少なくとも１の値を有す
るとすればＡの合計原子価であり、ｄは（ｑ×ｃ）が常
に（ｒ×ｄ）に等しいとすれば０より大きい値を有し、
Ｂはアミノ酸又はアミノ酸の混合物であり、ｚは０．０
１〜１００の値を有し、ｎは０〜１５の数値である。
【００２９】固体粒子（Ｂ）はシリコーンアイオノマー
であることが好ましい。好ましくは、（Ｉ）１００００
未満の重合度を有するアミン官能性ジオルガノポリシロ
キサンであって、少なくともケイ素原子の３モル％がケ
イ素−炭素結合によって少なくとも１つの−ＮＨＲ”基
を帯びたアミン官能性有機基に結合し、Ｒ”は水素原子
又は１〜６の炭素原子を有するアルキル基から選択され
たジオルガノポリシロキサン、及び(II)米国特許第４９
９４１９８号に記載のような酸、との反応生成物であ
る。特に好ましくは、固体粒子（Ｂ）はアミン官能性シ
ロキサンのスルフェートアイオノマーである。
であることが好ましい。好ましくは、（Ｉ）１００００
未満の重合度を有するアミン官能性ジオルガノポリシロ
キサンであって、少なくともケイ素原子の３モル％がケ
イ素−炭素結合によって少なくとも１つの−ＮＨＲ”基
を帯びたアミン官能性有機基に結合し、Ｒ”は水素原子
又は１〜６の炭素原子を有するアルキル基から選択され
たジオルガノポリシロキサン、及び(II)米国特許第４９
９４１９８号に記載のような酸、との反応生成物であ
る。特に好ましくは、固体粒子（Ｂ）はアミン官能性シ
ロキサンのスルフェートアイオノマーである。
【００３０】本発明の組成物の粒子サイズは重要ではな
い。ここで、本発明において好適に使用される範囲は１
〜２００μｍであり、より好ましくは５〜５０μｍであ
る。一般に、ゲルの重量の５〜６０重量％の固体粒子
（Ｂ）が、本発明の液体シロキサン相の中に分散する。
好ましくは、２０〜５０重量％の固体粒子がこの相に分
散する。ここで、最適量は、使用する固体粒子の特定の
種類、選択のオルガノシロキサンのタイプ、ゲルの粘
度、目的とする用途、及び他の因子に大きく依存する。
当業者であれば、通常の実験によって、任意の所与の系
について適切な割合を容易に決めることができるであろ
う。
い。ここで、本発明において好適に使用される範囲は１
〜２００μｍであり、より好ましくは５〜５０μｍであ
る。一般に、ゲルの重量の５〜６０重量％の固体粒子
（Ｂ）が、本発明の液体シロキサン相の中に分散する。
好ましくは、２０〜５０重量％の固体粒子がこの相に分
散する。ここで、最適量は、使用する固体粒子の特定の
種類、選択のオルガノシロキサンのタイプ、ゲルの粘
度、目的とする用途、及び他の因子に大きく依存する。
当業者であれば、通常の実験によって、任意の所与の系
について適切な割合を容易に決めることができるであろ
う。
【００３１】本発明の組成物の成分（Ｃ）は金属触媒で
あり、好ましくは錫の有機化合物、チタンの有機化合
物、白金の化合物、及びこれらの混合物から選択され
る。適切な（Ｃ）の触媒には、有機チタネート、例えば
テトライソプロピルチタネート、テトラブチルチタネー
ト、テトラエチルヘキシルチタネート、テトラフェニル
チタネート、及びトリエタノールアミンチタネート、又
は有機金属化合物、例えばジブチル錫ジラウレート、第
一錫アセテート、第一錫オクテート、第一錫ベンゾエー
ト、第一錫スクシネート、錫オクテート、ジブチル錫ジ
アセテート、コバルトオクテート、第一錫ナフタネー
ト、コバルトナフタネート、チタンナフタネート、及び
セリウムナフタネート、又はシロキシチタネート、例え
ばテトラキス（トリメチルシロキシ）チタン、ビス（ト
リメチルシロキシ）ビス（イソプロポキシ）チタン、又
はβ−ジカルボキニルチタン化合物、例えばビス（アセ
チルアセトニル）ジイソプロピルチタネートがある。
あり、好ましくは錫の有機化合物、チタンの有機化合
物、白金の化合物、及びこれらの混合物から選択され
る。適切な（Ｃ）の触媒には、有機チタネート、例えば
テトライソプロピルチタネート、テトラブチルチタネー
ト、テトラエチルヘキシルチタネート、テトラフェニル
チタネート、及びトリエタノールアミンチタネート、又
は有機金属化合物、例えばジブチル錫ジラウレート、第
一錫アセテート、第一錫オクテート、第一錫ベンゾエー
ト、第一錫スクシネート、錫オクテート、ジブチル錫ジ
アセテート、コバルトオクテート、第一錫ナフタネー
ト、コバルトナフタネート、チタンナフタネート、及び
セリウムナフタネート、又はシロキシチタネート、例え
ばテトラキス（トリメチルシロキシ）チタン、ビス（ト
リメチルシロキシ）ビス（イソプロポキシ）チタン、又
はβ−ジカルボキニルチタン化合物、例えばビス（アセ
チルアセトニル）ジイソプロピルチタネートがある。
【００３２】また、本発明の組成物の成分（Ｃ）は、VI
II族金属触媒又はその錯体であることもできる。VIII族
金属触媒は鉄、コバルト、ニッケル、ルテニウム、ロジ
ウム、パラジウム、オスミウム、イリジウム、及び白金
を意味する。成分（Ｃ）の金属触媒は白金含有触媒成分
であることができ、最も広範囲に使用され、市販されて
いるためである。白金含有触媒は、所望によりシリカゲ
ルや粉末木炭のような担体の上に堆積させた白金金属で
あることができ、又は白金族金属の化合物や錯体である
こともできる。本発明において適切な白金含有触媒成分
は塩化白金酸の形態であり、市販の６水和物又は米国特
許第２８２３２１８号に開示のような無水和の形態のい
ずれでもよい。塩化白金酸の特に有用な形態は、米国特
許第３４１９５９３号に開示のような、ジビニルテトラ
メチルジシロキサンのような脂肪族的不飽和な有機ケイ
素化合物と反応して得られる組成物であり、その有機ケ
イ素系に容易に分散するためである。他の有用な触媒は
米国特許第３１５９６０１号、同３１５９６６２号、同
３２２０９７２号、同３２９６２９１号、同３５１６９
４６号、同３８１４７３０号、同３９２８６２９号に開
示されている。この他の本発明の組成物の成分（Ｃ）と
して適切なVIII族金属触媒には、ＲｈＣｌ3、ＲｈＢｒ
3 、ＲｈＩ3 、及びこれらの混合物り、また、ＣｌＲｈ
（ＰＰｈ3)3及びその錯体のような白金触媒系、Ｈ2 Ｐ
ｔＣｌ6 、1,3-ジビニルテトラメチルジシロキサンとＨ
2 ＰｔＣｌ6 の錯体、Ｈ2 ＰｔＣｌ6 又は塩化白金酸の
形態のアルケン錯体があり、いずれも６水和物又は無水
物の形態で市販されている。
II族金属触媒又はその錯体であることもできる。VIII族
金属触媒は鉄、コバルト、ニッケル、ルテニウム、ロジ
ウム、パラジウム、オスミウム、イリジウム、及び白金
を意味する。成分（Ｃ）の金属触媒は白金含有触媒成分
であることができ、最も広範囲に使用され、市販されて
いるためである。白金含有触媒は、所望によりシリカゲ
ルや粉末木炭のような担体の上に堆積させた白金金属で
あることができ、又は白金族金属の化合物や錯体である
こともできる。本発明において適切な白金含有触媒成分
は塩化白金酸の形態であり、市販の６水和物又は米国特
許第２８２３２１８号に開示のような無水和の形態のい
ずれでもよい。塩化白金酸の特に有用な形態は、米国特
許第３４１９５９３号に開示のような、ジビニルテトラ
メチルジシロキサンのような脂肪族的不飽和な有機ケイ
素化合物と反応して得られる組成物であり、その有機ケ
イ素系に容易に分散するためである。他の有用な触媒は
米国特許第３１５９６０１号、同３１５９６６２号、同
３２２０９７２号、同３２９６２９１号、同３５１６９
４６号、同３８１４７３０号、同３９２８６２９号に開
示されている。この他の本発明の組成物の成分（Ｃ）と
して適切なVIII族金属触媒には、ＲｈＣｌ3、ＲｈＢｒ
3 、ＲｈＩ3 、及びこれらの混合物り、また、ＣｌＲｈ
（ＰＰｈ3)3及びその錯体のような白金触媒系、Ｈ2 Ｐ
ｔＣｌ6 、1,3-ジビニルテトラメチルジシロキサンとＨ
2 ＰｔＣｌ6 の錯体、Ｈ2 ＰｔＣｌ6 又は塩化白金酸の
形態のアルケン錯体があり、いずれも６水和物又は無水
物の形態で市販されている。
【００３３】好ましくは、触媒（Ｃ）は、テトラブチル
チタネート、第一錫オクテート、塩化白金酸、ジイソプ
ロポキシ−ジエチルアセトアセテート、2,5-ジイソプロ
ポキシ−ビス−エチルアセトアセテートチタネート、チ
タンビス（エチルアセト−アセテート）ジイソプロポキ
シイソプロピルアルコールから選択される。本発明の組
成物に使用する成分（Ｃ）の金属触媒の量は狭い範囲で
はなく、当業者であれば通常の実験によって容易に決め
ることができよう。ここで、成分（Ｃ）は、本発明の組
成物を硬化させるに充分な量で添加すべきである。触媒
の最も効果的な量は、硬化性シリコーンポリマー成分
（Ａ）の１００重量部につき、０．００１〜１０重量部
の触媒である。好ましくは、成分（Ａ）の１００重量部
につき０．０１〜１重量部で添加する。
チタネート、第一錫オクテート、塩化白金酸、ジイソプ
ロポキシ−ジエチルアセトアセテート、2,5-ジイソプロ
ポキシ−ビス−エチルアセトアセテートチタネート、チ
タンビス（エチルアセト−アセテート）ジイソプロポキ
シイソプロピルアルコールから選択される。本発明の組
成物に使用する成分（Ｃ）の金属触媒の量は狭い範囲で
はなく、当業者であれば通常の実験によって容易に決め
ることができよう。ここで、成分（Ｃ）は、本発明の組
成物を硬化させるに充分な量で添加すべきである。触媒
の最も効果的な量は、硬化性シリコーンポリマー成分
（Ａ）の１００重量部につき、０．００１〜１０重量部
の触媒である。好ましくは、成分（Ａ）の１００重量部
につき０．０１〜１重量部で添加する。
【００３４】本発明の組成物は、さらに架橋剤として成
分（Ｄ）を含むことがある。好ましくは、成分（Ｄ）
は、脂肪族系不飽和を含まない少なくとも１種のオルガ
ノ水素シロキサン化合物であり、二価の基によって架橋
されか２以上のケイ素原子を含み、１つのケイ素原子あ
たり１〜２のケイ素に結合した一価の基を有し、好まし
くは１つの分子あたり３以上のケイ素に結合した水素を
有する。好ましくは、本発明のオルガノ水素シロキサン
架橋剤は、平均で３以上のケイ素に結合した水素原子を
含み、例えば５、１０、２０、４０、７０、１００以上
である。
分（Ｄ）を含むことがある。好ましくは、成分（Ｄ）
は、脂肪族系不飽和を含まない少なくとも１種のオルガ
ノ水素シロキサン化合物であり、二価の基によって架橋
されか２以上のケイ素原子を含み、１つのケイ素原子あ
たり１〜２のケイ素に結合した一価の基を有し、好まし
くは１つの分子あたり３以上のケイ素に結合した水素を
有する。好ましくは、本発明のオルガノ水素シロキサン
架橋剤は、平均で３以上のケイ素に結合した水素原子を
含み、例えば５、１０、２０、４０、７０、１００以上
である。
【００３５】オルガノ水素ポリシロキサンは、好ましく
は式： Ｒ4 a Ｈb ＳｉＯ(4-a-b)/2 の平均の単位を有する化合物であり、Ｒ4 は脂肪族系不
飽和を含まない一価の基であり、ｂは０〜１の値を有
し、例えば０．００１、０．０１、０．１、１．０であ
り、ａとｂの合計は１〜３の値を有し、例えば１．２、
１．９、２．５である。これらのオルガノ水素ポリシロ
キサンのシロキサン単位は式：Ｒ4 3ＳｉＯ1/ 2 、Ｒ4 2Ｈ
ＳｉＯ1/2 、Ｒ4 2ＳｉＯ2/2 、Ｒ4 ＨＳｉＯ2/2 、Ｒ4
ＳｉＯ3/2 、ＨＳｉＯ3/2 、ＳｉＯ4/2 を有する。これ
らのシロキサン単位は、線状、枝分かれ、環状、及びこ
れらの組み合わせのような任意の分子配列で結合するこ
とができ、本発明の成分（Ｄ）として有用なオルガノ水
素ポリシロキサンを提供する。
は式： Ｒ4 a Ｈb ＳｉＯ(4-a-b)/2 の平均の単位を有する化合物であり、Ｒ4 は脂肪族系不
飽和を含まない一価の基であり、ｂは０〜１の値を有
し、例えば０．００１、０．０１、０．１、１．０であ
り、ａとｂの合計は１〜３の値を有し、例えば１．２、
１．９、２．５である。これらのオルガノ水素ポリシロ
キサンのシロキサン単位は式：Ｒ4 3ＳｉＯ1/ 2 、Ｒ4 2Ｈ
ＳｉＯ1/2 、Ｒ4 2ＳｉＯ2/2 、Ｒ4 ＨＳｉＯ2/2 、Ｒ4
ＳｉＯ3/2 、ＨＳｉＯ3/2 、ＳｉＯ4/2 を有する。これ
らのシロキサン単位は、線状、枝分かれ、環状、及びこ
れらの組み合わせのような任意の分子配列で結合するこ
とができ、本発明の成分（Ｄ）として有用なオルガノ水
素ポリシロキサンを提供する。
【００３６】本発明の組成物にとって好ましいオルガノ
水素ポリシロキサンは式： ＺＲ2 ＳｉＯ（ＺＲＳｉＯ）c ＳｉＲ2 Ｚ を有する実質的に線状のオルガノ水素ポリシロキサンで
あり、ここで各々のＲは脂肪族不飽和を含まずに１〜２
０の炭素原子を有する一価の炭化水素又はハロ炭化水素
基である。代表的な一価の炭化水素基には、アルキル
基、例えばメチル、エチル、プロピル、ブチル、ヘキシ
ル、及びオクチル、環状脂肪族基、例えばシクロヘキシ
ル、アリール基、例えばフェニル、トリル、及びキシリ
ル，アラルキル基、例えはベンジル、フェニルエチルが
ある。本発明の一価の炭化水素基としては、メチル又は
フェニルが極めて好ましい。脂肪族不飽和を含ない一価
のハロ炭化水素基には、脂肪族不飽和を含まずに、フッ
素、塩素、臭素のようなハロゲン原子でその水素原子の
少なくとも１つを置換された前記の任意の一価の炭化水
素基が含まれる。好ましい一価のハロ炭化水素基は式： Ｃn Ｆ2n+1ＣＨ2 ＣＨ2 − を有し、ｎは１〜１０の値を有し、例えばＣＦ3 ＣＨ2
ＣＨ2 −、Ｃ4 Ｆ9 ＣＨ 2 ＣＨ2 −である。いくつかの
Ｒ基は所望により同じ又は異なることができる。また、
各々のＺは１つの水素原子又はＲ基を示す。当然なが
ら、少なくとも２つのＺ基は水素原子でなければならな
い。ｙの正確な値はＲ基の数と同一性に依存するが、Ｒ
基としてメチル基のみを含むオルガノ水素ポリシロキサ
ンにおいて、ｃは０〜１０００の値を有することができ
る。
水素ポリシロキサンは式： ＺＲ2 ＳｉＯ（ＺＲＳｉＯ）c ＳｉＲ2 Ｚ を有する実質的に線状のオルガノ水素ポリシロキサンで
あり、ここで各々のＲは脂肪族不飽和を含まずに１〜２
０の炭素原子を有する一価の炭化水素又はハロ炭化水素
基である。代表的な一価の炭化水素基には、アルキル
基、例えばメチル、エチル、プロピル、ブチル、ヘキシ
ル、及びオクチル、環状脂肪族基、例えばシクロヘキシ
ル、アリール基、例えばフェニル、トリル、及びキシリ
ル，アラルキル基、例えはベンジル、フェニルエチルが
ある。本発明の一価の炭化水素基としては、メチル又は
フェニルが極めて好ましい。脂肪族不飽和を含ない一価
のハロ炭化水素基には、脂肪族不飽和を含まずに、フッ
素、塩素、臭素のようなハロゲン原子でその水素原子の
少なくとも１つを置換された前記の任意の一価の炭化水
素基が含まれる。好ましい一価のハロ炭化水素基は式： Ｃn Ｆ2n+1ＣＨ2 ＣＨ2 − を有し、ｎは１〜１０の値を有し、例えばＣＦ3 ＣＨ2
ＣＨ2 −、Ｃ4 Ｆ9 ＣＨ 2 ＣＨ2 −である。いくつかの
Ｒ基は所望により同じ又は異なることができる。また、
各々のＺは１つの水素原子又はＲ基を示す。当然なが
ら、少なくとも２つのＺ基は水素原子でなければならな
い。ｙの正確な値はＲ基の数と同一性に依存するが、Ｒ
基としてメチル基のみを含むオルガノ水素ポリシロキサ
ンにおいて、ｃは０〜１０００の値を有することができ
る。
【００３７】好ましい一価の炭化水素基に関して、適切
なオルガノポリシロキサンの例としては、ＨＭｅ2 Ｓｉ
Ｏ（Ｍｅ2 ＳｉＯ）c ＳｉＭｅ2 Ｈ、（ＨＭｅ2 Ｓｉ
Ｏ）4 Ｓｉ、シクロ−（ＨＭｅＳｉＯ）c 、（ＣＦ3 Ｃ
Ｈ2 ＣＨ2 ）ＭｅＨＳｉＯ〔Ｍｅ（ＣＦ3 ＣＨ2 Ｃ
Ｈ2 ）ＳｉＯ〕 c ＳｉＨＭｅ（ＣＨ2 ＣＨ2 ＣＦ3 ）、
Ｍｅ3 ＳｉＯ（ＭｅＨＳｉＯ）c ＳｉＭｅ3 、ＨＭｅ2
ＳｉＯ（Ｍｅ2 ＳｉＯ）0.5c（ＭｅＨＳｉＯ）0.5cＳｉ
Ｍｅ2 Ｈ、ＨＭｅ2 ＳｉＯ（Ｍｅ2 ＳｉＯ）0.5c（Ｍｅ
ＰｈＳｉＯ）0.1c（ＭｅＨＳｉＯ）0.4cＳｉＭｅ2 Ｈ、
Ｍｅ3 ＳｉＯ（Ｍｅ2 ＳｉＯ）0.3c（ＭｅＨＳｉＯ）
0.7cＳｉＭｅ3 、ＭｅＳｉ（ＯＳｉＭｅ2 Ｈ）3 があ
る。
なオルガノポリシロキサンの例としては、ＨＭｅ2 Ｓｉ
Ｏ（Ｍｅ2 ＳｉＯ）c ＳｉＭｅ2 Ｈ、（ＨＭｅ2 Ｓｉ
Ｏ）4 Ｓｉ、シクロ−（ＨＭｅＳｉＯ）c 、（ＣＦ3 Ｃ
Ｈ2 ＣＨ2 ）ＭｅＨＳｉＯ〔Ｍｅ（ＣＦ3 ＣＨ2 Ｃ
Ｈ2 ）ＳｉＯ〕 c ＳｉＨＭｅ（ＣＨ2 ＣＨ2 ＣＦ3 ）、
Ｍｅ3 ＳｉＯ（ＭｅＨＳｉＯ）c ＳｉＭｅ3 、ＨＭｅ2
ＳｉＯ（Ｍｅ2 ＳｉＯ）0.5c（ＭｅＨＳｉＯ）0.5cＳｉ
Ｍｅ2 Ｈ、ＨＭｅ2 ＳｉＯ（Ｍｅ2 ＳｉＯ）0.5c（Ｍｅ
ＰｈＳｉＯ）0.1c（ＭｅＨＳｉＯ）0.4cＳｉＭｅ2 Ｈ、
Ｍｅ3 ＳｉＯ（Ｍｅ2 ＳｉＯ）0.3c（ＭｅＨＳｉＯ）
0.7cＳｉＭｅ3 、ＭｅＳｉ（ＯＳｉＭｅ2 Ｈ）3 があ
る。
【００３８】本発明にとって特に好ましい線状オルガノ
水素ポリシロキサンは式： ＺＭｅ2 ＳｉＯ（Ｍｅ2 ＳｉＯ）p （ＭｅＺＳｉＯ）q
ＳｉＭｅ2 Ｚ を有し、Ｚは水素原子又はメチル基を示す。１分子あた
り平均で少なくとも２つのＺが水素原子でなければなら
ない。ｐとｑは０以上の平均値を有し、ｐとｑの合計は
前記のようにｃに等しい。米国特許第４１５４７１４号
は、本発明にとって極めて好ましいオルガノ水素ポリシ
ロキサンを開示している。
水素ポリシロキサンは式： ＺＭｅ2 ＳｉＯ（Ｍｅ2 ＳｉＯ）p （ＭｅＺＳｉＯ）q
ＳｉＭｅ2 Ｚ を有し、Ｚは水素原子又はメチル基を示す。１分子あた
り平均で少なくとも２つのＺが水素原子でなければなら
ない。ｐとｑは０以上の平均値を有し、ｐとｑの合計は
前記のようにｃに等しい。米国特許第４１５４７１４号
は、本発明にとって極めて好ましいオルガノ水素ポリシ
ロキサンを開示している。
【００３９】特に好ましい成分（Ｄ）はメチル水素シロ
キサンであり、例えばビス（トリメチルシロキシ）ジメ
チルジ水素ジシロキサン、ジフェニルジメチルジシロキ
サン、ジフェニルテトラキス（ジメチルシロキシ）ジシ
ロキサン、ヘプタメチル水素トリシロキサン、ヘキサメ
チルジ水素トリシロキサン、メチル水素シクロシロキサ
ン、メチルトリス（ジメチル水素シロキシ）シラン、ペ
ンタメチル水素ジシロキサン、フェニルトリス（ジメチ
ル水素シロキシ）シラン、ポリメチル水素シロキサン、
テトラキス（ジメチル水素シロキシ）シラン、テトラメ
チルジ水素ジシロキサン、及びメチル水素ジメチルシロ
キサンコポリマーから選択される。
キサンであり、例えばビス（トリメチルシロキシ）ジメ
チルジ水素ジシロキサン、ジフェニルジメチルジシロキ
サン、ジフェニルテトラキス（ジメチルシロキシ）ジシ
ロキサン、ヘプタメチル水素トリシロキサン、ヘキサメ
チルジ水素トリシロキサン、メチル水素シクロシロキサ
ン、メチルトリス（ジメチル水素シロキシ）シラン、ペ
ンタメチル水素ジシロキサン、フェニルトリス（ジメチ
ル水素シロキシ）シラン、ポリメチル水素シロキサン、
テトラキス（ジメチル水素シロキシ）シラン、テトラメ
チルジ水素ジシロキサン、及びメチル水素ジメチルシロ
キサンコポリマーから選択される。
【００４０】成分（Ｄ）を使用するならば、その量は、
使用する硬化性シリコーンポリマー（Ａ）、固体粒子
（Ｂ）、金属触媒（Ｃ）の量に依存する。本発明の目的
にとって、成分（Ｄ）は全組成物の０〜１０重量％であ
ることが好ましい。また、本発明の組成物は、抑制剤と
してさらに成分（Ｅ）を含むことができる。成分（Ｅ）
は架橋剤（Ｄ）と組み合わせて使用することができ、又
は架橋剤（Ｄ）なしに使用することもできる。本発明の
成分（Ｅ）は、触媒の触媒的活性の抑制剤として公知の
又は使用することができる任意の物質である。用語「抑
制剤」は、本願において、組成物の１０重量％未満のよ
うな少量を混和したとき、混合物の高温での硬化を妨げ
ずに、成分（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）、及び随意の（Ｄ）
の硬化性混合物の室温での硬化を遅らせる物質を意味す
る。白金族金属触媒の抑制剤は有機ケイ素業界で周知で
ある。このような金属触媒の抑制剤の例としては、不飽
和有機化合物があり、例えば米国特許第４３３７３３２
号に開示のようなエチレン的又は芳香族的に不飽和のア
ミド、同３４４５４２０号と同４３４７３４６号のアセ
チレン的化合物、同３８８２０８３号のエチレン的不飽
和イソシアネート、同３９８９６６７号のオレフィン系
シロキサン、同４２５６８７０号、同４４７６１６６
号、同４５６２０９６号の不飽和炭化水素ジエステル、
同４４６５８１８号と同４４７２５６３号の共役エン−
イン、同４０６１６０９号のヒドロペルオキシドのよう
な他の有機化合物、同３３４４１１１号のようなホスフ
ィット、ホスフィン、ケトン、スルホキシド、アミン、
同４０４３９７７号のジアリジリン、同３４６１１８５
号のような各種の塩がある。
使用する硬化性シリコーンポリマー（Ａ）、固体粒子
（Ｂ）、金属触媒（Ｃ）の量に依存する。本発明の目的
にとって、成分（Ｄ）は全組成物の０〜１０重量％であ
ることが好ましい。また、本発明の組成物は、抑制剤と
してさらに成分（Ｅ）を含むことができる。成分（Ｅ）
は架橋剤（Ｄ）と組み合わせて使用することができ、又
は架橋剤（Ｄ）なしに使用することもできる。本発明の
成分（Ｅ）は、触媒の触媒的活性の抑制剤として公知の
又は使用することができる任意の物質である。用語「抑
制剤」は、本願において、組成物の１０重量％未満のよ
うな少量を混和したとき、混合物の高温での硬化を妨げ
ずに、成分（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）、及び随意の（Ｄ）
の硬化性混合物の室温での硬化を遅らせる物質を意味す
る。白金族金属触媒の抑制剤は有機ケイ素業界で周知で
ある。このような金属触媒の抑制剤の例としては、不飽
和有機化合物があり、例えば米国特許第４３３７３３２
号に開示のようなエチレン的又は芳香族的に不飽和のア
ミド、同３４４５４２０号と同４３４７３４６号のアセ
チレン的化合物、同３８８２０８３号のエチレン的不飽
和イソシアネート、同３９８９６６７号のオレフィン系
シロキサン、同４２５６８７０号、同４４７６１６６
号、同４５６２０９６号の不飽和炭化水素ジエステル、
同４４６５８１８号と同４４７２５６３号の共役エン−
イン、同４０６１６０９号のヒドロペルオキシドのよう
な他の有機化合物、同３３４４１１１号のようなホスフ
ィット、ホスフィン、ケトン、スルホキシド、アミン、
同４０４３９７７号のジアリジリン、同３４６１１８５
号のような各種の塩がある。
【００４１】脂肪族不飽和とカルボニル又はアルコール
基を有する有機物抑制剤は、本発明の（Ｅ）として適切
である。このような例としては、米国特許第３４４５４
２０号のアセチレン系アルコール、例えばエチニルシク
ロヘキサノール、メチルブチノール、同４２５６８７０
号の不飽和カルボキシルエステル、例えばジアリルマレ
エート、ジメチルマレエート、同４５６２０９６号と同
４７７４１１１号のマレエートとフマレート、例えばジ
エチルフマレート、ジアリルフマレート、ビス−（メト
キシイソプロピル）マレエートがある。また、米国特許
第４５３３５７５号の半エステルとアミド、又は同４４
７６１６６号の抑制剤混合物も使用可能であろう。上記
の特許は、本発明の組成物の白金触媒について成分
（Ｅ）として使用するに適する化合物の調製方法を教示
している。マレエートとフマレートは、本発明の組成物
にとって好ましい抑制剤である。
基を有する有機物抑制剤は、本発明の（Ｅ）として適切
である。このような例としては、米国特許第３４４５４
２０号のアセチレン系アルコール、例えばエチニルシク
ロヘキサノール、メチルブチノール、同４２５６８７０
号の不飽和カルボキシルエステル、例えばジアリルマレ
エート、ジメチルマレエート、同４５６２０９６号と同
４７７４１１１号のマレエートとフマレート、例えばジ
エチルフマレート、ジアリルフマレート、ビス−（メト
キシイソプロピル）マレエートがある。また、米国特許
第４５３３５７５号の半エステルとアミド、又は同４４
７６１６６号の抑制剤混合物も使用可能であろう。上記
の特許は、本発明の組成物の白金触媒について成分
（Ｅ）として使用するに適する化合物の調製方法を教示
している。マレエートとフマレートは、本発明の組成物
にとって好ましい抑制剤である。
【００４２】本発明の組成物の成分（Ｅ）として好まし
いマレエートとフマレートは式： Ｒ5(ＯＱ）t Ｏ2 ＣＣＨ＝ＣＨＣＯ2(ＱＯ）t Ｒ5 を有し、Ｒ5 は１〜１０の炭素原子を有する一価の炭化
水素基を示し、各々のＱは独立して２〜４の炭素原子を
有するアルケニル基である。Ｒ5 はアルキル基、例えば
メチル、エチル、プロピル、イソプロピル、ブチル、ペ
ンチル、ヘキシル、アリール基、例えばフェニル、ベン
ジル、アルケニル基、例えばビニル、アリル、アルキニ
ル基、又は環状炭化水素基、例えばシクロヘキシルであ
る。Ｑは例えば−ＣＨ2 ＣＨ2 −、−ＣＨ2(ＣＨ3)ＣＨ
−、−ＣＨ2 ＣＨ2 ＣＨ2 −、−ＣＨ2 ＣＨ2 ＣＨ2 Ｃ
Ｈ2 −、−ＣＨ2(ＣＨ3 ＣＨ2)ＣＨ−、−ＣＨ2 ＣＨ
2(ＣＨ 3)ＣＨ−である。マレエートとフマレートの各々
のＲ5 とＱは、所望により同じ又は異なることができ
る。ｔの値は０又は１であることができる。個々のｔの
値は所望により同じ又は異なることができる。ビス−メ
トキシイソプロピルマレエートとジエチルフマレートが
本発明の抑制剤として好ましい。
いマレエートとフマレートは式： Ｒ5(ＯＱ）t Ｏ2 ＣＣＨ＝ＣＨＣＯ2(ＱＯ）t Ｒ5 を有し、Ｒ5 は１〜１０の炭素原子を有する一価の炭化
水素基を示し、各々のＱは独立して２〜４の炭素原子を
有するアルケニル基である。Ｒ5 はアルキル基、例えば
メチル、エチル、プロピル、イソプロピル、ブチル、ペ
ンチル、ヘキシル、アリール基、例えばフェニル、ベン
ジル、アルケニル基、例えばビニル、アリル、アルキニ
ル基、又は環状炭化水素基、例えばシクロヘキシルであ
る。Ｑは例えば−ＣＨ2 ＣＨ2 −、−ＣＨ2(ＣＨ3)ＣＨ
−、−ＣＨ2 ＣＨ2 ＣＨ2 −、−ＣＨ2 ＣＨ2 ＣＨ2 Ｃ
Ｈ2 −、−ＣＨ2(ＣＨ3 ＣＨ2)ＣＨ−、−ＣＨ2 ＣＨ
2(ＣＨ 3)ＣＨ−である。マレエートとフマレートの各々
のＲ5 とＱは、所望により同じ又は異なることができ
る。ｔの値は０又は１であることができる。個々のｔの
値は所望により同じ又は異なることができる。ビス−メ
トキシイソプロピルマレエートとジエチルフマレートが
本発明の抑制剤として好ましい。
【００４３】本発明に使用する組成物中の成分（Ｅ）の
量は重要ではなく、高温での反応を妨げずに室温での触
媒反応を遅らせることができる任意の量でよい。したが
って、室温における適当な浴寿命を得るための抑制剤の
特定の量は提案することができない。どちらかと言え
ば、任意の特定の抑制剤の所望とする量は成分（Ａ）、
（Ｂ）、（Ｃ）の性質と量、及び随意の成分の存在の有
無に依存するであろう。実際の範囲は、マレエート抑制
剤では全処方量の０．５〜１．０５％、フマレート抑制
剤では全処方量の０．８〜２．０％と思われる。この他
の好ましい抑制剤としてはアルコールがあり、例えばベ
ンジルアルコールやｎ−オクタノールのような芳香族ア
ルコールである。また、（Ｅ）として、ベンジルアルコ
ールと抑制剤としてのジエチルフマレートの組み合わせ
も好ましい。本発明者は、本発明の随意の抑制剤成分の
濃度について広い範囲と狭い範囲を開示したが、当業者
であれば、所望により各々の用途について最適なレベル
を容易に決めることができよう。
量は重要ではなく、高温での反応を妨げずに室温での触
媒反応を遅らせることができる任意の量でよい。したが
って、室温における適当な浴寿命を得るための抑制剤の
特定の量は提案することができない。どちらかと言え
ば、任意の特定の抑制剤の所望とする量は成分（Ａ）、
（Ｂ）、（Ｃ）の性質と量、及び随意の成分の存在の有
無に依存するであろう。実際の範囲は、マレエート抑制
剤では全処方量の０．５〜１．０５％、フマレート抑制
剤では全処方量の０．８〜２．０％と思われる。この他
の好ましい抑制剤としてはアルコールがあり、例えばベ
ンジルアルコールやｎ−オクタノールのような芳香族ア
ルコールである。また、（Ｅ）として、ベンジルアルコ
ールと抑制剤としてのジエチルフマレートの組み合わせ
も好ましい。本発明者は、本発明の随意の抑制剤成分の
濃度について広い範囲と狭い範囲を開示したが、当業者
であれば、所望により各々の用途について最適なレベル
を容易に決めることができよう。
【００４４】また、本発明は、 （Ｉ）次の式： (i)（ＲＯ）3 ＳｉＯ（ＲＸＳｉＯ）m （Ｒ2 ＳｉＯ）
n Ｓｉ（ＯＲ）3 、(ii)（ＲＯ）3 ＳｉＯ（ＲＸＳｉ
Ｏ）m （Ｒ2 ＳｉＯ）n Ｓｉ（Ｘ）3 、(iii)（Ｘ）3
ＳｉＯ（ＲＸＳｉＯ）m （Ｒ2 ＳｉＯ）n Ｓｉ
（Ｘ）3 、及び(iv)これらの混合物、を有する硬化性シ
リコーンポリマーから選択されたポリマー（Ａ）に、エ
レクトロレオロジー的に活性な固体粒子（Ｂ）を分散
し、 (II)次いで得られた（Ｉ）の混合物に金属触媒（Ｃ）を
添加する過程を含んでなるエレクトロレオロジー的ゲル
の調製方法に関係するものであり、ここでＲは１〜２０
の炭素原子を有する一価の炭化水素基、ＸはＲ、アシル
オキシ基、ヒドロキシ基、アルコキシ基、オキシム基、
２〜２０の炭素原子を有するオレフィン的炭化水素基か
ら独立して選択され、ｍは０〜１００の平均値を有し、
ｎは１００〜２０００の平均値を有し、このゲルは、電
場を印加する前に、２５℃において１０ヘルツの周波数
で測定したときに５００〜５０００００パスカルの貯蔵
弾性率を有し、ゲルが粘弾性の線形領域に存在し、少な
くとも０．５の動的機械的損失正接を有するようなピー
クひずみ振幅を有する。成分（Ａ）と（Ｂ）は、好まし
い態様を含めて前記の本発明の組成物について記した通
りである。本発明の方法は、過程（Ｉ）の後に架橋剤
（Ｄ）を添加する過程、及び／又は過程（Ｉ）の後に抑
制剤（Ｅ）を添加する過程をさらに含むことができる。
架橋剤（Ｄ）と抑制剤（Ｅ）は、好ましい態様を含めて
前記の本発明の組成物について記した通りである。ま
た、本発明のエレクトロレオロジー的組成物は、使用す
る前に好ましくは２５〜１００℃の温度に加熱すること
ができる。
n Ｓｉ（ＯＲ）3 、(ii)（ＲＯ）3 ＳｉＯ（ＲＸＳｉ
Ｏ）m （Ｒ2 ＳｉＯ）n Ｓｉ（Ｘ）3 、(iii)（Ｘ）3
ＳｉＯ（ＲＸＳｉＯ）m （Ｒ2 ＳｉＯ）n Ｓｉ
（Ｘ）3 、及び(iv)これらの混合物、を有する硬化性シ
リコーンポリマーから選択されたポリマー（Ａ）に、エ
レクトロレオロジー的に活性な固体粒子（Ｂ）を分散
し、 (II)次いで得られた（Ｉ）の混合物に金属触媒（Ｃ）を
添加する過程を含んでなるエレクトロレオロジー的ゲル
の調製方法に関係するものであり、ここでＲは１〜２０
の炭素原子を有する一価の炭化水素基、ＸはＲ、アシル
オキシ基、ヒドロキシ基、アルコキシ基、オキシム基、
２〜２０の炭素原子を有するオレフィン的炭化水素基か
ら独立して選択され、ｍは０〜１００の平均値を有し、
ｎは１００〜２０００の平均値を有し、このゲルは、電
場を印加する前に、２５℃において１０ヘルツの周波数
で測定したときに５００〜５０００００パスカルの貯蔵
弾性率を有し、ゲルが粘弾性の線形領域に存在し、少な
くとも０．５の動的機械的損失正接を有するようなピー
クひずみ振幅を有する。成分（Ａ）と（Ｂ）は、好まし
い態様を含めて前記の本発明の組成物について記した通
りである。本発明の方法は、過程（Ｉ）の後に架橋剤
（Ｄ）を添加する過程、及び／又は過程（Ｉ）の後に抑
制剤（Ｅ）を添加する過程をさらに含むことができる。
架橋剤（Ｄ）と抑制剤（Ｅ）は、好ましい態様を含めて
前記の本発明の組成物について記した通りである。ま
た、本発明のエレクトロレオロジー的組成物は、使用す
る前に好ましくは２５〜１００℃の温度に加熱すること
ができる。
【００４５】本発明のゲル相中の固体粒子の分散は、例
えばボールミル、ペイント練り機、高速剪断ミキサーを
使用した任意の通常使用される方法で行われる。この過
程の間に、固体粒子とオルガノシロキサンのベースゲル
は高速で剪断を受け、それによって粒子サイズが減少す
る。最終的な粒子サイズは５〜４０μｍの平均直径を有
することが好ましいと見いだされている。直径が１００
μｍであると、粒子は沈降する傾向にあり、電極の間に
収まることができる粒子の数が制限される。直径が小さ
過ぎると、粒子の熱的ブラウン運動がエレクトロレオロ
ジー効果を低下させる傾向にある。
えばボールミル、ペイント練り機、高速剪断ミキサーを
使用した任意の通常使用される方法で行われる。この過
程の間に、固体粒子とオルガノシロキサンのベースゲル
は高速で剪断を受け、それによって粒子サイズが減少す
る。最終的な粒子サイズは５〜４０μｍの平均直径を有
することが好ましいと見いだされている。直径が１００
μｍであると、粒子は沈降する傾向にあり、電極の間に
収まることができる粒子の数が制限される。直径が小さ
過ぎると、粒子の熱的ブラウン運動がエレクトロレオロ
ジー効果を低下させる傾向にある。
【００４６】本発明の組成物のベースゲル中の固体粒子
の同等な分散は、先ず粒子を適当な細かさまで粉砕し、
又は固体粒子をスプレードライに供し、次いでそれらを
本発明の未硬化のゲルに混入させることによってもたら
すことができる。さらに、本発明は、本発明のエレクト
ロレオロジー的ゲル組成物を用いた装置に関係し、この
エレクトロレオロジー的ゲル組成物は次の成分を含む： （Ａ）次の式を有する硬化性シリコーンポリマーから選
択されたポリマー、(i)（ＲＯ）3 ＳｉＯ（ＲＸＳｉ
Ｏ）m （Ｒ2 ＳｉＯ）n Ｓｉ（ＯＲ）3 、(ii)（ＲＯ）
3 ＳｉＯ（ＲＸＳｉＯ）m （Ｒ2 ＳｉＯ）n Ｓｉ（Ｘ）
3 、(iii)（Ｘ）3 ＳｉＯ（ＲＸＳｉＯ）m （Ｒ2 Ｓｉ
Ｏ）n Ｓｉ（Ｘ）3 、及び(iv)これらの混合物、ここで
Ｒは１〜２０の炭素原子を有する一価の炭化水素基、Ｘ
はＲ、アシルオキシ基、ヒドロキシ基、アルコキシ基、
オキシム基、２〜２０の炭素原子を有するオレフィン的
炭化水素基から独立して選択され、ｍは０〜１００の平
均値を有し、ｎは１００〜２０００の平均値を有し、 （Ｂ）エレクトロレオロジー的に活性な固体粒子、 （Ｃ）金属触媒であって、このゲルは、電場を印加する
前に２５℃おいて１０ヘルツの周波数で測定したときに
５００〜５０００００パスカルの貯蔵弾性率を有し、ゲ
ルが粘弾性の線形領域に存在し、少なくとも０．５の動
的機械的損失正接を有するようなピークひずみ振幅を有
する金属触媒。本発明の装置の中の組成物は、架橋剤
（Ｄ）及び／又は抑制剤（Ｅ）をさらに含むことができ
る。架橋剤（Ｄ）と抑制剤（Ｅ）は、好ましい態様を含
めて前記の本発明の組成物について記した通りである。
の同等な分散は、先ず粒子を適当な細かさまで粉砕し、
又は固体粒子をスプレードライに供し、次いでそれらを
本発明の未硬化のゲルに混入させることによってもたら
すことができる。さらに、本発明は、本発明のエレクト
ロレオロジー的ゲル組成物を用いた装置に関係し、この
エレクトロレオロジー的ゲル組成物は次の成分を含む： （Ａ）次の式を有する硬化性シリコーンポリマーから選
択されたポリマー、(i)（ＲＯ）3 ＳｉＯ（ＲＸＳｉ
Ｏ）m （Ｒ2 ＳｉＯ）n Ｓｉ（ＯＲ）3 、(ii)（ＲＯ）
3 ＳｉＯ（ＲＸＳｉＯ）m （Ｒ2 ＳｉＯ）n Ｓｉ（Ｘ）
3 、(iii)（Ｘ）3 ＳｉＯ（ＲＸＳｉＯ）m （Ｒ2 Ｓｉ
Ｏ）n Ｓｉ（Ｘ）3 、及び(iv)これらの混合物、ここで
Ｒは１〜２０の炭素原子を有する一価の炭化水素基、Ｘ
はＲ、アシルオキシ基、ヒドロキシ基、アルコキシ基、
オキシム基、２〜２０の炭素原子を有するオレフィン的
炭化水素基から独立して選択され、ｍは０〜１００の平
均値を有し、ｎは１００〜２０００の平均値を有し、 （Ｂ）エレクトロレオロジー的に活性な固体粒子、 （Ｃ）金属触媒であって、このゲルは、電場を印加する
前に２５℃おいて１０ヘルツの周波数で測定したときに
５００〜５０００００パスカルの貯蔵弾性率を有し、ゲ
ルが粘弾性の線形領域に存在し、少なくとも０．５の動
的機械的損失正接を有するようなピークひずみ振幅を有
する金属触媒。本発明の装置の中の組成物は、架橋剤
（Ｄ）及び／又は抑制剤（Ｅ）をさらに含むことができ
る。架橋剤（Ｄ）と抑制剤（Ｅ）は、好ましい態様を含
めて前記の本発明の組成物について記した通りである。
【００４７】さらに本発明は、本発明のエレクトロレオ
ロジー的ゲル組成物を横切って電場を印加することによ
るエレクトロレオロジー的ゲルの使用方法に関係し、こ
のエレクトロレオロジー的ゲル組成物は次の成分を含
み： （Ａ）次の式を有する硬化性シリコーンポリマーから選
択されたポリマー、(i)（ＲＯ）3 ＳｉＯ（ＲＸＳｉ
Ｏ）m （Ｒ2 ＳｉＯ）n Ｓｉ（ＯＲ）3 、(ii)（ＲＯ）
3 ＳｉＯ（ＲＸＳｉＯ）m （Ｒ2 ＳｉＯ）n Ｓｉ（Ｘ）
3 、(iii)（Ｘ）3 ＳｉＯ（ＲＸＳｉＯ）m （Ｒ2 Ｓｉ
Ｏ）n Ｓｉ（Ｘ）3 、及び(iv)これらの混合物、ここで
Ｒは１〜２０の炭素原子を有する一価の炭化水素基、Ｘ
はＲ、アシルオキシ基、ヒドロキシ基、アルコキシ基、
オキシム基、２〜２０の炭素原子を有するオレフィン的
炭化水素基から独立して選択され、ｍは０〜１００の平
均値を有し、ｎは１００〜２０００の平均値を有し、 （Ｂ）エレクトロレオロジー的に活性な固体粒子、 （Ｃ）金属触媒であって、このゲルは、電場を印加する
前に２５℃おいて１０ヘルツの周波数で測定したときに
５００〜５０００００パスカルの貯蔵弾性率を有し、ゲ
ルが粘弾性の線形領域に存在し、少なくとも０．５の動
的機械的損失正接を有するようなピークひずみ振幅を有
する金属触媒。同様に、これらの組成物は、架橋剤
（Ｄ）及び／又は抑制剤（Ｅ）をさらに含むことができ
る。所望により、水素化ヒマシ油、有機溶媒、例えばヘ
キサン、ヘプタン、トルエン、キシレン、ミネラルスピ
リット、ケトン又はアセトン、環状又は線状アルカン、
芳香族炭化水素、例えばベンゼン、低分子量の線状や環
状のポリジメチルシロキサンのような分散剤を本発明の
エレクトロレオロジー的組成物に混和することもでき
る。ここで、本発明のエレクトロレオロジー的ゲルにと
って、物理的に安定であり、充分に分散した固体相を維
持するために分散剤や溶媒を混和する必要がないことは
大きな長所である。また、本発明のエレクトロレオロジ
ー的ゲルは酸化防止剤、安定剤、着色剤、染料をさらに
含むこともできる。本発明の組成物の一部が水分に接触
すると、硬化してゲル化したシリコーンになることがで
きる。
ロジー的ゲル組成物を横切って電場を印加することによ
るエレクトロレオロジー的ゲルの使用方法に関係し、こ
のエレクトロレオロジー的ゲル組成物は次の成分を含
み： （Ａ）次の式を有する硬化性シリコーンポリマーから選
択されたポリマー、(i)（ＲＯ）3 ＳｉＯ（ＲＸＳｉ
Ｏ）m （Ｒ2 ＳｉＯ）n Ｓｉ（ＯＲ）3 、(ii)（ＲＯ）
3 ＳｉＯ（ＲＸＳｉＯ）m （Ｒ2 ＳｉＯ）n Ｓｉ（Ｘ）
3 、(iii)（Ｘ）3 ＳｉＯ（ＲＸＳｉＯ）m （Ｒ2 Ｓｉ
Ｏ）n Ｓｉ（Ｘ）3 、及び(iv)これらの混合物、ここで
Ｒは１〜２０の炭素原子を有する一価の炭化水素基、Ｘ
はＲ、アシルオキシ基、ヒドロキシ基、アルコキシ基、
オキシム基、２〜２０の炭素原子を有するオレフィン的
炭化水素基から独立して選択され、ｍは０〜１００の平
均値を有し、ｎは１００〜２０００の平均値を有し、 （Ｂ）エレクトロレオロジー的に活性な固体粒子、 （Ｃ）金属触媒であって、このゲルは、電場を印加する
前に２５℃おいて１０ヘルツの周波数で測定したときに
５００〜５０００００パスカルの貯蔵弾性率を有し、ゲ
ルが粘弾性の線形領域に存在し、少なくとも０．５の動
的機械的損失正接を有するようなピークひずみ振幅を有
する金属触媒。同様に、これらの組成物は、架橋剤
（Ｄ）及び／又は抑制剤（Ｅ）をさらに含むことができ
る。所望により、水素化ヒマシ油、有機溶媒、例えばヘ
キサン、ヘプタン、トルエン、キシレン、ミネラルスピ
リット、ケトン又はアセトン、環状又は線状アルカン、
芳香族炭化水素、例えばベンゼン、低分子量の線状や環
状のポリジメチルシロキサンのような分散剤を本発明の
エレクトロレオロジー的組成物に混和することもでき
る。ここで、本発明のエレクトロレオロジー的ゲルにと
って、物理的に安定であり、充分に分散した固体相を維
持するために分散剤や溶媒を混和する必要がないことは
大きな長所である。また、本発明のエレクトロレオロジ
ー的ゲルは酸化防止剤、安定剤、着色剤、染料をさらに
含むこともできる。本発明の組成物の一部が水分に接触
すると、硬化してゲル化したシリコーンになることがで
きる。
【００４８】物質の粘弾性特性は化学組成、構造、温
度、与えたひずみ振幅、与えたひずみ速度の関数であ
る。一般に、これらの全ての変数を固定すると粘弾性特
性は固定される。ここで、エレクトロレオロジー的ゲル
は、ゲルに電場を印加することによって粘弾性の時間−
温度−組成の関係を変化させることができる。ゲルを横
切って電場を印加することにより、ゲルは主として粘性
の物質（タンデルタ＞１）から主として弾性の物質（タ
ンデルタ＜１）に移行することができる。さらに、弾性
の寄与が常に支配的成分であるように処方を作成するこ
とができ、電場の印加によってその支配率を増すことも
できる。電場を印加することによる硬化ゲルの粘弾性特
性の調節能力は、含有された応力を調節する新規な方法
を可能にするであろう。
度、与えたひずみ振幅、与えたひずみ速度の関数であ
る。一般に、これらの全ての変数を固定すると粘弾性特
性は固定される。ここで、エレクトロレオロジー的ゲル
は、ゲルに電場を印加することによって粘弾性の時間−
温度−組成の関係を変化させることができる。ゲルを横
切って電場を印加することにより、ゲルは主として粘性
の物質（タンデルタ＞１）から主として弾性の物質（タ
ンデルタ＜１）に移行することができる。さらに、弾性
の寄与が常に支配的成分であるように処方を作成するこ
とができ、電場の印加によってその支配率を増すことも
できる。電場を印加することによる硬化ゲルの粘弾性特
性の調節能力は、含有された応力を調節する新規な方法
を可能にするであろう。
【００４９】これらのエレクトロレオロジー的ゲルの可
能性のある用途は、振動減衰の用途や制御された剛性の
作用についての束縛された複合層系に見いだすことがで
きる。電極（即ち、金属箔、導電性ポリマーフィルム
等）の交互の層を備えたエレクトロレオロジー的ゲルの
層からなる多層複合材は、本発明のエレクトロレオロジ
ー的ゲルを用いて作成することができ、機械的又は音響
的振動の変化を制動するために設計することができる。
さらに、弾性率を変えることができる性質は、各々のゲ
ル層を横切って印加した電場を制御してラミネートのエ
レクトロレオロジー的ゲル物質を剛化又は緩和すること
により、透過エネルギーのレベルを変化させることがで
きる装置を可能にするであろう。
能性のある用途は、振動減衰の用途や制御された剛性の
作用についての束縛された複合層系に見いだすことがで
きる。電極（即ち、金属箔、導電性ポリマーフィルム
等）の交互の層を備えたエレクトロレオロジー的ゲルの
層からなる多層複合材は、本発明のエレクトロレオロジ
ー的ゲルを用いて作成することができ、機械的又は音響
的振動の変化を制動するために設計することができる。
さらに、弾性率を変えることができる性質は、各々のゲ
ル層を横切って印加した電場を制御してラミネートのエ
レクトロレオロジー的ゲル物質を剛化又は緩和すること
により、透過エネルギーのレベルを変化させることがで
きる装置を可能にするであろう。
【００５０】
【実施例】本発明のエレクトロレオロジー的ゲルのサン
プルを、平行な円板形状で、レオメトリックス（商標）
動的スペクトロメーター（ＲＤＳ２）により評価した。
平行な円板形状は、２つの平行な板の間に配置した円板
試料に関係する。ＲＤＳ２は、下側の板が正弦パターン
で振り子のように振動することによってサンプルに剪断
を与えた。振動の振幅は、サンプルの厚さと所望のひず
みレベルによって定めた。これらの値は全て制御用コン
ピューターに入力した。
プルを、平行な円板形状で、レオメトリックス（商標）
動的スペクトロメーター（ＲＤＳ２）により評価した。
平行な円板形状は、２つの平行な板の間に配置した円板
試料に関係する。ＲＤＳ２は、下側の板が正弦パターン
で振り子のように振動することによってサンプルに剪断
を与えた。振動の振幅は、サンプルの厚さと所望のひず
みレベルによって定めた。これらの値は全て制御用コン
ピューターに入力した。
【００５１】表に示すテスト値は、設定のひずみにおけ
る周波数掃引(frequency sweep) である。例の周波数は
０．５％の設定ひずみで５０ラジアン／秒に設定した。
例の平行な板は直径約５０ｍｍであった。このデータは
適用したひずみにどのようにエレクトロレオロジー的ゲ
ルが応答するかを示す。Ｇ’の値は電場を印加したとき
に増加し、このことは電場を印加しないときよりも剛性
のあるバネとして挙動することを示している。タンデル
タは電場を印加したときに減少し、このことは材料の挙
動がより弾性的になっていることを示している。
る周波数掃引(frequency sweep) である。例の周波数は
０．５％の設定ひずみで５０ラジアン／秒に設定した。
例の平行な板は直径約５０ｍｍであった。このデータは
適用したひずみにどのようにエレクトロレオロジー的ゲ
ルが応答するかを示す。Ｇ’の値は電場を印加したとき
に増加し、このことは電場を印加しないときよりも剛性
のあるバネとして挙動することを示している。タンデル
タは電場を印加したときに減少し、このことは材料の挙
動がより弾性的になっていることを示している。
【００５２】次の例は本発明の組成物をさらに例証する
ために用意したものである。全ての部と％は、他に明記
がなければ重量基準である。
ために用意したものである。全ての部と％は、他に明記
がなければ重量基準である。
【００５３】例１ 本発明のエレクトロレオロジー的ゲルを調製した。先
ず、式： ＶｉＭｅ2 ＳｉＯ（Ｍｅ2 ＳｉＯ)900ＳｉＭｅ2 Ｖｉ
（ポリマーＢ） を有するオルガノポリシロキサンの４．０５ｇをアルミ
ニウム製秤量皿に入れた。次に、式： （ＭｅＯ)3ＳｉＣＨ2 ＣＨ2 ＳｉＯ（Ｍｅ2 ＳｉＯ)900
ＳｉＣＨ2 ＣＨ2 Ｓｉ（ＯＭｅ)3（ポリマーＡ） を有するシリコーンポリマーの０．４５ｇを秤量皿に入
れ、それに２．０ｇのトルエンを加えた。これらをスパ
チュラで混合し、次いで米国特許第４９９４１９８号の
開示にしたがって調製した１００モル％アミン水解物ス
ルフェートアイオノマー粒子を０．５ｇをこの系に混合
した。アミン水解物スルフェートアイオノマー粒子は、
式： ＯＣＨ3 ＲＣＨ3 ＳｉＯ（ＣＨ3 ＲＳｉＯ）x ＳｉＣＨ
3 ＲＣＨ3 Ｏ を有し、１３００センチストークス（ｍｍ2 ／秒）の粘
度を有し、ここでＲは ＣＨ2 ＣＨ（ＣＨ3)ＣＨ2 ＮＨＣＨ2 ＣＨ2 ＮＨ2 である線状と環状のオルガノポリシロキサンの混合物で
あるアミン水解物と、硫酸とを、水溶液中で混合するこ
とによって調製した。粒子を調製するために１モルのＨ
2 ＳＯ4 と１モルのＲの比を使用した。次いで水を除去
し、１００モル％アミン水解物のスルフェートアイオノ
マー粒子を得た。攪拌しながら１滴のジシソプロポキシ
−ジエチルアセト−アセテートチタネート（ＴＤＩＤ
Ｅ）触媒を添加し、次いでこの系を周囲条件下で２４時
間外界に露出して放置した。次いでサンプルを５０℃の
オーブンに２４時間入れ、次いで１２０℃で５時間入れ
た。硬化したエレクトロレオロジー的ゲルを皿から取り
出し、エレクトロレオロジー的効果（即ち、電場の印加
後の弾性率の増加）を評価した。本発明のエレクトロレ
オロジー的ゲルに印加した電圧の値、得られた動的貯蔵
弾性率、及びタンデルタを表１に示す。
ず、式： ＶｉＭｅ2 ＳｉＯ（Ｍｅ2 ＳｉＯ)900ＳｉＭｅ2 Ｖｉ
（ポリマーＢ） を有するオルガノポリシロキサンの４．０５ｇをアルミ
ニウム製秤量皿に入れた。次に、式： （ＭｅＯ)3ＳｉＣＨ2 ＣＨ2 ＳｉＯ（Ｍｅ2 ＳｉＯ)900
ＳｉＣＨ2 ＣＨ2 Ｓｉ（ＯＭｅ)3（ポリマーＡ） を有するシリコーンポリマーの０．４５ｇを秤量皿に入
れ、それに２．０ｇのトルエンを加えた。これらをスパ
チュラで混合し、次いで米国特許第４９９４１９８号の
開示にしたがって調製した１００モル％アミン水解物ス
ルフェートアイオノマー粒子を０．５ｇをこの系に混合
した。アミン水解物スルフェートアイオノマー粒子は、
式： ＯＣＨ3 ＲＣＨ3 ＳｉＯ（ＣＨ3 ＲＳｉＯ）x ＳｉＣＨ
3 ＲＣＨ3 Ｏ を有し、１３００センチストークス（ｍｍ2 ／秒）の粘
度を有し、ここでＲは ＣＨ2 ＣＨ（ＣＨ3)ＣＨ2 ＮＨＣＨ2 ＣＨ2 ＮＨ2 である線状と環状のオルガノポリシロキサンの混合物で
あるアミン水解物と、硫酸とを、水溶液中で混合するこ
とによって調製した。粒子を調製するために１モルのＨ
2 ＳＯ4 と１モルのＲの比を使用した。次いで水を除去
し、１００モル％アミン水解物のスルフェートアイオノ
マー粒子を得た。攪拌しながら１滴のジシソプロポキシ
−ジエチルアセト−アセテートチタネート（ＴＤＩＤ
Ｅ）触媒を添加し、次いでこの系を周囲条件下で２４時
間外界に露出して放置した。次いでサンプルを５０℃の
オーブンに２４時間入れ、次いで１２０℃で５時間入れ
た。硬化したエレクトロレオロジー的ゲルを皿から取り
出し、エレクトロレオロジー的効果（即ち、電場の印加
後の弾性率の増加）を評価した。本発明のエレクトロレ
オロジー的ゲルに印加した電圧の値、得られた動的貯蔵
弾性率、及びタンデルタを表１に示す。
【００５４】 表１ ─────────────────────────────── 印加電場Ｅ 動的貯蔵弾性率Ｇ’ タンデルタ （ｋＶ／ｍｍ） （パスカル） ─────────────────────────────── ０ ４．７０５４×１０3 ２．０８０５ １．０ ４．９７７４×１０3 ２．０７０１ ２．０ ６．７１１５×１０3 １．７３９３ ───────────────────────────────
【００５５】例２ 先ず、アルミニウム製秤量皿の中で、例１のポリマーＢ
の１．５０ｇにポリマーＡの０．３５ｇを混合し、さら
に２．０ｇのトルエンを足した。次いで１．５０ｇの１
００モル％アミン水解物のスルフェートアイオノマー粒
子を添加し、均一な分散系が得られるまで混合物を攪拌
した。次いで１滴のＴＤＩＤＥ触媒を添加し、攪拌し、
その混合物を周囲温度で２４時間放置した。次いでサン
プルを５０℃のオーブンの中に２４時間入れ、次いで１
２０℃で５時間入れた。硬化したエレクトロレオロジー
的ゲルを皿から取り出し、エレクトロレオロジー的効果
を評価した。本発明のエレクトロレオロジー的ゲルに印
加した電場（電圧）の値、得られた動的貯蔵弾性率、及
びタンデルタを表２に示す。
の１．５０ｇにポリマーＡの０．３５ｇを混合し、さら
に２．０ｇのトルエンを足した。次いで１．５０ｇの１
００モル％アミン水解物のスルフェートアイオノマー粒
子を添加し、均一な分散系が得られるまで混合物を攪拌
した。次いで１滴のＴＤＩＤＥ触媒を添加し、攪拌し、
その混合物を周囲温度で２４時間放置した。次いでサン
プルを５０℃のオーブンの中に２４時間入れ、次いで１
２０℃で５時間入れた。硬化したエレクトロレオロジー
的ゲルを皿から取り出し、エレクトロレオロジー的効果
を評価した。本発明のエレクトロレオロジー的ゲルに印
加した電場（電圧）の値、得られた動的貯蔵弾性率、及
びタンデルタを表２に示す。
【００５６】 表２ ─────────────────────────────── 印加電場Ｅ 動的貯蔵弾性率Ｇ’ タンデルタ （ｋＶ／ｍｍ） （パスカル） ─────────────────────────────── ０ ４．２１６７×１０4 １．２５０６ １．０ ８．６０３４×１０4 ０．８９７７ ２．０ １．５８２３×１０5 ０．７１６５ ───────────────────────────────
【００５７】例３ この例では、アルミニウム製秤量皿の中で、ポリマーＢ
の２．８０ｇにポリマーＡの１．２０ｇを混合し、さら
に２．０ｇのトルエンを足した。次いで１．００ｇの１
００モル％アミン水解物のスルフェートアイオノマー粒
子を添加し、均一な分散系が得られるまで混合物を攪拌
した。次いで１滴のＴＤＩＤＥ触媒を添加し、攪拌し、
その混合物を周囲温度で２４時間放置した。次いでサン
プルを５０℃のオーブンの中に２４時間入れ、次いで１
２０℃で５時間入れた。硬化したエレクトロレオロジー
的ゲルを皿から取り出し、エレクトロレオロジー的効果
を評価した。本発明のエレクトロレオロジー的ゲルに印
加した電場（電圧）の値、得られた動的貯蔵弾性率、及
びタンデルタを表３に示す。
の２．８０ｇにポリマーＡの１．２０ｇを混合し、さら
に２．０ｇのトルエンを足した。次いで１．００ｇの１
００モル％アミン水解物のスルフェートアイオノマー粒
子を添加し、均一な分散系が得られるまで混合物を攪拌
した。次いで１滴のＴＤＩＤＥ触媒を添加し、攪拌し、
その混合物を周囲温度で２４時間放置した。次いでサン
プルを５０℃のオーブンの中に２４時間入れ、次いで１
２０℃で５時間入れた。硬化したエレクトロレオロジー
的ゲルを皿から取り出し、エレクトロレオロジー的効果
を評価した。本発明のエレクトロレオロジー的ゲルに印
加した電場（電圧）の値、得られた動的貯蔵弾性率、及
びタンデルタを表３に示す。
【００５８】 表３ ─────────────────────────────── 印加電場Ｅ 動的貯蔵弾性率Ｇ’ タンデルタ （ｋＶ／ｍ） （パスカル） ─────────────────────────────── ０ ６．０６８９×１０4 ０．６６４１ １．０ ６．５３０９×１０4 ０．６４６２ ２．０ ７．１０８０×１０4 ０．６２６０ ───────────────────────────────
【００５９】例４ １００ｍｌのビーカー中で、式： ＶｉＭｅ2 ＳｉＯ（Ｍｅ2 ＳｉＯ)130ＳｉＭｅ2 Ｖｉ を有するオルガノポリシロキサンの２９．６２ｇと、
式： Ｍｅ3 ＳｉＯ（ＭｅＨＳｉＯ)5（Ｍｅ2 ＳｉＯ)3ＳｉＭ
ｅ3 を有するオルガノ水素シロキサン架橋剤の０．２６ｇ、
及び３０ｇのコーンスターチを一緒に混合した。次いで
白金の触媒量（１００部のオルガノポリシロキサンポリ
マーにつき２×１０-5部）を添加し、その混合物を攪拌
した。３〜１０ｇのサンプルをアルミニウム製秤量皿に
注ぎ入れた。この皿を５０℃の真空オーブンに入れ、圧
力を５インチＨｇ（０．６７ｋＰａ）に下げ、サンプル
を脱気した。５分間後に真空を解除した。温度を７０℃
に上げ、サンプルを評価する前に１２時間硬化させた。
硬化したエレクトロレオロジー的ゲルを皿から取り出
し、エレクトロレオロジー的効果を評価し、本発明の組
成物に特有な値を表４に示した。本発明のエレクトロレ
オロジー的ゲルに印加した電場（電圧）の値、得られた
動的貯蔵弾性率、及びタンデルタを表４に示す。
式： Ｍｅ3 ＳｉＯ（ＭｅＨＳｉＯ)5（Ｍｅ2 ＳｉＯ)3ＳｉＭ
ｅ3 を有するオルガノ水素シロキサン架橋剤の０．２６ｇ、
及び３０ｇのコーンスターチを一緒に混合した。次いで
白金の触媒量（１００部のオルガノポリシロキサンポリ
マーにつき２×１０-5部）を添加し、その混合物を攪拌
した。３〜１０ｇのサンプルをアルミニウム製秤量皿に
注ぎ入れた。この皿を５０℃の真空オーブンに入れ、圧
力を５インチＨｇ（０．６７ｋＰａ）に下げ、サンプル
を脱気した。５分間後に真空を解除した。温度を７０℃
に上げ、サンプルを評価する前に１２時間硬化させた。
硬化したエレクトロレオロジー的ゲルを皿から取り出
し、エレクトロレオロジー的効果を評価し、本発明の組
成物に特有な値を表４に示した。本発明のエレクトロレ
オロジー的ゲルに印加した電場（電圧）の値、得られた
動的貯蔵弾性率、及びタンデルタを表４に示す。
【００６０】 表４ ─────────────────────────────── 印加電場Ｅ 動的貯蔵弾性率Ｇ’ タンデルタ （ｋＶ／ｍ） （パスカル） ─────────────────────────────── ０ ３．９８２４×１０3 ０．５２４４ １．０ ４．６１１５×１０3 ０．５０７４ ２．０ ６．４６１０×１０3 ０．４８８１ ───────────────────────────────
【００６１】例５ １００ｍｌのビーカー中で、式： ＶｉＭｅ2 ＳｉＯ（Ｍｅ2 ＳｉＯ)130ＳｉＭｅ2 Ｖｉ を有するオルガノポリシロキサンの２９．６２ｇと、
式： Ｍｅ3 ＳｉＯ（ＭｅＨＳｉＯ)5（Ｍｅ2 ＳｉＯ)3ＳｉＭ
ｅ3 を有するオルガノ水素シロキサン架橋剤の０．２６ｇ、
及び３０ｇのアルミニウムジルコニウムプロリン（ＡＺ
Ｐ）を一緒に混合した。次いで白金の触媒量（１００部
のオルガノポリシロキサンポリマーにつき２×１０
-5部）を添加し、その混合物を攪拌した。３〜１０ｇの
サンプルをアルミニウム製秤量皿に注ぎ入れた。この皿
を５０℃の真空オーブンに入れ、圧力を５インチＨｇ
（０．６７ｋＰａ）に下げ、サンプルを脱気した。５分
間後に真空を解除した。温度を７０℃に上げ、サンプル
を評価する前に１２時間硬化させた。硬化したエレクト
ロレオロジー的ゲルを皿から取り出し、エレクトロレオ
ロジー的効果を評価した。本発明の組成物に特有な値を
表５に示した。本発明のエレクトロレオロジー的ゲルに
印加した電場（電圧）の値、得られた動的貯蔵弾性率、
及びタンデルタを表５に示す。
式： Ｍｅ3 ＳｉＯ（ＭｅＨＳｉＯ)5（Ｍｅ2 ＳｉＯ)3ＳｉＭ
ｅ3 を有するオルガノ水素シロキサン架橋剤の０．２６ｇ、
及び３０ｇのアルミニウムジルコニウムプロリン（ＡＺ
Ｐ）を一緒に混合した。次いで白金の触媒量（１００部
のオルガノポリシロキサンポリマーにつき２×１０
-5部）を添加し、その混合物を攪拌した。３〜１０ｇの
サンプルをアルミニウム製秤量皿に注ぎ入れた。この皿
を５０℃の真空オーブンに入れ、圧力を５インチＨｇ
（０．６７ｋＰａ）に下げ、サンプルを脱気した。５分
間後に真空を解除した。温度を７０℃に上げ、サンプル
を評価する前に１２時間硬化させた。硬化したエレクト
ロレオロジー的ゲルを皿から取り出し、エレクトロレオ
ロジー的効果を評価した。本発明の組成物に特有な値を
表５に示した。本発明のエレクトロレオロジー的ゲルに
印加した電場（電圧）の値、得られた動的貯蔵弾性率、
及びタンデルタを表５に示す。
【００６２】 表５ ─────────────────────────────── 印加電場Ｅ 動的貯蔵弾性率Ｇ’ タンデルタ （ｋＶ／ｍ） （パスカル） ─────────────────────────────── ０ １．４６７２×１０3 ０．８１８９ ２．０ １．５５４５×１０3 ０．８４２０ ３．０ ２．５９４７×１０3 ０．６６８０ ４．０ ７．３０５３×１０3 ０．５３９３ ───────────────────────────────
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 ランドール ジーン シュミット アメリカ合衆国，ミシガン，ミッドラン ド，フォスター ロード 5005
Claims (6)
- 【請求項１】 次の成分を含むエレクトロレオロジー的
ゲルであって、 （Ａ）次の式を有するポリマーより選択した硬化性シリ
コーンポリマー： (i)（ＲＯ）3 ＳｉＯ（ＲＸＳｉＯ）m （Ｒ2 ＳｉＯ）
n Ｓｉ（ＯＲ）3 、(ii)（ＲＯ）3 ＳｉＯ（ＲＸＳｉ
Ｏ）m （Ｒ2 ＳｉＯ）n Ｓｉ（Ｘ）3 、(iii)（Ｘ）3
ＳｉＯ（ＲＸＳｉＯ）m （Ｒ2 ＳｉＯ）n Ｓｉ
（Ｘ）3 、及び(iv)これらの混合物、ここでＲは１〜２
０の炭素原子を有する一価の炭化水素基、ＸはＲ、アシ
ルオキシ基、ヒドロキシ基、アルコキシ基、オキシム
基、２〜２０の炭素原子を有するオレフィン的炭化水素
基から独立して選択され、ｍは０〜１００の平均値を有
し、ｎは１００〜２０００の平均値を有し、 （Ｂ）エレクトロレオロジー的に活性な固体粒子、及
び、 （Ｃ）金属触媒、さらに、このゲルは、電場を印加する
前に、２５℃において周波数１０ヘルツで測定したとき
５００〜５０００００パスカルの貯蔵弾性率、及びゲル
が粘弾性の線形領域に存在するようなピークひずみ振幅
を有し、さらに少なくとも０．５の動的機械的損失正接
を有するエレクトロレオロジー的ゲル組成物。 - 【請求項２】 さらに架橋剤（Ｄ）を含む請求項１に記
載の組成物。 - 【請求項３】 （Ａ）、（Ｂ）、及び（Ｃ）の硬化性混
合物、又は（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）、及び（Ｄ）の硬化
性混合物の室温硬化を遅らせる抑制剤（Ｅ）をさらに含
む請求項１又は２に記載の組成物。 - 【請求項４】 次の過程を含むエレクトロレオロジー的
ゲル組成物の製造方法であって、 （Ｉ）エレクトロレオロジー的に活性な固体粒子を、次
の式を有するポリマーより選択した硬化性シリコーンポ
リマー（Ａ）に分散し、(i)（ＲＯ）3 ＳｉＯ（ＲＸＳ
ｉＯ）m （Ｒ2 ＳｉＯ）n Ｓｉ（ＯＲ）3 、(ii)（Ｒ
Ｏ）3 ＳｉＯ（ＲＸＳｉＯ）m （Ｒ2 ＳｉＯ）n Ｓｉ
（Ｘ）3 、(iii)（Ｘ）3 ＳｉＯ（ＲＸＳｉＯ）m （Ｒ
2 ＳｉＯ）n Ｓｉ（Ｘ）3 、及び(iv)これらの混合物、
ここでＲは１〜２０の炭素原子を有する一価の炭化水素
基、ＸはＲ、アシルオキシ基、ヒドロキシ基、アルコキ
シ基、オキシム基、２〜２０の炭素原子を有するオレフ
ィン的炭化水素基から独立して選択され、ｍは０〜１０
０の平均値を有し、ｎは１００〜２０００の平均値を有
し、 (II) 金属触媒を（Ｉ）の混合物に添加し、ここで、こ
のゲルは、電場を印加する前に、２５℃において周波数
１０ヘルツで測定したとき５００〜５０００００パスカ
ルの貯蔵弾性率、及びゲルが粘弾性の線形領域に存在す
るようなピークひずみ振幅を有し、さらに少なくとも
０．５の動的機械的損失正接を有するエレクトロレオロ
ジー的ゲル組成物の製造方法。 - 【請求項５】 請求項１のエレクトロレオロジー的ゲル
組成物を使用した装置。 - 【請求項６】 請求項１のエレクトロレオロジー的ゲル
組成物を横切って電場を印加することを含んでなるエレ
クトロレオロジー的ゲルの使用方法。
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