JPH07238174A - 繊維強化複合材料 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 １層又はそれ以上の一方向繊維が１層又はそれ以上の多
孔質素材と互い違いとなった繊維強化複合マトリックス
において、該繊維がすべて熱可塑性樹脂中に埋め込まれ
ていることを特徴とする複合マトリックス。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の背景】本発明は繊維強化複合材料に関する。特
に、すべて熱可塑性樹脂に埋め込まれた繊維構造の交互
層に関する。

【０００２】熱硬化性樹脂も熱可塑性樹脂と同様に繊維
強化複合材料の形成に使用される。熱硬化性ポリマーマ
トリックスは熱及び圧力下で硬化させるのに実質的な時
間を必要とし、そのため高速での部品の製造に適さな
い。繊維／マトリックス材料、又はいわゆるプレプレグ
材料はその保存寿命を延ばすために冷蔵しなければなら
ない。さらに、不正確に形成された部品、又は切り取っ
た過剰部分を回収して再利用することができない。他
方、熱可塑性ポリマーマトリックスは形成温度に予備加
熱し、素材を固めるのに十分な時間だけ加圧し、部品を
型から歪めずに取り出すことができる温度にマトリック
スを冷却することができるので、部品の高速製造に非常
に適している。さらに不正確に形成された部品を再形成
することができ、スクラップを回収して再利用すること
ができるので廃棄物の費用が大きく減少する。

【０００３】しかし熱可塑性マトリックスは、繊維強化
熱硬化性樹脂で形成した複合材料に比べて、高温及び高
粘度での取り扱いが必要である。高温及び高粘度のた
め、熱可塑性樹脂複合材料は圧縮成型を行うと、圧力に
よる繊維の移動及び“繊維ずれ”からの歪みを起こす。
このため製品の厚さが成型中に不均一となり、そのよう
な不均一性と共に機械的性質が悪くなるなどの問題を伴
う。

【０００４】

【発明の要約】本発明に従い１種類かそれ以上の多孔質
素材と接触し、互い違いとなった１種類かそれ以上の一
方向繊維から成る繊維強化複合素材において、該素材の
基本重量が一方向繊維の連続層の約２０％までであり、
該繊維及び該素材が熱可塑性樹脂中に埋め込まれてお
り、該多孔質素材の融点が該熱可塑性樹脂より高いこと
を特徴とする複合素材を形成する。

【０００５】一方向繊維及び不織繊維は、炭素、アラミ
ド繊維及びガラス繊維を含む強化繊維に使用されるどの
周知の繊維であることもできる。

【０００６】適した熱可塑性樹脂には、ポリエステル
（コポリエステルを含む）、例えばポリエチレン テレ
フタレート；“Ｋｏｄａｒ”ＰＥＴＧ コポリエステル
６７６３（Ｅａｓｔｍａｎ Ｋｏｄａｋ）；ポリアミ
ド、例えばナイロン ６，６；ポリオレフィン、例えば
ポリプロピレンが含まれ；又、ビス（パラ−アミノシク
ロヘキシル）メタンをベースとする非結晶ポリアミドコ
ポリマー、これもビス（パラ−アミノシクロヘキシル）
メタンをベースとするをベースとする半結晶質ポリアミ
ド ホモポリマー、及びポリエーテルエーテルケトンな
どの耐熱樹脂も含まれる。有用な熱硬化性樹脂には、フ
ェノール樹脂、エポキシ樹脂及びビニル エステル樹脂
が含まれる。

【０００７】一方向繊維は、熱可塑性マトリックスをフ
ィラメイト糸の一方向トウで強化した、Ｕ．Ｓ．特許
4,640,861 に記載の種類のものであることができる。

【０００８】多孔質材料はＵ．Ｓ．特許 3,508,308 に
開示されている一般的方法で製造した不織構造であり、
基本重量が約０．１−約１．０ｏｚ／ｙｄ²のアラミド
繊維から成るスパンレース不織布又はバットであること
が好ましい。編物又は織物及び紙などの他の多孔質材料
も本発明に適した利点を提供するであろう。

【０００９】多孔質材料の層と接触している一方向繊維
の層の基本重量は約０．５−約５．０ｏｚ／ｙｄ²であ
ることが好ましい。多孔質材料の基本重量は一方向強化
繊維の隣接層の約２０％までであることが好ましい。

【００１０】

【好ましい具体化の詳細な説明】図１及び２に関し、説
明のために選んだ本発明の具体化には、５層のスパンレ
ース不織アラミド繊維１４と互い違いになった６層の一
方向アラミド繊維１２が含まれる。写真の倍率は６０Ｘ
である。

【００１１】

【実施例１】この実施例では、６層のパラ−アラミド
フィラメントの一方向強化繊維、及び基本重量が１．０
ｏｚ／ｙｄ²であるスパンレース アラミド繊維から成
る３水準（０、１及び５）の中間層を含む非晶質ポリア
ミド コポリマー熱可塑性樹脂を含む３種類の積層品の
系列を比較する。

【００１２】ｐ−アラミド フィラメント（アラミド繊
維２３００デニ−ル）及びビス（パラ−アミノ−シクロ
ヘキシル）メタンをベースとする熱可塑性非晶質ポリア
ミドコポリマーから成る、Ｕ．Ｓ．特許 4,640,861 に
記載の繊維強化熱可塑性トウ材料は、１インチ当たり２
４トウ末端で型枠巻取りをし、５７０゜Ｆ、５０ｐｓｉ
にて２分間熱圧することにより製造した。隣接トウの熱
可塑性マトリックス樹脂が部分的に熔融し、複合積層成
型に適した扱い易いシート素材となった。

【００１３】表示で６５重量％（６０体積％）のアラミ
ド繊維、及び３５重量％（４０体積％）の樹脂を含む６
層の上記一方向強化シートを、繊維強化がすべて同一方
向となるように積み重ね、９インチｘ９インチの平らな
精密許容差圧縮成型品とした。この積み重ね配列品を試
料Ａとする。６層の一方向強化シートを含む第２の類似
積み重ね配列品を、乾燥した基本重量の低い（１．０ｏ
ｚ／ｙｄ²）スパンレース アラミド繊維の中間層を第
３及び４層の間に挿入して製造した。この、６層の一方
向強化シート及び１中間層を含む積み重ね配列品を試料
Ｂとする。最後に６層の一方向強化シートを含む第３の
類似積み重ね配列品を、同様のスパンレース アラミド
繊維中間層を隣接層の間に挿入して製造した。この、６
層の一方向強化シート及び５中間層を含む積み重ね配列
品を試料Ｃとする。

【００１４】３個の積み重ね配列品を同様の成型条件下
で別々に圧縮し、複合積層品とする；層の積み重ね配列
を含む型を熱段プレス（６００^oＦに設定）上に置き、
加熱接点を得るためにプレスを閉め、型の温度を５７０
^oＦまで上昇させ、圧力を５００ｐｓｉに上げ１５分間
保圧した。成型積層品を加圧下で冷却し、約３２０^oＦ
で熱除去した。

【００１５】超音波走査法による非破壊試験は、３積層
品がすべて物理試験に適した類似高品質を有する（すな
わち低気孔率）ことを示した。

【００１６】機械加工により各積層品から、長さが６イ
ンチで幅が０．５００インチの試験棒を、繊維強化と平
行（縦方向）、及び繊維強化と垂直で（横方向）製造し
た。平均積層厚さ、縦強度、縦弾性率、横強度、及び横
弾性率についての試験デ−タを表１に示す。この場合及
び他の実施例に関する強度及び弾性率試験はＡＳＴＭ３
０３９−７６により行う。

【００１７】

【表１】 表１ 縦方向 横方向 品目 強度 弾性率 強度 弾性率 （ｋｐｓｉ）（ｋｐｓｉ）（ｋｐｓｉ）（ｋｐｓｉ） 試料Ａ １５６．０ ９，９００ ２．８ ０．６５ ６層プレプレグ 厚さ６０ミル 試料Ｂ １６６．０ １０，２００ ３．０ ０．７０ ６層プレプレグ プラス１中間層 厚さ６１ミル 試料Ｃ １６１．０ ９，８００ ４．３ ０．８４ ６層プレプレグ プラス５中間層 厚さ６４ミル 上記積層品からの試料の倍率２４０Ｘにおける磨いた断
面の試験により、一方向プレプレグの熱可塑性樹脂はス
パンレース中間層を容易に浸潤し、高品質の複合材料と
なることが確かめられた。比較的低強度のスパンレース
アラミド繊維中間層を添加すると積層品の全体の厚さ均
一性が増し、従ってより均一な繊維体積制御ができる。
スパンレース中間層が存在することにより横強度及び横
弾性率（剛性）の両方がかなり改良されることが予想さ
れるが、縦強度及び縦弾性率が驚くほどよく保持される
のは、より有効な一方向強化繊維の荷重移動のためと思
われる。試料Ｂ及びＣに関する強化繊維の隣接層に対す
る中間層素材の基本重量はそれぞれ２及び１２パーセン
トであった。

【００１８】

【実施例２】本実施例は４層のｐ−アラミド フィラメ
ントの１方向強化繊維及び、基本重量が１．０ｏｚ／ｙ
ｄ²のスパンレース アラミド繊維を含む、及び含まな
い非晶質ポリアミド コポリマー熱可塑性樹脂を含む２
種類［０^o／９０^o］の積層品を比較する。

【００１９】実施例１に記載の１方向強化シートを、先
行技術により周知のとうり繊維強化方向を０^o／９０^o／
９０^o／０^oの順序にして積み重ね、７インチｘ７インチ
の平らな精密許容差圧縮成型品とした。積み重ね配列品
を試料Ｄとする。１．０ｏｚ／ｙｄ²のスパレース ア
ラミド繊維の中間層を隣接一方向強化層の間に挿入し、
同様にして０^o／９０^o／９０^o／０^oの順序の第２の積み
重ね配列品を製造した。この、４強化層、及び３スパン
レース中間層を含む積み重ね配列品を試料Ｅ（図４）と
する。

【００２０】２種類の積み重ね配列品を実施例１に記載
した条件と類似の条件下で別々に圧縮し、積層品とし
た。超音波走査法による非破壊試験により積層品は同様
の高品質を有することが示された。

【００２１】２積層品の視覚による試験で、中間層を挿
入した積層品、試料Ｅ（図４）は試料Ｄ（図３）より一
方向強化繊維の“繊維ずれ”が少なく、一方向強化繊維
の部分的“縮れ”が少ないことを特徴とし、繊維整列度
が実質的に良いことが示された。中間層の添加により成
型段階でポリマーの流れが緩衝され、そのために繊維
“ずれ”が最小となり、冷却段階で連続繊維を支え、そ
のために繊維及び樹脂間の熱的不適合による繊維の縮れ
を最小にするものと思われる。２積層品の全体の厚さの
変化の測定により、試料Ｄでは変化が０．０３３−０．
０４６インチ、試料Ｅでは変化がより少なく０．０３５
−０．０３９インチであることが示された。試料Ｅにお
いては成型許容度がより精密なため、最終的積層部品に
おける繊維体積充填量がより精密となり、機械的性質が
より均一となることが予想される。試料Ｅに関する強化
繊維の隣接層に対する中間層の基本重量は１０．７パー
セントであった。

【００２２】

【実施例３】本実施例は、本実施例は１３層のｐ−アラ
ミド フィラメントの１方向強化繊維及び、基本重量が
１．０ｏｚ／ｙｄ²のスパンレース アラミド繊維を含
む、及び含まない非晶質ポリアミド コポリマー熱可塑
性樹脂を含む２種類の積層品を比較する。

【００２３】６５重量％（６０体積％）のアラミド繊維
及び３５重量％（４０体積％）の樹脂を含む実施例１に
記載の一方向強化プレプレグ１３層を、繊維強化がすべ
て同一方向となるように積み重ね、７インチＸ７インチ
の平らな精密許容差圧縮成型品とした。この積み重ね配
列品を試料Ｆとする。隣接層間に１中間層を挿入して１
３層の一方向強化プレプレグを含む第２の類似積み重ね
配列品を製造した。この、１３層の一方向強化プレプレ
グ及び１２中間層を含む積み重ね配列品を試料Ｇとす
る。

【００２４】２種類の積み重ね配列品を実施例１に記載
した条件と類似の条件下で別々に圧縮し、積層品とし
た。超音波走査法による非破壊試験により積層品は同様
の高品質を有し、機械的試験に適することが示された。

【００２５】各積層品から機械加工により、繊維強化と
平行（縦方向）、及び繊維強化と垂直の（横方向）試験
棒を製造した。屈曲試験及び層間剪断試験を行った：１
６／１のスパン／深さ比を用いたＡＳＴＭ Ｄ ７９
０。

【００２６】層間剪断に関する４／１のスパン／深さ比
を用いたＡＳＴＭ Ｄ２３４４。

【００２７】平均積層厚さ、縦方向曲げ強さ、縦方向曲
げ弾性率、縦方向層間剪断、横方向曲げ強さ、横方向曲
げ弾性率、及び横方向層間剪断を表３に示す。

【００２８】

【表２】 表３ 曲げ 強さ 弾性率 層間剪断 （ｋｐｓｉ） （ｋｐｓｉ） （ｋｐｓｉ）縦方向 試料Ｆ （中間層なし） ９８．９ ９，７００ ７．４ 試料Ｇ （中間層あり） ９７．６ ９，９００ ６．５横方向 試料Ｆ （中間層なし） ２．７ ５３０ ０．５３ 試料Ｇ （中間層あり） ６．７ ５８０ １．１０ 試料Ｆの平均厚さ：１２２ミル（変動１１６−１２９） 試料Ｇの平均厚さ：１３１ミル（変動１３０−１３２） 基本重量の低い中間層を一方向強化層に加えると、縦方
向の特性を驚くほど少し、又は全く失わずに横方向の曲
げ強さ及び層間剪断が実質的に改良されることが示され
た。中間層を添加することにより、圧縮積層品の全体の
厚さがより均一になった。試料Ｇにおいて、隣接強化繊
維に対する中間層素材の基本重量は１３．１％であっ
た。

【００２９】

【実施例４】本実施例は、６層のｐ−アラミド フィラ
メントの一方向強化繊維及び基本重量が０．５３ｏｚ／
ｙｄ²のアラミド繊維紙を挿入した、又は挿入しない非
晶質ポリアミド コポリマー熱可塑性樹脂を含む３種類
の積層品を比較する。

【００３０】６５重量％（６０体積％）のアラミド繊維
及び３５重量％（４０体積％）の熱可塑性樹脂を含む実
施例１に記載の一方向強化プレプレグ６層を、繊維強化
がすべて同一方向となるように積み重ね、７インチＸ７
インチの平らな精密許容差圧縮成型品とした。この積み
重ね配列品を試料Ｈとする。隣接層間に縦方向が一方向
繊維に平行である１．５３ｏｚ／ｙｄ²のアラミド繊維
紙を含む１中間層を挿入して６層の一方向強化プレプレ
グを含む第２の類似積み重ね配列品を製造した。この、
６層の一方向層、及び５層の縦方向が一方向繊維と同方
向である紙の中間層を含む積み重ね配列品を試料Ｉとす
る。最後に隣接層間に縦方向が一方向繊維に垂直である
１．５３ｏｚ／ｙｄ²のアラミド繊維紙を含む１中間層
を挿入して６層の一方向強化プレプレグを含む第３の類
似積み重ね配列品を製造した。この、６層の一方向層、
及び５層の縦方向が一方向繊維と直角方向である紙の中
間層を含む積み重ね配列品を試料Ｊとする。

【００３１】３個の積み重ね配列品を実施例１に記載の
条件と類似の条件下で別々に圧縮成型機で圧縮し、積層
品とした。

【００３２】超音波走査法による非破壊試験により３個
の積層品はすべて機械的試験に適した同様の高品質を有
することが示された。

【００３３】各積層品から、一方向繊維強化と平行（縦
方向）、及び繊維強化と垂直、すなわち直角（横方向）
の引っ張り試験用の棒を機械加工により得た。平均積層
厚さ、縦方向引っ張り強さ、縦方向弾性率（剛性）、横
方向引っ張り強さ、横方向弾性率を表４に示す。

【００３４】

【表３】 表４ 縦方向 横方向 品目 強度 弾性率 強度 弾性率 （ｋｐｓｉ）（ｋｐｓｉ）（ｋｐｓｉ）（ｋｐｓｉ） 試料Ｈ １４９．６ １１，０００ ２．４ ０．７９ ６層プレプレグ 平均厚さ： ０．０５８インチ 試料Ｉ １５２．５ １０，０００ ３．９ １．１１ ６層及びＭＤが層繊維 に平行な中間層 平均厚さ： ０．０６５インチ 試料Ｊ １３３．３ １０，９００ ３．８ １．１３ ６層及びＭＤが層繊維 に垂直な５中間層 平均厚さ： ０．０６５インチ 資料Ｊと比較した資料Ｉの試験結果により、連続強化層
に平行なＭＤを持つアラミド繊維紙から成る中間層は、
ある有利な特性が連続強化層に垂直なＭＤを持つアラミ
ド繊維紙から成る中間層と同等か、それより優れている
ことが示された。横方向の引っ張り強さが約６０％増進
され、横方向の弾性率が約４０％増進しているのに、縦
方向の特性の損失が殆どあるいは全くないのは驚くべき
結果である。巻き取った形態の一方向繊維プレプレグ
を、縦方向が不織で一方向繊維と平行である、巻き取っ
た形態のアラミド繊維の低基本重量紙と合わせる、連続
的方法を提示する。より大きな強度と剛性を与えるその
ような混成材料は、高速熱可塑性テープ製造などの自動
化装置による製品製造に有用である。資料Ｉ及びＪにお
ける強化繊維の隣接層に対する中間層素材の基本重量は
１８．２％であった。

【００３５】

【実施例５】本実施例は、グラファイト繊維（Ｍａｇｎ
ａｍｉｔｅ グラファイト繊維 タイプＡＳ４、Ｈｅｒ
ｃｕｌｅｓ Ｉｎｃｏｒｐｏｒａｔｅｄの製造による高
力ＰＡＮ−ベースの繊維）の一方向プレプレグ５層及
び、基本重量が０．８ｏｚ／ｙｄ²のスパンレース ア
ラミド繊維を挿入した、及び挿入しない非晶質ポリアミ
ド コポリマー熱可塑性樹脂を含む２種類の積層品を比
較する。

【００３６】グラファイト繊維（３０００フィラメン
ト）、及びビス（パラ−アミノシクロヘキシル）メタン
をベースとする熱可塑性非晶質ポリアミド コポリマー
から成るＵ．Ｓ．特許 4,640,861 に記載の２種類の繊
維強化素材を、１インチ当たり１８トウ末端の型枠巻き
とりにより一方向プレプレグ シートとし、５７０
^oＦ、５０ｐｓｉにおいて２分間熱圧することにより製
造した。隣接トウの熱可塑性マトリックス樹脂の部分的
熔融により複合積層品の製造に適した扱い易いシート素
材が得られる。

【００３７】６１重量％（５０体積％）のグラファイト
繊維、及び３９重量％（５０体積％）の樹脂を含む５層
の上記一方向強化シートを、すべての層の繊維強化が同
一方向となるようにして積み重ね、７インチＸ７インチ
の平らな精密許容差圧縮成型品とした。この積み重ね配
列品を資料Ｋとする。隣接一方向強化層間に０．８０ｏ
ｚ／ｙｄ²の乾燥スパンレース アラミド繊維から成る
中間層を挿入して５層の一方向強化シートを含む第２の
類似積み重ね配列品を製造した。この、５層の強化層及
び４層のスパンレース中間層を含む積み重ね配列品を資
料Ｌとする。

【００３８】２個の積み重ね配列品を同様の成型条件下
で別々に圧縮し積層品とする；層の積み重ね配列を含む
型を熱段プレス（６００^oＦに設定）上に置き、加熱接
点を得るためにプレスを閉め、型の温度を５７０^oＦま
で上昇させ、圧力を５００ｐｓｉに上げ１５分間保圧し
た。成型積層品を加圧下で冷却し、約９０^oＦで除去し
た。

【００３９】超音波走査法を用いた非破壊試験により、
両積層品は機械的試験に適した同様の高品質（すなわち
低気孔率）を示した。

【００４０】各積層品から、グラファイト繊維と平行
（縦方向）、及びグラファイト繊維と垂直（横方向）の
引っ張り試験用の棒を機械加工により得た。平均積層厚
さ、縦方向強度、縦方向弾性率（剛性）、横方向強度、
及び横方向弾性率を表５に示す。

【００４１】

【表４】 表５ 縦方向 横方向 品目 強度 弾性率 強度 弾性率 （ｋｐｓｉ）（ｋｐｓｉ）（ｋｐｓｉ）（ｋｐｓｉ） 試料Ｋ ２０１．６ １８，１００ １．５ ９００ ５層プレプレグ 平均厚さ： ０．０３２インチ 試料Ｌ １９５．５ １５，９００ ６．８ １，６００ ５層及び４中間層 平均厚さ： ０．３７インチ 試料Ｋ及び試料Ｌを比較すると、比較的低強度のスパン
レース アラミド繊維中間層を添加することにより横方
向の強度及び弾性率が両方とも大きく増加するのに積層
品の縦強度の損失が驚くべきことにほとんどないという
結果を得る。試料Ｌにおける幾分低い縦方向の弾性率
は、グラファイトとアラミド繊維の弾性率の実質的差か
ら予想されることである。試験棒を機械加工する前に行
った２積層品の視覚による試験により、中間層を挿入し
た積層品は一方向繊維の“ずれ”が少なく、全体の厚さ
と成型寸法における均一性がより良いという特徴を持
ち、より高い繊維整列度を示すことがわかった。このグ
ラファイト積層品における観察は精査により明らかであ
るが、グラファイト繊維が黒いため繊維の誤整列を観察
するのがより難しく、実施例２の場合のようなアラミド
繊維積層品における“繊維ずれ”現象のように容易に明
らかとはならない。アラミド繊維のスパンレース中間層
の挿入により、グラファイト繊維が所望の位置に機械的
に保持され、圧縮成型サイクル中の高粘度樹脂の流れが
緩衝されると思われる。試料Ｌにおける隣接強化素材に
対する中間層素材の基本重量は１３．８％であった。

【００４２】

【実施例６】本実施例は、ｐ−アラミドの連続一方向強
化繊維、及び０．５５ｏｚ／ｙｄ²のスパンレース ア
ラミド紙−アラミド繊維の３０％が不織布、及び非晶質
ポリアミド コポリマ−熱可塑性樹脂から成る熱可塑性
混成プレプレグ素材を示す。６５重量％のアラミド繊
維、及び３５重量％のビス（パラ−アミノシクロヘキシ
ル）メタンをベースとする非晶質ポリアミド コポリマ
ーを含む、実施例１に記載の繊維強化熱可塑性トウ材料
を、１インチ当たり１２トウ末端の型枠巻き取りにより
混成熱可塑性プレプレグ シート中、０．５５ｏｚ／ｙ
ｄ²のスパンレース不織アラミド紙−３０％アラミド繊
維の乾燥層上に挿入し、５６０^oＦ、約５０ｐｓｉにて
２分間熱圧を行う。隣接トウの熱可塑性マトリックス樹
脂の部分的熔融及び、スパンレース素材への部分的ポリ
マ−流により、軽量で薄い耐久性の混成強化シートが得
られ、これは容易に扱って熱可塑性複合材料製造とする
ことができる。プレプレグの横方向の強度を実質的に増
すためのスパンレース層を加えないと、上記素材は一方
向繊維強化方向に沿って裂けることなしに扱うことがで
きない。１２層の上記混成プレプレグをすべての層の連
続繊維強化方向が同一となるように積み重ね、９インチ
Ｘ９インチの平らな精密許容差圧縮成型品とした。

【００４３】積み重ね配列品を実施例１に記載の条件と
類似の条件下で圧縮した。超音波法による非破壊試験
は、高品質の積層品が製造されたことを示した。この積
層品を試料Ｍとする。積層品から、一方向繊維強化と平
行（縦方向）な試験棒を機械加工により得た。試料Ｍに
関する平均積層強度及び弾性率を表６に示す。

【００４４】

【表５】 表６ 品目 縦強度 縦弾性率 （ｋｐｓｉ） （ｋｐｓｉ） 試料Ｍ １７０．１ １０，７７５ １２層混成プレプレグ 上記積層品の全体の厚さを測定し、混成積層層の平均の
厚さは０．００５ミルであることがわかった。層の厚さ
が薄い積層品ほど亀裂生長抵抗性が良いという特性を持
つので、層の堆積設計における柔軟性、及び性能の点か
ら層の厚さを薄くできることが望まれている。スパンレ
ース不織布を添加して高性能混成プレプレグを形成する
と、手による二次加工の間に連続繊維強化方向に沿って
裂ける傾向の少ない耐久性の素材を製造することがで
き、横強度及び離層抵抗の増進においてさらに有利とな
る。試料Ｍにおける強化繊維の連続層に対する中間素材
の基本重量は１５．７％であった。

【００４５】

【実施例７】本実施例は、ｐ−アラミド フィラメント
の一方向強化繊維のプレプレグ層、及び０．８ｏｚ／ｙ
ｄ²のスパンレース アラミド繊維中間層を含む、及び
含まない非晶質ポリアミド コポリマー熱可塑性樹脂を
含む４種類の積層品の系列を比較する。成型に先立ち、
層は全体を乾燥し、マトリックス樹脂と強化素材（一方
向、及びスパンレース フィラメント）の間の吸着結合
の強さを増す。

【００４６】６５重量％（６０体積％）のアラミド繊維
及び３５重量％（４０体積％）の樹脂を含む実施例１に
記載の一方向プレプレグシートを、繊維強化がすべて同
一方向となるように積み重ね、９インチＸ９インチの平
らな精密許容差圧縮成型品とした。合計４個の積み重ね
配列品を試みた。６層を含む第１の積み重ね配列品を試
料Ｎとする。類似積み重ね配列品は６層、及び隣接層間
に０．８ｏｚ／ｙｄ²のスパンレース アラミド繊維を
含む。この、６層の一方向強化層、及び５中間層を含む
第２の積み重ね配列品を試料Ｏとする。第３の積み重ね
配列品は８層を含み、試料Ｐとする。第４の積み重ね配
列品は８層の一方向強化層、及び隣接層間に０．８ｏｚ
／ｙｄ²のスパンレース アラミド繊維を含む。この、
８層の一方向強化層、及び７中間層を含む最後の積み重
ね配列品を試料Ｑとする。

【００４７】４種類の積み重ね配列品を同一の予備乾燥
及び成型条件下で別々に圧縮し複合積層品を形成する；
型の中で、真空下１５０℃（３００^oＦ）にて４時間乾
燥し、層の積み重ね配列を含む型を熱段プレス（６００
^oＦに設定）上に置き、加熱接点を得るためにプレスを
閉め；型の温度を５７０^oＦまで上昇させ、圧力を５０
０ｐｓｉに上げ１５分間保圧した。成型積層品を加圧下
で冷却し、約３２０^oＦで熱除去した。

【００４８】超音波走査法を用いた非破壊試験により、
４積層品はすべて機械的試験に適した同様の高品質（す
なわち低気孔率）を示した。

【００４９】６層のみから成る試料Ｎ及びＯを、一方向
繊維の方向（縦方向）の機械的試験のために成型し、破
壊荷重が試験棒に吸着結合した試験タブからの引き抜き
を起こさないことを確認した。８層から成る試料Ｐ及び
Ｑを一方向繊維の方向に垂直な方向の（横方向）機械的
試験のために成型し、これらの比較的低強度の試料が機
械加工及び正確な試験のために十分な強度を持つことを
確認した。

【００５０】長さが６．０インチ、及び幅が０．５００
インチの試験棒を試料Ｎ及びＯから機械加工により得
た。長さが８．７５０インチ、及び幅が１．０００イン
チの試験棒を試料Ｐ及びＱから機械加工により得た。平
均積層厚さ、縦強度、縦弾性率、横強度、及び横弾性率
を表７に示す。

【００５１】

【表６】 表７ 縦方向 横方向 品目 強度 弾性率 強度 弾性率 （ｋｐｓｉ）（ｋｐｓｉ）（ｋｐｓｉ）（ｋｐｓｉ） 試料Ｎ １８９．３ １２，７５０ − − ６層プレプレグ 厚さ０．０５４インチ 試料Ｏ １８８．８ １１，５１０ − − ６層プレプレグ及び中間層 厚さ０．０５５インチ 試料Ｐ − − ３．６２ ８００ ８層プレプレグ 厚さ０．０７３インチ 試料Ｑ − − ４．７５ ８７０ ８層プレプレグ及び中間層 厚さ０．０７３インチ すべての積み重ね配列品を成型前に乾燥したこれらの試
験における驚くべき結果は、縦強度の損失がなく、縦弾
性率の損失をわずか１０％伴うだけで横強度を３１％増
加させ、横弾性率を９％増加させることができたことで
ある。実施例７で示された試験データを実施例１で示さ
れたデータと比較すると、一方向強化プレプレグへの中
間層の添加により成型前の素材の予備乾燥段階を加えな
くても成型部品における優れた横方向特性を得ることが
できることがわかる。試料Ｏ及びＱにおける強化素材の
連続層に対する中間素材の基本重量はそれぞれ９．５及
び１０％であった。

【００５２】

【実施例８】本実施例は配列ステープル炭素繊維（ＡＳ
−４）、及び低基本重量スパンレース不織アラミド繊維
中間層を含む、及び含まない非晶質ポリアラミド コポ
リマー熱可塑性樹脂を含む１対の積層品を比較する。

【００５３】ビス（パラ−アミノシクロヘキシル）メタ
ンをベースとする８層の配列ステープル一方向炭素繊維
強化非晶質ポリアミド コポリマー熱可塑性プレプレグ
をすべてのシートの繊維強化方向が同一となるように積
み重ね、９テンチＸ９インチの平らな精密許容差圧縮成
型品とした。この配置品を試料Ｒとする。基本重量が
０．５５ｏｚ／ｙｄ²の乾燥スパンレース不織アラミド
繊維中間層を１対の一方向層に間に挿入して、８層の配
列炭素繊維ステープル プレプレグを含むもう一つの積
み重ね配置品を同様に製造した。この、８層の一方向層
に３中間層を添加した配置品を試料Ｓとする。

【００５４】Ｒ及びＳの積層成型条件は同一である；層
を含む型を６００^oＦ（３００℃）に設定した熱段プレ
ス上に置き、加熱接点を得るためにプレスを閉め；型の
温度を５８０^oＦまで上昇させ、圧力を３００ｐｓｉに
上げ１５分間保圧した。成型積層品を加圧下で冷却し、
約３２０^oＦで熱除去した。

【００５５】長さが６．０インチ、幅が０．５０インチ
の試験棒を各積層品から機械加工により得た。平均積層
厚さ、引っ張り強さ、引っ張り弾性率、及び破損歪みを
表８に示す。

【００５６】

【表７】 表８ 厚さ 引っ張り強さ 引っ張り弾性率 破損歪み 品目 （インチ） （ｋｐｓｉ） （ｋｐｓｉ） （％） 試料Ｒ ０．０３９ ２３６．０ １６，７００ １．２４ 中間層なし 試料Ｓ ０．０４２ ２１７．０ １６，６００ １．２０ ０．５５ｏｚ／ｙｄ² 不織布 試料Ｓにおける強化素材の連続層に対する中間層素材の
基本重量は５．４％であった。

【００５７】本発明の主たる特徴及び態様は以下のとう
りである。

【００５８】１．１種類かそれ以上の多孔質素材と接触
し、互い違いとなった１種類かそれ以上の一方向繊維か
ら成る繊維強化複合素材において、該素材の基本重量が
一方向繊維の隣接層の約２０％までであり、、該繊維及
び該素材が熱可塑性樹脂中に埋め込まれており、該多孔
質素材の融点が該熱可塑性樹脂より高いことを特徴とす
る複合素材。

【００５９】２．第１項に記載の複合材料において、該
一方向繊維及び該多孔質素材がアラミド繊維であること
を特徴とする材料。

【００６０】３．第１項に記載の複合材料において、該
多孔質素材がスパンレース織物であることを特徴とする
材料。

【００６１】４．第１項に記載の複合材料において、該
外層が一方向繊維であることを特徴とする材料。

【００６２】５．第１項に記載の複合材料において、該
一方向繊維が炭素繊維であり、該多孔質素材をアラミド
繊維から製造することを特徴とする材料。

【００６３】６．第２項に記載の複合材料において、該
多孔質素材の基本重量が約０．１−１．０ｏｚ／ｙｄ²
の範囲であり、該連続層の基本重量が約０．５−５ｏｚ
／ｙｄ²であることを特徴とする材料。

【００６４】７．第１、２、３、４、５又は６項に記載
の複合材料において、多孔質素材の該層が一方向繊維の
該層と共通の広がりを有することを特徴とする材料。

【００６５】８．繊維強化プラスチックからの製品の製
造法において、多数の該繊維強化プラスチックの層を集
め、該層をプラスチックの融点以上のあらかじめ決めた
温度に加熱し、該層を加圧して製品を形成する段階から
成り、その改良点が：該繊維強化プラスチック層に含ま
れる繊維の安定化のために、該加熱及び加圧段階の前に
繊維強化プラスチックの間にプラスチックより融点の高
い少なくとも１種類の多孔質素材の同一の広がりを有す
る層を加える段階から成ることを特徴とする方法。

【図面の簡単な説明】

【図１】図１は本発明の複合材料の一方向繊維に関して
横方向及び縦方向から見た、磨いた横断面の写真であ
る。

【図２】図２は本発明の複合材料の一方向繊維に関して
横方向及び縦方向から見た、磨いた横断面の写真であ
る。

【図３】図３は実施例２で観察されるような繊維ずれが
起きた先行技術による複合材料の写真である。

【図４】図４は実施例２で観察されるように繊維ずれの
ないことを証明する本発明による複合材料の写真であ
る。

─────────────────────────────────────────────────────

【手続補正書】

【提出日】平成４年１０月２０日

【手続補正１】

【補正対象書類名】明細書

【補正対象項目名】図面の簡単な説明

【補正方法】変更

【補正内容】

【図面の簡単な説明】

【図１】図１は本発明の複合材料の一方向繊維に関して
横方向及び縦方向から見た、磨いた横断面の繊維の形状
の写真である。

【図２】図２は本発明の複合材料の一方向繊維に関して
横方向及び縦方向から見た、磨いた横断面の繊維の形状
の写真である。

【図３】図３は実施例２で観察されるような繊維ずれが
起きた先行技術による複合材料の繊維の形状の写真であ
る。

【図４】図４は実施例２で観察されるように繊維ずれの
ないことを証明する本発明による複合材料の繊維の形状
の写真である。

フロントページの続き (51)Int.Cl.⁶ 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 // Ｂ２９Ｋ 101:12 105:06

Claims (2)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 １種類かそれ以上の多孔質素材と接触
   し、互い違いとなった１種類かそれ以上の一方向繊維か
   ら成る繊維強化複合素材において、該素材の基本重量が
   一方向繊維の隣接層の約２０％までであり、該繊維及び
   該素材が熱可塑性樹脂中に埋め込まれており、該多孔質
   素材の融点が該熱可塑性樹脂より高いことを特徴とする
   複合素材。
2. 【請求項２】 繊維強化プラスチックからの製品の製造
   法において、多数の該繊維強化プラスチックの層を集
   め、該層をプラスチックの融点以上のあらかじめ決めた
   温度に加熱し、該層を加圧して製品を形成する段階から
   成り、その改良点が：該繊維強化プラスチック層に含ま
   れる繊維の安定化のために、該加熱及び加圧段階の前に
   繊維強化プラスチクの間にプラスチックより融点の高い
   少なくとも１種類の多孔質素材の同一の広がりを有する
   層を加える段階から成ることを特徴とする方法。