JPH07179667A - シリカにより強化されたトレッドを有するタイヤ - Google Patents

シリカにより強化されたトレッドを有するタイヤ

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JPH07179667A
JPH07179667A JP6225148A JP22514894A JPH07179667A JP H07179667 A JPH07179667 A JP H07179667A JP 6225148 A JP6225148 A JP 6225148A JP 22514894 A JP22514894 A JP 22514894A JP H07179667 A JPH07179667 A JP H07179667A
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silica
phr
tire
carbon black
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JP6225148A
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Jean-Claude Joseph Marie Kihn
ジャン−クロード・ジョゼフ・マリー・キーン
Jean Bergh
ジャン・ベルグ
Marc Junio
マルク・ジュニノ
Tom Dominique Linster
トム・ドミニク・リンステル
Jean-Paul Lambotte
ジャン−ポール・ランボット
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Goodyear Tire and Rubber Co
Original Assignee
Goodyear Tire and Rubber Co
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Abstract

(57)【要約】 【目的】 シリカによって強化されたトレッドを有する
タイヤを提供する。 【構成】 トレッドゴムが、スチレン／イソプレン／ブ
タジエンターポリマーゴム及びシス１，４−ポリブタジ
エンゴムまたはスチレン／イソプレン／ブタジエンター
ポリマーゴム、シス１，４−ポリブタジエンゴム及びイ
ソプレン／ブタジエンコポリマーゴムを含んで成るブレ
ンドのものである、シリカカップリング剤を含む、定量
のシリカによって強化されたトレッドを有するタイヤ。
所望により、ゴムブレンドは少量のシス１，４−ポリイ
ソプレン天然ゴムを含むことができる。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明はシリカによって強化され
たゴムトレッドを有するタイヤに関する。一面におい
て、トレッドは定量のシリカまたはシリカとカーボンブ
ラックとの組み合わせによって強化された、スチレン／
イソプレン／ブタジエンゴムとシス１，４−ポリブタジ
エンゴム並びにイソプレン／ブタジエンコポリマーゴム
及び天然シス−１，４−ポリイソプレンゴムの少なくと
も１つとの特定の複数成分ゴムブレンドを含んで成る。
【０００２】
【従来の技術】空気入りゴムタイヤは、種々のゴムのブ
レンドであることができるゴムトレッドであって、典型
的にカーボンブラックによって強化されたもので慣用的
に製造される。
【０００３】一面において、ゴムは、望まれるタイヤト
レッド特性並びに特にころがり抵抗、けん引及び耐摩耗
性を主としたタイヤトレッド特性のバランスを達成する
目的のために評価され、選択されそしてブレンドされ
る。
【０００４】タイヤ及び特にタイヤトレッドのような用
途を含むゴムを利用する種々の用途のために、実質的な
量の強化充填剤を含む硫黄硬化ゴムが利用される。カー
ボンブラックはそのような目的のために慣用的に使用さ
れ、そして硫黄硬化ゴムのために通常良好な物理的特性
を与えるか高める。粒状シリカもときどき、特にシリカ
がカップリング剤と結合して使用されるときにそのよう
な目的のために使用される。いくつかの場合にはシリカ
とカーボンブラックとの組み合わせがタイヤ用トレッド
を含む種々のゴム製品のための強化充填剤に利用され
る。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】慣例的に、もしシリカ
がカップリング剤なしで使用されるとカーボンブラック
はシリカよりもより効果的なゴムタイヤ用強化充填剤で
あると見なされるということを理解することが重要であ
る。
【０００６】実際に、少なくともカーボンブラックとの
比較では、もしシリカがカップリング剤なしで使用され
るなら、シリカをタイヤトレッドを含むほとんどの目的
のためのゴム用強化充填剤ならしめるためのシリカ粒子
とゴムエラストマーとの間の物理的及び／または化学的
結合が欠如しているかまたは少なくとも不十分な程度で
ある傾向がある。そのような欠点を克服するために種々
の処理及び手順が工夫されているが、シリカ表面及びゴ
ムエラストマー分子双方と反応できる化合物、すなわち
そのような技術分野においてカップリング剤またはカッ
プラーとして一般に公知の化合物がしばしば使用され
る。例えば、そのようなカップリング剤はシリカ粒子と
予備混合若しくは予備反応されることができ、またはゴ
ム／シリカ加工若しくは混合段階の間にゴム混合物に添
加され得る。もしカップリング剤及びシリカがゴム／シ
リカ混合または加工段階の間にゴム混合物に別々に添加
されるのなら、カップリング剤は次にその場でシリカと
化合すると考えられる。
【０００７】特に、そのようなカップリング剤は、シリ
カ表面と反応可能な構成成分または部分（シラン部）及
びゴム特に炭素−炭素二重結合または不飽和を含む硫黄
加硫ゴムと反応可能な構成成分または部分から成る。こ
のように、カップリング剤はシリカとゴムとの間の連結
橋として働き、そしてそれによってシリカのゴム強化の
面を高める。
【０００８】一面において、カップリング剤のシランは
明らかにシリカ表面への結合を、多分加水分解を通じて
形成し、そしてカップリング剤のゴム活性成分はゴム自
体と化合する。通常カップリング剤のゴム反応性の成分
は温度に感受性であり、そしてゴム／シリカ／カップリ
ング剤混合段階に続く最後のそしてより高い温度の硫黄
加硫段階の間、したがって、カップリング剤のシラン基
がシリカと化合した後にゴムと化合する傾向にある。し
かし、カップリング剤の典型的な熱感受性に部分的に起
因して、ある程度の化合または結合は、加硫段階以前の
初期のゴム／シリカ／カップリング剤混合段階中にカッ
プリング剤のゴム−反応性成分とゴムとの間に起こり得
る。
【０００９】カップリング剤のゴム−反応性基成分は、
例えばメルカプト、アミノ、ビニル、エポキシ、及び硫
黄基のような１以上の基でありことができ、好ましくは
硫黄またはメルカプト部分そしてさらに好ましくは硫黄
である。
【００１０】例えばビス−（３−トリエトキシシリルプ
ロピル）テトラスルフィドの如きポリスルフィド成分ま
たは構造を含むシランカップリング剤のような多くのカ
ップリング剤がシリカとゴムとの化合における用途のた
めに教示されている。
【００１１】シリカ強化タイヤトレッドのために、米国
特許第５, ０６６, ７２１号はその表３（１５欄）中の
比較試験例１において５０部のシリカを含むタイヤトレ
ッド用の、溶液重合で製造されたＳＢＲの使用を開示す
る。表４（１７欄）はタイヤの製造を例示する。ＥＰＯ
出願第５０１２２７−Ａもシリカ強化された溶液重合で
製造されたＳＢＲの使用を開示し、乳化重合で製造され
たＳＢＲよりも溶液重合で製造されたＳＢＲが選ばれ
る。米国特許第４, ５１９, ４３０号は、溶液または乳
化重合ＳＢＲ、並びに所望によってポリブタジエンゴム
及び／またはポリイソプレンゴムをシリカとカーボンブ
ラックとの混合物と共に含み、シリカがシリカ／カーボ
ンブラック強化充填剤の主成分として要求される、シリ
カに富んだタイヤトレッドを開示する。米国特許第５，
２２７，４２５号は、例えば、その過半量がシリカであ
る充填剤を含む溶液重合により製造されたＳＢＲから成
るタイヤトレッド用の硫黄加硫可能なゴム組成物を開示
する。ＥＰＯ出願第４４７，０６６号はシリカ及びシラ
ンカップリング剤並びに有機金属開始剤で製造されたポ
リブタジエンまたはスチレン／ブタジエンコポリマーか
ら成るゴムから成り、さらに他の特定のゴムを含むタイ
ヤトレッド用のゴム組成物を開示する。
【００１２】シリカ及びシリカ強化タイヤトレッドに関
する他の米国特許は、米国特許第３, ４５１, ４５８
号、３, ６６４, ４０３号、３, ７６８, ５３７号、
３, ８８４, ２８５号、３, ９３８, ５７４号、４, ４
８２, ６６３号、４, ５９０, ０５２号、５, ０８９,
５５４号及び英国１, ４２４, ５０３号を含む。
【００１３】スチレン／イソプレン／ブタジエンターポ
リマーゴムはタイヤトレッド中の使用のために開示され
ている。例えば、米国特許第５，１５９，０２０号はそ
のようなターポリマーゴム（ＳＩＢＲ）及びタイヤトレ
ッド組成物中のその使用を開示する。そこにはそのよう
なタイヤトレッドが、ＳＩＢＲ並びに天然ゴム、ポリブ
タジエンゴム、スチレン／ブタジエンコポリマーゴム、
３，４−ポリイソプレンゴム及び中ビニルポリブタジエ
ンゴムのような少なくとも１つの他のゴムから成ること
ができることが開示される。
【００１４】
【課題を解決するための手段】本発明に従い、ゴム１０
０重量部基準で、（Ａ）（ｉ）約−２５℃〜約−５０℃
の範囲のＴｇを有し、結合スチレン約６〜約４０重量
％、結合イソプレン約２０〜約６５重量％及び結合ブタ
ジエン約１０〜約５０重量％から成ることを特徴とす
る、スチレン／イソプレン／ブタジエンタ−ポリマーゴ
ム約６０〜約９０、好ましくは約６０〜約８５ｐｈｒ、
（ii）シス１,４- ポリブタジエンゴム約１０〜約４０
ｐｈｒ、及び（iii）約−２０℃〜約−５０℃の範囲の
Ｔｇを有し、イソプレン約３０〜約７０、好ましくは約
４０〜約６０重量％を含むイソプレン／ブタジエンコポ
リマーゴム約６０ｐｈｒ以下、好ましくは約５〜約３５
ｐｈｒを含んで成るジエンに基づくエラストマー、
（Ｂ）粒状シリカ約５０〜約１１０、好ましくは約６０
〜約８５ｐｈｒ、（Ｃ）二酸化ケイ素と反応性の部分及
び前記エラストマーと反応性の部分を有し、シリカのカ
ップリング剤に対する重量比が約７／１〜約１５／１で
ある少なくとも１つのシリカカップリング剤、並びに
（Ｄ）カーボンブラック約０〜約５０ｐｈｒ（ただし、
もしカーボンブラックが使用されるならシリカのカーボ
ンブラックに対する重量比が少なくとも１／１、好まし
くは少なくとも４／１であり、もしカーボンブラックが
使用されるならシリカ及びカーボンブラックの全量が約
６０〜約１２０、好ましくは約７０〜約９０ｐｈｒであ
る。）を含んで成るトレッドを有する空気入りタイヤが
提供される。
【００１５】従って、本発明の一面において、前記ゴム
がゴム１００重両部基準で、（Ａ）（ｉ）スチレン／イ
ソプレン／ブタジエンタ−ポリマーゴム約６０〜約９
０、好ましくは約６０〜約８５ｐｈｒ、及び（ii）シス
１, ４- ポリブタジエンゴム約１０〜約４０ｐｈｒを含
んで成るジエンに基づくエラストマー、を含んで成る、
そのようなトレッドを有する空気入りタイヤが提供され
る。
【００１６】他の面において、前記ゴムが、ゴム１００
重量部基準で（Ａ）（ｉ）スチレン／イソプレン／ブタ
ジエンタ−ポリマーゴム約６０〜約９０、好ましくは約
６０〜約８５ｐｈｒ、（ii）シス１, ４- ポリブタジエ
ンゴム約１０〜約４０ｐｈｒ、及び（iii ）約−２０℃
〜約−５０℃の範囲のＴｇを有し、イソプレン約４０〜
約６０重量％を含むイソプレン／ブタジエンコポリマー
ゴム約１０〜６０、好ましくは約１０〜約３５ｐｈｒを
含んで成るジエンに基づくエラストマーを含んで成る、
そのようなトレッドを有する空気入りタイヤが提供され
る。
【００１７】もし望まれるなら、シス１，４−ポリイソ
プレンゴム、好ましくは天然ゴム１５ｐｈｒ以下、好ま
しくは約５〜約１５ｐｈｒが本発明のタイヤトレッド用
のゴムブレンドに添加される。
【００１８】本明細書中において使用され慣用される用
語「ｐｈｒ」は「ゴム１００重量部当たりのそれぞれの
材料の部数」を意味する。
【００１９】２若しくは３成分ゴムブレンド、またはシ
ス１，４−ポリイソプレンゴムが使用される場合は４成
分ゴムブレンド（前述の２及び３成分ゴムブレンドがタ
イヤトレッド用に好ましい。）は、実質的な量のシリカ
強化材を含むタイヤトレッドの特性を高めるために計画
された本発明の重要な特徴である。
【００２０】スチレン／イソプレン／ブタジエンターポ
リマーゴム（ＳＩＢＲ）は溶液重合によって製造され
る。適切なＳＩＢＲターポリマーゴムは、例えば本明細
書中に参照によって特別に組み入れられる米国特許第
５，１５９，０２０号に開示されている。
【００２１】ＳＩＲＢ及びイソプレン／ブタジエンコポ
リマーゴムについてのＴｇはガラス転移温度を意味し、
１０℃／分の加熱速度において示差走査熱量計によって
便利に決定できる。
【００２２】有機溶媒の溶液重合で製造されたスチレン
／ブタジエンコポリマーゴムの替わりに有機溶媒の溶液
重合で製造されたＳＩＢＲターポリマーゴムを利用する
ことは、一面において、ＳＩＢＲがタイヤトレッドにつ
いてのウェットスキッド及びころがり抵抗におけるより
良好な釣合及び折衷を提供すると考えられるので、重要
かつ有益であると考えられる。このことはタイヤトレッ
ドのウェットスキッド抵抗及びそのころがり抵抗の改善
が、有機溶媒の溶液重合で製造されたスチレン／ブタジ
エンコポリマーゴムよりも前記のＳＩＢＲターポリマー
ゴムの利用によってより容易に得られると考えられるこ
とを意味する。このことは、特にタイヤトレッドのウェ
ットスキッド抵抗を減じることなくそのころがり抵抗を
減じる（ころがり抵抗を改善する）ことが望まれる場合
に、ゴムのタイヤトレッドが関与するかぎり有利または
有益であると考えられる。
【００２３】イソプレン／ブタジエンコポリマーゴム
（ＩＢＲ）は、一面において、弾性反撥物理特性値によ
って証明される適切なより低いヒステリシスを示すよう
な、硬化された試料の観察による予測基準で証明される
ように、タイヤのころがり抵抗を減じることを促進する
ために有益であると考えられる。
【００２４】ＩＢＲは、例えばその未硬化状態において
約−２０℃〜約−５０℃の望まれるＴｇ範囲を達成する
ための適切な重合条件下におけるイソプレンと１, ３−
ブタジエンとの溶液重合で便利に製造し得る。Ｔｇはガ
ラス転移温度を意味し、１０℃／分の加熱速度において
示差走査熱量計によって便利に決定できる。
【００２５】シス１, ４−ポリブタジエンゴム（ＢＲ）
はタイヤトレッドの耐磨耗性またはトレッドウェア（tr
eadwear）を高めるために有益であると考えられる。
【００２６】そのようなＢＲは例えば１, ３−ブタジエ
ンの有機溶液重合によって製造できる。
【００２７】ＢＲは、例えば少なくとも９０％のシス
１, ４−含量を有することを慣用的に特徴とし得る。
【００２８】シス１, ４−ポリイソプレン天然ゴムはゴ
ム技術分野における当業者に周知である。
【００２９】このように、本発明の実施において、ゴム
ブレンドのためのシリカの強化効果のために、ＳＩＢＲ
ターポリマーゴム主成分（ｂａｃｋｂｏｎｅ）及び定量
のシリカ強化材に基づいたまた次にシリカカップリング
剤に頼った均合のとれた、２成分若しくは３成分、また
はシス１，４−ポリイソプレンゴムが使用される場合は
４成分ゴムブレンド（前述の２及び３成分ゴムブレンド
がタイヤトレッド用に好ましい。）が提供される。
【００３０】また、本発明にさらに従って、トレッドの
ゴムブレンドは、溶液重合で製造されたゴム（ＳＩＢ
Ｒ）及びシス１，４−ポリブタジエンゴムの両方の存在
を必要とする。前記ＳＩＢＲの利用と存在は、タイヤト
レッドのウェットスキッド及びころがり抵抗を高めるた
めに重要であると考えられ、そしてポリブタジエンはタ
イヤトレッドのトレッド耐磨耗性を高めるのに重要であ
ると考えられる。
【００３１】他の面において、そのようなゴムトレッド
はカーボンブラックをも含むことができ、シリカのカー
ボンブラックに対する重量比は少なくとも約１. ５／
１、所望により少なくとも約４／１であり、いくつかの
用途のためには少なくとも１０／１である。
【００３２】ゴム配合用途において使用される慣用的に
採用されるケイ酸質顔料は本発明のシリカとして使用で
きる。ケイ酸質顔料は熱分解法及び沈降ケイ酸質顔料
（シリカ）を含むが、沈降シリカが好ましい。
【００３３】本発明において好ましくは採用されるケイ
酸質顔料は、例えばケイ酸ナトリウムの如き溶解性シリ
ケートの酸性化によって得られるもののような沈降シリ
カである。
【００３４】窒素ガスを使用して測定されたシリカ顔料
のＢＥＴ表面積は好ましくは約１００〜約２５０、さら
に好ましくは約１２０〜約１８０ｍ2 ／ｇである。表面
積の測定のＢＥＴ法はジャーナル オブ アメリカンケ
ミカルソサイエティー第６０巻、３０４頁（１９３０
年）に記述されている。
【００３５】また、シリカは典型的に約２００〜約４０
０、通常は約２５０〜約３００の範囲のジブチルフタレ
ート（ＤＢＰ）吸収値を有する。
【００３６】シリカは例えば約０. ０１〜０. ０５ミク
ロンの範囲の電子顕微鏡によって測定される極限粒子サ
イズを有すると期待され得るが、シリカ粒子はサイズに
おいてより小さくても良い。
【００３７】種々の商業的に入手できるシリカ、例え
ば、例示のためのみであり限定ではなく２１０、２４３
等の名称のＨｉ−Ｓｉｌの商標でＰＰＧインダストリー
ズから商業的に入手できるシリカ、Ｚ１１６５ＭＰ及び
Ｚ１６５ＧＲの名称でローン−ポウレック（Rhone-Poul
ec）から入手できるシリカ、ＶＮ２及びＶＮ３等の名称
でデグサ（Degussa）ＡＧから入手できるシリカなどが
本発明において使用のために考慮し得る。ローン−ポウ
レックＺ１１６５ＭＰシリカは好ましいシリカであり、
報告されているようにＢＥＴ表面積約１６０〜１７０及
びＤＢＰ値約２５０〜２９０及び実質的に球形を有する
ことを特徴とする。
【００３８】トレッドゴムのゴム組成物は、例えば種々
の硫黄加硫可能な成分ゴムを、例えば硫黄のような硬化
助剤、活性剤、遅延剤及び促進剤、油のような加工添加
剤、粘着樹脂を含む樹脂、シリカ、並びに可塑剤、充填
剤、顔料、脂肪酸、二酸化亜鉛、ワックス、抗酸化剤及
びオゾン亀裂防止剤、しゃく解剤及び例えばカーボンブ
ラックのような強化材のような種々の慣用的に使用され
る添加材料と混合するような、ゴム配合技術分野におい
て一般に公知の方法によって配合されるだろうことは本
技術分野の当業者によって容易に理解される。本技術分
野における当業者に公知のように、硫黄加硫可能及び硫
黄加硫された材料（ゴム）の予定された用途に依存し
て、上記の添加物は選択されそして慣用的な量で普通に
使用される。
【００３９】もし使用されるなら、本発明の目的のため
のカーボンブラックの典型的な添加は本明細書中におい
て前述した。もし使用されるなら粘着樹脂の量は約０〜
約１０ｐｈｒ、通常約１〜約５ｐｈｒを構成する。加工
助剤の典型的な量は約１〜約５０ｐｈｒを構成する。そ
のような加工助剤は例えば芳香族、ナフテン系、及び／
またはパラフィン系プロセス油を含む。抗酸化剤の典型
的な量は約１〜約５ｐｈｒを構成する。代表的な抗酸化
剤は例えばジフェニル−ｐ−フェニレンジアミン及び例
えばバンタービルトラバーハンドブック（Vanderbilt R
ubber Handbook）（１９７８年）の３４４〜３４６頁に
開示されるような他のものであり得る。オゾン亀裂防止
剤の典型的な量は約１〜５ｐｈｒを構成する。もし使用
されるならステアリン酸を含むことができる脂肪酸の典
型的な量は約０. ５〜約３ｐｈｒを構成する。二酸化亜
鉛の典型的な量は約２〜約５ｐｈｒを構成する。ワック
スの典型的な量は約１〜約５ｐｈｒを構成する。しばし
ばマイクロクリスタリンワックスが使用される。しゃく
解剤の典型的な量は約０. １〜約１ｐｈｒを構成する。
典型的なしゃく解剤は例えばペンタクロロチオフェノー
ル及びジベンザミドジフェニルジスルフィドであり得
る。
【００４０】加硫は硫黄加硫剤の存在下に行われる。適
切な硫黄加硫剤の例は元素硫黄（遊離硫黄）または硫黄
付与加硫剤で、例えばアミンジスルフィド、高分子ポリ
スルフィド、または硫黄オレフィン付加物を含む。好ま
しくは、硫黄加硫剤は元素硫黄である。本技術分野の当
業者に公知のように、硫黄加硫剤は約０. ５〜約４ｐｈ
ｒの範囲の量で、またはいくつかの環境においては約８
ｐｈｒまでの量で使用され、約１. ５〜約２. ５の範囲
ときどきは２〜２. ５の範囲が好ましい。
【００４１】促進剤は加硫のために要求される時間及び
／または温度を制御するため並びに加硫物の特性を改善
するために使用される。遅延剤も加硫速度のために使用
される。一態様において、単一の促進剤系、すなわち一
次促進剤が使用され得る。慣用的に及び好ましくは、一
次促進剤が約０. ５〜約４、好ましくは約０. ８〜約
１. ５の範囲の全量で用いられる。他の態様において、
一次及び／または二次促進剤の組み合わせが使用される
ことができ、二次促進剤は約０. ０５〜約３ｐｈｒの量
で例えば加硫物の特性を活性化しそして改善するために
使用され得る。これらの促進剤の組み合わせは最終特性
上に相乗効果を生ずると期待され、どちらかの促進剤単
独の使用によって生じたものよりもいくらか良好であ
る。さらに、普通の加工温度においては影響されない
が、通常の加硫温度においては満足な硬化を生ずる遅効
性（delayed action）促進剤も使用され得る。本発明に
おいて使用され得る適切なタイプの促進剤はアミン類、
ジスルフィ類ド、グアニジン類、チオウレア類、チアゾ
ール類、チウラム類、スルフェンアミド類、ジチオカル
バメート類及びキサンタン類である。好ましくは一次促
進剤はスルフェンアミドである。もし二次促進剤が使用
されるなら、二次促進剤は好ましくはグアニジン、ジチ
オカルバメートまたはチウラム化合物である。硫黄加硫
剤及び促進剤の存在と相対量は、カップリング剤との組
み合わせにおける強化充填剤としてのシリカの使用にさ
らに第一に関する本発明の一面であるとはみなされな
い。
【００４２】上記の添加剤の存在と相対量は、シリカ及
びシリカカップリング剤との組み合わせにおけるタイヤ
トレッド中のゴムの特定のブレンドの利用にさらに第一
に関する本発明の一面とはみなされない。
【００４３】タイヤは本技術分野における当業者に容易
に明らかな種々の方法によってビルディングされ、シェ
ーピングされ、成形されそして硬化されることができ
る。
【００４４】本発明は次の実施例の参照によってより良
く理解され得る。実施例において部及び百分率は他に示
さない限り重量による。
【００４５】
【実施例Ｉ】２成分ゴム組成物（配合ゴム）をスチレン
／イソプレン／ブタジエンターポリマーゴム（ＳＩＢ
Ｒ）及びシス１, ４−ポリブタジエン（ＢＲ）のブレン
ドとして製造し、そして本明細書中で試料Ｘと呼ぶ。Ｓ
ＩＢＲ、ＢＲ及びイソプレン／ブタジエンコポリマーゴ
ム（ＩＢＲ）のブレンドを試料Ｙと呼ぶ。
【００４６】試料Ｘ及びＹのゴム組成物を数段階、すな
わち３つの硬化未発現段階（硬化剤なし）及び硬化発現
段階（硬化剤用）において成分を混合することによって
製造し、次に、生じた組成物を上昇した温度及び圧力の
条件下において硬化した。
【００４７】硬化未発現混合段階のために、最終の硬化
発現混合段階において混合（添加）される促進剤及び硫
黄硬化剤を除いて、最初の段階においてゴムを加え、そ
して試料Ｘ及びＹについてそれぞれ約６０及び約５０％
の他の各成分を一次硬化未発現混合段階において約４分
間約１５０℃〜約１８０℃の温度へ混合し；試料Ｘ及び
Ｙのそれぞれについて約２５及び５０％の他の成分を二
次硬化未発現混合段階において約２. ５〜３分間約１４
０℃〜約１７０℃の温度へ混合（添加）し、そして試料
Ｘ及びＹのそれぞれについて約１８及び０％の成分を三
次硬化未発現混合段階において約３分間約１３０℃〜約
１６０℃の温度へ混合（添加）した。すべてバンバリー
型ゴムミキサー中で行った。バンバリー型ミキサー中に
おいて生じたゴム組成物（混合物）へ次に硬化剤すなわ
ち促進剤及び硫黄を約３分間約１２０℃の温度へ混合し
た。ゴムを次に約１８分間約１５０℃の温度で加硫し
た。それぞれの混合工程の完了時に混合物を取り出し、
そして次の混合工程に進める前に約３０℃〜約５０℃の
温度へ冷却した。
【００４８】ゴム組成物は表１に示す成分から成ってい
た。表２は硬化ゴム組成物の特性を示す。
【００４９】
【表１】 ＳＩＢＲ：グッドイヤータイヤアンドラバーカンパニー
から入手した、Ｔｇ約−３２℃、結合スチレン約２５
％、結合イソプレン約５０％及び結合ブタジエン約２５
％を有し、ゴムプロセス油２５％を含有するＳＩＢＲ １）グッドイヤータイヤアンドラバーカンパニーからＢ
ｕｄｅｎｅ（登録商標）１２５４として入手したシス
１, ４−ポリブタジエンゴム ２）グッドイヤータイヤアンドラバーカンパニーから入
手した、イソプレン含量約５０％及びＴｇ約４３℃を有
するイソプレン／ブタジエンコポリマーゴム ３）試料ＸのＳＩＢＲ中に１７．５部が含まれ、試料Ｙ
のＳＩＢＲ中に１２．５部が含まれているゴムプロセス
油、ここでＳＩＢＲは上の表において乾燥重量（油無
し）基準で報告されており、さらに９部及び６．４部の
追加のゴムプロセス油が試料Ｘ及びＹにそれぞれ加えら
れている ４）アルキルアリールパラフェニレンジアミン型のもの ５）ローン−ポウレックカンパニーからＺ１１６５ＭＰ
として入手したシリカで、報告されているようにＢＥＴ
面積約１６５及びＤＢＰ吸収値約２６０〜２８０を有す
る ６）デグサからＸ５０Ｓとして、テトラスルフィドとＮ
３３０カーボンブラックとの５０／５０ブレンドとして
（したがって、５０％活性と考えられる）商業的に入手
できるビス−３−（トリエトキシシリルプロピル）テト
ラスルフィド（５０％活性）
【表２】 ゴム組成物のこれらの特性は、試料Ｘまたは試料Ｙのト
レッドを備えたタイヤについての予期されたころがり抵
抗及びけん引が、次の実施例ＩＩにおいて参照される対
照とみなされる試料Ｚのそれと比較して優れていること
を示す。
【００５０】
【実施例ＩＩ】サイズ１８５／６５Ｒ１５スチールベル
テッドラジアルプライタイヤ（steelbelted radial ply
tire）の空気入りタイヤを製造した。これは実施例Ｉ
の試料Ｘ及びＹとして説明したタイプのゴム組成物から
成る硫黄硬化されたゴムトレッドを有する。
【００５１】タイヤＺは、天然ゴム及び溶液ポリマーの
ブレンドの、そしてカーボンブラック約６０ｐｈｒによ
って強化されているトレッドを有し、約１０ｐｈｒのシ
リカを含んでいた。これを比較対照例として用いた。
【００５２】タイヤの試験結果を値１００に標準化した
対照の値と比較した値で表３に示す。
【００５３】
【表３】 タイヤＺに比較して、タイヤＸ及びＹについてのころが
り抵抗について上に報告したより高い値は、改善された
またはより低いタイヤのころがり抵抗を示しそして乗物
のための改善された燃料経済性を示す。
【００５４】タイヤＺに比較して、タイヤＸ及びＹにつ
いて報告したより高いウェットスキッド値はより大きい
タイヤトレッドけん引及び湿潤状態下での滑りに対する
より大きな抵抗を示す。
【００５５】タイヤＺに比較して、タイヤＸについて報
告したより高い耐磨耗値はより低いトレッド磨耗を示
し、よってタイヤＸについてのより大きい予測トレッド
寿命を示す。
【００５６】従って、これらの実施例は、前述のタイヤ
Ｘ及びＹについてのころがり抵抗及びウェットスキッド
抵抗は対照のタイヤＺの値を超えてかなり改善されてい
ることを示している。
【００５７】ある代表的な態様と詳細を本発明の例証の
目的のために示したが、本発明の精神と範囲から逸脱す
ることなく種々の変更と改良がなされ得ることは本技術
分野の当業者にとって明白であろう。
フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 // Ｂ２９Ｋ 9:06 103:00 (72)発明者 ジャン・ベルグ ルクセンブルグ大公国エル−9414，ヴィヤ ンダン，リュー・ヴィクトル・ユゴー ８ ア (72)発明者 マルク・ジュニノ ルクセンブルグ大公国エル−9303，ステン セル，リュー・デ・ノアイエ 19 (72)発明者 トム・ドミニク・リンステル ルクセンブルグ大公国エル−9370，ギルス ドルフ，ウム・アーレ・ヴァーセル ６ (72)発明者 ジャン−ポール・ランボット ベルギー王国ベー−6700，アルロン，アヴ ニュー・ドゥ・リュクサンブール 11

Claims (18)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 ゴム１００重量部基準で （Ａ）（ｉ）約−２５℃〜約−５０℃の範囲のＴｇを有
    し、結合スチレン約６〜約４０重量％、結合イソプレン
    約２０〜約６５重量％及び結合ブタジエン約１０〜約５
    ０重量％から成ることを特徴とする、スチレン／イソプ
    レン／ブタジエンタ−ポリマーゴム約６０〜約９０ｐｈ
    ｒ、（ii）シス１, ４- ポリブタジエンゴム約１０〜約
    ４０ｐｈｒ、及び（iii）約−２０℃〜約−５０℃の範
    囲のＴｇを有し、イソプレン約３０〜約７０重量％を含
    むイソプレン／ブタジエンコポリマーゴム約６０ｐｈｒ
    以下を含んで成るジエンに基づくエラストマー （Ｂ）粒状シリカ約５０〜約１１０ｐｈｒ （Ｃ）二酸化ケイ素と反応性の部分及び前記エラストマ
    ーと反応性の部分を有し、シリカのカップリング剤に対
    する重量比が約７／１〜約１５／１である少なくとも１
    つのシリカカップリング剤、並びに （Ｄ）カーボンブラック約０〜約５０ｐｈｒ（ただし、
    もしカーボンブラックが使用されるならシリカのカーボ
    ンブラックに対する重量比が少なくとも１／１であり、
    もしカーボンブラックが使用されるならシリカ及びカー
    ボンブラックの全量が約６０〜約１２０ｐｈｒであ
    る。） を含んで成るトレッドを有する空気入りタイヤ。
  2. 【請求項２】 前記トレッドがシス１，４−ポリイソプ
    レンゴム約５〜約１５ｐｈｒをさらに含む、請求項１に
    記載のタイヤ。
  3. 【請求項３】 前記トレッドのゴムが、ゴム１００重両
    部基準で、（Ａ）（ｉ）前記スチレン／イソプレン／ブ
    タジエンタ−ポリマーゴム約６０〜約８５ｐｈｒ、及び
    （ii）シス１, ４- ポリブタジエンゴム約１０〜約４０
    ｐｈｒを含んで成るジエンに基づくエラストマーを含ん
    で成る、請求項１に記載のタイヤ。
  4. 【請求項４】 前記トレッドがシス１，４−ポリイソプ
    レンゴム約５〜約１５ｐｈｒをさらに含む、請求項３に
    記載のタイヤ。
  5. 【請求項５】 前記トレッドのゴムが、ゴム１００重両
    部基準で、（Ａ）（ｉ）前記スチレン／イソプレン／ブ
    タジエンタ−ポリマーゴム約６０〜約８５ｐｈｒ、及び
    （ii）シス１, ４- ポリブタジエンゴム約１０〜約４０
    ｐｈｒを含んで成るジエンに基づくエラストマーを含ん
    で成る、請求項１に記載のタイヤ。
  6. 【請求項６】 前記トレッドがシス１，４−ポリイソプ
    レンゴム約５〜約１５ｐｈｒをさらに含む、請求項５に
    記載のタイヤ。
  7. 【請求項７】 前記シリカが約１００〜約２００の範囲
    のＢＥＴ表面積及び約２００〜約４００の範囲のＤＢＰ
    吸収値を有することを特徴とする、請求項１に記載のタ
    イヤ。
  8. 【請求項８】 トレッド中において、シリカのカーボン
    ブラックに対する重量比が少なくとも１０／１である、
    請求項１に記載のタイヤ。
  9. 【請求項９】 前記スチレン／イソプレン／ブタジエン
    コポリマーゴムがその未硬化状態において約−３０℃〜
    約−４０℃の範囲の単一のＴｇを有することを特徴とす
    る、請求項１に記載のタイヤ。
  10. 【請求項１０】 前記カップリング剤がビス−３−（ト
    リエトキシシリルプロピル）テトラスルフィドである、
    請求項１に記載のタイヤ。
  11. 【請求項１１】 ゴム１００重量部基準で、 （Ａ）（ｉ）スチレン／イソプレン／ブタジエンタ−ポ
    リマーゴム約６０〜約８５ｐｈｒ、（ii）シス１, ４-
    ポリブタジエンゴム約１０〜約４０ｐｈｒ、及びを含ん
    で成るジエンに基づくエラストマー、 （Ｂ）粒状シリカ約６０〜約８５ｐｈｒ、 （Ｃ）二酸化ケイ素と反応性のシラン部分及び前記エラ
    ストマーと反応性の硫黄部分を有し、シリカのカップリ
    ング剤に対する重量比が約７／１〜約１５／１である少
    なくとも１つのシリカカップリング剤、並びに （Ｄ）カーボンブラック約５０ｐｈｒ以下（ただし、も
    しカーボンブラックが使用されるならシリカのカーボン
    ブラックに対する重量比が少なくとも４／１であり、も
    しカーボンブラックが使用されるならシリカ及びカーボ
    ンブラックの全量が約７０〜約１２０ｐｈｒである。） を含んで成り、さらに１，４-ポリイソプレン天然ゴム
    約１５ｐｈｒ以下を含むトレッドを有する、請求項１に
    記載の空気入りタイヤ。
  12. 【請求項１２】 前記シリカが約１００〜約２００の範
    囲のＢＥＴ表面積及び約２００〜約４００の範囲のＤＢ
    Ｐ吸収値を有し、そして前記スチレン／イソプレン／ブ
    タジエンコポリマーゴムがその未硬化状態において約−
    ３０℃〜約−４０℃の範囲のＴｇを有することを特徴と
    する、請求項１１に記載のタイヤ。
  13. 【請求項１３】 前記カップリング剤がビス−３−（ト
    リエトキシシリルプロピル）テトラスルフィドである、
    請求項１１に記載のタイヤ。
  14. 【請求項１４】 トレッド中において、シリカのカーボ
    ンブラックに対する重量比が少なくとも１０／１であ
    る、請求項１１に記載のタイヤ。
  15. 【請求項１５】 ゴム１００重量部基準で （Ａ）（ｉ）スチレン／イソプレン／ブタジエンタ−ポ
    リマーゴム約６０〜約８５ｐｈｒ（ii）シス１, ４- ポ
    リブタジエンゴム約１０〜約４０ｐｈｒ、及び（iii ）
    イソプレンゴム約４０〜約６０重量％を含むイソプレン
    ／ブタジエンコポリマーゴム約５〜約３５ｐｈｒ以下を
    含んで成るジエンに基づくエラストマー （Ｂ）粒状シリカ約６０〜約８５ｐｈｒ （Ｃ）二酸化ケイ素と反応性のシラン部分及び前記エラ
    ストマーと反応性の硫黄部分を有し、シリカのカップリ
    ング剤に対する重量比が約７／１〜約１５／１である少
    なくとも１つのシリカカップリング剤、並びに （Ｄ）カーボンブラック約５０ｐｈｒ以下（ただし、シ
    リカのカーボンブラックに対する重量比が少なくとも４
    ／１であり、シリカ及びカーボンブラックの全量が約７
    ０〜約１２０ｐｈｒである。） を含んで成り、さらに１，４-ポリイソプレン天然ゴム
    約１５ｐｈｒ以下を含むトレッドを有する、請求項１に
    記載の空気入りタイヤ。
  16. 【請求項１６】 前記シリカが約１２０〜約１８０の範
    囲のＢＥＴ表面積及び約２５０〜約３００の範囲のＤＢ
    Ｐ吸収値を有し、そして前記スチレン／イソプレン／ブ
    タジエンコポリマーゴムがその未硬化状態において約−
    ３０℃〜約−４０℃の範囲のＴｇを有することを特徴と
    する、請求項１５に記載のタイヤ。
  17. 【請求項１７】 前記カップリング剤がビス−３−（ト
    リエトキシシリルプロピル）テトラスルフィドである、
    請求項１５に記載のタイヤ。
  18. 【請求項１８】 トレッド中において、シリカのカーボ
    ンブラックに対する重量比が少なくとも１０／１であ
    る、請求項１５に記載のタイヤ。
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