JPH0652656B2 - 溶融炭酸塩型燃料電池 - Google Patents
溶融炭酸塩型燃料電池Info
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- JPH0652656B2 JPH0652656B2 JP62243743A JP24374387A JPH0652656B2 JP H0652656 B2 JPH0652656 B2 JP H0652656B2 JP 62243743 A JP62243743 A JP 62243743A JP 24374387 A JP24374387 A JP 24374387A JP H0652656 B2 JPH0652656 B2 JP H0652656B2
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- H01M8/141—Fuel cells with fused electrolytes the anode and the cathode being gas-permeable electrodes or electrode layers
- H01M8/142—Fuel cells with fused electrolytes the anode and the cathode being gas-permeable electrodes or electrode layers with matrix-supported or semi-solid matrix-reinforced electrolyte
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Description
【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は、溶融炭酸塩型燃料電池に係り、特に、電解質
を蓄えかつ補給するのに好適な電解質補給溜を有する溶
融炭酸塩型燃料電池に関する。
を蓄えかつ補給するのに好適な電解質補給溜を有する溶
融炭酸塩型燃料電池に関する。
従来の燃料電池では、電解質を保有する電解質板を介し
て相対してアノード電極とカソード電極とを配設し、ア
ノード電極とカソード電極の外側にこれら電極にそれぞ
れの反応ガスを流通する反応ガス流通路を備えたセパレ
ータを配設して単位電池を構成している。
て相対してアノード電極とカソード電極とを配設し、ア
ノード電極とカソード電極の外側にこれら電極にそれぞ
れの反応ガスを流通する反応ガス流通路を備えたセパレ
ータを配設して単位電池を構成している。
電力用燃料電池として大容量化を図るには、電極面積を
大きくし、かつ単位電池を多数積層して用いることが望
ましい。燃料電池における最も大きな問題点の１つに、
発電中に電解質板の電解質が不足し、電池性能が徐々に
低下する経時劣化がある。このような問題点に対応する
ため、これまでにも電解質の補給方法が提案されてお
り、例えばEPA-0075380号公報、特開昭58-161266号公報
および特開昭58-161269号公報に示されている。
大きくし、かつ単位電池を多数積層して用いることが望
ましい。燃料電池における最も大きな問題点の１つに、
発電中に電解質板の電解質が不足し、電池性能が徐々に
低下する経時劣化がある。このような問題点に対応する
ため、これまでにも電解質の補給方法が提案されてお
り、例えばEPA-0075380号公報、特開昭58-161266号公報
および特開昭58-161269号公報に示されている。
電解質の補給方法は、EPA-0075380号公報に示されるよ
うに、電池周辺に溝を設けて電解質を溜め、周辺より電
解質を浸み込ませる方法が用いられてきた。この場合、
電池面積が大きくなった場合に電解質が均等に入らない
とろがあり、電解質が不足している面より反応ガスが流
出（または流入）して、電池に悪影響を与える。一方、
特開昭58-161266号公報に示されるように、単位電池を
小さく分割し、その周辺より浸み込ませる方法が提案さ
れているが、電池構造が複雑になり好ましくない。ま
た、上記欠点を補う方法が特開昭58-161269号公報に提
案されているが反応ガス流路が曲がるため、電流内部で
ガス差圧が発生して好ましくない。
うに、電池周辺に溝を設けて電解質を溜め、周辺より電
解質を浸み込ませる方法が用いられてきた。この場合、
電池面積が大きくなった場合に電解質が均等に入らない
とろがあり、電解質が不足している面より反応ガスが流
出（または流入）して、電池に悪影響を与える。一方、
特開昭58-161266号公報に示されるように、単位電池を
小さく分割し、その周辺より浸み込ませる方法が提案さ
れているが、電池構造が複雑になり好ましくない。ま
た、上記欠点を補う方法が特開昭58-161269号公報に提
案されているが反応ガス流路が曲がるため、電流内部で
ガス差圧が発生して好ましくない。
本発明の目的は、電解質が不足して電池性能が低下する
のを防ぐため、電解質を電解質板に均等に補給し、長期
にわり安定した電池性能が得られるようにした溶融炭酸
塩型燃料電池を提供することにある。
のを防ぐため、電解質を電解質板に均等に補給し、長期
にわり安定した電池性能が得られるようにした溶融炭酸
塩型燃料電池を提供することにある。
前記目的を達成するため、本発明は、アノード及びカソ
ードからなる一対の電極で電解質板を挟持し、その外側
に各電極に反応ガスを供給するためのガス流路を形成す
る波形ガス分割板を備えてなる単位電池をセパレータを
介して複数個積層した溶融炭酸塩型燃料電池において、
前記セパレータと波形ガス分割板によって形成される空
間の少なくとも一部に電解質を保持したセラミック粒子
を充填し、前記セラミック粒子が充填された前記波形ガ
ス分割板の部分に電解質を流通させる小孔を設け、か
つ、前記電極、電解質板及びセラミック粒子充填物の細
孔分布の中央細孔直径の大小関係を電解質板＜セラミッ
ク粒子充填物＜電極とした。
ードからなる一対の電極で電解質板を挟持し、その外側
に各電極に反応ガスを供給するためのガス流路を形成す
る波形ガス分割板を備えてなる単位電池をセパレータを
介して複数個積層した溶融炭酸塩型燃料電池において、
前記セパレータと波形ガス分割板によって形成される空
間の少なくとも一部に電解質を保持したセラミック粒子
を充填し、前記セラミック粒子が充填された前記波形ガ
ス分割板の部分に電解質を流通させる小孔を設け、か
つ、前記電極、電解質板及びセラミック粒子充填物の細
孔分布の中央細孔直径の大小関係を電解質板＜セラミッ
ク粒子充填物＜電極とした。
本発明によれば、電極とセラミックの間の反応ガス流通
路を波形ガス分割板で複数の小流路に分割して、そのセ
パレータ側に開口した電解質補給溜に電解質を保持した
セラミック粒子充填物を蓄えることによって、そこに設
けられた小孔から電極の細孔を経由して電解質が電解質
板に補給される。
路を波形ガス分割板で複数の小流路に分割して、そのセ
パレータ側に開口した電解質補給溜に電解質を保持した
セラミック粒子充填物を蓄えることによって、そこに設
けられた小孔から電極の細孔を経由して電解質が電解質
板に補給される。
ここで、電極、電解質板及びセラミック粒子充填物の細
孔分布の中央細孔直径の大小関係を、電解質板＜セラミ
ック粒子充填物＜電極とすることにより、通常の運転時
に補給用の電解質が電極に過剰に吸収されて反応ガスの
拡散性が阻害され、電池性能が悪影響を受けるというこ
とがない。
孔分布の中央細孔直径の大小関係を、電解質板＜セラミ
ック粒子充填物＜電極とすることにより、通常の運転時
に補給用の電解質が電極に過剰に吸収されて反応ガスの
拡散性が阻害され、電池性能が悪影響を受けるというこ
とがない。
一方、電解質板の電解質が不足すると、電解質板は電極
細孔内の電解質を吸込み、次に、電解質が枯渇した電極
細孔に電解質補給溜のセラミック粒子充填物からの電解
質が移動することによって、電解質板に適量の電解質が
補給される。
細孔内の電解質を吸込み、次に、電解質が枯渇した電極
細孔に電解質補給溜のセラミック粒子充填物からの電解
質が移動することによって、電解質板に適量の電解質が
補給される。
本発明の第１実施例を第１図を参照して説明する。
本発明の燃料電池は、第１図に示されるように、電解質
を保有する電解質板７を間に介して、アノード電極２ａ
とカソード電極２ｂとを対向して有し、アノード電極２
ａとカソード電極２ｂの外側にそれぞれの電極に反応ガ
スを流通する反応ガス流通路を備えたセパレータ１を有
する。これにより単位電池が構成される。反応ガス流中
路内は波形ガス分割板３で分割され、これにより形成さ
れた複数の小流路の少なくとも一流路に、電解質を蓄え
て電解質板に補給する電解質補給溜４が形成されてい
る。
を保有する電解質板７を間に介して、アノード電極２ａ
とカソード電極２ｂとを対向して有し、アノード電極２
ａとカソード電極２ｂの外側にそれぞれの電極に反応ガ
スを流通する反応ガス流通路を備えたセパレータ１を有
する。これにより単位電池が構成される。反応ガス流中
路内は波形ガス分割板３で分割され、これにより形成さ
れた複数の小流路の少なくとも一流路に、電解質を蓄え
て電解質板に補給する電解質補給溜４が形成されてい
る。
セパレータ１は、ガス不浸透且つ電気伝導性の材料で構
成されている。セパレータ１と電極２の間にはガス分割
板３を有する。ガス分割板３によって区分された小流路
のうち、セパレータ１側に開口する小流路は電解質を蓄
える電解質補給溜４とし、電極側に開口した小流路５に
は反応ガスを通気する。電解質補給溜４には小孔６を設
け、電解質が電極２を介して電解質板７に供給される。
本発明による電解質補給構造の実施例は、第５図に示さ
れる。アノードガス流路８とカソードガス流路９は直交
流になる。電解質板への電解質の供給は、電解質分岐溝
13を経由してなされる。
成されている。セパレータ１と電極２の間にはガス分割
板３を有する。ガス分割板３によって区分された小流路
のうち、セパレータ１側に開口する小流路は電解質を蓄
える電解質補給溜４とし、電極側に開口した小流路５に
は反応ガスを通気する。電解質補給溜４には小孔６を設
け、電解質が電極２を介して電解質板７に供給される。
本発明による電解質補給構造の実施例は、第５図に示さ
れる。アノードガス流路８とカソードガス流路９は直交
流になる。電解質板への電解質の供給は、電解質分岐溝
13を経由してなされる。
本発明の第２実施例を第２図を参照して説明する。
第２図に示されるように、反応ガス流通路を波形ガス分
割板３で分割して形成された断面が台形状の複数の小流
路の一方側の小流路５が電極２側に開口し、他方側の小
流路４がセパレータ１側に開口している。電解質補給溜
を構成する小流路４の電極２に接する面には小孔が６が
設けられている。
割板３で分割して形成された断面が台形状の複数の小流
路の一方側の小流路５が電極２側に開口し、他方側の小
流路４がセパレータ１側に開口している。電解質補給溜
を構成する小流路４の電極２に接する面には小孔が６が
設けられている。
本発明の第３実施例を第３図を参照して説明する。
前記のものとはガス分割板３の形状が異なるが、本実施
例においても電極２側に開口した小流路５は反応ガスが
流通し、セパレータ１側に開口した小流路は電解質を蓄
える電解質補給溜４を形成する。
例においても電極２側に開口した小流路５は反応ガスが
流通し、セパレータ１側に開口した小流路は電解質を蓄
える電解質補給溜４を形成する。
本発明の第４実施例を第４図を参照して説明する。
本実施例においては、ガス分割板３は、断面が三角形の
小流路４、５を形成し、セパレータ１側に開口した小流
路４が電解質補給溜となる。ガス分割板３の斜面には小
孔６が設けられている。
小流路４、５を形成し、セパレータ１側に開口した小流
路４が電解質補給溜となる。ガス分割板３の斜面には小
孔６が設けられている。
いずれの実施例においても、電解質を蓄える電解質補給
溜４に少なくとも１個以上の小孔６を有し、電解質がこ
の小孔６から電極２の細孔を経由して電解質板７に補給
される。小孔６は電極２との接触面に備えるのが好まし
いが、第４図に示されるように、それ以外の位置でも電
解質は壁面をぬらして移動するので、電解質の補給が行
える。また、小孔６を経由して反応ガスが電解質補給溜
４に流入することがあるが、アノード電極２ａ側への補
給路とカソード電極２ｂ側への補給路を分離すれば、電
池性能あるいは電池運転に対して障害とならない。
溜４に少なくとも１個以上の小孔６を有し、電解質がこ
の小孔６から電極２の細孔を経由して電解質板７に補給
される。小孔６は電極２との接触面に備えるのが好まし
いが、第４図に示されるように、それ以外の位置でも電
解質は壁面をぬらして移動するので、電解質の補給が行
える。また、小孔６を経由して反応ガスが電解質補給溜
４に流入することがあるが、アノード電極２ａ側への補
給路とカソード電極２ｂ側への補給路を分離すれば、電
池性能あるいは電池運転に対して障害とならない。
電解質補給溜はアノード電極側およびカソード電極側の
少なくとも一方側に備えることができるが、アノード電
極側に備えるのが望ましい。
少なくとも一方側に備えることができるが、アノード電
極側に備えるのが望ましい。
電解質補給溜には電解質保持材を充填し、毛細管現象を
利用して電解質の供給を行う。電解質保持材には、溶融
炭酸塩電解質に対して不活性である物質、例えばリチウ
ムアルミネート、酸化ジルコニウム、酸化マグネシウム
等のセラミックの粉末または繊維を用いることが好まし
い。なお、電解質の供給および移動をスムーズに実行す
るためには、電解質マトリックスの細孔径、電解質補給
溜の電解質保持用充填物の細孔径及び電解の細孔径を以
下のような組み合わせにすることが肝要である。
利用して電解質の供給を行う。電解質保持材には、溶融
炭酸塩電解質に対して不活性である物質、例えばリチウ
ムアルミネート、酸化ジルコニウム、酸化マグネシウム
等のセラミックの粉末または繊維を用いることが好まし
い。なお、電解質の供給および移動をスムーズに実行す
るためには、電解質マトリックスの細孔径、電解質補給
溜の電解質保持用充填物の細孔径及び電解の細孔径を以
下のような組み合わせにすることが肝要である。
すなわち、電解質板のマトリックスの細孔径＜電解質補
給溜の電解質保持用充填物の細孔径＜電極の細孔径とし
てかつ、電極の細孔の一部が電解質補給溜の充填物細孔
径より小さい細孔を有するようにする。これによって、
電解質は電極の細かい細孔を経由して電解質板にスムー
ズに補給される。また、電極へのガス拡散を阻害せず、
高い電池性能を発揮することができる。
給溜の電解質保持用充填物の細孔径＜電極の細孔径とし
てかつ、電極の細孔の一部が電解質補給溜の充填物細孔
径より小さい細孔を有するようにする。これによって、
電解質は電極の細かい細孔を経由して電解質板にスムー
ズに補給される。また、電極へのガス拡散を阻害せず、
高い電池性能を発揮することができる。
本発明の第５実施例を第６図に参照して説明する。電解
質補給方法については、電池外部から電解質を供給する
方法が第６図に示されている。電解質槽10の中に炭酸塩
電解質11を入れ、ヒータ15により加熱し融解する、融解
した電解質は貫通孔12を通して電解質分岐溝13に導き、
電解質補給溜４に分配する。電解質補給溜４に蓄えられ
た電解質は、小孔６から電極２ａおよび２ｂを介して電
解質板７に供給される。
質補給方法については、電池外部から電解質を供給する
方法が第６図に示されている。電解質槽10の中に炭酸塩
電解質11を入れ、ヒータ15により加熱し融解する、融解
した電解質は貫通孔12を通して電解質分岐溝13に導き、
電解質補給溜４に分配する。電解質補給溜４に蓄えられ
た電解質は、小孔６から電極２ａおよび２ｂを介して電
解質板７に供給される。
次に、本発明の試験について説明する。
（試験例１） 本発明による電池を第５図に示すように構成して電池評
価試験をした。セパレータにはＳＵＳ316（ステンレ
ス）を用いて電極有効面積3600cm2の単位電池を作っ
た。アノード電極にはニッケル電極、カソード電極には
酸化ニツケル−銀電極を用い、電解質板にはリチウムア
ルミネートを基材とするマトリックス型電解質板を用い
た。電極とセパレータの間にはＳＵＳ316製波板を配設
し、セパレータ側に開口した小流路すなわち電解質補給
溜には、リチウムアルミネート粉末の焼結体に炭酸塩電
解質を含浸して充填した。電極、電解質マトリックス板
および電解質補給溜の充填材の細孔分布測定結果が第７
図に示される。第７図の横軸は細孔直径、縦軸は直径の
大きい細孔から累積した累積細孔容積であり、図中の曲
線16はアノード細孔分布、曲線17はカソード細孔分布、
曲線18は電解質板マトリックス細孔分布、曲線19は電解
質補給溜充填物細孔分布をそれぞれ表す。また、累積細
孔容積の２分の１に相当する所の細孔直径、すなわち中
央細孔直径の値は、電解質板マトリックスが約0.10μ
ｍ、電解質補給溜充填物が約1.3μｍ、アノードが約5.2
μｍ、カソードが約12.0μｍであった。
価試験をした。セパレータにはＳＵＳ316（ステンレ
ス）を用いて電極有効面積3600cm2の単位電池を作っ
た。アノード電極にはニッケル電極、カソード電極には
酸化ニツケル−銀電極を用い、電解質板にはリチウムア
ルミネートを基材とするマトリックス型電解質板を用い
た。電極とセパレータの間にはＳＵＳ316製波板を配設
し、セパレータ側に開口した小流路すなわち電解質補給
溜には、リチウムアルミネート粉末の焼結体に炭酸塩電
解質を含浸して充填した。電極、電解質マトリックス板
および電解質補給溜の充填材の細孔分布測定結果が第７
図に示される。第７図の横軸は細孔直径、縦軸は直径の
大きい細孔から累積した累積細孔容積であり、図中の曲
線16はアノード細孔分布、曲線17はカソード細孔分布、
曲線18は電解質板マトリックス細孔分布、曲線19は電解
質補給溜充填物細孔分布をそれぞれ表す。また、累積細
孔容積の２分の１に相当する所の細孔直径、すなわち中
央細孔直径の値は、電解質板マトリックスが約0.10μ
ｍ、電解質補給溜充填物が約1.3μｍ、アノードが約5.2
μｍ、カソードが約12.0μｍであった。
以上の部材で構成した電極を、電池試験評価装置にセッ
トして、アノードガスとして80%H2-20%CO2混合ガス、カ
ソードガスとして15%O2-30%CO2-55%N2混合ガスを供給
し、650℃における電池性能を調べた。その結果、初期
性能として、電池密度150mA/cm2において電池電圧0.76
Ｖを得た。20ｈ経過後では、150mA/cm2で0.78Ｖ、400ｈ
経過後では150mA/cm2で0.78Ｖであった。
トして、アノードガスとして80%H2-20%CO2混合ガス、カ
ソードガスとして15%O2-30%CO2-55%N2混合ガスを供給
し、650℃における電池性能を調べた。その結果、初期
性能として、電池密度150mA/cm2において電池電圧0.76
Ｖを得た。20ｈ経過後では、150mA/cm2で0.78Ｖ、400ｈ
経過後では150mA/cm2で0.78Ｖであった。
（試験例２） 電池とセパレータ間に配設した波板で分割した電解質補
給溜には電解質を全くリザーブしないで試験例１と同じ
電池を構成し、同じ条件で電池性能評価試験をした。そ
の結果、初期性能として、電流密度150mA/cm2において
電池電圧0.75Ｖであった。200ｈ経過後では、150mA/cm2
で0.71Ｖまで下がり、さらに400ｈ経過後では0.63Ｖま
で低下した。そこで外部から電解質を補給したところ、
直ちに0.74Ｖまで回復した。
給溜には電解質を全くリザーブしないで試験例１と同じ
電池を構成し、同じ条件で電池性能評価試験をした。そ
の結果、初期性能として、電流密度150mA/cm2において
電池電圧0.75Ｖであった。200ｈ経過後では、150mA/cm2
で0.71Ｖまで下がり、さらに400ｈ経過後では0.63Ｖま
で低下した。そこで外部から電解質を補給したところ、
直ちに0.74Ｖまで回復した。
本発明によれば、溶融炭酸塩型燃料電池の反応ガス流通
路を分割して一方の小流路に電解質補給溜と小孔を設け
て電解質を蓄え、かつ各部材の細孔径を制御することに
よって、電解質が電極の細孔を経由して電解質板に補給
されるので、電池性能が長期にわたって安定する。
路を分割して一方の小流路に電解質補給溜と小孔を設け
て電解質を蓄え、かつ各部材の細孔径を制御することに
よって、電解質が電極の細孔を経由して電解質板に補給
されるので、電池性能が長期にわたって安定する。
第１図〜第４図は本発明の実施例を示す電極とセパレー
タ間にガス分割板を配設し、小流路の一部に電解質補給
溜を備えた電池の断面図、第５図は反応ガス流通路を直
交流に構成した電池の斜視図、第６図は電解質を電池外
部から補給する積層型燃料電池断面図、第７図は電池部
材の細孔分布特性を示すグラフである。 １…セパレータ、２…電極、２ａ…アノード電極、２ｂ
…カソード電極、３…ガス分割板、４…電解質補給溜、
５…小流路、６…小孔、７…電解質板
タ間にガス分割板を配設し、小流路の一部に電解質補給
溜を備えた電池の断面図、第５図は反応ガス流通路を直
交流に構成した電池の斜視図、第６図は電解質を電池外
部から補給する積層型燃料電池断面図、第７図は電池部
材の細孔分布特性を示すグラフである。 １…セパレータ、２…電極、２ａ…アノード電極、２ｂ
…カソード電極、３…ガス分割板、４…電解質補給溜、
５…小流路、６…小孔、７…電解質板
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 岩瀬 嘉男 茨城県日立市久慈町4026番地 株式会社日 立製作所日立研究所内 (72)発明者 三次 浩一 茨城県日立市久慈町4026番地 株式会社日 立製作所日立研究所内 (72)発明者 黒江 聡 茨城県日立市久慈町4026番地 株式会社日 立製作所日立研究所内 (72)発明者 加茂 友一 茨城県日立市久慈町4026番地 株式会社日 立製作所日立研究所内 (56)参考文献 特開 昭61−271754（ＪＰ，Ａ) 特開 昭61−277169（ＪＰ，Ａ) 特開 昭62−165866（ＪＰ，Ａ) 特開 昭63−58768（ＪＰ，Ａ)
Claims (2)
- 【請求項１】アノード及びカソードからなる一対の電極
で電解質板を挟持し、その外側に各電極に反応ガスを供
給するためのガス流路を形成する波形ガス分割板を備え
てなる単位電池をセパレータを介して複数個積層した溶
融炭酸塩型燃料電池において、 前記セパレータと波形ガス分割板によって形成される空
間の少なくとも一部に電解質を保持したセラミック粒子
を充填し、前記セラミック粒子が充填された前記波形ガ
ス分割板の部分に電解質を流通させる小孔を設け、か
つ、前記電極、電解質板及びセラミック粒子充填物の細
孔分布の中央細孔直径の大小関係を電解質板＜セラミッ
ク粒子充填物＜電極としたことを特徴とする溶融炭酸塩
型燃料電池。 - 【請求項２】電解質板、セラミック粒子充填物、アノー
ド、及びカソードの中央細孔径が、それぞれ約0.10μ
ｍ、約1.3μｍ、約5.2μｍ、及び約12.0μｍであること
を特徴とする特許請求の範囲第１項記載の溶融炭酸塩型
燃料電池。
Priority Applications (1)
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|---|---|---|---|
| JP62243743A JPH0652656B2 (ja) | 1987-09-30 | 1987-09-30 | 溶融炭酸塩型燃料電池 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
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| JP62243743A JPH0652656B2 (ja) | 1987-09-30 | 1987-09-30 | 溶融炭酸塩型燃料電池 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
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| JPS6489150A JPS6489150A (en) | 1989-04-03 |
| JPH0652656B2 true JPH0652656B2 (ja) | 1994-07-06 |
Family
ID=17108328
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP62243743A Expired - Fee Related JPH0652656B2 (ja) | 1987-09-30 | 1987-09-30 | 溶融炭酸塩型燃料電池 |
Country Status (1)
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| JP (1) | JPH0652656B2 (ja) |
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-
1987
- 1987-09-30 JP JP62243743A patent/JPH0652656B2/ja not_active Expired - Fee Related
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