JPH06254595A - 表流水の浄化方法 - Google Patents
表流水の浄化方法Info
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- JPH06254595A JPH06254595A JP6470493A JP6470493A JPH06254595A JP H06254595 A JPH06254595 A JP H06254595A JP 6470493 A JP6470493 A JP 6470493A JP 6470493 A JP6470493 A JP 6470493A JP H06254595 A JPH06254595 A JP H06254595A
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- Y02W—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES RELATED TO WASTEWATER TREATMENT OR WASTE MANAGEMENT
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Abstract
(57)【要約】
【目的】 トリハロメタンの生成が防止でき、濁度、Ｔ
ＯＣ（全有機炭素）、色度に優れるなど高度浄化が達成
できる表流水の浄化方法を提供する。 【構成】 塩素未処理表流水を中空糸型限外濾過膜およ
び生物活性炭を用いて処理することを特徴とする表流水
の浄化方法である。好ましくは中空糸型限外濾過膜を用
いて処理し、次いで生物活性炭を用いて処理することが
好ましい。
ＯＣ（全有機炭素）、色度に優れるなど高度浄化が達成
できる表流水の浄化方法を提供する。 【構成】 塩素未処理表流水を中空糸型限外濾過膜およ
び生物活性炭を用いて処理することを特徴とする表流水
の浄化方法である。好ましくは中空糸型限外濾過膜を用
いて処理し、次いで生物活性炭を用いて処理することが
好ましい。
Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、河川水や湖沼水等の表
流水の浄化方法に関するものである。さらに詳しくは、
中空糸型限外濾過膜と生物活性炭により処理することを
特徴とする塩素未処理表流水の浄化方法に関する。
流水の浄化方法に関するものである。さらに詳しくは、
中空糸型限外濾過膜と生物活性炭により処理することを
特徴とする塩素未処理表流水の浄化方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】従来、河川水や湖沼水等の表流水から水
道水を得るための浄水処理システムとしては、前塩素処
理−凝集沈澱−砂濾過−塩素滅菌工程を経るのが一般的
である。このような工程を実現するためには、凝集池、
沈澱池、砂濾過池、塩素滅菌設備等が必要であり、大き
な設置スペースを要するという問題点がある。加えて、
近年河川等の水源の汚濁が進んでいるため、これに対す
る新しい高度浄水処理システムの開発が求められ、上記
工程に活性炭処理システムやオゾン処理システムを付加
することが提案されている。
道水を得るための浄水処理システムとしては、前塩素処
理−凝集沈澱−砂濾過−塩素滅菌工程を経るのが一般的
である。このような工程を実現するためには、凝集池、
沈澱池、砂濾過池、塩素滅菌設備等が必要であり、大き
な設置スペースを要するという問題点がある。加えて、
近年河川等の水源の汚濁が進んでいるため、これに対す
る新しい高度浄水処理システムの開発が求められ、上記
工程に活性炭処理システムやオゾン処理システムを付加
することが提案されている。
【０００３】しかしながら、従来の浄水処理システムに
上述した活性炭処理システムやオゾン処理システムを付
加することは、設置スペースの更なる増加を招き、複雑
な計測制御技術をも必要とする新たな問題点が生ずる。
上述した活性炭処理システムやオゾン処理システムを付
加することは、設置スペースの更なる増加を招き、複雑
な計測制御技術をも必要とする新たな問題点が生ずる。
【０００４】また、前記前塩素処理は凝集沈澱工程より
前で行われ、その目的は表流水に含まれる溶解性の鉄、
マンガン、アンモニア等を塩素の作用により酸化し、さ
らに凝集沈澱で沈澱させて除去することにある。しか
し、表流水に含まれる微量有機物が前塩素処理の塩素に
より酸化されて、発ガン性を有するトリハロメタン等の
有害物質が生成するという問題があった。そこで、前塩
素処理を行わないで表流水を浄化する方法が求められて
いた。
前で行われ、その目的は表流水に含まれる溶解性の鉄、
マンガン、アンモニア等を塩素の作用により酸化し、さ
らに凝集沈澱で沈澱させて除去することにある。しか
し、表流水に含まれる微量有機物が前塩素処理の塩素に
より酸化されて、発ガン性を有するトリハロメタン等の
有害物質が生成するという問題があった。そこで、前塩
素処理を行わないで表流水を浄化する方法が求められて
いた。
【０００５】一方、限外濾過膜と呼ばれる新しい材料の
利用技術が多方面にわたって提案されており、水道水を
得るための前記設備設置スペースや水源の汚濁に対して
の問題に対処できる中空糸型限外濾過膜モジュールを使
用した浄水処理システムの実用化が検討されている。
利用技術が多方面にわたって提案されており、水道水を
得るための前記設備設置スペースや水源の汚濁に対して
の問題に対処できる中空糸型限外濾過膜モジュールを使
用した浄水処理システムの実用化が検討されている。
【０００６】なお、水の汚染度が相当に大きく変動する
場合や汚染物質の組成が広範に変化する場合に適する地
下水及び排水の浄化方法として、特開平４−２２７０９
９号公報には被処理水を生物学的処理工程と活性炭吸着
との間で膜分離処理にかける方法が開示されている。
場合や汚染物質の組成が広範に変化する場合に適する地
下水及び排水の浄化方法として、特開平４−２２７０９
９号公報には被処理水を生物学的処理工程と活性炭吸着
との間で膜分離処理にかける方法が開示されている。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】表流水を中空糸型限外
濾過膜を用いて処理する際、前記のトリハロメタンの生
成を防ぐ理由から前塩素処理を行わずに限外濾過膜処理
を行うと、前記溶解性の鉄、マンガン、アンモニア等は
限外濾過膜により除去されず、また限外瀘過膜処理では
低分子有機物質は十分に除去されないので、これらが最
終処理段階において殺菌の目的で添加される塩素や次亜
塩素酸ナトリウム等の制御を困難にするだけでなく、こ
れらの添加により不溶性物質やトリハロメタン等を生成
し、クロラミンの生成によってカルキ臭が強まり、水道
水としては好ましくないものとなることがある。
濾過膜を用いて処理する際、前記のトリハロメタンの生
成を防ぐ理由から前塩素処理を行わずに限外濾過膜処理
を行うと、前記溶解性の鉄、マンガン、アンモニア等は
限外濾過膜により除去されず、また限外瀘過膜処理では
低分子有機物質は十分に除去されないので、これらが最
終処理段階において殺菌の目的で添加される塩素や次亜
塩素酸ナトリウム等の制御を困難にするだけでなく、こ
れらの添加により不溶性物質やトリハロメタン等を生成
し、クロラミンの生成によってカルキ臭が強まり、水道
水としては好ましくないものとなることがある。
【０００８】
【課題を解決するための手段】本発明者らはトリハロメ
タンの生成を防止し、かつ高度浄化が達成できる中空糸
型限外濾過膜による表流水の処理に関する前記課題につ
いて鋭意検討した結果、中空糸型限外濾過膜と生物活性
炭処理を組み合わせることにより、前記課題が容易に解
決できるとの知見を得て、本発明を完成させた。
タンの生成を防止し、かつ高度浄化が達成できる中空糸
型限外濾過膜による表流水の処理に関する前記課題につ
いて鋭意検討した結果、中空糸型限外濾過膜と生物活性
炭処理を組み合わせることにより、前記課題が容易に解
決できるとの知見を得て、本発明を完成させた。
【０００９】すなわち本発明は、塩素未処理表流水を中
空糸型限外濾過膜および生物活性炭を用いて処理するこ
とを特徴とする表流水の浄化方法である。本発明におい
ては両処理の順序は限定されないが、先に中空糸型限外
濾過膜を用いて処理し、次いで生物活性炭を用いて処理
することが好ましい。以下、本発明を詳しく説明する。
空糸型限外濾過膜および生物活性炭を用いて処理するこ
とを特徴とする表流水の浄化方法である。本発明におい
ては両処理の順序は限定されないが、先に中空糸型限外
濾過膜を用いて処理し、次いで生物活性炭を用いて処理
することが好ましい。以下、本発明を詳しく説明する。
【００１０】本発明による浄化方法を採用した表流水の
処理工程図の好ましい例を図１に示す。図１は主要工程
のみを示したものである。図１において１は粗大浮遊物
を除く濾過装置や砂などを除く沈砂池などの前処理工程
であり、２は中空糸型限外濾過膜を用いた処理工程であ
り、３は生物活性炭処理工程であり、４は殺菌工程であ
る。また原水中の濁質濃度が低い場合は、図２に示すよ
うに生物活性炭処理工程と中空糸型限外濾過膜を用いた
処理工程の位置が入れ替わった工程を採用することが好
ましい。
処理工程図の好ましい例を図１に示す。図１は主要工程
のみを示したものである。図１において１は粗大浮遊物
を除く濾過装置や砂などを除く沈砂池などの前処理工程
であり、２は中空糸型限外濾過膜を用いた処理工程であ
り、３は生物活性炭処理工程であり、４は殺菌工程であ
る。また原水中の濁質濃度が低い場合は、図２に示すよ
うに生物活性炭処理工程と中空糸型限外濾過膜を用いた
処理工程の位置が入れ替わった工程を採用することが好
ましい。
【００１１】本発明の生物活性炭処理工程に使用される
生物活性炭濾過装置は、公知のものをそのまま採用する
ことができる。細菌類を高濃度に捕捉・固定するため、
活性炭と共にセルロースなどの濾過助剤担体を充填して
もよい。活性炭に吸着固定される細菌類としては特に限
定されないが、代表的なものとしてはアンモニアを酸化
する際に酸素を要求するアンモニア酸化細菌が挙げられ
る。通常有機物の存在する表流水を活性炭処理すること
により、表流水中に存在する細菌類が活性炭に捕捉・固
定化され、活性炭は次第に生物活性炭に変化する。図１
に示す本発明の好ましい態様においては、中空糸型限外
瀘過膜を通過後の表流水を生物活性炭により処理するの
で、細菌類の固定が通常進みにくい。その場合は、別途
細菌を含んだ液を活性炭層に流入させるか、あるいは中
空糸型限外瀘過膜で処理していない表流水を予め所定時
間活性炭濾過装置に流過させ、細菌が固定された段階
で、本発明の処理工程としての使用を始めることもでき
る。
生物活性炭濾過装置は、公知のものをそのまま採用する
ことができる。細菌類を高濃度に捕捉・固定するため、
活性炭と共にセルロースなどの濾過助剤担体を充填して
もよい。活性炭に吸着固定される細菌類としては特に限
定されないが、代表的なものとしてはアンモニアを酸化
する際に酸素を要求するアンモニア酸化細菌が挙げられ
る。通常有機物の存在する表流水を活性炭処理すること
により、表流水中に存在する細菌類が活性炭に捕捉・固
定化され、活性炭は次第に生物活性炭に変化する。図１
に示す本発明の好ましい態様においては、中空糸型限外
瀘過膜を通過後の表流水を生物活性炭により処理するの
で、細菌類の固定が通常進みにくい。その場合は、別途
細菌を含んだ液を活性炭層に流入させるか、あるいは中
空糸型限外瀘過膜で処理していない表流水を予め所定時
間活性炭濾過装置に流過させ、細菌が固定された段階
で、本発明の処理工程としての使用を始めることもでき
る。
【００１２】生物活性炭濾過装置は通常固定床方式の処
理塔であり、上から被処理水を注入し、下部から処理水
を抜き出す。使用を続けるに従い、増殖した細菌や細菌
が分泌する粘性物質等により圧力損失が増すことがある
ので、必要に応じて定期的に洗浄を行うことが望まし
い。
理塔であり、上から被処理水を注入し、下部から処理水
を抜き出す。使用を続けるに従い、増殖した細菌や細菌
が分泌する粘性物質等により圧力損失が増すことがある
ので、必要に応じて定期的に洗浄を行うことが望まし
い。
【００１３】本発明に使用する中空糸型限外濾過膜によ
る表流水の処理工程については、特に限定されない。好
ましい工程例を挙げれば、図３に示すような中空糸型濾
過膜モジュールを用い、通常運転時はクロスフローを行
いながら原水を全量濾過し、間欠的に逆洗を行うものを
挙げることができるものであり、原水からの回収率は９
０％以上９９％以下で運転することが可能である。図３
の工程には逆止弁１０、ポンプ１１、中空糸型限外濾過
膜モジュール１２、透過水自動弁１３、洗浄水排出自動
弁１４の構成に加えて、透過水を蓄積するための透過水
タンク１７、蓄積された透過水を中空糸型限外濾過膜モ
ジュール１２の出口側に戻して逆洗を行うためのポンプ
１８、逆洗自動弁１９、洗浄水排出経路１５とを設けて
いる。なお洗浄水排出経路１５はポンプ１１と中空糸型
限外瀘過膜モジュール１２の間に設けても良い。
る表流水の処理工程については、特に限定されない。好
ましい工程例を挙げれば、図３に示すような中空糸型濾
過膜モジュールを用い、通常運転時はクロスフローを行
いながら原水を全量濾過し、間欠的に逆洗を行うものを
挙げることができるものであり、原水からの回収率は９
０％以上９９％以下で運転することが可能である。図３
の工程には逆止弁１０、ポンプ１１、中空糸型限外濾過
膜モジュール１２、透過水自動弁１３、洗浄水排出自動
弁１４の構成に加えて、透過水を蓄積するための透過水
タンク１７、蓄積された透過水を中空糸型限外濾過膜モ
ジュール１２の出口側に戻して逆洗を行うためのポンプ
１８、逆洗自動弁１９、洗浄水排出経路１５とを設けて
いる。なお洗浄水排出経路１５はポンプ１１と中空糸型
限外瀘過膜モジュール１２の間に設けても良い。
【００１４】この中空糸型限外濾過膜処理工程の運転は
次のようにして行われる。通常運転に際しては、透過水
自動弁１３を開、濃縮水排出自動弁１４、逆洗自動弁１
９は共に閉とし、ポンプ１８を停止状態におく。このよ
うにして、逆止弁１０を経て導入された河川水等の原水
は、ポンプ１１により昇圧されて中空糸型限外濾過膜モ
ジュール１２に供給される。中空糸型限外濾過膜モジュ
ール１２では、限外濾過膜の濾過作用により濁質成分を
除去した透過水を、透過水自動弁１３を通して透過水タ
ンク１７に蓄積する。なお、この通常運転の間、循環経
路１６を通して原水の流入量に対してゼロを越え６倍以
下程度の量のクロスフローが行われるが、透過水量は原
水量に等しい。
次のようにして行われる。通常運転に際しては、透過水
自動弁１３を開、濃縮水排出自動弁１４、逆洗自動弁１
９は共に閉とし、ポンプ１８を停止状態におく。このよ
うにして、逆止弁１０を経て導入された河川水等の原水
は、ポンプ１１により昇圧されて中空糸型限外濾過膜モ
ジュール１２に供給される。中空糸型限外濾過膜モジュ
ール１２では、限外濾過膜の濾過作用により濁質成分を
除去した透過水を、透過水自動弁１３を通して透過水タ
ンク１７に蓄積する。なお、この通常運転の間、循環経
路１６を通して原水の流入量に対してゼロを越え６倍以
下程度の量のクロスフローが行われるが、透過水量は原
水量に等しい。
【００１５】逆洗は、例えば３０分ないし１時間程度の
定時間間隔で３０〜６０秒の間行われる。この場合、原
水の供給を停止すると共に透過水自動弁１３を閉、洗浄
水排出自動弁１４、逆洗自動弁１９は共に開とし、ポン
プ１１を停止状態、ポンプ１８を運転する。このように
して、透過水タンク１７に蓄積された透過水の一部を利
用して中空糸型限外濾過膜モジュール１２に対する逆洗
が行われ、逆洗により中空糸膜の内表面からはぎとられ
た濁質成分は、洗浄水として洗浄水排出経路１５により
洗浄水排出自動弁１４を通してシステム外に排出され
る。逆洗水量は洗浄水排出水量に等しくなる。
定時間間隔で３０〜６０秒の間行われる。この場合、原
水の供給を停止すると共に透過水自動弁１３を閉、洗浄
水排出自動弁１４、逆洗自動弁１９は共に開とし、ポン
プ１１を停止状態、ポンプ１８を運転する。このように
して、透過水タンク１７に蓄積された透過水の一部を利
用して中空糸型限外濾過膜モジュール１２に対する逆洗
が行われ、逆洗により中空糸膜の内表面からはぎとられ
た濁質成分は、洗浄水として洗浄水排出経路１５により
洗浄水排出自動弁１４を通してシステム外に排出され
る。逆洗水量は洗浄水排出水量に等しくなる。
【００１６】なお、前記濾過膜モジュールはその膜材質
が酢酸セルロースであるのが最適であり、また中空糸膜
の内側に原水を供給する内圧方式が好ましい。
が酢酸セルロースであるのが最適であり、また中空糸膜
の内側に原水を供給する内圧方式が好ましい。
【００１７】また、前記逆洗時の前記所定圧は，前記通
常運転時の運転圧の実質上１．０倍以上３倍以下とする
ことが望ましい。さらに好ましくは、１．３倍以上であ
る。
常運転時の運転圧の実質上１．０倍以上３倍以下とする
ことが望ましい。さらに好ましくは、１．３倍以上であ
る。
【００１８】逆洗に用いられる水は、膜透過水であって
もよく、あるいはまた最終的に得られる水道水等の清浄
水を別途供給してもよいが、前者であることが好まし
い。逆洗はあらかじめ定められた周期による時間制御で
も圧力制御であってもよく、圧力制御の場合は運転圧の
実質上１．３倍以上で動作する様にすればよい。前記の
処理工程によれば透過水の流量をＰ、濃縮泥とともに排
出される水量をＣとすると、回収率は１００×Ｐ／（Ｐ
＋Ｃ）（％）で表され、回収率９５％以上９９％以下で
運転することが可能である。
もよく、あるいはまた最終的に得られる水道水等の清浄
水を別途供給してもよいが、前者であることが好まし
い。逆洗はあらかじめ定められた周期による時間制御で
も圧力制御であってもよく、圧力制御の場合は運転圧の
実質上１．３倍以上で動作する様にすればよい。前記の
処理工程によれば透過水の流量をＰ、濃縮泥とともに排
出される水量をＣとすると、回収率は１００×Ｐ／（Ｐ
＋Ｃ）（％）で表され、回収率９５％以上９９％以下で
運転することが可能である。
【００１９】図１に示す本発明の好ましい態様において
は、塩素未処理表流水中の溶解性の鉄、マンガン、アン
モニア、更には分子量１，０００以下の有機物等は中空
糸型限外瀘過膜によって除去されないが、生物活性炭処
理工程で除去されることとなる。これにより、従来前塩
素処理により不溶性とし、沈澱凝集工程で除去していた
これらの成分を前塩素処理すること無く効果的に除去す
ることが可能となった。本発明の浄化方法によれば、得
られる浄化水は濁度、ＴＯＣ（全有機炭素）、色度にも
優れる。しかも、有機物が比較的多量に存在する過程で
塩素処理をしないので、従来から水道水に混入するとし
て問題化していたトリハロメタンの発生も防止できる。
は、塩素未処理表流水中の溶解性の鉄、マンガン、アン
モニア、更には分子量１，０００以下の有機物等は中空
糸型限外瀘過膜によって除去されないが、生物活性炭処
理工程で除去されることとなる。これにより、従来前塩
素処理により不溶性とし、沈澱凝集工程で除去していた
これらの成分を前塩素処理すること無く効果的に除去す
ることが可能となった。本発明の浄化方法によれば、得
られる浄化水は濁度、ＴＯＣ（全有機炭素）、色度にも
優れる。しかも、有機物が比較的多量に存在する過程で
塩素処理をしないので、従来から水道水に混入するとし
て問題化していたトリハロメタンの発生も防止できる。
【００２０】
【発明の効果】以上説明したように、本発明による浄化
方法により、中空糸型限外瀘過膜と生物活性炭処理を用
いる処理により、前塩素処理を行うことなく有効に表流
水中の濁物および溶解性の成分を除去することが可能と
なった。しかも前塩素処理をしないので、発ガン性のト
リハロメタンなどの発生も少なく、水道水などに適する
高度に浄化された処理水が得られる。
方法により、中空糸型限外瀘過膜と生物活性炭処理を用
いる処理により、前塩素処理を行うことなく有効に表流
水中の濁物および溶解性の成分を除去することが可能と
なった。しかも前塩素処理をしないので、発ガン性のト
リハロメタンなどの発生も少なく、水道水などに適する
高度に浄化された処理水が得られる。
【図１】 本発明による浄化方法を採用した表流水の処
理工程の一例を示す図である。
理工程の一例を示す図である。
【図２】 本発明による浄化方法を採用した表流水の処
理工程の他の例を示す図である。
理工程の他の例を示す図である。
【図３】 本発明で使用する中空糸型限外濾過膜モジュ
ールの構成・運転方法を説明する工程図である。
ールの構成・運転方法を説明する工程図である。
１ 前処理工程 ２ 生物活性炭処理工程 ３ 中空糸型限外濾過膜処理工程 ４ 塩素殺菌工程 １０ 逆止弁 １１ ポンプ １２ 中空糸型限外濾過膜モジュール １３ 透過水自動弁 １４ 洗浄水排出自動弁 １５ 洗浄水排出経路 １６ 循環経路 １７ 透過水タンク １８ ポンプ １９ 逆洗自動弁
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.5 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｃ０２Ｆ 1/44 Ｈ 8014−4Ｄ 3/00 ＺＡＢ Ｚ 9345−4Ｄ
Claims (4)
- 【請求項１】 塩素未処理表流水を中空糸型限外濾過膜
および生物活性炭を用いて処理することを特徴とする表
流水の浄化方法。 - 【請求項２】 中空糸型限外濾過膜を用いて処理し、次
いで生物活性炭を用いて処理することを特徴とする請求
項１記載の表流水の浄化方法。 - 【請求項３】 請求項２記載の表流水の浄化方法におい
て、前記中空糸型限外濾過膜を用いる処理が酢酸セルロ
ースを膜材質とする内圧方式中空糸型限外濾過膜モジュ
ールを用いる処理であることを特徴とする表流水の浄化
方法。 - 【請求項４】 請求項２記載の表流水の浄化方法におい
て、前記生物活性炭を用いる処理がアンモニア酸化細菌
を固定化した生物活性炭濾過装置を用いる処理であるこ
とを特徴とする表流水の浄化方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP6470493A JP3268876B2 (ja) | 1993-03-01 | 1993-03-01 | 河川水または湖沼水の浄化方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP6470493A JP3268876B2 (ja) | 1993-03-01 | 1993-03-01 | 河川水または湖沼水の浄化方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH06254595A true JPH06254595A (ja) | 1994-09-13 |
| JP3268876B2 JP3268876B2 (ja) | 2002-03-25 |
Family
ID=13265806
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP6470493A Expired - Fee Related JP3268876B2 (ja) | 1993-03-01 | 1993-03-01 | 河川水または湖沼水の浄化方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3268876B2 (ja) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2007181772A (ja) * | 2006-01-06 | 2007-07-19 | Daicen Membrane Systems Ltd | 野菜及び／又は果物を含む植物の洗浄排水の濾過処理方法 |
| CN106045135A (zh) * | 2016-08-11 | 2016-10-26 | 太平洋水处理工程有限公司 | 一种高效应急安全水处理设备及工艺 |
| JP2017039118A (ja) * | 2015-08-17 | 2017-02-23 | 三菱レイヨンアクア・ソリューションズ株式会社 | フミン含有排水の処理方法及び処理装置 |
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| JPS6068006A (ja) * | 1983-09-24 | 1985-04-18 | Kuraray Co Ltd | 濾過装置 |
| JPH01242189A (ja) * | 1988-03-22 | 1989-09-27 | Mitsubishi Heavy Ind Ltd | 排水処理装置 |
| JPH04244289A (ja) * | 1991-01-28 | 1992-09-01 | Asahi Chem Ind Co Ltd | 水洗水の処理方法 |
-
1993
- 1993-03-01 JP JP6470493A patent/JP3268876B2/ja not_active Expired - Fee Related
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