JPH06238156A - 高圧改質反応装置用のライニングした改質装置チューブ - Google Patents

高圧改質反応装置用のライニングした改質装置チューブ

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JPH06238156A
JPH06238156A JP5198975A JP19897593A JPH06238156A JP H06238156 A JPH06238156 A JP H06238156A JP 5198975 A JP5198975 A JP 5198975A JP 19897593 A JP19897593 A JP 19897593A JP H06238156 A JPH06238156 A JP H06238156A
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tube
reformer
metal
liner
tube assembly
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Joseph J Williams
ジェイ ウィリアムズ ジョセフ
Robert A Rosenberg
エイ ローゼンバーグ ロバート
Lane J Mcdonough
ジェイ マクドナウ レイン
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Stone and Webster Engineering Corp
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Abstract

(57)【要約】 （修正有） 【目的】 高温および高圧下における対流改質装置中の
水蒸気改質に関連して使用するための改良された改質装
置チューブアセンブリーを提供する。 【構成】 セラミックチューブ４、セラミックチューブ
用の耐食性ライナー８および中心部配置金属チューブ１
２を包含する改質反応装置において使用するための改質
チューブアセンブリーであって、ライナーの内面８と中
心部配置チューブ１２の外面との間に環状部３４内に反
応用の触媒が配置されており、そして中心部配置チュー
ブ１２の開放底端部はライナー８の閉塞された底部から
離間していて、触媒充填環状部３４を出て行くプロセス
ガスをライナー８の閉塞された底部３６に沿って通過さ
せ、そして中心部配置金属チューブ１２の内部を上方に
通過させるようにしたアセンブリー。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は水素に富んだ、もしくは
合成用ガスを製造するための水蒸気改質炉に関する。よ
り詳細に本発明は改質炉において使用する改質装置チュ
ーブに関する。
【０００２】
【従来技術】対流改質炉は、水素に富んだガスまたは合
成用ガスの製造を含む接触的ガス反応のために長い間使
用されて来た。この種の改質装置についての基本的設計
は１９７６年５月２５日付けの米国特許第３，９５８，
９５１号中に見出だすことが出来る。基本的に改質装置
は外部燃焼室であって、チューブに取付けられたチュー
ブシートで、炉内にチューブを保持するように装架され
たものを含むアセンブリー内の一連の工程または改質装
置チューブに対し熱を提供するための高温煙道ガスを生
成させるためのバーナーを備えたものを利用している。
改質装置チューブは一般にチューブの一部に配置された
触媒を含んでおり、これを経由して反応のために供給ガ
スを通過させるものである。１９８０年代の中頃から終
期にかけて改質反応装置におけるセラミックチューブの
使用が周知となった。
【０００３】上に引用した米国特許第３，９５８，９５
１号は両端において開放され、そして触媒の汚染物質用
の中央区画を備え、ここにおいて取出しのために生成物
ガスを中心部チューブ内へ通過させる改質チューブを利
用している。改質炉の開発は１９８９年３月７日付けの
米国特許第４，８１０，４７２号中に一般的に示される
ように一端部において閉じられ、そして他端部において
開放されるバヨネットチューブ（bayonet tubes ）の使
用を導いた。しかし、当該技術分野において現在知られ
ている改質チューブは、高圧および高温を利用するシス
テムをもって処理する場合完全に信頼し得るものではな
い。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】従って、本発明の目的
は高温および高圧下における対流改質装置中の水蒸気改
質に関連して使用するための改良された改質装置チュー
ブを提供することである。
【０００５】
【課題を解決するための手段】上記および他の目的は対
流改質反応装置において使用するための本発明の水蒸気
／メタン改質装置チューブアセンブリーによって達成さ
れるが、この対流改質反応装置は供給ガス取入れ手段、
生成物ガス取出し手段、前記取入れおよび取出し手段と
協働する複数本の改質装置チューブ、および改質装置チ
ューブの外部へ加熱媒質を供給するための手段を備えて
おり、また前記改質装置チューブは、或る内径、或る外
径、開放された頂端部、閉塞された底端部および前記開
放端部に基本的に取付けられたサポート手段を有するセ
ラミックチューブと、或る内径、或る外径であって、運
転温度におけるセラミックチューブの内径と本質的に同
一の直径であるもの、開放された頂部端、閉塞された底
端部を有する耐食性ライナーと、或る内径、或る外径、
開放された頂端部、開放された底端部および開放頂端部
に基本的に取付けられたサポート手段を有する中心部に
配置された金属チューブとを含んで構成され、該中心部
に配置された金属チューブ開放底端部はライナー底部の
閉塞端部とは接触しないものとし、更に中心部に配置さ
れた金属チューブはライナーの内径より実質的に小さい
外径を有するものとし、それによって該ライナーと該金
属チューブの間に触媒が配置される環状部を形成し、操
作の間供給ガスがライナーと中心部配置の金属チューブ
間のその触媒に対し導入され反応することによって生成
物ガスを生成させ、このガスは中心部配置金属チューブ
の底部開放端およびライナーの閉塞された底端部間を通
過し、そして中心部配置金属チューブの内側から移動さ
れて生成物ガス取出し口を経由して改質反応装置の外側
へ出るものとする。
【０００６】本発明のライナーはセラミックチューブの
内側で金属または非金属コーチングの形態であるか、あ
るいは独立の金属ライナーチューブであって、室温では
セラミックチューブの内径よりも小さいが、運転温度に
おいてはセラミックチューブの内径と本質的に同一であ
る外径を有するものとする。
【０００７】
【実施例】同様な参照符号は同様な部分を示すものであ
る添付図面は本発明のより良い理解のために、その例示
を意図するものである。その実施態様は如何なる態様に
おいても発明の限定を意図するものではない。図１中に
示される本発明の改質装置チューブ２はその開放端部に
おいて下部チューブシート６により支持されるセラミッ
クチューブ４、中間部チューブシート１０により支持さ
れる金属ライナーチューブ８、および両端部において開
放され、かつ上部チューブシート１４により支持される
中心部に配置されたチューブ１２を含んで構成される。
或いは図４に示されるように、セラミックチューブ４は
その内面上に金属または非金属コーチング９を有してお
り、中間部チューブシート１０の必要性を排除するもの
である。チューブシート６、１０（使用する場合）およ
び１４は中心部チューブ１２のように、好ましくは金属
である。中心部チューブ１２および金属ライナーチュー
ブ８は周辺溶接部１６によって好ましくは金属の上部お
よび中間部チューブシート１４および１０にそれぞれ取
付けられて、ガス不浸透性シールを形成する。同様に、
米国特許第４，６４２，８６４号中に概略的に記載され
るように、セラミックチューブ４はセラミック／金属ジ
ョイント１８によってセラミックチューブ４の周辺部の
周りで金属下部チューブシート６に取付けられてガス不
浸透性シールを形成する。
【０００８】図２および図６に示すような他の代替例は
セラミックチューブ４を利用しており、これはセラミッ
クチューブ４と等しい直径を有する金属端部５０におい
て終端している。下部チューブシート６におけるセラミ
ックチューブ４の外径の周りにセラミック金属ジョイン
ト１８の使用を不可避とするよりはむしろ金属端部５０
は溶接部１６によって下部チューブシート６に取付けら
れる。DuPont Lanxide, Inc.により開発されたように、
金属端部５０は好ましくは突合せジョイント５２の形態
でセラミック金属ジョイントを用いてセラミックチュー
ブ４のセラミック部に取付けられる。本発明の構成が最
も好ましいのはセラミックチューブ４、ライナーチュー
ブ８（用いる場合）および中心部に配置された金属チュ
ーブ１２が一点、すなわちチューブシート６、１０（用
いる場合）および１４を含んで成るサポート手段におい
てのみ固定されて、温度変化ならびに運転の間限定され
た運動を許容することである。更に構成要素が固定され
るサポート手段は、改質反応装置の最低温地点に固定さ
れ、損傷を導く可能性のある極端な条件を制限するもの
とする。
【０００９】セラミックチューブ４、金属ライナーチュ
ーブ８またはコーチング９、中心部チューブ１２ならび
にチューブシート６、１０および１４、接合部１６、そ
してジョイント１８は作業温度における内圧少なくとも
６００ｐｓｉｇ、作業圧力５０乃至６００ｐｓｉｇ、そ
して好ましくは意図された１２０乃至３００ｐｓｉｇを
維持し得るものとする。セラミックチューブ４は底部に
おいて閉じられ、そして好ましくはα炭化珪素、たとえ
ばCarborundum, Inc. から入手可能なHEXOLOYSAから調
製されるのが好ましいが、DuPont Lanxide, Inc.から入
手可能なLangside DIMOX法によって調製された複合材
料、反応結合炭化珪素、窒化珪素、アルミナまたはアル
ミナ／炭化珪素複合材料を含む炭化珪素をベースとする
複合材料から調製することもまた可能である。セラミッ
クチューブ４の外径は好ましくは約２1/2 ”乃至約
６”、そして最も好ましくは約３1/2 ”であり、内径は
外径よりも小さい約1/4 ”乃至約２”であって、外径が
約３1/2 ”である場合内径は最も好ましくは約３”であ
る。セラミックチューブ４の長さは好ましくは約２０乃
至約４０フィートである。
【００１０】図１および２に示される金属ライナーチュ
ーブ８の厚さは側面および閉じられた底部に沿って約
０．０５乃至約０．１２５インチの範囲にあるのが好ま
しい。図１および２に示すように金属ライナーチューブ
８の開放頂部は好ましくはセラミックチューブ４の開放
頂部を越えて延在し、そして中間部チューブシート１０
によって取付けられ、図１および４に示すように溶接部
１６によりその周辺の周りでシールされる。金属ライナ
ーチューブ８はニッケル、Inco Internationalより入手
可能であるINCOLOY 800HT 、タイプ304Hまたは316Hステ
レンス鋼、合金またはその中を流れるプロセスガスの成
分による腐食に対するバリヤーとして作用する他のあら
ゆる適切な金属から調製されるのが好ましい。図１およ
び２の金属ライナーチューブ８は室温におけるセラミッ
クチューブ４の内径よりも僅かに小さい外径を有してお
り、セラミックチューブ４の内径と金属ライナーチュー
ブ８の外径との間に小さなスペースを残して、加熱の間
金属ライナーチューブ８の拡張を許容するものである。
改質装置チューブ２の温度がその作業温度に上昇する
と、金属ライナーチューブ８の直径はセラミックチュー
ブ４の直径よりも拡大し、そして金属ライナーチューブ
８の外径は通常セラミックチューブ４の内径と接触する
ことになる。
【００１１】図５および６に示される金属または非金属
コーチング９は壁部において、そしてセラミックチュー
ブ４の内面の底部を横切る厚さ約０．０００５乃至約
０．００１インチ厚さのフラッシュコーチング（flash
coating ）である。セラミックチューブ４に対してコー
チング９が施されるので、図１および２に示されるよう
な実施態様において使用される中間部チューブシート１
０の如き別のサポート手段は必要とされない。更にコー
チング９はそのように薄いので、セラミックチューブ４
のそれを越える金属コーチングの拡張は心配無い。コー
チング９は図５および６中のセラミックチューブの開放
端部に達するように示されているけれども、コーチング
は図５中の開放端部を越えて進むことが可能であり、そ
して図６中のセラミック／金属突合せジョイント５２の
みを越えて必要な耐食性の提供を要するものであること
が理解される。コーチング９は耐食性金属または非金属
から調製される。金属コーチングに関して、金属ライナ
ーチューブ８のために上に列記した金属はまた、コーチ
ング９として使用するのに好ましいものである。金属コ
ーチング９はプラズマ溶射を利用してセラミックチュー
ブ４の内面に対して施されるか、あるいはニッケルコー
チングが所望ならば、無電解ニッケルコーチングによる
のが最も好ましい。
【００１２】コーチング９として使用するのに好ましい
非金属にはアルミナ、窒化アルミニウム、ジルコニアお
よびセラミック材料があり、これらは所望反応によって
はセラミックチューブ４よりも運転雰囲気において一層
耐食性である。これらの非金属はプラズマ溶射により、
あるいはスリップまたはゲルキャスティングによってセ
ラミックチューブ４内に施される。中心部チューブ１２
は金属または金属合金から調製され、そして好ましくは
ニッケル、INCONEL 617 、INCOLOY 800HまたはINCOLOY
800HT であって、それぞれInco Internationalから入手
可能なものから形成されるが、INCOLOY 800HT が最も好
ましい。中心部チューブ１２の外径はライナー８または
９の内径よりも実質的に小さく、それによってライナー
８または９の内側と中心部チューブ１２の外側との間に
環状部３４を形成する。この環状部３４はグリッド３６
上に懸垂された反応用触媒をもって充填され、そのグリ
ッドは金属ライナー８の内面と中心部チューブ１２の外
面との間で中心部チューブ１２の底部開放端に近接して
延在している。反応の所望結果に依存して粒状のあらゆ
る触媒を使用することが出来る。水蒸気−メタン改質用
の代表的な触媒はアルミナ基体上のニッケルベース触媒
である。グリッド３６の孔は触媒粒子よりも小さい寸法
とすべきであり、これは交差する約１／４乃至約５／８
インチの範囲に及んでいる。
【００１３】中心部チューブ１２が改質装置チューブ２
のライナー８または９内に配置されているので、中心部
チューブ１２の底部開放端はライナー８または９の底部
閉塞端とは接触しない。中心部チューブ１２の底部開放
端とライナー８または９の内側閉塞端部との間の開口部
はプロセスガスを環状部３４内の触媒床から退去せし
め、そして生成物ガス出口２６への排除のために中心部
チューブ１２の内部へ通過させるものである。実際に、
中心部チューブ１２の開放底部とライナー８または９の
閉塞底部との間のスペースは改質装置２０の運転の間一
定の寸法のものとして維持される。好ましいのは中心部
チューブ１２の開放底端部とライナー８または９の閉塞
底端部の内面との間のスペースが中心部チューブ１２の
一側面の外面とライナー８または９の、その協働する内
側面との間の環状部の幅と略等しいことである。従っ
て、セラミックチューブ４が外径３1/2 ”および内径
３”を有し、ライナー８または９が厚さ略０．１インチ
未満、かつ中心部チューブ１２が外径１”である好まし
い寸法を用いると、中心部チューブ１２の開放底端部と
ライナー８または９の閉塞底端部の内面との間のスペー
スは約1/2 インチ乃至約６インチの範囲内にあり、そし
て最も好ましくは約１インチとなる。
【００１４】上述したように、チューブシート６、１０
および１４はタイプ314Hまたは316Hステレンス鋼を使用
する金属であることが好ましく、あるいはチューブシー
ト６についてはINCOLOY 800H、チューブシート１０（用
いる場合）についてはタイプ304Hステレンス鋼または２
1/4 Ｃｒ−１Ｍｏ鋼、そしてチューブシート１４につい
ては２1/4 Ｃｒ−１Ｍｏまたは１1/4 Ｃｒ−０．５Ｍｏ
鋼またはそれらの均等物であることが最も好ましい。下
部チューブシート６と図１および１Ａ中の中間部チュー
ブシート１０との間の距離は如何なる特定の距離をも必
要とするものではないが、好ましい長さの改質装置チュ
ーブ２を使用する、すなわち長さ約２０乃至約４０フィ
ートを有するセラミックチューブ４を利用する場合には
約１乃至約３フィートが好ましい。中間部チューブシー
ト１０から図１および１Ａ中の上部チューブシート１４
への距離は触媒の充填および抜き出しならびに環状部３
４への限定されない供給ガス流を許容するために充分広
いものとするが、約３乃至約６フィートが好ましい。図
５および６に示すように金属ライナーチューブ８ではな
く、コーチング９を使用する場合は中間部チューブシー
ト１０を使用せず、そして上部シート１４および下部チ
ューブシート６間の距離は、再び触媒の充填と制限され
ない供給ガス流を許容するために好ましくは約３乃至約
６フィートとなる。
【００１５】本発明の改質装置チューブ２はあらゆる適
合性改質反応装置について使用することを意図してい
る。本発明の改質装置チューブを使用することが意図さ
れる改質反応装置２０の一般的な描出は図２に示されて
いる。反応装置２０は基本的にシェル２２を含んで成
り、これは供給ガス取入れ口２４、生成ガス取出し口２
６、加熱媒質、すなわち熱煙道ガス用の、反応装置２０
底部において取入れられて格子煙道ガスディストリビュ
ータ４５を経由して加熱される区画３０へ入る口２８、
および１個以上の煙道ガス排出口３２を備えている。デ
ィストリビュータ４５によりその底部が、そして下部チ
ューブシート６によりその頂部が形成される加熱される
区画３０は、改質装置チューブ２のセラミックチューブ
４の基本的に全ての長さが位置づけられている。加熱さ
れる区画３０の頂部に、または近傍に配置された煙道ガ
ス排出口３２は、加熱媒質がその熱の少なくとも一部を
改質装置チューブ２に対し伝達した後、それを排除する
ことによって反応の熱を提供するものである。室３０に
入る熱煙道ガスの熱に耐えるために格子ディストリビュ
ータ４５はセラミック材料、たとえばセラミックチュー
ブ４において使用するために列挙したようなものから調
製するのが好ましい。
【００１６】最も好ましい実施態様における運転の間、
改質装置２０内へ供給ガスは取入れ口２４を経由して、
上部チューブシート１４の底部および図１および１Ａに
おける中間部チューブシート１０の頂部、あるいは図５
および６中の下部チューブシート６の頂部によって形成
される室３８内へ約５０乃至約６００ｐｓｉｇ、そして
最も好ましくは約１２０乃至約３００ｐｓｉｇに及ぶ一
定の圧力において導入される。室３８中の供給ガスは環
状部３４内の触媒床を経由して降下するが、ここで加熱
され、そして触媒の助けによって反応して生成物ガスを
生成する。反応のために供給される熱は、外部的に或る
圧力において生成された熱煙道ガスに由来するものであ
り、それは反応装置２０の底部加熱媒質取入れ口２８を
経由して室３０へ供給されるか、あるいは米国特許第
３，９５８，９５１号中に記載されるように内部的に生
成されるものである。熱煙道ガスは格子ガスディストリ
ビュータ４５を経由して上方へ、触媒充填環状部３４中
のプロセスガスに対し向流して流れ、そして煙道ガスの
熱の一部が除去された後、室３０の頂部またはその近傍
から出て煙道ガス取出し口３２を介して改質装置２０の
外へ出る。
【００１７】改質操作は、温度約２３００゜Ｆ以上にお
いて室３０に入る熱煙道ガスを用いて通常行われる。加
熱媒質の圧力は如何なる適切な圧力であってもよいが、
好ましいのは約１２０ｐｓｉｇ乃至チューブの内面に対
する供給ガスのそれに等しい圧力、すなわち本実施例に
おいては３００ｐｓｉｇの圧力である。熱煙道ガスは改
質装置チューブ２を通り越し、熱を該チューブ２に対し
伝達するので、それが室３０を出る時点では約１０５０
゜Ｆ乃至約１５００゜Ｆに降下する。この温度降下は少
なくとも一部はチューブ２の長さに依存し、この場合チ
ューブがより短ければ、出て行く煙道ガスの温度も一層
高くなり、より高い温度シールおよび構成部品を要する
ことになる。図１および２中に示される金属ライナーチ
ューブ８の外径は室温ではセラミックチューブ４の内径
と接触しないが、運転温度において金属ライナーチュー
ブ８の外径は通常セラミックチューブ４の内径と接触す
る。それは運転温度に加熱したとき、セラミックは金属
ほど顕著に拡張しないからである。従って、運転温度に
おいて金属ライナーチューブ８の外径はセラミックチュ
ーブ４の内径と略同一であり、そして通常これと接触し
ている。勿論、図４および４Ａ中に示される金属または
非金属コーチング９はセラミックチューブ４と常に接触
状態にある。
【００１８】中心部チューブ１２は上記パラメータの下
で外径約１”を有することが好ましく、そしてそれ故に
中心部チューブ１２の外壁とライナー８または９の内壁
との間の触媒充填された環状部３４は運転の間約１”に
維持されるのが好ましい。環状部３４内の触媒床を通過
し、かつグリッド３６を通り抜けたプロセスガスはライ
ナー８または９の閉塞端部において中心部チューブ１２
の開放底端部の周りで方向を変え、そして中心部チュー
ブ１２を上方へ進む。次いで、生成物ガスは上部チュー
ブシート１４上方の中心部チューブ１２の開放頂端部を
出て室４０内へ入り、そして生成物ガス取出し口２６を
出る。環状部３４に入る供給ガスの圧力はセラミックチ
ューブ４の外部の圧力よりも通常大きく、そして改質操
作全体を通じて維持される。たとえば、供給ガスの圧力
は３００ｐｓｉｇとなり、そしてセラミックチューブ４
外部の加熱媒質の圧力は１２０ｐｓｉｇとなる。しかし
ながら、セラミックチューブ４の内部および外部の本質
的に等しい圧力を伴う運転またはその間の如何なる量を
伴う運転も適切な代替例となる。
【００１９】上に述べた好ましい実施態様の供給ガス圧
力および寸法におけるプロセスの反応時間、すなわち供
給ガスが環状部３４に入り、それによって高温下で触媒
と接触してから生成物ガスが環状部３４を出るまでは約
２秒である。温度約１９００゜Ｆにおける熱生成物ガス
は中心部チューブ１２を上方へ通過し、そしてそれが熱
を環状部３４に伝達するので冷却されることになる。本
発明はその好ましい実施態様において説明されたが、当
業者にとって明白な全ての変更は本発明の精神および範
囲内に含まれることが意図されており、特許請求の範囲
によってのみ限定されるものとする。本明細書中に引用
された全ての特許はここに参考として引用するものとす
る。
【００２０】
【発明の効果】本発明はプロセスガス、最も重要なのは
水蒸気であり、これはセラミックを腐食させる傾向を有
するものであるが、その中でセラミックチューブと成分
間に腐食バリヤーを提供するものである。更に、セラミ
ックチューブとライナーの使用の間で相乗効果が見出だ
される。このセラミックチューブは構造強度、結着性お
よび約２３００゜Ｆ以上の、より高温であって、大部分
の金属が有用ではない温度において改質工程を遂行する
ために必要な熱的特性を提供し、延いては一層の効率を
提供するものである。このライナーは好ましいセラミッ
ク材料においては見出だされない耐食性を提供する。更
に改質工程を、セラミックチューブの壁およびライナー
を横切る一層高い圧力差、すなわち６００ｐｓｉ以上の
オーダーにおけるΔＰにおいて進行させることが可能で
ある。本発明において、セラミックを用いることにより
成就可能な一層高い処理温度は、略完全な、すなわち金
属チューブの上方温度限界によって制限される従来の改
質装置における僅か約８５％の転化率と比較してメタン
供給ガスの９９％を越える転化率をもたらす。このセラ
ミック壁温度は（２３００゜Ｆの煙道ガスを使用して）
２３００゜Ｆに近付けることが可能であり、環状部３４
の底部におけるプロセス出口温度を約１９００゜Ｆとす
るものである。比較すれば、金属チューブの技術水準は
改質条件において約１８５０゜Ｆの壁温度に制限されて
おり、そして処理温度を僅かに約１６００゜Ｆとするも
のである。
【図面の簡単な説明】
【図１】金属ライナーチューブを用いる本発明の改質装
置チューブを示す縦断面図。
【図２】サポート手段に対し連結するためにセラミック
チューブ上に金属端部を備えている金属チューブライナ
ーを用いる本発明による改質装置チューブの別の実施態
様を示す縦断面図。
【図３】図１の改質装置チューブが示されている対流改
質炉を示す縦断面図。
【図４】図１の改質装置チューブを支持する好ましいチ
ューブシートを示す平面断面図。
【図５】耐食性金属または非金属コーチングを用いる本
発明の改質装置チューブを示す縦断面図。
【図６】サポート手段に対し連結するためにセラミック
チューブ上に金属端部を備えている耐食性金属または非
金属コーチングを用いる本発明による改質装置チューブ
の別の実施態様を示す縦断面図。
【符号の説明】
２ 改質装置チューブ ４ セラミックチューブ ６ 下部チューブシート ８ 金属ライナーチューブ ９ 金属または非金属コーチング １０ 中間部チューブシート １２ 中心部チューブ １４ 上部チューブシート １６ 周辺溶接部 １８ セラミック／金属ジョイント ２０ 改質装置 ２４ 供給ガス取入れ口 ２６ 生成ガス取出し口 ２８ 底部加熱媒質取入れ口 ３２ 煙道ガス排出口 ３４ 触媒充填環状部 ３６ グリッド
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 ロバート エイ ローゼンバーグ アメリカ合衆国 マサチューセッツ州 02030 ドーバー ブルックフィールド ロード 26番 (72)発明者 レイン ジェイ マクドナウ アメリカ合衆国 マサチューセッツ州 01760 ナティック エルムウッド アベ ニュー 26番エイ

Claims (34)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 供給ガス取入れ手段、生成物ガス取出し
    手段、前記取入れおよび取出し手段と協働する複数本の
    改質装置チューブ、および改質装置チューブの外部へ加
    熱媒質を供給するための手段を備える対流改質反応装置
    で使用するための改質装置チューブアセンブリーにおい
    て、前記改質装置チューブは、或る内径、或る外径、開
    放された頂端部、閉塞された底端部および前記開放端部
    に基本的に取付けられたサポート手段を有するセラミッ
    クチューブと、或る内径、運転温度におけるセラミック
    チューブの内径と本質的に等しい或る外径、開放された
    頂部端、閉塞された底端部を有し、セラミックチューブ
    の内部形状と略一致する耐食性ライナーと、或る内径、
    或る外径、開放された頂端部、開放された底端部および
    開放頂端部に基本的に取付けられたサポート手段を有す
    る中心部に配置された金属チューブとを含んで構成さ
    れ、該中心部に配置された金属チューブ開放底端部はラ
    イナー底部の閉塞端部とは接触しないものとし、更に中
    心部に配置された金属チューブはライナーの内径より実
    質的に小さい外径を有するものとし、それによって該ラ
    イナーと該金属チューブの間に触媒が配置される環状部
    を形成し、操作の間供給ガスがライナーと中心部配置の
    金属チューブとの間の環状部内のその触媒に対し導入さ
    れ反応することによって生成物ガスを生成させ、このガ
    スは中心部配置金属チューブの底部開放端およびライナ
    ーの閉塞された底端部間を通過し、そして中心部配置金
    属チューブの内側から移動して生成物ガス取出し口を経
    由して改質反応装置の外側へ出ることを特徴とする改質
    装置チューブアセンブリー。
  2. 【請求項２】 セラミックチューブが、α炭化珪素、反
    応結合炭化珪素、窒化珪素、アルミナ、アルミナ／炭化
    珪素複合材料および同様な炭化珪素ベースの複合材料か
    ら成る群から選択される材料から調製される請求項１記
    載の改質装置チューブアセンブリー。
  3. 【請求項３】 セラミックチューブが外径約３1/2 ”、
    内径約３”、そして長さ約２０乃至約４０フィートを有
    する請求項１記載の改質装置チューブアセンブリー。
  4. 【請求項４】 セラミックチューブの開放端部が更に、
    サポート手段に取付けるための金属端部を含んで成る請
    求項１記載の改質装置チューブアセンブリー。
  5. 【請求項５】 ライナーが金属ライナーチューブを含ん
    で成るが、それは室温におけるセラミックチューブの内
    径よりも小さな外径を有しており、そしてここにおいて
    その開放端部はセラミックチューブの開放端部を越えて
    延在するが、中心部チューブの頂部開放端部程ではな
    く、また更に金属ライナーチューブの開放端部において
    本質的に取付けられるサポート手段を含んで成る請求項
    １記載の改質装置チューブアセンブリー。
  6. 【請求項６】 金属ライナーチューブが、ニッケル、IN
    COLOY 800HT 、タイプ304Hステレンス鋼、タイプ316Hス
    テレンス鋼等から成る群から選択される材料から調製さ
    れる請求項５記載の改質装置チューブアセンブリー。
  7. 【請求項７】 金属ライナーは厚さ約０．０５乃至約
    ０．１２５インチを有している請求項６記載の改質装置
    チューブアセンブリー。
  8. 【請求項８】 ライナーは、セラミックチューブ内面上
    の金属コーチングを含んで成る請求項１記載の改質装置
    チューブアセンブリー。
  9. 【請求項９】 金属コーチングが、ニッケル、INCOLOY
    800HT 、タイプ304Hステレンス鋼、タイプ316Hステレン
    ス鋼等から成る群から選択される金属から調製される請
    求項８記載の改質装置チューブアセンブリー。
  10. 【請求項１０】 コーチングの厚さが約０．０００５乃
    至約０．００１インチの範囲内にある請求項８記載の改
    質装置チューブアセンブリー。
  11. 【請求項１１】 ライナーは、セラミックチューブ内面
    上の非金属コーチングを含んで成る請求項１記載の改質
    装置チューブアセンブリー。
  12. 【請求項１２】 非金属コーチングが、アルミナ、窒化
    アルミナ、ジルコニア、セラミックおよびセラミック複
    合材料から成る群から選択される請求項１１記載の改質
    装置チューブアセンブリー。
  13. 【請求項１３】 コーチングの厚さが約０．０００５乃
    至約０．００１インチの範囲内にある請求項１０記載の
    改質装置チューブアセンブリー。
  14. 【請求項１４】 中心部に配置されたチューブが、INCO
    NEL 617 、INCOLOY800H、INCOLOY 800HT 等から成る群
    から選択される金属合金から調製される請求項１記載の
    改質装置チューブアセンブリー。
  15. 【請求項１５】 中心部に配置された金属チューブが外
    径約１”を有している請求項１記載の改質装置チューブ
    アセンブリー。
  16. 【請求項１６】 中心部に配置された金属チューブの開
    放底端部とライナーの閉塞端部との間の距離が運転の間
    約1/2 ”乃至約６”に維持される請求項１５記載の改質
    装置チューブアセンブリー。
  17. 【請求項１７】 中心部に配置された金属チューブの開
    放頂端部がセラミックチューブの開放端部上方に延在し
    ている請求項１記載の改質装置チューブアセンブリー。
  18. 【請求項１８】 中心部に配置された金属チューブを支
    持するための手段が、その中心部配置金属チューブの外
    周辺の周りにシールされた上部チューブシートである請
    求項１記載の改質装置チューブアセンブリー。
  19. 【請求項１９】 上部チューブシートが２1/4 Ｃｒ−１
    Ｍｏ鋼、１1/4 Ｃｒ−０．５Ｍｏ鋼等から成る群から選
    択される金属から調製される請求項１８記載の改質装置
    チューブアセンブリー。
  20. 【請求項２０】 上部チューブシートが溶接部によって
    中心部配置チューブの外周辺にシールされる請求項１９
    記載の改質装置チューブアセンブリー。
  21. 【請求項２１】 更に、改質反応装置の頂部によってそ
    の頂部が、そして上部チューブシートによってその底部
    が形成される収容された取出し室を含んで構成され、前
    記室が中心部配置金属チューブの内部と流れ連通状態に
    あり、そこから生成物ガスが出現し、そして生成物ガス
    取出し口から生成物ガスが反応装置を出て行く請求項１
    ８記載の改質装置チューブアセンブリー。
  22. 【請求項２２】 金属ライナーチューブを支持するため
    の手段が金属ライナーチューブの外周辺の周りにシール
    された中間部チューブシートを含んで構成される請求項
    ５記載の改質装置チューブアセンブリー。
  23. 【請求項２３】 中間部チューブシートが、タイプ304
    ステレンス鋼、２1/4 Ｃｒ−１Ｍｏ鋼等から成る群から
    選択される金属から調製される請求項２２記載の改質装
    置チューブアセンブリー。
  24. 【請求項２４】 金属ライナーチューブの外周辺が溶接
    部によって中間部チューブシートにシールされている請
    求項２３記載の改質装置チューブアセンブリー。
  25. 【請求項２５】 更に、改質反応装置の頂部によってそ
    の頂部が、そして上部チューブシートによってその底部
    が形成される収容された取出し室を含んで構成され、前
    記室が中心部配置金属チューブの内部と流れ連通状態に
    あり、そこから生成物ガスが出現し、そして生成物ガス
    取出し口から生成物ガスが反応装置を出て行くが、ここ
    において金属ライナーチューブを支持するための手段が
    該金属ライナーチューブの外周辺の周りにシールされた
    中間部チューブシートを含んで成り、下記改質装置チュ
    ーブアセンブリーが更に、中間部チューブシートと上部
    チューブシートとの間のスペースによって形成される収
    容された取入れ室を含んで構成され、その室が供給ガス
    取入れ口および金属ライナーチューブと中心部配置金属
    チューブとの間の環状部と流れ連通状態にある請求項２
    ２記載の改質装置チューブアセンブリー。
  26. 【請求項２６】 上部チューブシートと中間部チューブ
    シートとの間の距離が約３乃至約６フィートである請求
    項２５記載の改質装置チューブアセンブリー。
  27. 【請求項２７】 セラミックチューブの支持手段が下部
    チューブシートである請求項１記載の改質装置チューブ
    アセンブリー。
  28. 【請求項２８】 下部チューブシートが、タイプ304Hま
    たは316Hステレンス鋼、INCOLOY 800H等から成る群から
    選択される金属から調製される請求項２７記載の改質装
    置チューブアセンブリー。
  29. 【請求項２９】 セラミックチューブの外周辺が、その
    セラミックチューブ外周辺の周りのセラミック／金属ジ
    ョイントによって下部チューブシートにシールされてい
    る請求項２８記載の改質装置チューブアセンブリー。
  30. 【請求項３０】 更に、上部チューブシートによってそ
    の頂部が、そして下部チューブシートによってその底部
    が形成される収容された供給原料取入れ室を含んで構成
    され、前記室がライナーと中心部配置チューブとの間の
    環状部ならびに反応装置に対する供給ガス取入れ口と流
    れ連通状態にある請求項２７記載の改質装置チューブア
    センブリー。
  31. 【請求項３１】 上部チューブシートから下部チューブ
    シートへの距離が約３乃至約６フィートである請求項３
    ０記載の改質装置チューブアセンブリー。
  32. 【請求項３２】 セラミックチューブのサポート手段が
    下部チューブシートである請求項４記載の改質装置チュ
    ーブアセンブリー。
  33. 【請求項３３】 下部チューブシートが、タイプ304Hま
    たは316Hステレンス鋼、INCOLOY 800H等から成る群から
    選択される金属から調製される請求項３２記載の改質装
    置チューブアセンブリー。
  34. 【請求項３４】 金属端部の外周辺が溶接部によって下
    部チューブシートにシールされている請求項３３記載の
    改質装置チューブアセンブリー。
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