JPH06228415A - 積層板用樹脂組成物と積層板 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【目的】 耐ミ−ズリング性、接着性等に優れたプリン
ト配線基板製造に用いる積層板用樹脂組成物に関する。 【構成】 (A).１分子中に２個以上のエポキシ基を有す
るエポキシ樹脂、(B).ジシアンジアミドおよび(C).１分
子中に２個以上のエポキシ基を有し、かつ平均核体数４
以上のエポキ 樹脂と、分子の両末端にカルボキシル基
を有し、かつカルボキシル当量が 500〜3000の範囲のポ
リシロキサン化合物とを、触媒存在下で、ポリシロキサ
ン中のカルボキシル基の反応率が80％以上になるまで反
応させた反応物を必須成分とする積層板用樹脂組成物

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、プリント配線基板製造
に用いる積層板用樹脂組成物に関するものであり、耐ミ
−ズリング性、接着性等に優れた樹脂組成物に関する。

【０００２】

【従来の技術】コンピュ−タ−、通信機器、計測機器等
の産業用電子機器に用いられるプリント配線基板用材料
には、ガラス基材エポキシ銅張積層板が最も多く使用さ
れている。最近、回路の微細化、スルホ−ルの小径化、
薄板化および高多層化が急速に進展するに伴って、吸湿
時の耐半田性、すなわち耐ミ−ズリング性が重大な問題
となっている。

【０００３】

【発明が解決しようとする課題】本発明者らは、積層板
における耐ミ−ズリング性改良を目的として、鋭意検討
した結果、分子の両末端にカルボキシル基を有するポリ
シロキサン化合物を樹脂中に配合すること、ポリシロキ
サン化合物の配合形態としては、ポリシロキサン化合物
と樹脂成分との相溶性を高めるため、特定のエポキシ樹
脂とポリシロキサン化合物とを予め反応させた反応物を
用いることにより、銅箔と樹脂との接着性や層間の接着
性が向上し、これに伴って耐ミ−ズリング性も大幅に改
良可能であることを見出し、本発明を完成するに至っ
た。

【０００４】

【課題を解決するための手段】即ち、本発明は、(A).１
分子中に２個以上のエポキシ基を有するエポキシ樹脂、
(B).ジシアンジアミド および(C).１分子中に２個以上
のエポキシ基を有し、かつ平均核体数４以上のエポキシ
樹脂と、分子の両末端にカルボキシル基を有し、かつカ
ルボキシル当量が 500〜3000の範囲のポリシロキサン化
合物とを、触媒存在下で、ポリシロキサン中のカルボキ
シル基の反応率が80％以上になるまで反応させた反応物
を必須成分とする積層板用樹脂組成物に関するものであ
り、さらには本樹脂組成物より調製した積層板用ワニ
ス、また本樹脂組成物を基材に含浸したプリプレグ、お
よび該プリプレグを積層成形してなる積層板に関するも
のである。

【０００５】以下、本発明の構成について説明する。本
発明の(A) 成分としては、多官能エポキシ樹脂であれば
どのようなものでもよいが、積層板用途で汎用されるも
のとして、例えば、ビスフェノ−ルＡ型エポキシ樹脂、
ビスフェノ−ルＡノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェ
ノ−ルＦ型エポキシ樹脂、フェノ−ルノボラック型エポ
キシ樹脂、クレゾ−ルノボラック型エポキシ樹脂、ジフ
ェニル骨格を有するエポキシ樹脂、ナフタレン骨格を有
するエポキシ樹脂、トリフェニルメタン骨格を有するエ
ポキシ樹脂、およびこれらのエポキシ樹脂構造中の水素
原子の一部をハロゲン化することにより難燃化したエポ
キシ樹脂等が好ましいものとして挙げられる。２種類以
上のエポキシ樹脂を併用してもよい。

【０００６】また、(B) 成分のジシアンジアミドは、積
層板用エポキシ樹脂硬化剤として、広く用いられている
ものであり、その配合量としては、エポキシ樹脂のエポ
キシ基に対するジシアンジアミドの活性水素の当量比
が、 0.3〜0.7 の範囲となる量が好ましい。また、他の
硬化剤を併用することも可能である。

【０００７】本発明は分子の両末端にカルボキシル基を
有するポリシロキサン化合物を樹脂に配合することによ
り、接着性、および耐ミ−ズリング性を改良するもので
あるが、上記ポリシロキサン化合物はエポキシ樹脂、お
よびジシアンジアミドとの相溶性が悪く、そのままワニ
スに配合すると溶液は２層に分離するため、これを基材
に均一に含浸させることは不可能である。そこで、樹脂
成分とポリシロキサン化合物との相溶性を高めるため、
予めポリシロキサン化合物を特定のエポキシ樹脂と反応
させ、この反応物、すなわち、本発明の(C) 成分として
配合する必要がある。

【０００８】本発明の(C) 成分の反応に用いるポリシロ
キサン化合物としては、分子の両端にカルボキシル基を
有し、かつカルボキシル当量が 500〜3000、より好まし
くは 700〜2000の範囲のものが好適である。具体的に
は、次式で示される化合物が信越化学工業 (株) 、また
は東レ・ダウコ−ニング・シリコ−ン (株) より入手で
きる。 HOOC-R-[Si(CH₃)₂O-]_n Si(CH₃)₂-R-COOH 式中のR は、エチレン、プロピレン等の炭化水素鎖を示
す。

【０００９】カルボキシル当量が 500未満では、物性改
良の効果が小さく、3000を越えると、樹脂との相溶性が
悪くなるため、かえって物性は低下する傾向がある。ま
た、分子の両末端以外に、側鎖、または片末端にカルボ
キシル基を有するポリシロキサン化合物も使用可能であ
るが、改良効果は両末端タイプには及ばない。

【００１０】また、(C) 成分の反応に用いるエポキシ樹
脂としては、１分子中に２個以上のエポキシ基を有し、
かつ平均核体数４以上のエポキシ樹脂が使用可能であ
る。ここで、平均核体数とは、エポキシ樹脂１分子中に
含まれるベンゼン核の数の平均数を指す。

【００１１】特に好ましいエポキシ樹脂は、ビスフェノ
−ルＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノ−ルＦ型エポキシ樹
脂、およびこれらの臭素化物等の１分子中に２個のエポ
キシ基を有するものが例示される。クレゾ−ルノボラッ
ク型エポキシ樹脂等の分子中に３個以上のエポキシ基を
有するものを含むエポキシ樹脂も使用可能であるが、反
応中にゲル化しやすいため、反応制御が煩雑となる。ま
た、分子中の平均核体数が４未満では、反応物の相溶性
が不十分であり、ワニスに配合すると溶液は２層に分離
する傾向があり、平均核体数は４以上であることが好ま
しい。

【００１２】なお、平均核体数４未満のエポキシ樹脂の
場合でも、前記ポリシロキサン化合物と反応させる際
に、例えばビスフェノ−ルＡ、もしくはテトラブロムビ
スフェノ−ルＡ等の多価フェノ−ル化合物を適正量共存
させると、実質的に平均核体数４以上のエポキシ樹脂を
用いた場合と同様な反応生成物が得られるため、使用可
能となり、これらも本発明に含まれる。

【００１３】これらのエポキシ樹脂とポリシロキサン化
合物との反応物を配合し、均一なワニスを得るために
は、ポリシロキサン化合物中のカルボキシル基の反応率
を80％以上、より好ましくは90％以上とする必要がある
が、以下に好適な反応物を得るための反応条件について
詳述する。反応時のエポキシ樹脂とポリシロキサン化合
物との配合比は、反応を円滑に進めるためには、エポキ
シ基に対するカルボキシル基の当量比（カルボキシル基
／エポキシ基）が 0.5以下、より好ましくは 0.3以下で
あることが望ましい。当量比が 0.5を越えると、反応中
にゲル化を生じやすい。

【００１４】反応に用いる触媒成分としてはイミダゾ−
ル、2-メチルイミダゾ−ル、2-エチルイミダゾ−ル、2-
エチル−4-メチルイミダゾ−ル、2-フェニルイミダゾ−
ル、2-ウンデシルイミダゾ−ル、1-シアノエチル−2-エ
チル−4-メチルイミダゾ−ル、1-シアノエチル−2-フェ
ニルイミダゾ−ル等のイミダゾ−ル化合物、トリエチル
アミン、ベンジルジメチルアミン等の３級アミン類、ト
リフェニルホスフィン等のホスフィン化合物、その他４
級アンモニウム塩類、および４級ホスホニウム塩類等が
例示される。

【００１５】反応に用いた触媒は、反応物とともにワニ
スに配合されるため、最終的にワニス成分として必要と
される量を上限として、反応時に配合することができ
る。反応に用いる触媒量が少ない場合は、ワニス調製時
に、反応に用いたものと同種、または異種の触媒を追加
すればよい。通常、ワニス中に配合する触媒量はエポキ
シ樹脂 100重量部に対して、0.02〜0.5 重量部程度の範
囲である。

【００１６】反応条件は、無溶剤下、あるいは溶剤存在
下で窒素ガスを吹き込みながら撹拌し、 100〜160 ℃の
温度で 0.5〜20時間反応させることが好ましい。特に、
溶剤としてメチルイソブチルケトン(=MIBK) 、ジメチル
ホルムアミド等を用いて還流下で反応を行うと、均一に
反応が進み、反応を制御しやすい点で好ましい。

【００１７】次に、本発明の樹脂組成物の各成分を配合
して、ワニスを調製する方法について詳述する。本発明
で用いるジシアンジアミドはエポキシ樹脂との相溶性が
悪いことは公知であるが、本発明のようにポリシロキサ
ン化合物が配合されるとこれが一層顕著になり、単に
(A) 、(B) 、および(C) 成分を混合した場合には、ジシ
アンジアミドをその後十分に反応させることは困難であ
り、ジシアンジアミドが析出することもある。

【００１８】この問題を解決するためには、ポリシロキ
サン化合物を配合する前に、エポキシ樹脂とジシアンジ
アミドとを溶剤還流下でエ−ジング処理することによ
り、ジシアンジアミドを予めエポキシ樹脂とある程度反
応させ、相溶性を高めておく必要がある。エ−ジング処
理に用いる溶剤としては、ジシアンジアミドを溶解させ
るため、ジメチルホルムアミド、メチルセルソルブ等の
極性溶剤が必須とされ、その他、メチルエチルケトン、
メチルイソブチルケトン等の溶剤も併用可能である。エ
−ジング処理には、前記と同様の触媒成分を添加する
と、効率的に反応を進めることができる。エ−ジングの
条件としては、70〜120 ℃で、0.5〜5時間程度が好まし
い範囲である。

【００１９】(C) 成分のエポキシ樹脂とポリシロキサン
化合物との反応物の配合量は、両末端にカルボキシル基
を有するポリシロキサン化合物として、樹脂総重量の 1
〜10重量％、より好ましくは 2〜7 重量％の範囲である
ことが望ましい。配合量が 1重量％未満では、物性改良
の効果が小さく、また、10重量％を越えるとエポキシ樹
脂や硬化剤との相溶性が悪くなったり、かえって諸物性
の低下を生じたりする場合が多くなる。なお、本発明の
樹脂組成物には上記成分の他に、本発明の趣旨を損なわ
ない範囲で、他の熱硬化性樹脂、熱可塑性樹脂、エラス
トマ−、シランカップリング剤、紫外線吸収剤、無機物
等の成分を添加してもよい。

【００２０】本発明は１分子中に２個以上のエポキシ基
を有し、かつ平均核体数４以上のエポキシ樹脂と、分子
の両末端にカルボキシル基を有し、かつカルボキシル当
量が500〜3000の範囲のポリシロキサン化合物とを、触
媒存在下で、ポリシロキサン化合物中のカルボキシル基
の反応率が80％以上になるまで反応させた反応物を用い
る点にあり、この反応物は樹脂成分との相溶性に優れて
おり、均一なワニス溶液を調製可能な点で、積層板用樹
脂組成物として極めて好適なものである。また、本発明
の樹脂組成物を基材に含浸したプリプレグを積層成形す
ることにより製造した積層板は、耐ミ−ズリング性、接
着性等に極めて優れた特性を有する。

【００２１】

【実施例】以下に実施例をあげて本発明を具体的に説明
する。なお、実施例、比較例中の部、％は特に断らない
限り重量基準である。 反応例１ 分子の両末端にカルボキシル基を有するカルボキシル当
量 1000 のポリジメチルシロキサン 32g、ブロム化ビス
フェノ−ルＡ型エポキシ樹脂（Br含有率21.5％、エポキ
シ当量 480、平均核体数 4.9）100g、1-シアノエチル−
2-エチル−4-メチルイミダゾ−ル(=2E4MZ-CN) 1g、およ
びメチルイソブチルケトン約200gをセパラブルフラスコ
に入れ、冷却管、撹拌器、窒素導入管、温度計を取り付
けて、オイルバス上 115℃で、5 時間反応させた。得ら
れた反応物をアルカリ滴定することにより求めたポリシ
ロキサン中のカルボキシル基の反応率は、98％であっ
た。

【００２２】反応例２ 反応例１のポリシロキサン化合物の代わりに、分子の両
末端にカルボキシル基を有するカルボキシル当量 1700
のポリジメチルシロキサン 32gを用いた以外はすべて反
応例１と同様にして、反応を行った。反応物のポリシロ
キサン中のカルボキシル基の反応率は96％であった。 反応例３ 反応例１のポリシロキサン化合物の代わりに、分子の両
末端にカルボキシル基を有するカルボキシル当量 2600
のポリジメチルシロキサン 32gを用いた以外はすべて反
応例１と同様にして、反応を行った。反応物のポリシロ
キサン中のカルボキシル基の反応率は94％であった。

【００２３】反応例４ 反応例１のポリシロキサン化合物の代わりに、分子の両
末端にカルボキシル基を有するカルボキシル当量 750の
ポリジメチルシロキサン 32gを用いた以外はすべて反応
例１と同様にして、反応を行った。反応物のポリシロキ
サン中のカルボキシル基の反応率は98％であった。 反応例５ 反応例１のポリシロキサン化合物の量を54g とした以外
はすべて反応例１と同様にして、反応を行った。反応物
のポリシロキサン中のカルボキシル基の反応率は96％で
あった。

【００２４】反応例６ 反応例１のポリシロキサン化合物の代わりに、分子の両
末端にカルボキシル基を有するカルボキシル当量 1700
のポリジメチルシロキサン 21gを用いた以外はすべて反
応例１と同様にして、反応を行った。反応物のポリシロ
キサン中のカルボキシル基の反応率は96％であった。 反応例７ 反応例１のブロム化ビスフェノ−ルＡ型エポキシ樹脂の
代わりに、ビスフェノ−ルＡ型エポキシ樹脂（エポキシ
当量 400、平均核体数 5.2）100gを用いた以外はすべて
反応例１と同様にして、反応を行った。反応物のポリシ
ロキサン中のカルボキシル基の反応率は97％であった。

【００２５】反応例８ 反応例１のブロム化ビスフェノ−ルＡ型エポキシ樹脂の
代わりに、ビスフェノ−ルＡ型エポキシ樹脂（エポキシ
当量 313、平均核体数 4.0）100gを用いた以外はすべて
反応例１と同様にして、反応を行った。反応物のポリシ
ロキサン中のカルボキシル基の反応率は98％であった。 反応例９ 反応例１のブロム化ビスフェノ−ルＡ型エポキシ樹脂の
代わりに、ビスフェノ−ルＡ型エポキシ樹脂（エポキシ
当量 242、平均核体数 3.0）100gを用いた以外はすべて
反応例１と同様にして、反応を行った。反応物のポリシ
ロキサン中のカルボキシル基の反応率は98％であった。

【００２６】反応例１０ 反応例１のブロム化ビスフェノ−ルＡ型エポキシ樹脂の
代わりに、ビスフェノ−ルＡ型エポキシ樹脂（エポキシ
当量 187、平均核体数 2.2）100gを用いた以外はすべて
反応例１と同様にして、反応を行った。反応物のポリシ
ロキサン中のカルボキシル基の反応率は98％であった。 反応例１１ 反応例１のブロム化ビスフェノ−ルＡ型エポキシ樹脂の
代わりに、テトラブロムビスフェノ−ルＡ型エポキシ樹
脂（臭素含有率48％、エポキシ当量 400、平均核体数
2.6）100gを用いた以外はすべて反応例１と同様にし
て、反応を行った。反応物のポリシロキサン中のカルボ
キシル基の反応率は98％であった。

【００２７】反応例１２ 反応例１における反応時間を３時間とした以外は、すべ
て反応例１と同様にして反応を行った。反応物のポリシ
ロキサン中のカルボキシル基の反応率は67％であった。 反応例１３ 反応例１のポリシロキサン化合物の代わりに、分子の両
末端にカルボキシル基を有するカルボキシル当量 430の
ポリジメチルシロキサン 32gを用いた以外はすべて反応
例１と同様にして、反応を行った。反応物のポリシロキ
サン中のカルボキシル基の反応率は99％であった。 反応例１４ 反応例１のポリシロキサン化合物の代わりに、分子の両
末端にカルボキシル基を有するカルボキシル当量3800の
ポリジメチルシロキサン 32gを用いた以外はすべて反応
例１と同様にして、反応を行った。反応物のポリシロキ
サン中のカルボキシル基の反応率は94％であった。

【００２８】調製例１ 反応例１で用いたものと同一のブロム化ビスフェノ−ル
Ａ型エポキシ樹脂 800g 、クレゾ−ルノボラック型エポ
キシ樹脂（エポキシ当量 215）100g、ジシアンジアミド
26g 、および2E4MZ-CN 0.5g を、メチルエチルケトン、
ジメチルホルムアミド、メチルセルソルブからなる混合
溶剤に溶解し、溶剤還流下で85℃、3 時間エ−ジング処
理した。これに、反応例１の反応物を加え、ポリシロキ
サン化合物を全樹脂分の 3％配合したワニスを調製し
た。ワニスは均一な溶液であった。

【００２９】調製例２〜１４ 調製例１と同様にして、反応例２〜１４の反応物につい
てそれぞれ以下のようにワニスを調製した。反応例１で
用いたものと同一のブロム化ビスフェノ−ルＡ型エポキ
シ樹脂 800g 、クレゾ−ルノボラック型エポキシ樹脂
（エポキシ当量 215）100g、およびジシアンジアミド26
g 、および2E4MZ-CN 0.5g を、調製例１と同様に溶剤還
流下でエ−ジング処理した後、反応例２〜１４の反応物
を加え、ポリシロキサン化合物を配合したワニスを調製
した。これらのワニス溶液の混合状態を表１に示す。

【００３０】

【表１】 ポリシロキサン化合物 反応用エポキシ樹脂(100g) ワニス 当量 配合量 タイプ 当量 平均核体数 均一性 *1 g *2 *3 *4 *5 反応例 1 1000 32 BR 480 4.9 ○ 2 1700 32 BR 480 4.9 ○ 3 2600 32 BR 480 4.9 ○ 4 750 32 BR 480 4.9 ○ 5 1000 54 BR 480 4.9 ○ 6 1700 21 BR 480 4.9 ○ 7 1000 32 BPA 400 5.2 ○ 8 1000 32 BPA 313 4.0 ○ 9 1000 32 BPA 242 3.0 × 10 1000 32 BPA 187 2.2 × 11 1000 32 TBA 400 2.6 × 12 1000 32 BR 480 4.9 × 13 430 32 BR 480 4.9 ○ 14 3800 32 BR 480 4.9 ○

【００３１】なお、表１中の略号等は、下記によった。 *1) カルボキシル当量：g/mole *2) エポキシ樹脂のタイプ：BR ;ブロム化ビスフェノ−
ルＡ型 BPA;ビスフェノ−ルＡ型 TBA;テトラブロムビスフェノ−ルＡ型 *3) エポキシ当量：g/mole *4) 平均核体数：１分子中に含まれるベンゼン核の平均
数 *5) ワニス均一性：調製例に従って調製したワニスが均
一なもの( ○ ) 層分離をおこしたもの ( × ) これらの結果から、均一なワニス溶液を得るためには、
反応に用いるエポキシ樹脂の平均核体数は４以上が好ま
しいことが判る。また、調製例１２から、反応が不十分
な場合には、均一なワニスは得られないことも明らかで
ある。

【００３２】実施例１ 調製例１のワニスを用いて、厚さ0.18mmのガラス織布に
含浸、乾燥させ、樹脂量42％のプリプレグを得た。この
プリプレグを４枚重ね、両面に厚さ35μｍの銅箔を配置
して圧力 30kg/cm²、 170℃、90分間プレスし、厚さ
0.8mmの両面銅張積層板を得た。さらに、上記で得た厚
さ 0.8mmの両面銅張積層板を用い、試験用の内層プリン
ト配線パタ−ンを形成し、ブラックオキサイド処理した
後、厚さ 0.1mmのガラス織布を用いて同様に含浸、乾燥
させた樹脂量52％のプリプレグを両面に３枚ずつ重ね、
さらに両側に厚さ18μｍの銅箔を配置して、圧力 30kg
/cm²、 170℃、90分間プレスして両面銅張の４層板を得
た。

【００３３】上記で製造した積層板について、下記に説
明する試験をした結果を表２に示した。 ・ガラス転移温度：(Tg 、単位 ℃) 粘弾性(=DMA)に
て、0.8mm 厚銅張積層板の銅箔をエッチング除去した積
層板を用いて測定 ・銅箔剥離強度： ( 単位 kgf/cm ) JIS C 6481に基
き、0.8mm 厚の銅張積層板にて測定 ・層間剥離強度： ( 単位 kgf/cm ) 銅箔剥離強度と
同様に90°剥離試験により、0.8mm 厚の銅張積層板の表
層１枚目と２枚目のプリプレグ間にて測定 ・内層銅箔剥離強度：( 単位 kgf/cm) 銅箔剥離強度と
同様に90°剥離試験により、４層板にて測定 ・耐ミ−ズリング性：銅箔を除去した 0.8mm厚の積層板
を用い、 121℃,2気圧,4時間、 PCT処理後、 260℃で20
秒間半田浸漬し、板の膨れ、はがれを観察 膨れ、
はがれなし( ○ ) 膨れ、はがれ有り( × )

【００３４】実施例２〜６ 調製例２〜６のワニスを用いて、実施例１と同様にし
て、プリプレグ作製、およびプレス成形を行い、それぞ
れ 0.8mm厚の銅張積層板、および４層板を得た。得られ
た積層板を実施例１と同様に評価した結果を表２に示し
た。

【００３５】比較例１ 調製例１３のワニスを用いて、実施例１と同様にして、
プリプレグ作製およびプレス成形を行い、それぞれ 0.8
mm厚の銅張積層板および4 層板を得た。得られた積層板
を実施例１と同様に評価した結果を表３に示した。 比較例２ 調製例１４のワニスを用いて、実施例１と同様にして、
プリプレグ作製およびプレス成形を行い、それぞれ 0.8
mm厚の銅張積層板および4 層板を得た。得られた積層板
を実施例１と同様に評価した結果を表３に示した。

【００３６】比較例３ 実施例１で用いたものと同一のブロム化ビスフェノ−ル
Ａ型エポキシ樹脂 900g 、クレゾ−ルノボラック型エポ
キシ樹脂 100g 、ジシアンジアミド 26g、2E4MZ-CN 1.5
g 、溶剤としてメチルエチルケトン、ジメチルホルムア
ミド、およびメチルセルソルブを用い、ワニスを調製し
た。このワニスを用いて、実施例１と同様にして、銅張
積層板、および４層板を得た。得られた積層板を実施例
１と同様に評価した結果を表３に示した。

【００３７】なお、表２、３中の略号等は、上記実施例
１の記載の他、下記によった。 *6) 樹脂総重量に対する、ポリシロキサン化合物として
の配合量 *7) ブロム化ビスフェノ−ルＡ型エポキシ樹脂（臭素含
有率21.5重量％、エポキシ当量 480）で、反応、および
ワニス調製に用いた合計量 *8) CN-EP ：クレゾ−ルノボラック型エポキシ樹脂（エ
ポキシ当量 215） *9) 反応、およびワニス調製に用いた 2E4MZ-CN の合計
量

【００３８】

【表２】 単位 実1 実2 実3 実4 実5 実6 ポリシロキサン : 当量 g/mole 1000 1700 2600 750 1000 1700 : 配合量 g 32 32 32 32 54 21 : 配合量*6 % 3 3 3 3 5 2 ブロム化エポキシ*7 g 900 900 900 900 900 900 CN-EP *8 g 100 100 100 100 100 100 ジシアンジアミド g 26 26 26 26 26 262E4MZ-CN *9 g 1.5 1.5 1.5 1.5 1.5 1.5 Ｔg ℃ 151 152 151 150 150 151 銅箔剥離強度 kgf/cm 2.2 2.3 2.1 2.2 2.2 2.2 層間剥離強度 kgf/cm 2.1 2.0 1.9 2.0 2.2 2.0 内層銅箔剥離強度 kgf/cm 1.7 1.7 1.5 1.6 1.6 1.6 耐ミ−ズリング性 ○ ○ ○ ○ ○ ○

【００３９】

【表３】

【００４０】

【発明の効果】以上の実施例、および比較例から明らか
なように、本発明の樹脂組成物より製造した積層板は耐
ミ−ズリング性、および接着性等に極めて優れたもので
ある。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁵ 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｃ０９Ｄ 163/00 ＰＪＬ 8830−4Ｊ ＰＪＭ 8830−4Ｊ Ｈ０５Ｋ 1/03 Ｄ 7011−4Ｅ 3/38 Ｅ 7011−4Ｅ

Claims (4)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 (A).１分子中に２個以上のエポキシ基を
   有するエポキシ樹脂、(B).ジシアンジアミドおよび(C).
   １分子中に２個以上のエポキシ基を有し、かつ平均核体
   数４以上のエポキ 樹脂と、分子の両末端にカルボキシ
   ル基を有し、かつカルボキシル当量が 500〜3000の範囲
   のポリシロキサン化合物とを、触媒存在下で、ポリシロ
   キサン中のカルボキシル基の反応率が80％以上になるま
   で反応させた反応物を必須成分とする積層板用樹脂組成
   物
2. 【請求項２】 請求項１記載の樹脂組成物からなるワニ
   スの調製に際して、該成分(A) と(A) を極性溶剤存在下
   でエージング処理した後、成分(C) を配合することを特
   徴とする積層板用ワニス
3. 【請求項３】 請求項１記載の樹脂組成物を基材に含浸
   したプリプレグ
4. 【請求項４】 請求項１記載の樹脂組成物を基材に含浸
   したプリプレグを積層成形してなる積層板