JPH06199526A - UO2 又はU/PuO2 粉末の製造方法 - Google Patents

UO2 又はU/PuO2 粉末の製造方法

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JPH06199526A
JPH06199526A JP5256527A JP25652793A JPH06199526A JP H06199526 A JPH06199526 A JP H06199526A JP 5256527 A JP5256527 A JP 5256527A JP 25652793 A JP25652793 A JP 25652793A JP H06199526 A JPH06199526 A JP H06199526A
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JP
Japan
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uranyl
ammonium carbonate
oxide
carbonate
solution
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JP5256527A
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Georg Braehler
ブレーラー ゲオルク
Kurt Wittmann
ウイツトマン クルト
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Siemens AG
Original Assignee
Siemens AG
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    • C01INORGANIC CHEMISTRY
    • C01GCOMPOUNDS CONTAINING METALS NOT COVERED BY SUBCLASSES C01D OR C01F
    • C01G43/00Compounds of uranium
    • C01G43/01Oxides; Hydroxides
    • C01G43/025Uranium dioxide
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C01INORGANIC CHEMISTRY
    • C01GCOMPOUNDS CONTAINING METALS NOT COVERED BY SUBCLASSES C01D OR C01F
    • C01G56/00Compounds of transuranic elements
    • C01G56/004Compounds of plutonium
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C01INORGANIC CHEMISTRY
    • C01PINDEXING SCHEME RELATING TO STRUCTURAL AND PHYSICAL ASPECTS OF SOLID INORGANIC COMPOUNDS
    • C01P2002/00Crystal-structural characteristics
    • C01P2002/50Solid solutions
    • C01P2002/52Solid solutions containing elements as dopants
    • C01P2002/54Solid solutions containing elements as dopants one element only

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Abstract

(57)【要約】 【目的】 含硝性ガスNOX及び窒化アンモニウムのよ
うな副生成物を発生することなく、従って極めて価格の
見合ったUO2又はU/PuO2粉末を確実に製造する。 【構成】 酸化ウラン、酸化プルトニウム及びウラン/
プルトニウム混合酸化物の群からなる出発酸化物を水性
炭酸アンモニウム溶液及び水性炭酸水素アンモニウム溶
液の群の少なくとも1溶液で処理することにより得られ
る炭酸アンモニウム−ウラニル又は炭酸アンモニウム−
ウラニル−プルトニルを加熱し、UO2又はU/PuO2
粉末を製造する。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【産業上の利用分野】本発明はUO2又はU/PuO2
末を製造する方法に関する。
【0002】
【従来の技術】焼結可能のUO2又はU/PuO2を粉末
状で圧搾体に圧縮し、この圧搾体から焼結体を製造する
ことは公知である。これらの焼結体を核燃料として燃料
棒の被覆管に詰める。この燃料棒は原子炉用燃料要素に
まとめられる。これらの燃料要素を最終的に通常は軽水
炉である原子炉の炉心中に配置する。
【0003】炭酸アンモニウム−ウラニルを加熱するこ
とにより焼結可能のUO2を得ることも既に一般的であ
る。この炭酸アンモニウム−ウラニルを水性炭酸アンモ
ニウム溶液から析出し、そこにガス状UF6を導く。そ
の際他の反応生成物としてアンモニウムフッ化物が生じ
る。
【0004】更に例えばUO2、U38及びUO3のよう
な酸化ウランを炭酸アンモニウム−ウラニルに変換し、
この炭酸アンモニウム−ウラニルから加熱により焼結可
能のUO2粉末を得ることも既に一般的である。この場
合にも炭酸アンモニウム−ウラニルが水性炭酸アンモニ
ウム溶液中に析出する。この水性炭酸アンモニウム溶液
にこの目的のために水性窒化ウラニル溶液を添加する
と、副生成物として窒化アンモニウムが生じる。水性窒
化ウラニル溶液はもう一度この酸化ウランを硝酸に溶解
することによって得られる。それと共に副生成物として
含硝性ガス(NOX)が生じる。
【0005】この含硝性ガスは毒性があり、従って大気
中に放出してはならず、例えば窒素、水又は硝酸のよう
な無害物質に変換しなければならない。
【0006】水性炭酸アンモニウム溶液から炭酸アンモ
ニウム−ウラニルが析出する際に副生成物として生じる
窒化アンモニウムは爆発性であり、従ってそれに対応す
る安全予防策を必要とする。酸化アンモニウムは例えば
合成肥料に加工できるし、また窒素及び水に熱分解する
こともできる。しかし後者は極めて費用を要し、価格が
割高である。合成肥料に加工するには使用される窒化ア
ンモニウム溶液を完全に除染する必要があり、このこと
もまた価格を高める原因となる。
【0007】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、副生成物と
して含硝性ガス(NOX)の発生も窒化アンモニウムの
発生も回避し、従って極めて価格の見合ったUO2又は
U/PuO2粉末を製造する確実な方法を提供すること
を課題とする。
【0008】
【課題を解決するための手段】この課題は、請求項1に
記載の方法により解決される。この方法は、炭酸アンモ
ニウム−ウラニル又は炭酸アンモニウム−ウラニル−プ
ルトニルを酸化ウラン、酸化プルトニウム及びウラン−
プルトニウム混合酸化物の群からなる出発酸化物を直接
添加した水性炭酸アンモニウム溶液又は水性炭酸水素ア
ンモニウム溶液から析出させることができるという認識
から出発するものである。それにもかかわらず析出した
炭酸アンモニウム−ウラニル又は炭酸アンモニウム−ウ
ラニル−プルトニルを加熱することにより焼結可能のU
2粉末又はU/PuO2混合酸化物の粉末を製造するこ
とができる。
【0009】しかしこの出発酸化物の処理は水性炭酸ア
ンモニウム又は炭酸水素アンモニウム溶液から例えばこ
の溶液を炭酸アンモニウム又は炭酸水素アンモニウムで
過飽和にするか又はこの溶液を冷却することにより炭酸
アンモニム−ウラニル又は炭酸アンモニウム−ウラニル
−プルトニルを析出させ得るばかりでなく、この処理は
出発酸化物を水性炭酸アンモニウム又は炭酸水素アンモ
ニウム溶液で温浸することもできる。その際この固体で
はあるが粉末状の出発酸化物は極めて低濃度の水性炭酸
アンモニウム又は炭酸水素アンモニウム溶液と完全に混
和され、その結果炭酸アンモニウムウラニル又は炭酸ア
ンモニウム−ウラニル−プルトニルの溶解度積を常に上
回る。また固体の出発酸化物は十分には溶解せず、実際
には固体の状態で直ちに炭酸アンモニウム−ウラニル又
は炭酸アンモニウム−ウラニル−プルトニルに変換され
る。
【0010】炭酸アンモニウム−ウラニル又は炭酸アン
モニウム−ウラニル−プルトニルを分離された母液は水
性炭酸アンモニウム溶液又は水性炭酸水素アンモニウム
からなり、出発酸化物の溶解に再び使用することができ
る。
【0011】
【実施例】本発明を実施例及び次表に基づき以下に詳述
する。
【0012】
【表1】 例 添加物 酸化 濃度 媒体 溶解 (ml) ウラン (gU/1) 比 H22 温度 U:CO3 2- (ml) (℃) 1 250 UO3 60 1:5 −− 80 2 250 UO3 60 1:5 −− 80 3 250 UO2 20 1:5 8.4 70 4 250 U38 60 1:10 24 80 5 125 UO3 200 1:8 −− 80 6 250 UO3 100 1:5 −− 75 7 250 UO2 170 1:10 84 80 8 250 U38 170 1:10 50 80
【0013】
【表2】 例 反応 塩濃度 結晶化 溶解温 時間 の上昇 温度 度時の (h) (g/l) (℃) 残渣(%) 1 3.5 100gCO3 2- (60) −− 50gNH4 + 2 3.5 −− 25 −− 3 4 −− 25 8(UO3) 4 12 −− 25 −− 5 2 −− −− 100(AUC) 6 2 −− −− 100(AUC) 7 12 −− −− 100(AUC) 8 12 −− −− 100(AUC) AUC=Ammonium−Uranyl−Carbonat(炭酸アンモニウ ム−ウラニル)
【0014】表は当該酸化ウランを水性炭酸アンモニウ
ム溶液でもまた水性炭酸水素アンモニウム溶液でも、更
にまたこれらの両溶液の混合液でも処理することに関す
るものである。使用された水性溶液のウランイオン又は
炭酸イオンの割合は“媒体”の欄に記載されている。
【0015】表の例1では炭酸アンモニウム−ウラニル
の析出は水溶液中の塩濃度を約100gの炭酸イオン及
び50gのアンモニウムイオンに高めることにより得ら
れる。例2〜4の場合炭酸アンモニウム−ウラニルの析
出は溶液の温度を25℃に降下することにより得られ
る。全ての例において製造された炭酸アンモニウム−ウ
ラニルは濾過される。例5〜8は当該酸化ウランを水溶
液で温浸することに関するものである。
【0016】例3、4並びに7、8では溶液を更に当該
酸化ウラン用に酸化剤としてH22を添加するものであ
る。それにより当該酸化ウランの炭酸アンモニウム−ウ
ラニルへの変換は促進される。
【0017】本発明方法は有利にはウラン金属からなる
焼結可能のUO2 粉末の製造に使用されるが、その分裂
可能の同位体235Uの濃縮は磁場中又は電界中でレーザ
光線を照射することにより拡大される。このような濃縮
ウラン金属は特にUO3 に酸化するのに適しており、酸
化剤を含まないUO3は水溶液で処理することができ
る。
【0018】本発明方法は、焼結体の製造の際に生じ、
焼結されたUO2 からなり、通常は水溶液で処理する前
に白熱されてU38にされる焼結屑の再生にも極めて適
している。
【0019】本表の実施例に基づき得られた炭酸アンモ
ニウム−ウラニルは燬焼、即ち加熱により水蒸気と水素
からなる混合物中で焼結可能のUO2 粉末に変換され
る。
【0020】前記の表に基づく実施例と同様に出発酸化
物としてU/Pu混合酸化物を使用した場合でも焼結可
能のU/PuO2 混合酸化物粉末が得られる。
【0021】この焼結可能のUO2又はU/PuO2粉末
は圧搾体に圧縮可能である。この圧搾体は最終的に燃料
棒用の焼結体に熱処理される。

Claims (7)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 酸化ウラン、酸化プルトニウム及びウラ
    ン−プルトニウム混合酸化物の群からなる出発酸化物を
    水性炭酸アンモニウム溶液及び水性炭酸水素アンモニウ
    ム溶液の群の少なくとも1溶液で処理することにより得
    られる炭酸アンモニウム−ウラニル又は炭酸アンモニウ
    ム−ウラニル−プルトニルの加熱、特に燬焼によりUO
    2又はU/PuO2粉末を製造する方法。
  2. 【請求項2】 出発酸化物を上記溶液に溶かし、炭酸ア
    ンモニウム−ウラニル又は炭酸アンモニウム−ウラニル
    −プルトニルをこの溶液から濾過及び濾別することを特
    徴とする請求項1記載の方法。
  3. 【請求項3】 上記溶液で出発酸化物を温浸することに
    より炭酸アンモニウム−ウラニル及び炭酸アンモニウム
    −ウラニル−プルトニルを得ることを特徴とする請求項
    1記載の方法。
  4. 【請求項4】 235Uのウラン金属の濃縮をレーザ光線
    の照射により拡大し、引続きこのウラン金属を出発ウラ
    ン酸化物に酸化することを特徴とする請求項1ないし3
    の1つに記載の方法。
  5. 【請求項5】 出発酸化物として焼結屑を水性の炭酸ア
    ンモニウム又は炭酸水素アンモニウム溶液で処理するこ
    とを特徴とする請求項1ないし3の1つに記載の方法。
  6. 【請求項6】 炭酸アンモニウム−ウラニル又は炭酸ア
    ンモニウム−ウラニル−プルトニルの加熱により得られ
    るUO2又はU/PuO2粉末を圧搾体に圧縮し、これを
    焼結体に焼結させることを特徴とする請求項1ないし5
    の1つに記載の方法。
  7. 【請求項7】 出発酸化物のために溶液に酸化剤を添加
    することを特徴とする請求項1記載の方法。
JP5256527A 1992-09-22 1993-09-20 UO2 又はU/PuO2 粉末の製造方法 Withdrawn JPH06199526A (ja)

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AT92116198.0 1992-09-22
EP92116198A EP0589076B1 (de) 1992-09-22 1992-09-22 Verfahren zum Herstellen von UO2-oder U/PuO2-Pulver

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DE (1) DE59204950D1 (ja)
ES (1) ES2082312T3 (ja)

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ES2082312T3 (es) 1996-03-16
EP0589076A1 (de) 1994-03-30
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