JPH06180392A - 高レベル放射性廃液からルテニウムを分離回収する方法 - Google Patents

高レベル放射性廃液からルテニウムを分離回収する方法

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JPH06180392A
JPH06180392A JP33427792A JP33427792A JPH06180392A JP H06180392 A JPH06180392 A JP H06180392A JP 33427792 A JP33427792 A JP 33427792A JP 33427792 A JP33427792 A JP 33427792A JP H06180392 A JPH06180392 A JP H06180392A
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ruthenium
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absorption
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雅之 米谷
Kazuhiro Kawamura
和廣 河村
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真一郎 虎田
Takeshi Takahashi
武士 高橋
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Abstract

(57)【要約】 【目的】ピューレックス法を用いた使用済核燃料の再処
理工程から発生する高レベル放射性廃液から定電位電解
により分離生成される揮発性ルテニウムを、固体の安定
な形態で回収する方法を提供する。 【構成】予めパラジウムを実質的に除去した高レベル放
射性廃液を定電位電解することによってルテニウムを揮
発せしめ、揮発したルテニウムをギ酸水溶液と接触させ
ることによってルテニウム酸化物として沈殿せしめ、こ
の沈殿物をギ酸水溶液から分離回収する。これによって
揮発性ルテニウムのプロセス機器への付着、放射性物質
の環境への放出、放射性固体廃棄物量の増大といった揮
発性ルテニウムに起因する問題点を解消することができ
る。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】この発明は、ピューレックス法を
用いた使用済核燃料の再処理工程から発生する高レベル
放射性廃液中に含まれる揮発性ルテニウムを効率よく分
離回収するための方法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】使用済核燃料のピューレックス法による
再処理工程では、硝酸に溶解した使用済核燃料の溶液か
ら、ウランやプルトニウムを溶媒で抽出し、放射性の核
分裂生成物を硝酸溶液中に残留させるといった方法を利
用している。核分裂生成物を含むこの硝酸溶液は高レベ
ル放射性廃液（以下“高レベル廃液”と略記する）と呼
ばれ、最終的には固化処理されてガラス固化体として保
管・処分される。このガラス固化処理に際して、ガラス
形成剤とともに高レベル廃液を溶融炉で混合溶融すると
きに、核分裂生成物の１つであるルテニウムはガラス溶
融炉の安定運転の妨げになる。
【０００３】そのため、高レベル廃液からのルテニウム
の分離除去が従来から検討されており、その１つとし
て、高レベル廃液を定電位電解してルテニウムを電解酸
化する方法が提案されている。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】しかし上述の電解酸化
法により生成するルテニウムは揮発性であり、気体状で
高レベル廃液から分離される。気体状のルテニウムは化
学的に不安定で、周囲の器壁に付着しやすく、ルテニウ
ムの酸化力によってプロセス機器の腐食が進行する。ま
た、核分裂生成物であるルテニウムは放射性物質である
ため、付着すると機器は汚染する。さらに、揮発性ルテ
ニウムは水に吸収されにくく、湿式スクラバーでの除去
性能が悪いため、放射性ルテニウムの環境放出量が増加
する。また、揮発性ルテニウムを吸収剤に吸収させた場
合にも、吸収剤の吸収性能が悪く吸収量が少ないため、
放射性固体廃棄物量が増大することになる。
【０００５】そこでこの発明は、高レベル廃液から定電
位電解により分離生成される揮発性ルテニウムを固体の
安定な形態で回収できる方法を提供すること、これによ
って揮発性ルテニウムのプロセス機器への付着、放射性
物質の環境への放出、放射性固体廃棄物量の増大といっ
た揮発性ルテニウムに起因する問題点を解消することを
目的としてなされたものである。
【０００６】
【課題を解決するための手段】すなわちこの発明による
高レベル廃液からルテニウムを回収する方法は、予めパ
ラジウムを実質的に除去した高レベル廃液を定電位電解
することによってルテニウムを揮発せしめ、揮発したル
テニウムをギ酸水溶液と接触させることによってルテニ
ウム酸化物として沈殿せしめ、この沈殿物をギ酸水溶液
から分離回収することを特徴とするものである。
【０００７】高レベル廃液から予めパラジウムを除去す
る理由は次の通りである。高レベル廃液中には、ルテニ
ウムと同族の白金族元素であるパラジウムが存在する
が、ルテニウムを分離回収するために高レベル廃液を電
解するに際して、パラジウムが共存するとルテニウムの
電解回収が困難となる。そのためこの発明では、ルテニ
ウムの電解回収の前に予め高レベル廃液からパラジウム
を実質的に除去して、ルテニウムの電解回収を妨害しな
い程度まで低濃度化しておくことが必要となる。高レベ
ル廃液からパラジウムを除去する方法としては、沈殿形
成剤や錯化剤を高レベル廃液中に添加して沈殿または錯
体としてパラジウムを除去する化学的方法や、高レベル
廃液を定電位電解してパラジウムを析出分離する電解法
等を採用することができる。電解法でパラジウムを除去
する方法を採用すれば、この発明方法を実施するために
使用する電解装置を併用することができるので好まし
い。
【０００８】図１に、この発明方法を実施するために好
ましく使用できる電解装置の構成例を示す。この装置
は、電解に必要な電力を供給する定電位発生装置１、定
電位の測定に必要な零電位を提供する参照槽２、高レベ
ル廃液を電解してルテニウムを揮発せしめる電解槽３、
揮発したルテニウムを回収する回収槽４からなってい
る。
【０００９】電解槽３はホットスターラー５の上に載置
されており、処理すべき高レベル廃液を槽内に収容する
とともに、作用極（陽極）６と対極（陰極）７が取り付
けられている。ルテニウムの電解に好ましく使用できる
作用極６としては、例えば図２に示したような白金製の
メッシュ状平板を円筒状６ａに成型したもの、対極とし
ては例えば白金製ワイヤが使用できる。電解時に対極７
から発生する分解ガスが作用極６側に移動して作用極表
面の電解反応を妨害するのを防止するために、作用極と
対極との間に隔壁８を設置することが望ましい。これら
の電極６、７および隔壁８は、電解液（高レベル廃液）
に浸される電極面積が一定になるようにして電解槽３の
中心部に設置される。
【００１０】参照槽２には電解槽３と同じ電解液が満た
されており、その中に例えば銀−塩化銀電極のごとき参
照極９を設置する。この参照槽２と電解槽３とは塩橋１
０により接続してある。電解槽３内の電極電位は電解反
応の進行に伴なって変化するため、電解反応に寄与しな
い電解液を満たした参照槽２に挿入した参照極９の電位
を基準零電位とし、この参照極９と電解槽の作用極６と
の間の電位を一定にすることにより定電位電解を行うこ
とができる。
【００１１】回収槽４は、一定温度に保持した恒温槽１
１内に、ギ酸水溶液を収容した吸収筒１２、１３を設置
し、電解槽３で発生した揮発性ルテニウムをガラス管１
４、１５を介してポンプＰで吸引して吸収筒１２、１３
へ導くようになっている。図示の例では吸収筒を２個設
置し、第１の吸収筒１２で吸収されなかった揮発性ルテ
ニウムは引き続き第２の吸収筒１３へ導かれる。電解槽
３の頂部蓋１６外面や電解槽と回収槽とを接続するガラ
ス管１４にはリボンヒーター１７を巻いて約１０５℃に
加温し、揮発性ルテニウムが電解槽頂部蓋１６の裏面や
ガラス管１４内面で凝縮しないようにする。また回収槽
４の恒温槽１１は、ギ酸水溶液に対するルテニウムの吸
収に適した温度、例えば約４℃に保持する。この回収槽
４の吸収筒１２、１３内で生成した沈殿は主としてＲｕ
Ｏ2 からなる安定なルテニウム酸化物であり、この沈殿
は濾過等によりギ酸水溶液から容易に分離回収すること
ができる。
【００１２】図１に示した電解装置は、高レベル廃液か
ら予めパラジウムを電解法により除去する目的にも使用
することができる。この場合には、電解槽の電極として
例えば、白金製ワイヤをコイル状に成型した作用極と白
金製ワイヤからなる対極を使用するのが好ましい。
【００１３】
【実施例】以下に実施例を挙げてこの発明を詳述する。実施例 ピューレックス法による使用済核燃料の再処理工程で分
離される高レベル廃液と同じ元素を含む硝酸溶液を高レ
ベル模擬廃液として使用した。この模擬廃液中にはルテ
ニウムを１７００ｐｐｍ、パラジウムを９２０ｐｐｍ含
有する。
【００１４】パラジウムの除去：図１に示した電解装置
の電解槽３内にこの模擬廃液を入れ、白金製ワイヤ（直
径２ｍｍ）をコイル状に成型した作用極と白金製ワイヤ
（直径１ｍｍ）からなる対極を電解槽３に設置した。定
電位発生装置（ポテンショ／ガルバノスタット）１によ
り作用極に一定電位（０．０１Ｖ／ＳＳＥ）を与え、電
解温度１７〜５０℃で定電位電解を行い、対極にパラジ
ウムを析出させることによって模擬廃液からパラジウム
を除去した。電解時間約８時間で約９０％のパラジウム
を除去することができた。
【００１５】ルテニウムの分離回収：上記のようにして
予めパラジウムを除去した模擬廃液を引き続き同じ電解
装置を用いて定電位電解した。電解槽３の作用極６とし
て図２に示したような白金製メッシュ（８０メッシュ）
平板を円筒状（直径５０ｍｍ、高さ６０ｍｍ）に成形し
たもの６ａを、対極７として白金製ワイヤ（直径１ｍ
ｍ）を用いた。定電位発生装置１により作用極６に一定
電位（１．８５Ｖ／ＳＳＥ）を与え、電解温度約５０℃
で定電位電解を行い、揮発性ルテニウムを電解槽３から
揮発せしめ、この気体をガラス管１４を介して回収槽４
へ導き、ここでギ酸水溶液と気液接触させてルテニウム
をギ酸水溶液に吸収させてルテニウム酸化物を吸収筒１
２、１３内に沈殿させた。電解槽３内の模擬廃液中のル
テニウムの残留比の経時的変化を図３のグラフに示す。
このグラフからわかるように、電解時間約２７時間で約
９０％のルテニウムを分離回収することができた。
【００１６】ギ酸水溶液のギ酸濃度を５０〜５００ｐｐ
ｍの範囲で種々に変えて、揮発性ルテニウムの吸収量の
変化を調べた結果を図４のグラフに示す。このグラフか
らわかるように、この範囲のギ酸濃度においては濃度が
高いほど揮発性ルテニウムの吸収量が増大する。
【００１７】
【発明の効果】以上説明したところからわかるようにこ
の発明よれば、高レベル廃液を定電位電解することによ
り揮発性ルテニウムを揮発させ、揮発したルテニウムを
ギ酸水溶液に気液接触させることによって、安定なルテ
ニウム酸化物としてギ酸水溶液中に沈殿させることがで
きる。これによって揮発性ルテニウムのプロセス機器へ
の付着、放射性物質の環境への放出、放射性固体廃棄物
量の増大といった揮発性ルテニウムに起因する問題点を
解消することができる。
【００１８】さらに、この沈殿は濾過等により容易に分
離回収でき、回収したルテニウムは有用金属として利用
することも可能になる。
【図面の簡単な説明】
【図１】この発明を実施するために好ましく使用できる
電解装置の一例を示す説明図。
【図２】図１の電解装置に使用する作用極の一例を示す
説明図。
【図３】この発明の実施例における電解液中のルテニウ
ム残留比の経時的変化を示すグラフ。
【図４】この発明の実施例における回収槽のギ酸水溶液
中のギ酸濃度とルテニウム吸収量との関係を示すグラ
フ。
【符号の説明】
１…定電位発生装置 ２…参照槽 ３…電解槽 ４…回収槽
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 高橋 武士 茨城県那珂郡東海村大字村松４番地33 動 力炉・核燃料開発事業団東海事業所内

Claims (1)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】予めパラジウムを実質的に除去した高レベ
    ル放射性廃液を定電位電解することによってルテニウム
    を揮発せしめ、揮発したルテニウムをギ酸水溶液と接触
    させることによってルテニウム酸化物として沈殿せし
    め、この沈殿物をギ酸水溶液から分離回収することを特
    徴とする高レベル放射性廃液からルテニウムを回収する
    方法。
JP33427792A 1992-12-15 1992-12-15 高レベル放射性廃液からルテニウムを分離回収する方法 Pending JPH06180392A (ja)

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