JPH06179822A - 樹脂組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【目的】成型性、作業性及び得られる成型体の機械的強
度に優れた樹脂組成物を提供することを目的とする。 【構成】少なくとも一種以上の樹脂（Ｓ）、少なくとも
一種以上の無機充填剤（Ｔ）及び特定の含珪素ポリマー
（Ｐ）からなる樹脂組成物であって、（Ｔ）が（Ｓ）＋
（Ｔ）の合計量に対して２０〜９０ｗｔ％の範囲であ
り、（Ｐ）が（Ｔ）に対して０．１〜３０ｗｔ％の範囲
である樹脂組成物。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は樹脂組成物に関するもの
である。更に詳しくは電気的特性・耐熱性・難燃性等が
良好で、特に、成型性、作業性及び得られる成型体の機
械的強度に優れた樹脂組成物に関するものである。本発
明の樹脂組成物は電気機器・電子通信部品等の絶縁材
料、封止材料及び／又は難燃材料として有用であり、特
にＩＣ封止材用として好適なものである。

【０００２】

【従来の技術】電気機器・電子通信部品等に用いられる
絶縁材料、封止材料、難燃材料には、電気的特性、耐熱
性、難燃性等に優れたものが求められ、現在、これらの
用途の材料としてエポキシ樹脂、フェノール樹脂等の熱
硬化性樹脂やポリオレフィン、ポリスチレン、ＡＢＳ樹
脂等の熱可塑性樹脂と溶融シリカ、結晶性シリカ、水酸
化アルミニウム、水酸化マグネシウム、三酸化アンチモ
ン、炭酸カルシウム、ガラス繊維等の無機充填剤とから
成る成型材料が主として使用されている。

【０００３】例えばＩＣ封止材料としては、エポキシ樹
脂に耐湿信頼性や低線膨張率を達成するのに多量の溶融
シリカや結晶性シリカが配合された材料、難燃材料とし
てはポリオレフィン、エチレン−エチルアクリレート共
重合体、ポリ塩化ビニルやエポキシ樹脂等に難燃性を達
成するのに多量の水酸化マグネシウム、水酸化アルミニ
ウムや三酸化アンチモン等が配合された材料、電気絶縁
材料としては、エポキシ樹脂やフェノール樹脂等に電気
絶縁性や耐湿性を達成するのに多量の溶融シリカ、炭酸
カルシウムやガラス繊維等が配合された材料等が知られ
ている。

【０００４】

【発明が解決しようとする課題】しかしながら、上述し
た材料においては、いずれの場合も多量の無機充填剤を
添加する必要があり、混練時の粘度が上昇して流動性が
低下する結果、成型性や作業性が低下したり、また成型
時の脱泡が不充分となったり、樹脂と無機充填剤との界
面の親和性が不足したりして成型体にピンホールやボイ
ドが生じ機械的強度が低下する問題があった。更に混練
時の粘度が高くても無機充填剤の沈降が速く、成型体中
の無機充填剤に分布が生じ電気的特性、耐熱性、難燃性
等の基本的特性が低下する問題があった。特にＩＣ封止
材の場合は溶融シリカや結晶性シリカ等の流動性が悪く
なると、成型時に金線の変形や切断が生じる問題があっ
た。そこで、成型性、作業性や得られる成型体の機械的
強度を改良するためにシラン系カップリング剤やチタネ
ート系カップリング剤や分散剤を樹脂と無機充填剤を混
練する際に添加したりあるいは予め無機充填剤の表面を
これらカップリング剤で処理したりして実用に供せられ
ているが、まだ満足とは言い難いものである。

【０００５】この発明は、成型性、作業性及び得られる
成型体の機械的強度に優れた樹脂組成物を提供すること
を課題とする。

【０００６】

【課題を解決するための手段】発明者らは、上記従来技
術の問題点を改善するために鋭意検討した結果、特定の
含珪素ポリマー（Ｐ）を含んだ樹脂組成物が電気的特
性、耐熱性、難燃性等の基本的性質を低下させることな
く、成型性、作業性及び得られる成型体の機械的強度に
優れたものになることを見い出し、本発明の樹脂組成物
を開発するに至った。

【０００７】すなわち本発明は、少なくとも一種以上の
樹脂（Ｓ）、少なくとも一種以上の無機充填剤（Ｔ）及
び含珪素ポリマー（Ｐ）からなる樹脂組成物であって、
（Ｔ）が（Ｓ）＋（Ｔ）の合計量に対して２０〜９０ｗ
ｔ％の範囲であり、（Ｐ）が（Ｔ）に対して０．１〜３
０ｗｔ％の範囲である樹脂組成物である。

【０００８】（ただし、（Ｐ）は１分子当たり少なくと
も１個のＲ³ Ｏ基〔Ｒ³ は、水素原子、または置換され
ていても良いアルキル基、シクロアルキル基、アリール
基、アラルキル基及びアシル基から選ばれる１種の基で
あり、Ｒ³ が１分子中に複数ある場合、複数のＲ³ は互
いに同一であっても異なってもよい。〕と少なくとも１
個のＳｉ原子を有し、Ｒ³ Ｏ基とＳｉ原子が結合してＳ
ｉ−Ｏ−Ｃ結合を形成しているとともに一部または全部
のＳｉ原子がＳｉ−Ｏ−Ｃ結合を介して主鎖と直接また
は間接的に結合している構造を有し、有機溶剤に可溶で
ある。）以下、本発明を詳しく説明する。

【０００９】この発明で用いる樹脂（Ｓ）は絶縁材料、
封止材料、難燃材料等を構成するマトリックスとなるも
ので、その種類は特に限定されないが、例えば熱可塑性
樹脂、熱硬化性樹脂及びゴムから選ばれる一種又は二種
以上である。熱可塑性樹脂としては、例えば、ポリアミ
ド（６−ナイロン、６６−ナイロン、１２−ナイロン
等）、ポリイミド、ポリウレタン、ポリオレフィン（ポ
リエチレン、ポリプロピレン等）、ポリエステル（ＰＥ
Ｔ、ＰＢＴ、ＰＥＮ等）、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビ
ニリデン、ポリ酢酸ビニル、ポリスチレン、（メタ）ア
クリル樹脂、ＡＢＳ樹脂、シリコーン樹脂、フッ素樹脂
及びこれらの共重合体や一部変性した重合体等が挙げら
れる。熱硬化性樹脂としては例えばフェノール樹脂（フ
ェノール・ホルマリン樹脂、クレゾール・ホルマリン樹
脂等）、エポキシ樹脂、アミノ樹脂（尿素樹脂、メラミ
ン樹脂、グアナミン樹脂等）及びこれらの共重合体や一
部変性した重合体等が挙げられる。ゴムとしては、例え
ばイソプレンゴム、ブタジエンゴム、スチレン−ブタジ
エンゴム、クロロプレンゴム、ニトリルゴム、ブチルゴ
ム、エチレン−プロピレンゴム、アクリルゴム、エピク
ロルヒドリンゴム、シリコーンゴム、フッ素ゴム、ウレ
タンゴム及びこれらの共重合体や一部変性した重合体等
が挙げられる。

【００１０】特に電気絶縁材料として好ましい樹脂
（Ｓ）としては、電気絶縁性、耐湿性、機械的特性等に
バランスのとれたポリスチレン、ポリオレフィン、ポリ
塩化ビニル、ポリイミド、ＡＢＳ樹脂、フェノール樹
脂、エポキシ樹脂及びこれらの共重合体や一部変性した
重合体である。

【００１１】また難燃材料として好ましい樹脂（Ｓ）と
しては、難燃性、機械的特性等にバランスのとれたポリ
オレフィン、ポリ塩化ビニル、（メタ）アクリル樹脂、
エポキシ樹脂、フェノール樹脂、不飽和ポリエステル、
スチレン−ブタジエンゴム、エチレン−酢酸ビニルゴ
ム、エチレン−アクリルゴム及びこれらの共重合体や一
部変性した重合体等である。

【００１２】封止材料として好ましい樹脂（Ｓ）として
は、電気絶縁性、耐湿性、密着性、機械的特性等にバラ
ンスのとれたエポキシ樹脂が挙げられ、更に具体的に例
示すると、グリシジルアミン型エポキシ樹脂、フェノー
ルノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型
エポキシ樹脂、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、脂環
式エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、レ
ゾルシン型エポキシ樹脂、テトラヒドロキシフェニルエ
タン型エポキシ樹脂、ポリアルコール型エポキシ樹脂、
ポリグリコール型エポキシ樹脂、グリセリントリエーテ
ル型エポキシ樹脂、ポリオレフィン型エポキシ樹脂等で
あり、特にＩＣ封止材料として好ましい樹脂（Ｓ）とし
ては、耐湿性に優れたフェノールノボラック型エポキシ
樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェ
ノールＡ型エポキシ樹脂、及び／又はこれらの一部変性
したエポキシ樹脂を必須として使用するのが良い。また
ＩＣ封止材用途としては、内部の熱応力を緩和するため
に上述したようなゴムやシリコーン樹脂を併用すること
が好ましい。

【００１３】本発明で用いる無機充填剤（Ｔ）は、絶縁
材料、封止材料、難燃材料等に電気絶縁性、耐熱性、難
燃性、熱伝導性、寸法安定性、美粧性、機械的強度等の
機能を付与するためのものであり、その種類は特に限定
されないが、例えば溶融シリカ、結晶性シリカ、水酸化
アルミニウム、水酸化マグネシウム、三酸アンチモン、
五酸化アンチモン、ホウ酸亜鉛、ガラス繊維、ガラスバ
ルン、炭酸カルシウム、酸化アルミニウム、酸化チタ
ン、タルク、マイカ、炭化ケイ素、チタン酸カリウム、
カーボンブラック、酸化鉄、酸化亜鉛等が挙げられ、形
状としては粒状、球状、破砕状、中空状、繊維状、鱗片
状、板状（又はフレーク状）等であり、これらは一種又
は二種以上使用される。

【００１４】特に電気絶縁材料として好ましい無機充填
剤（Ｔ）は、電気絶縁性、熱伝導性、機械的強度等の特
性を材料に付与できる溶融シリカ、結晶性シリカ、酸化
アルミニウム、炭酸カルシウム、ガラス繊維、あるいは
ガラス繊維をチョップしたチョップドファイバー、ミル
ドファイバーやガラスパウダーである。また難燃材料と
して好ましい無機充填剤（Ｔ）は、難燃性を材料に付与
できる水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、三酸
化アンチモン、五酸化アンチモン、ホウ酸亜鉛である。
封止材料として好ましい無機充填剤（Ｔ）は、電気絶縁
性、熱伝導性、機械的強度等の特性を材料に付与できる
溶融シリカ、結晶性シリカ、酸化アルミニウム、炭酸カ
ルシウム、タルク、マイカ、ガラス繊維であり、特にＩ
Ｃ封止材料として好ましい無機充填剤（Ｔ）としては熱
伝導性に優れた溶融シリカ及び／又は結晶性シリカを必
須として使用するのが良い。

【００１５】本発明で用いる含珪素ポリマー（Ｐ）は上
述した樹脂（Ｓ）中における無機充填剤（Ｔ）の分散性
を向上させると共に樹脂（Ｓ）と無機充填剤（Ｔ）との
界面の親和性を向上させることができ、混練時の組成物
の粘度を低下させ、無機充填剤（Ｔ）の充填率を高めた
り、成型時における組成物中の無機充填剤（Ｔ）の沈降
安定性を向上させたり最終的に得られる成型体の機械的
強度を高める効果を有するもので、分散剤及び／又はカ
ップリング剤として作用するものである。特にＩＣ封止
材用途においては、含珪素ポリマー（Ｐ）により組成物
の粘度が低下し、成形時における金線の変形や切断が防
止できる。

【００１６】この発明で用いる含珪素ポリマー（Ｐ）
は、上記Ｒ³ Ｏ基がＳｉ原子に結合してＳｉ−Ｏ−Ｃ結
合を形成している構造を有する。含珪素ポリマー（Ｐ）
は、２個以上のＳｉ原子がシロキサン結合してなるポリ
シロキサン構造を有していても良い。含珪素ポリマー
（Ｐ）は、一部または全部のＳｉ原子がＳｉ−Ｏ−Ｃ結
合によって直接または間接的に主鎖と結合している構造
を有する。このＳｉ−Ｏ−Ｃ結合は加水分解性を有する
はずであるが、Ｓｉと結合しているＲ³ Ｏ基に比べて主
鎖の分子量が非常に大きく立体的にかさ高くなるので、
加水分解性が抑制されている。

【００１７】含珪素ポリマー（Ｐ）の一部または全部の
Ｓｉ原子がＳｉ−Ｏ−Ｃ結合によって直接または間接的
に主鎖と結合している構造とは、たとえば、Ｓｉ原子が
下記の２価の結合を介して主鎖と直結し、Ｓｉ−Ｏ−Ｃ
結合を形成していることである。

【００１８】−Ｏ− −ＣＯＯＲ² Ｏ− −ＣＯＯ− −Ｒ² Ｏ− −ＣＯＮＨＲ² Ｏ− −Ｒ² ＣＯＯ− （Ｒ² は、２価の有機基である。）Ｒ² は好ましくはＣ
数１〜２０の２価の有機基であり、その具体例としては
例えば直鎖状または分岐状のアルキレン基または置換ア
ルキレン基（たとえば、メチレン、エチレン、プロピレ
ン、ブチレン、ヘキシレン、オクチレン、ドデシレン、
オクタデシレン、２−メチルテトラメチレン、３−メチ
ルテトラメチレン等）、フェニレン基または置換フェニ
レン基、オキシアルキレン基等の基が挙げられる。Ｒ²
が１分子中に複数ある場合、複数のＲ² は互いに同一で
あっても異なってもよい。

【００１９】含珪素ポリマー（Ｐ）の主鎖は、炭素を主
体とするものであり、主鎖結合にあずかる炭素原子が７
０〜１００モル％、残部をＮ，Ｏ，Ｓ，Ｓｉ，Ｐ等の元
素が占めるものである。

【００２０】樹脂（Ｓ）、無機充填剤（Ｔ）、含珪素ポ
リマー（Ｐ）を混練又は成型する際にこの主鎖が無機充
填剤（Ｔ）の表面に存在することにより樹脂（Ｓ）と無
機充填剤（Ｔ）との界面の親和性が向上し、樹脂（Ｓ）
中における無機充填剤（Ｔ）の分散性や得られる成型体
の機械的強度を向上させることができる。

【００２１】樹脂（Ｓ）中における無機充填剤（Ｔ）の
分散性を上げるには、ポリマー（Ｐ）は疎水基を有する
ものが好ましい。この理由は明らかではないが、ポリマ
ー（Ｐ）中のＳｉ−Ｏ−Ｒ³ 基が加水分解されて親水性
のＳｉ−ＯＨ基となり、このＳｉ−ＯＨ基と前記疎水基
とがバランスされてポリマー（Ｐ）が界面活性剤のよう
に働くと考えられる。前記疎水基としては、Ｃ数６以上
のアルキル基（たとえば、ヘキシル基、ヘプチル基、オ
クチル基、２−エチルヘキシル基、ノニル基、デシル
基、ドデシル基、ヘキサデシル基、オクタデシル基
等）、Ｃ数６以上のアリール基（たとえば、フェニル
基、トリル基、キシリル基等）、Ｃ数７以上のアラルキ
ル基（たとえば、ベンジル基、フェネチル基等）が主鎖
に直接または該疎水基を有する有機基が主鎖に結合して
いれば良い。

【００２２】上記のような主鎖を有するポリマーの具体
例としては、たとえば、（メタ）アクリル樹脂；ポリス
チレン；ポリ酢酸ビニル；ポリオレフィン；ポリ塩化ビ
ニル；ポリ塩化ビニリデン；ポリエステル；および、こ
れらの共重合体や一部変性した重合体等が挙げられる。
ポリマー（Ｐ）は、これらの樹脂の主鎖を構成している
１個以上の炭素原子に上述のような２価の基を介してＳ
ｉが結合している構造を有する。

【００２３】ポリマー（Ｐ）は、樹脂（Ｓ）と無機充填
剤（Ｔ）との濡れ、分散性、得られる成型体の機械的強
度を上げるためには樹脂（Ｓ）と相溶するものが好まし
い。従って、用いられる樹脂（Ｓ）の溶解度パラメータ
ーに近い値を有するポリマー（Ｐ）を用いる方が好まし
く、樹脂（Ｓ）と同じ化学構造の主鎖を有するものがよ
り好ましい。

【００２４】ポリマー（Ｐ）中のＳｉ−ＯＲ³ 基は無機
充填剤（Ｔ）との結合部となる基であり、ポリマー
（Ｐ）が無機充填剤（Ｔ）にＳｉ−ＯＲ³ 基で結合する
ことにより樹脂（Ｓ）中での濡れ、分散性、得られる成
型体の機械的強度等を改良することができる。特に、ポ
リマー（Ｐ）は主鎖とＳｉの間にＳｉ−Ｏ−Ｃ結合を有
しているため、Ｓｉ−Ｃ結合を有する場合に比べてＳｉ
原子のイオン性が高まる。その結果、Ｓｉ−ＯＲ³ 基の
加水分解および無機充填剤（Ｔ）との結合速度が速くな
り、従来より使用されているシラン系カップリング剤で
効果の小さい樹脂（Ｓ）中における無機充填剤（Ｔ）の
分散性や得られる成型体の機械的強度等に改善効果が顕
著に発現される。

【００２５】Ｒ³ Ｏ基は、含珪素ポリマー（Ｐ）１分子
当たり少なくとも１個であり、平均３〜１００個である
ことが好ましい。Ｒ³ Ｏ基がないと含珪素ポリマー
（Ｐ）の無機充填剤（Ｔ）との結合点がなくなり、逆に
多すぎると無機充填剤（Ｔ）同士の凝集を促進し、組成
物の粘度が上昇する場合がある。

【００２６】ここでＲ³ は、水素原子、または、置換さ
れていても良い、アルキル基、シクロアルキル基、アリ
ール基、アラルキル基およびアシル基から選ばれる１種
の基であり、好ましくは炭素数２０以下の基である。Ｒ
³ の具体例としては、たとえば、直鎖状または分岐状の
アルキル基（たとえば、メチル、エチル、プロピル、イ
ソプロピル、ブチル、第２級ブチル、第３級ブチル、ヘ
キシル、オクチル、２−エチルヘキシル、ノニル、デシ
ル、ドデシル、オクタデシル等）、脂環式アルキル基
（たとえば、シクロペンチル、シクロヘキシル等）、ア
リール基（たとえば、フェニル、トリル、キシリル
等）、アラルキル基（たとえば、ベンジル、フェネチ
ル）、アシル基（たとえば、アセチル、プロピオニル、
ブチリル、エトキシカルボニル、プロポキシカルボニ
ル）などが挙げられる。また、置換されている、アルキ
ル基、シクロアルキル基、アリール基、アラルキル基お
よびアシル基としては、それらの基の各水素の１または
２以上が、たとえば、メトキシ基、エトキシ基等のアル
コキシ基；アセチル基、プロピオニル基等のアシル基；
塩素、臭素等のハロゲン等で置換されてなる基が挙げら
れる。Ｒ³ が１分子中に複数ある場合、複数のＲ³ は互
いに同一であっても異なっていてもよい。Ｒ³ は、水素
原子、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基が好
ましい。これは、Ｒ³ Ｏ基の加水分解縮合速度が更に速
くなるという理由による。

【００２７】この発明に用いる含珪素ポリマー（Ｐ）
は、有機溶剤に可溶であることが必要である。ポリマー
（Ｐ）が有機溶剤に可溶であるということは、ポリマー
（Ｐ）が高度な架橋構造を有しておらず、熱可塑である
ことを示しており、たとえば、後述の実施例における溶
解性の試験方法で調べることができる。ポリマー（Ｐ）
は、後述する有機溶剤の少なくとも１種の単独溶剤また
は２種以上の混合溶剤に可溶であればよい。

【００２８】このような有機溶剤は、反応性のものでも
非反応性のものでも良い。具体例としては、トルエン、
キシレン、スチレンなどの芳香族炭化水素類；酢酸エチ
ル、酢酸プロピル、酢酸ブチル、エチルアクリレート、
ブチルアクリレート等のエステル類；アセトン、メチル
エチルケトン、メチルイソブチルケトン等のケトン類；
テトラヒドロフラン、ジオキサン、ジ−ｎ−ブチルエー
テル等のエーテル類；ｎ−ブタノール、エチレングリコ
ールモノメチルエーテル、エチレングリコールモノエチ
ルエーテル、エチレングリコールモノブチルエーテル、
ジエチレングリコールモノエチルエーテル等のアルコー
ル類などが挙げられる。

【００２９】この発明で用いる含珪素ポリマー（Ｐ）
は、酸性官能基、アミノ基およびエポキシ基から選ばれ
る少なくとも１種を含有している構造を有するものが好
ましい。上記基を有することにより樹脂（Ｓ）としてエ
ポキシ樹脂やフェノール樹脂を用いる場合には樹脂
（Ｓ）との反応が促進され、得られる成型体の機械的強
度が向上する。

【００３０】この発明で用いる含珪素ポリマー（Ｐ）
は、上記のようにＲ³ Ｏ基を有しているとともに、下記
一般式（Ｚ−１）〜（Ｚ−８）で表される１価の反応性
有機基（Ｚ）の少なくとも１種がＳｉ−Ｏ−Ｃ結合を介
してＳｉ原子に結合している、すなわち、Ｚ−Ｏ−Ｓｉ
となっている構造を有するものが好ましい。そのように
反応性有機基Ｚを有するポリマー（Ｐ）は、樹脂（Ｓ）
との間に化学的結合を形成しうるので、基Ｚを有しない
ものに比べると、得られる成型体の機械的強度をより向
上させる。機械的強度をより高めるという点からは、ポ
リマー（Ｐ）は基Ｚを１分子当たり平均少なくとも１個
有することが好ましい。

【００３１】 （Ｚ−１） ＣＨ₂ ＝Ｃ（Ｒ¹ ）−ＣＯＯＲ² − （Ｚ−２） ＣＨ₂ ＝Ｃ（Ｒ¹ ）−ＣＯ− （Ｚ−３） ＣＨ₂ ＝Ｃ（Ｒ¹ ）−Ｒ² − （Ｚ−４） ＣＨ₂ ＝Ｃ（Ｒ¹ ）−ＣＯＮＨＲ² − （Ｚ−５） ＣＨ₂ ＝Ｃ（Ｒ¹ ）−ＣＯＮＨＲ² −ＣＯ
− （Ｚ−６） ＣＨ₂ ＝Ｃ（Ｒ¹ ）−Ｒ² −ＣＯ− 〔一般式（Ｚ−１）〜（Ｚ−８）中、互いに独立に、Ｒ
¹ は水素原子またはメチル基、Ｒ² は前記と同じであ
る。〕反応性有機基（Ｚ）が１分子中に複数ある場合、
複数のＺは互いに同一であっても異なってもよい。

【００３２】上記ポリマー（Ｐ）は、例えば特願平４−
１９２４１７号公報に記載した方法により製造すること
ができる。

【００３３】本発明の組成物を構成する樹脂（Ｓ）、無
機充填剤（Ｔ）、含珪素ポリマー（Ｐ）の割合は（Ｔ）
が（Ｓ）＋（Ｔ）の合計量に対して２０〜９０ｗｔ％、
好ましくは４０〜８０ｗｔ％の範囲であり、（Ｐ）が
（Ｔ）に対して０．１〜３０ｗｔ％、好ましくは０．５
〜１５ｗｔ％の範囲となるようにする。（Ｔ）が（Ｓ）
＋（Ｔ）の合計量に対して２０ｗｔ％未満であると目的
とする特性、例えば電気的特性、耐熱性、難燃性等が低
下する。一方９０ｗｔ％を越えると、無機充填剤（Ｔ）
の量が多すぎて、作業性や成型性が悪くなると共に最終
的に得られる成型体にピンホールやボイドが生じ易くな
り機械的強度も低下する。また（Ｐ）が（Ｔ）に対して
０．１ｗｔ％未満であると、例えは混練時の粘度低減効
果が小さくなって成型性、作業性が低下すると共に無機
充填剤（Ｔ）を多量に使用することが困難となる。一
方、３０ｗｔ％を越えると目的とする特性、例えば電気
的特性、耐熱性、難燃性等が低下する。

【００３４】特にＩＣ封止材用途には（Ｔ）が（Ｓ）＋
（Ｔ）の合計量に対して５０〜９０ｗｔ％の範囲、
（Ｐ）が（Ｔ）に対して０．５〜６ｗｔ％の範囲が好ま
しい。（Ｔ）が（Ｓ）＋（Ｔ）の合計量に対して５０ｗ
ｔ％未満になると、ＩＣチップの耐湿信頼性、熱伝導や
熱応力の緩和が低下し、９０ｗｔ％を越えると混練時の
粘度が上昇し、作業性、成型性が低下する。

【００３５】本発明の樹脂組成物は上述したように
（Ｓ）、（Ｔ）並びに（Ｐ）成分から成るものである
が、これ以外に要求性能に従って硬化剤、硬化促進剤、
着色剤、離型剤、カップリング剤、シリコーン化合物、
反応性希釈剤、可塑剤、安定化剤、難燃助剤等の添加剤
を混合して使用できる。

【００３６】硬化剤は、樹脂（Ｓ）として熱硬化性樹脂
を用いる際に必要となる場合があり例えば樹脂（Ｓ）と
してエポキシ樹脂を用いる場合はポリアミド類、脂肪族
ポリアミン類、環状脂肪族ポリアミン類、芳香族ポリア
ミン類あるいはこれらの一部を変性したアミン類、酸無
水物類、ジシアンジアミド類、イミダゾール類、アミン
イミド類、ヒドラジド類、フェノールノボラック、クレ
ゾールノボラック等のノボラック系硬化剤等が挙げら
れ、これらの一種又は二種以上が使用される。また樹脂
（Ｓ）としてフェノール樹脂を用いる場合は、ウロトロ
ピンやホルマール等が挙げられ、これらの一種又は二種
以上を使用しても良い。使用する量は、樹脂（Ｓ）に対
して適宜の量で用いられる。

【００３７】硬化促進剤は、樹脂（Ｓ）として熱硬化性
樹脂を用いる際にその硬化に促進作用を与えるものであ
り、最終的に得られる組成物の硬化性を調節するために
用いられる。樹脂（Ｓ）としてエポキシ樹脂を用いる場
合には例えば、イミダゾール類もしくはその塩、第三級
アミン類、もしくはその塩、トリアゾール類もしくはそ
の塩、有機金属錯塩、有機酸金属塩、第４級アンモニウ
ム塩、ホスフィン類、ホスホニウム塩、ジアゾビシクロ
アルケン類もしくはその塩等が挙げられ、これらの一種
又は二種以上使用しても良い。また樹脂（Ｓ）としてフ
ェノール樹脂やアミノ樹脂を用いる場合は、例えば酸
（シュウ酸やｐ−トルエンスルホン酸等の有機酸、塩酸
等の鉱酸等）やアルカリ（アンモニア、水酸化ナトリウ
ム、水酸化バリウム、トリエチルアミン等）触媒が挙げ
られ、これらの一種又は二種以上使用しても良い。

【００３８】着色剤としては、有機顔料や染料等が使用
できる。

【００３９】離型剤としては、天然や合成のパラフィ
ン、高級脂肪酸又はその金属塩、高級脂肪酸アミド、ビ
ス脂肪酸アミド、カルナバワックス等のエステルワック
ス、シリコーン等を挙げることができる。

【００４０】樹脂（Ｓ）と無機充填剤（Ｔ）との接着性
は含珪素ポリマー（Ｐ）により充分向上するが、更にシ
ラン系カップリング剤、チタネート系カップリング剤、
アルミニウム系カップリング剤を添加しても良い。

【００４１】シリコーン化合物やシリコーン微粒子は、
特にＩＣ封止材用途において低応力化を向上するのに使
用しても良い。

【００４２】反応性希釈剤は組成物を混練する際にその
作業性をより向上させるためのもので、例えば樹脂
（Ｓ）としてエポキシ樹脂を用いる場合、例えば脂肪族
あるいは芳香族のモノ又はジグリシジルエーテル類等が
挙げられる。

【００４３】可塑剤は、組成物の加工性を更に向上させ
るためのもので、例えばリン酸エステル類、フタル酸エ
ステル類、脂肪族−又は二塩基酸エステル類、二価アル
コールエステル類、オキシ酸エステル類、ポリグリコー
ル類等が挙げられ、特に樹脂（Ｓ）としてエポキシ樹脂
を用いる場合はポリグリコール類が好ましい。

【００４４】安定化剤は、樹脂（Ｓ）の分解を抑制する
もので例えばステアリン酸鉛、ステアリン酸亜鉛等が挙
げられる。

【００４５】難燃助剤は、リン酸エステル、亜リン酸エ
ステル、酸性リン酸エステル、フォスフォニウム塩等の
有機リン化合物等が挙げられる。これら添加剤は樹脂組
成物に対して適宜の量を使用することができる。

【００４６】本樹脂組成物を成型体として調整する場合
の一般的な方法としては、所定の配合割合に選んだ各成
分をロール、ニーダー、ミキサー等の混合装置を用いて
充分均一に混合した後成型を行う。成型方法としては、
例えば押出し成型、射出成型、注型、圧縮成型、低圧ト
ランスファー成型等が挙げられる。特にＩＣ封止材用途
としては低圧トランスファー成型が最も一般的である。
成型温度は例えば室温〜２５０℃、好ましくは５０〜２
００℃の範囲で行われる。

【００４７】

【発明の効果】本発明の樹脂組成物は樹脂（Ｓ）、無機
充填材（Ｔ）及び特定の含珪素ポリマー（Ｐ）から成る
もので含珪素ポリマー（Ｐ）が、樹脂（Ｓ）と無機充填
剤（Ｔ）との界面の親和性を向上させる結果、組成物の
粘度が低減され作業性及び成型性が向上すると共にま
た、無機充填剤（Ｔ）の充填率を高めたり、成型時にお
ける無機充填剤（Ｔ）の沈降安定性を改善させたり、更
には最終的に得られる成型体の機械的強度が良好となっ
て、種々の分野に有用である。例えば電気機器・電子通
信部品等の絶縁材料（高圧絶縁材、高周波絶縁材、配線
基板、配電盤等）封止材料（ＩＣ封止材等）、難燃性材
料（天井材、建材、電線、ケーブル、電気製品等）等に
好適に用いられる。

【００４８】

【実施例】以下に、この発明の具体的な実施例および比
較例を示すが、この発明は下記実施例に限定されない。
なお、「％」および「部」は、それぞれ、「ｗｔ％」お
よび「重量部」を示す。

【００４９】（含珪素ポリマー（Ｐ）の製造） （製造例１）撹拌機、滴下口、温度計、冷却管およびＮ
₂ ガス導入口を備えた１リットルのガラス製反応器に有
機溶剤としてトルエン２００ｇを入れ、Ｎ₂ ガスを導入
しながらトルエンを１１０±２℃の温度に調整した。つ
いで、撹拌しながら、２−メタクリロキシエトキシトリ
メトキシシラン１０ｇ、ブチルアクリレート９５ｇおよ
びスチレン９５ｇと、ラジカル重合開始剤として２，
２′−アゾビスイソブチロニトリル２ｇを混合した溶液
を滴下口より２時間かけて滴下した。滴下後も同温度で
１時間撹拌を続けた後、２，２′−アゾビスイソブチロ
ニトリル０．２ｇを３０分おきに２回添加し、更に２時
間加熱して共重合を行い、含珪素ポリマー（Ｐ−１）が
トルエンに溶解した溶液（固形分４９％）を得た。次い
でトルエンをエバポレーターで減圧留去して含珪素ポリ
マー（Ｐ−１）（固形分９７％）を製造した。該ポリマ
ー（Ｐ−１）の、１分子当たりの平均Ｚ基数およびＲ³
Ｏ基数、有機溶剤への溶解性を調べた。その分析結果を
表１に示した。

【００５０】（製造例２）製造例１において、２−メタ
クリロキシエトキシトリメトキシシラン１０ｇの代わり
に、２−メタクリロキシトリメトキシシラン７ｇ、ビス
−（２−メタクリロキシエトキシ）ジメトキシシラン
２．６ｇ、トリス−（２−メタクリロキシエトキシ）メ
トキシシラン０．４ｇを使用し、ブチルアクリレート９
５ｇとスチレン９５ｇの代わりに、ブチルアクリレート
９０ｇ、スチレン９０ｇ、グリシジルメタクリレート１
０ｇを用いたこと以外は製造例１と同様にして含珪素ポ
リマー（Ｐ−２）（固形分９８％）を得た。得られたポ
リマー（Ｐ−２）の分析結果を表１に示した。

【００５１】（製造例３）撹拌機、温度計、冷却管、滴
下口およびＮ₂ ガス導入口を備えた１リットルのガラス
製反応器に有機溶剤としてトルエン３００ｇを入れ、Ｎ
₂ ガスを導入しながらトルエンを１１０±２℃の温度に
調整した。ついで、反応器中のトルエンを撹拌しなが
ら、ブチルアクリレート１００ｇ、エチルアクリレート
１００ｇ、スチレン６ｇ、２−ヒドロキシエチルメタク
リレート３９ｇ、および、ラジカル重合開始剤として
２，２′−アゾビスイソブチロニトリル６ｇを混合して
なる溶液を滴下口より１時間かけて滴下した。滴下後も
同温度で１時間撹拌を続けた後、未反応のモノマーを重
合させるためラジカル重合開始剤として１，１′−ビス
（ｔ−ブチルパーオキシ）−３，３，５−トリメチルシ
クロヘキサン０．３ｇを１時間おきに２回添加し、更に
２時間加熱してヒドロキシル基含有ポリマー（ｂ−１）
のトルエン溶液を得た。得られたヒドロキシル基含有ポ
リマー（ｂ−１）のポリスチレン換算の数平均分子量を
測定したところ、１４０００であった。次に残存モノマ
ーを除去するため、ｎ−ヘキサン中に該トルエン溶液を
添加し、ヒドロキシル基含有ポリマー（ｂ−１）を沈殿
させた。この沈殿を回収して新たにトルエンに溶解して
ｎ−ヘキサン中で沈殿させるという再沈精製を、残存モ
ノマーがＧＣ分析で検知されなくなるまで繰り返し行っ
た後、ｎ−ヘキサンで再沈した固体を６０℃で５時間真
空乾燥し、ヒドロキシル基含有ポリマー（ｂ−１）を得
た。該ポリマー（ｂ−１）は１分子当たり平均１３個の
ヒドロキシル基を有するポリマーであった。

【００５２】ついで、撹拌機、温度計、冷却管を備えた
２００ｍｌの四つ口フラスコにテトラメトキシシラン
７．６ｇ、ヒドロキシル基含有ポリマー（ｂ−１）のト
ルエン溶液８０ｇ、グリシドール３．７ｇ、トルエン３
０ｇを入れ、２４時間還流下加熱した。冷却後、冷却管
の代わりに蒸留塔およびそれに接続された冷却管と留出
口を付け、圧力２００ｍｍＨｇで８０℃まで２時間かけ
て昇温し、留出する液がなくなるまで同温度で保持し、
含珪素ポリマー（Ｐ−３）がトルエンに溶解した溶液
（固形分４０％）を得た。次いでトルエンをエバポレー
ターで減圧留去して含珪素ポリマー（Ｐ−３）（固形分
９７％）を製造した。得られたポリマー（Ｐ−３）の分
析結果を表１に示した。

【００５３】（製造例４）撹拌機、温度計および冷却管
を備えた１リットルの４つ口フラスコにテトラメトキシ
シラン６０８ｇ、水７２ｇ、強酸性陽イオン交換樹脂ア
ンバーリスト１５(ローム＆ハース・ジャパン社製）７
２ｇおよびメタノール１００ｇを混合し、撹拌しながら
還流下２時間加熱（温度６５℃）を続け、テトラメトキ
シシランの加水分解縮合を行った。

【００５４】冷却後、冷却管を外し、蒸留塔に代え、再
び６５℃で加熱し、メタノールを留去しながら、更に加
水分解縮合を進め、メタノールが留去しなくなったら冷
却してポリメトキシシロキサンを得た。再び、蒸留塔を
外して冷却管につけ代え、２−ヒドロキシエチルメタク
リレート７０ｇとメトキノン０．０２ｇを加え、撹拌し
ながら還流下１時間加熱（温度７０℃）を続け、ポリメ
トキシシロキサンのメトキシ基と２−ヒドロキシエチル
メタクリレートの交換反応を行った。ついで、再び冷却
管から蒸留塔に代え、８０℃、２００ｍｍＨｇ下で生成
したメタノールを留去した。冷却後、濾過によりアンバ
ーリスト１５を除去し、重合性オルガノポリシロキサン
（ｆ−１）を得た。

【００５５】重合性オルガノポリシロキサン（ｆ−１）
の数平均分子量を測定したところ、１８００であった。

【００５６】次に、製造例１と同様にして２−メタクリ
ロキシエトキシトリメトキシシランの代わりに重合性オ
ルガノポリシロキサン（ｆ−１）２０ｇ、ブチルアクリ
レートとスチレンの代わりにメチルメタクリレート８０
ｇ、ラウリルメタクリレート９０ｇ、グリシジルメタク
リレート１０ｇ、ラジカル重合開始剤として２，２′−
アゾビスイソブチロニトリル１０ｇを用いた以外は同様
にして含珪素ポリマー（Ｐ−４）（固形分９６％）を得
た。得られたポリマー（Ｐ−４）の分析結果を表１に示
した。

【００５７】（製造例５）製造例４において２−ヒドロ
キシエチルメタクリレートに代えて、メタクリル酸８．
０ｇを用いる以外は同様にして重合性オルガノポリシロ
キサン（ｆ−２）を得た。得られた重合性オルガノポリ
シロキサン（ｆ−２）の数平均分子量は４９００であっ
た。

【００５８】次いで製造例１において２−メタクリロキ
シエトキシトリメトキシシランの代わりに重合性オルガ
ノポリシロキサン（ｆ−２）４０ｇ、ブチルアクリレー
トとスチレンの代わりにエチルアクリレート８０ｇ、ス
チレン６０ｇ、グリシジルメタクリレート２０ｇ、ラジ
カル重合開始剤として２，２′−アゾビス（２，４−ジ
メチルバレロニトリル）９．２ｇ、トルエンの代わりに
酢酸エチル４００ｇを用い反応温度を７０℃とした以外
は同様にして含珪素ポリマー（Ｐ−５）（固形分９９
％）を得た。得られたポリマー（Ｐ−５）の分析結果を
表１に示した。

【００５９】（製造例６）製造例４において、ポリメト
キシシロキサンの代わりに市販のポリエトキシシロキサ
ン（多摩化学工業株式会社製の商品名「エチルシリケー
ト４０」）４００ｇを用いたこと以外は製造例４と同様
にして交換反応を行い、重合性オルガノポリシロキサン
（ｆ−３）を得た。得られた重合性オルガノポリシロキ
サン（ｆ−３）の数平均分子量は８００であった。

【００６０】次いで製造例１において２−メタクリロキ
シエトキシトリメトキシシランの代わりに重合性オルガ
ノポリシロキサン（ｆ−３）１０ｇ、ラジカル重合開始
剤として２，２′−アゾビスイソブチロニトリル２．０
ｇを用い反応温度を１００℃とした以外は同様にして含
珪素ポリマー（Ｐ−６）（固形分９８％）を得た。得ら
れたポリマー（Ｐ−６）の分析結果を表１に示した。

【００６１】（製造例７）製造例４において、テトラメ
トキシシランの代わりにメチルトリメトキシシラン１３
６ｇを、２−ヒドロキシエチルメタクリレートの代わり
にヒドロキシブチルアクリルアミド２１２ｇを、およ
び、水９ｇを用いたこと以外は製造例４と同様にして重
合性オルガノポリシロキサン（ｆ−４）を得た。得られ
た官能性オルガノポリシロキサン（ｆ−４）の数平均分
子量は６００であった。

【００６２】次いで製造例１において２−メタクリロキ
シエトキシトリメトキシシランの代わりに重合性オルガ
ノポリシロキサン（ｆ−４）４０ｇ、ブチルアクリレー
トとスチレンの代わりにシクロヘキシルメタクリレート
７０ｇ、２−エチルヘキシルアクリレート９０ｇ、ラジ
カル重合開始剤としてｔ−ブチルパーオキシ−２−エチ
ルヘキサノエート４．０ｇ、トルエンの代わりにキシレ
ン／メチルイソブチルケトン（７／３ｗｔ比）の混合溶
媒６００ｇを用い、反応温度を１２０℃とした以外は、
同様にして含珪素ポリマー（Ｐ−７）（固形分９７％）
を得た。得られたポリマー（Ｐ−７）の分析結果を表１
に示した。

【００６３】（比較製造例１）製造例１において、２−
メタクリロキシエトキシトリメトキシシランの代わりに
２−メタクリロキシエトキシトリメチルシランを用いた
こと以外は製造例１と同様に行い、比較用含珪素ポリマ
ー（Ｐ−８）（固形分９８％）を得た。得られたポリマ
ー（Ｐ−８）の分析結果を表１に示した。

【００６４】なお、製造例１〜７および比較製造例１で
得られた含珪素ポリマーの主鎖とＳｉの間のＳｉ−Ｏ−
Ｃ結合の確認、１分子当たりの平均反応性有機基（Ｚ）
数およびＲ³ Ｏ基数、有機溶剤への溶解性は、下記の方
法により分析し評価した。結果を表１に示した。

【００６５】（Ｓｉ−Ｏ−Ｃ結合の確認）得られた含珪
素ポリマーをトルエン、アセトン等の良溶媒に溶解した
後ヘキサン、アセトニトリルまたはメタノール等の貧溶
媒を選択して再沈精製し、ガスクロマトグラフィー（Ｇ
Ｃ）および高速液体クロマトグラフィー（ＨＰＬＣ）分
析で、残存する未反応原料が検出されなくなるまで再沈
精製を繰り返した。精製した含珪素ポリマーを５０℃で
２時間真空乾燥し、ＦＴ−ＩＲ分析、Ｈ−ＮＭＲ分析お
よびＳｉ−ＮＭＲ分析にかけてＳｉ−Ｏ−Ｃ結合を確認
した。確認できたものを○で示した。

【００６６】（１分子当たりの平均反応性有機基（Ｚ）
数）上記方法により再沈精製して真空乾燥した含珪素ポ
リマー１０ｇをテトラヒドロフラン５０ｇに溶解した。
その際、残存しているＺＯＨおよびＲ³ ＯＨをＧＣおよ
びＨＰＬＣ分析で定量した。ついで、水１０ｇを添加し
て均一な溶液とし、還流下、１週間加熱（６０℃）して
Ｓｉ原子に結合しているＺＯ基およびＲ³ Ｏ基を加水分
解により切断した。ＧＣおよびＨＰＬＣ分析によりＺＯ
ＨおよびＲ³Ｏ−Ｈを定量し、加水分解により切断した
ＺＯＨおよびＲ³ Ｏ−Ｈを求め、下記の式に従って含珪
素ポリマー１分子当たりの平均Ｚ基数（β）および１分
子当たりの平均Ｒ³ Ｏ基数（γ）を定量した。

【００６７】β＝（Ｗ₁ ／Ｍｗ₁ ）／（Ｗ₂ ／Ｍｎ） （ここで、 Ｗ₁ ：加水分解により切断して生成したＺＯＨの量
（ｇ） Ｍｗ₁ ：ＺＯＨの分子量 Ｗ₂ ：再沈精製した含珪素ポリマーの量（ｇ） Ｍｎ：再沈精製した含珪素ポリマーの数平均分子量） γ＝（Ｗ₃ ／Ｍｗ₃ ）／（Ｗ₂ ／Ｍｎ） （ここで、 Ｗ₃ ：加水分解により切断して生成したＲ³ Ｏ−Ｈの量
（ｇ） Ｍｗ₃ ：Ｒ³ Ｏ−Ｈの分子量 Ｗ₂ ：再沈精製した含珪素ポリマーの量（ｇ） Ｍｎ：再沈精製した含珪素ポリマーの数平均分子量） （有機溶剤への溶解性）含珪素ポリマー１ｇを下記の各
有機溶剤１００ｇに室温下で１時間撹拌して溶解し、東
洋ろ紙株式会社製Ｎｏ．２のろ紙を用いてろ過により残
渣を取り出し、残渣を５０℃で２時間真空乾燥して精秤
し、０．６ｇ未満の場合は溶解しているとみなした。表
中の記号は、次のとおりである。

【００６８】◎…残渣が０．２ｇ未満 ○…残渣が０．２ｇ以上、０．４ｇ未満 △…残渣が０．４ｇ以上、０．６ｇ未満 ×…残渣が０．６ｇ以上 （有機溶剤） ケトン類：アセトン エーテル類：テトラヒドロフラン（ＴＨＦ） 芳香族炭化水素類：トルエン エステル類：酢酸エチル

【００６９】

【表１】

【００７０】（実施例１）樹脂（Ｓ）としてクレゾール
ノボラック型エポキシ樹脂１７５部、臭素化ビスフェノ
ールＡ型エポキシ樹脂１２５部、無機充填剤（Ｔ）とし
て、破砕状溶融シリカ６５２部、三酸化アンチモン４５
部、カーボンブラック３部、含珪素ポリマー（Ｐ）とし
てポリマー（Ｐ−３）７部、硬化剤としてフェノールノ
ボラック系硬化剤１４０部、硬化促進剤として２−メチ
ルイミダゾール６部、離型剤としてカルナバワックス６
部を加熱ロールで８０℃で１０分間混練し、冷却後粉砕
して本発明の樹脂組成物（１）を製造した。

【００７１】次いで、得られた組成物（１）を用いて、
トランスファー成型機（成型条件：１７５℃，２分）を
用いて成型し、成型性及び成型体の特性を評価した。そ
の結果を表２に示す。

【００７２】（実施例２） 樹脂（Ｓ）：クレゾールノボラック型エポキシ樹脂 ８７部 臭素化ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂 ６３部 無機充填剤（Ｔ）：破砕状溶融シリカ ７９０部 三酸化アンチモン ５５部 カーボンブラック ５部 含珪素ポリマー（Ｐ）：Ｐ−４ ４０部 硬化剤：フェノールノボラック系硬化剤 ７５部 硬化促進剤：２−メチルイミダゾール ４部 離型剤：カルナバワックス ８部 を用いた以外は実施例１と同様にして本発明の樹脂組成
物（２）を製造した。成型性及び成型体の特性の結果を
表２に示す。

【００７３】（実施例３） 樹脂（Ｓ）：クレゾールノボラック型エポキシ樹脂 ２８０部 臭素化ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂 １７０部 無機充填剤（Ｔ）：破砕状溶融シリカ ５０３部 三酸化アンチモン ４５部 カーボンブラック ２部 含珪素ポリマー（Ｐ）：Ｐ−５ １１部 硬化剤：フェノールノボラック系硬化剤 ２２０部 硬化促進剤：２−メチルイミダゾール ５部 離型剤：カルナバワックス ４部 を用いた以外は実施例１と同様にして本発明の樹脂組成
物（３）を製造した。成型性及び成型体の特性の結果を
表２に示す。

【００７４】（比較例１〜３）実施例２において、含珪
素ポリマー（Ｐ−４）の代わりにシランカップリング剤
（γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン）（比
較例１）、含珪素ポリマー（Ｐ−８）（比較例２）、市
販粘度低下剤（ポリエーテル変性シリコーン化合物）
（比較例３）、各々４０部を用いた以外は実施例２と同
様にして比較樹脂組成物（４）（比較例１）、比較樹脂
組成物（５）（比較例２）、比較樹脂組成物（６）（比
較例３）を得た。各々の成型性及び成型体の特性の結果
を表２に示す。

【００７５】（比較例４）実施例３において樹脂（Ｓ）
としてクレゾールノボラック型エポキシ樹脂２０００
部、臭素化ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂３５０部を
用いた以外は実施例３と同様にして比較樹脂組成物
（７）を得た。成型性及び成型体の特性の結果を表２に
示す。

【００７６】（比較例５）実施例３において含珪素ポリ
マー（Ｐ−５）の量を１７０部とした以外は実施例３と
同様にして比較樹脂組成物（８）を得た。成型性及び成
型体の特性の結果を表２に示す。

【００７７】表２にみるように本発明の樹脂組成物がス
パイラルフロー、充填性、離型性、金型汚れ性の結果よ
り優れた成型性、作業性を有し、また成型性の外観や曲
げ強度の結果より優れた機械的強度を有するものである
ことがわかる。

【００７８】また体積抵抗率や難燃性も低下していない
ことより、電気機器・電子部品の絶縁材料、封止材料、
難燃材料、特にスパイラルフローの結果より組成物の流
動性が向上しておりＩＣ封止材料として優れた特性を有
しているものであることがわかる。

【００７９】

【表２】

【００８０】（実施例４） 樹脂（Ｓ）：ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂 ４００部 無機充填剤（Ｔ）：結晶性シリカ １００部 水酸化アルミニウム ５００部 含珪素ポリマー（Ｐ）：Ｐ−１ ５部 硬化剤：無水フタル酸 ３５部 をニーダーを用いて８０℃で１０分間混練後、冷却粉砕
して本発明の樹脂組成物（９）を製造した。

【００８１】次いで得られた組成物（９）を５００ｍｌ
のビーカーに入れ、１２０℃で加熱して粘度及び静置し
た時の沈降安定性を評価した。また、組成物（７）を注
型により成型（１６０℃、１０時間）し得られた成型体
の曲げ強度を測定した。その結果を表３に示す。

【００８２】（実施例５）実施例４において無機充填剤
（Ｔ）として結晶性シリカと水酸化アルミニウムの代わ
りにミルドファイバー５００部を用い、含珪素ポリマー
（Ｐ）として（Ｐ−２）５０部を用いた以外は同様にし
て本発明の樹脂組成物（１０）を製造した。粘度沈降安
定性及び曲げ強度を評価した結果を表３に示す。

【００８３】（比較例６）実施例４において、含珪素ポ
リマー（Ｐ−１）の代わりにチタネート系カップリング
剤（テトラオクチルビス（ジトリデシルホスフィト）チ
タネート）５０部を用いた以外は同様にして比較樹脂組
成物（１１）を製造した。粘度、沈降安定性及び曲げ強
度を評価した結果を表３に示す。

【００８４】

【表３】

【００８５】表３に見るように本発明の樹脂組成物は粘
度が低下することにより成型性や作業性に優れ、また、
組成物中の無機充填剤（Ｔ）の沈降安定性が改善され、
良好な機械的強度を有するものであることがわかる。こ
のことより、得られる成型体中に無機充填剤（Ｔ）が均
一に分散しており、絶縁材料や難燃材料として有用なも
のである。

【００８６】（実施例６） 樹脂Ｓ：エチレン−エチルアクリレート共重合体 ５００部 無機充填剤（Ｔ）：水酸化アルミニウム ５００部 含珪素ポリマー（Ｐ）：Ｐ−６ １０部 を１５０℃、３０分間、ブラベンダープラストミルを用
いて混練し冷却後本発明の樹脂組成物（１２）を製造し
た。

【００８７】次いで得られた樹脂組成物（１２）の流動
性をフローテスターによって評価した。更に、フローテ
スターの射出口の金型の汚れ性も評価した。また、ＪＩ
ＳＫ−７１１３に従って、引っ張り強度を測定した。そ
の結果を表４に示す。

【００８８】（実施例７） 樹脂（Ｓ）：ポリ塩化ビニル ７００部 無機充填剤（Ｔ）：三酸化アンチモン ２００部 炭酸カルシウム １００部 含珪素ポリマー（Ｐ）：Ｐ−７ ３０部 可塑剤：ジオクチルフタレート ２５０部 安定化剤：ステアリン酸鉛 ２０部 を１６０℃、１０分間加熱ロールを用いて混練し、冷却
後本発明の樹脂組成物（１３）を製造した。得られた樹
脂組成物（１３）の流動性、金型汚れ性及び引っ張り強
度を測定した。その結果を表４に示す。

【００８９】（比較例７，８）実施例６及び７におい
て、含珪素ポリマー（Ｐ）を用いない以外は同様にして
比較樹脂組成物（１４）（比較例７）、比較樹脂組成物
（１５）（比較例８）を得、流動性、金型汚れ性及び引
っ張り強度を測定した。

【００９０】（比較例９）実施例６において、無機充填
剤（Ｔ）として水酸化アルミニウム４６００部を用いた
以外は同様にして比較樹脂組成物（１６）を得、流動
性、金型汚れ性及び引っ張り強度を測定した。

【００９１】

【表４】

【００９２】表４にみるように、本発明の樹脂組成物は
流動性や金型汚れ性が向上することにより成型性や作業
性に優れ、また良好な機械的強度を有するものであるこ
とがわかり、難燃材料として有用なものである。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁵ 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｃ０８Ｌ 63/00 ＮＫＸ 8830−4Ｊ 101/00 ＬＴＡ 7242−4Ｊ Ｈ０１Ｌ 23/29 23/31

Claims (3)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】少なくとも一種以上の樹脂（Ｓ）、少なく
   とも一種以上の無機充填剤（Ｔ）及び含珪素ポリマー
   （Ｐ）からなる樹脂組成物であって、（Ｔ）が（Ｓ）＋
   （Ｔ）の合計量に対して２０〜９０ｗｔ％の範囲であ
   り、（Ｐ）が（Ｔ）に対して０．１〜３０ｗｔ％の範囲
   である樹脂組成物。（ただし、（Ｐ）は１分子当たり少
   なくとも１個のＲ³ Ｏ基〔Ｒ³ は、水素原子、または置
   換されていても良いアルキル基、シクロアルキル基、ア
   リール基、アラルキル基及びアシル基から選ばれる１種
   の基であり、Ｒ³ が１分子中に複数ある場合、複数のＲ
   ³ は互いに同一であっても異なってもよい。〕と少なく
   とも１個のＳｉ原子を有し、Ｒ³ Ｏ基とＳｉ原子が結合
   してＳｉ−Ｏ−Ｃ結合を形成しているとともに一部また
   は全部のＳｉ原子がＳｉ−Ｏ−Ｃ結合を介して主鎖と直
   接または間接的に結合している構造を有し、有機溶剤に
   可溶である。）
2. 【請求項２】ポリマー（Ｐ）がＲ³ Ｏ基を有するととも
   に、下記一般式（Ｚ−１）〜（Ｚ−８）で示される反応
   性有機基（Ｚ）から選ばれる少なくとも１種を有し、該
   Ｚ基がＯ原子を介してＳｉ原子に結合してＳｉ−Ｏ−Ｃ
   結合を形成している請求項１記載の樹脂組成物。 （Ｚ−１） ＣＨ₂ ＝Ｃ（Ｒ¹ ）−ＣＯＯＲ² − （Ｚ−２） ＣＨ₂ ＝Ｃ（Ｒ¹ ）−ＣＯ− （Ｚ−３） ＣＨ₂ ＝Ｃ（Ｒ¹ ）−Ｒ² − （Ｚ−４） ＣＨ₂ ＝Ｃ（Ｒ¹ ）−ＣＯＮＨＲ² − （Ｚ−５） ＣＨ₂ ＝Ｃ（Ｒ¹ ）−ＣＯＮＨＲ² −ＣＯ
   − （Ｚ−６） ＣＨ₂ ＝Ｃ（Ｒ¹ ）−Ｒ² −ＣＯ− 〔一般式（Ｚ−１）〜（Ｚ−８）中、Ｒ¹ は水素原子ま
   たはメチル基、Ｒ² は２価の有機基である。〕
3. 【請求項３】樹脂（Ｓ）としてエポキシ樹脂を必須とし
   て含み、無機充填剤（Ｔ）として溶融シリカ及び／又は
   結晶性シリカを必須として含む請求項１または請求項２
   記載のＩＣ封止材用樹脂組成物。