JPH0617225B2 - 熱電変換材料 - Google Patents
熱電変換材料Info
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- JPH0617225B2 JPH0617225B2 JP62160680A JP16068087A JPH0617225B2 JP H0617225 B2 JPH0617225 B2 JP H0617225B2 JP 62160680 A JP62160680 A JP 62160680A JP 16068087 A JP16068087 A JP 16068087A JP H0617225 B2 JPH0617225 B2 JP H0617225B2
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Classifications
-
- H—ELECTRICITY
- H10—SEMICONDUCTOR DEVICES; ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
- H10N—ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
- H10N10/00—Thermoelectric devices comprising a junction of dissimilar materials, i.e. devices exhibiting Seebeck or Peltier effects
- H10N10/80—Constructional details
- H10N10/85—Thermoelectric active materials
- H10N10/851—Thermoelectric active materials comprising inorganic compositions
- H10N10/855—Thermoelectric active materials comprising inorganic compositions comprising compounds containing boron, carbon, oxygen or nitrogen
- H10N10/8552—Thermoelectric active materials comprising inorganic compositions comprising compounds containing boron, carbon, oxygen or nitrogen the compounds being superconducting
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Landscapes
- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Inorganic Chemistry (AREA)
- Compositions Of Oxide Ceramics (AREA)
- Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】 ＜産業上の利用分野＞ 本発明は温度差を利用して電気エネルギーを取り出す
（ゼーベック効果）または電気エネルギーを利用して温
度差を発生させる（ペルチエ効果）熱電変換材料に関
し、特に室温以下の低温で優れた熱電能を示す層状ペロ
ブスカイト構造又はペロブスカイト構造を有する希土類
元素・遷移金属酸化物熱電材料に関するものである。
（ゼーベック効果）または電気エネルギーを利用して温
度差を発生させる（ペルチエ効果）熱電変換材料に関
し、特に室温以下の低温で優れた熱電能を示す層状ペロ
ブスカイト構造又はペロブスカイト構造を有する希土類
元素・遷移金属酸化物熱電材料に関するものである。
＜従来技術とその問題点＞ 熱的エネルギーと電気的エネルギーの変換効率を表わす
熱電変換特性は、よく知られている様に性能指数Ｚによ
って評価される。Ｚの値は、Ｚ＝α２λ／ｋの式を用い
て見積ることができる。
熱電変換特性は、よく知られている様に性能指数Ｚによ
って評価される。Ｚの値は、Ｚ＝α２λ／ｋの式を用い
て見積ることができる。
ここでαは熱電能（μＶＫ−１），λは導電率（Ω-1,c
m-1），ｋは熱伝導度（Ｗ・cm-1Ｋ-1）である。当然の
ことながら、高い性能指数実現のためには、大きいα，
大きいλ，及び小さいｋが必要となる。しかしながら、
金属に対しては、Wiedemann-Franyの法則によりλ／ｋ
は一定値となることは周知であり、上記の３定数は必ず
しも独立ではあり得ない。一方、半導体の場合では、必
ずしもこの法則は適応されないため、材料の選択が比較
的自由である。また、αの値が金属では、１０μＶ／Ｋ
程度であるのに対し、半導体では１桁以上大きいものが
数多く存在する。多結晶の遷移金属シリサイドは熱電発
電用として、ビスマスまたはアンチモンのカルコゲナイ
ドはペルチェ冷却用として開発された代表的な例であ
る。中でも、Ｂｉ２Ｔｅ３系化合物は室温付近で最もす
ぐれた性能指数を有し、現在、電子冷却器等のペルチェ
素子として実用化されているのは周知である。しかしな
がら、この材料では、性能指数が室温以下の温度で極端
に低下するため、冷却温度が室温付近の極く限られた狭
い温度範囲内しか到達し得ないのが現状である。このた
め、室温以下の広い温度範囲に亘り、大きな性能指数を
有するペルチェ冷却用熱電変換材料の開発が望まれてい
る。
m-1），ｋは熱伝導度（Ｗ・cm-1Ｋ-1）である。当然の
ことながら、高い性能指数実現のためには、大きいα，
大きいλ，及び小さいｋが必要となる。しかしながら、
金属に対しては、Wiedemann-Franyの法則によりλ／ｋ
は一定値となることは周知であり、上記の３定数は必ず
しも独立ではあり得ない。一方、半導体の場合では、必
ずしもこの法則は適応されないため、材料の選択が比較
的自由である。また、αの値が金属では、１０μＶ／Ｋ
程度であるのに対し、半導体では１桁以上大きいものが
数多く存在する。多結晶の遷移金属シリサイドは熱電発
電用として、ビスマスまたはアンチモンのカルコゲナイ
ドはペルチェ冷却用として開発された代表的な例であ
る。中でも、Ｂｉ２Ｔｅ３系化合物は室温付近で最もす
ぐれた性能指数を有し、現在、電子冷却器等のペルチェ
素子として実用化されているのは周知である。しかしな
がら、この材料では、性能指数が室温以下の温度で極端
に低下するため、冷却温度が室温付近の極く限られた狭
い温度範囲内しか到達し得ないのが現状である。このた
め、室温以下の広い温度範囲に亘り、大きな性能指数を
有するペルチェ冷却用熱電変換材料の開発が望まれてい
る。
＜発明の目的＞ 本発明では上記従来の現状に鑑みてなされたもので、ペ
ロブスカイト構造を有する酸化物半導体の構成要素を鋭
意検討した結果、希土類元素・遷移金属酸化物（化学式
（Ｌｎ1-xＡｘ）２ＭＯ４（Ｌｎ＝希土類元素、Ｍ＝遷
移金属、Ａ＝アルカリ土類金属、０＜ｘ＜１）が室温か
ら１００Ｋ以下の低温でも大きな性能指数を示すことを
見い出し、その優れた特性を利用した室温以下の低温用
ペルチェ冷却素子の実現を可能とするペロブスカイト型
酸化物構成材料を提供することを目的とする。
ロブスカイト構造を有する酸化物半導体の構成要素を鋭
意検討した結果、希土類元素・遷移金属酸化物（化学式
（Ｌｎ1-xＡｘ）２ＭＯ４（Ｌｎ＝希土類元素、Ｍ＝遷
移金属、Ａ＝アルカリ土類金属、０＜ｘ＜１）が室温か
ら１００Ｋ以下の低温でも大きな性能指数を示すことを
見い出し、その優れた特性を利用した室温以下の低温用
ペルチェ冷却素子の実現を可能とするペロブスカイト型
酸化物構成材料を提供することを目的とする。
＜発明の概要＞ 本発明の熱電変換材料は、（Ｌｎ1-xＡｘ）２ＭＯ
４（Ｌｎ＝希土類元素、Ｍ＝遷移金属、Ａ＝アルカリ土
類金属、０＜ｘ＜１）の組成のペロブスカイト構造酸化
物より構成される。以下本発明の構造及び特性を実施例
で説明する。本発明の酸化物を作製する方法として通
常、スパッタリング法，共沈法，溶融法，粉末焼結法等
の種々の方法が可能である。ここでは、粉末焼結法によ
り本発明の酸化物を作製した例について述べるが、本発
明の構造，特性は作製方法に限定されるものではない。
４（Ｌｎ＝希土類元素、Ｍ＝遷移金属、Ａ＝アルカリ土
類金属、０＜ｘ＜１）の組成のペロブスカイト構造酸化
物より構成される。以下本発明の構造及び特性を実施例
で説明する。本発明の酸化物を作製する方法として通
常、スパッタリング法，共沈法，溶融法，粉末焼結法等
の種々の方法が可能である。ここでは、粉末焼結法によ
り本発明の酸化物を作製した例について述べるが、本発
明の構造，特性は作製方法に限定されるものではない。
＜実施例(1)＞ ランタンの酸化物（Ｌａ２Ｏ３），バリウムの炭酸塩
（ＢａＣＯ３），及び酸化銅（ＣｕＯ）を夫々秤量後、
乳鉢中でよく混合し、９００℃で１２時間の予備焼成を
行った。この後、上記試料を粉砕混合の後、更に１１０
０℃で約５時間の本焼成を行った。得られた試料（Ｌａ
1-xＢａｘ）２ＣｕＯ４（本実施例中では組成比ｘ＝
０．０２５）はＸ線回折による構造解析の結果ペロブス
カイト構造を有することが解った。
（ＢａＣＯ３），及び酸化銅（ＣｕＯ）を夫々秤量後、
乳鉢中でよく混合し、９００℃で１２時間の予備焼成を
行った。この後、上記試料を粉砕混合の後、更に１１０
０℃で約５時間の本焼成を行った。得られた試料（Ｌａ
1-xＢａｘ）２ＣｕＯ４（本実施例中では組成比ｘ＝
０．０２５）はＸ線回折による構造解析の結果ペロブス
カイト構造を有することが解った。
次に、上述した実施例の熱電変換材料の性能指数Ｚ（Ｚ
＝α２λ／ｋ）の値を決めるべく熱電能α，熱伝導度
ｋ，電気伝導度λの１００Ｋから室温までの測定結果を
表１に示す。尚、熱電能αの型は酸化物の組成比ｘ，酸
素量に依り変化し、ここではＰ型の例を示す。
＝α２λ／ｋ）の値を決めるべく熱電能α，熱伝導度
ｋ，電気伝導度λの１００Ｋから室温までの測定結果を
表１に示す。尚、熱電能αの型は酸化物の組成比ｘ，酸
素量に依り変化し、ここではＰ型の例を示す。
また図面に本実施例の酸化物とBi−Te系の性能指数の温
度特性の比較を示す。図から明らかな様に、本実施例の
酸化物の性能指数は、室温付近での値がBi−Te系と同程
度以上であり、それ以下の温度、１００Ｋ程度でも性能
指数が殆ど低下しないという特徴を有する。
度特性の比較を示す。図から明らかな様に、本実施例の
酸化物の性能指数は、室温付近での値がBi−Te系と同程
度以上であり、それ以下の温度、１００Ｋ程度でも性能
指数が殆ど低下しないという特徴を有する。
＜実施例(2)＞ ランタンの酸化物（Ｌａ２Ｏ３），ストロンチウムの炭
酸塩（ＳｒＣＯ３）及び酸化第一銅（Ｃｕ２Ｏ）を夫々
秤量後、乳鉢中でよく混合した後、９００℃で１２時間
予備焼成を行った。上記予備焼成した試料を再び粉砕混
合の後、更に１１００℃で約５時間の本焼成を行った。
酸塩（ＳｒＣＯ３）及び酸化第一銅（Ｃｕ２Ｏ）を夫々
秤量後、乳鉢中でよく混合した後、９００℃で１２時間
予備焼成を行った。上記予備焼成した試料を再び粉砕混
合の後、更に１１００℃で約５時間の本焼成を行った。
得られた試料（Ｌａ1-xＳｒｘ）２ＣｕＯ４（本実施例
中では組成比ｘ＝０．０３）はＸ線回折による構造解析
の結果、実施例(1)と同様のペロブスカイト構造を有す
ることが解った。また、この試料の熱電能，熱伝導度，
電気伝導度，性能指数の１００Ｋから室温までの温度変
化は表２に示す様に、実施例(1)と同様の挙動を示し、
１００Ｋの低温でもその性能指数は3.4×１０-3Ｋ-1と
いう高い値を示す。
中では組成比ｘ＝０．０３）はＸ線回折による構造解析
の結果、実施例(1)と同様のペロブスカイト構造を有す
ることが解った。また、この試料の熱電能，熱伝導度，
電気伝導度，性能指数の１００Ｋから室温までの温度変
化は表２に示す様に、実施例(1)と同様の挙動を示し、
１００Ｋの低温でもその性能指数は3.4×１０-3Ｋ-1と
いう高い値を示す。
＜実施例(3)＞ イットリウムの酸化物（Ｙ２Ｏ３），バリウムの炭酸塩
（ＢａＣＯ３）及び酸化銅（ＣｕＯ）を夫々秤量後、実
施例(1),(2)と同様の方法で混合し、７００℃で１２時
間の予備焼成後、酸素過剰雰囲気中９００℃で約６時間
の本焼成を行った。焼成後の試料（Ｙ1-xＢａｘ）２Ｃ
ｕＯ４（本実施例中では組成比ｘ＝０．０２では実施例
(1),(2)と同じ構造であるが、熱電能の型はｎ型が得ら
れた。また１００Ｋにおける性能指数の値は3.0×１０
-3Ｋ-1であり、実施例(1),(2)と同様の温度変化を示
す。
（ＢａＣＯ３）及び酸化銅（ＣｕＯ）を夫々秤量後、実
施例(1),(2)と同様の方法で混合し、７００℃で１２時
間の予備焼成後、酸素過剰雰囲気中９００℃で約６時間
の本焼成を行った。焼成後の試料（Ｙ1-xＢａｘ）２Ｃ
ｕＯ４（本実施例中では組成比ｘ＝０．０２では実施例
(1),(2)と同じ構造であるが、熱電能の型はｎ型が得ら
れた。また１００Ｋにおける性能指数の値は3.0×１０
-3Ｋ-1であり、実施例(1),(2)と同様の温度変化を示
す。
＜発明の効果＞ 本発明のペロブスカイト構造希土類元素・遷移金属酸化
物熱電材料は室温付近から１００Ｋ以下の低温迄広い温
度範囲に亘り大きな性能指数を与えるものである。この
値は、現在知られている中で最も大きな性能指数を示す
Bi−Te系材料と同等以上である。しかも、１００Ｋ以下
の低温までその特性が低下しないという点で格段に優れ
ている。さらに作製方法，Ｐ，ｎ制御の容易性の点でも
優れており、経済的で多様性に富んだ高性能のペルチェ
冷却素子を供し得る。
物熱電材料は室温付近から１００Ｋ以下の低温迄広い温
度範囲に亘り大きな性能指数を与えるものである。この
値は、現在知られている中で最も大きな性能指数を示す
Bi−Te系材料と同等以上である。しかも、１００Ｋ以下
の低温までその特性が低下しないという点で格段に優れ
ている。さらに作製方法，Ｐ，ｎ制御の容易性の点でも
優れており、経済的で多様性に富んだ高性能のペルチェ
冷却素子を供し得る。
図面は本発明に係るペロブスカイト構造酸化物（（Ｌａ
1-xＭｘ）２ＣｕＯ４）及び既存のBi−Te系熱電変換材
料の性能指数の温度変化図である。
1-xＭｘ）２ＣｕＯ４）及び既存のBi−Te系熱電変換材
料の性能指数の温度変化図である。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 中島 重夫 大阪府大阪市阿倍野区長池町22番22号 シ ャープ株式会社内 (72)発明者 片岡 照栄 大阪府大阪市阿倍野区長池町22番22号 シ ャープ株式会社内
Claims (1)
- 【請求項１】化学式（Ｌａ1-xＢａｘ）２ＣｕＯ４、
（Ｌａ1-xＳｒｘ）２ＣｕＯ４、または（Ｙ1-xＢａｘ）
２ＣｕＯ４のいづれかの組成であり、上記化学式中ｘは
０＜ｘ＜１の範囲の値をとるペロブスカイト構造酸化物
からなることを特徴とする熱電変換材料。
Priority Applications (4)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP62160680A JPH0617225B2 (ja) | 1987-06-26 | 1987-06-26 | 熱電変換材料 |
| EP88304235A EP0296706B1 (en) | 1987-06-26 | 1988-05-10 | A thermoelectric material |
| DE3887929T DE3887929T2 (de) | 1987-06-26 | 1988-05-10 | Thermoelektrisches Material. |
| US07/908,919 US5352299A (en) | 1987-06-26 | 1992-07-02 | Thermoelectric material |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP62160680A JPH0617225B2 (ja) | 1987-06-26 | 1987-06-26 | 熱電変換材料 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS645911A JPS645911A (en) | 1989-01-10 |
| JPH0617225B2 true JPH0617225B2 (ja) | 1994-03-09 |
Family
ID=15720142
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP62160680A Expired - Lifetime JPH0617225B2 (ja) | 1987-06-26 | 1987-06-26 | 熱電変換材料 |
Country Status (3)
| Country | Link |
|---|---|
| EP (1) | EP0296706B1 (ja) |
| JP (1) | JPH0617225B2 (ja) |
| DE (1) | DE3887929T2 (ja) |
Families Citing this family (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| FI872894A (fi) * | 1987-07-01 | 1989-01-02 | Outokumpu Oy | Kylelement. |
| DE4434904A1 (de) * | 1994-09-29 | 1996-06-05 | Max Planck Gesellschaft | Thermoelektrische Strahlungsdetektoren auf der Basis perovskitartiger dotierter Schichten und Übergitter |
| JP3968418B2 (ja) * | 2002-03-22 | 2007-08-29 | 独立行政法人産業技術総合研究所 | ｎ型熱電特性を有する複合酸化物 |
| JP2005223307A (ja) * | 2004-01-08 | 2005-08-18 | Univ Nagoya | 酸化物系熱電変換膜、及び酸化物系熱電変換膜の作製方法 |
| JP2010027631A (ja) * | 2006-09-28 | 2010-02-04 | Murata Mfg Co Ltd | 熱電変換素子、熱電変換モジュール、および熱電変換素子の製造方法 |
| JP4983920B2 (ja) * | 2007-06-22 | 2012-07-25 | 株式会社村田製作所 | 熱電変換素子、熱電変換モジュール、および熱電変換素子の製造方法 |
Family Cites Families (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| EP0288022B1 (en) * | 1987-04-22 | 1995-11-15 | Sharp Kabushiki Kaisha | Superconductive apparatus |
| FI872894A (fi) * | 1987-07-01 | 1989-01-02 | Outokumpu Oy | Kylelement. |
-
1987
- 1987-06-26 JP JP62160680A patent/JPH0617225B2/ja not_active Expired - Lifetime
-
1988
- 1988-05-10 EP EP88304235A patent/EP0296706B1/en not_active Expired - Lifetime
- 1988-05-10 DE DE3887929T patent/DE3887929T2/de not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS645911A (en) | 1989-01-10 |
| EP0296706A3 (en) | 1989-11-08 |
| DE3887929T2 (de) | 1994-07-14 |
| DE3887929D1 (de) | 1994-03-31 |
| EP0296706B1 (en) | 1994-02-23 |
| EP0296706A2 (en) | 1988-12-28 |
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