JPH0616852B2 - Ｙ−Ｂａ−Ｃｏ系複合酸化物触媒 - Google Patents
Ｙ−Ｂａ−Ｃｏ系複合酸化物触媒Info
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- JPH0616852B2 JPH0616852B2 JP63096501A JP9650188A JPH0616852B2 JP H0616852 B2 JPH0616852 B2 JP H0616852B2 JP 63096501 A JP63096501 A JP 63096501A JP 9650188 A JP9650188 A JP 9650188A JP H0616852 B2 JPH0616852 B2 JP H0616852B2
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Landscapes
- Catalysts (AREA)
- Exhaust Gas Treatment By Means Of Catalyst (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】 （技術分野） この発明は、Ｙ−Ｂａ−Ｃｏ系複合酸化物触媒に関する
ものである。さらに詳しくは、この発明は、高温安定性
に優れ、廃ガス処理に有用なガス浄化用の高活性Ｙ−Ｂ
ａ−Ｃｏ系複合酸化物触媒に関するものである。
ものである。さらに詳しくは、この発明は、高温安定性
に優れ、廃ガス処理に有用なガス浄化用の高活性Ｙ−Ｂ
ａ−Ｃｏ系複合酸化物触媒に関するものである。
（背景技術と発明の目的） 従来よりＣｏ酸化物は、種々の化学反応に対して高い触
媒活性を有し、実用触媒として有用であることが知られ
ている。たとえばその酸化物の１種であるＣｏ３Ｏ４は
ＣＯの酸化反応やＮＯの分解反応においてＰｔやＲｈ等
の貴金属を除く金属の酸化物の中では、最も高い活性を
有する触媒であることが知られてもいる。
媒活性を有し、実用触媒として有用であることが知られ
ている。たとえばその酸化物の１種であるＣｏ３Ｏ４は
ＣＯの酸化反応やＮＯの分解反応においてＰｔやＲｈ等
の貴金属を除く金属の酸化物の中では、最も高い活性を
有する触媒であることが知られてもいる。
このＣｏ３Ｏ４は、実用上も極めて注目される触媒であ
るが、その高い反応活性がＣｏ３Ｏ４中のＣｏ3+の存在
によるものであることが明らかになる一方で、Ｃｏ３Ｏ
４中のＣｏ3+は安定なものではなく、高温での還元雰囲
気中では、Ｃｏ2+への還元が容易に起こり、急速に活性
を失う傾向にあることが問題として明らかになってきて
いる。この欠点を解消し、Ｃｏ3+の活性の高いことを生
かすために、ＡＢＯ３の組成からなるペロブスカイト型
複合酸化物のＡサイトの一部を低価数の金属元素で置換
し、Ｃｏ3+の安定性を高めることが、これまでに考えら
れてきている。
るが、その高い反応活性がＣｏ３Ｏ４中のＣｏ3+の存在
によるものであることが明らかになる一方で、Ｃｏ３Ｏ
４中のＣｏ3+は安定なものではなく、高温での還元雰囲
気中では、Ｃｏ2+への還元が容易に起こり、急速に活性
を失う傾向にあることが問題として明らかになってきて
いる。この欠点を解消し、Ｃｏ3+の活性の高いことを生
かすために、ＡＢＯ３の組成からなるペロブスカイト型
複合酸化物のＡサイトの一部を低価数の金属元素で置換
し、Ｃｏ3+の安定性を高めることが、これまでに考えら
れてきている。
たとえば、Ｌａ1-xＳｒｘＣｏＯ３（０≦ｘ≦１、ｘは
固溶の度合いにより決まる値を示す）の組成からなるペ
ロブスカイト型のＣｏ含有複合酸化物は、ＮＯの分解反
応等において高活性で安定であることが確認されてい
る。たとえば、このＬａ−Ｓｒ−Ｃｏ系の複合酸化物か
らなるガス浄化用触媒としては、特開昭５８−６７３４
３号公報、特開昭４８−２８３９１号公報および特開昭
４８−２７９８８号公報記載のものが知られている。
固溶の度合いにより決まる値を示す）の組成からなるペ
ロブスカイト型のＣｏ含有複合酸化物は、ＮＯの分解反
応等において高活性で安定であることが確認されてい
る。たとえば、このＬａ−Ｓｒ−Ｃｏ系の複合酸化物か
らなるガス浄化用触媒としては、特開昭５８−６７３４
３号公報、特開昭４８−２８３９１号公報および特開昭
４８−２７９８８号公報記載のものが知られている。
しかしながら、このＬａ1-xＳｒｘＣｏＯ３中のＣｏ3+
は、全Ｃｏ含有量のわずか２０〜３０％にしかすぎず、
この点において、実用に際して十分な触媒とは言い難い
のが実情である。このため、ガス浄化用触媒としてはそ
の活性において満足できるものではなく、しかも、触媒
寿命も実用的に十分なものではなかった。このような事
情を踏まえて、この発明の発明者らは、Ｃｏ3+の触媒活
性の大きさに注目し、Ｃｏ3+を安定させることにより、
より活性の高い触媒の実現について検討を重ねてきた。
その結果、Ｙ−Ｂａ−Ｃｏを構成元素とするＹ−Ｂａ−
Ｃｏ系複合酸化物が高い活性を有し、しかも高温安定性
にも優れていることを見出した。
は、全Ｃｏ含有量のわずか２０〜３０％にしかすぎず、
この点において、実用に際して十分な触媒とは言い難い
のが実情である。このため、ガス浄化用触媒としてはそ
の活性において満足できるものではなく、しかも、触媒
寿命も実用的に十分なものではなかった。このような事
情を踏まえて、この発明の発明者らは、Ｃｏ3+の触媒活
性の大きさに注目し、Ｃｏ3+を安定させることにより、
より活性の高い触媒の実現について検討を重ねてきた。
その結果、Ｙ−Ｂａ−Ｃｏを構成元素とするＹ−Ｂａ−
Ｃｏ系複合酸化物が高い活性を有し、しかも高温安定性
にも優れていることを見出した。
だが、高い活性と高温安定性に優れていることが明らか
になったＹ−Ｂａ−Ｃｏ系複合酸化物触媒ではあるが、
実用的な取扱いの面においては担体成分に担持させるこ
とが望ましいことから、担体と複合一体化することによ
って、高い活性を失なわずにより高活性を示し、しか
も、低い温度においても高い活性を安定に保ち、触媒の
寿命も良好なガス浄化用触媒とすることが求められてい
た。
になったＹ−Ｂａ−Ｃｏ系複合酸化物触媒ではあるが、
実用的な取扱いの面においては担体成分に担持させるこ
とが望ましいことから、担体と複合一体化することによ
って、高い活性を失なわずにより高活性を示し、しか
も、低い温度においても高い活性を安定に保ち、触媒の
寿命も良好なガス浄化用触媒とすることが求められてい
た。
以上の経緯を踏まえて、この発明は、高温安定性に優れ
ているとともに、従来のＬａ1-xＳｒｘＣｏＯ３等の酸
素欠損型ペロブスカイト複合酸化物の欠点を改善し、よ
り低い温度でも高い活性を有し、かつ、安定性に優れた
新しいガス浄化用のＹ−Ｂａ−Ｃｏ系複合酸化物触媒を
提供することを目的としている。
ているとともに、従来のＬａ1-xＳｒｘＣｏＯ３等の酸
素欠損型ペロブスカイト複合酸化物の欠点を改善し、よ
り低い温度でも高い活性を有し、かつ、安定性に優れた
新しいガス浄化用のＹ−Ｂａ−Ｃｏ系複合酸化物触媒を
提供することを目的としている。
（発明の開示） この発明は、上記の目的を実現するものとして、ガス浄
化用触媒であって、担体としてのＹ２Ｏ３に複合一体化
されてなる活性成分がＹＢａ２Ｃｏ３Ｏｙ複合酸化物
（ｙは、酸素モル比）からなることを特徴とするＹ−Ｂ
ａ−Ｃｏ系複合酸化物触媒を提供するものである。
化用触媒であって、担体としてのＹ２Ｏ３に複合一体化
されてなる活性成分がＹＢａ２Ｃｏ３Ｏｙ複合酸化物
（ｙは、酸素モル比）からなることを特徴とするＹ−Ｂ
ａ−Ｃｏ系複合酸化物触媒を提供するものである。
すなわち、この発明のガス浄化用触媒は、上記の通りの
特定の担体成分に複合一体化されたＹＢａ２Ｃｏ３Ｏｙ
（ｙは酸素モル比であって、一般的には６〜７の数を示
す）が活性成分として作用する極めて選択的な構成から
なるものであって、これまでの公知技術からは、全く着
想することも、予期することもできなかったものであ
る。
特定の担体成分に複合一体化されたＹＢａ２Ｃｏ３Ｏｙ
（ｙは酸素モル比であって、一般的には６〜７の数を示
す）が活性成分として作用する極めて選択的な構成から
なるものであって、これまでの公知技術からは、全く着
想することも、予期することもできなかったものであ
る。
また、この触媒については、担体のＹ２Ｏ３の比表面積
は５m2／ｇ以上とするのが好ましく、複合酸化物の総体
としての、すなわち、活性成分であるＹＢａ２Ｃｏ３Ｏ
ｙを含めた複合酸化物の全体としては、酸化物として考
慮する場合には、好ましい態様としては、Ｃｏ：（Ｙ＋
Ｂａ）のモル比を０．１：１〜１：１、Ｙ：Ｂａのモル
比を０．１：１〜１：１の範囲で含むことを特徴として
いる。
は５m2／ｇ以上とするのが好ましく、複合酸化物の総体
としての、すなわち、活性成分であるＹＢａ２Ｃｏ３Ｏ
ｙを含めた複合酸化物の全体としては、酸化物として考
慮する場合には、好ましい態様としては、Ｃｏ：（Ｙ＋
Ｂａ）のモル比を０．１：１〜１：１、Ｙ：Ｂａのモル
比を０．１：１〜１：１の範囲で含むことを特徴として
いる。
このＹ−Ｂａ−Ｃｏ系複合酸化物を構成する元素のうち
のＢａは２価のの金属ではあるが、イオン半径が大きい
ためにペロブスカイト化合物を作り易い。たとえば酸素
欠損型ペロブスカイト複合酸化物であるＢａＣｏＯ３−
δ（δは、酸素の欠損の度合いを示す。）は、常温で安
定に存在し、多量のＣｏ3+を含有している。ところが、
高温においては酸素の欠損が進み、これに伴ってペロブ
スカイト構造が壊れる。その結果として、Ｃｏ3+のＣｏ
2+への還元が起こり易くなる。
のＢａは２価のの金属ではあるが、イオン半径が大きい
ためにペロブスカイト化合物を作り易い。たとえば酸素
欠損型ペロブスカイト複合酸化物であるＢａＣｏＯ３−
δ（δは、酸素の欠損の度合いを示す。）は、常温で安
定に存在し、多量のＣｏ3+を含有している。ところが、
高温においては酸素の欠損が進み、これに伴ってペロブ
スカイト構造が壊れる。その結果として、Ｃｏ3+のＣｏ
2+への還元が起こり易くなる。
Ｙを加えることによりペロブスカイト構造は変質するも
のの、Ｃｏ3+は安定化され、Ｃｏの周囲に酸素が八面体
配位し、ペロブスカイト構造と類似の構造を形成するこ
とができる。
のの、Ｃｏ3+は安定化され、Ｃｏの周囲に酸素が八面体
配位し、ペロブスカイト構造と類似の構造を形成するこ
とができる。
このような特徴を有するＹの添加については、その割合
を前記の通り、Ｃｏ：（Ｙ＋Ｂａ）のモル比を０．５：
１〜１：１の範囲で、かつ、Ｙ：Ｂａのモル比を０．
１：１〜１：１の範囲とすることが最適である。
を前記の通り、Ｃｏ：（Ｙ＋Ｂａ）のモル比を０．５：
１〜１：１の範囲で、かつ、Ｙ：Ｂａのモル比を０．
１：１〜１：１の範囲とすることが最適である。
この範囲の外では、触媒活性が低下する。その理由とし
ては、推定ではあるがＣｏＯ，Ｙ２Ｏ３ならびにＢａＯ
［Ｂａ（ＯＨ）２］等の不活性な部分が出現するためと
考えられる。
ては、推定ではあるがＣｏＯ，Ｙ２Ｏ３ならびにＢａＯ
［Ｂａ（ＯＨ）２］等の不活性な部分が出現するためと
考えられる。
この発明のガス浄化用触媒は、好適には前記の通りの比
表面積５m2／ｇ以上のＹ２Ｏ３担体に担持するが、この
場合の担持方法、焼成方法等については、従来公知の浸
漬法等を適宜に採用することができる。
表面積５m2／ｇ以上のＹ２Ｏ３担体に担持するが、この
場合の担持方法、焼成方法等については、従来公知の浸
漬法等を適宜に採用することができる。
また、この発明においては、担持する際に、担体物質に
この発明の触媒を構成する構成元素を固溶させ、高比表
面積を持つ触媒を生成させる方法も可能である。この一
例としては、高表面積であるＹ２Ｏ３上にＢａ塩ならび
にＣｏ塩を担持し、大気中で焼成し、担体物質であるＹ
２Ｏ３にＢａならびにＣｏを適度に固溶させ、Ｙ−Ｂａ
−Ｃｏ系複合酸化物を表面に担持させる方法を例示する
ことができる。もちろん、これらの方法に限定されるも
のではなく、様々な担体物質ならびに担持方法を採用す
ることができる。また、Ｙの一部を他の元素によって置
換してもよいし、Ｙ−Ｂａ−Ｃｏに加えて他の元素を適
宜に含有させることもできる。たとえばＬａ，Ｈｏ等の
他の希土類元素あるいはＢｉなどを添加してもよい。
この発明の触媒を構成する構成元素を固溶させ、高比表
面積を持つ触媒を生成させる方法も可能である。この一
例としては、高表面積であるＹ２Ｏ３上にＢａ塩ならび
にＣｏ塩を担持し、大気中で焼成し、担体物質であるＹ
２Ｏ３にＢａならびにＣｏを適度に固溶させ、Ｙ−Ｂａ
−Ｃｏ系複合酸化物を表面に担持させる方法を例示する
ことができる。もちろん、これらの方法に限定されるも
のではなく、様々な担体物質ならびに担持方法を採用す
ることができる。また、Ｙの一部を他の元素によって置
換してもよいし、Ｙ−Ｂａ−Ｃｏに加えて他の元素を適
宜に含有させることもできる。たとえばＬａ，Ｈｏ等の
他の希土類元素あるいはＢｉなどを添加してもよい。
以上の通りの特徴を有するこの発明の高活性、高安定性
なＹ−Ｂａ−Ｃｏ系複合酸化物触媒は、廃ガス処理に有
用に用いることができる。
なＹ−Ｂａ−Ｃｏ系複合酸化物触媒は、廃ガス処理に有
用に用いることができる。
以下、この発明の実施例を示し、さらに詳しくこの発明
について説明をする。もちろん、この発明は、以下の実
施例によって限定されるものではない。
について説明をする。もちろん、この発明は、以下の実
施例によって限定されるものではない。
実施例１〜４ 酸化イットリウムを担体としてＹ−Ｂａ−Ｃｏ複合酸化
物触媒を以下の方法で５重量％担持して触媒とした。
物触媒を以下の方法で５重量％担持して触媒とした。
すなわち、ナフテン酸バリウムとナフテン酸コバルトを
２：３の割合で含む混合石油ベンジン溶液に酸化イット
リウム粉末（表面積２０m2／ｇ）を懸濁させ、ロータリ
ーエバポレーターを用いて蒸発乾固する。得られた粉末
を１１０℃で１２時間乾燥後、８５０℃で１６時間焼成
し、モル比でＹ：Ｂａ：Ｃｏ＝９５：２：３の粉末を製
造した。この粉末では、酸化イットリウムの担体表面上
に、Ｙ−Ｂａ−Ｃｏ複合酸化物が担持されている。この
触媒の比表面積は１２m2／ｇであった。得られた触媒を
石英管に充填し、Ｈｅで希釈したＮＯガスを流通させて
ＮＯの分解反応を行った。
２：３の割合で含む混合石油ベンジン溶液に酸化イット
リウム粉末（表面積２０m2／ｇ）を懸濁させ、ロータリ
ーエバポレーターを用いて蒸発乾固する。得られた粉末
を１１０℃で１２時間乾燥後、８５０℃で１６時間焼成
し、モル比でＹ：Ｂａ：Ｃｏ＝９５：２：３の粉末を製
造した。この粉末では、酸化イットリウムの担体表面上
に、Ｙ−Ｂａ−Ｃｏ複合酸化物が担持されている。この
触媒の比表面積は１２m2／ｇであった。得られた触媒を
石英管に充填し、Ｈｅで希釈したＮＯガスを流通させて
ＮＯの分解反応を行った。
反応温度は６００〜８００℃とし、空間速度（ＳＶ）
は、１５００ｈｒ-1（３％ＮＯ／Ｈｅガス）とした。ま
た、触媒の使用量は２ｇとした。
は、１５００ｈｒ-1（３％ＮＯ／Ｈｅガス）とした。ま
た、触媒の使用量は２ｇとした。
反応生成ガスは、ガスクロマトグラフィーにより分析し
た。なお、触媒の活性評価は、定常的な活性評価とする
ため、反応開始後１０時間以上経過した後に行った。
た。なお、触媒の活性評価は、定常的な活性評価とする
ため、反応開始後１０時間以上経過した後に行った。
ＮＯの分解率は表１に示した通りであった。
また、以上の実施例１と同様にして各種の比表面積の触
媒を用いてＮＯの分解反応を行った。その結果も表１に
示した。
媒を用いてＮＯの分解反応を行った。その結果も表１に
示した。
比較例１〜６ 実施例１〜４との比較のために、各種の、たとえば市販
のＣｏ３Ｏ４、０．５重量％Ｐｔ／Ａｌ２Ｏ３等の各触
媒についても同様にしてＮＯ分解反応を行い、その活性
を評価した。この結果も、表１に示した。
のＣｏ３Ｏ４、０．５重量％Ｐｔ／Ａｌ２Ｏ３等の各触
媒についても同様にしてＮＯ分解反応を行い、その活性
を評価した。この結果も、表１に示した。
表１から明らかなように、この発明の触媒は、６００℃
〜７００℃の低温域においても、８００℃の高温域にお
いても極めて高いＮＯ分解率を示している。担体に担持
することにより大きな比表面積が得られ、実施例１〜４
に示されているようにより高い活性を示すことが明らか
である。
〜７００℃の低温域においても、８００℃の高温域にお
いても極めて高いＮＯ分解率を示している。担体に担持
することにより大きな比表面積が得られ、実施例１〜４
に示されているようにより高い活性を示すことが明らか
である。
さらに、この発明の触媒の寿命試験を行ったところ、反
応開始後５０時間以上経過しても活性の低下が見られな
かった。
応開始後５０時間以上経過しても活性の低下が見られな
かった。
以上の結果から、この発明のＹ−Ｂａ−Ｃｏ系複合酸化
物触媒は廃ガスの分解反応において極めて有効な高活性
触媒であり、その寿命にも優れていることが明らかであ
る。
物触媒は廃ガスの分解反応において極めて有効な高活性
触媒であり、その寿命にも優れていることが明らかであ
る。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (56)参考文献 特開 昭58−67343（ＪＰ，Ａ) 特開 昭48−28391（ＪＰ，Ａ) 特開 昭48−27988（ＪＰ，Ａ) 特開 平１−245851（ＪＰ，Ａ)
Claims (2)
- 【請求項１】ガス浄化用触媒であって、担体としてのＹ
２Ｏ３に複合一体化されてなる活性成分がＹＢａ２Ｃｏ
３Ｏｙ複合酸化物からなることを特徴とするＹ−Ｂａ−
Ｃｏ系複合酸化物触媒。 - 【請求項２】担体Ｙ２Ｏ３の比表面積が５m2／ｇ以上で
ある請求項１の触媒。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63096501A JPH0616852B2 (ja) | 1988-04-19 | 1988-04-19 | Ｙ−Ｂａ−Ｃｏ系複合酸化物触媒 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63096501A JPH0616852B2 (ja) | 1988-04-19 | 1988-04-19 | Ｙ−Ｂａ−Ｃｏ系複合酸化物触媒 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH01266851A JPH01266851A (ja) | 1989-10-24 |
| JPH0616852B2 true JPH0616852B2 (ja) | 1994-03-09 |
Family
ID=14166853
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP63096501A Expired - Lifetime JPH0616852B2 (ja) | 1988-04-19 | 1988-04-19 | Ｙ−Ｂａ−Ｃｏ系複合酸化物触媒 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0616852B2 (ja) |
Families Citing this family (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US5968462A (en) * | 1994-02-04 | 1999-10-19 | Toyota Jidosha Kabushiki Kaisha | Process for purifying exhaust gases |
| EP0666102B1 (en) * | 1994-02-04 | 2001-11-07 | Toyota Jidosha Kabushiki Kaisha | Process for producing an exhaust gas purification catalyst |
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Family Cites Families (5)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
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| JPS4827988A (ja) * | 1971-08-12 | 1973-04-13 | ||
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| JPS5867343A (ja) * | 1981-10-16 | 1983-04-21 | Matsushita Electric Ind Co Ltd | ガス浄化用触媒体 |
| JPH01104345A (ja) * | 1987-10-15 | 1989-04-21 | Res Dev Corp Of Japan | 酸素欠陥型ペロブスカイト触媒 |
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-
1988
- 1988-04-19 JP JP63096501A patent/JPH0616852B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH01266851A (ja) | 1989-10-24 |
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