JPH0543955A - 金属の純化装置 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【目的】 金属溶湯を高速度で純化できる金属の純化装
置を提供する。 【構成】 固相粒子10生成用の核生成装置４を配置した
核生成室２と前記固相粒子10を溶解する核溶解室３とか
らなるユニット炉１の複数基を先のユニット炉１の核溶
解室３と次のユニット炉１の核生成室２とで樋11を介し
て直列に連結し、前記ユニット炉１の核生成室２と核溶
解室３とを下部に通路を設けた隔壁６により仕切り、各
室２，３の溶湯温度を炉壁に埋設した発熱体８により個
別に制御可能となし、核生成室２と核溶解室３との間の
下部通路５にスクリュウシャフト７を具設する。 【効果】 核生成室２内で生成した固相粒子10は、スク
リュウシャフト７により核溶解室３へ強制的に移送され
るので、金属溶湯９の純化速度が向上する。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、ボンディングワイヤー
やメモリディスク等の電子機器材料等として用いられる
高純度金属を製造する為の金属の純化装置に関する。

【０００２】

【従来の技術】近年、電子機器の超小型化、精密化に伴
い、これに使用される金属材料には、導電性、柔軟性、
表面特性等の一層の向上が求められており、これに呼応
して高純度金属をベースとする金属材料の開発が年々活
発になってきている。高純度金属を得る為の金属の純化
方法には、大別して電解法と偏析法とがあるが、微量不
純物を除去するには偏析法が優れている。偏析法とは溶
湯が凝固する時の溶質の分配法則を応用する純化方法
で、帯溶融方式と凝固方式とが知られている。

【０００３】ここで前記の分配法則を状態図を参照して
説明しておく。図２は分配係数Ｋ〔Ｋ＝液相線温度に達
した時の（晶出固相の溶質濃度）／（初期溶質濃度）〕
が１より小さい溶質を含有する金属の状態図を示すもの
であり、不純物元素の大半はＫ＜１である。さて、この
状態図の溶質濃度Ｃ₀ の溶湯を冷却していって、その温
度が液相線温度Ｔ₁ に達するとＣ₁ 濃度の核（固相粒
子）が最初に晶出する。更に温度を下げていくと晶出す
る固相の溶質濃度は次第に高くなるが、温度をＴ₁ に保
持する間は溶質濃度Ｃ₁ の固相粒子が晶出する。

【０００４】ところで、前述の凝固方式による純化法
は、従来からバッチ式で行われていて生産性に劣るもの
であり、これを改善する為に、本発明者等は高純度金属
を連続して製造できる金属の純化装置を開発した（特願
昭 61-241037)。この金属の純化装置は、図３に例示し
たように、固相粒子生成用の核生成装置４を配置した核
生成室２と前記固相粒子を溶解する核溶解室３とからな
るユニット炉１の複数基を、先のユニット炉１の核溶解
室３と図示しない次のユニット炉の核生成室とで樋11を
介して直列に連結し、各ユニット炉１の核生成室２と核
溶解室３とをアンダーフロータイプの隔壁６により仕切
り、核生成室２と核溶解室３との間のアンダーフロー部
の床面には核生成室２から核溶解室３に向けて下り勾配
の傾斜を設け、炉壁に埋設した発熱体８により各室２，
３毎に溶湯温度を制御可能となした構造のものである。

【０００５】次にこの装置を用いて分配係数Ｋが１未満
の溶質を含有する溶湯を純化する方法を説明する。第１
のユニット炉１の核生成室２にて核生成装置４により生
成した固相粒子10を、核生成室２から核溶解室３へアン
ダーフロー部の床面の傾斜に沿って自然流動させ、核溶
解室３に流動してきた固相粒子10を核溶解室３にて再溶
融して核溶解室内３の溶湯９の純度を高め、次いでこの
溶湯９を樋11を通して、図示しない第２のユニット炉の
核生成室に移送し、ここで又第１のユニット炉１で行っ
たのと同じ操作を溶湯の設定温度を幾分下げた状態で行
い、以下最終のユニット炉まで同じ操作を繰り返して、
溶湯９の純度を次第に高めていくものである。

【０００６】

【発明が解決しようとする課題】しかしながら、このよ
うな金属の純化装置では、核生成室で多量の固相粒子を
生成させても、固相粒子の核溶解室への移動を重力によ
る自然流動にのみ頼っていること又核溶解室の高温溶湯
の影響により核生成室の溶湯に上昇流が発生して固相粒
子が沈降し難いこと等が原因して、生成した固相粒子が
核溶解室へなかなか移動せず、固相粒子の生成速度を高
めても、高純度金属の製出速度は飽和してしまって、所
要の製出速度が得られないという問題があった。

【０００７】

【課題を解決する為の手段】本発明は、このような状況
に鑑み鋭意研究を行った結果なされたもので、その目的
とするところは、高純度金属を高速度で製造できる金属
の純化装置を提供することにある。即ち、本発明は、固
相粒子生成用の核生成装置を配置した核生成室と前記核
生成室で生成した固相粒子を溶解する核溶解室とからな
るユニット炉の複数基を、先のユニット炉の核溶解室と
次のユニット炉の核生成室とで樋を介して直列に連結
し、ユニット炉の核生成室と核溶解室とを下部に通路を
設けた隔壁により仕切り、各室の溶湯温度を炉壁に埋設
した発熱体により個別に制御可能となした金属の純化装
置において、核生成室と核溶解室との間の下部通路に固
相粒子移送機を具設したことを特徴とするものである。

【０００８】本発明装置は、核生成室で生成した固相粒
子を核溶解室へ固相粒子移送機を用いて強制的に移送さ
せるようにした金属の純化装置である。この核生成室に
て生成する固相粒子とは、核生成装置により生成した核
をもとにして成長した粒子状の微小な晶出物又はその集
合体を言い、組成的には、溶質つまり不純物濃度が溶湯
の濃度より薄いものである。又本発明装置で用いる固相
粒子移送機には、例えばスクリュウシャフトが用いられ
る。

【０００９】次に本発明装置を図を参照して具体的に説
明する。図１イ，ロ，ハは本発明装置のユニット炉の態
様例を示すそれぞれ正面，平面，側面の断面図である。
ユニット炉１は核生成室２と核溶解室３からなり、核生
成室２には核生成装置４を配置し、核生成室２と核溶解
室３とを下部に通路５を有するアンダーフロータイプの
隔壁６により仕切り、この下部通路５にはスクリュウシ
ャフト７を、その先端部が核溶解室３側に突き出るよう
に具設してある。前記隔壁下部の通路５の断面形状は前
記スクリュウシャフト７の外径より僅かに大きい相似形
で両室２，３の熱的影響を最小限に抑えてある。炉壁に
埋設した発熱体８により核生成室２と核溶解室３の溶湯
温度が別々に制御できるようになっている。

【００１０】次にこの金属の純化装置を用いて、分配係
数Ｋが１未満の溶質を不純物として含有する溶湯を純化
する方法を図１を参照して具体的に説明する。先ず、第
１ユニット炉１の核生成室２と核溶解室３に純化しよう
とする金属の溶湯９を所定量注入し、次に核生成室２の
核生成装置４を稼動させつつ溶湯温度を液相線温度にま
で下げ、そのままその温度に保持する。溶湯９からは、
前述の分配法則に従って溶湯９より純度の高い固相粒子
10が生成し、この生成した固相粒子10は核生成室２の溶
湯９内を沈降してスクリュウシャフト７上に堆積する。
この堆積した固相粒子10はスクリュウシャフト７の回転
に伴い核生成室２から核溶解室３へと移動する。核溶解
室３の溶湯温度を前記固相粒子10が溶融する温度に保持
して前記固相粒子10を再溶解させて核溶解室３内の溶湯
９の純度を高め、この溶湯９を樋11を通して図示しない
第２のユニット炉の核生成室に移送する。第１のユニッ
ト炉１の核生成室２には原料の溶湯９を補充する。

【００１１】本発明装置において、核生成装置に前述の
内部水冷式の核生成装置を用いる場合は、生成する固相
粒子量Ｓと内部に流す冷却水量Ｗとの間には、Ｓ＝１．
７５Ｗの実験式が成り立つ。又前記固相粒子を核生成室
から核溶解室にスクリュウシャフトで移送する場合、ス
クリュウシャフトの回転速度は固相粒子の増加に応じて
速めるが、必要以上に速めると核生成室の純度の低い溶
湯を核溶解室に押し入れることになるので、予備実験に
より最適回転速度を求めておくのが好ましい。本発明装
置における固相粒子の移送効率には、用いたスクリュウ
シャフトのフィンの材質も影響する。即ち、フィンの材
質が緻密な場合はフィン前面に滞留する溶湯も核と一緒
に核溶解室に送り込まれて固相粒子の移送効率が低下す
る。他方、フィンの材質がポーラスな場合は溶湯はフィ
ン材質の孔部を抜けて核生成室に残るので核の移送効率
が良好となる。本発明方法では、核生成室で生成した固
相粒子は核溶解室に固相粒子移送機を用いて強制的に送
り込むので、核生成装置には核生成速度の速い、例えば
特願平1-272228号や特願平1-290720号等で提案した、溶
湯に浸漬する部分が溶湯との濡れ性の異なる黒鉛やセラ
ミックス材の混合体等で構成された内部水冷回転式の高
性能の核生成装置を用いるのが好ましい。

【００１２】

【作用】本発明装置では、ユニット炉の核生成室で生成
した固相粒子を固相粒子移送機を用いて核溶解室に強制
的に移送するので、固相粒子が核生成室に滞留せずに核
溶解室に速やかに送り込まれて、高純度金属の製出速度
が向上する。又核生成室と核溶解室との間の下部通路が
固相粒子移送機で塞がれるので、核溶解室の高温度溶湯
の影響で起きる核生成室内の溶湯の上昇運動が抑えら
れ、その結果核生成装置により生成した固相粒子は速や
かに沈降して核溶解室への固相粒子の移送が効率よくな
される。

【００１３】

【実施例】以下に本発明を実施例により詳細に説明す
る。 実施例１ Ａｌ溶湯の純化実験を、図１に示したユニット炉５基を
樋で直列に連結した純化装置を用いて行った。各ユニッ
ト炉の内部形状・寸法は、核生成室が、深さ４００ｍｍ
で、上方開口部から深さ２００ｍｍまでは内平面の縦横
が６０×６０ｍｍで、深さ２００ｍｍのところから床面
上２０ｍｍの高さのところまでは左右壁の内面を約３度
の勾配で直線的に狭め、このあと床面までは直径４０ｍ
ｍの横断面半円状とした。核溶解室は、深さ４００ｍｍ
で、内平面の縦横を６０×６０ｍｍとした。核生成室と
核溶解室との間の隔壁は厚さを５０ｍｍとし、下部の通
路の横断面は直径４０ｍｍの円形とした。スクリュウシ
ャフトには、シャフト部の径が１５ｍｍ、フィン部を含
めた径が３６ｍｍ、フィンの厚さが３ｍｍ，フィン面の
軸とのなす角度が８０度のアルミナ製スクリュウシャフ
トを用いた。このスクリュウシャフトの溶湯中に浸漬す
る長さを１２０ｍｍとし、スクリュウシャフトの先端部
分が核溶解室内に１０ｍｍ程度入り込むようにした。炉
壁にはＳｉＣの発熱体を埋め込んだ。又樋には断面コの
字状に成形したＳｉＣの発熱体を通電加熱して用いた。
原料溶湯には純度が９９．７％のＡｌ溶湯を用いた。こ
のＡｌ溶湯にはＣｕ，Ｆｅ，Ｍｇ，Ｍｎ，Ｎｉ，Ｓｉ，
Ｚｎの元素が不純物として含まれ、これらの元素はいず
れも分配係数Ｋが１未満のものであった。この原料溶湯
を第１のユニット炉に５．１ｋｇ（核生成室に２．４ｋ
ｇ）入れて、溶湯温度を核生成室で６６５℃に、核溶解
室で６７５℃に設定した。核生成装置には、アルミナを
５％混合した黒鉛の焼結体製の内部水冷式・交流電動型
核生成装置を用いた。この核生成装置を核生成室の溶湯
上部に先端を３０ｍｍ浸漬し、核生成装置内部に１５℃
の水を流し、これに５０Ｈｚの交流を通電して振動を付
与した。核生成装置により生成する固相粒子の生成速度
を前述の実験式により求めておき、それに合わせて、ス
クリュウシャフトの回転速度を最適値に設定し、又第１
ユニット炉の核生成室に補給する原料溶湯の量を決め
た。このようにして第１ユニット炉の核溶解室から純化
した溶湯を樋を通して連続的に第２のユニット炉の核生
成室に移送し、第２ユニット炉でも同様の操作を、溶湯
温度を第１ユニット炉より幾分低く設定した状態で行
い、順次第５ユニット炉まで同じ操作を行って、第５ユ
ニット炉の核溶解室から高純度のＡｌ溶湯を製出させ
た。スクリュウシャフトのフィンの材質には、緻密なも
のとポーラスなものと２通り用いた。

【００１４】比較例１ 図３に示した、固相粒子移送機を具設せず、核生成室の
内平面の縦横を６０×６０ｍｍとし、隔壁下部の通路の
寸法を高さ４０ｍｍ，幅６０ｍｍとし、床面に核生成室
から核溶解室へ向けて下り３０度の勾配を一体につけ、
ユニット炉上端面から隔壁直下の床面までの深さを４０
ｍｍとなした他は、実施例１と同じ純化装置及び方法に
よりＡｌ溶湯の高純化実験を行った。このようにして高
純化実験を、連続１０時間行った時点で、第４及び第５
ユニット炉の核溶解室から製出する溶湯をサンプリング
して不純物の定量分析を行い、又第５ユニット炉の核溶
解室から製出する高純化溶湯の製出量を計量した。結果
は、予備実験で求めた核生成装置により生成する固相粒
子量を併記して表１に示した。

【００１５】

【表１】

【００１６】表１より明らかなように、本発明例品（N
o．１〜７）の製出溶湯はいずれも純度が高く、又高純
度Ａｌの製出速度も固相粒子の生成速度に比例して増加
している。尚、スクリュウシャフトのフィンの材質が緻
密なもの（No．１）は、ポーラスなもの（No．２）より
不純物量がやや多かったが、これはフィンの材質が緻密
な為、核生成室の純度の低い溶湯が固相粒子と一緒に核
溶解室に流入して核溶解室の溶湯の純度が低下した為で
ある。他方、比較例品のNo．８は、製出速度が遅く、固
相粒子の生成速度を速めても（No．９）高純化Ａｌの製
出速度は変わらなかった。このことは、核生成室から核
溶解室への固相粒子の移動速度が３５ｇ／min.以下で飽
和したことを物語るものである。又、不純物量も第５ユ
ニット炉を出たもので３６〜３９ppm と多かった。この
値は本発明例品の第４ユニット炉の不純物量に相当する
もので、本発明装置によれば、比較例の装置よりユニッ
ト炉を１基減らすことができる。このように比較例品に
不純物量が多い理由は、主に、比較例装置には下部通路
を介して核生成室と核溶解室との間で溶湯の交流があっ
た為であり、本発明装置ではスクリュウシャフトにより
下部通路が塞がれて、双方間の溶湯の交流が抑えられて
純度が向上した。

【００１７】更に、表１のNo．１，２，８の純化実験で
は、各ユニット炉間の樋中からも溶湯をサンプリング
し、各々の不純物元素を分析した。結果は表２に示し
た。

【表２】

【００１８】表２より明らかなように、不純物元素量は
第１ユニット炉を出たところから常にNo．２，１，８の
順序で少なくなっていて、本発明装置の優位性が実証さ
れた結果となった。中でもスクリュウシャフトのフィン
にポーラス材を用いたもの（No．２）は特に優れてい
る。以上分配係数Ｋが１未満の溶質を不純物として含有
する溶湯の純化実験について説明したが、Ｋが１を超え
る溶質を不純物として含有する溶湯についても、特願昭
61-241036 で提案した装置に固相粒子移送機を具設する
ことにより純化速度を向上させることができる。又用い
る原料溶湯もＡｌ溶湯に限らず、銅等の他の金属溶湯に
適用しても同様の効果が得られることは言うまでもな
い。固相粒子移送機、例えばスクリュウシャフトは複数
本用いてもよく、又スクリュウシャフトの材質、形状等
はユニット炉の構造や金属溶湯の種類に合わせて任意に
設計することができる。又スクリュウシャフト以外の固
相粒子移送機を用いても、又ユニット炉を１基のみ用い
て純化を行っても差し支えない。

【００１９】

【効果】以上述べたように、本発明装置によれば、金属
溶湯を高速度で純化することができ、工業上顕著な効果
を奏する。

【図面の簡単な説明】

【図１】本発明装置の態様例を示す正面，平面及び側面
のそれぞれ断面図である。

【図２】溶質元素の分配法則を説明する為の金属状態図
である。

【図３】従来装置の正面及び平面のそれぞれ断面図であ
る。

【符号の説明】

１ ユニット炉 ２ 核生成室 ３ 核溶解室 ４ 核生成装置 ５ 下部通路 ６ 隔壁 ７ スクリュウシャフト ８ 発熱体 ９ 溶湯 10 固相粒子 11 樋

Claims (2)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 固相粒子生成用の核生成装置を配置した
   核生成室と前記核生成室で生成した固相粒子を溶解する
   核溶解室とからなるユニット炉の複数基を、先のユニッ
   ト炉の核溶解室と次のユニット炉の核生成室とで樋を介
   して直列に連結し、ユニット炉の核生成室と核溶解室と
   を下部に通路を設けた隔壁により仕切り、各室の溶湯温
   度を炉壁に埋設した発熱体により個別に制御可能となし
   た金属の純化装置において、核生成室と核溶解室との間
   の下部通路に固相粒子移送機を具設したことを特徴とす
   る金属の純化装置。
2. 【請求項２】 核生成室と核溶解室との間の下部通路に
   具設した固相粒子移送機がスクリュウシャフトであるこ
   とを特徴とする請求項１記載の金属の純化装置。