JPH05295049A - ヒートシール可能なプラスチックフィルム、プラスチック複合材料並びに蓋を備えた容器 - Google Patents

ヒートシール可能なプラスチックフィルム、プラスチック複合材料並びに蓋を備えた容器

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JPH05295049A
JPH05295049A JP4340177A JP34017792A JPH05295049A JP H05295049 A JPH05295049 A JP H05295049A JP 4340177 A JP4340177 A JP 4340177A JP 34017792 A JP34017792 A JP 34017792A JP H05295049 A JPH05295049 A JP H05295049A
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plastic film
heat
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polymer
copolymer
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JP4340177A
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Werner Siol
ジオール ヴェルナー
Ulrich Terbrack
テルブラック ウルリッヒ
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Roehm GmbH Darmstadt
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Abstract

(57)【要約】 【目的】 再利用可能で付加的な表面処理なしにポリス
チロールを基礎とするプラスチック容器を密閉するのに
適するヒートシール可能なフィルム材料。 【構成】 プラスチックフィルムＫＦは、ａ）５０００
０より大きい分子量Ｍｗおよび１０℃未満のガラス転移
温度Ｔｇを有する共有結合している高分子量のまたは架
橋した重合体Ｐ、ｂ）α）式Ｉ： 【化１】 β）式ＩＩ： 【化２】 で示される少なくとも１つの単量体８０〜２０重量％か
らなり、２０℃を上廻るガラス転移温度を有するポリス
チロールに付着した共重合体ＣＰから構成されている。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、特に、例えばポリスチ
ロールからなるプラスチック容器の密閉に適する４００
μｍまでの厚さの範囲で少なくとも二相構造を有するヒ
ートシール可能なプラスチックフィルムに関する。この
プラスチックフィルムは、殊に、例えばヨーグルト容器
のように食料品の保存のための容器のシールに適してい
る。
【０００２】
【従来の技術】今日では、多くのプラスチック製品が、
木材または無機工作材料、例えば金属、ガラス、セラミ
ックからなるタンクおよび容器の代りをしている。タン
クもしくは容器が食料品の摂取もしくは保存のために使
用される場合には、全ての場合に要求が特に高い。脱
水、凍結または滅菌によってであれ、食料品保存の重要
な視点は、微生物の生長を完全に阻止することである。
このことから、容器を密閉しようとする必然性が何度も
生じている。その上更に、プラスチック容器の場合に
は、機械的安定性、含水量の制御並びに大気および光の
作用が顧慮されなければならない。（Ｕｌｌｍａｎｎ’
ｓ Ｅｎｃｙｃｌｏｐｅｄｉａ ｏｆ Ｉｎｄｕｓｔｒ
ｉａｌ Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ 第２５版、第Ａ１１巻、
第５２３〜５６０頁；第５８３〜６１８頁、ＶＣＨ １
９８８年を参照のこと；この中で、現行の規格が扱われ
ている。）プラスチックタンクの密閉のために、食品工
業で、殊に乳製品、例えばヨーグルト容器の場合、更に
シール塗料で被覆加工されたアルミニウムの蓋が使用さ
れている。
【０００３】多くの場合、この種のアルミニウムの蓋
は、３層の積層物であり、その外側層は、しばしば（二
軸配向された）ポリエチレンテレフタレート（Ｏ−ＰＥ
Ｔ）、二軸配向されたポリプロピレン（ＯＰＰ）または
ポリアミド（Ｏ−ＰＡ）からなるかまたはセルロースか
らなる。これとは異なり、ヒートシール可能な内側層
は、通常、ポリエチレン、エチレン共重合体またはポリ
プロピレンからなる（米国特許第４７５３７０８号明細
書；Ｇ．Ｓｔｅｈｌｅ、Ｎｅｕｅ Ｖｅｒｐａｃｋｕｎ
ｇ ９／９１、第９４〜１０１頁）。例えば、食料品の
包装のためのアルミニウムの使用とは異なるが、しか
し、より一層経済的および環境的理由、殊にアルミニウ
ムの製造の際の高いエネルギー消費が議論されている。
従ってまた、アルミニウムの代りにシール可能な塗料を
施されているプラスチックフィルムが使用される。この
場合、シール塗料は、使用されたプラスチックに適合さ
れている。良好な機械的強度および良好な遮断性の性質
を有するシール可能なフィルムの相対的に安価な材料と
しては、硬化ＰＶＣが極めて重要な役割を果たし、この
場合、シール塗料層として、通常、付着安定性および融
点は添加剤によって好ましく変性することができるよう
なアクリル樹脂が使用される。
【０００４】ポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）の使用は、ある
程度の懸念が予想される（Ｕｌｌｍａｎｎ’ｓ Ｅｎｃ
ｙｃｌｏｐｅｄｉａ、第５９３頁、上記の引用例を参照
のこと）。従って、使い捨て包装用のＰＶＣを、別の熱
可塑性材料によって代替する傾向が支配的である。
【０００５】ドイツ連邦共和国特許出願公開第３５３１
０３６号明細書には、耐衝撃性ポリスチロールからのシ
ール可能な層、ブロック共重合体および滑剤からなる同
時押出しによって製造可能なプラスチックフィルムが記
載されている。
【０００６】しかしもっともなことに、欧州特許出願公
開第０４０６６８１号明細書の記載では、アルミ箔の代
りにヒートシール可能なプラスチックフィルムの使用の
際の問題が指摘されている。限定的にではあるが、一般
には、本質的に狭い後加工の範囲が認識されている。主
として、支障のない生成物およびシールされた包装の申
し分のない使用を保証するためにほとんど一定に維持さ
れなければならないような１０〜２０℃の極めて狭い後
加工の範囲が生じる。容器を同時に充填するためにた数
の孔を有する充填装置の場合には、前記の前提条件では
必ずしも満足されるものではない。
【０００７】欧州特許出願公開第０４０６６８１号明細
書は、ドイツ連邦共和国特許出願公開第３５３１０３６
号明細書に記載の同時押出し法により製造可能なポリス
チロール等を基礎とするフィルムを、後加工の幅および
後加工の安全性を拡大するような程度に改善することを
課題にしていた。更に、申し分のない生成物は、多数の
充填孔を有する充填装置上でも安全にされなければなら
なかった。実際には、このことは、プラスチックフィル
ムの品質に関する相応する要求に伴って、より高いシー
ル温度を使用する方向へ向かっている。
【０００８】欧州特許出願公開第０４０６６８１号明細
書の記載によれば、ヒートシール可能な耐衝撃性ポリス
チロールからの層Ａ １〜５０％まで、支持層Ｂ ９５
％までおよび高融点のプラスチック層Ｃ １〜９９％か
らなり、この場合、Ａおよび場合によってはＢおよびＣ
の厚さまたは重量の総和はそれぞれ１００である２つの
層ＡおよびＣおよび場合によっては１つの層Ｂ並びに場
合によっては、それぞれ層Ａ、場合によってはＢおよび
Ｃのそれぞれ２つの接着のための接着剤Ｄのそれぞれの
１つの層からの同時押出し法によるかまたはラミネータ
ーによって得られたシール可能なプラスチックフィルム
によって、前記の要求は満たされる。
【０００９】ポリスチロールが、包装材料として、製造
費用および変形条件（１１０〜１６０℃）から有利に評
価されているけれども、ガスおよび蒸気の相対的に高い
透過性は問題を生じうる。実際に、耐衝撃性ポリスチロ
ールを基礎とするシールフィルムの層構造によって、シ
ールの裏打ちへの付着から生じた困難に対処することが
できるが、しかし、これは、製造の際に増大した費用お
よび場合によっては廃棄物の処理問題を代償にするもの
である。
【００１０】
【発明が解決しようとする課題】従って、依然としてヒ
ートシール可能なフィルム材料についての需要がある。
殊に、このフィルムはできるだけ均質な層中で、付加的
な表面処理なしに、ポリスチロールを基礎とする容器を
密閉するのに適するものでなければならない。就中しか
し、フィルム材料は、環境に適していなければならず、
即ち、多数の層から構成される場合でも、フィルム材料
が再利用可能でなければならない。
【００１１】
【課題を解決するための手段】ところで、本発明による
ヒートシール可能なプラスチックフィルムＫＦが、別の
重合体種に属するとはいえ、機械的安定性、化学的挙
動、遮断挙動、熱挙動、後加工（Ｕｌｌｍａｎｎ’ｓ
Ｅｎｃｙｃｌｏｐｅｄｉａ 第Ａ１１巻、上記の引用例
を参照のこと）および再利用可能性の点で、工業技術の
要件を極めて広範に満足していることが見出された。
【００１２】従って、本発明は、プラスチック容器、殊
にポリスチロールからなるプラスチック容器の密閉に適
する４００μｍまでの厚さの範囲で少なくとも二層構造
を有するヒートシール可能なプラスチックフィルムＫＦ
に関し、この場合、プラスチックフィルムＫＦは、 ａ）５００００より大きい、有利に１０００００より大
きい分子量Ｍｗおよび１０℃未満のガラス転移温度Ｔｇ
を有し、ひいては少なくとも２重量％が、好ましくは共
有結合している高分子量のまたは架橋した重合体Ｐ、 ｂ）α）式Ｉ：
【００１３】
【化５】
【００１４】〔式中、Ｒ1は、メチル基またはエチル基
（好ましくはメチル基）を表す〕で示される少なくとも
１つの単量体２０〜８０重量％、 β）式ＩＩ：
【００１５】
【化６】
【００１６】〔式中、Ｒ2は、炭素原子４〜１８個、好
ましくは４から１２個を有するアルキル基を表すかまた
は炭素原子４から１２個を有するシクロペンチルまたは
シクロヘキシルとは異なるシクロアルキル基を表す〕で
示される少なくとも１つの単量体８０〜２０重量％、 γ）通常、シクロヘキシル（メト）アクリレートではな
い単量体ＩおよびＩＩと共重合可能な前記のものとは異
なる単量体０〜１０重量％、好ましくは０．５〜５重量
％からなり、２０℃を上廻るガラス転移温度を有するポ
リスチロールに付着した共重合体ＣＰから構成されてい
る。
【００１７】自体公知のエラストマーは、重合体Ｐの記
載された定義に属する（Ｒｏｅｍｐｐ Ｃｈｅｍｉｅ
Ｌｅｘｉｋｏｎ、第９版、第２巻、第１１０５〜１１０
７頁、Ｇｅｏｒｇ−Ｔｈｉｅｍｅ−Ｖｅｒｌａｇを参照
のこと）。
【００１８】好ましくは、重合体Ｐは、ポリオレフィ
ン、ポリジエン、ポリアクリレート、エチル−酢酸ビニ
ル共重合体、ポリビニルエステル、ポリシロキサンから
なる群から選択されている（米国特許第４９０６６９９
号明細書；ＵｌｌｍａｎｎｓＥｎｚｙｋｌｏｐａｅｄｉ
ｅ ｄｅｒ Ｔｅｃｈｎ．Ｃｈｅｍｉｅ、第４版、第１
３巻、５９５〜６３５頁、Ｖｅｒｌａｇ Ｃｈｅｍｉｅ
１９７７年を参照のこと）。
【００１９】重合体が架橋重合で取得されるようなヒー
トシール可能なプラスチックフィルムＫＦの実施態様
は、特に重要である。殊に、心−殻重合体の形の態様が
記載され、この場合、重合体Ｐは、心材料に顧慮されて
いる。
【００２０】重合体 Ｐ 高分子量のまたは架橋した重合体Ｐは、定義によれば、
５００００より大きい、有利に１０００００より大きい
分子量Ｍｗ、殊に、２０００００より大きく、架橋しな
い限り、約５００００００の範囲の分子量Ｍｗおよび０
℃未満のガラス転移温度Ｔｇを有する。必要に応じて、
分子量の測定は、ゲル透過クロマトグラフィー処理によ
って行われる。（Ｈ．Ｆ．Ｍａｒｋ他、Ｅｎｃｙｃｌｏ
ｐｅｄｉａ ｏｆ Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｓｃｉｅｎｃｅ
＆ Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ 第２版、第１０巻、第１
〜１９頁、Ｊ．Ｗｉｌｅｙ １９８７年；Ｕｌｌｍａｎ
ｎｓ Ｅｎｃｙｃｌｏｐａｄｉｅ ｄｅｒ Ｔｅｃｈ
ｎ．Ｃｈｅｍｉｅ、第４版、第１５巻、第２０７〜２０
９頁、Ｖｅｒｌａｇ Ｃｈｅｍｉｅ １９７８年を参照
のこと）。該重合体のガラス転移温度の値もしくは測定
は、ＰｏｌｙｍｅｒＨａｎｄｂｏｏｋ、Ｊ．Ｂｒａｎｄ
ｒｕｐ、Ｅ．Ｈ．Ｉｍｍｅｒｇｕｔ編、第３版、第ＶＩ
巻、第２０９頁、Ｊｏｈｎ Ｗｉｌｅｙ １９８９年も
しくはＨ．Ｆ．Ｍａｒｋ他、Ｅｎｃｙｃｌｏｐｅｄｉａ
ｏｆ Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｓｃｉｅｎｃｅ ＆ Ｅｎｇ
ｉｎｅｅｒｉｎｇ 第２版、第７巻、第５３１〜５４３
頁、Ｊ．Ｗｉｌｅｙ １９８９年から確認することがで
きる。
【００２１】定義によれば、ガラス転移温度Ｔｇ＜１
０、好ましくは＜０、殊に＜−１０を有する重合体Ｐが
重要であり、これには、通常“エラストマー”もしくは
“ゴム”の名称でまとめられている重合体が属してい
る。場合によっては、この重合体は、架橋されている。
好ましくは、重合体Ｐは、ポリオレフィン、ポリジエ
ン、ポリアクリレート、エチレン酢酸ビニル共重合体、
ポリシロキサンからなる群から選択されている。
【００２２】ポリオレフィンは、好ましくは、エチレ
ン、プロピレン、イソブチレンの単独重合体もしくは共
重合体である（Ｕｌｌｍａｎｎ’ｓ Ｅｎｃｙｃｌｏｐ
ａｅｄｉｅ ｄｅｒ Ｔｅｃｈ．Ｃｈｅｍｉｅ、第４
版、第１９巻、第１６７〜２２６頁、Ｖｅｒｌａｇ Ｃ
ｈｅｍｉｅ １９８０年を参照のこと）。一般に、ポリ
オレフィンの分子量Ｍｗは、５００００〜１０００００
０の範囲内である（ゲル透過クロマトグラフィーによる
測定）。
【００２３】ポリジエンは、殊に当該の公知のゴム型、
例えばポリブタジエン、ポリ−２−クロルブタジエン、
ポリイソプレンである（Ｕｌｌｍａｎｎ、第４版、第１
３巻、第５９５〜６３５頁、上記の引用例を参照のこ
と）。分子量は、通常、５００００〜１００００００の
範囲内である。エチレン−酢酸ビニル共重合体は、その
組成に関連して、一定の範囲で変動できる。通常、酢酸
ビニルの割合は、４０〜７５％、好ましくは４０〜５０
％である。一般に、分子量は、１０００００〜４０００
００の範囲内である。該エチレン−酢酸ビニル共重合体
の製造は、有利に、溶液重合によって、２００〜４００
バールのエチレン圧を用いて、殊に溶剤としての第三ブ
タノール中で行われる。通常、このゴム型の前記分子量
の記載は、ｂ）によるグラフトの際に（従って、グラフ
ト前に）用いられるような重合体の分子量に対するもの
である。しかしながら、有利な実施態様の場合には、前
記エラストマーは、グラフト後にｂ）を用いて架橋され
る。この場合、エラストマーが粒子の形で存在し、この
場合、前記ゴム粒子が一般に０．０５〜１０μｍの範囲
であるのが有利であり、殊に粒子は、０．２〜５μｍの
範囲であるのが有利である。硬化相の包接部を有するよ
うなゴム粒子は、特に有利である（Ｕｌｌｍａｎｎ、第
１３巻、第６２３頁、上記の引用例を参照のこと）。
【００２４】更に、重合体Ｐとしては、エチレン−プロ
ピレン−ジエン重合体（ＥＰＤＭ、Ｕｌｌｍａｎｎ、第
１３巻、第６１９〜６２１頁、上記の引用例を参照のこ
と；Ｋｉｒｋ−Ｏｔｈｍｅｒ、Ｅｎｃｙｃｌｏｐｅｄｉ
ａ ｏｆ Ｉｎｄｕｓｔｒｉａｌ Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ
第３版、第８巻、第４９２〜５００頁、第７巻、第６
８７、６９３頁、Ｊ．Ｗｉｌｅｙ；製造については、
Ｓ．Ｃｅｓｃａ Ｊ．Ｐｏｌｙｍ．Ｓｃｉ．Ｍａｃｒｏ
ｍｏｌ、Ｒｅｖ．第１０巻、第１頁（１９７５年）を参
照のこと）が特に重要である。この場合、ジエン成分と
しては、殊に、ジシクロペンタジエン、エチリデンノル
ボルンおよびトランス−ヘキサジエン−１，４が推奨さ
れる。
【００２５】（大規模工業的に得られた）ＥＰＤＭ重合
体の分子量Ｍｗは、一般に、２０００００〜５００００
０の範囲内である。動的凍結温度は、−４５℃〜−３０
℃（配列型）で記載される。４５〜６０重量％のエチレ
ン含量の場合には、三元共重合体は、完全に非晶質であ
る。７０〜８０％のエチレンの割合を有する生成物の場
合には、平均５〜１０個連なるエチレン単位を有する部
分結晶性エチレン配列（＝いわゆる配列型）が顧慮され
ている。ＥＰＤＭ重合体とともに、ＥＰＴＭ重合体（エ
チレン−プロピレン−トリエン）を使用してもよい。更
に、重合体Ｐとしては、ポリシロキサン（ＭＱ、ＭＰ
Ｑ、ＭＰＶＱ、ＩＳＯ １６２９、第１版、１９７６年
による）が記載される。常法では、常用のシリコンゴム
は、特殊な置換基によって変性されたポリジメチルシロ
キサン鎖を有する（Ｕｌｌｍａｎｎ、第１３巻、第６２
８〜６６３頁、上記の引用例を参照のこと）。
【００２６】室温で架橋する型は、末端に官能基を有
し、１０4〜１０5の分子量を有するポリシロキサンであ
る。多くの場合ポリジメチルシロキサン（ＭＱ）を基礎
とする熱加硫する型は、迅速に分解するジアリールペル
オキシドを用いて、高めた温度、例えば１５０℃で架橋
できる。成分Ｂ）の場合に、それぞれ自体公知の、殊に
市販の重合体Ｐを使用できることが、就中、本発明によ
るプラスチック材料ＫＭの利点とみなされる。本発明に
より使用すべきポリアクリレートは、殊に、モノマー成
分が、＜１０℃、好ましくは＜−１０℃、特に有利に−
３０℃の生じた単独重合体もしくは共重合体のガラス転
移温度Ｔｇを保証するようなポリアクリレートであるこ
とが判明した。単独重合体もしくは混合重合体のガラス
転移温度は公知であるか、もしくは、公知方法で、予め
定めることができる（Ｒ．Ｖｉｅｗｅｇ、Ｆ．Ｅｓｓｅ
ｒ Ｋｕｎｓｔｓｔｏｆｆ−Ｈａｎｄｂｕｃｈ 第ＩＸ
巻、第３３３〜３３９頁、Ｃａｒｌ Ｈａｎｓｅｒ Ｖ
ｅｒｌａｇ １９７５年；Ｊ．Ｂｒａｎｄｒｕｐ、Ｅ．
Ｈ．Ｉｍｍｅｒｇｕｔ、Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｈａｎｄｂｏ
ｏｋ、ＩＩＩ−１４４〜ＩＩＩ−１４８、Ｊｏｈｎ Ｗ
ｉｌｅｙ １９７５年、Ｋｉｒｋ−Ｏｔｈｍｅｒ、Ｅｎ
ｃｙｃｌｏｐｅｄｉａ ｏｆ Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｔｅ
ｃｈｎｏｌｏｇｙ 第３版、第１巻、第３８８頁 Ｊ．
Ｗｉｌｅｙ １９７８年を参照のこと）。好ましくは、
このポリアクリレートは、水性乳濁液中で、部分的には
また懸濁液中での重合によって製造される。特に重合体
Ｐとしてのポリアクリレートの場合には、懸濁重合によ
ってプラスチックフィルムＫＦのための重合材料を製造
することは、有利である（Ｈ．Ｒａｕｃｈ−Ｐｕｎｔｉ
ｇａｍ、Ｔｈ．Ｖｏｅｌｋｅｒ、Ａｃｒｙｌ−ｕｎｄ
Ｍｅｔｈａｃｒｙｌｖｅｒｂｉｎｄｕｎｇｅｎ 第２１
７〜２３０頁、上記の引用例を参照のこと）。それとい
うのも、こうして、定義された粒子構造を有するプラス
チック材料は、特に簡単に得ることができるからであ
る。従って、内部に架橋したポリアクリレートＰからな
るゴムを有する重合体ＣＰからなる外被を有するラテッ
クス粒子を構成するのは殊に有利である。この場合、少
なくとも３段階の構成を有するラテックス粒子、即ち、
ポリアクリレートＰ中に、更に硬化した重合体心を有す
る粒子が特に有利である。要するに、この（沈着した硬
化心を有する）ポリアクリレート粒子Ｐは、０．１〜３
μｍ（有利に０．２〜１）μｍの直径を有しているはず
である。原理的には、この種のラテックス粒子の構成お
よび重合体付着助剤の単離は、ドイツ連邦共和国特許明
細書第Ｐ３３００２５６号明細書もしくは米国特許第４
５１３１１８号明細書および同第４９９７８８３号明細
書に記載されている。
【００２７】好ましくは、乳化重合の場合に、中性もし
くは弱酸性のｐＨ領域で作業し、この場合、乳化剤とし
ての長鎖状のアルキルスルフェートもしくはアルキルス
ルホネートの使用が有利である。
【００２８】開始剤としては、好ましくは、当該の公知
のアゾ化合物および有機または無機の過酸化物、例えば
硫酸カリウムあるいはまた酸化還元系、例えばペルスル
フェート／ビスルファイトが使用される。一般に、開始
剤の含量は、単量体に対して０．００１〜１重量％の範
囲内である。懸濁重合の目的のためには、主として、非
イオン性の水溶性分散安定剤並びに開始剤として、単量
体中に溶解している有機過酸化物もしくはアゾ化合物が
使用される。（Ｈ．Ｒａｕｃｈ−Ｐｕｎｔｉｇａｍ、Ｔ
ｈ．Ｖｏｅｌｋｅｒ、Ａｃｒｙｌ−ｕｎｄ Ｍｅｔｈａ
ｃｒｙｌｖｅｒｂｉｎｄｕｎｇｅｎ、Ｓｐｒｉｎｇｅｒ
−Ｖｅｒｌａｇ、Ｈｅｉｄｅｌｂｅｒｇ、１９６７年を
参照のこと）。通常、前記アクリレートエラストマー
は、更に架橋する単量体（例えば、アリルメタクリレー
ト）を０．１〜５重量％の含量で含有している。
【００２９】心−殻重合体は、上記の２工程の乳化重合
法により、心材料としてのポリアクリレート以外に、例
えば（架橋した）ポリブタジエンまたは（架橋した）ポ
リビニルエステルを用いて取得できる。“硬化した”心
を有する上記の３段階の構成は、ＰＭＭＡまたはポリス
チロールから始まる乳化重合を用いても実施することが
でき、この場合、中間帯域は、好ましくは、ポリアクリ
レート（架橋した）、ポリビニルエステル（架橋し
た）、ポリブタジエンのようなエラストマーから構成さ
れ、殻は重合体材料ＣＰから構成されている。
【００３０】共重合体 ＣＰ 共重合体ＣＰでの単量体α）、β）およびγ）の含量
は、それぞれ補い合って１００重量％になる。定義によ
れば、Ｒ2は、炭素原子少なくとも４〜１２個までを有
する場合によっては分枝鎖状、好ましくはしかし、線状
（非分枝鎖状）のアルキル基を表す。その上更に、基Ｒ
2のＣ数が増大するにつれて、共重合体ＣＰでの単量体
（ＩＩ）の相対含量は減少することになる、即ち、前記
単量体の相対含量は、基Ｒ2中のＣ原子の数と反比例す
ることになるという規則を守ることは、有用である。定
量的には、共重合体ＣＰでの式ＩＩの単量体の含量につ
いての規則は、次のようにまとめることができる（ドイ
ツ連邦共和国特許出願公開第３７３００２５号明細書も
見よ）：
【００３１】
【数１】
【００３２】殊に、２０〜８０重量％が式ＩＩの単量体
から構成されているＣＰが記載され、この場合、Ｒ
2は、線状アルキル基、例えばｎ−ブチル基ｎ−ヘキシ
ル基、ｎ−デシル基並びに牛脂アルコールのアルキル基
を表し、その上、Ｒ2は、ｎ−ペンチル基、ｎ−ヘキシ
ル基、ｎ−オクチル基、エチルヘキシル基、ｎ−ドデシ
ル基、ｎ−ヘキサデシル基、ステアリル基を表すような
ものが記載される。同様に、Ｒ2は、定義により排除さ
れたＣ5〜Ｃ6シクロアルキル基を除いて、置換または非
置換のシクロアルキル基を表してもよい。
【００３３】本発明により良好に使用可能な共重合体Ｃ
Ｐは、例えばＭＭＡ５０重量％／ブチルメタクリレート
５０重量％の組成を有することができる。同様に例え
ば、メチルメタクリレート７０重量％およびｎ−デシル
メタクリレート３０重量％からなる共重合体は、使用可
能である。この観察によれば、Ｒ1およびＲ2の間で、Ｃ
原子≧２個、好ましくは、Ｃ原子≧３個の相違があるこ
とを示唆しているように思われる。
【００３４】単量体ＩおよびＩＩの共重合は、前記のよ
うに実施することができる。
【００３５】低いガラス転移温度を有する重合体Ｐが、
ブロック共重合体の形ではないが、共重合体ＣＰと結合
している場合には、例えば３−ブロック共重合体ＣＰ−
Ｐ−ＣＰの形では、通常、共重合体ＣＰ１００％は、重
合体Ｐと共有結合していない。一般に、重合体Ｐと共有
結合している共重合体ＣＰの重量の割合は、（それぞ
れ、共重合体ＣＰに対して）少なくとも２重量％、有利
に少なくとも５重量％および極めて有利に少なくとも１
０重量％である。重合体ＣＰと重合体Ｐとの少なくとも
部分的な結合は、ＣＰ中の重合体Ｐの良好な分布にとっ
て重要であり、就中、しかし、この良好な結合によっ
て、全ての系の必要とされた靱性が達成される。
【００３６】一般に、重合体Ｐに結合していない共重合
体ＣＰの分子量は、制限されている。従って、共重合体
ＣＰの分子量は、全ての場合に、２０００〜５００００
０（Ｍｗ）の範囲内になり、有利に５０００〜２０００
００ダルトン、特に有利に１００００〜２０００００ダ
ルトンの範囲内になる。
【００３７】全ての系の後加工可能性、靱性、シール可
能性、熱変形可能性および団塊化安定性は、次のパラメ
ータによってほとんど任意に調節できる： − ＰとＣＰとの重量比（通常、プラスチックフィルム
は、Ｐ５〜９５重量％、有利に１０〜９０重量％、極め
て特に有利に２０〜６０重量％およびＣＰ９５〜５重量
％、有利に９０〜１０重量％、極めて特に有利に８０〜
４０重量％を有する） − ＰとＣＰとの結合 − 通常架橋した重合体Ｐの粒度 − 共重合体ＣＰの分子量 − 共重合体ＣＰのガラス転移温度 従って、特に容易に流れる材料は、重合調整剤としての
メルカプタン０．１〜２重量％を有する共重合体ＣＰの
分子量の規則によって達成することができる。
【００３８】この種の調節された材料は、極めて容易に
流れるばかりでなく、相対的に低い温度（１５０〜２０
０℃）でも相応する下地（通常、耐衝撃性のポリスチロ
ール）の上にシールできる。
【００３９】ＣＰ−Ｐグラフト重合体を製造する特に有
利な方法は、（上記のように）多工程の乳化重合であ
り、この場合、第１段階で硬化した心、例えば架橋した
ＰＭＭＡまたはポリスチロールを重合し、第２段階でブ
タジエンまたはアクリル酸エステルを、例えばブチルア
クリレートを架橋剤としてかまたは架橋剤を添加しなが
ら重合し、引続き、重合体ＣＰからなる外殻、この場
合、記載したように、重合体ＣＰの一部は重合体Ｐ上に
グラフトし、重合体ＣＰの一部がメルカプタン、例えば
ドデシルメルカプタン０．１〜２重量％の添加によって
分子量中で制限されている。通常、この種の乳化重合体
の粒子は、４０〜１０００ｎｍの直径を有し、３段階の
系の場合には、本明細書で記載したように、粒度（直
径）は、通常２００〜１０００ｎｍの範囲内である。
【００４０】ヒートシール可能なプラスチックフィルム
ＫＦ 本発明によるヒートシール可能なプラスチックフィルム
ＫＦは、自体公知の方法で、例えば重合体材料の押出し
（Ｈ．Ｆ．Ｍａｒｋ他、Ｅｎｃｙｃｌｏｐｅｄｉａ ｏ
ｆ Ｐｏｌｙｍｅｒ Ｓｃｉｅｎｃｅ ＆ Ｔｅｃｈｎ
ｏｌｏｇｙ 第２版、第１１巻、第２６９〜２７１頁、
Ｊ．Ｗｉｌｅｙ、１９８８年；同書、第４巻、第８１６
頁；Ｕｌｌｍａｎｎ’ｓ Ｅｎｃｙｃｌｏｐｅｄｉａ
ｏｆ Ｉｎｄｕｓｔｒｉａｌ Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ、第
Ａ１１巻、第８５〜１１１頁、ＶＣＨ、１９８８年、
Ｆ．Ｈｅｎｓｅｎ他、Ｈａｎｄｂｕｃｈ ｄｅｒ Ｋｕ
ｎｓｔｓｔｏｆｆ Ｅｘｔｒｕｓｉｏｎｓｔｅｃｈｎｉ
ｋ、第ＩＩ巻、Ｅｘｔｒｕｓｉｏｎｓａｎｌａｇｅｎ、
Ｃ．Ｈａｎｓｅｒ Ｖｅｒｌａｇ、１９８６年）によっ
て製造できる。
【００４１】フィルム厚は、定義によれば４００μｍま
での範囲、好ましくは６０〜３００μｍの範囲、特に有
利に８０〜２５０μｍの範囲内である。
【００４２】本発明により得られたプラスチックフィル
ムＫＦは、冒頭に記載された課題の範囲内で、良好に使
用可能である。該プラスチックフィルムは、殊に、ある
程度まで問題なくシールでき（Ｇ．Ｓｔｅｈｌｅ、Ｎｅ
ｕｅ Ｖｅｒｐａｃｋｕｎｇ、上記の引用例を参照のこ
と）、この場合、後加工の範囲および後加工の安全性
は、際立たせるべきである。フィルムＫＦが深絞り可能
であり、打ち抜き可能でありかつ印刷可能であること
は、強調すべきである。該フィルムは、更にＯ2、ＣＯ2
等のような気体に対して少ない透過性によって卓越して
いる。該フィルムは、プラスチックの着色の常法によ
り、良好に着色可能である（Ｂｅｃｋｅｒ−Ｂｒａｕ
ｎ、Ｋｕｎｓｔｓｔｏｆｆ−Ｈａｎｄｂｕｃｈ、第１
巻、第５３９〜５４０頁、Ｈａｎｓｅｒ、１９９０
年）。
【００４３】このフィルムＫＦは、該フィルムが再利用
可能である場合には、現代の環境的要求に十分である。
【００４４】前記課題の範囲内では、プラスチックフィ
ルムＫＦは、プラスチック容器、特に、ポリスチロール
および靱性に変性したスチロールからなるもののシール
のために特に有利に使用される。本発明によるプラスチ
ックフィルムＫＦから製造されたシールされたプラスチ
ック容器の蓋は、機械的および化学的安定性、熱的挙動
および後加工可能性についての冒頭に記載された要求
に、卓越した程度で相応する。単層の材料からのみ構成
されるのだけれども、例えばポリスチロールおよび変性
されたポリスチロール上での付着は、重要な支障なしに
シールの裏打ちへの付着によって傑出している。例え
ば、本発明によるフィルムＫＦと、ポリスチロールから
全部または部分的に構成されている容器、例えばヨーグ
ルト容器との間の結合が、記載される。更に、プラスチ
ックフィルムＫＦ自体と同一組成を有する容器との結合
も、問題なく得ることができる。
【００４５】全く特に、容器および皿のシールには、少
なくとも二層構造を有する（図１を参照のこと）本発明
によるプラスチックフィルムＫＦが適している。図１中
で、符号Ｔは、靱性で相対的に流れ難い材料Ｐ−ＣＰか
らなる支持材料からなる層を表し、符号Ｓは、極めて容
易に流れる材料Ｐ−ＣＰもしくは共重合体ＣＰだけから
なるシール層を表す。層Ｔは、一般に５０〜３９８μ
ｍ、殊に６０〜２５０μｍの厚さを有し、シール層Ｓの
厚さは、即ち２〜６０μｍ、殊に５〜３０μｍである。
【００４６】この種の複合フィルムは、例えばＣＰの強
力に調節された分子量またはごく僅かなＰ含量を有する
極めて容易に流れる調節物Ｐ−ＣＰの同時押出しによっ
て、より多くの分子量およびＰのより多くの含量を有す
る支持材料Ｐ−ＣＰ上で製造可能である。
【００４７】同様に、シール層Ｓは、塗装によって支持
材料Ｔの上に塗布することができる。いずれにしても、
フィルムＫＦのこの二層構造は、シール条件（例えば、
シール塗料の温度または圧力）が広い範囲で変動するこ
とができ、熱いシールの裏打ちへのフィルムの焼き付き
の懸念がないような利点を提供する。
【００４８】また、この二層のフィルムは、打刻屑また
はフィルムの残りが、全体として、新たな支持フィルム
Ｔの製造のために使用することができるような程度に調
節することができ、この場合、専ら、新鮮な材料は、シ
ール層Ｓのために使用されなければならないが、それと
いうのも、ＴとＳとは、任意に混合可能だからである。
【００４９】
【作用】本発明によるプラスチックフィルムＫＦ（もし
くは前記フィルムを基礎とする成形材料）は、就中、ポ
リスチロール容器の閉鎖の例に示されることになるよう
な次の利点を提供する： − このフィルムは、ポリスチロール上に直接シール可
能である。
【００５０】− このフィルムは、ヒートシールに使用
された常用の装置上でシールすることができる（例え
ば、シール圧＜２バール、必要時間：０．１〜２秒、シ
ール温度約１８０〜２２０℃）。
【００５１】− このフィルムは、熱いシールヘッドに
付着を全く示さない。このことは、就中、ポリスチロー
ル上でのフィルムの極めて良好な付着に基づいている。
これは、殊に二層のプラスチックフィルムＫＦの場合に
生じている。
【００５２】− このフィルムは、良好に打ち抜き可能
である。
【００５３】− 打ち抜きの際に生じる屑は、新しいフ
ィルムに加工することができる。
【００５４】− このフィルムは、印刷可能である。
【００５５】− このフィルムは、極めて靱性に調節す
ることができ、その結果、この包装は、抵抗力があり、
良好に打ち抜き可能である。
【００５６】− このフィルムは、使用条件に応じて、
（充填物質をよく確認するために）透明であるかあるい
はまた光を透過しない状態で使用することができる。光
の遮断は、例えば脂肪含有の生成物の場合に意味があ
る。
【００５７】− 前記性質においてポリメタクリレート
と理解すべきフィルムの良好な遮断作用（ポリメタクリ
レートは、ポリスチロールと比較して、酸素およびＣＯ
2について約１００倍の少ない透過係数を示す）は、一
方でフィルム厚をより少なくでき、他方で包装された物
質のより良好な保護を実現する。
【００５８】− 蓋フィルムのポリメタクリレートおよ
び容器のポリスチロールは、完全に相容性であり、その
結果、容器および蓋を一緒に再利用できる。このこと
は、単層並びに多層プラスチックフィルムＫＦにも当て
はまる。
【００５９】
【実施例】（次の実施例中のすべての％の記載は重量％
に関するものである） 例 １ ａ）分散液の製造 心５０％および殻５０％を有する２段階の乳化重合体。
【００６０】心 ５０％： 重合体Ｐの組成：ブチルア
クリレート９８％、アリルメルカプタン１％、トリメチ
ロールプロパントリアクリレート１％、 殻 ５０％： 共重合体ＣＰの組成：ブチルメタクリレ
ート５０％、メチルメタクリレート５０％、メルカプタ
ン１％で殻の第２の半分を調節した。
【００６１】実施 ガラス反応器中で、保護ガスとしてのアルゴン雰囲気下
に、テトラデカンスルホン酸−ナトリウム塩４ｇおよび
Ｆｅ（ＩＩ）ＳＯ4０．２ｍｇを、水５８０ｇ中に溶解
し、５５℃に加熱する。次に、ブチルアクリレート１９
６ｇと、アリルメタクリレート２ｇとトリメチロールプ
ロパントリアクリレート２ｇとからなる混合物を添加し
かつ乳化させる。引続き、（それぞれ、水１０ｇ中の）
アンモニウムペルオクソジスルフェート０．４ｇとＮａ
2Ｓ2Ｏ5０．１ｇとを添加することによって重合を開始
させる。内部温度が、約８３℃に達した場合に、３０分
間で、メチルメタクリレート５０ｇとブチルメタクリレ
ート５０ｇとからなる混合物を滴加する。引続き、再度
３０分間で、メチルメタクリレート５０ｇと、ブチルメ
タクリレート５０ｇと２−エチルヘキシルチオグリコレ
ート１ｇとからなる混合物を滴加する。更にもう１時
間、８０℃で撹拌し、その後で冷却する。
【００６２】微粒状の重合体分散液、固体含量：４０
％、粒径約１３０ｎｍを得る。
【００６３】ｂ）フィルムの製造 ８０℃での分散液の乾燥、また、凍結凝固によって得ら
れた固体の圧縮もしくは固体の押出し １ａ。
【００６４】ｃ）ポリスチロール容器のシーリング 透明で二相状の、圧縮によって得られた０．１ｍｍの厚
さの（ｂの記載による）ポリメタクリレートフィルムか
ら、フィルムの蓋を打ち抜きする。このフィルムの蓋
を、ヒートシール圧縮機中で予め装入されたポリスチロ
ール容器上にシールする。
【００６５】温度： １８５℃ 圧力： ０．８バール 時間： ０．６秒 透明で良好に付着したポリメタクリレートの蓋を備えた
良好に密閉されたポリスチロール容器を生じる。
【００６６】ｄ）再利用 フィルム材料（蓋）および耐衝撃性ポリスチロール（容
器）を、計量型混練機（Ｈａａｋｅ Ｒｈｅｏｄｒｉｖ
ｅ ５０００）中で一緒に混練する。良好に流れる均質
な溶融液を生じ、該溶融液から新たな容器を射出可能で
ある。
【００６７】例 ２ 二層構造を有するヒートシール可能なプラスチックフィ
ルム ＫＦ 支持層 Ｔ：三相乳化重合体（２ａ） 心 ２０重量％： ＭＭＡ９９．５％およびアリルメタ
クリレート０．５％からなる 第１の外殻 ４０重量％： ブチルアクリレート９９％
およびアリルメタクリレート１％からなる 第２の外殻 ４０重量％： ブチルメタクリレート５０
％およびＭＭＡ５０％殻なる。第２の外殻の最後の７５
％を、ドデシルメルカプタン（第２の外殻の単量体に対
して）０．５％で調節する。
【００６８】粒径：４４６ｎｍ この分散液から、固体を凍結凝固によって得る。凍結凝
固の際に生じた粉末は、良好に押出しするかもしくは圧
縮して靱性のフィルムにすることができる。同様に、有
機溶剤中に“溶解して”有機分散液にすることができ、
引続き、薄いフィルムに注型しかつ乾燥することができ
る。
【００６９】凍結凝固によって得られた粉末（２ａ）
は、１０重量％を、トルオール中に溶解して有機分散液
にする。この１０％の溶液を、乾燥してフィルムにし、
これを引続き、１８０℃で１００μｍの厚さの靱性のフ
ィルムに圧縮する（＝支持層Ｔ）。
【００７０】同様に、例１(１ａ)に記載の凍結凝固によ
って得られた二相重合体を、トルオール中に入れ、乾燥
させて２０μｍの厚さのフィルムにする(シール層
Ｓ)。
【００７１】ヒートシール可能な二層プラスチックフィ
ルムＫＦの製造のために、支持層Ｔおよびシール層Ｓ
を、１２０℃で１０分間圧縮した。透明で靱性のヒート
シール可能なプラスチックフィルム（ＫＦ２）が得られ
る。
【００７２】こうして得られた二層プラスチックフィル
ムを、ポリスチロールのためのシール層を用いて、次に
記載された条件下で、耐衝撃性ポリスチロール上にシー
ルする。
【００７３】温度： ２００℃ 圧力： ２．５バール 時間： ２．０秒 高い強度の極めて良好に付着するポリスチロール／プラ
スチックフィルムＫＦ複合体が得られる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明によるヒートシール可能な二層プラスチ
ックフィルムＫＦを示す略図。
【符号の説明】
Ｔ 耐衝撃性支持層、 Ｓ 易流動性シール層

Claims (10)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 ４００μｍまでの厚さの範囲で少なくと
    も二相構造を有するプラスチック容器の密閉に適するヒ
    ートシール可能なプラスチックフィルムにおいて、プラ
    スチックフィルムＫＦが、 ａ）５００００より大きい分子量Ｍｗおよび１０℃未満
    のガラス転移温度Ｔｇを有し、ひいては少なくとも２重
    量％が共有結合している高分子量のまたは架橋した重合
    体Ｐ、 ｂ）α）式Ｉ： 【化１】 〔式中、Ｒ1は、メチル基またはエチル基を表す〕で示
    される少なくとも１つの単量体２０〜８０重量％、 β）式ＩＩ： 【化２】 〔式中、Ｒ2は、炭素原子４〜１８個を有するかまたは
    シクロペンチルまたはシクロヘキシルとは異なるシクロ
    アルキル基を有するアルキル基を表す〕で示される少な
    くとも１つの単量体８０〜２０重量％、 γ）成分α）、β）およびγ）がそれぞれ補い合って１
    ００重量％になる規模で、シクロヘキシルメタクリレー
    トを製出せず、単量体ＩおよびＩＩと共重合可能な前記
    のものとは異なる単量体０〜１０重量％からなり、２０
    ℃を上廻るガラス転移温度を有するポリスチロールに付
    着した共重合体ＣＰから構成されていることを特徴とす
    る、ヒートシール可能なプラスチックフィルム。
  2. 【請求項２】 プラスチックフィルムが、少なくとも２
    工程の乳化重合によって製造され、場合によっては架橋
    したポリブタジエン、ポリアクリレートまたはポリビニ
    ルエステルからの心を有し、共重合体ＣＰからの殻を有
    する心殻乳化重合体から構成されている、請求項１に記
    載のヒートシール可能なプラスチックフィルムＫＦ。
  3. 【請求項３】 プラスチックフィルムが、少なくとも３
    工程の乳化重合によって製造され、 １）Ｔｇ＞３０℃を有するポリビニル重合体からなる一
    般に架橋した内心、 ２）Ｔｇ＜−１０℃を有する基ポリブタジエン、ポリビ
    ニルエステル、ポリアクリレートからなる通常架橋した
    ビニル重合体からなる第１の殻、 ３）共重合体ＣＰからなる外殻 を有する少なくとも３工程の乳化重合体から構成されて
    いる、請求項１に記載のヒートシール可能なプラスチッ
    クフィルムＫＦ。
  4. 【請求項４】 外殻の共重合体ＣＰの少なくとも２０重
    量％が、重合体Ｐには結合していない２０００〜２００
    ０００ダルトンの範囲の分子量を有する共重合体ＣＰか
    らなる、請求項２または３に記載のヒートシール可能な
    プラスチックＫＦ。
  5. 【請求項５】 ４００μｍまでの厚さの範囲で少なくと
    も二相構造を有するプラスチック容器の密閉に適するヒ
    ートシール可能なプラスチックフィルムにおいて、プラ
    スチックフィルムＫＦが少なくとも２つの互いに付着し
    た層からなり、この場合、５０〜３９８μｍの厚さの１
    つの層Ｔは、 ａ′）５００００より大きい分子量Ｍｗおよび１０℃未
    満のガラス転移温度Ｔｇを有し、ひいては少なくとも２
    重量％が共有結合している高分子量のまたは架橋した重
    合体Ｐ、 ｂ′）α）式Ｉ： 【化３】 〔式中、Ｒ1は、メチル基またはエチル基を表す〕で示
    される少なくとも１つの単量体２０〜８０重量％、 β）式ＩＩ： 【化４】 〔式中、Ｒ2は、炭素原子４〜１８個を有するかまたは
    シクロペンチルまたはシクロヘキシルとは異なるシクロ
    アルキル基を有するアルキル基を表す〕で示される少な
    くとも１つの単量体８０〜２０重量％、 γ）シクロヘキシルメタクリレートを製出せず、単量体
    ＩおよびＩＩと共重合可能な前記のものとは異なる単量
    体０〜１０重量％からなり、２０℃を上廻るガラス転移
    温度を有するポリスチロールに付着した共重合体ＣＰか
    ら構成され、第１の層Ｔから付着した２〜６μｍの厚さ
    の第２の層Ｓは、易流動性物質Ｐ−ＣＰ少なくとも１０
    重量％から構成されていることを特徴とする、ヒートシ
    ール可能なプラスチックフィルム。
  6. 【請求項６】 層Ｔ付着した第２の層Ｓが、共重合体Ｃ
    Ｐだけからなる、請求項５に記載の少なくとも二層のヒ
    ートシール可能なプラスチックフィルム。
  7. 【請求項７】 プラスチック複合材料において、請求項
    １から６までのいずれか１項に記載のヒートシール可能
    なプラスチックＫＦからなることを特徴とする、プラス
    チック複合材料。
  8. 【請求項８】 請求項１から６までのいずれか１項に記
    載のヒートシール可能なプラスチックフィルムおよびプ
    ラスチックフィルムと化学的に区別可能なもう１つのプ
    ラスチックからなる、プラスチック複合材料。
  9. 【請求項９】 請求項１から６までのいずれか１項に記
    載のヒートシール可能なプラスチックフィルムＫＦと、
    （耐衝撃性）ポリスチロールからなるフィルムとからな
    る、プラスチック複合材料。
  10. 【請求項１０】 蓋を備えた容器において、請求項１か
    ら６までのいずれか１項に記載のプラスチックフィルム
    ＫＦと、（耐衝撃性）ポリスチロールからなる皿または
    ビーカーからなることを特徴とする、蓋を備えた容器。
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