JPH05275107A - 熱的再生燃料電池 - Google Patents

熱的再生燃料電池

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JPH05275107A
JPH05275107A JP4298885A JP29888592A JPH05275107A JP H05275107 A JPH05275107 A JP H05275107A JP 4298885 A JP4298885 A JP 4298885A JP 29888592 A JP29888592 A JP 29888592A JP H05275107 A JPH05275107 A JP H05275107A
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cathode
anode
compartment
solvent
acid
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JP4298885A
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English (en)
Inventor
Frank A Ludwig
フランク・エー・ルドウイッグ
Robert A Osteryoung
ロバート・エー・オスターヤング
Carl W Townsend
カール・ダブリュ・タウンセンド
Andrew Kindler
アンドリュー・キンドラー
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Raytheon Co
Original Assignee
Hughes Aircraft Co
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Publication date
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    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
    • H01M8/00—Fuel cells; Manufacture thereof
    • H01M8/18—Regenerative fuel cells, e.g. redox flow batteries or secondary fuel cells
    • H01M8/182—Regeneration by thermal means
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
    • Y02E60/30—Hydrogen technology
    • Y02E60/50—Fuel cells

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Abstract

(57)【要約】 【目的】 本発明は、水電解質を使用しない熱再生され
る燃料電池を得ることを目的とする。 【構成】 共通のイオン導電性セパレ−タ16により分離
されている陽極区画12と陰極区画14と、それらの区画1
2，14中に位置している多孔性水素反応陽極18と多孔性
水素反応陰極20と、これらの陽極18および陰極20に接触
する電流集電器 22，25と、陰極と接触して水素ガスを
生成する気体の酸と溶融導電性酸からなる群から選択さ
れたカソ−ド液24と、気体状の塩基と導電性の溶融した
塩基とからなる群から選択されたアノ−ド液26とより構
成され、陽極区画で塩基と水素が電流生成期間中消費さ
れ、塩基と酸は熱分解により塩基と酸を形成するされる
ことができ、この塩を酸と塩基に熱的に変換して消費さ
れた酸を補充するための熱再生手段32を備えていること
を特徴とする。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は一般的に熱エネルギを電
気エネルギに変換するために使用される燃料電池、特に
酸化と水素の還元に基づき溶剤のいらない電解質を使用
する熱的再生燃料電池に関する。
【０００２】
【従来の技術】熱再生電気化学システムは1950年代後期
以来広く研究されている。これらのシステムでは電流を
生成するための電気化学的電池に使用される動作材料は
熱エネルギを電気化学的反応物生成物に提供することに
よって再生される。これらのシステムは電気化学的活性
反応物が電気的でなく熱的に達成される点を除いて多く
の点で二次電池と類似している。
【０００３】水素電極が非常に効率的であるので酸化お
よび水素の還元に基づく熱的に再生された燃料電池は特
に有効である。このような電極は電流の相当に高い電流
を支持する能力を有し、産業上よく知られている。水素
電極を使用する代表的な再生の燃料電池は1989年３月の
Ludwigによる米国特許第4,810,596 号明細書に記載され
ている。この特許明細書に記載されているシステムの中
は陰極電解質が濃硫酸で、陰極電解質が希硫酸である従
来の燃料電池である。２つの溶液の間の酸濃度の相違は
陰極で生成された水を蒸留するように濃い溶液を加熱す
ることによって維持される。この燃料電池システムの大
きな欠点は蒸留処理の効率が低く、蒸留に必要とされる
かさばった装置と大量の水を循環する必要がある点であ
る。さらにシステムに基づく水は陰極から漏洩しやすい
陽極への外部の水素帰還を必要とする。陰極から陽極へ
の水素の移動に好ましい方法は多孔性電池セパレ−タを
通過させることである。しかし、水システムの低い表面
張力は電解質がこれらの多孔性セパレ−タの孔からあふ
れることを可能にする。
【０００４】前記米国特許第4,810,596 号明細書に記載
されている別のシステムはナトリウム硫化塩とナトリウ
ム重硫酸塩を含む緩衡溶液が希薄な酸に代用される前述
の燃料電池に対する改良である。動作期間中、ナトリウ
ム重硫酸塩は陽極で生成され、ナトリウム硫酸塩は消費
される。再生ではナトリウム重硫酸塩は熱的にナトリウ
ム硫酸塩、水、硫黄３酸化物に変換される。硫黄３酸化
物は水と混合して硫酸を再生する。このシステムは目指
す目的に良く適しているが、再生処置はナトリウム重硫
酸塩をナトリウム硫酸塩と硫黄酸に450 ℃の温度で変換
することを必要とする。従って、このシステムは熱的に
再生された燃料電池の比較的低温の変換には適切ではな
い。
【０００５】低温で熱的に再生された燃料電池は1988年
４月のLudwig氏その他による米国特許第4,738,904 号明
細書に記載されている。これは陰極と陽極にそれぞれ流
体のブレンステッド酸と流体のブレンステッド塩基を使
用する。酸の陰イオンは塩基の陽イオンと結合して250
℃より低温で熱的に再生される塩を形成する。しかし、
このシステムは電解質が高抵抗であり、多くの応用では
不活性の溶剤としての水を必要とする。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】前述の燃料電池は目標
とする使用にはよく適しているが、水電解質を塩基とし
ない熱再生の燃料電池を提供することが継続的に必要と
されている。またエネルギ消費分別蒸留技術により不活
性または水溶液の移動を必要としない熱的再生燃料電池
を提供することも継続的に必要とされている。200 ℃よ
り比較的低温で動作電解質を熱的に再生できる高効率の
燃料電池も付加的に継続して必要とされている。例え
ば、電気エネルギを内燃エンジンの廃熱から生成できる
システムの自動車産業にこの必要性が存在する。低内部
抵抗および電解質の高導電性性を有する熱的再生燃料電
池を提供する必要性も存在する。
【０００７】
【課題を解決するための手段】本発明は燃料電池および
電気化学的電池の反応物が簡単で約250 ℃より低い温度
で効率よく再生される電力生成方法を提供する。本発明
の燃料電池は１以上の高い導電性の溶融電解質溶液に基
づき、これは不活性電解質溶液および分別蒸留処理の必
要性を回避する。本発明の熱再生燃料電池は陰極区画と
陽極区画を有する電気化学的電池を含む。２つの区画は
共通のイオン導電性セパレ−タを有する。水素反応陰極
と水素反応陽極はそれぞれの区画内に位置し、陰極と陽
極は電極間の電圧と電流の生成のためシステムから外部
で接続可能である。
【０００８】気体の酸または溶融した酸を与えるプロト
ン有する溶剤のいらないカソ−ド液は陰極区画中に配置
され、陰極と接触している。溶融導電性塩基を構成する
溶剤のいらないアノ−ド液は陽極区画中に配置され、陽
極と接触している。熱再生燃料電池の動作期間中水素ガ
スが陰極で生成され酸が消費される。また燃料電池の動
作期間中塩基は酸の陰イオンと結合し塩基と水素は陽極
で消費される。
【０００９】電流の生成期間に陽極で消費するため陰極
で生成された水素ガスを陽極区画へ移動する手段が設け
られている。さらに燃料電池動作期間に酸の陰イオンま
たは塩基の陽イオンはイオン導電性セパレ−タを通って
それぞれ陽極または陰極の区画に泳動し、対応する生成
物を形成するように結合し、この生成物は約190 ℃より
低温で熱的に分解し、直接アノ−ド液とカソ−ド液を形
成する。アノ−ド液とカソ−ド液は付加的に電気化学的
電池の反応要素を再生するように分解できる。熱再生器
は200 ℃より低温で反応生成物を直接カソ−ド液とアノ
−ド液に熱的に変換するために設けられている。塩を陽
極とあるいは陰極区画から熱再生器へ移動する手段もま
た設けられている。陽極循環システムは燃料電池の動作
期間中、消費された塩基を補充するように熱再生器で形
成された塩基を陽極区画へ伝送して戻すように設けられ
ている。陰極循環システムはまた燃料電池の動作期間
中、消費された酸を補充するように熱再生器で形成され
た酸を陰極区画へ伝送して戻すために設けられている。
【００１０】
【実施例】本発明の燃料電池の実施例が図１に示されて
いる。基本的なシステムは陽極区画12および陰極区画14
を有する電気化学的電池10である。陽極区画12と陰極区
画14は共通のイオンセパレ−タ16によって分離されてい
る。多孔性の水素反応陽極18は陽極区画12中に配置さ
れ、多孔性の水素反応陰極20は陰極区画14に配置されて
いる。電流集電器25,22 はそれぞれ水素反応陰極20、水
素反応陽極18と接続している。電流集電器22,25 はさら
に生成された電流を伝送するため外部回路23とそれぞれ
接続可能である。通常溶融または気体状のプロトン供給
酸を構成する溶剤のいらないカノ−ド液24は陰極区画14
に配置され、陰極20と接触している。同様に通常溶融導
電性塩基または気体状塩基からなる溶剤のいらないアノ
−ド液26は陽極区画12に配置され、陽極18と接触してい
る。少なくとも溶剤のいらないアノ−ド液と溶剤のいら
ないカソ−ド液の一方は溶融した導電性塩である。
【００１１】図１に示されている本発明の熱的に再生さ
れた燃料電池には電気化学的反応生成物を約250 ℃より
も低温でカソ−ド液24とアノ−ド液26に熱的に直接変換
する熱再生器32が含まれている。ライン34は電気化学的
反応生成物を陽極区画12から熱再生器32へ移動する手段
を提供し、ライン36は熱再生器32で形成されたカソ−ド
液24を陰極区画14へ移動する再循環手段を提供する。ラ
イン38は熱再生器32中で形成されたアノ−ド液26を陽極
区画12へ帰還する再循環手段を付加的に提供する。
【００１２】本発明の燃料電池に使用される共通のイオ
ンセパレ−タ16は特定の電気化学的電池の構造に依存さ
れる多孔性または無孔の材料である。多孔性の共通イオ
ンセパレ−タ16は陰極20で形成された水素ガスのセパレ
−タを横切る自由移動を可能にする。従って多孔性の共
通イオンセパレ−タ16の存在は水素ガスを陽極18に外部
的に供給する必要性を回避する。一度陰極20で形成され
ると、ガスは共通多孔性のイオンセパレ−タ16を横切っ
てアノ−ド18に移動してそこで酸化されて水素イオンに
なる。
【００１３】共通のイオンセパレ−タ16は付加的に陰イ
オン導電性隔膜または陽イオン導電性隔膜のいずれかで
ある。後述するようにそれぞれは付随の利点を有する。
電気化学的電池で使用される通常の多孔性または微細孔
の隔膜は本発明の燃料電池での使用に適している。デュ
ポン社で入手可能なNafion（商標）は好ましい例の陽イ
オンセパレ−タである。これは陰極区画と陽極区画との
間の陰イオンの移動を制限するが陽イオンに対して浸透
性がある。Nafion（商標）は硫酸群で終端するフッ化エ
−テル側鎖を有するポリテトラフルオロエチレンであ
る。
【００１４】ＲＡＩ社から入手可能な陰イオン隔膜は好
ましい例の陰イオンセパレ−タである。これらは陽イオ
ンの動作を限定するが陰イオンに対して浸透性を有す
る。ＲＡＩの隔膜はポリテトラフルオロエチレンにグラ
フトされた第４級アンモニウム化合物を放射することに
よって製造される。
【００１５】水素反応陽極18および水素反応陰極20は多
孔性触媒液燃料電池電極である。本発明の熱再生燃料電
池中での使用に現在有効である燃料電池電極が広範囲に
わたって存在する。特に適切な電極は多孔性プラチナ電
極、多孔性パラジウム電極、パラジウム化した銀パラジ
ウム電極を含む。これらは全て容易に構成され、比較的
高い電流を支持する。
【００１６】図１で示されているように電流集電器22,2
5 は電流および電圧を生成するように外部回路23と接続
されている。外部回路23は電池のような蓄積システムを
含む燃料電池によって生成される電気エネルギを使用す
るように電気モ−タまたは他のシステムを含むことがで
きる。任意に、システム流体の蓄積は熱再生器に熱入力
が得られない期間に燃料電池を動作可能にするために本
発明のシステムに設けられている。このような蓄積シス
テムの１つはアノ−ド液を蓄積するように再生器32を使
用することによって与えられる。カソ−ド液の１つの蓄
積システムは再生カソ−ド液を蓄積するようにライン36
に挿入したタンク39を有する。
【００１７】電流集電器22,25 は典型的に溶剤のいらな
いアノ−ド液26および溶剤のいらないカソ−ド液24が自
由に水素反応陽極18と水素反応陰極20に浸透することを
可能にする非反応性導電性材料から製造される。適切な
材料は金メッキされたステンレス鋼スクリ−ン、固体の
金またはプラチナのスクリ−ンである。
【００１８】本発明に使用される燃料電池陰極区画14で
の使用に適した溶剤のいらないカソ−ド液24は水素ガス
の減少のためプロトンを水素反応陰極20に供給する能力
を有する少なくとも１つの酸を含む。適切な溶剤のいら
ない陰極24はＨＣｌガス、ＨＣｌとルイス酸の溶融混合
物、［（Ｅｔ2 Ｏ）n Ｈ］+ ＭＣｌ4 - タイプのオキソ
ニウム塩を含む気体状の酸および溶融した酸の両者であ
り、ここでＭはＡｌ，Ｇａ，ＩｎまたはＦｅであり、ｎ
は１〜10の間である。
【００１９】本発明で使用される燃料電池陽極区画12中
での使用に適した溶剤のいらないアノ−ド液26はカノ−
ド液24の陰イオンと結合する能力を有する少なくとも１
つの導電性溶融塩基と水素反応陽極18で水素ガスの酸化
により生成される水素イオンを含む。適切な溶剤のいら
ないアノ−ド液26はならびに１−メチル３−エチルイミ
ダゾリウム塩化物（ＩｍＣｌ）のような選択されたイミ
ダゾリウム塩化物やＮ−( １−ブチル) ピリジニウム塩
化物のような置換されたピリジウム塩化物、および種々
の第４級アンモニウム塩化物や臭化物等のような有機塩
化物塩基ならびに有機塩化物塩基とその酸塩との溶融混
合物を含む気体状塩基と溶融導電性塩基の両者である。
【００２０】また約90℃〜125 ℃の間の電池の動作温度
で分解することなく電池内のガス陽極で使用される蒸発
可能なアミンからなる溶剤のいらないアノ−ド液26は本
発明の技術的範囲内に含まれる。
【００２１】本発明によると溶剤のいらないアノ−ド液
26または溶剤のいらないカソ−ド液24またはアノ−ド液
とカソ−ド液の両者は燃料電池の動作温度で安定してい
る室温で溶融する導電性塩を有する。それぞれ溶融した
状態の適切な溶融剤のいらないアノ−ド液と溶融剤のい
らないカソ−ド液は電解質のシステムを構成し、このシ
ステムではアノ−ド液はＩｍ+ ＡｌＣｌ4 とＩｍ+ Ｃｌ
- を含む電解質を生成するようにＡｌＣｌ3 とＩｍＣｌ
( Ｉｍ+ Ｃｌ- ) を結合することにより形成される。ほ
ぼ全てのＡｌＣｌ3 はイオン溶融塩を形成するように反
応する。カソ−ド液はＩｍＨＣｌ2 ・ＨＣｌを形成する
ためにＩｍＨＣｌ2 にＨＣｌを溶解することにより形成
される。再生過程の１つではカソ−ド液にＡｌＣｌ3 を
有することも必要とされている。この場合、カソ−ド液
に存在する種類はＩｍＡｌＣｌ4とＩｍＨＣｌ2 ・ＨＣ
ｌである。
【００２２】アノ−ド液にＡｌＣｌ3 を加える目的は溶
融点をほぼ室温まで下げることである。低温で電池を動
作することによって圧力なしで陰極側のＨＣｌの貯蔵器
としてＩｍＨＣｌ2 を使用することが可能である。ＨＣ
ｌは水素イオン源である。
【００２３】本発明による燃料電池の別の実施例は約90
℃で動作される。この実施例ではＩｍＣｌ（液体）はア
ノ−ド液であり、ＨＣｌガスはカソ−ド液であり、Ａｌ
Ｃｌ3 はカソ−ド液の液体貯蔵器が使用されないので必
要ではない。
【００２４】さらに、溶融導電性塩は酸と塩基の組合せ
から熱的に再生される能力を具備しなければならない。
不活性溶剤なしで顕著なエネルギドレインであるアノ−
ド液およびカソ−ド液を再生するための分別蒸留装置の
必要性を回避する。さらに、導電性材料の溶融特性はそ
の導電性を強め、電池内部の抵抗を減少する。
【００２５】溶剤のいらないカソ−ド液24および溶剤の
いらないアノ−ド液26の温度を含む本発明の熱再生燃料
電池の動作温度はカソ−ド液またはアノ−ド液を溶融状
態に維持するのに十分な温度であることが好ましい。熱
入力が溶融状態を維持するために必要であるならば、熱
は電気化学的電池に外部のソ−スから移動されるか、ま
たは電池は熱ソ−スの状況内に位置されるか、或いは電
池は通常の動作エネルギ損失を通じて必要な熱を生成す
ることに十分な電力密度で動作される。
【００２６】一般に、本発明による電気化学的電池の動
作期間中、消費されるカソ−ド液とアノ−ド液を再生す
るため、反応付加生成物は熱的に分離される。状況に応
じてこの分解と再生を達成するため、陰極区画または陽
極区画のいずれかの内容は電池から除かれ、共通または
分離した再生器に移動される。
【００２７】例えば、電気化学的電池10の動作期間中、
消費されるカソ−ド液とアノ−ド液を再生するため、反
応付加生成物は連続的にまたはバッチ処理のいずれかで
熱的に分離される。この分解および再生を達成するため
に陰極区画14または陽極区画12または両者の内容は電池
10から除かれ、熱再生器32に移動される。生成物が陽極
区画12中で形成されると、区画の内容は熱再生器32へ移
動される。塩が陽極区画12と陰極区画14の両者で形成さ
れると陽極と陰極区画の内容の両者は熱再生器32へ移動
される。
【００２８】本発明の熱再生燃料電池の一般的な動作は
溶剤のいらないアノ−ド液として溶融イミダゾリウム塩
化物（ＩｍＣｌ）および溶融剤のいらないカソ−ド液と
してＨＣｌガスを用いる燃料電池としての使用に伴って
後述されている。後述するように溶融ＩｍＣｌとＨＣｌ
ガスの組合わせは本発明の実施のアノ−ド液とカソ−ド
液の組合わせに使用することに特に適している。この実
施例では気体のＨＣｌとＡｌＣｌ3 は前述したように必
要でない。これらの電解質を使用する電気化学的電池の
２つ半の電池反応は以下の通りである。 陰極：２ＨＣｌ＋２ｅ- →Ｈ2 ＋２Ｃｌ- 陽極：２ＩｍＣｌ＋Ｈ2 ＋２Ｃｌ- →２ＩｍＨＣｌ2 ＋
２ｅ- この２つの反応はネット電池反応を生じさせる。 ２ＩｍＣｌ2 ＋２ＨＣｌ→２ＩｍＨＣｌ2
【００２９】陰極および陽極反応から分かるようにＨＣ
ｌは陰極区画14で消費され、水素ガスとＣｌ- は水素反
応陰極20で生成される。水素反応陽極18ではＩｍＣｌ、
Ｃｌ- 、水素ガスはＩｍＨＣｌ2 が生成されると共に消
費される。電気化学的電池10は少なくとも約90℃の溶融
状態にＩｍＣｌを維持できる温度で動作される。
【００３０】ＡｌＣｌ3 がアノ−ド液とカソ−ド液の一
方または両方に加えられる本発明の実施例は前述と全く
同様の化学反応である。ＡｌＣｌ3 は反応に直接参与し
ないが電池の電圧に影響をもたらす。
【００３１】水素ガスは複数の異なった方法によって陽
極区画12中の陽極18に有効に利用され、この方法には
（１）ガスが陰極区画14から陽極区画12まで外部的に通
過することと、（２）多孔性、または無孔のイオン導電
性の共通セパレ−タ16を通過して浸透するによること
と、（３）陽極18を水素ガスで充満することによる方法
を含んでいる。
【００３２】水素は多孔性イオンコンダクタまたは非常
に薄い無孔の支持されたイオンコンダクタのいずれかを
通じて浸透できる。例えば、逆浸透に使用されるような
非対称隔膜が適している。これらの隔膜は薄い無孔アク
チブ層によって被覆されている厚い多孔性構造を含む。
【００３３】共通の陰イオン導電性隔膜が共通のイオン
導電性セパレ−タ16である電気化学的電池構造では、Ｃ
ｌ- は陰極区画14から陽極区画12へ共通のイオン導電性
セパレ−タ16を通って浸透することにより陽極区画12で
有効に製造される。共通のイオン導電性セパレ−タ16が
共通の陽イオン導電性隔膜であるときＩｍ+ は陽極区画
12から陰極区画14まで導電性し、陰極区画14でＩｍＨＣ
ｌ2 を形成する。Ｃｌ- は共通の陽イオン導電性セパレ
−タを通るＩｍ+ の選択された浸透によって陽極区画12
中のＩｍＨＣｌ2 の形成に有効に製造される。
【００３４】前述の金メッキのステンレス鋼スクリ−ン
のような電流集電器22,25 は生成した電流を供給または
蓄積するため電荷を集収し、外部回路に伝送するように
陽極18と陰極20に取付けられている。
【００３５】本発明の燃料電池は燃料電池がアノ−ド液
および、またはカソ−ド液の消費により放電されるので
短期間の応用または１度の使用のみで用いられる。この
ような応用はアノ−ド液とカソ−ド液が継続的に利用す
ることを意図していないので熱再生器の使用を必要とし
ない。しかし、本発明の燃料電池は、連続的な電流が生
成され、アノ−ド液とカソ−ド液が約250 ℃より低い熱
で直接再生され、それぞれ陽極区画と陰極区画に循環さ
れるシステムで使用されることが好ましい。熱再生器は
カソ−ド液とアノ−ド液を熱的に再生し、結果として陰
極区画と陽極区画を補充するように設けられている。
【００３６】図１で示されている特定の実施例は溶剤の
いらないカソ−ド液が気体状の酸で、溶剤のいらないア
ノ−ド液が前述のＨＣｌガスのカノ−ソ液とＩｍＣｌの
アノ−ド液を含む溶融塩基のシステムを示している。多
孔性の共通陰イオン導電性セパレ−タを使用するシステ
ムに対して一次的に応用可能である。しかし、通常本発
明の熱的に再生された燃料電池はアノ−ド液が気体状の
塩基でカソ−ド液が溶融した酸、またはアノ−ド液とカ
ソ−ド液の両者が溶融しているシステムでも同様に応用
できる。
【００３７】図１で示されているように共通のイオン導
電性セパレ−タ16が陰イオン導電性セパレ−タであり、
電解質がＨＣｌガスのカソ−ド液と溶融したＩｍＣｌの
アノ−ド液の対であるとき、ＩｍＣｌは電池が動作しＣ
ｌ- と水素ガスが陰極区画14から陽極区画12へ泳動する
と徐々にＩｍＨＣｌ2 へ変換される。本発明によるとＩ
ｍＣｌとＨＣｌ再生処理はライン34を通って陽極区画12
から熱再生器32まで移動することを含んでいる。ＩｍＨ
Ｃｌ2 は熱再生器32で加熱され、ここで、それはＨＣｌ
とＩｍＣｌに直接熱的に再生される。ＩｍＨＣｌ2 を分
解するのに十分なレベルに温度を維持することが必要な
熱は外部の熱入力により供給され、熱入力の可能な源に
ついては後述する。
【００３８】再生したＨＣｌガスのカソ−ド液は熱再生
器32からライン36を通過して陰極区画14に帰還される。
再生された溶融したＩｍＣｌアノ−ド液は熱再生器32か
らライン38を通過して陽極区画12へ移動される。
【００３９】図２は本発明の熱再生燃料電池69を示して
おり、それは共通の陽イオン導電性セパレ−タ46を有す
るＨＣｌカソ−ド液42およびＩｍＣｌアノ−ド液44の対
に応用可能である。電池の動作期間中、ＩｍＨＣｌ2 は
アノ−ド液を離れたＩｍ+ の結果として陽極区画48で形
成されるだけではなく、ＩｍＨＣｌ2 は同様に陰極区画
50でも形成される。図２で詳細に説明されている熱再生
燃料電池は陽極区画48、陰極区画50、陽極区画48と陰極
区画50を分離する共通の陽イオンセパレ−タ46を含む図
１で示されている全ての構成要素を備えている。多孔性
の水素反応陽極60は陽極区画48中に配置され、多孔性の
水素反応陰極62は陰極区画50中に配置されている。電流
集電器64,66 はそれぞれ水素反応陽極60と水素反応陰極
62に接続している。電流集電器64,66 は生成された電流
を伝送するように外部回路（図示せず）にそれぞれ接続
可能である。図２はさらに陰極区画50で形成されたＩｍ
ＨＣｌ2 を直接ＨＣｌガスとＩｍＣｌへ熱的に変換する
ための第２の熱再生器52と熱再生器52で形成されたＨＣ
ｌを陰極区画50に帰還するための循環コンジット54を備
えている。熱再生燃料電池69は付加的に熱再生器52で形
成されたＩｍＣｌを陽極区画48に帰還するための循環コ
ンジット56を有する。
【００４０】ＨＣｌガスと溶融したＩｍＣｌ電解質シス
テムを使用した本発明による熱再生燃料電池の実際の動
作では純粋なＩｍＣｌであるアノ−ド液を具備しない。
代りに再生処理が十分完成しないため陽極区画48がＩｍ
ＣｌとＩｍＨＣｌ2 の混合物を含む。結果として、アノ
−ド液が熱再生器52,58 のいずれかから陽極区画48へ帰
還するとき、ＩｍＣｌとＩｍＨＣｌ2 の混合物を含む。
【００４１】図２で示されている共通の陽イオンセパレ
−タの場合、溶剤のいらないアノ−ド液と溶剤のいらな
いカソ−ド液の再生はライン68を通って陰極区画50から
熱再生器52まで移動することによって達成される。カソ
−ド液はＩｍＨＣｌ2 とＩｍＣｌがアノ−ド液44に一致
する組成を有する溶融生成物と共存するように再生器52
で部分的に再生される。混合物はライン56を通過して陽
極区画48へ送り返され、ＨＣｌガスはライン54を通過し
て陰極区画50に帰還される。アノ−ド液44の再生は図１
に関して前述された方法と同様に行われ、ライン34がラ
イン59によって熱再生器32が熱再生器58によってまたラ
イン38がライン61に代えられている。
【００４２】ＩｍＣｌ／ＨＣｌシステムの別の再生処理
の例では電池は完全に放電されることができる。ＩｍＨ
Ｃｌ2 の濃度は陽極および陰極の両者で同一である。Ｉ
ｍＨＣｌ2 は陰極区画から陽極区画へ移動される。陽極
区画の溶液はＩｍＣｌに再生される。ＨＣｌは陰極に帰
還される。この再生処理は１つの再生器のみを必要とす
るが、バッチ方法で動作されなければならない。ＩｍＨ
Ｃｌ2 は完全な放電の前でさえ陰極から陽極区画へ移動
されるが非効率が生じる。このことはＨＣｌが陰極側の
ＩｍＨＣｌ2 中に溶融するからである。電池が完全に放
電されると、溶融したＨＣｌは陰極から陽極へ移動さ
れ、結果として化学的に電池を少なくするために残留し
たＩｍＣｌと反応する。
【００４３】本発明の実施例では融点および電池温度を
低くするためＡｌＣｌ3 をアノ−ド液に加える。前述し
たように電池温度の低下は加圧なしでＨＣｌの貯蔵器と
してのＩｍHCl 2 の使用を可能にする。ＩｍＣｌ、Ｉｍ
ＡｌＣｌ4 ／ＩｍＨＣｌ2 ・ＨＣｌ電池の例に関しては
使用される隔膜が陰イオン用であるならば、再生はＩｍ
ＨＣｌ／ＨＣｌシステムに類似である。従って、システ
ムは図１で示されているものと同様に設定されている。
塩基は塩基（陽極）区画に帰還されるＩｍＣｌを再生
し、ＨＣｌは陰極に送られる。使用される隔膜が陽イオ
ン用であるとき以下のような３つの再生過程が可能であ
る。
【００４４】１．ＩｍＣｌ／ＨＣｌに関して第１の処理
は図２に示されたものと類似しており、即ち両者の電解
質区画は再生される。第１のシステムのように100 ％の
再生は実際的ではないので、若干のＩｍＨＣｌ2 はアノ
−ド液中に含まれることが可能である。陰極側において
ＨＣｌは再生器で蒸発され、陰極に帰還される。ＩｍＨ
Ｃｌ2 を混合したＩｍＣｌは陽極に移動される。カソ−
ド再生器から陽極へ送られた材料中のＩｍＨＣｌ2 とＩ
ｍＣｌの比がアノ−ド液中のものと同様であるように陰
極再生が設定されることが好ましい。陽極側ではＩｍＨ
Ｃｌ2 も生成される。蒸発したＨＣｌは陰極に戻され
る。ＡｌＣｌ3 は電解質の他の要素の動作を非直接に変
えることによる以外は再生処理には参与しない。
【００４５】２．第２の代りの処理では１つの再生器の
みが使用される。再生の前に電池は完全に放電される。
ＩｍＣｌ／ＨＣｌシステムと同様ではなく、電解質の全
てではなく一部だけが陰極から陽極区画に送られる。陰
極がＨＣｌを溶解するためにＩｍＨＣｌ2 が必要なので
電解質の１部分だけが送られる。。陽極区画の電解質が
再生される。ＨＣｌは陰極区画へ送られる。少量のＩｍ
ＨＣｌ2 を有する大部分のＩｍＣｌよりなる残留した材
料は維持され、陽極区画へ送られる。前述したように不
完全な電池放電は“化学的なショ−ト”につながる。ま
たＡｌＣｌ3 は反応には参与しない。
【００４６】３．第３の処理は塩基または酸の互い違い
の区画で電解質を製造することを含む。これもまた１つ
の再生器を必要とする。この処理を動作するために酸と
塩基の区画で使用される同量のＩｍＡｌＣｌ4 が存在し
なければならない。第１に電池は部分的放電が可能であ
るが最大の効率で十分放電されなければならない。陰極
で使用された酸および陽極で使用された塩基は両者とも
ＩｍＨＣｌ2 とＩｍＡｌＣｌ4 を含むが同様の割合を必
要としない。使用された酸は再生されるが、蒸発したＨ
Ｃｌは陽極区画に送られる。残留材料は酸区画へ帰還さ
れる。このことは酸電解質の塩基電解質への変換または
その逆の変換を行う。溶液は送られず、ガスのみが送ら
れる。
【００４７】次の循環期間中、再生器は新たな酸区画へ
接続される。電池が完全に放電されないと、再生処理は
ＨＣｌを完全に放電されていない塩基に送り、化学的反
応が生じる。結果は化学的ショ−トと効率の損失であ
る。
【００４８】前述したようにＩｍＣｌは特に本発明の熱
再生燃料電池における使用に適している。これは高導電
性有機塩基塩化物である。これも約85℃で溶融し、この
温度は少なくとも85℃の動作温度を有する電気化学的電
池での使用に適したものである。ＩｍＣｌの溶融状態と
高導電性は強められた効率を有する電気化学的電池に役
立つ。ＩｍＨＣｌ2 の不活性溶剤を提供する必要はな
く、ＩｍＣｌの高導電性は高電力出力を有する電池の内
部抵抗を減少する。
【００４９】ＩｍＣｌアノ−ド液の使用による付加的な
利点はＨＣｌガスのカソ−ド液と関連していることであ
る。ＩｍＨＣｌ2 反応生成物からのＩｍＣｌとＨＣｌの
十分な再生量は約180 ℃の温度の熱で簡単に達成され
る。不活性溶融剤が存在しないので再生を達成するため
に分別蒸留装置は必要ではない。分別蒸留技術がエネル
ギドレインであり蒸留列が多くの空間を取るのでこのこ
とは特に重要である。
【００５０】本発明の熱再生燃料電池の構造はまた効率
にも役立つ。水電解質システムが燃料電池で使用される
とき、電解質の低い表面張力は電解質が共通の多孔性導
電性セパレ−タの孔を氾濫させることを可能にする。従
って、通常の水システムは無孔のセパレ−タを使用し、
水素ガスを送る外部鉛管を必要とする。本発明の燃料電
池に使用される溶剤のいらないカソ−ド液と溶剤の要ら
ないアノ−ド液は多孔性の共通のイオン導電性セパレ−
タの使用を可能にする。このような多孔性セパレ−タは
陰極区画と陽極区画の間の水素ガスの自由な通行を可能
にし、漏れの源となりやすい外部鉛管の必要性を除去す
る。
【００５１】電気化学的電池の動作とアノ−ド液とカソ
−ド液の再生のために必要な熱入力は複数の異なった熱
源により提供される。熱入力は内燃エンジンまたは油井
ヘッドのような電気化学的電池に外部のシステムの廃熱
から与えられる。付加的な源には地熱、太陽熱集収器、
種々の産業処理で生成された低規格の廃熱を含む。
【００５２】本発明の熱再生燃料電池の動作を例示して
説明する。実例はまた電気化学的電池の反応生成物の再
生方法を記載し、溶融したＩｍＣｌ／ＩｍＨＣｌ2 アノ
−ド液とＨＣｌガスのカソ−ド液システムの試験デ−タ
を示す。 例１
【００５３】図１で示されている同一の通常の構造を有
する燃料電池システムは以下の方法で構成される。実際
的に純粋なＩｍＨＣｌ2 は大気圧下でＨＣｌガスをアセ
トンのドライアイスの冷却装置で一時間冷却した約９グ
ラムのＩｍＣｌを通過して流すことにより準備される。
結果としての混合物は過剰なＨＣｌを除き、ＩｍＨＣｌ
2 を供給するように約16時間真空中に放置される。
【００５４】９：１の比率のＩｍＣｌとＩｍＨＣｌ2 を
含み、連続的に再生した電解質のアノ−ド液の内容量を
示す混合物は５グラムのＩｍＣｌと0.794 グラムのＩｍ
ＨＣｌ2 を混合することによって準備される。
【００５５】ＩｍＨＣｌ2 とＩｍＣｌの溶融した混合物
は陽極区画に配置される。陽極は前もって水素で充電さ
れ、有孔パラジウム化銀パラジウムディスクである。陽
極を前もって充電することによって水素はパラジウム化
銀パラジウム電極に有益に供給され、電気化学的電池は
外部の水素源または多孔性セパレ−タの使用を要さずに
短期試験に使用できる。陽極は（デュポン社から得られ
る）５ミル（0.013cm）の厚さのナフィオン（商標）隔
膜に対して押付けられ、この隔膜は無孔の陽イオン導電
性隔膜である。パラジウム電極の電流集電器は有孔金メ
ッキステンレス鋼ディスクにより支持される金メッキス
テンレス鋼スクリ−ンである。ディスクは電解質が電極
を貫通することを可能にしながら圧力をスクリ−ンに供
給する。
【００５６】陰極区画ではマサチュセッチュ州フラミン
グハムのプロトテック（Prototech）社（現在のE-TEK
社）から得られるプロトテックIII 燃料電池電極が熱圧
縮処理によりNafion（商標）の共通の隔膜イオンセパレ
−タに結合される。金メッキステンレス鋼スクリ−ンは
電流集電器として位置づけられ、ＨＣｌガスは陰極を供
給するようにスクリ−ンを通過して放射状に流れること
を可能にされる。電池は約100 ℃〜110 ℃の間で加熱さ
れ、760mV のピ−ク開路回路電圧（ＯＣＶ）が測定され
た。短回路電流の2.2ma/cm2 もまた測定された。 例２
【００５７】この例は燃料電池反応生成物の再生のデ−
タを示す。反応生成物の極少量が図１で示された試験的
電池で形成されるので再生試験はＩｍＣｌとＩｍＨＣｌ
2 の混合物で行われ、ＩｍＣｌとＩｍＨＣｌ2 は異なっ
た放電状態でアノ−ド液をシミュレ−トするように生成
される。これらの混合物の一部分は熱的にＩｍＣｌを再
生するように種々の温度で加熱された。シミュレ−トし
た溶融アノ−ド液の最初の部分は79.5モルパ−セントの
ＩｍＨＣｌ2 を含み、これは79.5パ−セント放電された
電気化学的電池のアノ−ド液を示す。シミュレ−トした
溶融アノ−ド液の第２の部分は50モルパ−セントのＩｍ
ＨＣｌ2 を含み、これは50パ−セント放電の電気化学的
電池のアノ−ド液を示す。溶融材料の残りのものはＩｍ
Ｃｌである。一部分は排気された熱再生システム中で加
熱され、圧力と温度が測定された。ＨＣｌは放出され、
放出は温度の上昇と共に増加することが決定されてい
る。試験結果はさらに190 ℃〜200 ℃の間でＩｍＣｌが
分解することを示唆している。この温度範囲のデ−タは
他の反応生成物が再生器で生じることを示す付加的なデ
−タによって線形ではない。推測通り再生のΔＨの計算
は50モルパ−セントのＩｍＨＣｌ2 でΔＨは79.5モルパ
−セントのＩｍＨＣｌ2 よりも高くなることを示してい
る。 例３
【００５８】別の例では電池が構成され、アノ−ド液と
してＩｍＣｌ、カソ−ド液としてＨＣｌを使用するが陰
イオンの無孔隔膜を使用して試験される。２つのE-TEK
多孔性電極（旧名プロトテック社で現在のE-TEK 社製
造）はRAI 社製造のRAIPORE R1030 の無孔陰イオン隔膜
に熱圧縮される。水素は陰極から循環されるのではな
く、単に外部源からの陽極に与えられる。水素は陽極に
対して圧縮された耐湿性炭素クロスにより陽極に導電性
される。クロスの端部は水素に露出されている。アノ−
ド液は純粋なＩｍＣｌであり、カソ−ド液はＨＣｌガス
である。電流集電器は金メッキのステンレス鋼スクリ−
ンである。電池は110 ℃で動作される。出力は０ボルト
で10.9ma/cm 2 である。開放回路の電圧は300mv であり
最大電力の密度は0.69mw/cm 2 である。
【００５９】以上、本発明の好ましい実施例が記載され
たが、ここで示された技術は単なる実施例およびその変
形のみであり、応用および変形は本発明の技術的請求の
範囲内で行われることが当業者に明白である。
【図面の簡単な説明】
【図１】共通の陰イオン導電性セパレ−タを使用する本
発明の電気化学的燃料電池の実施例の概略図。
【図２】共通の陽イオン導電性セパレ−タを使用する本
発明の電気化学的燃料電池の実施の概略図。
フロントページの続き (72)発明者 ロバート・エー・オスターヤング アメリカ合衆国、ニューヨーク州 14226、 スナイダー、ゲッツビル・ロード 73 (72)発明者 カール・ダブリュ・タウンセンド アメリカ合衆国、カリフォルニア州 90066、ロサンゼルス、レッドウッド・ア ベニュー 3621 (72)発明者 アンドリュー・キンドラー アメリカ合衆国、カリフォルニア州 91108、サン・マリノ、プライマウス・ロ ード 616

Claims (7)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 電流生成用の熱再生燃料電池において、 共通のイオン導電性セパレ−タにより分離されている陽
    極区画と陰極区画を有する電気化学的電池と、 前記陽極区画中に位置している多孔性水素反応陽極と前
    記陰極区画中に位置している多孔性水素反応陰極と、 それぞれ陽極と陰極に接触する第１の表面を有する第１
    の電流集電器および第２の電流集電器と、 前記陰極と接触して水素ガスが生成される前記陰極区画
    中に位置し、気体の酸と溶融導電性酸からなるグル−プ
    から選択され前記電流生成期間中消費される溶剤のいら
    ないカソ−ド液と、 前記陽極と接触して前記陽極区画中に位置し、気体状の
    塩基と導電性の溶融した塩基とからなるグル−プから選
    択された溶剤のいらないアノ−ド液であって、陽極区画
    において塩基と水素が前記電流生成期間中前記陽極で消
    費され、前記塩基と前記酸が前記塩基と前記酸とを形成
    するように熱分解されることのできる塩を形成するため
    に結合される溶剤のいらないアノード液と、 前記塩を前記酸と塩基に熱的に変換し、前記電流生成期
    間中消費された前記酸を補充するための熱再生手段とを
    備えている熱再生燃料電池。
  2. 【請求項２】 前記共通のイオン導電性セパレ−タが無
    孔の隔膜または多孔性の隔膜であり、前記陰極で生成し
    た前記水素ガスを前記電流生成期間中、前記陽極で消費
    するように前記陽極区画へ移動するための手段をさらに
    備えている請求項１記載の熱再生燃料電池。
  3. 【請求項３】 前記溶剤のいらないアノ−ド液が、 （ａ）置換されたイミダゾリウム塩化物、置換されたピ
    リジウム塩化物、第４級のアンモニウム塩化物および臭
    化物、ＡｌＣｌ3 を含むまたは含まないそれらの混合物
    から選択された溶融導電性塩基と、 （ｂ）ＩｍＣｌ、ＩｍＡｌＣｌ4 、ＩｍＨＣｌ2 の溶融
    混合物と、 （ｃ）ＩｍＣｌ、ＩｍＨＣｌ2 の溶融混合物と、 （ｄ）ジエチルアミン、ジメチルアミンまたはジプロピ
    ルアミンから選択された気体状の気体と、 （ｅ）90℃〜125 ℃の温度域で分解せずに蒸発される能
    力を有するアミンから選択される請求項１記載の熱再生
    燃料電池。
  4. 【請求項４】 前記溶剤のいらないカソ−ド液が、 （ａ）ＩｍＨＣｌ2 ・ＨＣｌを含む混合物と、 （ｂ）ＩｍＡｌＣｌ4 およびＩｍＨＣｌ2 ・ＨＣｌを含
    む混合物と、 （ｃ）気体の酸のＨＣｌと、 （ｄ）［（Ｅｔ2 Ｏ）n Ｈ］+ ＭＣｌ4 - の一般的構造
    の溶融導電性酸から選択され、ここでＭはＡｌ，Ｇａ，
    Ｉｎ，Ｆｅから選択され、ｎは１〜10の間である請求項
    １記載の熱再生燃料電池。
  5. 【請求項５】 前記共通のイオン導電性セパレ−タがイ
    オン導電性隔膜または非対称セパレ−タであり、多孔性
    層およびそれと接触する無孔イオン導電性隔膜を有する
    請求項１記載の熱再生燃料電池。
  6. 【請求項６】 前記アノ−ド液の蓄積のため前記陽極区
    画に接続されている第１の蓄積手段と、前記カソ−ド液
    の蓄積のため前記陰極区画に接続されている第２の蓄積
    手段を含む請求項１記載の熱再生燃料電池。
  7. 【請求項７】 気体状の酸と溶融した導電性酸から選択
    された溶剤のいらないカソ−ド液を多孔性の水素反応陰
    極と接触させ、前記多孔性水素反応陰極と溶剤のいらな
    いカソ−ド液が陰極区画中に配置され、前記陰極区画は
    陽極区画と共通の共通イオン導電性セパレ−タを有し、
    そこにおいて水素ガスが生成され、前記溶剤のいらない
    カソ−ド液は消費され、 溶融した導電性塩基と気体状の塩基から選択された溶剤
    のいらないアノ−ド液を多孔性の水素反応陽極と接触さ
    せ、前記多孔性水素反応陽極と溶剤のいらないアノ−ド
    液が前記陽極区画中に配置され、前記溶剤のいらない塩
    基と前記溶剤のいらない酸の陰イオンと水素ガスが消費
    され、前記塩基と酸の塩が前記電流の生成期間中に形成
    され、 水素ガスを前記陽極区画へ導入し、 第１の電流集電器と第２の電流集電器で前記電流を集収
    し、前記第１、第２の電流集電器は第１、第２の表面を
    有し、その第１の表面が前記陽極、陰極とそれぞれ接触
    し、前記電流集電器の前記第２の表面は前記陽極区画と
    前記陰極区画とそれぞれ接触し、 前記塩を前記溶剤のいらない塩基と前記溶剤のいらない
    酸へ熱的に変換し、前記電流生成期間中に消費されたカ
    ソ−ド液とアノ−ド液を補充することを特徴とする電流
    生成方法手段。
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