JPH05222279A - エポキシ化合物と触媒との併用によるポリエステルの安定化 - Google Patents

エポキシ化合物と触媒との併用によるポリエステルの安定化

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JPH05222279A
JPH05222279A JP4190391A JP19039192A JPH05222279A JP H05222279 A JPH05222279 A JP H05222279A JP 4190391 A JP4190391 A JP 4190391A JP 19039192 A JP19039192 A JP 19039192A JP H05222279 A JPH05222279 A JP H05222279A
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Robert R Gallucci
ロバート・ラッセル・ガルッチ
Linda Harmon Nelson
リンダ・ハーモン・ネルソン
Thomas G Shannon
トーマス・ジェラード・シャノン
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General Electric Co
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Abstract

(57)【要約】 【目的】 溶融粘度安定性に優れた熱可塑性樹脂組成物
を提供する。 【構成】 （ａ）線状ポリエステル樹脂、（ｂ）二官能
性エポキシ化合物、及び、（ｃ）触媒化合物の諸成分に
より、熱可塑性樹脂組成物を構成する。線状ポリエステ
ル樹脂成分（ａ）は、脂肪族ジオール、脂環式ジオー
ル、又は、これらの混合物、と、芳香属二酸とから誘導
された単位を含む。二官能性エポキシ化合物成分（ｂ）
は、３，４−エポキシシクロヘキシルメチル−３，４−
エポキシシクロヘキシルカルボキシレート等である。上
記樹脂組成物は、（ｄ）ヒンダードフェノール酸化防止
剤を追加含有してもよい。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】本願は、１９９１年７月１８日に
提出された「エポキシ化合物を用いた無機充填剤含有ポ
リエステルの安定化」と称する米国特許出願第０７／７
３２，２２２号と関連を有している。本発明はポリエス
テル組成物に関するものである。一層詳しく述べれば、
本発明は改善された加水分解安定性および溶融粘度安定
性を有するポリエステル組成物に関する。なお一層詳し
く述べれば、本発明はエポキシ化合物と触媒との併用に
よって安定化された線状ポリエステル樹脂に関する。
【０００２】
【従来の技術】ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）
およびポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）のごとき
線状ポリエステルは、射出成形管押し出し成形のごとき
成形方法によって製品を製造するために広く使用されて
いる。化学安定性、耐溶剤性および低いガス透過性をは
じめとする多くの望ましい性質を有するため、線状ポリ
エステルは吹込み成形、形材押出しおよび熱成形のごと
き成形作業用の魅力的な材料となっている。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】かかる作業に際して見
られる問題点の１つは、ポリエステルの溶融粘度が比較
的低いことである。その結果、成形直後から冷却前まで
の期間において成形品の形状が十分に保持されないので
ある。近年、かかるポリエステルの溶融粘度および溶融
強度を増大させるための様々な方法が開発された。
【０００４】コダマ(Kodama)等の米国特許第４１４１８
８２号明細書中には、少なくとも８０モル％のエチレン
テレフタレート単位を含有するポリエステルを、(1) イ
ソシアヌル酸構造のエポキシ化合物(A) およびエポキシ
化合物(A) と反応し得る少なくとも１種の有機化合物
(B) 、または、(2) エポキシ化合物(A) と有機化合物
(B) との溶融反応から得られた生成物、と混合すること
により、高い溶融粘度を有するポリエステル組成物を得
るための方法が記載されている。
【０００５】ブラシュケ(Blaschke)等の英国特許第２０
９８２３１号明細書中には、トリグリシジルイソシアヌ
レート（ＴＧＩＣ）またはビスオキサゾリンを用いて安
定化されたポリテトラメチレンテレフタレートから製造
された成形品が記載されている。ヨシハラ(Yoshihara)
の米国特許第４７９５７７１号明細書中には、低温で結
晶化を示しかつ高い熱変形温度および良好な寸法安定性
を有するポリエステルが記載されている。そこに記載さ
れたポリエステル組成物は、８０％のポリエチレンテレ
フタレートを含有するポリエステル、ポリアリキレング
リコールのカルボン酸エステル、ポリオキシアルキレン
を含有するエポキシ化合物、およびタルクのごとき無機
充填剤から成っている。
【０００６】ローリングズ(Rawlings)の米国特許第４５
３３６７９号明細書中には、ポリエステル樹脂、２個以
上のエポキシ官能基を有するポリエポキシ化合物、およ
び補強剤から成る強化ポリエステルが記載されている。
ボーマン(Borman)等の米国特許第４０２０１２２号明細
書中には、高分子量の線状ポリエステルの溶融弾性また
は溶融粘度を上昇させるための方法が記載されている。
かかる方法は、１分子当り少なくとも２個のエポキシ基
を有する有機ポリエポキシドをポリエステルに添加する
ことから成っている。
【０００７】コーバー(Korver)の米国特許第４０７１５
０４号明細書中には、カルボキシル基含量の低いポリエ
ステル繊維が開示されている。かかる繊維は、ポリエス
テルおよび触媒物質（たとえばアルカリ金属塩）を溶融
押出成形し、次いで単官能性エポキシドを添加してそれ
と反応させることによって製造される。ブラウン(Brow
n) 等の米国特許第４９０４７４６号明細書中には、有
利な溶融粘度特性を有する枝分れポリエステルの製造方
法が記載されている。かかる改良方法に従えば、(A) ト
リグリシジルイソシアヌレートと(B) エステル基および
遊離カルボキシル基を有する線状重合体とを反応させる
ことによって反応性濃縮物が生成される。次いで、この
反応性濃縮物が(C) 遊離カルボキシル基を有する線状ポ
リエステルと溶融混合される。
【０００８】マクラッケン(McCracken) 等の米国特許第
４９３３４２９号明細書中には、高い溶融粘度を有する
枝分れポリエステルの製造方法が記載されている。そこ
に開示された枝分れポリエステルは、(A) 実質的な割合
の遊離カルボキシル基を有するポリエステル、(B) 好ま
しくは少なくとも３個のエポキシ官能基を有するポリエ
ポキシ化合物、並びに、(C) 脂肪族カルボン酸と第一級
アルキルアミンとの塩から選ばれた触媒、を反応させる
ことによって製造される。
【０００９】コメタニ(Kometani)等の米国特許第４２４
６３７８号明細書中にもまた、改善された溶融安定性を
有するポリエステルが記載されている。それによれば、
１００重量部のポリエステル、０．１〜４０重量部のエ
ポキシ化合物、並びに０．００１〜１０重量部の有機ス
ルホン酸塩および有機硫酸塩から成る組成物が製造され
る。
【００１０】ボーマン(Borman)等の米国特許第３８８６
１０４号明細書中には、少なくとも２個のエポキシ官能
基を有する内部多官能性エポキシドから成る安定剤を高
分子量のポリエステル樹脂に添加することによって該ポ
リエステル樹脂を安定化する方法が記載されている。有
用なものとして開示されているエポキシ基含有安定剤
は、エポキシ化された多重不飽和トリグリセリドであ
る。
【００１１】１９９０年５月１７日に提出されかつ本発
明の場合と同じ譲受人に譲渡された米国特許出願第０７
／５２６５７９号明細書中には、向上した溶融粘度を有
する枝分れポリエステルが開示されている。この特許出
願明細書中には、ＴＧＩＣ分岐剤を用いて枝分れさせた
ポリエステル樹脂に補強性無機充填剤を添加することが
記載されている。
【００１２】しかしながら、上記のポリエステル組成物
は高い溶融粘度において加工が困難であるという欠点を
有している。このような加工の困難は、多量のポリエポ
キシ官能性化合物を使用した場合に見られる溶融剛性に
起因するものであった。それ故、当業界においては加工
の容易な溶融粘度の高い線状ポリエステル樹脂が要望さ
れているのである。
【００１３】このたび意外にも、線状ポリエステル、二
官能性エポキシ化合物および脂肪族カルボン酸の塩から
成る組成物が、優れた加水分解安定性および溶融粘度安
定性を有することが見出された。その上、好適なポリエ
ステル組成物は高い溶融粘度および加工の容易さをも示
す。また、意外にも、本発明の組成物は単官能性または
三官能性エポキシ化合物を使用した組成物に比べて改善
された成果を示すのである。
【００１４】更にまた、線状ポリエステルおよび枝分れ
ポリエステルを含有する組成物はいずれも良好な加水分
解安定性を有するが、この点に関しては本発明の線状ポ
リエステルの方が枝分れポリエステル組成物よりも優れ
ていることも判明した。
【００１５】
【課題を解決する為の手段】本発明に従えば、(a) 線状
ポリエステル樹脂、(b) 二官能性エポキシ化合物および
(c) 触媒化合物から成る熱可塑性樹脂組成物が提供され
る。好ましくは、本発明の組成物は(d) ヒンダードフェ
ノール酸化防止剤を追加含有する。ポリエステル樹脂
(a) はポリ（１，４−ブチレンテレフタレート）、ポリ
エチレンテレフタレート、ポリ（１，４−シクロヘキサ
ンジメタノールテレフタレート）およびそれらの混合物
から成る群より選ばれ、そして組成物の全重量を基準と
して約６０〜約１００重量％の範囲内の量で使用される
ことが好ましい。
【００１６】好適な二官能性エポキシ化合物(b) は３，
４−エポキシシクロヘキシルメチル−３，４−エポキシ
シクロヘキシルカルボキシレートである。好適な触媒化
合物(c) は脂肪族カルボン酸の塩であり、そして最も好
適な触媒化合物(c) はステアリン酸ナトリウムである。
本発明に従えばまた、線状ポリエステル樹脂の溶融粘度
特性を向上させるための方法も提供される。かかる方法
は、線状ポリエステル樹脂に有効量の二官能性エポキシ
化合物および有効量の脂肪族カルボン酸の塩を配合する
ことを特徴とするものである。更にまた、本発明に従え
ば、本発明のポリエステル組成物から製造された製品も
提供される。
【００１７】
【実施例】本発明の成分(a) は線状ポリエステル樹脂で
ある。本発明において使用するためのポリエステルは、
一般に、２〜約１０個の炭素原子を有する脂肪族ジオー
ル、脂環式ジオールまたはそれらの混合物と少なくとも
１種の芳香族ジカルボン酸とから誘導されるものであ
る。好適なポリエステルは脂肪族ジオールと芳香族ジカ
ルボン酸から誘導されるものであって、一般式
【００１８】
【化１】
【００１９】（式中、ｎは２〜６の整数である）によっ
て表わされる反復単位を有している。最も好適なポリエ
ステルは、ポリエチレンテレフタレート、ポリ（１，４
−ブチレンテレフタレート）およびそれらの混合物であ
る。本発明においてはまた、脂肪族の酸および（また
は）脂肪族ポリオールから誘導された少量（たとえば
０．５〜約５重量％）の単位が上記のポリエステル中に
含有されて成るコポリエステルも使用可能である。この
場合の脂肪族ポリオールとしては、ポリエチレングリコ
ールのごときグリコール類が挙げられる。全てのかかる
ポリエステルは、たとえば、米国特許第２４６５３１９
および３０４７５３９号の明細書中に記載された方法に
従って製造することができる。
【００２０】脂環式ジオールおよび芳香族ジカルボン酸
から誘導されるポリエステルを製造するためには、たと
えば、１，４−シクロヘキサンジメタノールのシスまた
はトランス異性体（あるいはそれらの混合物）と芳香族
ジカルボン酸とを縮合させればよい。その結果、式
【００２１】
【化２】
【００２２】（式中、シクロヘキサン環はそれのシスお
よびトランス異性体から選ばれたものであり、またＲは
６〜２０個の炭素原子を有しかつ芳香族ジカルボン酸か
らカルボキシル基が除去された後の残基であるアリール
基を表わす）によって表わされる反復単位を有するポリ
エステルが得られる。カルボキシル基除去後の残基Ｒに
よって表わされる芳香族ジカルボン酸の実例としては、
イソフタル酸、テレフタル酸、１，２−ジ（ｐ−カルボ
キシフェニル）エタン、４，４−ジカルボキシジフェニ
ルエーテルなど、およびそれらの混合物が挙げられる。
これらの酸は全て、少なくとも１個の芳香核を有してい
る。また、１，４−または１，５−ナフタレンジカルボ
ン酸のごとくに融合環を有する酸を使用することもでき
る。好適なジカルボン酸は、テレフタル酸、または、テ
レフタル酸とイソフタル酸との混合物である。
【００２３】別の好適なポリエステルは、１，４−シク
ロヘキサンジメタノールのシスまたはトランス異性体
（あるいはそれらの混合物）をイソフタル酸およびテレ
フタル酸の混合物と反応させることによって得られるも
のである。かかるポリエステルは、式
【００２４】
【化３】
【００２５】によって表わされる反復単位を有してい
る。更に別の好適なポリエステルは、シクロヘキサンジ
メタノール、アルキレングリコールおよび芳香族ジカル
ボン酸から誘導されるコポリエステルである。これらの
コポリエステルを製造するためには、たとえば、１，４
−シクロヘキサンジメタノールのシスまたはトランス異
性体（あるいはそれらの混合物）およびアルキレングリ
コールと芳香族ジカルボン酸とを縮合させればよい。そ
の結果、式
【００２６】
【化４】
【００２７】および
【００２８】
【化５】
【００２９】（式中、シクロヘキサン環はそれのシスお
よびトランス異性体から選ばれたものであり、Ｒは前記
に定義された通りであり、ｎは２〜６の整数であり、ｘ
単位は約１０〜約９０重量％を占め、またｙ単位は約９
０〜約１０重量％を占める）によって表わされる反復単
位を有するコポリエステルが得られる。かかる好適なコ
ポリエステルは、１，４−シクロヘキサンジメタノール
のシスまたはトランス異性体（あるいはそれらの混合
物）、エチレングリコールおよびテレフタル酸を１：
２：３のモル比で反応させることによって製造すること
ができる。こうして得られたコポリエステルは、式
【００３０】
【化６】
【００３１】および
【００３２】
【化７】
【００３３】（式中、ｘおよびｙは前記に定義された通
りである）によって表わされる反復単位を有している。
本明細書中に記載されたポリエステルは商業的に入手し
得るか、あるいは当業界において公知の方法（たとえ
ば、米国特許第２９０１４６６号明細書中に開示された
方法）によって製造することができる。
【００３４】本発明において使用されるポリエステル
は、フェノールとテトラクロロエタンとの６０：４０混
合物または類似の溶剤中において２３〜３０℃で測定し
た場合に約０．４〜約２．０dl/gの固有粘度を有してい
る。ポリエステル樹脂(a) の使用量は広範囲にわたって
変化し得る。好ましくは、ポリエステル樹脂(a) は組成
物の全重量を基準として約６０〜約１００重量％の範囲
内の量で使用される。一層好ましくは、ポリエステル樹
脂(a) は組成物の全重量を基準として約９０〜約１００
重量％の範囲内の量で使用される。ポリエチレンテレフ
タレートとポリ（１，４−ブチレンテレフタレート）と
の混合物が使用される場合、ポリエステル樹脂(a) は該
混合物の１００重量部当り約１〜約９９重量部のポリエ
チレンテレフタレートおよび約９９〜約１重量部のポリ
（１，４−ブチレンテレフタレート）から成る。なお、
本発明の範囲内においてはその他のポリエステル混合物
を使用することもできる。
【００３５】成分(b) は少なくとも１種の二官能性エポ
キシ化合物である。二官能性エポキシ化合物とは、２個
の末端エポキシ官能基を有する化合物を意味する。かか
る二官能性エポキシ化合物は炭素、水素および酸素のみ
を含有することが好ましい。また、ポリエステル樹脂と
の混合を容易にするため、かかるエポキシ化合物は約１
０００以下の分子量を有することが好ましい。好適な二
官能性エポキシ化合物は、少なくとも１個のエポキシ基
をシクロヘキサン環上に有するようなものである。好適
な二官能性エポキシ化合物の実例としては、３，４−エ
ポキシシクロヘキシルメチル−３，４−エポキシシクロ
ヘキシルカルボキシレート、ビス（３，４−エポキシシ
クロヘキシルメチル）アジペート、ビニルシクロヘキセ
ンジエポキシド、ビスフェノールジグリシジルエーテ
ル、アミンおよびアミドのジグリシジル付加物、カルボ
ン酸のジグリシジル付加物などが挙げられる。特に好適
なのは３，４−エポキシシクロヘキシルメチル−３，４
−エポキシシクロヘキシルカルボキシレートである。
【００３６】かかる二官能性エポキシ化合物は、当業者
にとって公知の方法によって製造することができる。た
とえば、対応するα，β−ジヒドロキシ化合物を脱水す
ることによってエポキシ基を生成させることができる
し、あるいは対応する不飽和化合物を公知の方法に従っ
て過酸（たとえば過酢酸）で処理することによってそれ
をエポキシ化することもできる。また、かかる二官能性
エポキシ化合物は商業的に入手することもできる。
【００３７】二官能性エポキシ化合物(b) は任意の有効
な量で使用することができるが、少量（たとえば、約
０．１〜約５重量％）の使用が好ましい。なお、特に好
適な使用量範囲は約０．１〜約３．５重量％であり、ま
た最も好適な使用量範囲は約０．５〜約２重量％であ
る。このような特に好適な使用量範囲のうちでも、特定
の組成物中においては約１〜約１．５重量％の二官能性
エポキシ化合物を使用するのが有利であることが判明し
ている。なお斯かる百分率の全てはポリエステル樹脂お
よびエポキシ化合物の合計重量を基準としたものであ
る。
【００３８】本発明の成分(c) は触媒化合物から成って
いる。好適な触媒化合物は、炭素−リン直接結合を含ま
ずかつアルカリ金属陽イオン、アルカリ土類金属陽イオ
ンおよびハロゲン陰イオンの少なくとも１者を含有する
塩である。このような部類には多数の化合物が含まれる
ことは自明であろう。かかる化合物としては、アルカリ
金属ハロゲン化物、アルカリ金属カルボン酸塩、アルカ
リ金属エノラート、アミンハロゲン化水素酸塩、アルカ
リ金属炭酸塩および第四級アンモニウムハロゲン化物が
存在する。それらの実例としては、フッ化リチウム、ヨ
ウ化リチウム、臭化カリウム、ヨウ化カリウム、リン酸
二水素ナトリウム、酢酸ナトリウム、安息香酸ナトリウ
ム、カプロン酸ナトリウム、ステアリン酸ナトリウム、
アスコルビン酸ナトリウムおよび臭化ドデシルトリメチ
ルアンモニウムが挙げられる。
【００３９】少なくとも約１８個の炭素原子を有する脂
肪族カルボン酸の塩、とりわけステアリン酸のアルカリ
金属塩（好ましくはステアリン酸ナトリウム）は、本発
明に従って使用される他の触媒化合物に比べて特定の利
点を有しており、従って好適である場合が多い。第一
に、かかる塩の使用はそれらが存在しない場合よりも実
質的に早い供給速度でポリエステル−二官能性エポキシ
ド組成物の押出しを可能にする。第二に、かかる塩はグ
リシジル反応体からの副生物であるアクロレインの生成
を抑制する傾向がある。第三に、かかる塩は触媒として
有用な他の化合物（特にアミン）に比べて組成物に臭気
を付与することが実質的に少ない。
【００４０】触媒化合物(c) は、本発明の組成物中にお
いて任意の有効な量で使用することができる。とは言
え、触媒化合物(c) は組成物の全重量を基準として約
０．０１〜約１重量％の範囲内の量で使用されることが
好ましく、また約０．０３〜約０．１重量％の範囲内の
量で使用されることがより好ましい。所望に応じ、本発
明の組成物は成分(d) としてヒンダードフェノール酸化
防止剤を追加含有することができる。本発明においては
当業者にとって公知である任意のヒンダードフェノール
を使用することができ、また各種のヒンダードフェノー
ルが商業的に入手可能である。
【００４１】ヒンダードフェノールとは、立体障害を受
けるフェノール性ＯＨ基を有するような化合物、とりわ
けフェノール性ＯＨ基に対してオルトの位置にｔ−ブチ
ル基を有するような化合物である。かかる化合物の実例
は多数のものがある。好適な実例としては、テトラキス
（メチレン−３−（３’，５’−ジ−tert−ブチル−
４’−ヒドロキシフェニル）プロピオネート）メタン、
オクタデシル−３−（３’，５’−ジ−tert−ブチル−
４’−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、１，３，
５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−te
rt−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼン、４，
４’−（２，２−ジフェニルプロピル）ジフェニルアミ
ン、エトキシル化アリールフェノールのエステル、２，
２’−チオジエチルビス（３−（３，５−ジ−tert−ブ
チル−４−ヒドロキシフェニル））プロピオネート、オ
クタデシル−３，５−ジ−tert−ブチル−４−ヒドロキ
シヒドロシンナメート、および、それらの任意の混合物
が挙げられる。最も好適なのは、イルガノックス(IRGAN
OX) １０７６として商業的に入手可能なオクタデシル−
３，５−ジ−tert−ブチル−４−ヒドロキシヒドロシン
ナメートである。
【００４２】本発明の組成物はまた、染料、顔料、安定
剤、可塑剤、補強剤、難燃剤、滴下抑制剤、核生成剤、
ゴム系耐衝撃性向上剤などのごとき任意の数の常用添加
剤を含有することもできる。これらの添加剤は、所望に
応じ、それらの通常の目的のために添加される。難燃剤
の実例は米国特許第３８３３６８５、３３４２２５４、
３９１５９２６および３６７１４８７号の明細書中に開
示されている。また、米国特許第３６８１２８１、３５
５７０５３および３８３０７７１号並びに英国特許第１
３５８０８０号の明細書中にも他の難燃剤が開示されて
いる。
【００４３】一般的に述べれば、主要な難燃剤は難燃性
を付与する能力を得るために使用される化学元素（たと
えば、臭素、塩素、アンチモン、リンおよび窒素）を含
有している。なお、かかる難燃剤はハロゲン化（臭素化
または塩素化）有機化合物、リン化合物を添加したハロ
ゲン化有機化合物、リン−窒素結合を含有する化合物、
またはそれらの混合物から成ることが好ましい。
【００４４】難燃剤の使用量は、組成物中に少量で存在
する限りは本発明にとって重要でない。多量の難燃剤は
物理的性質を損なうが、少なくともポリエステル樹脂に
不燃性または自消性を付与するのに十分な量で存在する
ことは必要である。当業者には自明のごとく、難燃剤の
使用量は樹脂の性質および難燃剤の効率に応じて変化す
る。とは言え、難燃剤の使用量は樹脂１００重量部当り
０．５〜５０重量部の範囲内にあるのが通例である。
【００４５】難燃剤の好適な使用量範囲は樹脂１００重
量部当り約３〜約２５重量部であり、また特に好適な使
用量範囲は約８〜約１２重量部である。難燃性をもたら
す元素が高度に濃縮されている化合物の場合には、より
少ない量でも十分である。たとえば、元素状の赤リンは
樹脂１００重量部当り０．５〜２．０重量部の量で使用
されるのに対し、リン酸トリフェニルの状態にあるリン
は樹脂１００重量部当り２５重量部の量で使用される。
他方、ハロゲン化芳香族化合物は樹脂１００重量部当り
８〜１２重量部の量で使用され、また酸化アンチモンの
ごとき相乗剤は樹脂１００重量部当り約２〜約５重量部
の量で使用される。
【００４６】本発明の組成物はまた、滴下抑制剤を含有
することもできる。滴下抑制剤は米国特許第３６７１４
８７号明細書中に記載されている。通例、滴下抑制剤は
ポリテトラフルオロエチレン樹脂から成っていて、それ
らは商業的に入手し得るか、あるいは公知の方法によっ
て製造することができる。ポリテトラフルオロエチレン
樹脂は、遊離基触媒（たとえば、ペルオキシ二硫酸ナト
リウム、カリウムまたはアンモニウム）を使用しながら
水性媒質中において１００〜１０００psi および０〜２
００℃（好ましくは２０〜１００℃）の条件下でテトラ
フルオロエチレンを重合させることによって得られる白
色の固体である。詳しくは、ブルベーカー(Brubaker)の
米国特許第２３９３９６７号明細書を参照されたい。
【００４７】好適な補強剤は、雲母、石綿、ウォラスト
ナイト、粘土、タルク、炭素、セラミック、チタン酸塩
およびそれらの混合物のごとき無機材料である。中で
も、タルクが特に好適である。最も好適な補強剤はガラ
ス充填剤である。かかるガラス充填剤はフィラメント状
ガラス繊維またはガラスフレークの形態を有することが
好ましい。これらの材料は当業者にとって公知であっ
て、様々な製造業者から広く入手することができる。最
終的に電気的用途のために使用される組成物において
は、ナトリウム含量の少ない石灰−アルミニウムホウケ
イ酸ガラスから成るガラスフィラメントを使用すること
が好ましい。これはＥガラスとして知られている。とは
言え、その他のガラス組成物も有用である。特に好適な
のはＫガラスフィラメント（直径約１４ミクロン）、Ｇ
ガラスフィラメント（直径約１０ミクロン）およびＤガ
ラスフィラメント（直径約７ミクロン）である。かかる
ガラスフィラメントの全てが本発明の範囲内において使
用可能である。かかるガラスフィラメントは、蒸気吹
き、空気吹き、火炎吹きおよび機械的延伸のごとき標準
的な方法によって製造される。なお、プラスチック補強
用として好適なガラスフィラメントは機械的延伸によっ
て製造される。フィラメントの直径は約０．０００１２
〜約０．０００７５インチの範囲内にあることが好まし
いが、これは本発明にとって重要でない。とは言え、当
業者にとって公知の通り、フィラメントの直径が小さく
なるほどプラスチックの強度は増大する。
【００４８】ガラスフィラメントの長さや、ガラスフィ
ラメントから繊維、糸、ロービング、マットなどが形成
されるか否かは、本発明にとって重要でない。とは言
え、本発明の組成物を製造する際には、約1/8 〜約２イ
ンチの長さを有するチョップトストランドの形態でガラ
スフィラメントを使用するのが簡便である。なお、かか
る組成物から成形された製品中には一層短いストランド
も見出される。その理由は、配合中にかなりの破砕が起
こるからである。
【００４９】本発明の方法は様々な手順に従って実施す
ることができる。１つの手順に従えば、乾燥ポリエステ
ル樹脂および触媒化合物（好ましくは脂肪族カルボン酸
の塩）と共に二官能性エポキシ化合物を押出配合機内に
投入し、次いで混合物を高温（たとえば４５０〜５５０
°Ｆ）に加熱して押出すことによって成形用ペレットが
製造される。その際、二官能性エポキシ化合物はポリエ
ステル樹脂および触媒化合物中に分散し、それによって
溶融粘度の上昇が起こる。別の手順に従えば、二官能性
エポキシ化合物をポリエステル樹脂および触媒化合物と
常温で混合した後、かかる混合物がロール機上で可塑化
され、たとえば４５０〜５５０°Ｆに加熱され、冷却さ
れ、次いで細断される。また、エポキシ化合物を粉末状
もしくは粒状のポリエステル樹脂および触媒化合物と混
合した後、かかる混合物を加熱し、そして配合兼成形用
の装置を用いて直接に成形品を製造することもできる。
更に別の手順に従えば、ポリエステル樹脂製造プロセス
の最終工程において二官能性エポキシ化合物を混入する
こともできる。
【００５０】配合は、温度を綿密に制御しながら行う必
要がある。なお、温度は約５３０°Ｆよりも低く維持さ
れることが好ましい。また、配合はポリエステル樹脂、
触媒化合物および二官能性エポキシ化合物の均質な混合
物が得られるまで継続されることが好ましい。上記のご
ときその他の添加剤は、当業者にとって公知のごとく、
配合中に添加することによって組成物に所望の特性を付
与することができる。
【００５１】次いで、本発明の組成物を成形することに
よって各種の製品を製造することができる。好ましく
は、かかる組成物をシート状に押出してから熱成形する
ことによって各種の製品が製造されるか、あるいは押出
しによって管が製造される。かかる組成物はまた、通常
の方法よりも高い溶融強度を要求する形材押出し、成形
およびその他の公知方法において使用するためにも適し
ている。これらの方法については、たとえば、「モダン
・プラスチックス・エンサイクロペディア ´８９(Mode
rn Plastics Encyclopedia ´89)」（マグローヒル社）
第６５巻第１１号の２１５〜３０８頁を参照されたい。
【００５２】特に好適な製品は、線状ポリエステル樹
脂、二官能性エポキシ化合物および触媒化合物から成る
ポリエステル組成物から製造されかつ緩衝管において繊
維を被覆するコアチューブである。本発明を一層詳しく
説明するため、以下に実施例を示す。なお、これらの実
施例は本発明の特許請求の範囲を制限するものと解すべ
きでない。
【００５３】
【実施例１〜３】それぞれの成分を回転混合し、次いで
２．５インチの真空吸引式プロデックス(Prodex)一軸ス
クリュー押出機内において配合することによってポリエ
ステル組成物を調製した。押出機のバレル設定温度は４
８０°Ｆであり、スクリュー速度は１００〜１１０rpm
であり、また供給速度は毎分約６００ｇであった。１２
０℃で４時間にわたり乾燥した後、組成物を射出成形す
ることによって試験片を作製した。その際には、４８０
°Ｆのバレル設定温度、１４０°Ｆの金型温度、１１秒
の射出時間、１５秒の保圧時間、および２００psi の背
圧を使用した。
【００５４】毎分０．５インチのクロスヘッド速度を使
用しながら、タイプＶ引張試験片（２．５×０．１２５
インチ）に関する引張特性を測定した。引張伸びは破断
時におけるクロスヘッド変位から求めた。引張強さはps
i 単位で示されている。また、加水分解試験のため、試
験片に老化処理を施した。そのためには、密閉容器内に
おいて硫酸カリウムの飽和水溶液の上方に試験片を吊る
し、それによって９４％の相対湿度および８５℃の温度
に暴露した。暴露後、試験片を取出し、そして少なくと
も２４時間にわたって周囲条件下に保った。
【００５５】更にまた、ティニウス・オールセン(Tiniu
s Olsen)溶融粘度計を用いて組成物の溶融粘度を測定し
た。その際には、２１５００ｇの荷重を加えながら、４
８０°Ｆで０．０４２５インチのオリフィスを通して組
成物を押出した。比較のため、二官能性エポキシ化合物
および触媒を添加しない組成物も調製した。
【００５６】これらの組成物の配合データおよび測定結
果を下記表１中に示す。
【００５７】
【表１】 表 １ 実施例 Ａ* １ ２ ３ ［組成］ ポリエステルa （重量％） 100 99 99 98.5 ジエポキシドb （重量％） − 1 1 1.5 触媒c (phr) − 0.025 0.05 0.05 ［性質］引張特性 成形直後のＴＥd 378 228 284 250 成形直後のＴＳe 7307 7126 6988 7058 １日間の老化後のＴＥ 341 217 264 274 １日間の老化後のＴＳ 7428 7354 7265 7340 ３週間の老化後のＴＥ 119 99 249 97 ３週間の老化後のＴＳ 8352 7674 7560 7556 ４週間の老化後のＴＥ 93 178 223 253 ４週間の老化後のＴＳ 8329 7607 7581 7287溶融粘度 （ポアズ） ペレット 7497 25657 28460 13783 成形直後 6068 27150 28004 11940 ４週間の老化後 686 13073 20880 9353 ＊＝比較例 phr ＝ポリエステルとジエポキシドとの合計量１００重
量部当りの重量部 ａ＝ゼネラル・エレクトリック・カンパニー(General E
lectric Company)からバロックス(VALOX) ３１５の名称
で販売されているポリ（１，４−ブチレンテレフタレー
ト） ｂ＝ユニオン・カーバイド・カンパニー(Union Carbide
Company) からベークライト(BAKELITE)ＥＲＬ４２２１
の名称で販売されている３，４−エポキシシクロヘキシ
ルメチル−３，４−エポキシシクロヘキシルカルボキシ
レート ｃ＝ステアリン酸ナトリウム ｄ＝引張伸び（％） ｅ＝引張強さ (psi) 上記表１から明らかなごとく、二官能性エポキシ化合物
および触媒を含有するポリエステル組成物は単独のポリ
エステル樹脂に比べて老化後に大幅に優れた溶融粘度お
よび引張伸びを示した。
【００５８】
【実施例４および５】４８０°Ｆのバレル設定温度、３
００rpm のスクリュー速度および毎分２５０〜３２０ｇ
の供給速度を有する３０mmのウェルナー・プフライデラ
ー(Werner Pfleiderer) 二軸スクリュー押出機を用いて
組成物の配合を行うことによって実施例１〜３の手順を
繰返した。組成物の配合データおよび測定結果を下記表
２中に示す。
【００５９】
【表２】 表 ２ 実施例 Ｂ* Ｃ* ４ ５ ［組成］ ポリエステルa （重量％） 100 99 99 99 ジエポキシドb （重量％） − 1 1 1 触媒c (phr) − − 0.05 0.1 ［性質］引張伸び 成形直後 272 348 261 267 １日間の老化後 223 236 231 244 ３週間の老化後 137 140 247 175 ４週間の老化後 50 172 254 203 ５週間の老化後 9 160 258 177 ６週間の老化後 4 147 272 182 溶融粘度 （ポアズ） 成形直後 3147 3900 7500 7161 １日間の老化後 2927 3366 7372 7145 ３週間の老化後 1247 1482 6717 6315 ４週間の老化後 − − 6230 5839 ６週間の老化後 133 − 6152 5665 ＊＝比較例 phr ＝ポリエステルとジエポキシドとの合計量１００重
量部当りの重量部 ａ＝ゼネラル・エレクトリック・カンパニーからバロッ
クス（５６１１ポアズ）の名称で販売されているポリ
（１，４−ブチレンテレフタレート） ｂ＝ユニオン・カーバイド・カンパニーからベークライ
トＥＲＬ４２２１の名称で販売されている３，４−エポ
キシシクロヘキシルメチル−３，４−エポキシシクロヘ
キシルカルボキシレート ｃ＝ステアリン酸ナトリウム 上記表２から明らかなごとく、二官能性エポキシ化合物
および触媒を溶融混合して成るポリエステル組成物は単
独のポリエステルまたは二官能性エポキシ化合物のみを
溶融混合して成るポリエステル組成物に比べて老化後に
溶融粘度および引張伸びの実質的に高い残率を示した。
【００６０】
【実施例６および７】単官能性エポキシ化合物を含有す
るポリエステル組成物との比較を行いながら実施例１〜
３の手順を繰返した。いずれの場合にも、同数のエポキ
シ基が導入されるように組成物を調製した。試験片の老
化処理に際しては、加圧蒸気滅菌器［ウィスコンシン・
アルミニウム・ファウンドリー・カンパニー(Wisconsin
Aluminum Foundry Company)製のモデルＮo.２５ｘ］内
において水面の上方に試験片を吊るし、それによって１
００％の相対湿度、１１０℃の温度および０．４ kg/cm
2 の圧力に暴露した。暴露後、試験片を取出し、そして
少なくとも２４時間にわたって周囲条件下に保った。
【００６１】組成物の配合データおよび測定結果を下記
表３中に示す。
【００６２】
【表３】 表 ３ 実施例 Ｄ* Ｅ* ６ ７ ［組成］ ポリエステルa （重量％） 100 100 100 100 エポキシド(phr) 3.1 c − 1.5 b 1.5 b 触媒 (phr) 0.06d − 0.06d 0.05e ［性質］溶融粘度 （ポアズ） 4801 5442 18531 13976引張特性 成形直後のＴＥ 325 202 264 198 成形直後のＴＳ 6953 8078 7730 7717 １日間の老化後のＴＥ 264 92 202 206 １日間の老化後のＴＳ 7267 8070 7251 7143 ３日間の老化後のＴＥ 194 20 220 165 ３日間の老化後のＴＳ 7209 8548 7327 7230 ５日間の老化後のＴＥ 63 4 220 185 ５日間の老化後のＴＳ 7486 3993 7378 7183 ７日間の老化後のＴＥ 17 Ａ 156 169 ７日間の老化後のＴＳ 8013 Ａ 7533 7321 ＊＝比較例 phr ＝ポリエステル１００重量部当りの重量部 ａ＝ゼネラル・エレクトリック・カンパニーからバロッ
クス３１５の名称で販売されているポリ（１，４−ブチ
レンテレフタレート） ｂ＝ユニオン・カーバイド・カンパニーからベークライ
トＥＲＬ４２２１の名称で販売されている３，４−エポ
キシシクロヘキシルメチル−３，４−エポキシシクロヘ
キシルカルボキシレート ｃ＝パシフィック・アンカー・ケミカル・カンパニー(P
acific Anchor ChemicalCompany) からエポディル(EPOD
IL)７４８の名称で販売されている脂肪族グリシジルエ
ーテルｄ＝ステアリン酸ナトリウム ｅ＝ヨウ化カリウム Ａ＝脆過ぎて試験不可能 上記表３から明らかな通り、二官能性エポキシ化合物を
配合して成るポリエステル組成物は単官能性エポキシ化
合物を配合して成るポリエステル組成物に比べて遥かに
優れた溶融粘度安定性を有することがわかる。更にま
た、二官能性エポキシ化合物の場合と同等な溶融粘度安
定性の向上を達成するためには、遥かに多量の単官能性
エポキシ化合物が必要であることもわかる。表３はま
た、金属ハロゲン化物が本発明の組成物にとって有用な
触媒であることをも示している。
【００６３】
【実施例８および９】本発明の二官能性エポキシ化合物
と三官能性エポキシ化合物とを比較しながら実施例１〜
３の手順を繰返した。いずれの場合にも、同数のエポキ
シ基が導入されるように組成物を調製した。老化処理
は、１００％の相対湿度および１１０℃の温度に対する
暴露をもたらすような環境中において行った。
【００６４】組成物の配合データおよび測定結果を下記
表４中に示す。
【００６５】
【表４】 表 ４ 実施例 Ｆ* Ｇ* ８ ９ ［組成］ ポリエステルa （重量％） 100 100 100 100 ＥＲＬ４２２１b (phr) − − 1.3 0.64 ＴＧＩＣc (phr) 1.0 0.5 − − ステアリン酸ナトリウム (phr) 0.065 0.065 0.065 0.065 ヒンダードフェノールd (phr) 0.2 0.2 0.2 0.2 ［性質］溶融粘度 （ポアズ） 成形直後 26558 13725 19092 14245 ３日間の老化後 1173 734 12343 2993 ＊＝比較例 phr ＝ポリエステル１００重量部当りの重量部 ａ＝ゼネラル・エレクトリック・カンパニーからバロッ
クス３１５の名称で販売されているポリ（１，４−ブチ
レンテレフタレート） ｂ＝ユニオン・カーバイド・カンパニーからベークライ
トＥＲＬ４２２１の名称で販売されている３，４−エポ
キシシクロヘキシルメチル−３，４−エポキシシクロヘ
キシルカルボキシレート ｃ＝トリグリシジルイソシアヌレート ｄ＝チバ・ガイギー・カンパニー(Ciba Geigy Company)
製のイルガノックス１０７６ 上記表４から明らかなごとく、二官能性エポキシ化合物
を配合して成るポリエステル組成物は同数のエポキシ基
を含有する三官能性エポキシ化合物を配合して成るポリ
エステル組成物に比べて老化後に溶融粘度の実質的に高
い残率を示した。
【００６６】
【実施例１０〜１５】ＥＲＬ４２２１の使用量を変化さ
せながら実施例１〜３の手順を繰返した。組成物の配合
データおよび測定結果を下記表５中に示す。なお、二官
能性エポキシ化合物および触媒を含有しないポリエステ
ル組成物も比較例として示されている。
【００６７】
【表５】 表 ５ 実施例 Ｈ* 10 11 12 13 14 15 ［組成 (pbw)］ ポリエステルa 100 100 100 100 100 100 100 ＥＲＬ４２２１b − 0.2 0.6 0.8 1.0 1.5 2.0 ステアリン酸ナトリウム − 0.05 0.05 0.05 0.05 0.05 0.05 イルガノックスc 0.1 0.1 0.1 0.1 0.1 0.1 0.1 ［性質］溶融粘度 （ポアズ） 成形直後 4194 9603 15601 18884 20336 13188 7395 ３週間の老化後 − 2072 5995 12253 19782 − − ５週間の老化後 510 − − − − − − ６週間の老化後 − 307 1048 3081 8784 8409 5147引張特性 成形直後のＴＥ 275 158 271 264 259 267 256 成形直後のＴＳ 7838 7684 7458 7417 7394 7454 7314 １日間の老化後のＴＥ 205 285 263 272 257 243 201 １日間の老化後のＴＳ 8422 7662 7499 7494 7478 7331 7019 ３週間の老化後のＴＥ 113 177 256 271 249 239 110 ３週間の老化後のＴＳ 8079 7800 7492 7324 7310 7685 7529 ６週間の老化後のＴＥ 11 7 131 166 255 173 251 ６週間の老化後のＴＳ 8552 8263 8184 7881 7575 7536 7467 ＊＝比較例 pbw ＝重量部 ａ＝ゼネラル・エレクトリック・カンパニーからバロッ
クス３１５の名称で販売されているポリ（１，４−ブチ
レンテレフタレート） ｂ＝ユニオン・カーバイド・カンパニーからベークライ
トＥＲＬ４２２１の名称で販売されている３，４−エポ
キシシクロヘキシルメチル−３，４−エポキシシクロヘ
キシルカルボキシレート ｃ＝チバ・ガイギー・カンパニー製のヒンダード・フェ
ノール酸化防止剤 上記表５から明らかな通り、広範囲の二官能性エポキシ
化合物濃度において優れた溶融粘度特性を有するポリエ
ステルシ組成物が得られることがわかる。意外にも、
０．６〜１．５重量％の二官能性エポキシ化合物濃度に
おいて最高の溶融粘度を有するポリエステル組成物が得
られることが判明した。
【００６８】尚、前記の米国特許及び英国特許、並び
に、米国特許出願の全ては、本願開示中に取り入れられ
るものとする。上記の詳細な説明に基づけば、本発明の
様々な変更態様が可能であることは当業者にとって自明
であろう。たとえば、ポリ（１，４−ブチレンテレフタ
レート）の代りに、ポリエチレンテレフタレート、ポリ
（１，４−シクロヘキサンジメタノールテレフタレー
ト）またはそれらの混合物のごとき他のポリエステルを
使用することができる。また、ビニルシクロヘキセンジ
エポキシド、ビス（３，４−エポキシシクロヘキシルメ
チル）アジペートおよびそれらの混合物のごとき他の二
官能性エポキシ化合物を有効に使用することもできる。
なお、二官能性エポキシ化合物と組み合わせて単官能性
エポキシ化合物を使用することは本発明の範囲内に含ま
れる。本発明においてはまた、臭化カリウム、ヨウ化リ
チウム、フッ化リチウム、酢酸ナトリウム、ヨウ化カリ
ウム、カプロン酸ナトリウム、安息香酸ナトリウム、ア
スコルビン酸ナトリウム、リン酸二水素ナトリウムおよ
びそれらの混合物を触媒化合物として使用することもで
きる。更にまた、任意公知のヒンダードフェノール並び
に難燃剤および滴下抑制剤をはじめとする各種の常用添
加剤を本発明の組成物に添加することも意図されてい
る。更にまた、ガラス繊維およびガラスフレークのごと
き補強剤を用いて本発明の組成物を改質することも本発
明の範囲内に含まれる。かかる自明の変更態様の全てが
前記特許請求の範囲内に含まれることを理解すべきであ
る。
フロントページの続き (72)発明者 リンダ・ハーモン・ネルソン アメリカ合衆国、インディアナ州、エバン スビル、ドレクセル・ドライブ、720番 (72)発明者 トーマス・ジェラード・シャノン アメリカ合衆国、インディアナ州、エバン スビル、チェリー・ヒル・ドライブ、518 番

Claims (42)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 (a) 線状ポリエステル樹脂、(b) 二官能
    性エポキシ化合物および(c) 触媒化合物の諸成分から成
    ることを特徴とする熱可塑性樹脂組成物。
  2. 【請求項２】 前記ポリエステル樹脂(a) が脂肪族ジオ
    ール、脂環式ジオールまたはそれらの混合物と芳香族二
    酸とから誘導された単位から成る請求項１記載の組成
    物。
  3. 【請求項３】 前記ポリエステル樹脂(a) がポリ（１，
    ４−ブチレンテレフタレート）、ポリエチレンテレフタ
    レート、ポリ（１，４−シクロヘキサンジメタノールテ
    レフタレート）およびそれらの混合物から成る群より選
    ばれる請求項２記載の組成物。
  4. 【請求項４】 前記ポリエステル樹脂(a) がポリ（１，
    ４−ブチレンテレフタレート）である請求項３記載の組
    成物。
  5. 【請求項５】 前記ポリエステル樹脂(a) がフェノール
    とトリクロロエタンとの６０：４０混合物中において２
    ５℃で測定した場合に少なくとも約０．４dl/gの固有粘
    度を有する請求項１記載の組成物。
  6. 【請求項６】 前記二官能性エポキシ化合物(b) がビス
    （３，４−エポキシシクロヘキシルメチル）アジペー
    ト、ビニルシクロヘキセンジエポキシド、３，４−エポ
    キシシクロヘキシルメチル−３，４−エポキシシクロヘ
    キシルカルボキシレート、ビスフェノールジグリシジル
    エーテル、カルボン酸のジグリシジル付加物、およびそ
    れらの混合物から成る群より選ばれる請求項１記載の組
    成物。
  7. 【請求項７】 前記二官能性エポキシ化合物(b) が３，
    ４−エポキシシクロヘキシルメチル−３，４−エポキシ
    シクロヘキシルカルボキシレートである請求項６記載の
    組成物。
  8. 【請求項８】 前記触媒化合物(c) が炭素−リン直接結
    合を含まずかつアルカリ金属陽イオン、アルカリ土類金
    属陽イオンおよびハロゲン陰イオンの少なくとも１者を
    含有する塩である請求項１記載の組成物。
  9. 【請求項９】 前記触媒化合物(c) が臭化カリウム、ヨ
    ウ化カリウム、ヨウ化リチウム、フッ化リチウム、酢酸
    ナトリウム、カプロン酸ナトリウム、安息香酸ナトリウ
    ム、ステアリン酸ナトリウム、アスコルビン酸ナトリウ
    ム、リン酸二水素ナトリウム、臭化ドデシルトリメチル
    アンモニウムおよびそれらの混合物から成る群より選ば
    れる請求項８記載の組成物。
  10. 【請求項１０】 前記触媒化合物(c) がステアリン酸ナ
    トリウムである請求項９記載の組成物。
  11. 【請求項１１】 (d) ヒンダードフェノール酸化防止剤
    を追加含有する請求項１記載の組成物。
  12. 【請求項１２】 難燃剤、滴下抑制剤、補強剤、染料、
    顔料、安定剤、核生成剤、ゴム系耐衝撃性向上剤および
    それらの混合物から成る群より選ばれた添加剤を追加含
    有する請求項１記載の組成物。
  13. 【請求項１３】 前記ポリエステル樹脂(a) が前記組成
    物の全重量を基準として約６０〜約１００重量％の範囲
    内の量で使用される請求項１記載の組成物。
  14. 【請求項１４】 前記ポリエステル樹脂(a) が前記組成
    物の全重量を基準として約９０〜約１００重量％の範囲
    内の量で使用される請求項１３記載の組成物。
  15. 【請求項１５】 前記二官能性エポキシ化合物(b) が前
    記組成物の全重量を基準として約０．１〜約３．５重量
    ％の範囲内の量で使用される請求項１記載の組成物。
  16. 【請求項１６】 前記二官能性エポキシ化合物(b) が前
    記組成物の全重量を基準として約０．５〜約２重量％の
    範囲内の量で使用される請求項１５記載の組成物。
  17. 【請求項１７】 前記二官能性エポキシ化合物(b) が前
    記組成物の全重量を基準として約１〜約１．５重量％の
    範囲内の量で使用される請求項１６記載の組成物。
  18. 【請求項１８】 前記触媒化合物(c) が前記組成物の全
    重量を基準として約０．０１〜約１重量％の範囲内の量
    で使用される請求項１記載の組成物。
  19. 【請求項１９】 前記触媒化合物(c) が前記組成物の全
    重量を基準として約０．０３〜約０．１重量％の範囲内
    の量で使用される請求項１８記載の組成物。
  20. 【請求項２０】 熱可塑性線状ポリエステル樹脂に有効
    量の二官能性エポキシ化合物および有効量の触媒化合物
    を配合することを特徴とする、熱可塑性線状ポリエステ
    ル樹脂の溶融粘度特性を向上させるための方法。
  21. 【請求項２１】 前記ポリエステル樹脂が脂肪族ジオー
    ル、脂環式ジオールまたはそれらの混合物と芳香族二酸
    とから誘導された単位から成る請求項２０記載の方法。
  22. 【請求項２２】 前記ポリエステル樹脂がポリ（１，４
    −ブチレンテレフタレート）、ポリ（１，４−シクロヘ
    キサンジメタノールテレフタレート）、ポリエチレンテ
    レフタレートおよびそれらの混合物から成る群より選ば
    れる請求項２１記載の方法。
  23. 【請求項２３】 前記ポリエステル樹脂がポリ（１，４
    −ブチレンテレフタレート）である請求項２２記載の方
    法。
  24. 【請求項２４】 前記ポリエステル樹脂がフェノールと
    トリクロロエタンとの６０：４０混合物中において２５
    ℃で測定した場合に少なくとも約０．４dl/gの固有粘度
    を有する請求項２０記載の方法。
  25. 【請求項２５】 前記二官能性エポキシ化合物がビス
    （３，４−エポキシシクロヘキシルメチル）アジペー
    ト、ビニルシクロヘキセンジエポキシド、３，４−エポ
    キシシクロヘキシルメチル−３，４−エポキシシクロヘ
    キシルカルボキシレート、ビスフェノールジグリシジル
    エーテル、カルボン酸のジグリシジル付加物、およびそ
    れらの混合物から成る群より選ばれる請求項２０記載の
    方法。
  26. 【請求項２６】 前記二官能性エポキシ化合物が３，４
    −エポキシシクロヘキシルメチル−３，４−エポキシシ
    クロヘキシルカルボキシレートである請求項２５記載の
    方法。
  27. 【請求項２７】 前記触媒化合物が炭素−リン直接結合
    を含まずかつアルカリ金属陽イオン、アルカリ土類金属
    陽イオンおよびハロゲン陰イオンの少なくとも１者を含
    有する塩である請求項２０記載の方法。
  28. 【請求項２８】 前記触媒化合物が臭化カリウム、ヨウ
    化カリウム、ヨウ化リチウム、フッ化リチウム、酢酸ナ
    トリウム、カプロン酸ナトリウム、安息香酸ナトリウ
    ム、ステアリン酸ナトリウム、アスコルビン酸ナトリウ
    ム、リン酸二水素ナトリウム、臭化ドデシルトリメチル
    アンモニウムおよびそれらの混合物から成る群より選ば
    れる請求項２７記載の方法。
  29. 【請求項２９】 前記触媒化合物がステアリン酸ナトリ
    ウムである請求項２８記載の方法。
  30. 【請求項３０】 ヒンダードフェノール酸化防止剤が追
    加配合される請求項２０記載の方法。
  31. 【請求項３１】 難燃剤、滴下抑制剤、補強剤、染料、
    顔料、安定剤、核生成剤、ゴム系耐衝撃性向上剤および
    それらの混合物から成る群より選ばれた添加剤が追加配
    合される請求項２０記載の方法。
  32. 【請求項３２】 前記配合が溶融混合またはロール練り
    によって行われる請求項２０記載の方法。
  33. 【請求項３３】 前記ポリエステル樹脂が配合組成物の
    全重量を基準として約６０〜約１００重量％の範囲内の
    量で使用される請求項２０記載の方法。
  34. 【請求項３４】 前記ポリエステル樹脂が配合組成物の
    全重量を基準として約９０〜約１００重量％の範囲内の
    量で使用される請求項３３記載の方法。
  35. 【請求項３５】 前記二官能性エポキシ化合物が配合組
    成物の全重量を基準として約０．１〜約３．５重量％の
    範囲内の量で使用される請求項２０記載の方法。
  36. 【請求項３６】 前記二官能性エポキシ化合物が配合組
    成物の全重量を基準として約０．５〜約２重量％の範囲
    内の量で使用される請求項３５記載の方法。
  37. 【請求項３７】 前記二官能性エポキシ化合物が配合組
    成物の全重量を基準として約１〜約１．５重量％の範囲
    内の量で使用される請求項３６記載の方法。
  38. 【請求項３８】 前記触媒化合物が配合組成物の全重量
    を基準として約０．０１〜約１重量％の範囲内の量で使
    用される請求項２０記載の方法。
  39. 【請求項３９】 前記触媒化合物が配合組成物の全重量
    を基準として約０．０３〜約０．１重量％の範囲内の量
    で使用される請求項３８記載の方法。
  40. 【請求項４０】 請求項１記載の組成物から製造された
    製品。
  41. 【請求項４１】 緩衝管において繊維を被覆するための
    コアチューブである請求項４０記載の製品。
  42. 【請求項４２】 (a) 線状ポリエステル樹脂、(b) 二官
    能性エポキシ化合物および(c) 触媒化合物の諸成分から
    主として成ることを特徴とする熱可塑性樹脂組成物。
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